KR20210016523A - 필러 함유 필름 - Google Patents

Abstract

절연성 수지층 (10) 에 필러 (2) 와 미소 고형물 (3) 이 유지되고, 평면에서 보아 필러 (2) 가 소정 배열을 반복하고 있는 필러 함유 필름 (1A) 은, 그 필러 함유 필름 (1A) 을 평활면 사이에 끼우고, 소정의 열 압착 조건에서 열 압착한 경우의, 열 압착 전에 대한 열 압착 후의 필러의 반복 피치의 비율이 300 ％ 이내이다. 이 필러 함유 필름 (1A) 의 일 제조 방법은, 박리 기재 (20a) 상에 절연성 수지층 (11) 을 형성하는 공정, 절연성 수지층 (11) 의 박리 기재 (20a) 와 반대측의 면으로부터 필러 (2) 를 압입하는 공정, 필러 (2) 를 압입한 절연성 수지층 (11) 과, 그 절연성 수지층과 별개의 절연성 수지층 (12) 을 그것들의 박리 기재 (20a, 20b) 를 외측으로 하여 적층하는 공정을 갖는다. 이 필러 함유 필름 (1A) 에 의하면, 그 필름 (1A) 을 물품에 열 압착한 경우의 필러 배열의 흐트러짐이 억제된다.

Description

필러 함유 필름

본 발명은, 필러 함유 필름에 관한 것이다.

필러가 수지층에 분산되어 있는 필러 함유 필름은, 광택 제거 필름, 콘덴서용 필름, 광학 필름, 라벨용 필름, 내전 방지용 필름, 도전 필름, 이방성 도전 필름 등 다종 다양한 용도에서 사용되고 있다 (특허문헌 1, 특허문헌 2, 특허문헌 3, 특허문헌 4). 필러 함유 필름을 물품에 열 압착하여 사용하는 경우, 필러 함유 필름을 형성하고 있는 수지가 열 압착시에 불필요하게 유동하는 것을 억제하고, 필러의 편재를 억제하는 것이 광학적 특성, 기계적 특성, 또는 전기적 특성 면에서 바람직하다. 특히, 필러로서 도전 입자를 함유시켜, 필러 함유 필름을 전자 부품의 실장에 제공하는 이방성 도전 필름으로서 사용하는 경우에, 전자 부품의 고밀도 실장에 대응할 수 있도록, 절연성 수지층에 도전 입자를 고밀도로 분산시키면, 전자 부품의 실장시의 수지 유동으로 인해 도전 입자가 불필요하게 이동하여 단자 사이에 편재되고, 쇼트의 발생 요인이 되므로, 이와 같은 수지 유동을 억제하는 것이 바람직하다.

이에 대해, 절연성 수지층에 용융 점도 조정제나 틱소트로픽제와 같은 미소 고형물을 함유시키는 것이 실시되고 있다 (특허문헌 5, 6).

또, 절연성 수지층에 도전 입자를 고밀도로 분산시킨 경우의 전자 부품의 단자에 있어서의 도전 입자의 포착성의 향상과 쇼트의 억제를 양립시키기 위해, 도전 입자를 규칙적으로 배치하는 것이 실시되고 있다 (특허문헌 5, 6).

일본 공개특허공보 2006-15680호 일본 공개특허공보 2015-138904호 일본 공개특허공보 2013-103368호 일본 공개특허공보 2014-183266호 일본 특허공보 6187665호 일본 공개특허공보 2016-031888호

미소 고형물을 함유하는 절연성 수지층은, 일반적으로, 미소 고형물을 분산시킨 절연성 수지층 형성용 조성물의 도포 건조에 의해 형성된다. 그러나, 미소 고형물을 고농도로 함유하는 절연성 수지층을, 절연성 수지층 형성용 조성물의 도포 건조에 의해 형성하는 경우, 절연성 수지층의 건조면 (즉, 절연성 수지층 형성용 조성물의 도포층에 있어서, 그 조성물에 함유되는 용매가 증발해 가는 면) 에 미소 고형물에서 유래하는 거침이 형성되기 때문인지, 절연성 수지층의 점착성이 저하되고, 전자 부품의 실장시의 임시 압착이 균일하게 실시되지 않아, 첩착 (貼着) 상태가 안정되지 않게 된다. 또, 본압착시의 열 압착도 균일하게 실시되지 않아, 절연성 수지층에 규칙적으로 배열되어 있던 도전 입자에 배열의 흐트러짐이 생겨, 전자 부품의 단자에 있어서의 도전 입자의 포착성의 향상이나 쇼트의 억제에 악영향이 초래될 우려가 생긴다. 이 문제는, 특히 전자 부품이 소형이고 단자 사이즈가 협소화되어 있는 경우에 현저해진다. 또, 필러 함유 필름 표면의 점착성 저하의 문제는, 필름 두께를 얇게 하면 두꺼운 경우에 비해 현저해지는 경우도 있다.

이에 대해, 본 발명은, 절연성 수지층에 미소 고형물이 적당한 배합량으로 분산되고, 그 절연성 수지층에 도전 입자 등의 필러가 소정의 배열을 반복함으로써 규칙적으로 배열되어 있는 필러 함유 필름에 있어서, 필러 함유 필름을 물품에 열 압착한 경우의 필러의 배열의 흐트러짐을 억제하는 것을 과제로 한다.

본 발명자는, 도전 입자 등의 필러와, 그 필러와는 형성 소재가 상이한 미소 고형물이 절연성 수지층에 유지되어 있는 필러 함유 필름을, 미소 고형물을 함유하는 절연성 수지층 형성용 조성물의 도포에 의해 절연성 수지층을 형성하는 공정과, 절연성 수지층에 필러를 압입하는 공정에 의해 제조하는 경우에, 필러 함유 필름의 표면에, 절연성 수지층의 건조면이 나타나지 않게 하면, 필러 함유 필름을 물품에 열 압착하였을 때의 필러의 배열의 흐트러짐이 저감되는 것을 알아내어, 본 발명을 완성하였다.

즉, 본 발명은, 절연성 수지층에 필러와, 필러와 형성 소재가 상이한 미소 고형물이 유지되고, 평면에서 보아 필러가 소정 배열을 반복하고 있는 필러 함유 필름으로서,

필러 함유 필름을 평활면 사이에 끼우고, 소정의 열 압착 조건에서 열 압착한 경우의, 열 압착 전에 대한 열 압착 후의 필러의 반복 피치의 비율이 300 ％ 이내인 필러 함유 필름을 제공하고, 특히, 절연성 수지층이 2 층의 절연성 수지층의 적층체로 형성되어 있는 양태 및, 30 ∼ 200 ℃ 의 범위의 최저 용융 점도가 절연성 수지층보다 낮은 저점도 수지층이 절연성 수지층에 적층되어 있는 양태를 제공한다.

또, 본 발명은, 이 필러 함유 필름의 제 1 제조 방법으로서, 미소 고형물을 함유하는 절연성 수지층 형성용 조성물을 박리 기재 상에 도포하고, 박리 기재 상에 절연성 수지층을 형성하는 공정,

절연성 수지층의 박리 기재와 반대측의 면으로부터 필러를 압입하는 공정,

필러를 압입한 절연성 수지층과, 그 절연성 수지층과 별개의 절연성 수지층을 그것들의 박리 기재를 외측으로 하여 적층하는 공정을 갖는 필러 함유 필름의 제조 방법을 제공하고,

제 2 제조 방법으로서, 미소 고형물을 함유하는 절연성 수지층 형성용 조성물을 박리 기재 상에 도포하고, 박리 기재 상에 절연성 수지층을 형성하는 공정,

2 개의 절연성 수지층을, 그것들의 박리 기재를 외측으로 하여 적층함으로써 절연성 수지층의 적층체를 형성하는 공정,

그 절연성 수지층의 적층체에 필러를 압입하는 공정을 갖는 필러 함유 필름의 제조 방법을 제공하고,

제 3 제조 방법으로서. 미소 고형물을 함유하는 절연성 수지층 형성용 조성물을 박리 기재 상에 도포하고, 박리 기재 상에 절연성 수지층을 형성하는 공정,

30 ∼ 200 ℃ 의 범위의 최저 용융 점도가 절연성 수지층보다 낮은 저점도 수지층의 형성용 조성물을 박리 기재에 도포하고, 박리 기재 상에 저점도 수지층을 형성하는 공정,

절연성 수지층과 저점도 수지층을, 그것들의 박리 기재를 외측으로 하여 적층함으로써 절연성 수지층과 저점도 수지층의 적층체를 형성하는 공정,

절연성 수지층의 박리 기재를 박리하고, 박리 기재를 박리한 절연성 수지층의 면으로부터 필러를 압입하는 공정을 갖는 필러 함유 필름의 제조 방법을 제공하고,

제 4 제조 방법으로서, 미소 고형물을 함유하는 절연성 수지층 형성용 조성물을 박리 기재 상에 도포하고, 박리 기재 상에 절연성 수지층을 형성하는 공정,

30 ∼ 200 ℃ 의 범위의 최저 용융 점도가 절연성 수지층보다 낮은 저점도 수지층의 형성용 조성물을 박리 기재에 도포하고, 박리 기재 상에 저점도 수지층을 형성하는 공정,

절연성 수지층의 박리 기재와 반대측의 면에 필러를 압입하는 공정,

필러를 압입한 절연성 수지층과, 박리 기재 상에 형성한 저점도 수지층을, 그것들의 박리 기재를 외측으로 하여 적층하는 공정을 갖는 필러 함유 필름의 제조 방법을 제공한다.

본 발명의 필러 함유 필름의 제조 방법에 의하면, 절연성 수지층에 미소 고형물이 점도 조정 등의 면에서 적당한 배합량으로 함유되어 있음에도 불구하고, 필러 함유 필름의 표면에 거침이 형성되지 않기 때문인지, 필름 표면이 다양한 물품에 대해 양호한 점착성을 갖는다. 따라서, 물품에 열 압착에 의해 첩부한 필러 함유 필름의 필러는, 열 압착 전의 소정 배열을 대부분 유지할 수 있다.

예를 들어, 본 발명의 필러 함유 필름의 필러가 도전 입자인 경우에, 본 발명의 필러 함유 필름을 전자 부품끼리의 이방성 도전 접속에 사용하면, 임시 압착을 양호하게 실시할 수 있고, 본압착에서도 도전 입자의 배열에 흐트러짐이 잘 일어나지 않기 때문에, 열 압착 전의 소정 배열을 대부분 유지할 수 있다. 따라서, 전자 부품이 소형이고 단자 사이즈가 협소화되어 있는 경우에도 전자 부품끼리를 양호하게 이방성 도전 접속할 수 있다.

도 1A 는, 실시예의 필러 함유 필름 (1A) 의 필러 배치를 나타내는 평면도이다.
도 1B 는, 실시예의 필러 함유 필름 (1A) 의 단면도이다.
도 2A 는, 실시예의 필러 함유 필름 (1A) 의 제조 방법의 설명도이다.
도 2B 는, 실시예의 필러 함유 필름 (1A) 의 제조 방법의 설명도이다.
도 2C 는, 실시예의 필러 함유 필름 (1A) 의 제조 방법의 설명도이다.
도 2D 는, 실시예의 필러 함유 필름 (1A) 의 제조 방법의 설명도이다.
도 2E 는, 실시예의 필러 함유 필름 (1A) 의 제조 방법의 설명도이다.
도 2F 는, 실시예의 필러 함유 필름 (1A) 의 제조 방법의 설명도이다.
도 3 은, 실시예의 필러 함유 필름 (1B) 의 단면도이다.
도 4A 는, 실시예의 필러 함유 필름 (1B) 의 제조 방법의 설명도이다.
도 4B 는, 실시예의 필러 함유 필름 (1B) 의 제조 방법의 설명도이다.
도 4C 는, 실시예의 필러 함유 필름 (1B) 의 제조 방법의 설명도이다.
도 5 는, 실시예의 필러 함유 필름 (1C) 의 단면도이다.
도 6 은, 실시예의 필러 함유 필름 (1C) 의 제조 방법의 설명도이다.
도 7 은, 실시예의 필러 함유 필름 (1D) 의 단면도이다.
도 8A 는, 실시예의 필러 함유 필름 (1D) 의 제조 방법의 설명도이다.
도 8B 는, 실시예의 필러 함유 필름 (1D) 의 제조 방법의 설명도이다.
도 8C 는, 실시예의 필러 함유 필름 (1D) 의 제조 방법의 설명도이다.
도 9 는, 실시예의 필러 함유 필름 (1E) 의 단면도이다.
도 10A 는, 실시예의 필러 함유 필름 (1E) 의 제조 방법의 설명도이다.
도 10B 는, 실시예의 필러 함유 필름 (1E) 의 제조 방법의 설명도이다.
도 10C 는, 실시예의 필러 함유 필름 (1E) 의 제조 방법의 설명도이다.
도 11 은, 접착 강도 시험의 샘플의 사시도이다.
도 12 는, 접착 강도 시험 방법의 설명도이다.

이하, 본 발명의 필러 함유 필름의 일례에 대해 도면을 참조하면서 상세하게 설명한다. 또한, 각 도면 중, 동일 부호는, 동일 또는 동등한 구성 요소를 나타내고 있다.

＜필러 함유 필름 (1A) 의 전체 구성＞

도 1A 는 실시예의 필러 함유 필름 (1A) 의 필러 배치를 나타내는 평면도이고, 도 1B 는 그 X-X 단면도이다. 이 필러 함유 필름 (1A) 은, 필러 (2) 로서 도전 입자를 함유하고, 이방성 도전 필름으로서 사용되는 것으로, 절연성 수지층 (10) 에 도전 입자가 소정 배열을 반복하는 규칙적인 배치로 유지되어 있다. 절연성 수지층 (10) 은, 필러 (2) 외에 미소 고형물 (3) 을 함유하고 있다. 종래의 필러 함유 필름을, 후술하는 바와 같이 평활면 사이에 끼우고 열 압착한 경우, 열 압착 전의 규칙적인 필러의 배치는 열 압착 후에 확산되어, 배열의 반복 피치는 열 압착 전에 대해 확산되고, 반복 피치의 편차도 커져, 필러의 배열에 흐트러짐이 생기지만, 본 발명의 필러 함유 필름에서는, 필러의 이동량이나 배열의 흐트러짐이 적고, 열 압착 전에 대한 열 압착 후의 필러의 반복 피치의 비율이 300 ％ 이내, 바람직하게는 250 ％ 이내, 보다 바람직하게는 200 ％ 이내이다. 바꾸어 말하면, 본 발명의 필러 함유 필름에 의하면 열 압착 전후로 필러 배치의 상대적 위치 관계가 유지됨으로써 열 압착 전의 최근접 필러의 중심 간 거리에 대해, 열 압착 후의 최근접 필러의 중심 간 거리를 3 배 이내, 2.5 배 이내, 2 배 이내로할 수 있다.

본 발명의 필러 함유 필름은, 열 압착 전후에서의 반복 피치의 비율이 상기 서술한 수치 이하가 되는 열 압착 조건을 가지고 있다. 이것은, 본 발명의 필러 함유 필름의 제조 방법에 의하면, 필러 함유 필름 (1A) 의 표면이 박리 기재로부터의 박리면이 되기 때문에, 절연성 수지층 (10) 이 미소 고형물 (3) 을 다량으로 함유하고 있어도 필러 함유 필름 (1A) 의 표면이 거칠어지지 않고, 평활면이 되어, 그 평활면을 물품에 첩착하고 가열 가압하면, 필러 함유 필름이 일정하게 압압 (押壓) 되고, 필름 내에서 규칙적으로 배열되어 있는 필러에 압압력이 균일하게 가해지는 것을 미소 고형물이 저해하지 않아, 필러의 배열이 불균일하게 흐트러지는 것이 억제되고, 가열 가압 후의 필러의 배치가 당초의 배열을 일정하게 신장시킨 것이 되어, 열 압착 전후의 필러의 반복 피치의 비율이 국부적으로 커지는 부분이 저감되기 때문인 것으로 생각된다.

또한, 이 열 압착에 의한 필러의 이동량이나 배열의 흐트러짐이 적음은, 필러 함유 필름을 구성하는 수지층의 층 두께를 얇게 함으로써 한층 현저해진다.

또, 열 압착이 평활면에 의해 실시되지 않는 경우에는 열 압착에 의한 필러의 이동량이나 배열의 흐트러짐에 불균일성이 생긴다. 그 때문에, 필러 함유 필름을 이방성 도전 필름으로서 구성한 경우에, 이방성 도전 필름으로 파인 피치의 범프 배열을 열 압착하면, 필러 배열의 흐트러짐이 비교적 커지는 경우가 있다.

＜필러＞

본 발명에 있어서 필러 (2) 로는, 필러 함유 필름의 용도에 따라, 공지된 무기계 필러 (금속 입자, 금속 산화물 입자, 금속 질화물 입자 등), 유기계 필러 (수지 입자, 고무 입자 등), 유기계 재료와 무기계 재료가 혼재된 필러 (예를 들어, 코어가 수지 재료로 형성되고, 표면이 금속 도금되어 있는 입자 (금속 피복 수지 입자), 도전 입자의 표면에 절연성 미립자를 부착시킨 것, 도전 입자의 표면을 절연 처리한 것 등) 에서, 경도, 광학적 성능 등의 용도에 요구되는 성능에 따라 적절히 선택된다. 예를 들어, 광학 필름이나 광택 제거 필름에서는, 실리카 필러, 산화티탄 필러, 스티렌 필러, 아크릴 필러, 멜라민 필러나 다양한 티탄산염 등을 사용할 수 있다. 콘덴서용 필름에서는, 산화티탄, 티탄산마그네슘, 티탄산아연, 티탄산비스무트, 산화란탄, 티탄산칼슘, 티탄산스트론튬, 티탄산바륨, 티탄산지르콘산바륨, 티탄산지르콘산납 및 이것들의 혼합물 등을 사용할 수 있다. 접착 필름에서는 폴리머계의 고무 입자, 실리콘 고무 입자 등을 함유시킬 수 있다. 도전 필름이나 이방성 도전 필름에서는 도전 입자를 함유시킨다. 도전 입자로는, 니켈, 코발트, 은, 구리, 금, 팔라듐 등의 금속 입자, 땜납 등의 합금 입자, 금속 피복 수지 입자, 표면에 절연성 미립자가 부착되어 있는 금속 피복 수지 입자 등을 들 수 있다. 2 종 이상을 병용할 수도 있다. 그 중에서도, 금속 피복 수지 입자가, 접속된 후에 수지 입자가 반발됨으로써 단자와의 접촉이 유지되기 쉬워져, 도통 성능이 안정되는 점에서 바람직하다. 또, 도전 입자의 표면에는 공지된 기술에 의해, 도통 특성에 지장을 초래하지 않는 절연 처리가 실시되어 있어도 된다.

＜필러의 입자경＞

본 발명에 있어서 필러 (2) 의 입자경은 필러 함유 필름의 용도에 따라 정할 수 있다. 예를 들어, 필러 함유 필름을 이방성 도전 필름으로서 사용하는 경우, 필러 함유 필름의 제조시의 필러의 압입 정밀도를 향상시키기 위해, 바람직하게는 1 ㎛ 이상, 보다 바람직하게는 2.5 ㎛ 이상이다. 또, 필러 함유 필름의 제조시의 필러의 위치 어긋남의 영향을 억제하기 위해, 바람직하게는 200 ㎛ 이하, 보다 바람직하게는 50 ㎛ 이하이다. 여기서, 입자경은 평균 입자경을 의미한다. 필러 함유 필름에 있어서의 필러의 평균 입자경은, 평면 화상 또는 단면 화상으로부터 구할 수 있다. 또, 필러 함유 필름에 함유시키기 전의 원료 입자로서의 필러의 평균 입자경은 습식 플로식 입자경·형상 분석 장치 FPIA-3000 (말번사) 을 사용하여 구할 수 있다. 또한, 필러에 절연성 미립자 등의 미립자가 부착되어 있는 경우에는, 미립자를 포함하지 않는 직경을 입자경으로 한다.

필러 함유 필름에 있어서의 필러의 입자경 D 의 편차에 대해서는, CV 값 (표준 편차/평균) 을 20 ％ 이하로 하는 것이 바람직하다. 이로써 필러 함유 필름의 물품에 대한 압착시에 필러 함유 필름이 균등하게 압압되기 쉬워져, 압압력이 국소적으로 집중하는 것을 방지할 수 있다. 따라서, 필러 함유 필름을 이방성 도전 필름으로서 구성하는 경우에는, 접속의 안정성이 향상되고, 또 접속 후에는 압흔이나 필러의 협지 상태의 관찰에 의한 접속 상태의 평가를 정확 (精確) 하게 실시할 수 있다. 구체적으로는, 이방성 도전 필름을 사용하여 전자 부품끼리를 이방성 도전 접속한 후의 검사에 있어서, 단자 사이즈가 비교적 큰 것 (FOB 등) 에서도, 비교적 작은 것 (COG 등) 에서도 압흔이나 도전 입자의 협지 상태의 관찰에 의한 접속 상태의 확인을 정확하게 실시할 수 있다. 따라서, 이방성 접속 후의 검사가 용이해져, 접속 공정의 생산성을 향상시키는 것을 기대할 수 있다.

＜필러의 배열＞

본 발명의 필러 함유 필름을 평면에서 보았을 때, 필러는 소정 배열을 반복하는 규칙적인 배치를 하고 있고, 도 1A 에 나타낸 실시예의 필러 함유 필름 (1A) 에서는, 필러 (2) 의 배치는 6 방 격자 배열로 되어 있다. 본 발명에 있어서 필러의 규칙적인 배치의 예로는, 정방 격자, 장방 격자, 사방 (斜方) 격자 등의 격자 배열을 들 수 있다. 상이한 형상의 격자가 복수 조합된 것이어도 된다. 필러가 소정 간격으로 직선상으로 나열된 입자열을 소정의 간격으로 병렬시켜도 된다. 필러가 조밀하게 배치되어 있는 영역과 엉성하게 배치되어 있는 영역이 규칙적으로 반복되어 있어도 된다. 필러끼리가 접촉하고 있는 유닛이, 필러의 규칙적인 반복 단위를 구성하고 있어도 된다. 필러 함유 필름을 이방성 도전 필름으로 하는 경우에는, 도전 입자를 서로 비접촉인 규칙적인 배열로 하는 것이, 단자에 있어서의 포착 안정성과 쇼트 억제의 양립을 위해 보다 바람직하다. 또한, 필러가 규칙적인 배열을 하고 있는지 여부는, 예를 들어 필름의 길이 방향 (필러 함유 필름을 권장체로 한 경우의 권취 방향) 으로 필러의 소정의 배치가 반복되고 있는지 여부를 관찰함으로써 판별할 수 있다.

필러를 규칙적으로 배열시키는 경우에, 그 배열의 격자축 또는 배열축은, 필러 함유 필름의 길이 방향 및 길이 방향과 직행하는 방향의 적어도 일방에 대해 평행이어도 되고, 교차하고 있어도 되며, 필러 함유 필름을 압착하는 물품에 따라 정할 수 있다.

필러 함유 필름에 있어서 필러 간의 거리는 접속하는 물품이나 용도에 따라 정할 수 있고, 필러의 개수 밀도는, 통상 10 개/㎟ 이상, 100000 개/㎟ 이하, 바람직하게는 30 개/㎟ 이상, 70000 개/㎟ 이하의 범위에서 적절히 정할 수 있다. 예를 들어, 필러 함유 필름을 이방성 도전 필름으로 하는 경우에는, 필러 (2) 로 하는 도전 입자의 입자 간 거리를, 이방성 도전 필름으로 접속하는 단자의 크기, 형상, 단자 피치에 따라 적절히 정할 수 있다. 또, 필러 함유 필름을 이방성 도전 필름으로 하는 경우에, 도전 입자의 개수 밀도는 30 개/㎟ 이상이면 되고, 150 ∼ 70000 개/㎟ 가 바람직하다. 특히 파인 피치 용도의 경우에는, 바람직하게는 6000 ∼ 42000 개/㎟, 보다 바람직하게는 10000 ∼ 40000 개/㎟, 보다 더 바람직하게는 15000 ∼ 35000 개/㎟ 이다. 또, 도전 입자의 입자경이 10 ㎛ 이상인 경우, 도전 입자의 개수 밀도는 30 ∼ 6000 개/㎟ 가 바람직하다.

또, 필러의 개수 밀도에 관하여, 다음 식으로 산출되는 필러의 면적 점유율을, 필러의 함유 효과를 발현시키는 점에서 0.3 ％ 이상으로 하는 것이 바람직하다. 한편, 필러 함유 필름을 물품에 압착하기 위해 압압 지그에 필요시되는 추력을 억제하는 점에서는 필러의 면적 점유율을 35 ％ 이하로 하는 것이 바람직하고, 30 ％ 이하로 하는 것이 보다 바람직하다.

필러의 면적 점유율 (％) ＝ [평면에서 보았을 때의 필러의 개수 밀도] × [필러 1 개의 평면에서 본 면적의 평균] × 100

필러의 개수 밀도는, 금속 현미경을 사용하여 관찰해서 구하는 것 외에, 화상 해석 소프트 (예를 들어, WinROOF (미타니 상사 주식회사) 또는, A 조 쿤 (등록 상표) (아사히 카세이 엔지니어링 주식회사) 등) 에 의해 관찰 화상을 계측하여 구해도 된다. 관찰 방법이나 계측 수법은, 상기로 한정되는 것은 아니다.

한편, 필러 함유 필름을 필름 두께 방향으로 자른 단면도에서는 (도 1B), 필름 두께 방향의 각 필러의 정점이, 절연성 수지층 (10) 의 표면 또는 그 표면과 평행한 면에 면일 (面一) 하게 맞추어져 있는 것이 바람직하다. 이로써, 필러 함유 필름을 물품에 균일하게 압착시키는 것이 용이해진다.

＜미소 고형물＞

절연성 수지층 (10) 에는, 필러 (2) 와 상이한 기능을 필러 함유 필름 (1A) 에 부여하기 위해, 필러 (2) 와 형성 소재가 상이한 다양한 미소 고형물 (3) 을 함유할 수 있다. 예를 들어, 필러 (2) 가 도전 입자인 경우에, 미소 고형물 (3) 로는, 점도 조정제, 틱소트로픽제, 중합 개시제, 커플링제, 난연화제 등을 함유할 수 있다. 보다 구체적으로는, 예를 들어 점도 조정제로는, 실리카분 (粉), 알루미나분 등을 들 수 있다.

또, 필러 (2) 와 미소 고형물 (3) 의 구별에 관하여, 필러 (2) 로서 도전 입자를 사용하고, 필러 함유 필름을 이방성 도전 필름으로 하는 경우에 있어서, 특허문헌 5 에 기재되어 있는 바와 같이 미소 고형물을 절연성 수지층에 혼련하고, 도전 입자를 절연성 수지층에 압입함으로써 그 절연성 수지층에 도전 입자를 유지시킬 때, 도전 입자와 미소 고형물은, 절연성 수지층에 있어서의 쌍방의 분포 상태에 의해 용이하게 구별할 수 있다.

미소 고형물 (3) 의 입자경은, 필러 (2) 의 입자경보다 작은 것이 바람직하고, 필러 함유 필름을 이방성 도전 필름으로 하는 경우, 점도 조정제로서 함유시키는 미소 고형물은, 평균 입자경을 바람직하게는 1 ㎛ 미만, 보다 바람직하게는 5 ㎚ ∼ 0.3 ㎛ 로 할 수 있고, 혹은 필러로서 함유시키는 도전 입자의 평균 입자경의 1/3 ∼ 1/2 로 하는 것이 바람직하다.

절연성 수지층 (10) 에 있어서의 미소 고형물 (3) 의 함유량에 관해서는, 상기 서술한 특허문헌 5 에 기재되어 있는 바와 같이 절연성 수지층에 미소 고형물을 혼련하고, 도전 입자를 절연성 수지층에 압입함으로써 이방성 도전 필름을 제조하는 경우에, 도전 입자의 압입이 저해되지 않는 한 특별히 제한은 없지만, 도전 입자의 배치의 정밀성을 확보하는 점에서는, 미소 고형물을 3 질량％ 이상으로 하는 것이 바람직하고, 5 질량％ 이상으로 하는 것이 보다 바람직하며, 이방성 도전 접속에 있어서의 압입을 2 단계로 실시하는 것이 필요시될 정도로 미소 고형물 (3) 을 고농도로 절연성 수지층 (10) 에 함유시킬 수 있다. 한편, 전자 부품의 접속을 위해 필름에 필요한 유동성을 확보하는 점에서는, 미소 고형물 (3) 의 함유량은 절연성 수지층 (10) 에 대해 50 질량％ 이하가 바람직하고, 40 질량％ 이하가 보다 바람직하며, 35 질량％ 이하가 더욱 바람직하다.

＜절연성 수지층＞

본 발명에 있어서, 절연성 수지층은, 단일의 절연성 수지층으로 구성되어 있어도 되고, 복수의 절연성 수지층의 적층체로 구성되어 있어도 된다. 도 1A, 도 1B 에 나타낸 필러 함유 필름 (1A) 의 절연성 수지층 (10) 은, 후술하는 필러 함유 필름의 제조 방법에 의해, 동일한 절연성 수지층 형성용 조성물을 평활한 박리 기재 상에 도포하고, 건조시킴으로써 형성된 절연성 수지층 (11, 12) 을, 그것들의 건조면을 내측으로 하고, 박리 기재측의 면을 외측으로 하여 적층한 것으로 되어 있다. 필러 함유 필름 (1A) 에서는, 이들 2 층의 절연성 수지층 (11, 12) 의 계면을 관찰할 수 있다. 절연성 수지층 형성용 조성물을 도포하고, 건조시킨 면에는, 그 조성물에 함유되는 미소 고형물에서 유래하는 거침이 나타나기 쉽지만, 도 1B 에 나타낸 바와 같이 절연성 수지층 (11, 12) 에 있어서의 도포 건조면을 내측으로 하여 중첩시키면 필러 함유 필름의 표면은 박리 기재의 평활면이 전사 된 면이 되므로, 필러 함유 필름을 물품에 균일하게 열 압착하는 것이 용이해지는 것으로 생각된다.

＜절연성 수지층을 형성하는 수지 조성물＞

절연성 수지층 (10) 을 형성하는 수지 조성물은, 필러 함유 필름의 용도에 따라 적절히 선택되고, 열 가소성 수지 조성물, 고점도 점착성 수지 조성물, 경화성 수지 조성물로 형성할 수 있다. 예를 들어, 필러 함유 필름을 이방성 도전 필름으로 하는 경우, 특허문헌 5 에 기재된 이방성 도전 필름의 절연성 수지층을 형성하는 수지 조성물과 마찬가지로, 중합성 화합물과 중합 개시제로 형성되는 경화성 수지 조성물을 사용할 수 있다. 이 경우, 중합 개시제로는 열 중합 개시제를 사용해도 되고, 광 중합 개시제를 사용해도 되며, 그것들을 병용해도 된다. 예를 들어, 열 중합 개시제로서 카티온계 중합 개시제, 열 중합성 화합물로서 에폭시 수지를 사용하고, 광 중합 개시제로서 광 라디칼 중합 개시제, 광 중합성 화합물로서 아크릴레이트 화합물을 사용한다. 열 중합 개시제로서 열 아니온 중합 개시제를 사용해도 된다. 열 아니온 중합 개시제로는, 이미다졸 변성체를 핵으로 하고 그 표면을 폴리우레탄으로 피복하여 이루어지는 마이크로캡슐형 잠재성 경화제를 사용하는 것이 바람직하다.

＜절연성 수지층의 최저 용융 점도＞

절연성 수지층 (10) 의 최저 용융 점도는, 필러를 절연성 수지층에 압입할 수 있으면 특별히 제한은 없지만, 필러 함유 필름 (1A) 을 물품에 열 압착할 때의 필러 (2) 의 불필요한 유동을 억제하기 위해, 바람직하게는 1500 Pa·s 이상, 보다 바람직하게는 2000 Pa·s 이상, 더욱 바람직하게는 3000 ∼ 15000 Pa·s, 특히 바람직하게는 3000 ∼ 10000 Pa·s 이다. 이 최저 용융 점도는, 일례로서 회전식 레오미터 (TA instruments 사 제조) 를 사용하여, 측정 압력 5 g 으로 일정하게 유지하고, 직경 8 mm 의 측정 플레이트를 사용하여 구할 수 있고, 보다 구체적으로는, 온도 범위 30 ∼ 200 ℃ 에 있어서, 승온 속도 10 ℃/분, 측정 주파수 10 Hz, 상기 측정 플레이트에 대한 하중 변동 5 g 으로 함으로써 구할 수 있다. 또한, 최저 용융 점도의 조정은, 용융 점도 조정제로서 함유시키는 미소 고형물의 종류나 배합량, 수지 조성물의 조정 조건의 변경 등에 의해 실시할 수 있다.

＜절연성 수지층의 층 두께＞

전술한 바와 같이, 필러 함유 필름에 있어서 절연성 수지층을 단일의 절연성 수지층으로 구성해도 되고, 복수의 절연성 수지층의 적층체로 구성해도 되지만, 어느 경우에 있어서도, 필러 함유 필름의 제조 공정에서 절연성 수지층에 필러를 압입함에 있어서, 필러의 압입을 안정적으로 실시할 수 있도록 하기 위해, 절연성 수지층의 층 두께는 필러 (2) 의 입자경에 대해, 바람직하게는 0.3 배 이상, 보다 바람직하게는 0.6 배 이상, 더욱 바람직하게는 0.8 배 이상, 특히 바람직하게는 1 배 이상이다. 또, 절연성 수지층의 층 두께의 상한에 대해서는 특별히 제한은 없고, 절연성 수지층의 층 두께는 필러 함유 필름을 열 압착하는 물품에 따라 적절히 조정하면 되는데, 절연성 수지층의 층 두께가 지나치게 두꺼워지면 필러 함유 필름을 물품에 열 압착할 때에 필러 (2) 가 수지 유동의 영향을 불필요하게 받기 쉬워지고, 또, 절연성 수지층에 포함되어 있는 미소 고형물의 절대량이 많아짐으로써 물품의 열 압착이 저해될 우려가 있다. 그 때문에, 절연성 수지층의 층 두께는, 필러 (2) 의 입자경의 바람직하게는 20 배 이하, 보다 바람직하게는 15 배 이하이다.

한편, 후술하는 바와 같이, 필러 함유 필름을, 필러가 매립된 절연성 수지층과 저점도 수지층의 적층체로 하는 경우, 저점도 수지층의 층 두께는, 필러 함유 필름의 용도에 따라 적절히 조정하면 되는데, 지나치게 얇아지면 층 두께의 편차가 상대적으로 커지는 점에서, 필러 (2) 의 입자경의 바람직하게는 0.2 배 이상, 보다 바람직하게는 1 배 이상이다. 또, 저점도 수지층의 층 두께의 상한에 대해서는, 지나치게 두꺼워지면 절연성 수지층과의 적층의 곤란성이 증가하는 점에서, 필러 (2) 의 입자경의 바람직하게는 50 배 이하, 보다 바람직하게는 15 배 이하, 더욱 바람직하게는 8 배 이하이다.

또, 필러 함유 필름을, 필러가 매립된 절연성 수지층과 저점도 수지층의 적층체로 하는 경우에, 이들 수지층의 총 두께는, 필러 함유 필름을 물품에 열 압착할 때의 필러 (2) 의 불필요한 유동 억제의 점, 필러 함유 필름을 권장체로 하는 경우의 수지의 비어져 나옴이나 블로킹 억제의 점, 필러 함유 필름의 단위 중량당 필름 길이를 길게 하는 점 등에서, 필러 함유 필름에 있어서의 수지층의 총 두께는 얇은 편이 바람직하다. 그러나, 지나치게 얇아지면 필러 함유 필름의 취급성이 열등하다. 또, 필러 함유 필름을 물품에 첩착하기 어려워지는 경우가 있고, 따라서 필러 함유 필름을 물품에 열 압착할 때의 임시 압착에 있어서 필요한 점착력을 얻을 수 없을 우려가 있고, 본압착에 있어서도 수지량의 부족으로 인해 필요한 접착력을 얻을 수 없을 우려가 있다. 그 때문에, 필러 함유 필름에 있어서의 수지층의 총 두께는, 필러 (2) 의 입자경에 대해 바람직하게는 0.6 배 이상, 보다 바람직하게는 0.8 배 이상, 더욱 바람직하게는 1 배 이상, 특히 바람직하게는 1.2 배 이상이다.

한편, 절연성 수지층과 저점도 수지층을 합친 수지층의 총 두께의 상한에 대해서는 특별히 제한은 없고, 필러 함유 필름을 열 압착하는 물품에 따라 적절히 조정하면 되는데, 수지층의 총 두께가 지나치게 두꺼워지면 필러 함유 필름을 물품에 열 압착할 때에 필러 (2) 가 수지 유동의 영향을 불필요하게 받기 쉬워지고, 또, 수지층에 포함되어 있는 미소 고형물의 절대량이 많아짐으로써 물품의 열 압착이 저해될 우려가 있는 점에서, 수지층의 총 두께는, 필러 (2) 의 입자경의 바람직하게는 50 배 이하, 보다 바람직하게는 15 배 이하, 더욱 바람직하게는 8 배 이하이다. 4 배 이하, 바람직하게는 3 배 이하로 함으로써, 수지 유동의 필러 배치에 대한 영향은 최소한으로 할 수 있을 것으로 생각된다.

필러 함유 필름을 이방성 도전 필름으로서 구성하는 경우에, 도전 입자는 절연성 수지층에 매립되어 있어도 되고, 노출되어 있어도 된다. 필러 함유 필름을 이방성 도전 필름으로서 구성하고, 수지층으로서 절연성 수지층과 저점도 수지층을 형성하는 경우에, 수지층의 총 두께는 상기 서술한 범위로 할 수 있지만, 접속하는 전자 부품에 있어서 범프의 저배화에 대응시키는 점에서는, 수지층의 총 두께를 상기 서술한 것보다 얇게 하는 것이 바람직하다. 또, 수지층을 얇게 함으로써, 도전 입자와 범프의 접촉이 용이해진다. 이와 같은 점에서, 수지층의 총 두께의 하한에 대해서는, 도전 입자경의 바람직하게는 0.6 배 이상, 보다 바람직하게는 0.8 배 이상, 더욱 바람직하게는 1 배 이상이다. 상한에 대해서는, 지나치게 높으면 압입시에 필요한 추력이 지나치게 높아지기 때문에, 도전 입자경의 4 배 이하로 할 수 있고, 바람직하게는 3 배 이하, 보다 바람직하게는 2 배 이하, 더욱 바람직하게는 1.8 배 이하, 특히 바람직하게는 1.5 배 이하이다. 절연성 수지층과 저점도 수지층의 두께의 비율에 대해서는, 도전 입자경과 범프 높이나 요구되는 접착력 등의 관계로부터 적절히 조정하면 된다.

＜절연성 수지층의 점착력＞

절연성 수지층은, 필러 함유 필름을 열 압착하는 물품에 대해, 열 압착 전의 임시 압착을 가능하게 하는 점착력을 가지고 있는 것이 바람직하다. 필러 함유 필름의 점착력은, JIS Z 0237 에 준하여 측정할 수 있고, 또, JIS Z 3284-3 또는 ASTM D 2979-01 에 준하여 프로브법에 의해 택력으로서 측정할 수도 있다. 필러 함유 필름이 수지층으로서 절연성 수지층과 저점도 수지층을 갖는 경우에도, 절연성 수지층만을 갖는 경우에도, 필러 함유 필름의 표리 각 면의 프로브법에 의한 택력은, 예를 들어, 프로브의 가압 속도를 30 mm/min, 가압력을 196.25 gf, 가압 시간을 1.0 sec, 박리 속도를 120 mm/min, 측정 온도 23 ℃ ± 5 ℃ 에서 계측하였을 때에, 표리의 면의 적어도 일방을 1.0 kPa (0.1 N/㎠) 이상으로 할 수 있고, 1.5 kPa (0.15 N/㎠) 이상으로 하는 것이 바람직하며, 3 kPa (0.3 N/㎠) 보다 높은 것이 보다 바람직하다. 이 경우, 필러 함유 필름의 일방의 면을 소 (素) 유리에 첩부함으로써, 타방의 면의 택력을 측정해도 된다. 소유리가 아니고, 유연성이 있는 열 가소성 수지 필름 (예를 들어, 두께 20 ㎛ 이하의 이형 처리하지 않은 PET 필름, 실리콘 러버 등) 에 첩부하여 측정해도 된다. 필러 함유 필름의 첩부하는 면을 반전시킴으로써, 필러 함유 필름의 표리의 면의 택력을 동일 조건에서 측정할 수 있다.

특히, 필러 함유 필름이 표리 양면에 박리 기재를 가질 때에는, 먼저 전자 부품에 첩부한 면과 반대측의 면이 상기 서술한 택력을 나타내도록 필러 함유 필름의 표리를 사용하는 것이 바람직하고, 권장체로 한 필러 함유 필름과 같이, 필러 함유 필름이 그 편면에 박리 기재를 가질 때에는, 박리 기재측의 면이 상기 서술한 택력을 나타내는 것이 바람직하다. 또, 필러 함유 필름이 절연성 수지층과 저점도 수지층을 가질 때에는, 저점도 수지층의 표면이 상기 서술한 택력을 갖는 것이 바람직하다. 한편, 필러 함유 필름이 표리 양면에 박리 기재를 가질 때의 앞서 전자 부품에 첩부한 면이나, 필러 함유 필름이 그 편면에 박리 기재를 가질 때의 박리 기재가 없는 측의 면이나, 필러 함유 필름이 절연성 수지층과 저점도 수지층을 가질 때의 절연성 수지층측의 면은, 반드시 상기 서술한 택력을 갖지 않아도 되지만, 갖는 것이 바람직하다. 이와 같이 필러 함유 필름의 표리의 면에서 바람직한 택력이 상이한 것은 다음의 이유에 의한다. 즉, 필러 함유 필름을 이방성 도전 필름으로서 구성한 경우, 일반적으로, 이방성 도전 필름은, 그 사용시에 박리 기재와 반대측의 면을 기판 등의 제 2 전자 부품에 첩부하고, 이어서 박리 기재를 박리하고, 박리 기재를 박리한 면 (즉, 박리 기재측의 면) 에 제 1 전자 부품을 탑재하는 것이 실시된다. 이 때 탑재 부품을 정확하게 고정시킬 수 있는 점착 성능을 확보할 필요가 있기 때문이다.

또한, 탑재 부품이 작을 때, 탑재시에는 경미한 어긋남도 허용할 수 없지만, 탑재에 필요한 점착력은 보다 큰 탑재 부품에 대해 상대적으로 저하되어도 허용할 수 있을 것으로 추찰된다. 그 때문에, 필요한 점착력은 탑재 부품에 따라 정해도 된다.

필러 함유 필름의 점착력은, 일본 공개특허공보 2017-48358호에 기재된 접착 강도 시험에 준하여 구할 수도 있다. 이 접착 강도 시험에 있어서, 예를 들어, 2 장의 유리판 사이에 필러 함유 필름을 끼우고, 일방의 유리판을 고정시키고, 타방의 유리판을 박리 속도 10 mm/min, 시험 온도 50 ℃ 에서 박리해 가는 경우에, 고정시키는 유리판과 필러 함유 필름의 접착 상태를 강하게 해 둠으로써, 박리해 가는 유리판과, 그 유리판과 첩합되어 있는 필러 함유 필름의 면의 점착력을 측정하는 것이 가능해진다. 이렇게 하여 측정되는 점착력을, 바람직하게는 1 N/㎠ (10 kPa) 이상, 보다 바람직하게는 10 N/㎠ (100 kPa) 이상으로 할 수 있다.

이 외, 필러 함유 필름의 점착력은, 시험편의 일단을 일정하게 하여 첩합시키고, 타단을 끌어올림으로써 시험편을 박리시키는 시험에 의해 구할 수도 있다. 이 시험 방법에 의해 계측되는 점착력이, 상기 서술한 접착 강도 시험과 동등 (1 N/㎠ (10 kPa) 이상) 한 결과가 되어도 된다. 상기 서술한 접착 강도 시험에 의한 점착력이 충분히 클 때 (예를 들어 10 N/㎠ (100 kPa) 이상), 이 시험 방법에서의 점착력을 상기 서술한 접착 강도 시험에 의한 점착력의 10 ％ 이상으로 할 수 있다.

필러 함유 필름이 상기 서술한 점착력을 가짐으로써, 열 압착하는 물품이, 예를 들어, 일반적인 IC 칩보다 작은 최대 치수 0.8 mm 미만의 전자 부품이더라도 임시 압착에 있어서의 위치 어긋남의 문제를 없애고, 대형 TV 와 동일한 정도의 최대 치수 450 ㎝ 정도의 전자 부품이더라도 첩착을 안정시킬 수 있다.

이와 같은 점착성은, 절연성 수지층을 구성하는 수지 조성을 적절히 조정하고, 또, 후술하는 필러 함유 필름의 제조 방법에 의해, 필러 함유 필름의 외표면을 이루는 절연성 수지층의 평활성을 향상시킴으로써, 절연성 수지층에 부여할 수 있다.

＜필러 함유 필름 (1A) 의 제조 방법＞

필러 함유 필름 (1A) 은, 다음과 같이 제조할 수 있다. 먼저, PET 필름 등의 표면이 평활한 박리 기재 (20a) 에, 상기 서술한 미소 고형분을 함유하는 절연성 수지층 형성용 조성물을 도포하고, 건조시킴으로써 절연성 수지층 (11) 을 형성하는 공정을 실시한다 (도 2A).

다음으로, 특허문헌 5 에 기재된 이방성 도전 필름의 제조 방법과 같이, 오목부가 필러 (2) 의 규칙적인 배치에 대응하여 형성되어 있는 형 (型) (21) 의 오목부에 필러 (2) 를 충전하고 (도 2B), 상기 서술한 절연성 수지층 (11) 의 건조면 (박리 기재 (20a) 와 반대측의 면) (11a) 에 전사시키고 (도 2C), 그 필러 (2) 를 절연성 수지층 (11) 에 압입하는 공정을 실시한다 (도 2D).

한편, 절연성 수지층 (11) 과 마찬가지로 박리 기재 (20b) 상에 절연성 수지층 (12) 을 형성해 두고, 그 절연성 수지층 (12) 과, 상기 서술한 필러를 압입한 절연성 수지층 (11) 을, 그것들의 박리 기재 (20a, 20b) 가 외측이 되도록 대향시켜 (도 2E), 이것들을 적층하는 공정을 실시한다 (도 2F). 이렇게 하여, 필러 함유 필름 (1A) 을 얻을 수 있다 (도 1A).

＜필러 함유 필름의 표면의 평활성과 열 압착 전후의 필러의 반복 피치의 비율＞

상기 서술한 바와 같이 하여 제조되는 필러 함유 필름 (1A) 의 표면은, 박리 기재 (20a, 20b) 측의 절연성 수지층의 면 (11b, 12b) 이 되는 점에서, 그 면 (11b, 12b) 은 박리 기재 (20a, 20b) 의 표면의 평활성이 전사되어 평활해진다. 따라서, 필러 함유 필름 (1A) 을 물품에 열 압착할 때에, 절연성 수지층 (11, 12) 의 물품에 대한 점착성이 향상되고, 또, 필러 함유 필름을 일정하게 압압할 수 있다. 이로써, 열 압착에 의해 필러 (2) 가 불균일하게 유동되는 것이 억제되어, 열 압착 후의 필러 (2) 의 배치는 당초의 규칙적인 배치가 일정하게 확대된 것이 된다. 따라서, 필러 함유 필름 (1A) 을 평활면 사이에 끼우고, 당해 절연성 수지층의 조성 등에 따른 소정의 가열 가압 조건에서 면적을 열 압착한 경우, 열 압착 전에 대한 열 압착 후의 필러의 반복 피치의 비율이 300 ％ 이내가 되어, 절연성 수지층의 건조면 (11a, 12a) 이 필러 함유 필름의 표면을 구성하도록 한 경우에 비해 현저하게 작아진다.

이 필러의 반복 피치의 비율이 300 ％ 이내가 되는 열 압착 조건에 관하여, 온도, 압력, 시간에 대해서는, 당해 절연성 수지층에 있어서의 통상적인 가열 가압 조건에서 적절히 선택할 수 있기 때문에 용이하게 알아낼 수 있다.

열 압착 전후의 필러의 반복 피치의 비율을 조사할 때에 필러 함유 필름을 사이에 끼우는 평활면으로는, 유리판 등을 사용할 수 있지만, 필러 함유 필름의 열 압착 대상으로 하는 물품의 평활면을 사용해도 된다. 예를 들어, 필러 함유 필름을 이방성 도전 필름으로서 구성하는 경우에는, 접속 대상으로 하는 전극, 범프 등의 평활면을 사용할 수 있다. 이로써 접속 대상으로 하는 당해 전자 부품에 있어서의 열 압착 전후의 도전 입자의 반복 피치의 비율을 평가할 수 있다.

열 압착 전후의 필러의 반복 피치의 비율을 조사할 때의 평활면의 면적은, 필러의 배열을 확인할 수 있는 면적으로 하면 된다. 필러가 격자상으로 배치되어 있거나, 또는 특정한 형상을 갖는 군을 형성하고 있는 경우에는, 단위 격자나 특정한 형상의 반복 단위가 적어도 하나 존재하는 면적으로 할 수 있다. 바람직하게는, 필러가 격자상으로 배치되어 있는 경우에, 필러 간 피치가 가장 작은 배열축에 있어서, 단위 격자가 바람직하게는 3 개 이상, 보다 바람직하게는 5 개 이상, 더욱 바람직하게는 10 개 이상 존재하는 면적으로 하고, 그것들의 중심에 존재하는 반복 단위의 거리 (예를 들어, 6 방 격자 배열의 경우에는 입자의 중심 간 거리) 를 반복 피치로서 계측한다. 특정한 형상의 반복 단위인 경우에도, 동일하게 구할 수 있다. 한편, 열 압착 면적을 과도하게 크게 하면 반복 피치의 계측에 불필요하게 시간을 필요로 하므로, 필러가 바람직하게는 1000 개 이하, 보다 바람직하게는 500 개 이하, 더욱 바람직하게는 200 개 이하, 특히 바람직하게는 50 개 이하로 포함되는 면적으로 한다.

평활면으로서 이와 같은 면적을 확보하기 위해, 필러 함유 필름을 이방성 도전 필름으로서 구성하고, 열 압착 전후의 도전 입자의 반복 피치의 비율을 평가하는 경우에는, 평활면으로서, 예를 들어 COG 접속을 실시하는 전자 부품의 비교적 면적이 큰 입력 단자를 사용할 수 있다. 접속 대상으로 하는 전자 부품에 이와 같은 면적을 갖는 단자가 없는 경우에는, 그러한 면적을 갖는 단자가 존재하는 전자 부품으로 평가해도 된다. 일례로서, 최소의 1 변이 30 ㎛ 이상, 바람직하게는 40 ㎛ 이상인 단자의 평활면을 사용한다.

반복 피치의 계측수 (N 수) 는 50 이상이 바람직하고, 100 이상이 보다 바람직하다. 단, 이와 같은 N 수는 필러의 개수 밀도에 따라서는 곤란하기 때문에, 이것을 하회해도 된다.

반복 피치의 계측 방향은, 열 압착 전후의 반복 피치의 비율이 커지는 방향으로 하는 것이 바람직하다. 이로써, 열 압착 전후의 반복 피치의 비율이 계측 방향에 따라 불규칙하게 분포하는 경우에도, 실제의 반복 피치의 비율을, 계측한 피치의 비율 이하로 할 수 있고, 필러 배치의 정밀함을 확인할 수 있다. 한편, 반복 피치를 복수 영역에서 계측하는 경우에, 각 계측 영역 내에서는 계측 지점을 발취 (拔取) 로 구해도 된다. 예를 들어 1 개의 영역에서 소정의 N 수의 10 ％ 의 개수를 계측하고, 다른 9 개의 영역에서도 동일하게 N 수의 10 ％ 의 개수를 계측하여, 이것들을 평균한다. N 수나 N 수를 몇 개 지점의 영역에서 계측할지는, 열 압착하는 대상물에 따라 적절히 조정할 수 있다.

전자 부품의 평활면을 사용하여 열 압착 전후의 도전 입자의 반복 피치의 비율을 조사함에 있어서, 수지 유동이 단자 배열 방향과 이것에 직행하는 방향에서 도전 입자의 이동량이 상이한 경우가 있다. 이 경우에는, 도전 입자의 이동량이 큰 방향에서 피치를 계측하는 것이 바람직하다.

또, 전자 부품의 평활면에 상이한 크기의 단자가 혼재되는 경우에는, 단자 사이즈나 단자 간 거리가 크고, 단자 배열 방향에 있어서의 도전 입자의 이동량과 이것에 직행하는 방향에 있어서의 도전 입자의 이동량의 차가 작은 부위를 선택하여 피치를 계측하는 것이 바람직하다. 예를 들어, COG 접속의 경우에는 입력 단자와 출력 단자에서 단자 사이즈나 단자 간 거리가 상이하다. 그 경우에는, 단자 사이즈나 단자 간 거리가 큰 입력 단자에서 피치를 계측한다. 이로써, 도전 입자의 이동량이나 배열의 흐트러짐에 대해, 평가를 실시하기 쉬워진다.

열 압착 전후의 필러의 반복 피치의 비율을 조사할 때의 상기 서술한 피치의 계측 방향, 계측 부위 등은, 필러 함유 필름이 이방성 도전 필름 이외여도 동일하게 할 수 있다. 또, 열 압착 전후의 필러의 반복 피치의 비율을, 접속 대상으로 하는 당해 물품에서 조사하려고 해도 그 물품에 평활면이 존재하지 않는 경우에는, 평활한 유리판끼리로 대체할 수도 있다. 이 경우, 열 압착 조건은, 접속하는 물품의 열 압착 조건 (필러 함유 필름에 관련된 도달 온도, 압력, 압착 시간 등) 과 동등해지도록 조정하는 것이 바람직하다.

피치의 계측 수단으로는, 광학 현미경이나 금속 현미경, 전자 현미경과 같은 공지된 화상 관찰 장치나, WinROOF 또는 A 조 쿤 (등록 상표) 등의 계측 시스템을 들 수 있고, 이것들은 적절히 조합할 수 있다.

본 발명의 필러 함유 필름에 의하면 표면의 평활성이 향상되고, 물품에 대한 점착성이 향상되어 있음으로써, 상기 서술한 바와 같이 열 압착 전에 대한 열 압착 후의 필러의 반복 피치의 비율을 300 ％ 이하로 저감시킬 수 있다. 그 때문에 필러 함유 필름 (1A) 을 이방성 도전 필름으로서 구성한 경우에는, 전자 부품에 대한 이방성 도전 필름의 임시 압착성이 향상되고, 본압착에 있어서도 전자 부품의 단자에 있어서의 도전 입자의 포착성이 향상되고, 쇼트가 억제된다. 따라서, 전자 부품의 단자 사이즈가 협소화되어 있는 경우에도, 확실하게 도통시키며, 또한 쇼트를 억제할 수 있다. 또, 점착성이 향상되어 있음으로써, 대형의 전자 부품에 있어서도 소형의 전자 부품에 있어서도 접속하는 전자 부품의 탑재가 안정되고, 접속체의 제조가 용이해져, 생산성의 향상을 도모할 수 있다. 특히, 단자가 협소화되어 있는 전자 부품에서는, 얼라인먼트를 정밀하게 실시할 필요성이 높아지는 점에서, 본 발명의 필러 함유 필름은 큰 효과를 가져오게 된다.

＜필러 함유 필름 (1B)＞

본 발명의 필러 함유 필름은 다양한 양태를 취할 수 있다. 예를 들어, 도 3 에 나타낸 필러 함유 필름 (1B) 은, 상기 서술한 필러 함유 필름 (1A) 에 대해, 필러 (2) 의 필름 표면측의 위치와 필러 함유 필름 (1B) 의 표면 (절연성 수지층 (12) 의 박리 기재측의 면 (12b)) 이 필름 두께 방향으로 면일하게 맞추어져 있는 점이 상이하다.

이 필러 함유 필름 (1B) 은, 필러 함유 필름 (1A) 의 제조 방법과 동일하게 박리 기재 (20a, 20b) 에 각각 형성한 절연성 수지층 (11, 12) 을 형성하는 공정 (도 4A), 그것들의 절연성 수지층 (11, 12) 을, 박리 기재 (20a, 20b) 를 외측으로 하여 적층함으로써 절연성 수지층의 적층체를 형성하는 공정 (도 4B), 일방의 박리 기재 (20b) 를 박리하고, 박리 후의 절연성 수지층 (12) 의 면 (12b) 으로부터 필러 (2) 를 압입하는 공정을 실시함으로써 제조할 수 있다 (도 4C).

이 필러 함유 필름 (1B) 도, 그 표면을 이루는 절연성 수지층의 표면 (11b, 12b) 이, 박리 기재 (20a, 20b) 의 표면의 평활성이 전사되어 있음으로써 평활하여, 필러 함유 필름 (1A) 과 동일한 효과를 발휘한다.

＜필러 함유 필름 (1C)＞

도 5 에 나타낸 필러 함유 필름 (1C) 은, 상기 서술한 필러 함유 필름 (1B) 의 필러의 압입면 (박리 기재측의 절연성 수지층의 면 (12b)) (도 4C) 에, 저점도 수지층 (15) 을 적층한 것이다.

저점도 수지층 (15) 은, 30 ∼ 200 ℃ 의 범위의 최저 용융 점도가 절연성 수지층 (10) 보다 낮은 수지층이다. 저점도 수지층 (15) 을 절연성 수지층 (10) 에 적층함으로써, 필러 함유 필름 (1C) 을 개재하여 대치하는 2 개의 물품을 열 압착하는 경우에, 그것들의 접착성을 향상시킬 수 있어, 특히, 필러 (2) 를 도전 입자로 하고, 필러 함유 필름 (1C) 을 이방성 도전 필름으로서 사용하여, 전자 부품을 이방성 도전 접속할 때에는, 전자 부품의 전극이나 범프에 의해 형성되는 공간을 저점도 수지층 (15) 으로 충전하여, 전자 부품끼리의 접착성을 향상시킬 수 있다.

또, 절연성 수지층 (10) 의 최저 용융 점도와 저점도 수지층 (15) 의 최저 용융 점도의 차가 있을수록 필러 함유 필름 (1C) 을 개재하여 접속하는 2 개의 물품간의 공간이 저점도 수지층 (15) 으로 충전되기 쉬워진다. 이 때문에, 필러 (2) 를 도전 입자로 하고, 필러 함유 필름 (1C) 을 이방성 도전 필름으로서 사용하는 경우에는, 전자 부품의 전극이나 범프에 의해 형성되는 공간이 저점도 수지층 (15) 으로 충전되기 쉬워져, 전자 부품끼리의 접착성이 향상되기 쉬워진다. 또, 이 차가 있을수록 필러 (2) 를 유지하고 있는 절연성 수지층 (10) 의 열 압착시의 이동량이 저점도 수지층 (15) 에 대해 상대적으로 작아지기 때문에, 단자에 있어서의 도전 입자의 포착성이 향상되기 쉬워진다.

절연성 수지층 (10) 의 최저 용융 점도 A1 과 저점도 수지층 (15) 의 최저 용융 점도 A2 의 비 (A1/A2) 는, 실용상으로는, 절연성 수지층 (10) 과 저점도 수지층 (15) 의 층 두께의 비율에 따라 다르기도 하지만, 바람직하게는 2 이상, 보다 바람직하게는 5 이상, 더욱 바람직하게는 8 이상이다. 한편, 이 비가 지나치게 크면 장척 (長尺) 인 필러 함유 필름을 권장체로 한 경우에, 수지의 비어져 나옴이나 블로킹이 생길 우려가 있으므로, 실용상으로는 30 이하가 바람직하고, 15 이하가 보다 바람직하다. 저점도 수지층 (15) 의 바람직한 최저 용융 점도는, 보다 구체적으로는, 상기 서술한 비를 만족하며, 또한 3000 Pa·s 이하, 보다 바람직하게는 2000 Pa·s 이하이고, 특히 바람직하게는 100 ∼ 2000 Pa·s 이다.

또한, 저점도 수지층 (15) 은, 절연성 수지층 (10) 과 동일한 수지 조성물에 있어서, 점도를 조정함으로써 형성할 수 있다. 저점도 수지층 (15) 에도 필요에 따라 미소 고형물을 함유시킬 수 있다.

필러 (2) 를 압입한 절연성 수지층 (10) 에 대한 저점도 수지층 (15) 의 적층 방법으로는, 도 6 에 나타낸 바와 같이, 박리 필름 등의 박리 기재 (20c) 상에 저점도 수지층 형성용 조성물을 도포하고, 건조시켜 저점도 수지층 (15) 을 형성하고, 그 건조면 (15a) 을, 절연성 수지층 (10) 의 필러 (2) 의 압입면과 대향시켜, 절연성 수지층 (10) 에 저점도 수지층 (15) 을 적층할 수 있다. 또, 저점도 수지층 (15) 에 있어서의 미소 고형물의 함유량이 낮아, 저점도 수지층 (15) 의 건조면 (15a) 의 점착성과, 그것과 반대측의 면 (15b) 의 점착성에 실질적인 차이가 없는 경우에는, 절연성 수지층 (10) 의 필러 (2) 의 압입면에 직접적으로 저점도 수지층 형성용 조성물을 도포하여, 저점도 수지층 (15) 을 형성해도 된다.

＜필러 함유 필름 (1D)＞

도 7 에 나타낸 필러 함유 필름 (1D) 은, 절연성 수지층 (10) 과 저점도 수지층 (15) 의 건조면끼리가 대향한 적층체의 그 절연성 수지층 (10) 의 외표면에 필러 (2) 의 정상부가 면일하게 맞추어져 배치되어 있는 것으로, 다음의 공정으로 제조할 수 있다.

즉, 미소 고형물을 함유하는 절연성 수지층 형성용 조성물을 박리 기재 (20a) 상에 도포하고, 건조시킴으로써 절연성 수지층 (10) 을 형성하는 공정을 실시함과 함께, 저점도 수지층 형성용 조성물을 박리 기재 (20c) 상에 도포하고, 건조시킴으로써 저점도 수지층 (15) 을 형성하는 공정을 실시하고 (도 8A), 다음으로, 절연성 수지층 (10) 과 저점도 수지층 (15) 을, 그것들의 박리 기재 (20a, 20c) 를 외측으로 하여 (즉, 건조면끼리를 대향시켜) 적층함으로써, 절연성 수지층 (10) 과 저점도 수지층 (15) 의 적층체를 형성하는 공정을 실시하고 (도 8B), 그 적층체로부터, 절연성 수지층 (10) 의 박리 기재 (20a) 를 박리하고, 박리 기재를 박리한 절연성 수지층의 면으로부터 필러 (2) 를 압입하는 공정을 실시한다 (도 8C).

이렇게 하여, 얻어지는 필러 함유 필름 (1D) 에서는, 그 표면을 이루는 절연성 수지층의 표면 (10b) 과 저점도 수지층 (15) 의 표면 (15b) 은, 박리 기재 (20a, 20c) 의 표면의 평활성이 전사되어 있음으로써 평활하여, 필러 함유 필름 (1A) 과 동일한 효과를 발휘한다.

＜필러 함유 필름 (1E)＞

도 9 에 나타낸 필러 함유 필름 (1E) 은, 절연성 수지층 (10) 의 건조면과 저점도 수지층 (15) 의 건조면이 대향한 적층체의 그 절연성 수지층 (10) 의 건조면에 필러 (2) 의 정상부가 면일하게 맞추어져 배치되어 있는 것으로, 다음의 공정으로 제조할 수 있다.

즉, 전술한 필러 함유 필름 (1D) 을 제조하는 경우와 마찬가지로, 먼저, 미소 고형물을 함유하는 절연성 수지층 형성용 조성물을 박리 기재 (20a) 상에 도포하고, 건조시킴으로써 절연성 수지층 (10) 을 형성하는 공정을 실시함과 함께, 저점도 수지층 형성용 조성물을 박리 기재 (20c) 상에 도포하고, 건조시킴으로써 저점도 수지층 (15) 을 형성하는 공정을 실시한다 (도 8A). 다음으로, 절연성 수지층 (10) 의 박리 기재 (20a) 와 반대측의 면 (건조면 (10a)) 으로부터 필러 (2) 를 압입하는 공정을 실시함으로써 (도 10A), 절연성 수지층 (10) 의 건조면 (10a) 에, 필러 (2) 의 필름 두께 방향의 정상부를 면일하게 맞추어지게 한다 (도 10B). 그리고 그 건조면 (10a) 과, 상기 서술한 저점도 수지층의 건조면 (15a) 을 대향시켜 적층한다 (도 10C).

이렇게 하여 얻어지는 필러 함유 필름 (1E) 도, 그 표면을 이루는 절연성 수지층의 표면 (10b) 과 저점도 수지층 (15) 의 표면 (15b) 은, 박리 기재 (20a, 20c) 의 표면의 평활성이 전사되어 있음으로써 평활하여, 필러 함유 필름 (1A) 과 동일한 효과를 발휘한다.

＜필러 함유 필름의 권장체＞

필러 함유 필름은, 그 제품 형태에 있어서 권장체로 할 수 있다. 권장체의 길이에 대해 특별히 제한은 없지만, 출하물의 취급성 면에서 바람직하게는 5000 m 이하, 보다 바람직하게는 1000 m 이하, 더욱 바람직하게는 500 m 이하이다. 한편, 권장체의 양산성 면에서는 5 m 이상이 바람직하다.

권장체는, 그 전체 길이보다 짧은 필러 함유 필름을 연결한 것이어도 된다. 연결 지점은, 규칙적으로 또는 랜덤하게, 복수 지점에 존재시킬 수 있다.

권장체에 있어서의 필름 폭에 대해 특별히 제한은 없지만, 폭이 넓은 필러 함유 필름을 슬릿하여 권장체를 제조하는 경우의 슬릿 폭의 하한 면에서 필름 폭을 0.3 mm 이상으로 하는 것이 바람직하고, 슬릿 폭을 안정시키는 점에서 0.5 mm 이상으로 하는 것이 보다 바람직하다. 필름 폭의 상한에는 특별히 제한은 없지만, 운반이나 취급의 관점에서 700 mm 이하가 바람직하고, 600 mm 이하가 보다 바람직하다.

또, 필러 함유 필름을 이방성 도전 필름으로 하는 경우, 실용적인 취급성 면에서 접속 대상에 따라 필름 폭을 0.3 ∼ 400 mm 의 사이에 선택하는 것이 바람직하다. 즉, 이방성 도전 필름이, 접속하는 전자 물품의 단 (端) 에 사용되는 경우에는, 필름 폭은 수 mm 정도 이하로 되는 경우가 많고, 비교적 큰 전자 부품 (전극 배선과 실장부가 일면에 형성된 기판이나 절삭 전의 웨이퍼 등) 에 그대로 첩부하여 사용되는 경우에는, 400 mm 정도의 필름 폭이 필요시되는 경우가 있다. 일반적으로는, 이방성 도전 필름의 필름 폭은 0.5 ∼ 5 mm 로 사용되는 경우가 많다.

＜필러 함유 필름의 사용 방법＞

본 발명의 필러 함유 필름은, 종전의 필러 함유 필름과 마찬가지로 물품에 첩합하여 사용할 수 있고, 첩합하는 물품에 특별히 제한은 없다. 따라서, 필러 함유 필름을 개재하여 다양한 제 1 부품과 제 2 부품을 접속하여, 제 1 물품과 제 2 물품의 접속체를 얻을 수 있다. 예를 들어, 필러 함유 필름을 이방성 도전 필름으로서 구성하는 경우, 열 압착 툴을 사용하여 이방성 도전 필름을, PN 접합을 이용한 반도체 소자 (태양 전지 등의 발전 소자, CCD 등의 촬상 소자, 발광 소자, 펠티에 소자), 그 외 각종 반도체 소자, IC 칩, IC 모듈, FPC 등의 제 1 전자 부품과, FPC, 유리 기판, 플라스틱 기판, 리지드 기판, 세라믹 기판 등의 제 2 전자 부품의 이방성 도전 접속에 사용할 수 있고, 또 이 필러 함유 필름을 이방성 도전 접속 이외 용도에서 전자 부품에 사용할 수도 있다. 또한, 필러 함유 필름을 첩합하는 물품의 면은, 평활해도 되고, 단차부나 볼록 형상을 가지고 있어도 된다.

이방성 도전 필름으로 접속하는 제 1 전자 부품 및 제 2 전자 부품의 형상, 크기, 용도 등에 특별히 제한은 없다. 이들 전자 부품이 소형으로 단자 사이즈가 협소화되어 있어도 되고, 전자 부품의 탑재에 고정밀도의 얼라인먼트가 필요시되어도 된다. 예를 들어, 범프 면적이 수십 ㎛² ∼ 수천 ㎛² 의 극소화된 전자 부품도 접속 대상으로 할 수 있다. 한편, 외형 사이즈가 큰 전자 부품의 실장을, 이방성 도전 필름을 사용하여 실시할 수 있다. 또, 실장한 전자 부품을 분할함으로써 소편화 (小片化) 하여 사용해도 된다. 또, 대형 TV 등에 사용하는 경우에는, 필러 함유 필름을 1 변에 1 m 이상, 예를 들어 4.5 m 이상 첩착하는 경우도 있다. 이 경우, 필러 함유 필름을 이방성 도전 필름으로서 사용하는 것 외에, 필러를 스페이서로 한 스페이서 필름 등으로서 사용해도 된다.

본 발명의 이방성 도전 필름을 사용하여 IC 칩이나 웨이퍼를 스택하여 다층화해도 된다. 또한, 본 발명의 이방성 도전 필름으로 접속하는 전자 부품은, 상기 서술한 전자 부품의 예시로 한정되는 것은 아니다. 최근, 다양화되고 있는 여러 가지 전자 부품에 사용할 수 있다. 본 발명은 다양한 물품에 특히 본 발명의 필러 함유 필름을 첩합한 필름 첩착체를 포함하고, 특히, 제 1 전자 부품과 제 2 전자 부품을, 이방성 도전 필름을 개재하여 접속한 접속체를 포함한다.

필러 함유 필름을 물품에 첩합하는 방법은, 필러 함유 필름의 용도에 따라 압착, 바람직하게는 열 압착으로 할 수 있고, 첩합시에 광 조사를 이용해도 된다.

필러 함유 필름을 이방성 도전 필름으로서 구성하는 경우의 보다 구체적인 사용 방법으로는, 예를 들어, 제 1 전자 부품이 IC 칩, 제 2 전자 부품이 기판인 경우에, 일반적으로는 제 1 전자 부품을 가압 툴측, 제 2 전자 부품을 제 1 전자 부품과 대향하는 스테이지에 재치 (載置) 하고, 제 2 전자 부품에 미리 이방성 도전 필름을 첩착시키고, 가압 툴을 사용하여 제 1 전자 부품과 제 2 전자 부품의 열 압착을 실시한다. 이 경우, 제 1 전자 부품에 미리 이방성 도전 필름을 첩착해도 되고, 또 제 1 전자 부품은 IC 칩으로 한정되지 않는다.

제 1 전자 부품과 제 2 전자 부품을 열 압착에 의해 접속함에 있어서, 필요에 따라, 열 압착 전에 미리 도전 입자 주변의 수지를 배제하고 임시 압착을 실시해도 된다. 이로써, 이방성 도전 필름을 전자 물품에 열 압착할 때에 생기는 수지 유동의 영향을 저감시켜, 도전 입자의 불필요한 유동을 억제할 수 있다. 구체적으로는, 접속하는 일방의 전자 부품을 이방성 도전 필름의 일방의 면에 첩착하고, 다른 일방의 전자 부품을 이방성 도전 필름의 타방의 면에 첩착하는 임시 압착을 실시할 때에 전자 부품을 가압 툴로 압압하여, 전자 부품 사이의 수지를 부분적으로 배제하고, 이어서 본압착으로서 열 압착함으로써 전자 부품끼리를 접속한다 (이하, 본압착시의 열 압착뿐만 아니라 임시 압착으로도 압압하는 접속 방법을 2 단계 압입에 의한 접속이라고 한다). WO2016/143789 에는, 도전 입자가 랜덤하게 분산되어 있는 이방성 도전 필름을 사용하여 2 단계 압입에 의한 접속을 실시하는 것이 기재되어 있는데, 본 발명과 같이 도전 입자가 규칙적으로 배열되어 있는 이방성 도전 필름으로 전자 부품끼리를 접속하는 경우에 이와 같은 2 단계 압입에 의한 접속을 실시하면, 열 압착시의 도전 입자의 불필요한 유동을 크게 저감시키는 것이 가능해진다.

제 1 전자 부품과 제 2 전자 부품을 접속함에 있어서, 이것들의 개수는 1 대 1 로 한정되는 것은 아니고, 예를 들어, 1 개의 제 2 전자 부품에 복수 개의 제 1 전자 부품을 접속해도 된다. 본 발명은 제 1 전자 부품과 제 2 전자 부품을, 이방성 도전 필름을 개재하여 접속하는 접속체의 제조 방법도 포함한다.

실시예

이하, 본 발명을 시험예에 의해 구체적으로 설명한다.

필러 함유 필름으로서, 비교예 1 및 실시예 1 ∼ 4 의 이방성 도전 필름을 제작하였다.

비교예 1

(1) 절연성 수지층의 형성

표 1 에 나타내는 배합으로 절연성 수지층 형성용 조성물을 조제하고, PET 필름에 도포, 건조시켜, 표 2 에 나타내는 두께의 절연성 수지층 (이하, 고점도 수지층이라고 한다) 을 얻었다. 이 고점도 수지층의 최저 용융 점도 (회전식 레오미터 (TA instruments 사 제조), 측정 압력 5 g, 온도 범위 30 ∼ 200 ℃, 승온 속도 10 ℃/분, 측정 주파수 10 Hz, 측정 플레이트 직경 8 mm, 측정 플레이트에 대한 하중 변동 5 g) 는 9000 Pa·s 였다.

(2) 도전 입자의 압입

도전 입자로서, 특허문헌 5 의 실시예에 기재된 금속 피복 수지 입자 (세키스이 화학 공업 (주), AUL703, 평균 입자경 3 ㎛) 를 사용하여, 이 도전 입자를 특허문헌 5 의 실시예에 기재된 방법으로, (1) 의 고점도 수지층의 건조면에 첩착시키고, 압압 (60 ℃, 0.5 MPa) 함으로써 도전 입자를 고점도 수지층의 건조면에 압입하였다 (입자 밀도 28000 개/㎟). 이 경우, 도전 입자는 6 방 격자 배열로 하고, 필름 두께 방향의 정상부가 고점도 수지층의 건조면에 면일해지도록 하였다.

실시예 1

비교예 1 과 동일하게 PET 필름 상에 고점도 수지층을 형성하였다 (층 두께 3 ㎛).

한편, 표 1 에 나타내는 배합으로 저점도 수지층 형성용 조성물을 조제하고, PET 필름에 도포, 건조시켜 층 두께 3 ㎛ 의 저점도 수지층을 형성하였다. 이 저점도 수지층의 최저 용융 점도 (회전식 레오미터 (TA instruments 사 제조), 측정 압력 5 g, 온도 범위 30 ∼ 200 ℃, 승온 속도 10 ℃/분, 측정 주파수 10 Hz, 측정 플레이트 직경 8 mm, 측정 플레이트에 대한 하중 변동 5 g) 는 300 Pa·s 였다.

PET 필름 상의 고점도 수지층과 PET 필름 상의 저점도 수지층을, 이것들의 건조면끼리를 첩합하여 고점도 수지층과 저점도 수지층의 적층체를 형성하고, 그 고점도 수지층측의 PET 필름을 박리하고, PET 필름을 박리한 고점도 수지층의 표면에 비교예 11 과 동일하게 하여 도전 입자를 첩착하고, 압입하였다.

실시예 2

비교예 1 과 동일하게 PET 필름 상에 고점도 수지층을 형성하고, 그 건조면에 도전 입자를 압입하였다.

한편, 실시예 1 과 동일하게 PET 필름 상에 저점도 수지층을 형성하고, 이 건조면을 고점도 수지층의 건조면에 첩합하였다.

실시예 3

비교예 1 과 동일하게 PET 필름 상에 고점도 수지층을 형성하고 (층 두께 3 ㎛), 그 건조면으로부터 도전 입자를 압입하였다.

이것과는 별도로, PET 필름 상에 고점도 수지층을 별도 형성하고 (층 두께 3 ㎛), 쌍방의 고점도 수지층의 건조면끼리를 첩합하였다.

실시예 4

비교예 1 과 동일하게 PET 필름 상에 고점도 수지층을 형성하였다 (층 두께 3 ㎛). 동일한 고점도 수지층을 별도 형성하고 (층 두께 3 ㎛), 이것들의 건조면끼리를 첩합하여, 고점도 수지층이 2 층인 적층체를 형성하였다. 이 적층체의 일방의 PET 필름을 박리하고, PET 필름을 박리한 고점도 수지층의 표면에, 비교예 1 과 동일하게 하여 도전 입자를 첩착하고, 압입하였다.

평가

각 실시예 및 비교예의 이방성 도전 필름에 대해, 다음의 (1) ∼ (4) 의 평가 시험을 실시하였다. (1) ∼ (4) 의 결과를 표 2 에 나타낸다. 단, 비교예 1 에서는 (2) 필름 표면의 점착성 (임시 압착 시험) 의 평가 결과가 NG 였기 때문에, (3) 도통 저항 시험과 (4) 도통 신뢰성 시험에서는, 평가용 접속물을 정상적으로 제조할 수 있었던 것을 선택하여 평가 대상으로 하였다.

(1) 열 압착 전후의 입자 배열의 반복 피치의 비율 (％)

열 압착 전후의 입자 배열의 반복 피치의 비율의 평가용 전자 부품으로서 이하의 전자 부품 (a), (b) 를 사용하고, 이들 전자 부품 (a), (b) 사이에 실시예 및 비교예에서 제작한 이방성 도전 필름을 끼우고, 도전 입자가 적어도 50 개 이상이 포함되는 범프 면적 (0.0024 ㎟) 을, 온도 180 ℃, 압력 60 MPa, 5 초 동안 열 압착하였다. 이 경우, 표 2 에 도시한 필름 구성에 있어서, 도면 중 하측에 전자 부품 (b) 의 유리 기판을 배치하고, 상측에 전자 부품 (a) 의 평가용 IC 를 배치하였다.

이 열 압착 전의 도전 입자의 반복 피치 P0 과 열 압착 후의 도전 입자의 반복 피치 P1 (도전 입자의 중심 간 거리) (도 1) 을 범프 면적의 중심부에서, 1 개의 범프에 대해 2 개의 축으로 계측하였다. 즉, 범프 배열 방향에 대해 가장 각도가 얕고 (평행에 가깝다), 수지의 이동량이 작은 축 (A 축) 과 범프 배열 방향에 대해 가장 각도가 깊고 수지의 이동량이 큰 축 (B 축) 의 각각에 있어서 열 압착 전의 피치 P0 을 계측하였다. 이 계측을 병렬되어 있는 20 개 이상의 범프에서 실시하고, A 축, B 축의 각 축에 대해 계측수를 50 으로 하여, 각 축에 대해 피치 P0 의 평균을 구하였다. 또, 열 압착 후의 피치 P1 에 대해서도 동일하게 A 축, B 축의 각 축에 대해 계측수를 50 으로 하여, 각 축에 대해 피치 P1 의 평균을 구하였다. 그리고, A 축, B 축의 각 축에 대해, 열 압착 전후의 비율 ((P1/P0) × 100 ％) 을 구하였다.

(a) 평가용 전자 부품 :

평가용 IC

외형 : 0.7 × 20.0 mm

두께 : 0.2 mm

Au-plated bump : 사이즈 40 ㎛ × 60 ㎛, 범프 간 거리 20 ㎛, 범프 높이 5 ㎛

(b) 평가용 전자 부품 :

유리 기판 (ITO 배선 유리 기판)

두께 : 0.3 mm

(2) 필름 표면의 점착성

(2-1) 임시 압착 시험

실시예 및 비교예에서 제작한 각 이방성 도전 필름의 도전 입자의 압입측 표면 또는 그 반대측의 표면을 평가용 논알칼리 유리에 첩부하고, 50 ㎛ 두께의 완충재 (폴리테트라플루오로에틸렌) 를 사용하여, 이방성 도전 필름 폭 1.5 mm, 길이 50 mm, 압착 온도 70 ℃, 압착 압력 1 MPa, 압착 시간 1 초 동안 임시 압착하였다. 그리고, 첩착면과 반대측의 PET 필름을 핀셋으로 벗길 때에, PET 필름과 함께 이방성 도전 필름이 유리 기판으로부터 박리되었는지 여부를 관찰하였다. 이것을 100 회 실시하고, 다음의 기준으로 평가하였다.

평가 기준

OK : 100 회 전부에 있어서 이방성 도전 필름이 유리 기판으로부터 벗겨지지 않음

NG : 100 회 중 1 회 이상 이방성 도전 필름이 유리 기판으로부터 벗겨짐

또한, 실시예 1 및 실시예 2 에서는, 평면에 재치하고 손가락으로 감촉을 확인한 결과, 저점도 수지층측의 점착력이 고점도 수지층측의 점착력에 비해 컸다.

(2-2) 점착력 시험 1

일본 공개특허공보 2017-48358호에 기재된 접착 강도 시험에 준하여, 도 11 에 나타내는 바와 같이, 2 장의 슬라이드 글래스 (26 mm × 76 mm × 1 mm) (마츠나미 가라스 공업 주식회사) (30, 31) 를 엇갈리게 겹치고, 그 사이에 실시예에서 제작한 각 이방성 도전 필름 (1) 을 끼웠다. 이 경우, 각 이방성 도전 필름은 원형 (직경 10 mm) 으로 타발 (打拔) 한 것을 사용하고, 먼저, 표 2 에 나타내는 「필름 구성」의 하측의 면을 하측의 슬라이드 글래스 (30) 와 중첩시켰다. 그리고 하측의 슬라이드 글래스 (30) 를 실장시의 임시 부착된 일반적인 스테이지 온도인 40 ∼ 50 ℃ 로 가온한 핫 플레이트에 재치하고, 손가락으로 눌러 30 초간 가열하여 첩합시켜, 하측의 슬라이드 글래스 (30) 와 이방성 도전 필름의 하측의 면을 이른바, 임시 부착 상태로 하였다. 그 후, 표 2 에 나타내는 「필름 구성」의 상측의 면에 상측의 슬라이드 글래스 (31) 를 재치하여 첩합시켜, 상측의 슬라이드 글래스 (31) 가 이방성 도전 필름의 상측의 면의 점착력에 의해 첩착되어 있는 상태로 하였다.

상기 서술한 바와 같이 2 장의 슬라이드 글래스 (30, 31) 사이에 이방성 도전 필름 (1) 을 끼운 상태에서, 시마즈 제작소 제조 AGS-X 시리즈를 사용하여, 하측의 슬라이드 글래스 (30) 를 지그로 고정시키고, 온도 50 ℃ 에서, 도 12 에 나타내는 바와 같이 상측의 슬라이드 글래스 (31) 의 양 단부를 지그로 연직 방향으로 10 mm/min 으로 끌어올려, 하측의 슬라이드 글래스 (30) 와 상측의 슬라이드 글래스 (31) 가 분리되었을 때의 힘을 측정하고, 그 값을 이방성 도전 필름 (1) 의 면적으로 나누어, 표 2 의 「필름 구성」의 상측의 면의 점착력으로 하였다. 이 경우, 각 실시예에 있어서, 접착 강도 시험을 2 회씩 실시하고, 최저치를 표 2 에 나타냈다. 단, 실시예 3, 4 는 측정이 어렵기 때문에 실시예 1, 2 에 비해 측정치의 편차가 컸다. 비교예 1 은 손가락으로 만진 감촉에 의해 점착력이 실시예 3, 4 보다 작아, 접착 강도 시험을 실시하지 않았다.

(2-3) 점착력 시험 2

택 시험기 (TACII, 주식회사 레스카) 를 사용하여 다음과 같이 점착력 (택력) 을 22 ℃ 의 분위기하에서 측정하였다. 먼저, 실시예에서 제작한 각 이방성 도전 필름 (1 ㎝ × 1 ㎝) 을 소유리 (두께 0.3 mm) 와 첩합시켰다. 이 경우, 표 2 에 도시한 필름 구성에 있어서, 하측의 면을 소유리와 첩합시켜, 상측의 면을 택력의 측정면으로 하고, 소유리를 시료대의 실리콘 러버의 받침대 상에 두었다. 다음으로 택 시험기의 원기둥상의 직경 5 mm 의 프로브 (스테인리스제 경면 마무리) 를 측정면의 상방에 세트하고, 가압 속도 30 mm/min 으로 프로브를 측정면에 접촉시켜, 가압력 196.25 gf, 가압 시간 1.0 sec 로 가압하고, 박리 속도 120 mm/min 으로 측정면으로부터 2 mm 박리하였을 때에 프로브가 측정면의 점착력에 의해 받는 저항을 하중치로서 측정하고, 프로브를 측정면으로부터 박리할 때의 최대 하중을 점착력 (택력) 으로 하였다. 각 실시예에 있어서 점착력을 2 회씩 측정하고, 그 최저치를 표 2 에 나타냈다. 단, 실시예 3, 4 는 측정이 어렵기 때문에 실시예 1, 2 에 비해 측정치의 편차가 컸다. 비교예 1 은 손가락으로 만진 감촉에 의해 점착력이 실시예 3, 4 보다 작아, 측정을 실시하지 않았다.

(3) 도통 저항 (초기 도통 저항)

각 실시예 및 비교예의 이방성 도전 필름을, 접속에 충분한 면적으로 재단하고, 도통 특성의 평가용 IC 와 유리 기판 사이에 끼워, 가열 가압 (180 ℃, 60 MPa, 5 초) 하여 각 평가용 접속물을 얻고, 얻어진 평가용 접속물의 도통 저항을 4 단자법으로 측정하고, 이하의 기준으로 평가하였다. (1) 과 마찬가지로, 이 경우에도 표 2 에 도시한 필름 구성의 하측을 유리 기판에 첩부하였다.

도통 특성의 평가용 IC

외형 : 1.8 × 20.0 mm

두께 : 0.3 mm

Au-plated bump : 사이즈 30 ㎛ × 85 ㎛, 범프 간 거리 50 ㎛, 범프 높이 5 ㎛

유리 기판 (ITO 배선 유리 기판)

두께 : 0.3 mm

초기 도통 저항 평가 기준

OK : 2.0 Ω 미만

NG : 2.0 Ω 이상

(4) 도통 신뢰성 (85 ℃, 85 ％RH, 500 h)

(3) 에서 제작한 평가용 접속물을, 온도 85 ℃, 습도 85 ％RH 의 항온조에 500 시간 둔 후의 도통 저항을, 초기 도통 저항과 동일하게 측정하고, 이하의 기준으로 평가하였다.

도통 신뢰성 평가 기준

OK : 5.0 Ω 미만

NG : 5.0 Ω 이상

표 2 로부터, 실시예 1 ∼ 4 는 비교예 1 에 대해 (2) 필름 표면의 점착성 (임시 압착 시험) 이 우수함을 알 수 있다.

한편, 실시예 1 ∼ 4 도 비교예 1 도, (3) 초기 도통 저항이나 (4) 도통 신뢰성은 실시예 1 ∼ 4 는 문제가 없음을 알 수 있다.

또, 실시예 1 ∼ 4 도 비교예 1 도, A 축과 B 축의 쌍방에서 열 압착 전후의 피치의 비율 ((P1/P0) × 100 ％) 이 300 ％ 이하로, 열 압착 전후의 배열의 흐트러짐이 적음을 확인할 수 있었다.

(5) 2 단계 압입의 접속 시험

본 발명의 필러 함유 필름에 있어서 2 단계 압입에 의한 접속이 필러의 협지에 미치는 영향을 조사하기 위해, 실시예 1 ∼ 4 의 이방성 도전 필름을 사용하여, 다음의 평가용 IC 칩과 유리 기판을 접속 대상으로 하여 2 단계 압입에 의한 접속체를 제조하고, 접속체의 범프에 의해 협지되어 있는 도전 입자수를 계측하였다.

[평가용 IC 칩]

퍼리퍼럴형 IC 칩

외형 : 6 × 6 mm

범프 사양 : φ36 ㎛ (원형의 범프), 범프 피치 ; 300 ㎛

범프 높이는 필름 두께보다 3 ㎛ 이상 높았다.

[유리 기판]

소유리

외형 15 × 15 mm, 두께 150 ㎛

평가용 IC 칩과 유리 기판은, 그것들의 범프 및 단자 패턴이 대응하고 있다. 또, 평가용 IC 칩과 유리 기판을 접속할 때에는, 이방성 도전 필름의 길이 방향과 범프의 배열 방향을 맞추었다. 2 단계 압입에 있어서의 임시 압착의 압압은 80 ℃, 3 초 동안 실시하고, 본압착의 압압은 임시 압착의 2 배의 압력으로, 180 ℃, 10 초 동안 실시하였다. 이 임시 압착으로부터 본압착으로 공정을 진행시킴에 있어서, 평가용 IC 칩에 가해지는 압력을 해제하지 않고 승압시켰다. 본더로는, 플립 칩 본더 (파나소닉사 제조 FCB3, 펄 히터 부착) 를 사용하고, 임시 압착 및 본압착의 어느 것에 있어서도 승온 0.5 초 및 승압 0.5 초로 하였다.

또, 비교를 위해, 임시 압착으로 압압하지 않고 상기의 본압착만을 실시한 접속체를 제조하였다.

본압착 후에 범프에 협지되어 있는 도전 입자를 계측한 결과, 임시 압착으로 압압하지 않았던 접속체에 대해, 2 단계 압입을 한 (임시 압착 후에 압력을 해제하지 않고 승압한) 접속체에서는 범프 1 개당 협지되어 있는 도전 입자가 많음을 확인할 수 있었다.

1, 1A, 1B, 1C, 1D, 1E : 필러 함유 필름, 이방성 도전 필름
2 : 필러, 도전 입자
3 : 미소 고형물
10, 11, 12 : 절연성 수지층
10a, 11a, 12a : 건조면
10b, 11b, 12b : 박리 기재측의 절연성 수지층의 면
15 : 저점도 수지층
15a : 저점도 수지층의 건조면
15b : 저점도 수지층의 건조면과 반대의 면
20a, 20b, 20c : 박리 기재
21 : 형
30, 31 : 슬라이드 글래스
D : 필러의 입자경

Claims (12)

1. 절연성 수지층에 필러와, 필러와 형성 소재가 상이한 미소 고형물이 유지되고, 평면에서 보아 필러가 소정 배열을 반복하고 있는 필러 함유 필름으로서,
   필러 함유 필름을 평활면 사이에 끼우고, 소정의 열 압착 조건에서 열 압착한 경우의, 열 압착 전에 대한 열 압착 후의 필러의 반복 피치의 비율이 300 ％ 이내인, 필러 함유 필름.
2. 제 1 항에 있어서,
   절연성 수지층이 2 층의 절연성 수지층의 적층체로 형성되어 있는, 필러 함유 필름.
3. 제 1 항 또는 제 2 항에 있어서,
   30 ∼ 200 ℃ 의 범위의 최저 용융 점도가 절연성 수지층보다 낮은 저점도 수지층이 절연성 수지층에 적층되어 있는, 필러 함유 필름.
4. 제 1 항에 기재된 필러 함유 필름의 제조 방법으로서,
   미소 고형물을 함유하는 절연성 수지층 형성용 조성물을 박리 기재 상에 도포하고, 박리 기재 상에 절연성 수지층을 형성하는 공정,
   절연성 수지층의 박리 기재와 반대측의 면으로부터 필러를 압입하는 공정,
   필러를 압입한 절연성 수지층과, 그 절연성 수지층과 별개의 절연성 수지층을 그것들의 박리 기재를 외측으로 하여 적층하는 공정을 갖는, 필러 함유 필름의 제조 방법.
5. 제 1 항에 기재된 필러 함유 필름의 제조 방법으로서,
   미소 고형물을 함유하는 절연성 수지층 형성용 조성물을 박리 기재 상에 도포하고, 박리 기재 상에 절연성 수지층을 형성하는 공정,
   2 개의 절연성 수지층을, 그것들의 박리 기재를 외측으로 하여 적층함으로써 절연성 수지층의 적층체를 형성하는 공정,
   그 절연성 수지층의 적층체에 필러를 압입하는 공정을 갖는, 필러 함유 필름의 제조 방법.
6. 제 3 항에 기재된 필러 함유 필름의 제조 방법으로서,
   미소 고형물을 함유하는 절연성 수지층 형성용 조성물을 박리 기재 상에 도포하고, 박리 기재 상에 절연성 수지층을 형성하는 공정,
   30 ∼ 200 ℃ 의 범위의 최저 용융 점도가 절연성 수지층보다 낮은 저점도 수지층의 형성용 조성물을 박리 기재에 도포하고, 박리 기재 상에 저점도 수지층을 형성하는 공정,
   절연성 수지층과 저점도 수지층을, 그것들의 박리 기재를 외측으로 하여 적층함으로써 절연성 수지층과 저점도 수지층의 적층체를 형성하는 공정,
   절연성 수지층의 박리 기재를 박리하고, 박리 기재를 박리한 절연성 수지층의 면으로부터 필러를 압입하는 공정을 갖는, 필러 함유 필름의 제조 방법.
7. 제 3 항에 기재된 필러 함유 필름의 제조 방법으로서,
   미소 고형물을 함유하는 절연성 수지층 형성용 조성물을 박리 기재 상에 도포하고, 박리 기재 상에 절연성 수지층을 형성하는 공정,
   30 ∼ 200 ℃ 의 범위의 최저 용융 점도가 절연성 수지층보다 낮은 저점도 수지층의 형성용 조성물을 박리 기재에 도포하고, 박리 기재 상에 저점도 수지층을 형성하는 공정,
   절연성 수지층의 박리 기재와 반대측의 면에 필러를 압입하는 공정,
   필러를 압입한 절연성 수지층과, 박리 기재 상에 형성한 저점도 수지층을, 그것들의 박리 기재를 외측으로 하여 적층하는 공정을 갖는, 필러 함유 필름의 제조 방법.
8. 제 1 항 내지 제 3 항 중 어느 한 항에 기재된 필러 함유 필름을 물품에 첩합한 필름 첩착체.
9. 제 1 항 내지 제 3 항 중 어느 한 항에 기재된 필러 함유 필름을 개재하여 제 1 물품과 제 2 물품을 접속한 접속체.
10. 제 1 항 내지 제 3 항 중 어느 한 항에 기재된 필러 함유 필름에 있어서 필러로서 도전 입자를 사용한 이방성 도전 필름을 개재하여 제 1 전자 부품과 제 2 전자 부품을 접속한 접속체.
11. 제 1 항 내지 제 3 항 중 어느 한 항에 기재된 필러 함유 필름을 개재하여 제 1 물품과 제 2 물품을 접속하는 접속체의 제조 방법.
12. 제 1 항 내지 제 3 항 중 어느 한 항에 기재된 필러 함유 필름에 있어서 필러로서 도전 입자를 사용한 이방성 도전 필름을 개재하여 제 1 전자 부품과 제 2 전자 부품을 접속하는 접속체의 제조 방법.

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