TW202122349A - 碳酸型層狀雙氫氧化物的再生方法及酸性排氣處理設備 - Google Patents

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Abstract

本發明的目的在於提供一種可使酸性排氣處理中的使用過的陰離子型Mg-Al系層狀雙氫氧化物（Mg-Al LDH）有效率地再生為碳酸型Mg-Al LDH的碳酸型層狀雙氫氧化物的再生方法及酸性排氣處理設備。本發明的碳酸型層狀雙氫氧化物的再生方法是使包含水及濃度5 體積%以上的二氧化碳的70℃以上的混合氣體與使用碳酸型Mg-Al LDH的酸性排氣處理中生成的陰離子型Mg-Al LDH接觸，而再生碳酸型Mg-Al LDH。

Description

碳酸型層狀雙氫氧化物的再生方法及酸性排氣處理設備
本發明是有關於一種再生用於處理自火力發電站或焚燒設施等燃燒設施產生的酸性排氣的碳酸型層狀雙氫氧化物的方法、及包括其再生單元的酸性排氣處理設備。
在火力發電或廢棄物焚燒等中產生的燃燒排氣中包含氯化氫或硫氧化物、氮氧化物等有害的酸性物質。因此，針對包含所述酸性物質的酸性排氣，利用用以去除所述酸性物質的各種方法進行處理。
在此種酸性物質的去除方法中，作為可對多種酸性物質同時進行處理並加以去除的有效率的處理技術，本申請人提出了利用碳酸型Mg-Al系層狀雙氫氧化物（以下，亦稱為Mg-Al LDH（Layered Double Hydroxide））的酸性排氣的處理方法及處理劑等（參照專利文獻1）。
所述Mg-Al LDH為可進行再生來反覆使用的處理劑，以往如專利文獻1所記載般，在將碳酸型Mg-Al LDH用於酸性排氣處理而轉換為陰離子型Mg-Al LDH的情況下，所述使用過的層狀雙氫氧化物藉由與碳酸水溶液混合而再生。 [現有技術文獻] [專利文獻]
[專利文獻1]日本專利特開2016-190199號公報
[發明所欲解決之課題] 使如上所述的使用過的層狀雙氫氧化物與碳酸水溶液混合的方法可在設置於廢棄物焚燒設施外的層狀雙氫氧化物再生設施中實施。然而，所述情況有如下課題：用以運送廢棄物焚燒設施與層狀雙氫氧化物再生設施之間的使用過的層狀雙氫氧化物及再生層狀雙氫氧化物或設置獨立於廢棄物焚燒設施的外部設施等的勞力及成本負擔大。 另外，在將使用過的層狀雙氫氧化物的再生設備設置於廢棄物焚燒設施內的情況下，亦需要設置碳酸水溶液的貯存槽或混合槽等並加以連接，設備整體不得不大規模化。
本發明是為了解決如上所述的技術性課題而完成的，目的在於提供一種可使酸性排氣處理中的使用過的陰離子型Mg-Al LDH有效率地再生為碳酸型Mg-Al LDH的碳酸型層狀雙氫氧化物的再生方法及酸性排氣處理設備。
[解決課題之手段] 本發明基於如下發現：藉由使酸性排氣處理中的使用過的層狀雙氫氧化物與包含水及規定量的二氧化碳的氣體、特別是所述酸性排氣處理的處理後氣體接觸，可有效率地再生為碳酸型層狀雙氫氧化物。
即，本發明提供以下的[1]～[4]。 [1]一種碳酸型層狀雙氫氧化物的再生方法，其中使包含水及濃度5 體積%以上的二氧化碳的70℃以上的混合氣體與使用碳酸型Mg-Al系層狀雙氫氧化物的酸性排氣處理中生成的陰離子型Mg-Al系層狀雙氫氧化物接觸，而再生碳酸型Mg-Al系層狀雙氫氧化物。 [2]如所述[1]所記載的碳酸型層狀雙氫氧化物的再生方法，其中所述混合氣體中的水分量為10%以上。 [3]如所述[1]或[2]所記載的碳酸型層狀雙氫氧化物的再生方法，其中所述酸性排氣處理為燃燒設施中產生的酸性排氣的處理，將去除所述處理後的二氧化碳以外的酸性氣體而得的處理後氣體用作所述混合氣體。
[4]一種酸性排氣處理設備，包括：進行使用碳酸型Mg-Al系層狀雙氫氧化物的酸性排氣處理的單元（1）；以及利用如所述[1]至[3]中任一項所記載的再生方法來進行碳酸型Mg-Al系層狀雙氫氧化物的再生的單元（2）。
[發明的效果] 根據本發明，可於無需大規模的設備的情況下，在廠內（onsite）對酸性排氣處理中的使用過的層狀雙氫氧化物進行向碳酸型層狀雙氫氧化物的再生，與廠外（offsite）的再生設施中的再生處理相比，就設備、勞力及成本負擔的觀點而言亦有利。 另外，亦可利用酸性排氣處理的處理後氣體，根據本發明的酸性排氣處理裝置，可有效率地再生碳酸型層狀雙氫氧化物。
以下，參照圖式來對本發明的碳酸型層狀雙氫氧化物的再生方法及酸性排氣處理設備的一部分進行說明。
[碳酸型層狀雙氫氧化物的再生方法] 本發明的碳酸型層狀雙氫氧化物的再生方法的特徵在於：使包含水及濃度5 體積%以上的二氧化碳的70℃以上的混合氣體與使用碳酸型Mg-Al LDH的酸性排氣處理中生成的陰離子型Mg-Al LDH接觸，而再生碳酸型Mg-Al LDH。 如上所述，藉由與包含水及規定量的二氧化碳的氣體的接觸來進行酸性排氣處理後的陰離子型Mg-Al LDH的再生處理，藉此有效率地進行向碳酸型Mg-Al LDH的再生。
＜碳酸型Mg-Al LDH＞ 碳酸型Mg-Al LDH是具有氫氧化物基本層（[Mg2+ 1-x Al3+ x (OH)2 ]）與包含層間碳酸根離子及層間水的中間層（[(CO3 2- )x/2 ·yH2 O]）交替積層的結構的奈米粒子。且為如下非整比化合物：氫氧化物基本層具有x相當量的正電荷，在中間層存在有碳酸根離子作為具有補償所述正電荷的負電荷的陰離子。 碳酸型Mg-Al LDH可在保持氫氧化物基本層的狀態下，將例如氯化氫、二氧化硫、二氧化氮等酸性氣體取入層間。因此，可適宜地用於去除所述酸性排氣的酸性排氣處理。
再者，在將碳酸型Mg-Al LDH用於酸性排氣處理時，亦可併用碳酸型Mg-Al LDH以外的層狀雙氫氧化物、或者例如氫氧化鈣（熟石灰）、氧化鈣、碳酸氫鈉（Sodium bicarbonate）、碳酸鈉、氫氧化白雲石、輕燒白雲石、氫氧化鋁、氧化鋁、氫氧化鎂、氧化鎂等層狀雙氫氧化物以外的藥劑。其中，就有效率地再生碳酸型Mg-Al LDH並加以再利用的觀點而言，較佳為不與其他層狀雙氫氧化物或藥劑混合存在。
碳酸型Mg-Al LDH作為水滑石，亦存在天然產出的黏土礦物，但通常使用合成粉末。合成方法並無特別限定，可使用公知的方法（例如，所述專利文獻1中所記載的方法）。 例如，可藉由如下方式來獲得碳酸型Mg-Al LDH：將硝酸鎂（Mg(NO3 )2 )與硝酸鋁（Al(NO3 )3 )以Mg/Al=2/1（莫耳比）混合而成的水溶液保持為pH值10.5，同時滴加至碳酸鈉（Na2 CO3 ）水溶液中。
當將所述酸性氣體取入層間時，酸性排氣處理中所使用的碳酸型Mg-Al LDH成為層間碳酸根離子被交換為氯離子或硫酸根離子、硝酸根離子等源自酸性排氣的其他陰離子的陰離子型Mg-Al LDH。以所述方式生成的陰離子型Mg-Al LDH不具有進一步去除酸性排氣的能力。因此，陰離子型Mg-Al LDH再次藉由陰離子交換而再生為碳酸型Mg-Al LDH，並供於再利用。
＜混合氣體＞ 本發明的碳酸型層狀雙氫氧化物的再生方法中，使用包含水及濃度5 體積%以上的二氧化碳的70℃以上的混合氣體對作為酸性排氣處理的使用過的層狀雙氫氧化物的陰離子型Mg-Al LDH進行陰離子交換，藉此再生為碳酸型Mg-Al LDH。 與使用液體的碳酸水溶液的以往的再生方法相比，此種利用氣體接觸的再生方法作為向碳酸型Mg-Al LDH的再生方法是有效率的。
所述混合氣體包含水及濃度5 體積%以上二氧化碳。 為了將陰離子型Mg-Al LDH中的以酸性排氣為來源的層間陰離子交換為碳酸根離子而再生為中間層具有層間碳酸根離子及層間水的碳酸型Mg-Al LDH，使用此種包含水及二氧化碳的混合氣體。 再者，此處所述的「水」是指氣體的水即水蒸氣。
所述混合氣體中的二氧化碳的含量為5 體積%以上，較佳為10 體積%～75 體積%，更佳為10 體積%～30 體積%。 若所述含量為10 體積%以上，則可有效率地使陰離子型Mg-Al LDH的層間陰離子脫附而交換為層間碳酸根離子，從而進行碳酸型Mg-Al LDH的再生。
所述混合氣體中的水分量較佳為10%以上，更佳為15%～30%，進而佳為20%～25%。 若所述水分量為10%以上，則可有效率地使陰離子型Mg-Al LDH的層間陰離子脫附而進行中間層具有層間碳酸根離子及層間水的碳酸型Mg-Al LDH的再生。 再者，所謂本發明中所述的「水分量」是指相當於日本工業標準（Japanese Industrial Standards，JIS）Z 8808：2013中的排氣中所含的水蒸氣的體積分率[%]，可藉由依據利用所述JIS規格中所記載的吸濕管的方法的方法來進行測定。
所述混合氣體亦可包含水及二氧化碳以外的氣體，較佳為不含二氧化碳以外的酸性氣體。就製備包含規定量的水及規定量的二氧化碳的混合氣體時的簡便性及成本等觀點而言，所述混合氣體較佳為混合空氣來製備。
所述混合氣體的溫度設為70℃以上，較佳為設為75℃～100℃，更佳為設為80℃～90℃。 若所述溫度為70℃以上，則可有效率地進行自陰離子型Mg-Al LDH向碳酸型Mg-Al LDH的再生。
在所述混合氣體中，較佳為使用處理後氣體，所述處理後氣體是將燃燒設施中產生的酸性排氣的處理後的二氧化碳以外的酸性氣體去除而得。 藉由使用此種處理後氣體，可有效利用自燃燒設施產生的氣體，可進行廠內的自陰離子型Mg-Al LDH向碳酸型Mg-Al LDH的再生，可進一步實現再生處理的效率化。
[酸性排氣處理設備] 本發明的酸性排氣處理設備的特徵在於包括：進行使用碳酸型Mg-Al系層狀雙氫氧化物的酸性排氣處理的單元（1）；以及利用所述本發明的再生方法來進行碳酸型Mg-Al系層狀雙氫氧化物的再生的單元（2）。 根據此種酸性排氣處理設備，可一邊進行酸性排氣處理，一邊在廠內進行酸性排氣處理中所使用的碳酸型層狀雙氫氧化物的再生。
圖1中示出使用本發明的一實施形態的酸性排氣處理設備的酸性排氣處理製程流程。在圖1所示的酸性排氣處理製程流程中，首先，將自燃燒設施10排出的酸性排氣a導入至收納有碳酸型Mg-Al LDH的層狀雙氫氧化物收納容器20。然後，在層狀雙氫氧化物收納容器20內，使酸性排氣a與碳酸型Mg-Al LDH接觸而進行酸性排氣處理，處理後氣體b藉由誘導風扇等（未圖示）而被送至排氣管道50，並放出至大氣中。 再者，作為酸性排氣a，例如在燃燒設施10為廢棄物焚燒爐的情況下，可適宜地使用如下氣體：來自焚燒爐主體的高溫排氣經由鍋爐等熱交換器而被冷卻，利用集塵機去除粉塵等後的氣體。
伴隨酸性排氣處理的經時，碳酸型Mg-Al LDH變化為陰離子型Mg-Al LDH，在酸性排氣處理能力降低的情況下，利用切換閥V1切換線路，以使酸性排氣a導入至另行設置的層狀雙氫氧化物收納容器21中。另外，操作切換閥V2，並利用誘導風扇等使處理後氣體b的一部分通過旁通線路40而導入至層狀雙氫氧化物收納容器20中。以所述方式使處理後氣體b即所述混合氣體與陰離子型Mg-Al LDH接觸而進行向碳酸型Mg-Al LDH的再生處理。 在所述再生處理中，自陰離子型Mg-Al LDH脫附的陰離子被酸性排氣a中的水分凝結而成的水（液體）吸收，並以再生處理排水c的形式貯存於再生處理排水回收容器30中。 當所述再生處理結束時，使切換閥V1及切換閥V2復原，再次開始層狀雙氫氧化物收納容器20中的酸性排氣處理。再者，碳酸型Mg-Al LDH的再生處理結束的判斷可基於再生處理排水c中所含的陰離子成分的濃度分析等來進行。 即便是另行設置的層狀雙氫氧化物收納容器21，若進行相同的再生處理，則亦可藉由利用切換閥V1切換線路來交替地使用層狀雙氫氧化物收納容器20與層狀雙氫氧化物收納容器21，可在不停止酸性排氣a的流動的情況下連續且有效率地進行酸性排氣處理。 [實施例]
以下，基於實施例而更詳細地說明本發明，但本發明並不由下述實施例限定。
[碳酸型層狀雙氫氧化物的再生處理試驗] 根據下述製備例1，使作為試驗用酸性排氣的氯化氫氣體與碳酸型Mg-Al LDH接觸來製備層間碳酸根離子被置換為層間氯化物離子的氯型Mg-Al LDH（陰離子型Mg-Al LDH試樣）。將20 g的所述氯型Mg-Al LDH填充於內徑40 mm的丙烯酸樹脂製的管柱中，在下述實施例及比較例的各條件下進行再生處理試驗。 藉由離子層析法來測定再生處理試驗前後的Mg-Al LDH中的氯含量，並求出氯化物離子的脫附率，藉此進行碳酸型層狀雙氫氧化物的再生效率的評價。氯化物離子的脫附率越高，可以說自氯型Mg-Al LDH向碳酸型Mg-Al LDH的再生效率越高。
（製備例1） 向內徑40 mm的丙烯酸樹脂製的管柱中填充碳酸型Mg-Al LDH（「喬沃德（KYOWARD）（註冊商標）500 PL」、協和化學工業股份有限公司製造、合成水滑石），並向空氣中導入氯化氫氣體，使調整為氯化氫濃度約1000 ppm、100℃的含氯化氫的氣體流通，直至在管柱出口處檢測到氯化氫，從而獲得氯型Mg-Al LDH。 再者，氯型Mg-Al LDH的生成是藉由粉末X射線繞射測定法及離子層析法來確認。
（實施例1） 向空氣中導入水及二氧化碳，使調整為水分量20%、二氧化碳濃度30 體積%、80℃的混合氣體在填充有氯型Mg-Al LDH的所述管柱內流通8小時來進行再生處理試驗。 再生處理試驗中的氯化物離子的脫附率為96%。
（比較例1） 向空氣中導入二氧化碳，使調整為二氧化碳濃度30 體積%的常溫（25℃）的混合氣體在填充有氯型Mg-Al LDH的所述管柱內流通24小時來進行再生處理試驗。 再生處理試驗中的氯化物離子的脫附率為6%。
（比較例2） 向空氣中導入水，使調整為水分量20%、80℃的混合氣體在填充有氯型Mg-Al LDH的所述管柱內流通8小時來進行再生處理試驗。 再生處理試驗中的氯化物離子的脫附率為37%。
（比較例3） 向空氣中導入二氧化碳，使調整為二氧化碳濃度30 體積%的80℃的混合氣體在填充有氯型Mg-Al LDH的所述管柱內流通8小時來進行再生處理試驗。 再生處理試驗中的氯化物離子的脫附率為30%。
根據所述實施例及比較例的各試驗結果而確認到，藉由使陰離子型Mg-Al LDH與包含水及規定量的二氧化碳的氣體接觸，可有效率地再生為碳酸型Mg-Al LDH。
10:燃燒設施 20、21:層狀雙氫氧化物收納容器 30:再生處理排水回收容器 40:旁通線路 50:排氣管道 V1、V2:切換閥 a:酸性排氣 b:處理後氣體 c:再生處理排水
圖1是使用本發明的一實施形態的酸性排氣設備的酸性排氣處理製程的概略流程圖。
10:燃燒設施
20、21:層狀雙氫氧化物收納容器
30:再生處理排水回收容器
40:旁通線路
50:排氣管道
V1、V2:切換閥
a:酸性排氣
b:處理後氣體
c:再生處理排水

Claims (4)

  1. 一種碳酸型層狀雙氫氧化物的再生方法，其中使包含水及濃度5 體積%以上的二氧化碳的70℃以上的混合氣體與使用碳酸型Mg-Al系層狀雙氫氧化物的酸性排氣處理中生成的陰離子型Mg-Al系層狀雙氫氧化物接觸，而再生碳酸型Mg-Al系層狀雙氫氧化物。
  2. 如請求項1所述的碳酸型層狀雙氫氧化物的再生方法，其中所述混合氣體中的水分量為10%以上。
  3. 如請求項1或請求項2所述的碳酸型層狀雙氫氧化物的再生方法，其中所述酸性排氣處理為燃燒設施中產生的酸性排氣的處理， 將去除所述處理後的二氧化碳以外的酸性氣體而得的處理後氣體用作所述混合氣體。
  4. 一種酸性排氣處理設備，包括：進行使用碳酸型Mg-Al系層狀雙氫氧化物的酸性排氣處理的單元（1）；以及利用如請求項1至請求項3中任一項所述的再生方法來進行碳酸型Mg-Al系層狀雙氫氧化物的再生的單元（2）。
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