KR20210109952A - 유연성 적층 필름 및 이를 포함하는 표시 장치 - Google Patents

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KR20210109952A
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Abstract

본 발명은 제1 기재층, 접착층 또는 점착층, 제2 기재층, 및 하드코팅층을 포함하는 유연성 적층 필름, 및 상기 유연성 적층 필름을 포함하는 표시 장치에 관한 것이다.

Description

유연성 적층 필름 및 이를 포함하는 표시 장치{FLEXIBLE LAMINATED FILM AND DISPLAY DEVICE INCLUDING THE SAME}
본 발명은 유연성 적층 필름 및 상기 유연성 적층 필름을 포함하는 표시 장치에 관한 것이다.
스마트 폰이나 태블릿 PC 등 휴대용 표시 장치의 고성능화 및 대중화에 따라 그에 대한 연구도 활발히 이루어지고 있다. 예를 들어, 경량의 플렉서블 (굽힘형(bendable) 또는 접힘형(foldable)) 휴대용 표시 장치를 상용화하기 위한 연구 및 개발이 진행 중이다. 액정 디스플레이 등의 휴대용 표시 장치는 액정층 등 표시 모듈을 보호하기 위한 보호 윈도우(protective window)를 가진다. 현재 대부분의 휴대용 표시 장치는 딱딱한 유리 기재를 포함한 윈도우를 사용하고 있다. 그러나, 유리는 외부 충격에 의해 쉽게 깨질 수 있어서 휴대용 표시 장치 등에 적용 시 파손이 일어나기 쉬울 뿐만 아니라 유연한 성질이 없어 플렉시블 표시 장치에 적용될 수 없다. 이에, 표시 장치에서 보호 윈도우를 플라스틱 필름으로 대체하려는 시도가 있다.
그러나, 플라스틱 필름은 외부에 노출되는 표시 장치의 보호 윈도우에서의 사용을 위해 요구되는 일상 생활에서의 내스크래치성과 같은 기계적 물성(경도)을 더욱 개선할 필요가 있고, 동시에 플렉서블 표시 장치에 이용하기 위한 우수한 굴곡 특성 및 유연성 또한 충족해야 한다. 그런데 통상의 하드코팅 필름은 가교 밀도 증가에 의해 내마모성이 증가하지만 코팅층의 수축성으로 인해 코팅층방향으로 컬(Curl)이 발생하고, 이러한 컬(Curl)은 보호필름 접합공정, 블랙메트릭스(BM) 처리공정과 내지문층 처리공정에서 트러블을 일으켜 공정진행을 어렵게 만든다. 또한 컬(Curl)이 더 심해지면 크랙이 발생하고, 굴곡성이 저하될 수 있다.
대한민국 등록특허 제10-1415838호는 하드코팅 조성물에 관한 발명으로, 상기 하드코팅 조성물을 이용하여 지지기재의 양면에 제1 하드코팅층과 제2 하드코팅층이 형성된 하드코팅 필름을 개시하고 있으나, 플렉서블 표시 장치, 특히 폴더블 표시 장치의 상용화가 가능한 수준의 굴곡 특성 및 유연성은 만족하지 못하고 있는 실정이다.
이에, 실제 플렉서블 표시 장치에서 상용화가 가능한 수준의 고경도, 유연성 및 굴곡 특성을 동시에 만족하는 필름의 개발이 요구된다.
대한민국 등록특허 제10-1415838호
본 발명은 상술한 종래 기술의 문제점을 개선하기 위한 것으로, 하드코팅층, 제1 기재층, 접착층 또는 점착층, 및 제2 기재층을 포함하며, 우수한 내스크래치성, 유연성 및 굴곡 특성을 가지면서, 컬(curl)이 적은 유연성 적층 필름, 및 상기 유연성 적층 필름을 포함하는 표시 장치를 제공하는 것을 목적으로 한다.
그러나, 본원이 해결하고자 하는 과제는 이상에서 언급한 과제로 제한되지 않으며, 언급되지 않은 또 다른 과제들은 아래의 기재로부터 통상의 기술자에게 명확하게 이해될 수 있을 것이다.
상기 목적을 달성하기 위해, 본 발명은 제1 기재층; 상기 제1 기재층의 일면에 배치된 제2 기재층; 상기 제1 기재층 및 상기 제2 기재층 사이에 배치된 접착층 또는 점착층; 및 상기 제1 기재층의 타면에 배치된 하드코팅층을 포함하며, 하기 수학식 1 및 하기 수학식 2를 만족하는, 유연성 적층 필름을 제공한다.
[수학식 1]
80 μm ≤ A1+A2+HC+B ≤ 190 μm
[수학식 2]
Figure pat00001
(수학식 1 및 2에서, A1은 제1 기재층의 두께이고, A2는 제2 기재층의 두께이고, HC는 하드코팅층의 두께이고, B는 접착층 또는 점착층의 두께임.)
또한, 본 발명은, 상기 유연성 적층 필름을 포함하는, 표시 장치를 제공한다.
본 발명의 유연성 적층 필름은 전체 두께가 80 내지 190 μm 이고, 제1 기재층 및 제2 기재층의 두께 합에 대한 하드코팅층의 두께비가 6 내지 16의 범위를 만족함으로써, 2.5R 굴곡반경에서 우수한 유연성을 가지고, 연필경도가 우수하여 내스크레치성을 나타내며, 경화 후 컬(curl)이 적어, 블랙매트릭스 인쇄공정, 내지문층 코팅공정 등과 같은 후공정에서 트러블이 없는 공정성이 우수한 효과를 제공한다.
도 1은 본 발명에 따른 유연성 적층 필름의 단면도이다.
본 발명은, 제1 기재층, 접착층 또는 점착층, 제2 기재층, 및 하드코팅층 을 포함하는 유연성 적층 필름, 및 상기 유연성 적층 필름을 포함하는 표시 장치에 관한 것으로서, 상기 유연성 적층 필름은 플렉서블 표시 장치의 커버 윈도우 기판으로 사용될 수 있다.
< 유연성 적층 필름 >
본 발명의 유연성 적층 필름은, 제1 기재층; 상기 제1 기재층의 일면에 배치된 제2 기재층; 상기 제1 기재층 및 상기 제2 기재층 사이에 배치된 접착층 또는 점착층; 및 상기 제1 기재층의 타면에 배치된 하드코팅층을 포함하며(도 1), 하기 수학식 1 및 하기 수학식 2를 만족하는 것을 특징으로 한다.
[수학식 1]
80 μm ≤ A1+A2+HC+B ≤ 190 μm
[수학식 2]
Figure pat00002
수학식 1 및 2에서, A1은 제1 기재층의 두께이고, A2는 제2 기재층의 두께이고, HC는 하드코팅층의 두께이고, B는 접착층 또는 점착층의 두께이다.
본 명세서에서, “전체두께”는 상기 수학식 1에 따른 값을 의미하고, “두께비”는 상기 수학식 2에 따른 값을 의미한다.
전술한 구성 및 수학식 1 및 수학식 2를 만족하는 본 발명의 적층 필름은 연필경도 및 유연성이 매우 우수하다.
본 발명에 따른 유연성 적층 필름은 우수한 굴곡 특성을 나타내며, 예를 들어, 굴곡반경 2.5 mm(2.5R)로 240 시간 동안 굴곡시켰을 때 굴곡부의 크랙, 파단, 들뜸 등의 불량이 발생하지 않는다.
또한, 본 발명에 따른 유연성 적층 필름은 연필경도가 4H 이상으로 우수한 내스크레치성을 가지며. 예를 들어, 하드코팅층 측의 1kg 하중 하 연필경도가 4H 이상, 바람직하게는 6H 이상, 보다 바람직하게는 8H 이상이다.
본 명세서에서 “연필경도”는 적층 필름에 대한 하중은 1 kg이고, 45° 방향으로 연필을 세팅 후, 하부코팅층이 연필 측으로 향하도록 적층 필름을 글래스 상에 고정시킨 후 각 연필경도를 가지는 연필로 5회 평가하여 4회 이상 긁히지 않았을 때의 최대 연필경도 값이다.
또한, 본 발명에 따른 유연성 적층 필름은 컬 특성이 우수하며, 가장자리와 상기 필름 중 가장 높은 부분의 차이가 5 mm 이하인 것 일 수 있다. 보다 구체적으로, 본 발명의 유연성 적층 필름은 경화 후 컬이 5 mm 이하로서, 컬 특성이 우수하여, 후공정에서의 공정성이 우수한 효과를 제공할 수 있다.
본 명세서에서 "컬(Curl)"은 적층 필름을 일정한 크기로 재단한 다음, 바닥면(평면)에 놓고 약 25℃및 약 50% 상대습도에서, 바람직하게는 24시간 방치하였을 때, 바닥면(평면)으로부터 적층 필름의 가장자리 (사각형으로 재단한 필름의 경우, 4군데의 가장자리일 수 있다.) 부분까지의 최고 높이를 측정하여 얻은 값이다.
제1 기재층
본 발명의 유연성 적층 필름은 제1 기재층을 포함하며, 상기 제1 기재층은 하드코팅층을 지지하는 역할을 한다.
상기 제1 기재층은 인장탄성률이 3 GPa 이상인 것이 바람직하고, 보다 바람직하게는 인장탄성률이 4 GPa 이상이 좋다. 상기 제1 기재층의 인장탄성률이 3 GPa 이상인 경우 우수한 경도를 나타낼 수 있다. 상기 제1 기재층의 인장탄성율이 3 GPa보다 낮을 경우에는 하드코팅층의 경도가 높아도, 기재필름의 강도가 약해서 연필경도 평가시 필름이 변형되어 충분한 강도를 발휘하기 어렵다. 상기 3 GPa 이상의 인장탄성률은 제1 기재층을 이루는 고분자의 중합시에 관능기 종류, 몰% 등을 조절함으로써 얻어질 수 있다.
제1 기재층의 두께는 하기 수학식 1 및 2를 만족하는 범위라면 특별히 한정되지 않지만, 예를 들어, 상기 식들을 만족하는 제1 기재층의 두께는 10 내지 190 ㎛, 바람직하게는 20 내지 100 ㎛, 보다 바람직하게는 30 내지 80 ㎛일 수 있다. 상기 수학식 1에 따른 전체두께가 80 내지 190 μm면서, 상기 수학식 2에 따른 두께비가 6 내지 16인 것을 만족하는 경우 하드코팅층으로부터 발생하는 컬을 5 mm 이하로 제어할 수 있으므로, 상기 식들을 충족하는 제1 기재층의 두께가 바람직하다.
[수학식 1]
80 μm ≤ A1+A2+HC+B ≤ 190 μm
[수학식 2]
Figure pat00003
수학식 1 및 2에서, A1은 제1 기재층의 두께이고, A2는 제2 기재층의 두께이고, HC는 하드코팅층의 두께이고, B는 접착층 또는 점착층의 두께이다.
상기 제1 기재층은 투명성이 있는 플라스틱 필름으로서, 예를 들면 노르보르넨이나 다환 노르보르넨계 단량체와 같은 시클로올레핀을 포함하는 단량체의 단위를 갖는 시클로올레핀계 유도체, 디아세틸셀룰로오스, 트리아세틸셀룰로오스, 아세틸셀룰로오스부틸레이트, 이소부틸에스테르셀룰로오스, 프로피오닐셀룰로오스, 부티릴셀룰로오스 또는 아세틸프로피오닐셀룰로오스 등에서 선택되는 셀룰로오스, 에틸렌-아세트산비닐공중합체, 폴리에스테르, 폴리스티렌, 폴리아미드, 폴리에테르이미드, 폴리아크릴, 폴리이미드, 폴리아미드이미드, 폴리에테르술폰, 폴리술폰, 폴리에틸렌, 폴리프로필렌, 폴리메틸펜텐, 폴리염화비닐, 폴리염화비닐리덴, 폴리비닐알콜, 폴리비닐아세탈, 폴리에테르케톤, 폴리에테르에테르케톤, 폴리에테르술폰, 폴리메틸메타크릴레이트, 폴리에틸렌테레프탈레이트, 폴리부틸렌테레프탈레이트, 폴리에틸렌나프탈레이트, 폴리카보네이트, 폴리우레탄, 및 에폭시 중에서 선택된 것을 사용할 수 있다.
제2 기재층
본 발명의 적층 필름은 상기 제1 기재층의 일면에 배치된 제2 기재층을 더 포함한다. 또한, 제2 기재층은 상기 제1 기재층과 동일한 것을 사용할 수 있으며, 제2 기재층의 인장탄성율은 3 GPa 이상인 것이 바람직하고, 보다 바람직하게는 4 GPa 이상이 좋다. 하드코팅층을 제외한 본 발명의 유연성 적층 필름, 즉, 제1 기재층, 제2 기재층 및 접착층 및/또는 점착층을 포함하는 본 발명의 유연성 적층 필름 전체의 인장탄성율은 4 GPa 이상이 바람직하며, 보다 바람직하게는 5 GPa 이상이 좋다. 제1 기재층과 제 2기재층을 포함하는 적층필름의 인장탄성율이 4 GPa 이상이면 강성을 향상시켜서 고경도 후막 하드코팅층에서 발생하는 컬을 안정화시킬 수 있다.
제2 기재층의 두께는 하기 수학식 1 및 2를 만족하는 범위라면 특별히 한정되지 않지만, 예를 들어, 상기 식들을 만족하는 제2 기재층의 두께는 10 내지 190 ㎛, 바람직하게는 20 내지 100 ㎛, 보다 바람직하게는 30 내지 80 ㎛일 수 있다.
[수학식 1]
80 μm ≤ A1+A2+HC+B ≤ 190 μm
[수학식 2]
Figure pat00004
상기 수학식 1 및 2에서, A1은 제1 기재층의 두께이고, A2는 제2 기재층의 두께이고, HC는 하드코팅층의 두께이고, B는 접착층 또는 점착층의 두께이다.
상기 수학식 1에 따른 전체두께가 80 내지 190 μm면서, 상기 수학식 2에 따른 두께비가 6 내지 16인 것을 만족하는 경우, 연필경도가 4H 이상이면서, 하드코팅층으로부터 발생하는 컬을 5 mm 이하로 제어할 수 있어, 적층 필름의 공정성 측면에서 우수하다.
상기 수학식 2에 따른 두께비가 6보다 작으면, 기재층의 두께 대비 하드코팅층의 두께가 두꺼우므로 컬이 심해, 공정성이 떨어지고, 두께비가 16보다 클 경우는 기재가 두꺼워 컬을 안정화시킬 수 있지만 유연성이 부족하여 굴곡반경 2.5 mm의 굴곡시험을 견딜 수 없다.
상기 제2 기재층은 투명성이 있는 플라스틱 필름으로서, 예를 들면 노르보르넨이나 다환 노르보르넨계 단량체와 같은 시클로올레핀을 포함하는 단량체의 단위를 갖는 시클로올레핀계 유도체, 디아세틸셀룰로오스, 트리아세틸셀룰로오스, 아세틸셀룰로오스부틸레이트, 이소부틸에스테르셀룰로오스, 프로피오닐셀룰로오스, 부티릴셀룰로오스 또는 아세틸프로피오닐셀룰로오스 등에서 선택되는 셀룰로오스, 에틸렌-아세트산비닐공중합체, 폴리에스테르, 폴리스티렌, 폴리아미드, 폴리에테르이미드, 폴리아크릴, 폴리이미드, 폴리아미드이미드, 폴리에테르술폰, 폴리술폰, 폴리에틸렌, 폴리프로필렌, 폴리메틸펜텐, 폴리염화비닐, 폴리염화비닐리덴, 폴리비닐알콜, 폴리비닐아세탈, 폴리에테르케톤, 폴리에테르에테르케톤, 폴리에테르술폰, 폴리메틸메타크릴레이트, 폴리에틸렌테레프탈레이트, 폴리부틸렌테레프탈레이트, 폴리에틸렌나프탈레이트, 폴리카보네이트, 폴리우레탄, 및 에폭시 중에서 선택된 것을 사용할 수 있다.
접착층 또는 점착층
본 발명의 유연성 적층 필름 상기 제1 기재층 및 상기 제2 기재층 사이에 배치된 접착층 또는 점착층을 추가 포함하며, 접착층 또는 점착층은 상기 제1 기재층 및 제2 기재층을 서로 부착시키는 역할을 한다. 또한, 상기 접착층은 접착제를 포함하고, 상기 점착층은 점착제를 포함할 수 있다.
접착층은 접착제를 포함하는 층일 수 있고, 상기 접착층의 두께는 그 접착력에 따라 조절될 수 있으며, 0.1 ㎛ 내지 10 ㎛, 바람직하게는 1 ㎛ 내지 5 ㎛일 수 있다.
본 발명의 접착제는 접합 가공 후 박리시에 제품의 기재층이 파괴되며, 박리된 접착층에는 택성(Tacky)이 없는 것을 의미하며, 상기 접착제로서는 접착 성분을 물에 용해 또는 분산시킨 수계 접착제, 및 활성 에너지선 조사를 받아서 경화하는 활성 에너지선 경화형 접착제를 들 수 있다. 상기 수계 접착제로서는 주성분으로서 폴리비닐알코올계 수지 또는 우레탄 수지를 포함하고, 접착성을 향상시키기 위해서 이소시아네이트계 화합물이나 에폭시 화합물 등의 가교제 또는 경화성 화합물을 포함하는 조성물 등을 들 수 있다.
편광 코팅층과 위상차 코팅층 또는 위상차 코팅층들을 수계 접착제에 의해 접착할 경우, 수계 접착제를 양 코팅층 사이에 주입한 후, 상술한 건조 방법으로 물을 증발시키면서, 열 가교 반응을 진행시킴으로써 양자에 충분한 접착성을 부여할 수 있다.
상기 활성 에너지선 경화형 접착제로서는 에폭시 화합물과 양이온중합 개시제를 포함하는 양이온 중합성 활성 에너지선 경화형 접착제, 아크릴계 경화 성분과 라디칼 중합 개시제를 포함하는 라디칼 중합성 활성 에너지선 경화형 접착제, 에폭시 화합물 등의 양이온 중합성 경화 성분 및 아크릴계 화합물 등의 라디칼 중합성 경화 성분의 양자를 포함하고, 양이온 중합 개시제 및 라디칼 중합 개시제를 더 포함하는 활성 에너지선 경화형 접착제, 및 전자선을 조사함으로써 경화시키는 전자선 경화형 활성 에너지선 경화형 접착제 등을 들 수 있다. 상기 전자선 경화형 활성 에너지선 경화형 접착제는 개시제를 포함하지 않는다. 그 중에서도, 에폭시 화합물과 양이온 중합 개시제를 포함하는 양이온 중합성 활성 에너지선 경화형 접착제가 바람직하다. 활성 에너지선 경화형 접착제는 실질적으로 용제를 포함하지 않는 것이 바람직하다. 상기 활성 에너지선 경화형 접착제는 기재 상에 도포한 후에 활성에너지선을 조사함으로써 경화하여 접착층이 형성된다.
상기 활성 에너지선 경화형 접착제는 증감제를 포함할 수도 있다. 증감제를 포함함으로써, 반응성이 향상하고, 접착층의 기계 강도나 접착 강도를 더욱 향상시킬 수 있다. 증감제로서는 상술한 것을 들 수 있다. 또한, 활성 에너지선 경화형 접착제에는 그의 효과를 손상시키지 않는 범위에서 각종 첨가제를 배합할 수 있다. 배합할 수 있는 첨가제로서는 이온 트랩제, 산화 방지제, 연쇄 이동제, 점착 부여제, 열가소성 수지, 충전제, 유동조정제, 가소제, 소포제 등을 들 수 있다.
본 발명에서 활성 에너지선이란, 활성 종을 발생하는 화합물을 분해하여 활성 종을 발생시킬 수 있는 에너지선이라 정의된다. 활성 에너지선으로서는 가시광, 자외선, 적외선, X선, α선, β선, γ선 및 전자선 등을 들 수 있다.
점착층은 점착제를 포함하는 층일 수 있고, 상기 점착층의 두께는 그 점착력에 따라 조절될 수 있으며, 2 ㎛ 내지 50㎛, 바람직하게는 2 ㎛ 내지 25 ㎛일 수 있다.
본 발명의 점착제는 접합가공후 제품을 구성하는 기재의 큰 파괴 없이 박리가 가능하며, 박리후 점착제층은 재접합이 가능한 택성(Tacky)을 가지고 있는 것을 의미하며, 상기 점착제로서는 아크릴계 공중합체 및 가교제를 포함하는 아크릴계 점착제를 사용할 수 있다. 상기 아크릴계 공중합체는 탄소수 1-12의 알킬기를 갖는 (메타)아크릴레이트 단량체와 가교 가능한 관능기를 갖는 중합성 단량체를 라디칼 중합시켜 제조할 수 있다. 상기 (메타)아크릴레이트는 아크릴레이트 및 메타크릴레이트를 의미한다.
상기 탄소수 1-12의 알킬기를 갖는 (메타)아크릴레이트 단량체의 구체적인 예로는, n-부틸(메타)아크릴레이트, 2-부틸(메타)아크릴레이트, t-부틸(메타)아크릴레이트, 2-에틸헥실(메타)아크릴레이트, 에틸(메타)아크릴레이트, 메틸(메타)아크릴레이트, n-프로필(메타)아크릴레이트, 이소프로필(메타)아크릴레이트, 펜틸(메타)아크릴레이트, n-옥틸(메타)아크릴레이트, 이소옥틸(메타)아크릴레이트, 노닐(메타)아크릴레이트, 데실(메타)아크릴레이트, 라우릴(메타)아크릴레이트 등을들 수 있으며, 이들 중에서 n-부틸아크릴레이트, 메틸아크릴레이트 또는 이들의 혼합물이 바람직하다. 이들은 단독 또는 2종 이상 혼합하여 사용할 수 있다. 상기 가교 가능한 관능기를 갖는 중합성 단량체는 하기 가교제와의 화학 결합에 의해 점착제의 응집력 또는 점착 강도를 보강하여 내구성과 절단성을 부여하기 위한 성분으로서, 예를 들어 히드록시기를 갖는 단량체, 카르복시기를 갖는 단량체, 아미드기를 갖는 단량체, 3차 아민기를 갖는 단량체 등을 들 수 있으며, 이들은 단독 또는 2종 이상 혼합하여 사용할 수 있다.
히드록시기를 갖는 단량체로는 2-히드록시에틸(메타)아크릴레이트, 2-히드록시프로필(메타)아크릴레이트, 2-히드록시부틸(메타)아크릴레이트, 4-히드록시부틸(메타)아크릴레이트, 6-히드록시헥실(메타)아크릴레이트, 2-히드록시에틸렌글리콜(메타)아크릴레이트, 2-히드록시프로필렌글리콜(메타)아크릴레이트, 알킬렌기의 탄소수가 2-4인 히드록시알킬렌글리콜(메타)아크릴레이트, 4-히드록시부틸비닐에테르, 5-히드록시펜틸비닐에테르, 6-히드록시헥실비닐에테르, 7-히드록시헵틸비닐에테르, 8-히드록시옥틸비닐에테르, 9-히드록시노닐비닐에테르, 10-히드록시 데실비닐에테르 등을 들 수 있으며, 이들 중에서 2-히드록시에틸(메타)아크릴레이트 또는 4-히드록시부틸비닐에테르가 바람직하다.
카르복시기를 갖는 단량체로는 (메타)아크릴산, 크로톤산 등의 1가산; 말레인산, 이타콘산, 푸마르산 등의 2가산 및 이들의 모노알킬에스테르; 3-(메타)아크릴로일프로피온산; 알킬기의 탄소수가 2-3인 2-히드록시알킬(메타)아크릴레이트의 무수호박산 개환 부가체, 알킬렌기의 탄소수가 2-4인 히드록시알킬렌글리콜(메타)아크릴레이트의 무수 호박산 개환 부가체, 및 알킬기의 탄소수가 2-3인 2-히드록시알킬(메타)아크릴레이트의 카프로락톤 부가체에 무수 호박산을 개환 부가시킨 화합물 등을 들 수 있으며, 이들 중에서 (메타)아크릴산이 바람직하다.
아미드기를 갖는 단량체로는 (메타)아크릴아미드, N-이소프로필아크릴아미드, N-3차부틸아크릴아미드, 3-히드록시프로필(메타)아크릴아미드, 4-히드록시부틸(메타)아크릴아미드, 6-히드록시헥실(메타)아크릴아미드, 8-히드록시옥틸(메타)아크릴아미드, 2-히드록시에틸헥실(메타)아크릴아미드 등을 들 수 있으며, 이들 중에서 (메타)아크릴아미드가 바람직하다.
3차 아민기를 갖는 단량체로는 N,N-(디메틸아미노)에틸(메타)아크릴레이트, N,N-(디에틸아미노)에틸(메타)아크릴레이트, N,N-(디메틸아미노)프로필(메타)아크릴레이트 등을 들 수 있다.
가교 가능한 관능기를 갖는 중합성 단량체는 탄소수 1-12의 알킬기를 갖는 (메타)아크릴레이트 단량체 100 중량부에 대하여 0.05 내지 10 중량부로 포함되는 것이 바람직하고, 0.1 내지 8 중량부인 것이 보다 바람직하다. 함량이 0.05 중량부 미만인 경우 점착제의 응집력이 작아지게 되어 내구성이 저하될 수 있으며, 10 중량부 초과인 경우 높은 겔분율에 의해 점착력이 떨어지고 내구성에 문제를 야기할 수 있다. 상기 아크릴계 공중합체는 상기 단량체들 이외에 다른 중합성 단량체를 점착력을 저하시키지 않는 범위, 예를 들어 총량에 대하여 10중량% 이하로 더 함유할 수 있다. 상기 아크릴계 공중합체의 제조방법은 특별히 한정되지 않으며, 당해 분야에서 통상적으로 사용되는 괴상중합, 용액중합, 유화중합 또는 현탁중합 등의 방법을 이용하여 제조할 수 있으며, 용액중합이 바람직하다. 또한, 중합 시 통상 사용되는 용매, 중합개시제, 분자량 제어를 위한 연쇄이동제 등을 사용할 수 있다. 상기 아크릴계 공중합체는 겔투과크로마토그래피(Gel permeation chromatography, GPC)에 의해 측정된 중량평균분자량(폴리스티렌 환산)이 통상 50,000 내지 2,000,000이며, 바람직하게는 500,000 내지 2,000,000이다.
상기 가교제는 공중합체를 적절히 가교함으로써 점착제의 응집력을 강화하기 위한 성분으로서, 그 종류는 특별히 한정되지 않는다. 예컨대, 이소시아네이트계 화합물, 에폭시계 화합물 등을 들 수 있으며, 이들은 단독 또는 2종 이상 혼합하여 사용할 수 있다.
이소시아네이트계 화합물로는 톨릴렌디이소시아네이트, 자일렌디이소시아네이트, 2,4-디페닐메탄디이소시아네트, 4,4-디페닐메탄디이소시아네트, 헥사메틸렌디이소시아네이트, 이소포론디이소시아네이트, 테트라메틸자일렌디이소시아네이트, 나프탈렌디이소시아네이트 등의 디이소시아네이트 화합물; 트리메틸올프로판 등의 다가 알콜계 화합물 1몰에 디이소시아네이트 화합물 3몰을 반응시킨 부가체, 디이소시아네이트 화합물 3몰을 자기 축합시킨 이소시아누레이트체, 디이소시아네이트 화합물 3몰 중 2몰로부터 얻어지는 디이소시아네이트 우레아에 나머지 1몰의 디이소시아네이트가 축합된 뷰렛체, 트리페닐메탄트리이소시아네이트, 메틸렌비스트리이소시아네이트 등의 3개의 관능기를 함유하는 다관능 이소시아네이트 화합물 등을 들 수 있다.
에폭시계 화합물로는 에틸렌글리콜디글리시딜에테르, 디에틸렌글리콜디글리시딜에테르, 폴리에틸렌글리콜디글리시딜에테르, 프로필렌글리콜디글리시딜에테르, 트리프로필렌글리콜디글리시딜에테르, 폴리프로필렌글리콜디글리시딜에테르, 네오펜틸글리콜디글리시딜에테르, 1,6-헥산디올디글리시딜에테르, 폴리테트라메틸렌글리콜디글리시딜에테르, 글리세롤디글리시딜에테르, 글리세롤트리글리시딜에테르, 디글리세롤폴리글리시딜에테르, 폴리글리세롤폴리글리시딜에테르, 레졸신디글리시딜에테르, 2,2-디브로모네오펜틸글리콜디글리시딜에테르, 트리메틸올프로판트리글리시딜에테르, 펜타에리트리톨폴리글리시딜에테르, 소르비톨폴리글리시 딜에테르, 아디핀산디글리시딜에스테르, 프탈산디글리시딜에스테르, 트리스(글리시딜)이소시아누레이트, 트리스(글리시독시에틸)이소시아누레이트, 1,3-비스(N,N-글리시딜아미노메틸)시클로헥산, N,N,N',N'-테트라글리시딜-m-자일릴렌디아민 등을 들 수 있다. 또한, 이소시아네이트계 화합물, 에폭시계 화합물과 함께 멜라민계 화합물을 단독 또는 2종 이상 혼합하여 추가로 사용할 수 있다. 멜리민계 화합물로는 헥사메틸올멜라민, 헥사메톡시메틸멜라민, 헥사부톡시메틸멜라민 등을 들 수 있다.
상기 가교제는 상기 아크릴계 공중합체 100 중량부에 대하여 0.1 내지 5 중량부로 포함되는 것이 바람직하고, 0.1 내지 2 중량부로 포함되는 것이 보다 바람직하다. 함량이 0.1 중량부 미만인 경우 부족한 가교도로 인해 응집력이 작아지게 되어 들뜸과 같은 내구성 저하가 유발되고 절단성을 해칠 수 있으며, 5중량부 초과인 경우 과다 가교반응에 의해 잔류응력 완화에 문제가 발생할 수 있다.
상기 점착제를 구성하는 각 성분을 아세트산에틸 등의 적당한 용제에 용해시켜서 점착제 조성물을 얻고, 해당 점착제 조성물을 기재 상에 도포한 후에 건조시켜서, 접착층이 형성된다. 일부, 용제에 용해되지 않는 성분이 있는 경우에는 그들은 계 중에 분산한 상태일 수 있다.
하드코팅층
본 발명의 유연성 적층 필름은 상기 제1 기재층의 타면에 배치된 하드코팅층 포함하며, 상기 하드코팅층은 적층 필름에 우수한 경도를 제공한다.
하드코팅층의 두께는 3 내지 100 ㎛, 바람직하게는 5 내지 80 ㎛, 보다 바람직하게는 10 내지 60 ㎛일 수 있다. 하드코팅층의 두께는 연필경도 측면에서는 두꺼울수록 바람직하지만, 두꺼워질수록 경화 수축으로 인한 컬이 심해진다. 또한 하드코팅층의 경화도를 높일수록 연필경도는 올라가지만, 이는 필연적으로 컬을 수반한다. 특히 연필경도를 향상시키고자 두께를 늘리면 늘릴수록 컬은 더욱 심해셔서, 후공정에서의 보호필름 접합공정, 블랙메트릭스(BM) 처리공정, 내지문층처리공정 등에서 자동화 공정 처리시 적층 필름의 컬로 인해서 다음 공정으로 이송되지 못하는 공정트러블이 발생하게 된다. 따라서 고경도 후막 하드코팅층을 사용하게 되면 컬을 안정화시킬 필요가 있으며, 본 발명에서는 기재층과 하드코팅층의 두께비의 최적화를 통해 해결할 수 있다. 이는 후술하는 제2 기재층에서 좀더 자세히 기술한다.
상기 하드코팅층은 마텐스 경도가 350 N/mm2 이상인 것이 바람직하다. 마텐스 경도가 350 N/mm2 이상이면서 전술한 제1 기재층 및 제2 기재층과 함께 사용하면 4H 이상의 높은 연필경도를 구현할수 있다.
고경도를 구현하면서 반복되는 굴곡 피로에 대한 크랙 발생은 억제한다는 측면에서 마텐스 경도는 바람직하게는 350 N/mm2 내지 500N/mm2, 보다 바람직하게는 350 N/mm2 내지 450 N/mm2일 수 있다. 마텐스 경도는 나노 인덴테이션 법에 의해 부하 하중 10 mN로 측정한 것일 수 있고, 상기 범위의 마텐스 경도는 후술하는 하드코팅층 조성물의 종류 및 함량 범위 내에서 투광성 수지의 종류, 함량, 광개시제의 종류, 함량 등을 변경하여 경화도를 조절하거나, 이에 추가로 실리카 입자와 같은 충진제를 포함하는 등에 의해 얻어질 수 있다.
하드코팅층은 당 분야에 공지된 투광성 수지, 광개시제, 용제를 포함하는 하드코팅층 형성용 조성물을 제1 기재층 상에 도포하고 경화시켜 형성된 것일 수 있다.
투광성 수지는 광경화형 (메타)아크릴레이트 올리고머, 광경화형 모노머 등을 사용할 수 있다. 이들은 단독으로 또는 둘 이상을 조합하여 사용할 수 있다. 광경화형 (메타)아크릴레이트 올리고머는 에폭시 (메타)아크릴레이트, 우레탄 (메타)아크릴레이트 및 폴리에스테르 (메타)아크릴레이트로 구성된 군으로부터 선택된 1종 이상을 사용할 수 있으며, 구체적으로 우레탄(메타)아크릴레이트와 폴리에스테르 (메타)아크릴레이트를 혼합하여 사용하거나, 2종의 폴리에스테르 (메타)아크릴레이트를 혼합하여 사용할 수 있다.
우레탄(메타)아크릴레이트는 분자 내에 하이드록시기를 갖는 다관능 (메타)아크릴레이트와 이소시아네이트기를 갖는 화합물을 당업계에 공지된 방법에 따라 촉매 존재 하에서 반응시켜 제조할 수 있다.
분자 내에 하이드록시기를 갖는 다관능 (메타)아크릴레이트의 구체적인 예는, 2-하이드록시에틸(메타)아크릴레이트, 2-하이드록시이소프로필(메타)아크릴레이트, 4-하이드록시부틸(메타)아크릴레이트, 카프로락톤 개환 하이드록시아크릴레이트, 펜타에리스리톨트리/테트라(메타)아크릴레이트 혼합물 및 디펜타에리스리톨펜타/헥사(메타)아크릴레이트 혼합물로 이루어진 군으로부터 선택되는 1종 이상일 수 있다.
또한, 이소시아네이트기를 갖는 화합물의 구체적인 예는, 1,4-디이소시아나토부탄, 1,6-디이소시아나토헥산, 1,8-디이소시아나토옥탄, 1,12-디이소시아나토도데칸, 1,5-디이소시아나토-2-메틸펜탄, 트리메틸-1,6-디이소시아나토헥산, 1,3-비스(이소시아나토메틸)시클로헥산, 트랜스-1,4-시클로헥센디이소시아네이트, 4,4′-메틸렌비스(시클로헥실이소시아네이트), 이소포론디이소시아네이트, 톨루엔-2,4-디이소시아네이트, 톨루엔-2,6-디이소시아네이트, 자일렌-1,4-디이소시아네이트, 테트라메틸자일렌-1,3-디이소시아네이트, 1-클로로메틸-2,4-디이소시아네이트, 4,4′-메틸렌비스(2,6-디메틸페닐이소시아네이트), 4,4′-옥시비스(페닐이소시아네이트), 헥사메틸렌디이소시아네이트로부터 유도되는 3관능 이소시아네이트, 및 트리메탄프로판올어덕트 톨루엔디이소시아네이트로이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상일 수 있다.
폴리에스테르 (메타)아크릴레이트는 폴리에스테르 폴리올과 아크릴산을 당업계에 공지된 방법에 따라 반응시켜 제조할 수 있다.
상기 폴리에스테르 (메타)아크릴레이트는 예를 들어, 폴리에스테르 아크릴레이트, 폴리에스테르디아크릴레이트, 폴리에스테르 테트라아크릴레이트, 폴리에스테르 헥사아크릴레이트, 폴리에스테르펜타에리스리톨 트리아크릴레이트, 폴리에스테르 펜타에리스리톨 테트라아크릴레이트, 및 폴리에스테르 펜타에리스리톨 헥사아크릴레이트로 이루어진 군에서 1종 이상 선택될 수 있으나, 이들만으로 한정되는 것은 아니다.
광경화형 모노머는 통상적으로 사용되는 광경화형 관능기로, (메타)아크릴로일기, 비닐기, 스티릴기, 알릴기 등의 불포화기를 분자 내에 갖는, 당해 기술분야에서 사용되는 모노머를 제한 없이 사용할 수 있으며, 구체적으로 (메타)아크릴로일기를 갖는 모노머를 사용할 수 있다.
(메타)아크릴로일기를 갖는 모노머는, 예를 들어, 네오펜틸글리콜아크릴레이트, 1,6-헥산디올(메타)아크릴레이트, 프로필렌글리콜디(메타)아크릴레이트,트리에틸렌글리콜디(메타)아크릴레이트, 디프로필렌글리콜디(메타)아크릴레이트, 폴리에틸렌글리콜디(메타)아크릴레이트, 폴리프로필렌글리콜디(메타)아크릴레이트, 트리메틸올프로판트리(메타)아크릴레이트, 트리메틸올에탄트리(메타)아크릴레이트, 1,2,4-시클로헥산테트라(메타)아크릴레이트, 펜타글리세롤트리(메타)아크릴레이트, 펜타에리스리톨테트라(메타)아크릴레이트, 펜타에리스리톨트리(메타)아크릴레이트, 디펜타에리스리톨트리(메타)아크릴레이트, 디펜타에리스리톨펜타(메타)아크릴레이트, 디펜타에리스리톨테트라(메타)아크릴레이트, 디펜타에리스리톨헥사(메타)아크릴레이트, 트리펜타에리스리톨트리(메타)아크릴레이트, 트리펜타에리스리톨헥사(메타)아크릴레이트, 비스(2-하이드록시에틸)이소시아누레이트디(메타)아크릴레이트, 하이록시에틸(메타)아크릴레이트, 하이드록시프로필(메타)아크릴레이트, 하이드록시부틸(메타)아크릴레이트, 이소옥틸(메타)아크릴레이트, 이소덱실(메타)아크릴레이트, 스테아릴(메타)아크릴레이트, 테트라히드로퍼푸릴(메타)아크릴레이트, 페녹시에틸(메타)아크릴레이트 및 이소보네올(메타)아크릴레이트로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상일 수 있으나, 이들만으로 한정되는 것은 아니다.
특히, 상기 4관능 폴리에스테르 (메타)아크릴레이트와 혼합물 조성으로 포함되는 (메타)아크릴레이트의 함량 범위 내에서 광경화형 모노머를 대체하여 사용함으로써 광경화 코팅 조성물의 작업성 및 상용성을 증가시킬 수 있고, 동등 수준의 특성을 얻을 수 있다.
투광성 수지는 도막의 품질에 영향을 미치는 것으로, 하드코팅층 형성용 조성물 총 중량 중 1 내지 80 중량%, 바람직하기로 5 내지 50 중량%의 함량으로 사용될 수 있다. 함량이 1 중량% 미만이면 도막 형성이 어렵거나, 충분한 경도 구현이 어려울 수 있고, 80 중량% 초과이면 도막 경화 후 컬링이 심해질 수 있다. 상기 투광성 수지에 경도 향상 및 수축 저감을 위해 금속산화물 미립자를 첨가할 수 있다.
광개시제는 당해 기술분야에서 사용되는 것이라면 제한 없이 사용할 수 있다. 예를 들어, 하이드록시케톤류, 아미노케톤류, 수소탈환형 광개시제 및 이들의 조합으로로 이루어진 군에서 선택된 1종 이상을 사용할 수 있다.
구체적으로, 상기 광개시제로는 2-메틸-1-[4-(메틸티오)페닐]2-모폴린프로판온-1, 디페닐케톤, 벤질디메틸케탈, 2-하이드록시-2-메틸-1-페닐-1-온, 4-하이드록시시클로페닐케톤, 2,2-디메톡시-2-페닐-아세토페논, 안트라퀴논, 플루오렌, 트리페닐아민, 카바졸, 3-메틸아세토페논, 4-크놀로아세토페논, 4,4-디메톡시아세토페논, 4,4-디아미노벤조페논, 1-하이드록시시클로헥실페닐케톤, 벤조페논, 디페닐(2,4,6-트리메틸벤조일)포스핀옥사이드 및 이들의 조합으로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상을 사용할 수 있다.
광개시제는 하드코팅층 형성용 조성물 총 중량 중 0.1 내지 10 중량%, 바람직하기로 1 내지 5 중량% 함량으로 사용될 수 있다. 함량이 0.1중량% 미만이면 조성물의 경화 속도가 느리거나, 미경화가 발생하여 기계적 물성이 저하될 수 있고, 10중량% 초과이면 과경화로 도막에 크랙이 발생할 수 있다.
필요에 따라, 본 발명의 하드코팅층 형성용 조성물은 실리카 입자를 더 포함할 수 있다.
실리카 입자는 하드코팅층의 경도를 향상시키기 위한 것으로, 입자 직경이 1 내지 100 nm인 것이 좋다. 입자 직경이 1 nm 미만이면 하드코팅 조성물 내에서 분산성이 저하될 수 있고, 100 nm를 초과하면 헤이즈가 높아질 수 있다.
실리카 입자는 단량체에 분산되어 있는 것을 사용 하는 것이 바람직하며, 구체적으로 시판품 Nanocryl C130, Nanocryl C140, Nanocryl C145, Nanocryl C146, Nanocryl C150, Nanocryl C153, Nanocryl C155, NanocrylC165, Nanocryl C350, Nanocryl C620, 및 Nanocryl C680으로 이루어진 군으로부터 선택된 1종을 사용할 수 있다.
실리카 입자는 하드코팅층 형성용 조성물 총 중량 중 1 내지 50중량%, 바람직하게는 10 내지 30중량%의 함량으로 사용될 수 있다. 함량이 1중량% 미만이면 경도 향상 효과가 미미하며, 50중량% 초과하면 경화면에 크랙이 발생할 수 있다.
용제는 상기 성분들을 용해 또는 분산시킬 수 있는 것이라면 특별히 제한되지 않는다.
구체적으로, 알코올계(메탄올, 에탄올, 이소프로판올, 부탄올, 메틸셀루소브, 에틸솔루소브 등), 케톤계(메틸에틸케톤, 메틸부틸케톤, 메틸이소부틸케톤, 디에틸케톤, 디프로필케톤, 시클로헥사논 등), 아세테이트 계(에틸아세테이트, 프로필아세테이트, 노말부틸아세테이트, 터셔리부틸아세테이트, 메틸셀로솔브아세테이트, 에틸셀로솔브아세테이트, 프로필렌글리콜모노메틸에테르아세테이트, 프로필렌글리콜모노에틸에테르아세테이트, 프로필렌글리콜모노프로필에테르아세테이트, 메톡시부틸아세테이트, 메톡시펜틸아세테이트 등), 헥산계(헥산, 헵탄, 옥탄등), 벤젠계(벤젠, 톨루엔, 자일렌 등), 에테르계(디에틸렌글리콜디메틸에테르, 디에틸렌글리콜디에틸에테르, 디에틸렌글리콜디프로필에테르, 디에틸렌글리콜디부틸에테르, 프로필렌글리콜모노메틸에테르 등) 등이 사용될 수 있다. 상기 예시된 용제들은 각각 단독으로 또는 2종 이상을 조합하여 사용할 수 있다.
용제는 하드코팅층 형성용 조성물 총 중량 중 10 내지 95 중량% 함량으로 사용될 수 있다. 함량이 10 중량% 미만이면 점도가 높아 작업성이 저하될 수 있고, 95 중량% 초과이면 건조 공정 시간이 많이 소요되고 경제성이 저하될 수 있다.
< 표시장치 >
또한, 본 발명은, 본 발명에 따른 유연성 적층 필름을 포함하는 표시 장치를 제공한다. 본 발명에 따른 표시 장치는, 상기 유연성 적층 필름에 대하여 기술된 내용을 모두 적용할 수 있으며, 중복되는 부분들에 대해서는 상세한 설명을 생략하였으나, 그 설명이 생략되었더라도 동일하게 적용될 수 있다.
본 발명의 표시 장치는 상기 적층 필름을 커버 윈도우 기판으로서 구비한다.
본 발명의 표시 장치는 액정 표시 장치, 전계 발광 표시 장치, 플라스마 표시 장치, 전계 방출 표시 장치 등일 수 있고, 또한 플렉서블 화상 표시 장치일 수 있다.
이하, 실시예를 통하여 본 발명을 보다 상세히 설명한다. 그러나 하기의 실시예는 본 발명을 더욱 구체적으로 설명하기 위한 것으로서, 본 발명의 범위가 하기의 실시예에 의하여 한정되는 것은 아니다.
제조예 1: 하드코팅층 형성용 조성물의 제조
10 중량부 우레탄아크릴레이트(10관능, 미원상사, SC2153), 10 중량부 펜타에리스리톨트리아크릴레이트, 50 중량부 나노 실리카 졸(12 nm, 고형분 40%, 촉매화성사, V8802), 20 중량부 메틸에틸케톤(대정화금), 7 중량부 프로필렌글리콜모노메틸에테르(대정화금), 2.7 중량부 광개시제(시바사, I-184), 및 0.3 중량부 레벨링제(BYK 케미사, BYKUV3570)를 교반기를 이용하여 배합하고 PP재질의 필터를 이용하여 여과하여 하드코팅층 형성용 조성물을 제조하였다.
제조예 2: 하드코팅층 형성용 조성물의 제조
5 중량부 우레탄아크릴레이트(10관능, 미원 스페셜티 케미칼, SC2153), 35 중량부 펜타에리스리톨트리아크릴레이트, 37 중량부 메틸에틸케톤, 20 중량부 프로필렌글리콜모노메틸에테르, 2.7 중량부 광개시제(시바사, I-184), 및 0.3 중량부 레벨링제(BYK 케미사, BYK-UV3570)를 교반기를 이용하여 배합하고 PP재질의 필터를 이용하여 여과하여 하드코팅층 형성용 조성물을 제조하였다.
실시예 및 비교예: 하드코트 적층필름의 제조
실시예 1
폴리이미드 필름(30 ㎛, 제1 기재층)과 폴리이미드필름(40 ㎛, 제2 기재층)을 아크릴계 접착층(두께 5 ㎛)으로 접착하여 적층필름을 제조하였다. 그 후 제1 기재층에 제조예 1의 조성물을 경화 후 두께 10 ㎛가 되도록 코팅 후 용제를 건조 및 UV 경화시켜 하드코팅층을 형성하여, 하드코트 적층필름을 제조하였다.
실시예 2
폴리이미드 필름(50 ㎛, 제1 기재층) 과 폴리이미드필름(50 ㎛, 제2 기재층)을 아크릴계 접착층(두께 5 ㎛)으로 접착하여 적층필름을 제조하였다. 그 후 제1 기재층에 제조예 1의 조성물을 경화 후 두께 10 ㎛가 되도록 코팅 후 용제를 건조 및 UV 경화시켜 하드코팅층을 형성하여, 하드코트 적층필름을 제조하였다.
실시예 3
폴리이미드 필름(50 ㎛, 제1 기재층)과 시클로올레핀 필름(COP)(50 ㎛, 제2 기재층)을 아크릴계 접착층(두께 5 ㎛)으로 접착하여 적층필름을 제조하였다. 그 후 제1 기재층에 제조예 1의 조성물을 경화 후 두께 10 ㎛가 되도록 코팅 후 용제를 건조 및 UV 경화시켜 하드코팅층을 형성하여, 하드코트 적층필름을 제조하였다.
실시예 4
폴리이미드 필름(50 ㎛, 제1 기재층)과 폴리에틸렌테레프탈레이트(50 ㎛, 제2 기재층)을 아크릴계 점착층(두께 25 ㎛)으로 접착하여 적층필름을 제조하였다. 그 후 제1 기재층에 제조예 1의 조성물을 경화 후 두께 10 ㎛가 되도록 코팅 후 용제를 건조 및 UV 경화시켜 하드코팅층을 형성하여, 하드코트 적층필름을 제조하였다.
실시예 5
폴리이미드 필름(80 ㎛, 제1 기재층) 과 폴리에틸렌테레프탈레이트(80 ㎛, 제2 기재층)을 아크릴계 접착층(두께 5 ㎛)으로 접착하여 적층필름을 제조하였다. 그 후 제1 기재층에 제조예 1의 조성물을 경화 후 두께 10 ㎛가 되도록 코팅 후 용제를 건조 및 UV 경화시켜 하드코팅층을 형성하여, 하드코트 적층필름을 제조하였다.
실시예 6
폴리이미드 필름(80 ㎛, 제1 기재층) 과 폴리이미드필름(80 ㎛, 제2 기재층)을 아크릴계 접착층(두께 5 ㎛)으로 접착하여 적층필름을 제조하였다. 그 후 제1 기재층에 제조예 1의 조성물을 경화 후 두께 25 ㎛가 되도록 코팅 후 용제를 건조 및 UV 경화시켜 하드코팅층을 형성하여, 하드코트 적층필름을 제조하였다.
비교예 1
폴리이미드 필름(50 ㎛, 제1 기재층) 상에 제조예 1의 조성물을 경화 후 두께 10 ㎛가 되도록 코팅 후 용제를 건조 및 UV 경화시켜 하드코팅층을 형성하여, 하드코트 적층필름을 제조하였다.
비교예 2
폴리이미드 필름(50 ㎛, 제1 기재층) 상에 제조예 1의 조성물을 경화 후 두께 5 ㎛가 되도록 코팅 후 용제를 건조 및 UV 경화시켜 하드코팅층을 형성하여, 하드코트 적층필름을 제조하였다.
비교예 3
폴리이미드 필름(50 ㎛, 제1 기재층)과 폴리이미드필름(50 ㎛, 제2 기재층)을 아크릴계 접착층(두께 5 ㎛)으로 접착하여 적층필름을 제조하였다. 그 후 제1 기재층에 제조예 1의 조성물을 경화 후 두께 20 ㎛가 되도록 코팅 후 용제를 건조 및 UV 경화시켜 하드코팅층을 형성하여, 하드코트 적층필름을 제조하였다.
비교예 4
폴리이미드 필름(80 ㎛, 제1 기재층)과 폴리에틸렌테레프탈레이트(80 ㎛, 제2 기재층)을 아크릴계 접착층(두께 5 ㎛)으로 접착하여 적층필름을 제조하였다. 그 후 제1 기재층에 제조예 1의 조성물을 경화 후 두께 30 ㎛가 되도록 코팅 후 용제를 건조 및 UV 경화시켜 하드코팅층을 형성하여, 하드코트 적층필름을 제조하였다.
비교예 5
폴리이미드 필름(80 ㎛, 제1 기재층)과 폴리에틸렌테레프탈레이트(100 ㎛, 제2 기재층)을 아크릴계 접착층(두께 5 ㎛)으로 접착하여 적층필름을 제조하였다. 그 후 제1 기재층에 제조예 1의 조성물을 경화후 두께 10 ㎛가 되도록 코팅 후 용제를 건조 및 UV 경화시켜 하드코팅층을 형성하여, 하드코트 적층필름을 제조하였다.
비교예 6
폴리이미드 필름(30 ㎛, 제1 기재층)과 폴리이미드필름(40 ㎛, 제2 기재층)을 아크릴계 접착층(두께 5 ㎛)으로 접착하여 적층필름을 제조하였다. 그 후 제1 기재층에 제조예 2의 조성물을 경화 후 두께 10 ㎛가 되도록 코팅 후 용제를 건조 및 UV 경화시켜 하드코팅층을 형성하여, 하드코트 적층필름을 제조하였다.
비교예 7
시클로올레핀 필름(COP)(50 ㎛, 제1 기재층)과 시클로올레핀 필름(COP)(50 ㎛, 제2 기재층)을 아크릴계 접착층(두께 5㎛)으로 접착하여 적층필름을 제조하였다. 그 후 제1 기재층에 제조예 2의 조성물을 경화 후 두께 10㎛가 되도록 코팅 후 용제를 건조 및 UV 경화 시켜 하드코팅층을 형성하여, 하드코트 적층필름을 제조하였다.
비교예 8
폴리이미드 필름(50 ㎛, 제1 기재층)과 폴리에틸렌테레프탈레이트(50 ㎛, 제2 기재층)을 아크릴계 점착층(두께 25 ㎛)으로 접착하여 적층필름을 제조하였다. 그 후 제1 기재층에 제조예 1의 조성물을 경화 후 두께 20 ㎛가 되도록 코팅 후 용제를 건조 및 UV 경화시켜 하드코팅층을 형성하여, 하드코트 적층필름을 제조하였다.
상기 실시예 1 내지 6 및 비교예 1 내지 8에서 제조된 하드코트 적층필름의 조건을 정리하면 하기 표 1과 같다.
A1 (μm) B (μm) A2 (μm) HC (μm) 전체두께 두께비
실시예 1 30 5 40 10 85 7
실시예 2 50 5 50 10 115 10
실시예 3 50 5 50 10 115 10
실시예 4 50 25 50 10 135 10
실시예 5 80 5 80 10 175 16
실시예 6 80 5 80 25 190 6.4
비교예 1 50 0 0 10 60 5
비교예 2 50 0 0 5 55 10
비교예 3 50 5 50 20 125 5
비교예 4 80 5 80 30 195 5.3
비교예 5 80 5 100 10 195 18
비교예 6 30 5 40 10 85 7
비교예 7 50 5 50 10 115 10
비교예 8 50 25 50 20 145 5
HC = 하드코팅층(제조예 1 또는 2)의 두께 (μm)
A1 = 제1 기재층의 두께 (μm)
B = 접착층 또는 점착층의 두께 (μm)
A2 = 제2 기재층의 두께 (μm)
전체두께 = A1+A2+B+HC (μm)
두께비 = (A1+A2)/HC
실험예 1: 탄성율 측정
시마즈사의 Autograph 장비를 이용하여, 상기 실시예 1 내지 6 및 비교예 1 내지 8에서 하드코팅층 형성 전의 적층필름을 폭 5 mm, 길이 100 mm로 슈퍼커터를 이용하여 커팅 후 표점거리 50 mm, 인장속도 5 mm/min으로 측정한 후에 탄성율 계산구간을 20 내지 40 MPa로 지정하여 탄성율을 구하였고, 그 결과를 하기 표 2에 기재하였다.
실험예 2: 마텐스 경도의 측정
상기 제조예 1 및 2의 하드코팅층 형성용 조성물을 글래스 상에 경화 후 두께 5㎛가 되도록 코팅 후 건조 및 UV 경화한 샘플의 하드코팅층 표면을 나노인덴터를 사용하여 하중 10 mN 하에서 경도를 측정하였고, 그 결과를 하기 표 2에 기재하였다.
실험예 3: 컬(curl) 평가
상기 실시예 1 내지 6 및 비교예 1 내지 8에서 제조된 상기 평가시료를 길이 100 x 100 mm로 재단하여 25℃ 50% 상대습도 조건에 24 시간 방치 후 제품을 평면에 놓고 컬이 발생한 평가시료의 가장자리(4군데)와 평면 사이의 높이를 측정하고 가장 높은 숫자를 기록하였고, 그 결과는 하기 표 2에 기재하였다.
실험예 4: 유연성 평가
상기 실시예 1 내지 6 및 비교예 1 내지 8에서 제조된 상기 평가시료를 길이 110 mm x 폭 20 mm로 재단하여 굴곡축이 폭방향이 되도록, 윈도우를 유리기판의 반대면으로 하여 2매의 유리기판 표면에 고정시켰다. 그 후, 굴곡시 윈도우의 하드코팅면이 서로 마주보도록 하여, 굴곡반경 2.5mm (2.5R)로 굴곡시킨 후 고정한 채로 상온에 240시간 보관하였다. 그 후 평가시료의 굴곡부의 크랙, 파단, 들뜸등의 불량을 확인하였고, 그 결과는 하기 표 2에 기재하였다.
O : 굴곡부에 크랙, 파단, 들뜸의 불량이 없음.
X : 굴곡부에 파단, 또는 들뜸이 있음.
실험예 5: 연필경도의 측정
상기 실시예 1 내지 6 및 비교예 1 내지 8에서 제조된 적층필름의 연필경도 측정을 위해, 하중 1kg 하, 45° 방향으로 연필을 세팅 후, 코팅면이 연필측으로 향하도록 코팅 필름을 글래스 상에 고정시킨 후 각 연필 경도를 가지는 연필로 5회 평가 후, 4회 이상 긁히지 않는 경도로 연필 경도를 표기하였 그 결과는 하기 표 2에 기재하였다.
탄성율 마텐스 경도 컬 유연성 연필경도
실시예 1 5.8 GPa 366 N/mm2 3 mm O 5H
실시예 2 5.6 GPa 366 N/mm2 1 mm O 6H
실시예 3 4.3 GPa 366 N/mm2 3 mm O 4H
실시예 4 4.2 GPa 366 N/mm2 0 mm O 6H
실시예 5 5.2 GPa 366 N/mm2 0 mm O 8H
실시예 6 5.6 GPa 366 N/mm2 5 mm O 8H
비교예 1 6.2 GPa 366 N/mm2 14 mm O 3H
비교예 2 6.2 GPa 366 N/mm2 6 mm O 3H
비교예 3 5.6 GPa 366 N/mm2 12 mm X 5H
비교예 4 5.6 GPa 366 N/mm2 8 mm X 8H
비교예 5 4.9 GPa 366 N/mm2 0 mm X 5H
비교예 6 5.7 GPa 312 N/mm2 0 mm O 2H
비교예 7 2.8 GPa 312 N/mm2 8 mm O 2H
비교예 8 4.2 GPa 366 N/mm2 7 mm X 8H
상기 표 2를 참조하면, 탄성율이 4.0 GPa 이상이고, 전제두께 및 두께비 범위를 만족하는 실시예의 적층 필름들은, 컬이 발생하지 않거나 5 mm 이하이면서, 굴곡반경 2.5R에서의 우수한 유연성 및 4H 이상의 높은 연필경도를 동시에 나타내는 것을 확인하였다. 또한, 두께범위와 두께비가 동일한 조건인 실시예 2 및 3의 경우, 탄성율이 더 높은 실시예 2가 더욱 우수한 연필경도를 나타내는 것을 확인할 수 있었다.
반면, 전제두께 및/또는 두께비 범위를 만족하지 못하는 비교예 1 내지 5 및 8은 컬이 5 mm 이상으로 발생하거나, 유연성이 낮거나, 연필경도가 낮았다. 또한, 전제두께 및/또는 두께비 범위를 만족하더라도, 마텐스 경도가 350 N/mm2 미만인 하드코팅층을 사용한 비교예 6 및 7의 경우, 현저히 낮은 연필경도를 나타내었다.

Claims (12)

  1. 제1 기재층;
    상기 제1 기재층의 일면에 배치된 제2 기재층; 및
    상기 제1 기재층 및 상기 제2 기재층 사이에 배치된 접착층 또는 점착층; 및
    상기 제1 기재층의 타면에 배치된 하드코팅층을 포함하며,
    하기 수학식 1 및 하기 수학식 2를 만족하는, 유연성 적층 필름.
    [수학식 1]
    80 μm ≤ A1+A2+HC+B ≤ 190 μm
    [수학식 2]
    Figure pat00005

    (수학식 1 및 2에서,
    A1은 제1 기재층의 두께이고, A2는 제2 기재층의 두께이고, HC는 하드코팅층의 두께이고, B는 접착층 또는 점착층의 두께임.)
  2. 청구항 1에 있어서,
    상기 제1 기재층 및 상기 제2 기재층은 각각 독립적으로 투명 플라스틱 기재인, 유연성 적층 필름.
  3. 청구항 1에 있어서,
    상기 하드코팅층을 제외한 상기 유연성 적층 필름의 인장탄성률이 4 GPa 이상인, 유연성 적층 필름.
  4. 청구항 1에 있어서,
    상기 유연성 적층 필름의 연필경도는 4H 이상인, 유연성 적층 필름.
  5. 청구항 1에 있어서,
    상기 접착층은 접착제를 포함하고, 상기 점착층은 점착제를 포함하는, 유연성 적층 필름.
  6. 청구항 1에 있어서,
    상기 접착층의 두께는 0.1 ㎛ 내지 10 ㎛인, 유연성 적층 필름.
  7. 청구항 1에 있어서,
    상기 점착층의 두께는 2 ㎛ 내지 50 ㎛인, 유연성 적층 필름.
  8. 청구항 1에 있어서,
    상기 유연성 적층 필름은, 상기 필름의 가장자리와 상기 필름 중 가장 높은 부분의 차이가 5 mm 이하인, 유연성 적층 필름.
  9. 청구항 1에 있어서,
    상기 유연성 적층 필름은 굴곡반경 2.5 mm로 240 시간 동안 굴곡시켰을 때 크랙이 발생하지 않는, 유연성 적층 필름.
  10. 청구항 1에 있어서,
    상기 하드코팅층의 마텐스 경도가 350 N/mm2 이상인, 유연성 적층 필름.
  11. 청구항 1에 있어서,
    상기 유연성 적층 필름은 플렉서블 표시 장치의 커버 윈도우 기판인, 유연성 적층 필름.
  12. 청구항 1 내지 11 중 어느 한 항의 유연성 적층 필름을 포함하는, 표시 장치.
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