KR20220049130A

KR20220049130A - 편백 추출방법

Info

Publication number: KR20220049130A
Application number: KR1020200132347A
Authority: KR
Inventors: 임호
Original assignee: 임호
Priority date: 2020-10-14
Filing date: 2020-10-14
Publication date: 2022-04-21
Also published as: KR102476932B1

Abstract

본 발명은 편백 추출방법에 관한 것으로, 보다 상게하게는 ⅰ)편백 잎과 가지를 세척 후 1 내지 5 cm 범위로 절단하는 단계 및,; ⅱ)절단한 편백 잎과 가지 100중량부에 대하여 폴리올 300 내지 2,000중량부의 비율로 혼합하고 10 내지 50 ℃ 범위의 온도에서 4 내지 30 시간 동안 추출하는 단계를 포함한 편백 추출방법에 관한 것으로, 본 발명은 향균 및 방부 효과가 있다고 알려진 편백의 유효성분을 추출하는 데 있어서, 강한 향과 색을 띄는 부산물의 문제로 인해 화장료 원료로 사용이 불가능했던 기존 추출방법의 문제를 해결하여 유효성분만을 추출한 추출물을 수득할 수 있는 방법을 제공한다.

Description

편백 추출방법{EXTRACTION METHOD OF HINOKI CYPRESS}

본 발명은 편백 추출방법에 관한 것으로, 보다 상세하게는 ⅰ)편백 잎과 가지를 세척 후 1 내지 5 cm 범위로 절단하는 단계 및,; ⅱ)절단한 편백 잎과 가지 100중량부에 대하여 폴리올 300 내지 2,000중량부의 비율로 혼합하고 10 내지 50 ℃ 범위의 온도에서 4 내지 30 시간 동안 추출하는 단계를 포함한 편백 추출방법에 관한 것이다.

편백나무는 피톤치드(phytoncide)라는 물질을 뿜어내는데, 피톤치드는 나무가 각종 해충이나 박테리아로부터 자신을 보호하기 위해 내뿜는 방향성 물질로, 피톤치드의 주성분은 테르펜(terpene) 계통의 유기화합물이며, 포름알데히드와 같은 공기 중 유해물질을 제거하고, 항균 효과, 면역기능증대 효과는 물론 아토피, 알레르기 예방에도 탁월한 효과가 있는 것으로 알려져 있다. 따라서, 편백나무의 잎, 가지 등에서 항균 및 방부성분을 추출하여 화장품 원료 등 여러가지 생활용품에 적용하는 사례가 늘고 있다.

기존 편백 추출 방법의 경우, 일반적으로 3가지 방법으로 제조를 하고 있다. 첫째, 유럽 및 일부 국내 업체의 경우, 식물 등의 잎, 뿌리, 가지 등을 건조하여 수분을 제거한 뒤, 에탄올 등의 용제로 상온 또는 가온하여 추출, 가온 및 진공 상태로 용제를 제거, 농축한 뒤 동결건조하여 분말 상의 추출물을 얻는 방법이 있다.

둘째, 가압수증기추출법을 통해 식물의 유효성분을 수증기의 물과 함께 우려내어 일반적으로 에센셜오일이라 부르는 정유와 추출수를 수득하는 방법이 있다. 대한민국 등록특허 제 10-1514524호에는 a) 편백나무 잎을 저온건조기에서 건조한 다음, 건조된 편백나무 잎을 1 내지 3mm의 입자로 절단하여 1,000 내지 2,000메시를 통과하도록 분말화하는 단계; b) a) 단계의 편백나무 잎을 포집망에 넣고 증류탱크에 넣어 증류수를 공급하는 단계; c) 증류탱크를 가열하여 스팀을 공급하여 편백나무 잎을 통과하도록 하여 스팀에서 추출된 정유 성분이 함유된 수증기를 냉각기로 이동시켜 편백 오일과 편백수로 분리하는 단계로 제조되는 것을 특징으로 하는 항생제 내성균주의 생장 저해기능을 갖는 항균 세정제 조성물이 개시되어 있다.

셋째, 초임계 추출방식을 사용한 정유의 추출방식이 있다. 대한민국 등록특허 10-1534837호에는 물로 세척하여 이물질을 제거한 편백의 잎에 35℃의 냉풍을 가해 24시간 동안 건조시키는 건조단계와; 상기 건조된 편백 잎을 믹서기로 분쇄한 후 초임계 유체 추출법을 이용하여 편백 초임계 추출물을 추출하는 추출단계와; 상기 편백 초임계 추출물을 바디케어로 제조하는 제형단계;를 포함하고, 상기 추출단계에서 상기 편백 초임계 추출물은 온도 40℃, 압력 150bar의 초임계 이산화탄소를 상기 건조된 편백 잎에 가하여 180분 동안 추출하며, 상기 제형단계에서 상기 바디케어는 세테아릴알코올 1.0중량%, 글리세릴스테아레이트 1.6중량%, 비즈왁스 0.5중량%, 하이드로제네이티드 레시틴 0.5중량%, 네오펜틸글라이콜디카프레이트 3.0중량%, 하이드로제네이트드폴리데센 4.0중량%, 카프릭트리글리세라이드 2.0중량%, 사이클로펜타실록산 5.0중량%, 토코페릴아세테이트 0.2중량%, 디메치콘 0.3중량%, 프로필파라벤 0.1중량%, 트리소듐이디티에이 0.02중량%, 메칠파라벤 0.2중량%, 글리세린 6.5중량%, 디프로필렌글라이콜 4.5중량%, 잔탄검 0.03중량%, 카보머 0.16중량%, 포타슘하이드록사이드 0.071중량%, 페녹시에탄올 0.2중량%, 디포타슘글리시리제이트 0.1중량%, 상기 편백 초임계 추출물 3.5중량%, 잔량의 정제수로 조성되어 보습활성을 갖는 것을 특징으로 하는 편백 초임계 추출물을 이용한 바디케어 화장료 조성물의 제조방법이 개시되어 있다.

그 외에 국내의 대부분의 추출물 제조업체의 경우, 1,3-부틸렌글리콜 또는 1,3-프로판디올, 정제수 등을 사용하여 식물을 대체로 60~80℃ 수준으로 끓여서 활성물질을 추출하는 방식 및 그렇게 추출한 액상을 정제수에 희석하여 화장료의 원료로서 사용하고 있다.

그러나, 전술한 편백 추출법은 화장료 원료 등으로 사용하기에는 제한이 있다. 첫째의 에탄올추출방식의 경우, 식물류가 고유하게 가지는 폴리페놀 등의 유효물질이 상대적으로 많은 비율로 나올 수 있도록 제조하는 것이 가능하나, 엽록소 등과 같은 색소의 추출도 동시에 많아지게 되어 그 색상이 갈색, 진갈색, 청녹색 등의 형태로 매우 진하게 나오는 경우가 대부분이다. 이에 그러한 분말상의 추출물은 특별한 컨셉 또는 화장료 조성물이 최소 황갈색에서 진갈색 등으로 되거나 이 추출방식의 장점이 무색하게 극소량 투입, 화장료의 색상이 무색 또는 백색 내지는 화장료 고유의 색상을 침해하지 않는 선에서 사용하고 있는 것이 그 한계점이라 볼 수 있다. 이 경우에는 추출물 고유의 기능이 없다고 봐도 무방하며 대체로 컨셉의 용도로 많이 사용중이다.

둘째의 가압수증기추출법은 색상의 부분에서는 매우 연한 미황색 계통을 띄거나 무색에 가까우나 그 성질 자체가 오일 또는 정유(일반적으로 에센셜 오일)이기 때문에 화장료 조성물에의 사용에 한정적이며, 더불어 식물 고유의 향이 진하게 배어나와 화장료 조성물의 조향에 어려움이 많아지게 된다. 또한 그 과정에서 나오는 일종의 부산물과 같은 추출수 - 수증기 추출에 따른 수용성 활성성분이 일부 용해되어 나오는 물 - 는 식물 고유의 향은 오일 또는 정유(에센셜오일)과 같이 보유하고 있어 향이 강하나 식물 자체가 보유하는 활성성분의 양은 극히 미약하고, 특히 본 발명의 주안점인 항균, 방부효과는 상당히 미비하다는 시험 결과를 얻었다. 이에 가압수증기추출법에 따라 제조되는 추출수는 유통과정에서의 부패가 일어나기 때문에 별도의 방부처리를 하여 사용되고 있다. 대표적으로 본 발명의 비교대상인 1,2-헥산디올을 2~3% 수준으로 화장료 조성물의 보존제 등으로 사용 중이다.

셋째의 초임계추출방식은 설비 및 공정 비용이 과다하게 들어간다는 단점이 있으며 동시에 가압수증기추출방식과 동일한 단점이 존재한다.

그 외의 국내 대다수 추출물업체에서 사용하는 1,3-부틸렌글리콜 및 1,3-프로판디올 또는 정제수를 사용하여 끓여 우려내는 방식은 첫째의 에탄올 추출방식과 유사하게 색상이 나와 그 사용에 제한이 있어 실제 화장료 조성물에 사용되는 함량은 수 % 미만이며 가온하는 온도, 시간, 함량에 따라 그 색상 등이 진해지거나 식물 고유 향이 강하게 나기 때문에 대부분 끓여서 추출한 후 정제수에 희석하는 방식으로 사용 중이다. 그러한 방식으로 제조되는 추출물들은 유통과정에서 오히려 부패가 되는 문제가 있어 대부분 본 발명의 비교 대상인 1,2-헥산디올을 1~3% 보존제로 사용하고 있다. 기존 특허, 논문 등의 추출방식은 말 그대로 편백의 효과만 중점적으로 평가하기 위해 모두 에탄올추출방식 또는 수증기추출, 초임계추출 방식을 사용하였다. 허나 이들 방식은 위에 기술한 바와 같이 근본적으로 화장료 조성물의 조색, 조향에 문제를 야기하고 또한 안정적으로 화장료 조성물에 섞기 위해 별도의 조제(유화제, 가용화제, 용제 등) 처리를 하는 수준이므로 편백의 효과의 확인 외에는 상업적으로 사용하기에는 분명한 무리가 있다.

이에 본 발명은 화장료 조성물의 어떤 배합의 조성비를 갖더라도 조색, 조향에 영향을 끼치지 않는 수준에서의 천연추출물이라는 부분과 저온추출 방법으로 인한 편백나무 잎과 가지가 가지고 있는 물질의 열손상이나 물리적 손상이 없이 편백 자체가 가지고 있는 항균, 방부효과를 가진 물질의 효과적 추출을 동시에 만족할 수 있었다.

대한민국 등록특허 제10-1514524호 대한민국 등록특허 제10-1534837호

따라서, 본 발명이 이루고자 하는 기술적 과제는 향균 및 방부 효과가 있다고 알려진 편백의 유효성분을 추출하는 데 있어서, 강한 향과 색을 띄는 부산물 추출의 문제로 인해 화장료 원료로 사용이 불가능했던 기존 추출방법의 문제를 해결한 편백 추출방법을 제공하는 것이다.

상기 기술적 과제를 달성하기 위하여 본 발명은 ⅰ)편백 잎과 가지를 세척 후 1 내지 5 cm 범위로 절단하는 단계 및,; ⅱ)절단한 편백 잎과 가지 100중량부에 대하여 폴리올 300 내지 2,000중량부의 비율로 혼합하고 10 내지 50 ℃ 범위의 온도에서 4 내지 30 시간 동안 추출하는 단계를 포함한 편백 추출방법을 제공한다.

또한, 본 발명은 ⅲ)추출 후 상온에서 10 내지 30시간 동안 숙성하는 과정을 더 포함한 편백 추출방법을 제공한다.

또한, 본 발명은 상기 폴리올이 1,3-프로판디올, 1,3-부틸렌글리콜, 2-메틸-1,3-프로판디올, 1,2-부틸렌글리콜, 2,3-부틸렌글리콜, 디프로필렌글리콜, 1,5-펜탄디올, 1,6-헥산디올, 1,8-옥탄디올, 1,2-데칸디올, 1,10-데칸디올, 부틸에틸프로판디올, 캠판디올(Camphanediol) 및 폴리에틸렌글리콜로 구성된 군으로부터 선택된 1종 이상인 것을 특징으로 하는 편백 추출방법을 제공한다.

또한, 본 발명은 상기 방법으로 추출된 편백 추출물을 제공한다.

본 발명은 향균 및 방부 효과가 있다고 알려진 편백의 유효성분을 추출하는 데 있어서, 강한 향과 색을 띄는 부산물의 문제로 인해 화장료 원료로 사용이 불가능했던 기존 추출방법의 문제를 해결하여 유효성분만을 추출한 추출물을 수득할 수 있는 방법을 제공한다.

도 1은 1,2-헥산디올의 항균력을 측정한 MIC 테스트 결과
도 2는 본 발명에 따른 실시예 3에서 수득된 조성물의 항균력을 측정한 MIC 테스트 결과
도 3은 본 발명에 따른 실시예 2에서 수득된 조성물의 항균력을 측정한 MIC 테스트 결과
도 4는 본 발명에 따른 실시예 1에서 수득된 조성물의 항균력을 측정한 MIC 테스트 결과
도 5는 본 발명에 따른 실시예 1 내지 3에서 수득된 편백 추출물과 1,2-헥산디올의 정제수 베이스 용액의 아스페르질러스 브라질리엔시스에 대한 방부효과를 비교한 그래프
도 6은 본 발명에 따른 실시예 1 내지 3에서 수득된 편백 추출물과 1,2-헥산디올의 마스크팩액 제형 용액의 아스페르질러스 브라질리엔시스에 대한 방부효과를 비교한 그래프
도 7은 본 발명에 따른 실시예 1 내지 3에서 수득된 편백 추출물과 1,2-헥산디올의 O/W 에멀젼 베이스 용액의 아스페르질러스 브라질리엔시스에 대한 방부효과를 비교한 그래프
도 8은 본 발명에 따른 실시예 1 내지 3에서 수득된 편백 추출물과 1,2-헥산디올의 음이온계 샴푸 제형의 아스페르질러스 브라질리엔시스에 대한 방부효과를 비교한 그래프
도 9는 본 발명에 따른 실시예 1 내지 3에서 수득된 편백 추출물 1중량% 용액의 방부 효과를 확인한 그래프
도 10은 본 발명에 따른 실시예 1 내지 3에서 수득된 편백 추출물 5중량% 용액의 방부 효과를 확인한 그래프

이하에서 본 명세서에 첨부된 도면을 참조하여 본 발명을 상세히 설명한다.

본 발명의 편백 추출방법은 ⅰ)편백 잎과 가지를 세척 후 1 내지 5 cm 범위로 절단하는 단계 및; ⅱ)절단한 편백 잎과 가지 100중량부에 대하여 폴리올 300 내지 2,000중량부의 비율로 혼합하고 10 내지 50 ℃ 범위의 온도에서 4 내지 30 시간 동안 추출하는 단계를 포함한다

우선, 본 발명은 ⅰ)편백 잎과 가지를 세척 후 1 내지 5 cm 범위로 절단하는 단계를 포함한다. 본 발명자가 편백에서 얻고자하는 항균/방부 성분은 편백의 잎과 가지 부분에 많이 함유되어 있는 바, 본 발명에서는 편백의 잎과 가지를 이용한다. 상기 세척은 추출물 중 불순물의 함량을 최소화하기 위하여 수행되며, 편백 잎과 가지를 1 내지 5cm 범위 길이로 절단하는 것은 추출단계에서 교반이나 추출 후 여과 등 공정상의 편의성 추구와 추출 효율을 높이기 위함이다. 상기 범위를 벗어나는 경우 교반이나 여과 공정의 효율이 저하되거나 추출 효율이 저하된다.

세척 및 절단 과정을 거친 편백은 편백 잎과 가지 100중량부에 대하여 폴리올 300 내지 2,000중량부의 비율로 혼합하고 10 내지 50 ℃ 범위의 온도에서 4 내지 30 시간 동안 추출하는 단계를 거치게 된다. 전술한 바와 같이, 종래 추출방법은 모두 고온의 수증기 등 고온 조건에서 추출이 수행되어 색소나 기타 성분까지 추출되는 문제가 있어 화장품 원료로 사용할 수 없는 문제가 있었다. 본 발명자들은 10 내지 50℃ 범위의 저온에서 4 내지 30시간 동안 추출을 수행할 경우 편백에 포함된 색소나 VOC 성분 등 추출액에 포함되지 않아야 하는 성분의 추출을 최소화하면서 피톤치드 등 유효성분의 효과적인 추출이 가능함을 확인하여 본 발명을 완성할 수 있었다. 특히, 추출온도가 10℃ 미만이면 추출 효율이 저하되는 문제가 있고, 반면 50℃를 초과하는 경우에는 색소 등 문제 성분의 추출이 증대될 수 있기 때문이다. 추출온도와 시간의 경우 아래와 같은 조합으로 수행하는 것이 바람직하다.

상기 편백 잎 및 가지와 폴리올은 편백 잎과 가지 100중량부에 대하여 폴리올 300 내지 2,000중량부의 비율, 더욱 바람직하게는 500~1,000 중량부 비율로 혼입된다. 본 발명에 적용되는 추출용매로는 폴리올을 사용하게 되는데, 이는 본 발명자가 추출용매로 폴리올을 사용시 부스팅 효과를 가지는 것을 발견했기 때문이다. 본 명세서에서 부스팅이란 방부제를 단독으로 사용할 때보다 혼합하여 사용할 때, 또는 방부제의 조성에 폴리올을 추가하여 사용시 폴리올의 물분자 흡수에 따른 수분활성도 저해로 인해 미생물이 사용할 수 있는 수분의 활성도를 줄여주거나 삼투압에 의한 세포막의 파괴효과를 유도하여 방부제의 항균활성을 돕는 효과를 의미한다. 편백 잎과 가지 100중량부 대비, 폴리올의 비율이 2,000중량부 비율을 초과할 경우에는 실지 추출되는 편백의 활성분이 적어 본 발명에서의 만족스러운 항균, 방부 효과를 기대하기가 어려우며, 300중량부 미만으로 추출하는 경우에는, 유효성분의 추출비율이 상승하여 방부효과는 뛰어나나 앞서 언급한 바와 같은 에탄올 추출물 등과 같은 기존의 산업적 방법에 의한 추출물의 단점인 냄새, 색상이 너무 과다하여 실제의 화장료 조성물에의 적용은 매우 어려워진다.

이하에서 본 발명의 바람직한 태양인 실시예를 통해 본 발명을 더욱 상세히 설명한다.

실시예 1

국내산 편백의 잎과 가지를 물로 깨끗이 세척하여 흙과 이물질을 제거한 다음, 이물질이 제거된 국내산 편백의 잎과 가지를 3-5 CM 크기/길이로 절단하였다. 0.1루베의 교반용기에 절단한 편백의 잎과 가지를 전체 원료 중량의 5~30%(w/w)로 투입하였다. 그 다음 폴리올인 1,3-프로판디올을 전체 중량을 기준으로 70~95% 투입하였다. 편백잎과 가지를 투입된 폴리올에 잘 침적되도록 하고, 20rpm으로 교반을 하며 30℃의 추출 온도에서 12시간 동안 추출을 수행하였다.

추출 종료 후 30℃로 항온하여 6~18시간 침적, 숙성하고, 숙성이 완료된 조성물을 여과하여 최종 제품을 수득하였다.

실시예 2

폴리올의 종류를 1,3-부틸렌글리콜을 사용한 것을 제외하고는 상기 실시예 1과 동일하게 추출을 수행하였다.

실시예 3

폴리올의 종류를 2-메틸-1,3-프로판디올을 사용한 것을 제외하고는 상기 실시예 1과 동일하게 추출을 수행하였다.

실시예 4

폴리올의 종류를 1,2-부틸렌글리콜을 사용한 것을 제외하고는 상기 실시예 1과 동일하게 추출을 수행하였다.

실시예 5

폴리올의 종류를 2,3-부틸렌글리콜을 사용한 것을 제외하고는 상기 실시예 1과 동일하게 추출을 수행하였다.

실시예 6

폴리올의 종류를 디프로필렌글리콜을 사용한 것을 제외하고는 상기 실시예 1과 동일하게 추출을 수행하였다.

실시예 7

폴리올의 종류를 1,5-펜탄디올을 사용한 것을 제외하고는 상기 실시예 1과 동일하게 추출을 수행하였다.

실시예 8

폴리올의 종류를 1,6-헥산디올을 사용한 것을 제외하고는 상기 실시예 1과 동일하게 추출을 수행하였다.

실시예 9

폴리올의 종류를 1,8-옥탄디올을 사용한 것을 제외하고는 상기 실시예 1과 동일하게 추출을 수행하였다.

실시예 10

폴리올의 종류를 1,2-데칸디올을 사용한 것을 제외하고는 상기 실시예 1과 동일하게 추출을 수행하였다.

실시예 11

폴리올의 종류를 1,10-데칸디올을 사용한 것을 제외하고는 상기 실시예 1과 동일하게 추출을 수행하였다.

실시예 12

폴리올의 종류를 부틸에틸프로판디올을 사용한 것을 제외하고는 상기 실시예 1과 동일하게 추출을 수행하였다.

실시예 13

폴리올의 종류를 캠판디올(camphanediol)을 사용한 것을 제외하고는 상기 실시예 1과 동일하게 추출을 수행하였다.

실시예 14

폴리올의 종류를 폴리에틸렌글리콜을 사용한 것을 제외하고는 상기 실시예 1과 동일하게 추출을 수행하였다.

비교예 1 : 편백잎과 가지의 에탄올 추출물 제조 방법

편백의 잎과 가지를 잘 건조하여 수분을 제거한다. 수분이 제거된 편백의 잎과 가지를 80% 에탄올(99.9% 에탄올 80%(w/w)와 정제수 20%(w/w)의 혼합)을 사용하여 50℃에서 12시간 추출한다. 자세하게는 편백의 잎과 가지를 잘 분쇄하여 100g을 플라스크에 투입하고, 80%(w/w) 에탄올을 2kg 투입한 뒤, 잘 침적시키고, 50℃로 승온하여 12시간 동안 환류시키면서 끓여 추출한다. 추출 종료 후, 침적시킨 뒤, 여과포 여과와 원심분리를 통해 잔사와 여액을 분리하고, 분리된 여액을 감압농축하여 편백 에탄올 추출물을 수득하였다.

위 본 발명의 실시예1 내지 3과 대조군인 비교예 1의 수득물 및 시험비교 대상인 수증기추출물(편백정유, 군산 소재의 편백마을에서 매입)은 각각 수득물 자체의 색상, 냄새 평가 및 처방에서의 희석 상태의 색상, 냄새를 비교하여 표 1에 정리하였다.

구분		에탄올 추출물	수증기 증류물 (편백정유)	본 발명의 대표 추출물
				편백MPO 추출물	편백BG 추출물	편백PD 추출물
성상		진갈색 분말	미황색오일	미황색친수성액체	미황색친수성액체	미황색친수성액체
냄새		매우진한풀냄새	강한편백향취	매우연한편백취
색상	원물	APHA 측정불가(Over) 진갈색	매번 확인필요	미황색 APHA 50~80
	1%수용액	APHA 측정불가(Over) 갈색	용해안됨 오일로 평가	무색 APHA 3~4

표 1에서 확인할 수 있는 바와 같이, 일반적인 분말 형태로 존재하는 에탄올(또는 타 알콜)추출물의 경우, 엽록소 등의 색소 및 지나친 추출효율로 인해 색상이 진하고, 냄새가 강하여 효과적인 유효성분의 함량이라는 측면에서는 양호하나 화장료 조성물에 사용하기에는 매우 부적합함을 알 수 있다. 기본적으로 화장료 조성물에 사용되는 원료는 무색/무취를 지향하여 근래의 제품 경향인 무취, 즉 무향에 가까운 것이 선호되고 있으며, 더불어 무색, 무취가 아니더라도, 제품의 조색과 조향에 영향을 줄 수 있는 냄새와 색상은 대부분의 업체에서 거부하고 있는 실정이다. 이에 많은 논문과 특허를 통해 편백추출물의 효과가 공지/발표되었으나 상업적으로 적용되지 못하는 이유가 있다.

또한, 편백정유라 불리는 수증기 증류물의 경우, 색상은 미황색으로 화장료의 조성에 큰 영향을 끼치지 않으나, 그 지나친 특이취(자극적인 에센셜 오일 계통의 특이취)로 인해 화장료 조성물의 조향에 매우 좋지 않은 영향을 끼치게 되며, 그 향 자체가 호불호가 강해 범용적인 상업적 사용에 적합하지 않다. 이에 오히려 에센셜 오일의 특성에 따른 향료로서 매우 소량 사용되고 있다. 또한 오일로만 조성된 화장료의 경우에는 그 편백정유의 향을 감안하여 사용한다고 할지라도, 앞서 언급한 바와 같이 그 향이 지나치게 강하여 사용자에게 불쾌감을 줄 수 있다. 그리고 대부분의 화장료 조성물은 물과 오일, 유화제의 구성으로 되어 있어, 실지 편백정유가 방부효과를 나타내기 위해서는 일정 함량 이상의 유화제 또는 가용화제를 사용하게 되어 있어 상대적인 함량 감소에 따른 방부효과 저하가 일어나게 되며, 화장료 조성물의 유화제 및 가용화제는 비이온계면활성제로 대부분 구성되어 있어 방부효과의 중화작용에 따른 효과 감소도 우려할 사항이다.

이와 대조적으로 본 발명의 항균/방부 조성물은 극히 연한 색상을 가지고 있으며 희석할수록 순수한 물(APHA color 3 미만)에 가까운 무색계열/투명도( 1%(w/w) 정제수 수용액 기준 APHA 3~4) 수준임을 알 수 있어, 화장수, 토너, 에센스, 마스크팩, 스킨, 세럼, 미스트, 추출수 등과 같은 무색 계통 화장료 조성물에 사용이 적합함을 알 수 있다. 본 발명은 특히 색상, 냄새에 예민한 화장품에 바람직하게 적용이 되는 것으로서, 엽록소와 같은 유용성 색소의 추출을 최대한 억제, 극히 연한 미황색(APHA 기준 100 이하)의 항균/방부조성물이다.

또한, 본 발명에 따라 수득한 편백 추출물의 방부/향균효과를 시험하였다. 본 발명 방식의 추출물에 대한 항균 활성을 측정하기 위하여 5가지 미생물을 대상으로 미생물 생장 최소억제농도(MIC)를 평가하였다. 본 발명의 편백가지/잎을 3종의 폴리올로 추출한 샘플의 항균 활성을 확인하기 위하여 Minimum inhibitory concentration(MIC) test를 실시하였으며, 그 방법은 다음과 같다. 활성 배양된 각 균주는 염화나트륨 0.85%(w/w) 생리식염수에 희석하여 McFarland standards 0.5(1.5×10⁷cells/ml)의 값으로 조절하여 접종 균액을 만들었다. 이때 각각의 균수는 시험균액의 Control을 만들어 10-fold serial dilution 방법을 통해 실제 투입된 정확한 균수를 측정하였다. 본 발명의 대표적 3종 추출물 및 1,2-헥산디올은 각 배지를 이용하여 2배수씩 희석(2-fold serial dilution)하는 방법을 기준으로 적용하여 측정하고자 하는 4종의 물질(3종의 추출물, 1,2-헥산디올)을 각각 5%, 4%, 3%, 2.5%, 2%, 1.5%, 1.25%, 1%, 0.5%, 0.25%, 0.1%(각 w/w)가 포함된 액체배양액을 test tube에 10ml씩 조제하여 사용하였다. 세균 3종은 37℃ Incubator에 24시간, 진균류는 25℃, 72시간 배양한 후 각 균주의 생장을 억제하는 최소농도를 확인하여 MIC를 판정하였다. 아래 표 2에 그 결과를 정리하였다.

Minimum Inhibitory Concentration - %(w/w)
구분	Escherichia coli ATCC 8739	Pseudomonas aeruginosa ATCC 9027	Staphylococcus aureus ATCC 6538	Candida albicans ATCC 10231	Aspergillus brasiliensis ATCC 16404
1,2-Hexanediol 국내 A사	1.25	1.5	1.25	2.0	4.0
편백MPO 추출물	0.5	0.25	0.25	0.25	1.0
편백BG 추출물	0.25	0.25	0.25	0.25	0.5
편백PD 추출물	0.25	0.25	0.25	0.25	0.5

또한, 본 발명에 따른 추출물과 각 비교물질의 향균효과를 비교 측정하였다. 측정은 Disk test method에 따랐고, 접종 균주로는 아스페르질러스 브라질리엔시스 ATCC 16404을 채택하였다. 이에 원액 5㎕ 접종 후 그 결과를 도 1 내지 4에 나타내었다. 도 1 내지 4에서 알 수 있는 바와 같이, 본 발명에 따른 편백 추출 조성물은 편백정유에 1,2-헥산디올을 첨가한 조성물 대비 최대 2배 이상의 효과를 가지고 있음을 알 수 있었다.

또한, 1,2-핵산디올과 본 발명 조성물의 방부 효과를 여러 형태로 제조 내지 제형을 하여 비교하였다. 하기 표 3 내지 5는 각각 1,2-Hexanediol 1%, 2%(w/w) 및 본 발명 실시예 1 내지 3의 조성물 3종(화장료용도 대표 폴리올 사용) 각 1%(w/w) 정제수 수용액 베이스의 방부 효과를 비교한 결과이다.

위 표 3 내지 5의 결과 중 ATCC 16404에 대한 방부 효과 결과를 도 5에 정리하였다. 도 5에서 볼 수 있는 바와 같이, 본 발명에 따라 수득된 추출물의 경우 종래 방부제로 사용되던 1,2-Hexanediol 대비 훨씬 우수한 방부효과를 보임을 알 수 있었다.

또한, 마스크팩액 베이스 방부 효과를 평가하였다. 하기 표 6 내지 8은 각각 1,2-Hexanediol 1%, 2%(w/w) 및 본 발명 실시예 1 내지 3의 조성물 3종 각 1%(w/w) 정제수 수용액을 마스크 팩액제로 사용하여 방부 효과를 비교한 결과이다.

또한, 도 6은 위 표 6 내지 8 중 Aspergillus brasiliensis ATCC 16404에 대한 방부 효과 비교 그래프이다. 도 6에서 볼 수 있는 바와 같이, 본 발명에 따라 수득된 추출물의 경우 종래 방부제로 사용되던 1,2-Hexanediol 대비 훨씬 우수한 방부효과를 보임을 알 수 있었다.

또한, 하기 표 9 내지 11은 각각 1,2-Hexanediol 1%, 2%(w/w) 및 본 발명 실시예 1 내지 3의 조성물 3종(화장료용도 대표 폴리올 사용) 각 1%(w/w)를 O/W 에멀젼 형태로 제형 후 그 방부 효과를 비교한 결과이다.

또한, 도 7은 위 표 9 내지 11 중 Aspergillus brasiliensis ATCC 16404에 대한 방부 효과 비교 그래프이다. 도 7에서 볼 수 있는 바와 같이, 본 발명에 따라 수득된 추출물의 경우 종래 방부제로 사용되던 1,2-Hexanediol 대비 훨씬 우수한 방부효과를 보임을 알 수 있었다.

또한, 하기 표 12 내지 11은 각각 1,2-Hexanediol 1%, 2%(w/w) 및 본 발명 실시예 1 내지 3의 조성물 3종(화장료용도 대표 폴리올 사용) 각 1%(w/w)를 음이온계 샴푸에 첨가 후 그 방부 효과를 비교한 결과이다.

또한, 도 8은 위 표 12 내지 14 중 Aspergillus brasiliensis ATCC 16404에 대한 방부 효과 비교 그래프이다. 도 8에서 볼 수 있는 바와 같이, 본 발명에 따라 수득된 추출물의 경우 종래 방부제로 사용되던 1,2-Hexanediol 대비 훨씬 우수한 방부효과를 보임을 알 수 있었다.

또한, 화장료 조성물의 대표적인 보습제로 사용되는 폴리올인 2-메틸-1,3-프로판디올, 1,3-부틸렌글리콜, 1,3-프로판디올은 각각 일정 수준 이상의 사용을 할 경우에 항균/방부 효과가 발현된다. 대체로 각 제조 업체의 소개에 따르면 10% 수준에서 MIC50~60 정도의 효과가 나오는 것으로 되어 있어 각각 1%, 5%(w/w) 수준에서 정제수 조건 하에서의 방부효과를 측정, 실제 본 발명의 편백추출물이 상승작용을 하는 가에 대한 확인을 진행하였다. 해당 시험 결과는 아스페르질러스 브라질리엔시스를 대상으로 감소 효과의 경향성을 확인하는 것으로 하였다. 그 결과는 도 9 및 10에 도시하였다. 도 9 및 10에서 확인할 수 있는 바와 같이, 아스페르질러스 브라질리엔시스에 대한 각 폴리올의 방부 효과는 5%(w/w) 기준 하에서 일정 수준 이상의 결과는 나타내고 있으나, 본 발명의 1%(w/w)의 결과에는 매우 못 미치는 결과로 확인된다.

위에서 살펴 본 바와 같이, 본 발명에 따라 추출된 편백 추출물은 화장료 조성물의 원료로서 사용하기에 적합한 냄새, 용해도(친수성) 및 색상을 얻을 수 있음을 알 수 있다. 또한 화장료 조성물이 거의 필수적으로 사용하는 보습제인 폴리올을 추출 용매로 사용하여 보다 더 범용적인 상업적 사용에 유용하다.

앞에서 설명된 본 발명의 일실시예는 본 발명의 기술적 사상을 한정하는 것으로 해석되어서는 안 된다. 본 발명의 보호범위는 청구범위에 기재된 사항에 의하여만 제한되고, 본 발명의 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자는 본 발명의 기술적 사상을 다양한 형태로 개량 변경하는 것이 가능하다. 따라서 이러한 개량 및 변경은 통상의 지식을 가진 자에게 자명한 것인 한 본 발명의 보호범위에 속하게 될 것이다.

Claims

ⅰ)편백 잎과 가지를 세척하는 단계,;
ⅱ)건조한 편백 잎과 가지를 1 내지 5 cm 범위로 절단하는 단계 및,;
ⅲ)절단한 편백 잎과 가지 100중량부에 대하여 폴리올 300 내지 2,000중량부의 비율로 혼합하고 10 내지 50 ℃ 범위의 온도에서 4 내지 30 시간 동안 추출하는 단계를 포함한 편백 추출방법.
제1항에 있어서,
ⅳ)추출 후 상온에서 10 내지 30시간 동안 숙성하는 과정을 더 포함한 편백 추출방법.
제1항에 있어서,
상기 폴리올은 1,3-프로판디올, 1,3-부틸렌글리콜, 2-메틸-1,3-프로판디올, 1,2-부틸렌글리콜, 2,3-부틸렌글리콜, 디프로필렌글리콜, 1,5-펜탄디올, 1,6-헥산디올, 1,8-옥탄디올, 1,2-데칸디올, 1,10-데칸디올, 부틸에틸프로판디올, 캠판디올 및 폴리에틸렌글리콜로 구성된 군으로부터 선택된 1종 이상인 것을 특징으로 하는 편백 추출방법.
제1항 내지 제3항 중 어느 한 항의 방법으로 추출된 편백 추출물.