KR20240021759A - 이산화탄소의 격리를 위한 방법 및 조성물 - Google Patents
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Abstract
본 발명은 이산화탄소를 포집하고 2족 금속 탄산염의 형태로 이산화탄소를 영구적으로 격리하는 방법에 관한 것이다. 본 발명은 증기와 염화마그네슘 수화물을 포함하는 물질을 반응시켜 HCl을 생산하는 것을 포함한다. 상기 공정에 의해 형성된 염산은 광물 및 산업 폐기물을 포함하는 다양한 물질로부터 2족 금속 광물염을 침출시키는데 사용된다. 상기 침출된 2족 금속 광물염은 2족 금속 광물염 탄산염을 형성함으로써 이산화탄소를 포집하는데 사용된다.
Description
관련 출원에 대한 상호 참조
본 출원은 2021년 4월 14일자로 출원된 미국 특허 가출원 제63/174,977호에 대한 우선권을 주장하며, 이의 전문은 본 명세서에 참조로 통합된다.
발명의 분야
본 발명은 일반적으로 대기 중의 이산화탄소의 감소와 관련된 것이고, 더욱 구체적으로는, 이산화탄소의 포집 및 격리에 관한 것이다.
이산화탄소와 같은 온실가스의 존재 및 생성으로 인해 지구 온난화가 증가함에 따라 경제적인 수단에 의해 이산화탄소를 포집하고 영구적으로 격리하는 것이 필수적이다.
이산화탄소의 포집 및 저장(CCS)은 발전소 및 시멘트 생산 시설과 같이 연소 공정에 의존하는 산업에서 나오는 온실가스 방출을 현저히 감소시킬 수 있는 잠재력을 가진다. 유감스럽게도, CCS를 통한 이산화탄소의 포집은 지하 저장을 위해 포집된 이산화탄소를 압축해야할 뿐만 아니라, 열 에너지가 필요하기 때문에 에너지 집약적이다. 이러한 에너지 수요는 발전소의 순 생산량을 20% 이상 감소시킬 수 있다.
가스 회사들은 아민 세정 공정을 사용하여 메탄으로부터 이산화탄소를 분리하고, 매우 유사한 공정을 사용하여 연도가스로부터 이산화탄소를 제거할 수 있다. 아민 세정 공정의 주요한 문제는 아민 용액의 재생 및 그에 따른 이산화탄소의 압축이 매우 에너지 집약적이라는 것이다. 그 결과, 발전소에 아민 기반 탄소 포집 장치를 장착하면 효율면에서 최대 35%까지 감소한다.
다른 CCS 방법은 순수 산소의 존재하에서 석탄이 연소하여 연소 생성물인 이산화탄소 및 물을 생성하는 산소 연소 공정을 포함한다. 그런 다음, 이산화탄소/물 혼합물로부터 물을 응축하여 CO2를 포집한다. 산소 연소에 사용되는 순수 산소는 공기를 극저온으로 냉각하여 액체 상태로 만들고, 액체 공기에 있는 질소로부터 순수 산소를 증류하는 것을 포함하는 에너지 집약적인 공기 분리 공정으로부터 얻는다.
화석 연료에 대한 의존도를 고려할 때, CCS의 광범위한 채택은 온실가스의 감소 및 지구온난화를 제어하기 위해 필수적이다. 비록 일부 기업들은 대체 CCS 공정을 찾는데 주력하고 있지만, 상당한 양의 연구가 현재 이산화탄소 포집 공정의 효율을 증가시키는데에 초점을 맞추고 있다.
요약
본 발명의 목적은 종래 기술의 여러 단점을 극복하는 이산화탄소의 흡수 및 분리를 위한 방법을 제공하는 것이다. 본 발명자는 광물 이온 탄산염의 형태로 이산화탄소를 격리하는데 사용될 수 있는 광물 이온염의 생산 방법을 확인하였다. 상기 광물 이온염은 산업 폐기물 및 다양한 지질 규산염 광물을 포함하는 다양한 출처로부터 얻어질 수 있다.
본 발명의 일부 실시형태는 이산화탄소를 격리하기 위해 폐기물을 사용하는 방법에 관한 것이다. 일부 실시형태에서, 상기 방법은 염화 마그네슘 수화물 함유 물질을 증기와 반응시켜 염산 및 수산화 마그네슘을 생성하고, 상기 수산화 마그네슘을 이산화탄소를 포함하는 기체 스트림과 접촉시켜 부분적으로 또는 완전히 탄산화된 스트림을 제공하며, 폐기물을 상기 염산 및 선택적으로 물과 접촉시켜 폐기물로부터 광물 이온염을 염수 또는 슬러리로 침출시키고, 상기 염수 또는 슬러리로부터 광물 이온염을 회수하며, 상기 광물 이온염을 부분적으로 또는 완전히 탄산화된 스트림과 반응시켜 광물 이온 탄산염 형태로 이산화탄소를 격리하는 단계를 포함한다. 일부 실시형태에서, 상기 부분적으로 또는 완전히 탄산화된 스트림은 Mg(OH)x(HCO3)y을 포함하고, 여기서 x+y=2이다. 일부 실시형태에서, 상기 광물 이온 탄산염은 침전된 탄산칼슘(PCC)을 포함한다. 일부 실시형태에서, 상기 광물 이온 탄산염은 더 낮은 가치의 혼합 탄산염을 더 포함한다.
본 발명의 일부 실시형태는 이산화탄소를 격리하기 위한 지질 규산염 광물을 사용하는 방법에 관한 것이다. 일부 실시형태에서, 상기 방법은 염화 마그네슘 수화물 함유 물질을 증기와 반응시켜 염산 및 수산화 마그네슘을 생성하고, 상기 수산화 마그네슘을 이산화탄소를 포함하는 기체 스트림과 접촉시켜 부분적으로 또는 완전히 탄산화된 스트림을 제공하며, 지질 규산염 광물을 상기 염산 및 선택적으로 물과 접촉시켜 지질 규산염 광물로부터 광물 이온염을 염수 또는 슬러리로 침출시키고, 상기 염수 또는 슬러리로부터 광물 이온염을 회수하며, 상기 광물 이온염을 부분적으로 또는 완전히 탄산화된 스트림과 반응시켜 광물 이온 탄산염 형태로 이산화탄소를 격리하는 단계를 포함한다. 일부 실시형태에서, 상기 부분적으로 또는 완전히 탄산화된 스트림은 Mg(OH)x(HCO3)y을 포함하고, 여기서 x+y=2이다. 일부 실시형태에서, 상기 광물 이온 탄산염은 침전된 탄산칼슘을 포함한다. 일부 실시형태에서, 상기 광물 이온 탄산염은 더 낮은 가치의 혼합 탄산염을 더 포함한다.
일부 실시형태에서, 상기 광물 이온염은 적어도 하나의 2족 금속 양이온을 포함한다. 일부 실시형태에서, 상기 2족 금속 양이온은 칼슘 양이온이다. 일부 실시형태에서, 상기 2족 금속 양이온은 마그네슘 양이온이다. 일부 실시형태에서, 상기 폐기물은 산업 폐기물이다. 일부 실시형태에서, 상기 산업 폐기물은 석조, 콘크리트, 제철로 슬래그, 바이오매스 연료 생산 슬래그 및 폐석탄 플라이 애쉬로 이루어진 군으로부터 선택된다.
일부 실시형태에서, 상기 이산화탄소는 연도 가스 스트림의 성분이다. 일부 실시형태에서, 상기 이산화탄소는 대기 중 이산화탄소이다. 일부 실시형태에서, 폐기물을 염산과 접촉시키는 단계는 주위 온도에서 수행한다. 일부 실시형태에서, 상기 폐기물을 염산과 접촉시키는 단계는 주위 온도보다 높은 온도에서 수행한다. 일부 실시형태에서, 상기 폐기물을 염산과 접촉시키는 단계는 주위 압력에서 수행한다.
일부 실시형태에서, 상기 폐기물을 염산과 접촉시키는 단계는 기계적 교반 또는 고형물의 마모를 포함하지 않는다. 일부 실시형태에서, 상기 폐기물을 염산과 접촉시키는 단계는 기계적 교반 또는 고형물의 마모를 포함한다. 일부 실시형태에서, 상기 폐기물을 염산과 접촉시키는 단계는 상기 폐기물과 상기 염산 사이의 접촉을 증가시키기 위해 액체를 재순환시키는 단계를 더 포함한다.
일부 실시형태에서, 상기 지질 규산염 광물을 염산과 접촉시키는 단계는 주위 온도에서 수행한다. 일부 실시형태에서, 상기 지질 규산염 광물을 염산과 접촉시키는 단계는 주위 온도보다 높은 온도에서 수행한다. 일부 실시형태에서, 상기 지질 규산염 광물을 염산과 접촉시키는 단계는 주위 압력에서 수행한다. 일부 실시형태에서, 상기 지질 규산염 광물을 염산과 접촉시키는 단계는 주위 압력보다 높은 압력에서 수행한다.
일부 실시형태에서, 지질 규산염 광물을 염산과 접촉시키는 단계는 기계적 교반 또는 고형물의 마모를 포함하지 않는다. 일부 실시형태에서, 지질 규산염 광물을 염산과 접촉시키는 단계는 기계적 교반 또는 고형물의 마모를 포함한다. 일부 실시형태에서, 지질 규산염 광물을 염산과 접촉시키는 단계는 상기 지질 규산염 광물과 상기 염산 사이의 접촉을 증가시키기 위해 액체를 재순환시키는 단계를 더 포함한다.
일부 실시형태에서, 염수 또는 슬러리에 존재하는 광물 이온염을 회수한다. 일부 실시형태에서, 상기 염수 또는 슬러리는 침전조로 이동시킨다. 일부 실시형태에서, 상기 염수 또는 슬러리 내 고형분은 침전조의 바닥에 가라앉도록 한다. 일부 실시형태에서, 상기 염수 또는 슬러리는 증발지로 이동시킨다. 일부 실시형태에서, 상기 염수 또는 슬러리 내 액체는 증발되도록 한다. 일부 실시형태에서, 증발 속도를 높이기 위해 태양 에너지 및/또는 자연적으로 발생하는 바람을 이용한다. 일부 실시형태에서, 증발 속도를 높이기 위해 비재생 에너지는 사용하지 않는다. 일부 실시형태에서, 증발 속도를 높이기 위해 어떤 에너지도 증발지에 제공하지 않는다.
일부 실시형태에서, 상기 광물 이온염은 적어도 하나의 2족 금속 양이온을 포함한다. 일부 실시형태에서, 상기 2족 금속 양이온은 칼슘 양이온이다. 일부 실시형태에서, 상기 2족 금속 양이온은 마그네슘 양이온이다. 일부 실시형태에서, 상기 지질 규산염 광물은 감람석, 고토감람석, 홍석류석, 스페사르틴, 회반 석류석, 회철 석류석, 회크롬 석류석, 하이드로그로슐라, 노버가이드, 콘드로석, 흄석, 사흄석, 다토석, 설석, 경녹니석, 로소나이트, 부석, 규회철광, 녹염석, 회렴석, 탄자나이트, 사유렴석, 갈렴석, 돌라세이트, 베수비아나이트, 파파고아테, 전기석, 대외석, 코디어라이트, 세카니나이트, 유디아라이트, 밀라라이트, 원화휘석, 피전휘석, 투휘석, 회철휘석, 보통휘석, 프록스페로이트, 규회석, 소다 규회석, 직섬석, 커밍톤섬석, 투섬석, 녹섬석, 각섬석, 남섬석, 아르베소나이트, 판온석, 온석면, 리잘다이트, 활석, 일라이트, 몬모릴로나이트, 녹니석, 질석, 세피올라이트, 팔리고르스카이트, 흑운모, 금운모, 진주운모, 해록석, 회조장석, 중성장석, 라브라도라이트, 아회장석, 회장석, 칸크리나이트, 하우인, 천람석, 에리오나이트, 능비석, 휘비석, 속비석, 질비석, 모데나이트, 사완화휘석, 및 이들의 조합으로 이루어진 군으로부터 선택된다.
본 발명의 일 실시형태에 관해 논의된 임의의 제한 사항은 본 발명의 임의의 다른 실시형태에 적용될 수 있는 것으로 구체적으로 고려된다. 또한, 본 발명의 임의의 조성물은 본 발명의 임의의 방법에 사용될 수 있고, 본 발명의 임의의 방법은 본 발명의 임의의 조성물을 생산하거나 활용하는데 사용될 수 있다.
본 발명의 다른 목적, 특징 및 이점은 다음의 상세한 설명으로부터 명백해질 것이다. 그러나, 상세한 설명 및 구체적인 실시예는 본 발명의 바람직한 실시형태를 나타내면서, 본 발명의 사상 및 범위안에서 다양한 변경 및 수정이 상세한 설명으로부터 당업자에게 명백할 것인 바, 단지 예시를 통해 제공되었음을 이해해야 한다.
도 1은 본 발명의 일부 실시형태에 따른 이산화탄소 격리 공정의 블록 다이어그램이다.
본 발명은 이산화탄소의 포집과 금속 탄산염 형태로 이산화탄소를 영구적으로 격리시키는 방법에 관한 것이다. 본 발명은 증기를 염화 마그네슘 수화물을 포함하는 물질과 반응시켜 HCl을 생산하는 것을 포함한다. 상기 공정으로부터 생성된 HCl은 광물 및 산업 폐기물을 포함하는 다양한 다른 물질로부터 광물염을 침출시키는데 사용된다. 상기 침출된 광물염은 광물염 양이온의 탄산염을 형성하여 이산화탄소를 포집하는데 사용된다.
사용가능한 수많은 광물염 중, 일반적으로 2족 금속염이 CO2 포집에 사용된다. 2족 금속 칼슘 및 마그네슘은 전세계적으로 다양한 지질 광물 매장지 및 산업 폐기 재료에서 비교적 풍부하게 발견된다. 상기 풍부한 칼슘 및 마그네슘 함유 광물 및 폐기물은 CO2 격리 화학 물질을 위한 상대적으로 저렴한 공급원료를 제공한다.
A. 정의
본 명세서에서 사용되는 용어 “탄산염” 또는 “탄산염 제품”은 일반적으로 탄산염기, [CO3]2-를 함유하는 광물 성분으로 정의된다. 따라서, 상기 용어는 탄산염/중탄산염 혼합물 및 탄산염 이온만을 함유하는 화학종을 모두 포괄한다. 용어 “중탄산염” 및 “중탄산염 제품”은 일반적으로 중탄산염기, [HCO3]1-를 함유하는 광물 성분으로 정의된다. 따라서 상기 용어는 탄산염/중탄산염 혼합물 및 중탄산염 이온만을 함유하는 화학종을 모두 포괄한다.
본 명세서에 사용된 “Ca/Mg”는 Ca단독, Mg 단독 또는 Ca와 Mg의 혼합물을 의미한다. Ca와 Mg의 비율은 예를 들어, 1:99, 5:95, 10:90, 20:80, 30:70, 40:60, 50:50, 60:40, 70:30, 80:20, 90:10, 95:5, 및 99:1을 포함하여 0:100 내지 100:0까지 다양할 수 있다. 기호 “Ca/Mg”, “MgxCa(1-x)” 및 “CaxMg(1-x)”은 동의어이다. 문구 “Ⅱ족” 및 “2족”은 같은 의미로 사용된다. 염화마그네슘 수화물은 염화마그네슘 당량당 물 2, 4, 6, 8, 또는 12당량을 가지는 수화물을 포함하나, 이에 국한되지 않는 임의의 수화물을 의미한다. 문맥에 따라, 약어 “MW”는 분자량 또는 메가와트를 의미한다. 약어 “PFD”는 공정 흐름 도이다. 약어 “Q”는 열(또는 열부하)을 의미하고, 열은 에너지의 한 유형이다. 여기에는 임의의 다른 유형의 에너지는 포함되지 않는다.
본 명세서에 사용된 용어 “격리”는 일반적으로 점 배출원으로부터 CO2를 제거하고 대기로 CO2가 되돌아가는 것을 방지하기 위해 일부 형태로 CO2를 저장하는 부분적 또는 전체적인 효과를 가지는 기술 또는 관행을 의미한다. 상기 용어의 사용은 격리 기술로 간주되는 것으로부터 본 명세서에 기술된 임의의 실시형태를 배제하지 않는다.
청구범위 및/또는 명세서 내 용어 “포함하는”과 함께 사용되는 “a” 또는 “an”라는 단어의 사용은 “하나”를 의미할 수 있으나, “하나 이상”, “적어도 하나”, 및 “하나 또는 하나 이상의”의 의미와 일치할 수도 있다.
본 출원을 통해서, 용어 “약”은 기기의 고유한 오차 변동, 값을 결정하기 위해 사용되는 방법, 또는 연구 대상체 사이에 존재하는 변수를 포함하는 값을 나타내는데 사용된다.
용어 “포함하는(comprise)”, “갖는” 및 “포함하는(include)”은 개방형 연결 동사이다. “포함한다(comprise)”, “포함하는(comprising)”, “갖는”, “가지는”, “포함한다(include)” 및 “포함하는(including)”과 같은 하나 이상의 동사의 임의의 형태 또는 시제는 또한 개방형이다. 예를 들어, 하나 이상의 단계를 “포함하는(comprise)”, “갖는” 또는 “포함하는(include)” 임의의 방법은 하나 이상의 단계만을 보유하는 것에 제한되지 않고 다른 열거되지 않은 다른 단계 역시 포함한다.
상기 정의는 본 명세서에 참고로 포함된 임의의 참고문헌 내 모순되는 임의의 정의를 대체한다. 그러나, 특정 용어가 정의되었다는 사실이 정의되지 않은 임의의 용어가 불명확한 것을 의미하는 것으로 간주되어서는 안된다. 오히려, 사용된 모든 용어는 통상의 기술자가 본 발명의 범위를 이해하고 실시할 수 있도록 한다는 관점에서 발명을 설명하는 것으로 이해된다.
B. 지질 광물 또는 산업 폐기물질에서 침출시킨 2족 금속염을 사용한 CO
2
의 격리
도 1은 본 발명의 장치 및 방법의 일반적이고, 예시적인 실시형태를 설명하는 개략적인 공정 흐름도를 나타낸다. 상기 흐름도는 단지 예시적인 목적으로만 제공되고, 따라서 본 발명의 특정 실시형태만을 설명할 뿐이며, 청구범위를 어떠한 방식으로든 한정하려는 것이 아니다.
이산화탄소 포집 방법은 본 명세서에 개시된다. 도 1을 참고하면, 상기 방법은 반응기에서 반응 증기 (10)를 염화마그네슘 수화물 함유 물질과 반응시켜 HCl(30)과 Mg(OH)2 (40)을 생산하는 1단계를 포함한다. 염화마그네슘 수화물 함유 물질 (20)은 이수화물, 사수화물, 육수화물, 팔수화물, 십이수화물, 또는 다른 수화물 형태의 염화마그네슘을 포함할 수 있다. 염화마그네슘 수화물이 분해되면 Mg(OH)2 (40) 및 HCl (30)이 생산된다. 내부적으로 발생된 HCl (30)은 HCl 가스, 물 속의 HCl 용액, 또는 증기 중의 HCl 기체 용액의 형태일 수 있다.
Mg(OH)2 (40)은 이산화탄소 (50)를 포함하는 기체 스트림과 접촉시켜 부분적으로 또는 완전히 탄산화된 스트림 (110)을 제공한다. 부분적으로 또는 완전히 탄산화된 스트림 (110)은 Mg(OH)2 (40)과 이산화탄소 (50)의 반응 생성물, Mg(OH)x(HCO3)y (여기서 x+y=2)를 포함한다.
상기 HCl (30)은 반응기 (35)로 보내져 산업 폐기물 (40) 및/또는 지질 규산염 광물 (50)과 접촉시킨다. 액체 또는 기체 형태의 물 (80)은 반응기 (35)에 선택적으로 제공될 수 있다. 산업 폐기물 (60) 및/또는 지질 규산염 광물 (70)과 HCl (30)의 접촉은 주위 압력하에서 수행될 수 있다. 또는, 산업 폐기물 (60) 및/또는 지질 규산염 광물 (70)과 HCl (30)의 접촉은 주위 압력보다 높은 압력하에서 수행될 수 있다. 산업 폐기물 (60) 및/또는 지질 규산염 광물 (70)과 HCl (30)의 접촉은 주위 온도하에서 수행될 수 있다. 또는, 산업 폐기물 (60) 및/또는 지질 규산염 광물 (70)과 HCl (30)의 접촉은 주위 온도보다 높은 온도하에서 수행될 수 있다. 반응기 (35) 내 HCl (30)의 농도는 반응기 (25)의 조건을 조정함으로써, 및/또는 HCl (30)이 반응기 (35)에 제공되는 시간 및/또는 속도를 조정함으로써 제어할 수 있다. 반응기 (35)에서 HCl 농도를 제어함으로써 다양한 SiO 착물로의 염화물의 혼입을 제어 또는 회피할 수 있다.
HCl (30) 및 산업 폐기물 (60) 및/또는 지질 규산염 광물 (70)은 반응기 (35)에서 기계적 교반이나 고체의 마모 없이 반응시킬 수 있다. HCl (30) 및 산업 폐기물 (60) 및/또는 지질 규산염 광물 (70)은 반응기 (35)에서 기계적 교반 및/또는 고체의 마모를 겪을 수 있다. 산업 폐기물 (60) 및/또는 지질 규산염 광물 (70) 및 HCl (30) 사이의 접촉을 증가시키기 위해 반응기 (35) 내 액체는 재순환시킬 수 있다.
산업 폐기물 (60) 및/또는 지질 규산염 광물 (70)을 HCl (30)과 접촉시키는 것은 HCl (30)이 산업 폐기물 (60) 및/또는 지질 규산염 광물 (70)과 반응하여 산업 폐기물부터 염수 또는 슬러리 (90)으로 광물 이온염을 침출시킬 수 있도록 한다. 상기 염수 또는 슬러리 (90)은 회수하고, 상기 염수 또는 슬러리는 산업 폐기물 (60) 및/또는 지질 규산염 광물 (70)로부터 나온 광물 이온염을 함유한다. 염수 또는 슬러리 (90)에 존재하는 상기 광물 이온염은 용액, 고체 형태, 또는 용액 및 용해되지 않은 고체의 조합일 수 있다.
염수 또는 슬러리 (90)에 존재하는 광물 이온염 (100)은 회수한다. 염수 또는 슬러리 (90)에 존재하는 광물 이온염 (100)의 회수를 돕기 위해 다양한 방법이 사용될 수 있다. 상기 염수 또는 슬러리 (90)은 침강 탱크로 이송시킬 수 있다. 염수 또는 슬러리 (90)의 고형분은 침강 탱크의 기저면에 침전될 수 있다. 또는, 모래 필터를 사용하여 염수 또는 슬러리 (90)로부터 고형분을 제거할 수 있다. 상기 염수 또는 슬러리 (90) 내 액체가 증발할 수 있도록 상기 염수 또는 슬러리 (90)은 증발지로 이송시킬 수 있다. 태양 에너지 및/또는 자연적으로 발생하는 바람을 이용하여 증발 속도를 증가시킬 수 있다. 일부 실시형태에서, 증발 속도를 증가시키는데 비재생 에너지는 사용하지 않는다. 일부 실시형태에서, 증발 속도를 증가시키기 위해 증발지로 에너지를 제공하지 않는다. 상기 염수 또는 슬러리 (70)는 증발 시스템으로 이송시킬 수 있다. 상기 증발 시스템은 단일, 이중, 또는 삼중 효과 증발 시스템일 수 있다.
상기 광물 이온염 (100)은 부분적으로 또는 완전히 탄산화된 스트림 (110)에 존재하는 Mg(OH)x(HCO3)y과 반응시켜 광물 이온 탄산염 (120) 형태로 이산화탄소를 격리시킨다.
C. 실시예
하기의 실시예는 본 발명의 바람직한 실시예를 증명하기 위해 포함된다. 본 실시예에 개시된 기술들이 본 발명을 실시하는데 잘 기능하도록 발명자에 의해 발견된 기술을 나타내고, 따라서 본 발명의 실시에 바람직한 모드를 구성하는 것으로 간주될 수 있음을 해당 기술분야의 통상의 기술자에 의해 이해되어야 한다. 그러나, 해당 기술 분야의 통상의 기술자는 본 발명의 개시 내용에 비추어, 본 발명의 사상 및 범위를 벗어나지 않으면서도 개시된 특정 실시예에서 많은 변경이 이루어질 수 있고, 여전히 비슷하거나 유사한 결과를 얻을 수 있음을 이해해야 한다.
실시예 1
PCC 생산용 재료 평가
침전된 염화칼슘(PCC, 침전된 광물 이온염)의 생산을 위해 3개의 산업 폐기물 시험 재료(고로 슬래그, 바이오매스 슬래그, 및 석탄 플라이 애쉬)를 조사했다. 해당 연구는 세 가지 테스트 출처로부터 개선되지 않은 원염수의 사용을 평가하기 위해 수행되었다. 다양한 처리 조건에서 침전 공정을 테스트하기 위해 다양한 조건들이 조사되었다. 원시료 내에 함유된 마그네슘 및 철 염에 대한 칼슘염의 침전 선택도를 향상시키기 위해, 침전 온도의 공정 제어, 침전-염-흡수 유체의 체적 변화, 및 흡수 유체 조건의 pH 조절이 사용될 수 있다.
상기 시료 물질을 재순환조에서 염산과 접촉시켜, 염수를 생산하고 용해 이후 고체를 여과시켰다. 용해된 염의 화학적 구성을 결정하기 위해 SEM/ICP를 사용하여 상기 염수를 분석하였다. 하기 표 1에 제시된 결과는 고칼슘 농도를 가진 염수가 다양한 산업 폐기물의 염산 용액으로부터 얻어질 수 있음을 입증하는 것이다. 이들 고칼슘 염수는 PCC를 생산하는데 사용하거나 이산화탄소 격리 공정에 직접적으로 사용될 수 있다.
| 테스트 재료 | Ca (중량 %) | Mg (중량 %) | Fe (중량 %) |
| 고로 슬래그 | 88.22 | 11.47 | 0.31 |
| 바이오매스 슬래그 | 86.99 | 9.7 | 3.31 |
| 석탄 플라이 애쉬 | 62.77 | 24.69 | 12.54 |
실시예 2
폐기물의 용해 및 CO
2
의 포집
MgCl2 수화물 함유 물질의 샘플을 분해 반응기 내 증기와 반응시켜 수용성 MgOH2 및 HCl 기체를 생성하였다. 미반응 증기와 기상 HCl 혼합물을 HCl 수용액으로 포집하였다. 이 용액을 15% 농도로 희석하여 석탄 플라이 애쉬 및 바이오매스 슬래그 폐기물을 용해하는데 사용하였다. 상기 폐기물 용해 공정은 별도의 반응기에서 각 폐기물을 HCl 용액에 첨가하고 반응 온도를 관찰하는 과정이 포함되었다. 용해 반응을 희석 또는 재액화하기 위해 물을 추가적으로 첨가하였다. 바이오매스 슬래그 용해 반응은 수증기의 발생 및 수분의 손실을 수반하므로, 수분의 손실을 보충하기 위해 물을 첨가하였다. 하기 표 2는 다양한 폐기물 용해 실험에 대한 온도, 부피, 및 질량을 나타낸 것이다.
| 물질 | 질량(g) | HCl 부피(mL) | H 2 0 첨가량 (mL) | 최대 온도 (°C) | |
| 수행 1 | 바이오매스 | 150 | 250 | 80 | 75 |
| 수행 2 | 바이오매스 | 120 | 166 | 50 | 75 |
| 수행 3 | 석탄 | 350 | 50 | 100 | 32 |
| 수행 4 | 바이오매스 | 120 | 120 | 50 | 76 |
| 수행 5 | 바이오매스 | 120 | 130 | 25 | 75 |
| 수행 6 | 석탄 | 487 | 75 | 200 | 35 |
| 수행 7 | 바이오매스 | 240 | 240 | 100 | 78 |
| 수행 8 | 석탄 | 423 | 50 | 75 | 35 |
상기 재료를 완전히 혼합시키고 선택적으로 물과 함께 재액상화시킨 후, 생성된 염수 및 슬러리는 30분 동안 그대로 두어 여전히 진행 중인 임의의 반응을 완료하였다. 해당 시간 동안, 염수/슬러리의 온도는 주위 온도로 하강하기 시작하였고, 상기 슬러리의 pH는 보정된 pH 미터를 사용하여 측정하였다. pH가 낮은(<3.5) 샘플을 pH 6 이상으로 상승시키기 위해 NH4OH 수용액을 첨가하였다. 상기 슬러리를 주위 온도로 냉각시킨 후, 슬러리에서 고체를 여과하여, 케이크와 여과액을 제공하였다. 일부 측면에서는, 상기 개시된 폐기물의 용해로부터 생성된 염수는 여과 없이 직접적으로 사용될 수 있다.
기체 CO2의 스트림을 MgCl2 수화물의 증기 구동 분해로부터 생성된 Mg(OH)2 수용액을 통해 버블링하여, Mg(HCO3)2을 포함하는 탄산 용액을 제공하였다. 상기 탄산 용액을 상기에서 생성된 염수 또는 여과액과 결합하여 용액에 탄산칼슘(고체) 및 MgCl2를 포함하는 생성물을 생성하였다. 상기 생성물을 여과하여 MgCl2 용액으로부터 침전된 탄산칼슘(PCC)를 분리하였다. 표 2의 수행 7 및 8로부터 수집된 PCC에 대해 유도-결합 플라즈마(ICP) 분석을 수행하였다. 양이온 조성은 하기 표 3에 나타내었다.
| 양이온 | 수행 7 (mol/kg) | 수행 8 (mol/kg) |
| Ca | 10.227 | 9.877 |
| Fe | 0.0002 | 0.053 |
| Mg | 0.448 | 0.987 |
| Na | 0.08 | 0.011 |
| Be | 0.0004 | 0.0036 |
| Ba | 0.0001 | 0.0032 |
| Sr | 0.008 | 0.0421 |
| Mn | 0.032 | 0.045 |
상기 표 3의 결과는 염화마그네슘 수화물 함유 물질의 분해로부터 생성된 HCl을 활용함으로써 고순도의 탄산칼슘이 얻어질 수 있음을 입증한다. 상기 HCl은 다양한 폐기물을 용해하여 높은 칼슘 함량을 가진 염수 또는 슬러리를 제공하는데 사용되었다. 염화마그네슘 수화물 함유 물질의 분해로부터 생성된 수산화마그네슘을 이산화탄소 기체로 탄산화하였고, 그 결과로 생성된 탄산 용액을 폐기물 유래 염수 또는 슬러리와 혼합하여 침전된 탄산칼슘을 함유하는 염화마그네슘 용액을 제공하였다. 본 명세서에 개시된 방법은 다양한 폐기물을 재활용하고 환경을 고려한 기체 이산화탄소의 격리를 위한 핵심 요소로서 사용될 수 있는 신규한 수단을 제공한다. 상기 방법은 폐기물에 대한 대안으로 지질 규산염 광물을 사용하는 것으로 확장될 수 있다.
Claims (42)
- 염화마그네슘 수화물 함유 물질을 증기와 반응시켜 HCl 및 Mg(OH)2를 생성하는 단계;
상기 Mg(OH)2를 이산화탄소를 포함하는 기체 스트림과 접촉시켜 부분적으로 또는 완전히 탄산화된 스트림을 제공하는 단계;
폐기물을 상기 HCl 및 선택적으로 물과 접촉시켜 상기 폐기물로부터 광물 이온염을 염수 또는 슬러리로 침출시키는 단계;
상기 염수 또는 슬러리로부터 광물 이온염을 회수하는 단계; 및
광물 이온염을 부분적으로 또는 완전히 탄산화된 스트림과 반응시켜 광물 이온 탄산염 형태로 이산화탄소를 격리하는 단계;
를 포함하는, 폐기물을 활용하여 이산화탄소를 격리하는 방법. - 제1항에 있어서, 상기 부분적으로 또는 완전히 탄산화된 스트림은 Mg(OH)x(HCO3)y을 포함하고, 여기서 x+y = 2인, 방법.
- 제1항에 있어서, 상기 광물 이온염은 적어도 하나의 2족 금속 양이온을 포함하는, 방법.
- 제3항에 있어서, 상기 2족 금속 양이온은 칼슘 양이온인, 방법.
- 제3항에 있어서, 상기 2족 금속 양이온은 마그네슘 양이온인, 방법.
- 제3항에 있어서, 상기 폐기물은 산업 폐기물인, 방법.
- 제6항에 있어서, 상기 산업 폐기물은 석조, 콘크리트, 제철로 슬래그, 바이오매스 연료 생산 슬래그 및 폐석탄 플라이 애쉬로 이루어진 군으로부터 선택되는 것인, 방법.
- 제1항에 있어서, 상기 이산화탄소는 연도 가스 스트림의 성분인, 방법.
- 제1항에 있어서, 상기 이산화탄소는 대기 중 이산화탄소인, 방법.
- 제1항에 있어서, 상기 폐기물과 HCl의 접촉 단계는 주위 온도에서 수행되는 것인, 방법.
- 제1항에 있어서, 상기 폐기물과 HCl의 접촉 단계는 주위 압력에서 수행되는 것인, 방법.
- 제1항에 있어서, 상기 폐기물과 HCl의 접촉 단계는 기계적 교반 또는 고형물의 마모를 포함하지 않는 것인, 방법.
- 제1항에 있어서, 상기 폐기물과 HCl의 접촉 단계는 폐기물과 HCl 사이의 접촉을 증가시키기 위해 액체를 재순환시키는 단계를 더 포함하는, 방법.
- 제1항에 있어서, 염수 또는 슬러리를 침전조로 이송하는 단계를 더 포함하는, 방법.
- 제14항에 있어서, 염수 또는 슬러리의 고형물이 침전조의 바닥에 침전되도록하는 것을 더 포함하는, 방법.
- 제1항에 있어서, 염수 또는 슬러리를 증발지로 이송하는 것을 더 포함하는, 방법.
- 제16항에 있어서, 상기 염수 또는 슬러리의 액체가 증발되도록 하는 단계를 더 포함하는, 방법.
- 제16항에 있어서, 태양 에너지 및/또는 자연적으로 발생한 바람이 증발 속도를 증가시키는데 이용되는 것인, 방법.
- 제16항에 있어서, 증발 속도를 증가시키는데 비재생 에너지는 사용되지 않는 것인, 방법.
- 제16항에 있어서, 증발 속도를 증가시키기 위해 증발지로 에너지를 제공하지 않는 것인, 방법.
- 제1항에 있어서, 상기 광물 이온 탄산염은 탄산 칼슘을 포함하는, 방법.
- 염화마그네슘 수화물 함유 물질을 증기와 반응시켜 HCl 및 Mg(OH)2을 생성하는 단계;
상기 Mg(OH)2를 이산화탄소를 포함하는 기체 스트림과 접촉시켜 부분적으로 또는 완전히 탄산화된 스트림을 제공하는 단계;
지질 규산염 광물을 HCl 및 선택적으로 물과 접촉시켜 상기 지질 규산염 광물의 규산 이온염을 염수 또는 슬러리로 침출시키는 단계;
상기 염수 또는 슬러리로부터 광물 이온염을 회수하는 단계; 및
상기 광물 이온염을 부분적으로 또는 완전히 탄산화된 스트림과 반응시켜 광물 이온 탄산염 형태로 이산화탄소를 격리하는 단계;
를 포함하는, 지질 규산염 광물을 활용하여 이산화탄소를 격리하는 방법. - 제22항에 있어서, 상기 부분적으로 또는 완전히 탄산화된 스트림은 Mg(OH)x(HCO3)y을 포함하고, 여기서 x+y = 2인, 방법.
- 제22항에 있어서, 상기 광물 이온염은 적어도 하나의 2족 금속 양이온을 포함하는, 방법.
- 제24항에 있어서, 상기 2족 금속 양이온은 칼슘 양이온인, 방법.
- 제24항에 있어서, 상기 2족 금속 양이온은 마그네슘 양이온인, 방법.
- 제22항에 있어서, 상기 지질 규산염 광물은 감람석, 고토감람석, 홍석류석, 스페사르틴, 회반 석류석, 회철 석류석, 회크롬 석류석, 하이드로그로슐라, 노버가이드, 콘드로석, 흄석, 사흄석, 다토석, 설석, 경녹니석, 로소나이트, 부석, 규회철광, 녹염석, 회렴석, 탄자나이트, 사유렴석, 갈렴석, 돌라세이트, 베수비아나이트, 파파고아테, 전기석, 대외석, 코디어라이트, 세카니나이트, 유디아라이트, 밀라라이트, 원화휘석, 피전휘석, 투휘석, 회철휘석, 보통휘석, 프록스페로이트, 규회석, 소다 규회석, 직섬석, 커밍톤섬석, 투섬석, 녹섬석, 각섬석, 남섬석, 아르베소나이트, 판온석, 온석면, 리잘다이트, 활석, 일라이트, 몬모릴로나이트, 녹니석, 질석, 세피올라이트, 팔리고르스카이트, 흑운모, 금운모, 진주운모, 해록석, 회조장석, 중성장석, 라브라도라이트, 아회장석, 회장석, 칸크리나이트, 하우인, 천람석, 에리오나이트, 능비석, 휘비석, 속비석, 질비석, 모데나이트, 사완화휘석, 및 이들의 조합으로 이루어진 군으로부터 선택되는 것인, 방법.
- 제22항에 있어서, 상기 이산화탄소는 연도 가스 스트림의 성분인, 방법.
- 제22항에 있어서, 상기 이산화탄소는 대기 중 이산화탄소인, 방법.
- 제22항에 있어서, 상기 지질 규산염 광물과 HCl의 접촉 단계는 주위 온도에서 수행되는 것인, 방법.
- 제22항에 있어서, 상기 지질 규산염 광물과 HCl의 접촉 단계는 주위 압력에서 수행되는 것인, 방법.
- 제22항에 있어서, 상기 지질 규산염 광물과 HCl의 접촉 단계는 기계적 교반 또는 고형물의 마모를 포함하지 않는 것인, 방법.
- 제22항에 있어서, 상기 지질 규산염 광물과 HCl의 접촉 단계는 지질 규산염 광물과 HCl 사이의 접촉을 증가시키기 위해 액체를 재순환시키는 단계를 더 포함하는, 방법.
- 제22항에 있어서, 염수 또는 슬러리를 침전조로 이송하는 단계를 더 포함하는, 방법.
- 제34항에 있어서, 염수 또는 슬러리의 고형물이 침전조의 바닥에 침전되도록 하는 것을 더 포함하는, 방법.
- 제22항에 있어서, 염수 또는 슬러리를 증발지로 이송하는 것을 더 포함하는, 방법.
- 제36항에 있어서, 상기 염수 또는 슬러리의 액체가 증발되도록 하는 단계를 더 포함하는, 방법.
- 제36항에 있어서, 태양 에너지 및/또는 자연적으로 발생한 바람이 증발 속도를 증가시키는데 이용되는 것인, 방법.
- 제36항에 있어서, 태양 에너지 및/또는 자연적으로 발생한 바람이 증발 속도를 증가시키는데 이용되는 것인, 방법.
- 제36항에 있어서, 증발 속도를 증가시키는데 비재생 에너지는 사용되지 않는 것인, 방법.
- 제36항에 있어서, 증발 속도를 증가시키기 위해 증발지로 에너지를 제공하지 않는 것인, 방법.
- 제22항에 있어서, 상기 광물 이온 탄산염은 탄산 칼슘을 포함하는, 지질 규산염 광물을 활용하여 이산화탄소를 격리하는 방법.
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