KR20200105956A - 내산화성이 개선된 입계 강화된 UN 및 U₃Si₂펠릿 - Google Patents

내산화성이 개선된 입계 강화된 UN 및 U₃Si₂펠릿 Download PDF

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KR20200105956A
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에드워드 제이 라호다
펭 수
로버트 엘 주니어 오엘리치
헤먼트 샤
조나단 라이트
루 카이
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Abstract

수냉 핵 반응로에서 이용하기 위한 핵분열성 재료 상에 내수성 경계(water resistant boundary)를 형성하는 방법이 설명된다. 방법은 UN 및 U3Si2로 이루어진 그룹으로부터 선택된 분말형 핵분열성 재료(12)와 내산화성 재료로부터 선택된 첨가제(14)를 혼합하는 단계로서, 첨가제는 핵분열성 재료의 소결 온도보다 낮은 용융점 또는 연화점을 가지는, 단계, 혼합된 핵분열성 재료 및 첨가제 재료를 펠릿으로 프레스하는 단계, 및 펠릿을 첨가제의 융점보다 높은 온도로 펠릿을 소결하는 단계를 포함한다. 대안적으로, 내산화성 입자의 융점이 UN 또는 U3Si2의 소결 온도보다 높은 경우에, 내산화성 입자는 UN 또는 U3Si2의 입자 크기 분포 보다 작은 입자 크기 분포를 가질 수 있다.

Description

내산화성이 개선된 입계 강화된 UN 및 U₃Si₂펠릿
정부 권리와 관련된 진술
본 발명은 미국 에너지국이 승인한 계약 제DE-NE0008222호 하의 정부 지원으로 이루어졌다. 미국 정부는 본 발명에서 특정 권리를 갖는다.
본 발명은 핵 반응로용 연료, 그리고 보다 특히 핵 연료의 내식성을 개선하는 방법에 관한 것이다.
경수로의 안전 및 성능의 향상은 계속 진행되고 있는 연구 과제이다. 우라늄 질화물(UN) 및 우라늄 규화물(U3Si2) 연료는 최신 경수로 연료를 위한 선도적인 후보로서 선택되어 왔는데, 이는 그 큰 열 전도도 및 밀도 때문이다. 그러나, UN 연료의 주요 약점 중 하나는, 정상 동작 조건 및 고온에서 물 및 증기와 상호작용한다는 것이다. U3Si2와 물 및 증기의 반응은 UN보다 덜 심각하나, 임의의 개선이 유리하다. 문헌에서, 물 또는 증기에 노출될 때, UN 및 U3Si2의 입계가 우선적으로 공격받고, 이러한 핵분열성 재료의 급격한 반응 및 붕괴의 주요 원인이 되는 것으로 보인다고 보고되었다.
UN 및 U3Si2는, 대부분의 연료 유형에 비해서, 열 전도도 및 밀도가 상당히 개선된 연료이다. 물 및 증기 내식성 문제가 UN 및 U3Si2를 위해서 해결될 수 있다면, 이는 훨씬 더 매력적인 사고 저항성 연료 펠릿(accident tolerant fuel pellet)이 될 것이다.
동작 중에 핵 반응로 냉각제 내에서 그리고 냉각제 손실 사고 조건에서 고온 증기 내에서 물 내식성을 개선하기 위해서 우라늄 질화물(UN) 및 우라늄 규화물(U3Si2) 펠릿에 첨가제 또는 도펀트를 첨가하기 위한 방법이 설명된다. UN 펠릿은, 심지어 200 ℃에서도, 물 및 증기 내에서 최소의 내산화성을 갖는다는 것이 발견되었다. U3Si2는 UN보다 양호한 내산화성을 가지나, 360 ℃보다 높은 온도에서 공기, 물, 또는 증기와 여전히 반응한다. 이에 대해서는, E. Sooby Wood, 등의 "Oxidation behavior of U-Si compounds in air from 25 to 1000 °C", Journal of Nuclear Materials, 484 (2016) pp. 245-257을 참조한다.
핵 연료의 내식성을 개선하기 위한 방법이 본원에서 설명되고, 그러한 방법은 UN 및 U3Si2로 이루어진 그룹으로부터 선택된 분말형 핵분열성 재료와 내산화성 재료로부터 선택된 첨가제를 혼합하는 단계로서, 분말형 핵분열성 재료가 입계를 가지는 입자를 포함하는, 단계, 혼합된 핵분열성 재료 및 첨가제 재료를 펠릿으로 프레스하는 단계, 및 펠릿을, 핵분열성 재료의 입계를 코팅하기 위해서 그리고 펠릿을 조밀화하기 위해서 첨가제를 용융시키기에 충분한, 첨가제의 융점보다 높은 온도로 펠릿을 소결하는 단계를 포함한다. 선택된 첨가제는 또한, UN 또는 U3Si2보다 높은 융점을 가지면서, UN 또는 U3Si2의 입자 크기 분포보다 상당히 작은 입자 크기 분포를 가질 수 있다. 여러 양태에서, 내산화성 첨가제는 핵분열성 재료의 소결 온도보다 낮은 융점을 가질 수 있다. 여러 양태에서, 내산화성 첨가제의 융점이 UN 또는 U3Si2의 소결 온도보다 높을 때, 내산화성 입자는 UN 또는 U3Si2의 입자 크기 분포 보다 10% 작은 입자 크기 분포를 가질 수 있다.
본원에서 설명된 방법에 의해서, (20 중량% 미만의) 적은 양의 내산화성 화합물(들)이 재료의 입계에서 핵분열성 재료(즉, UN 및 U3Si2) 내로 통합되고, 그에 따라 내산화성 개선을 달성한다. 첨가제는 분말 형태일 수 있고, 펠릿으로의 프레싱 및 소결 전에, U3Si2 또는 UN 분말에 첨가되거나 그와 혼합될 수 있다. 펠릿으로의 프레싱 및 소결 전에, 첨가제가 U3Si2 또는 UN 분말에 코팅되어 보호 층을 형성할 수 있다. 내산화성 입자는 또한 증착(예를 들어, 물리 기상 증착, 화학 기상 증착, 및 원자 층 증착)을 통해서 UN 또는 U3Si2의 (소결되지 않은) 생 펠릿(green pellet)에 도포될 수 있고, 그에 따라 펠릿의 외측에 코팅될 수 있고, 생 펠릿이 펠릿을 통한 많은 개방 소공/채널을 가짐에 따라, 생 펠릿 내로 침투할 수 있다. 소결 시에, 내산화성 재료는 UN 또는 U3Si2의 외측 입자 구조(입계) 내로 통합될 것이다.
특정 양태에서, 첨가제는 몰리브덴, 티타늄, 알루미늄, 크롬, 토륨, 구리, 니켈, 망간, 텅스텐, 니오븀, 지르코늄, 이트륨, 세륨, 마그네슘 중 하나 또는 그 혼합물, 몰리브덴, 티타늄, 알루미늄, 크롬, 토륨, 구리, 니켈, 망간, 텅스텐, 니오븀, 지르코늄, 이트륨, 세륨, 및 마그네슘 중 적어도 하나를 적어도 50 원자%로 포함하는 합금, 마그네슘 질화물, ZrSi2, ZrSiO4, CrSi2, BeO, 및 UO2, 그리고 보로실리케이트 유리와 같은 유리질 재료를 포함한다. 핵분열성 재료와 혼합되는 첨가제 또는 첨가제들의 혼합물은 UN 또는 U3Si2보다 낮은 융점을 가지거나, 첨가제 또는 첨가제들의 혼합물 그리고 핵 연료는 저융점 공정(eutectic)을 형성한다.
여러 양태에서, 조밀화는 액체 상 소결 또는 공통-소결(co-sintering)을 통해서 달성된다. 펠릿은, 예를 들어, 무압력 소결, 열간 프레싱, 열간 정수압 프레싱(hot isostatic pressing), 스파크 플라즈마 소결, 필드 보조 소결(field assisted sintering), 또는 플래시 소결(flash sintering)로 이루어진 그룹으로부터 선택된 소결 방법을 이용하는 것에 의해서 소결될 수 있다. 당업자는, 임의의 적합한 알려진 소결 방법이 이용될 수 있다는 것을 인지할 것이다.
또한, UN 및 U3Si2로 이루어진 그룹으로부터 선택된 핵분열성 재료의 압축되고 조밀화된 입자, 및 핵분열성 재료의 입계의 적어도 일부를 코팅하는, 바람직하게 핵분열성 재료의 약 20 중량% 미만의 양으로 존재하는 내산화성 첨가제로 이루어진 펠릿을 포함하는 핵 연료가 본원에서 설명된다. 특정 양태에서, 첨가제는 몰리브덴, 티타늄, 알루미늄, 크롬, 토륨, 구리, 니켈, 망간, 텅스텐, 니오븀, 지르코늄, 이트륨, 세륨, 마그네슘 중 하나 또는 그 혼합물, 몰리브덴, 티타늄, 알루미늄, 크롬, 토륨, 구리, 니켈, 망간, 텅스텐, 니오븀, 지르코늄, 이트륨, 세륨, 및 마그네슘 중 적어도 하나를 적어도 50 원자%로 포함하는 합금, 마그네슘 질화물, ZrSi2, ZrSiO4, CrSi2, BeO, 및 UO2, 그리고 보로실리케이트 유리와 같은 유리질 재료를 포함한다.
본 개시 내용의 특징 및 장점이 첨부 도면을 참조함으로써 더 잘 이해될 수 있을 것이다.
도면의 부분 A는 핵분열성 재료의 입계를 개략적으로 도시한다. 부분 B는 입자의 이차 상 피복(secondary phase coverage)의 이상적인 경우를 도시한다.
본원에서 사용된 바와 같이, 문맥에서 달리 명백하게 기재되어 있지 않는 한, 단수 형태("a", "an", 및 "the")가 복수의 언급을 포함한다. 따라서, 관사("a" 및 "an")는 본원에서 관사의 문법적인 목적어 중 하나 또는 하나 초과를 지칭하기 위해서 사용된다. 예로서, "요소"는 하나의 요소 또는 하나 초과의 요소를 의미한다.
청구범위를 포함하는 본원에서, 달리 표시되지 않은 경우에, 양, 값, 또는 특징을 포함하는 모든 숫자는 모든 경우에 "약"이라는 용어에 의해서 변경되는 것으로 이해될 수 있다. 따라서, "약"이라는 용어가 숫자와 함께 명백하게 표시되지 않았을 수 있지만, 숫자는 "약"이라는 단어가 선행하는 것과 같이 판독될 수 있다. 따라서, 명백하게 반대로 표시되지 않는 한, 이하의 설명에 기재된 임의의 수치적 매개변수는, 본 개시 내용에 따른 조성물 및 방법에서 획득하고자 하는 희망하는 특성에 따라서 달라질 수 있다. 적어도, 그리고 청구범위의 균등론의 적용을 제한하려는 시도가 아닌 것으로서, 본 설명에서 설명된 각각의 수치적 매개변수는, 적어도, 기재된 유효 숫자를 반영하여 그리고 일반적인 반올림 기술을 적용하여 해석되어야 한다.
또한, 본원에서 인용된 임의의 수치적 범위는 그에 포함된 모든 하위-범위를 포함하도록 의도된다. 예를 들어, "1 내지 10"의 범위는 인용된 1의 최소 값과 인용된 10의 최대 값 사이의(그리고 포함하는) 임의의 그리고 모든 하위-범위를 포함하도록 의도되고, 다시 말해서, 1과 같거나 그보다 큰 최소 값 및 10과 같거나 그보다 작은 최대 값을 갖는다.
UN 및 U3Si2 핵 연료와 같은, 핵분열성 재료의 입계의 내산화성을 증가시키기 위한, 그에 따라 물 및 증기와의 상호작용이 억제될 수 있게 하기 위한 그리고, 연료봉 내의 누출이 발생된 경우에, 연료 펠릿의 세척이 최소화될 수 있게 하기 위한, 방법이 본원에서 설명된다.
입계의 내산화성의 개선은 산화 반응에 대한 그리고 덜 조밀한 UO2의 형성으로 인한 결과적인 단편화(fragmentation)에 대한 내성을 개선할 것이고, 그러한 단편화는, U3Si2 및 UN이 고온에서 물 또는 증기에 노출될 때의 핵심적인 열화(劣化) 메커니즘이다. U3Si2 및 UN과 같은 고밀도 연료의 내식성 및 내산화성을 개선하는데 있어서, 입계 개질(grain boundary modification)이 가장 효과적인 방법이 될 수 있다.
입계의 내산화성을 개선하기 위한 그리고 핵 연료의 내식성을 개선하기 위한 방법이 본원에서 설명된다. 그러한 방법은 UN 및 U3Si2로 이루어진 그룹으로부터 선택된 분말형 핵분열성 재료와 내산화성 재료로부터 선택된 첨가제를 혼합하는 단계를 포함한다. 여러 양태에서, 첨가제는 핵분열성 재료의 소결 온도보다 낮은 융점을 가질 수 있다. 혼합물은 펠릿으로 프레스되고, 이어서 첨가제의 융점보다 높은 온도로 소결된다. 첨가제가 용융됨에 따라, 첨가제는 핵분열성 재료의 여전히 고체 입자 주위에서 유동되어, 핵분열성 재료의 입계를 코팅하고 펠릿을 조밀화한다. 여러 양태에서, 내산화성 입자의 융점이 UN 또는 U3Si2의 소결 온도보다 높을 때, 내산화성 입자는 UN 또는 U3Si2의 입자 크기 분포 보다 10% 작은 입자 크기 분포를 가질 수 있다. 특정 양태에서, 펠릿으로의 프레싱 및 소결 전에, 첨가제가 U3Si2 또는 UN 분말에 코팅되어 보호 층을 형성할 수 있다. 내산화성 입자는 또한 증착(예를 들어, 물리 기상 증착, 화학 기상 증착, 및 원자 층 증착)을 통해서 UN 또는 U3Si2의 (소결되지 않은) 생 펠릿에 도포될 수 있고, 그에 따라 펠릿의 외측에 코팅될 수 있고, 생 펠릿이 펠릿을 통한 많은 개방 소공/채널을 가짐에 따라, 생 펠릿 내로 침투할 수 있다. 소결 시에, 내산화성 재료는 UN 또는 U3Si2 펠릿의 외측 입자 구조(입계) 내로 통합될 것이다.
입계를 따라 분포된 첨가제는, Xe 및 Kr와 같은 핵분열 가스뿐만 아니라, 아이오딘과 같은 휘발성 핵분열 생성물이 U3Si2 입자로부터 방출되는 것을 막을 수 있다. 이는 낮은 봉(rod) 내부의 압력을 초래할 것이고, 이는 동작 마진(operating margins) 및 건조 보관(dry storage)을 개선한다. 내산화성 이외에, 내식성 상(phase)은 또한 U3Si2가 클래딩(cladding), 플리넘 스프링, 및 다른 봉 내부의 구성요소, 예를 들어 U3Si2를 단부 플러그 및 플리넘 스프링으로부터 분리시키는 이격부재와 상호작용하는 것을 방지할 것이다.
첨가제는 분말 형태일 수 있고, 펠릿으로의 프레싱 및 소결 전에, U3Si2 또는 UN 분말에 첨가되거나 그와 혼합될 수 있다. 펠릿으로의 프레싱 및 소결 전에, 첨가제가 U3Si2 또는 UN 분말에 코팅되어 보호 층을 형성할 수 있다. 첨가제의 바람직한 특성은, 첨가제가 내산화성 재료인 것, 그리고 첨가제가, 함께 혼합되는, UN 또는 U3Si2인, 핵분열성 재료의 융점보다 낮은 융점; 여러 양태에서, 핵분열성 재료의 소결 온도보다 낮은 적어도 200 ℃인, 그리고 특정 양태에서 핵분열성 재료의 소결 온도보다 낮은 200 내지 300 ℃인 융점을 가지는 것이다. 또한, 내산화성 입자의 융점이 UN 또는 U3Si2의 소결 온도보다 높은 경우에, 내산화성 입자는 UN 또는 U3Si2의 입자 크기 분포 보다 10% 작은 입자 크기 분포를 가질 수 있고, 특정 양태에서 UN 또는 U3Si2의 입자 크기 분포 보다 1% 작은 입자 크기 분포를 가질 수 있다.
특정 양태에서, 예시적인 첨가제는 몰리브덴, 티타늄, 알루미늄, 크롬, 토륨, 구리, 니켈, 망간, 텅스텐, 니오븀, 지르코늄, 이트륨, 세륨, 마그네슘 중 하나 또는 그 혼합물, 몰리브덴, 티타늄, 알루미늄, 크롬, 토륨, 구리, 니켈, 망간, 텅스텐, 니오븀, 지르코늄, 이트륨, 세륨, 및 마그네슘 중 적어도 하나를 적어도 50 원자%로 포함하는 합금, 마그네슘 질화물, ZrSi2, ZrSiO4, CrSi2, BeO, 및 UO2, 그리고 보로실리케이트 유리와 같은 유리질 재료를 포함한다. (1) 첨가제 또는 첨가제들의 혼합물이, 함께 혼합되는, 핵분열성 재료(UN 또는 U3Si2)보다 낮은 융점을 가지거나, (2) 첨가제 또는 첨가제들의 혼합물 그리고 핵 연료는 저융점 공정을 형성한다. 예를 들어, 핵분열성 재료는 UN일 수 있고, 첨가제로서 BeO와 혼합될 수 있다. BeO는 UN의 소결 온도보다 낮은 융점을 갖는다. 당업자는, 핵분열성 재료의 융점 또는 소결 온도 그리고 내산화성 첨가제의 융점을 결정할 수 있을 것이고, 또는 선택된 핵분열성 재료 및 첨가제의 융점 공정을 결정할 수 있을 것이고, 본원에서 설명된 방법에 따라, UN 또는 U3Si2와 혼합하기 위한 적절한 첨가제 또는 첨가제의 혼합물을 선택할 수 있을 것이다.
연료 및 첨가제 혼합물은, 입자의 혼합물을 상업적으로 입수할 수 있는 적합한 기계적 또는 유압적 프레스 내에서 압축하여 희망하는 "생" 밀도 및 강도를 달성하는 것에 의해서, 펠릿으로 형성될 수 있다.
기본 프레스는 단일 작용 능력을 갖는 다이 플래튼(die platen)을 포함할 수 있는 한편, 가장 복잡한 스타일은 "다수-레벨" 부분을 형성하기 위한 다수의 이동 플래튼을 갖는다. 프레스는 넓은 범위의 톤수 능력(tonnage capability)으로 이용될 수 있다. 분말을 희망하는 압밀체 펠릿 형상(compact pellet shape)으로 프레스하는데 필요한 톤수는, 부품의 투영된 표면적에 분말의 압축성 특성에 의해서 결정되는 하중 인자를 곱하는 것에 의해서 결정된다.
프로세스를 시작하기 위해서, 입자의 혼합물이 다이 내로 충진된다. 다이 충진율은 주로 입자의 유동성을 기초로 한다. 다이가 충진되면, 펀치가 입자를 향해서 이동된다. 펀치는 입자에 압력을 인가하여, 입자를 다이의 기하형태로 압밀한다. 특정 펠릿화 프로세스에서, 입자가 다이 내로 공급될 수 있고 몇 백 MPa의 하중을 이용하여 원통형 펠릿으로 2개의 축방향으로 프레스될 수 있다.
압축 후에, 내산화성 입자는 또한 증착(예를 들어, 물리 기상 증착, 화학 기상 증착, 및 원자 층 증착)을 통해서 UN 또는 U3Si2의 (소결되지 않은) 생 펠릿에 도포될 수 있고, 그에 따라 펠릿의 외측에 코팅될 수 있고, 생 펠릿이 펠릿을 통한 많은 개방 소공/채널을 가짐에 따라, 생 펠릿 내로 침투할 수 있다. 펠릿은, 퍼니스(furnace) 내에서, 일반적으로 아르곤으로 이루어진 제어된 대기 하에서 소결되는 재료에 따라 달라지는 온도로 가열하는 것에 의해서 소결된다. 소결은, 압축 중에 형성된 입자의 기계적 결합을 더 강한 결합으로 그리고 크게 강화된 펠릿으로 변환시키는 것에 의해서 생 펠릿을 굳히는 열적 프로세스이다. 소결 시에, 내산화성 재료는 UN 또는 U3Si2 펠릿의 외측 입자 구조(입계) 내로 통합될 것이다. 이어서, 압축되고 소결된 펠릿이 냉각되고 희망 치수로 가공된다. 예시적인 펠릿은 직경이 약 1 센티미터 또는 그보다 약간 작을 수 있고, 길이가 1 센티미터 또는 그보다 약간 짧을 수 있다.
도면을 참조하면, 부분 A 내의 육각형은, 첨가제의 입자(14)가 UN 또는 U3Si2 연료 입자(12)와 혼합된, UN 또는 U3Si2 연료의 입자(12)를 나타낸다. 소결이 진행되고 상기 온도에 도달함에 따라 그리고, 여러 양태에서, 첨가제의 융점 또는 연화점을 초과함에 따라, 첨가제(14)가 용융 또는 연화되고, 도면의 부분 B에 도시된 바와 같이, 혼합물 주위에서 유동되어, 입계 상에서 UN 또는 U3Si2 연료 입자(12)의 전부 또는 적어도 일부를 코팅한다. 첨가제가 U3Si2 또는 UN의 소결 온도보다 높은 융점을 갖는 경우에, 미세 입자가 더 큰 U3Si2 또는 UN 입자의 입계 내로 소결된다. 도면에서의 첨가제(14)에 의한 연료(12) 입계의 피복은 이상적인 경우이고, 실제 피복은 그 미만일 수 있다. 첨가제의 상이 상호 연결되는 것이 바람직하다.
여러 양태에서, 조밀화는 액체 상 소결 또는 공통-소결을 통해서 달성된다. 펠릿은, 예를 들어, 액체 상 소결, 무압력 소결, 열간 프레싱, 열간 정수압 프레싱, 필드 보조 소결로 종종 지칭되는, 스파크 플라즈마 소결, 또는 펄스형 전류 소결로 이루어진 그룹으로부터 선택된 소결 방법을 이용하는 것에 의해서 소결될 수 있다. 당업자는, 임의의 적합한 알려진 소결 방법이 이용될 수 있다는 것을 인지할 것이다.
핵 연료 펠릿을 생산하기 위한 전형적인 소결 프로세스에서, 프레스된 분말 펠릿이 가열되고, 그에 따라 인접 입자들이 함께 융합되어, 프레스된 분말 펠릿에 비해서 기계적 강도가 개선된 고체 연료 펠릿을 생산한다. 이러한 입자들의 "융합"은 펠릿의 밀도 증가를 초래한다. 그에 따라, 그러한 프로세스는 조밀화로 종종 지칭된다. 열간 정수압 프레싱에서, 압밀화 및 소결 프로세스가 단일 단계로 조합된다.
여러 양태에서, 소결은 액체 상 소결 및 공통-소결 프로세스에 의해서 이루어질 수 있고, 그 둘 모두는, 이제까지 핵 연료 제조에서 사용되지 않았던 최신 프로세싱 기술이다.
액체 상 소결에서, 고체 입자들은 액체 내에서 용해되지 않고, 그에 따라 액체 상은 고체 상에 습윤될(wet) 수 있다. 이러한 불용성에 의해서 액체 상은 고체에 습윤되고, 그에 따라 입자들을 함께 당기는 모세관력을 제공한다. 동시에, 고온은 고체를 연화시켜, 조밀화를 추가적으로 돕는다. 가열 중에, 입자들이 소결된다. 용융체가 형성되고 확산될 때, 고체 입자들이 재배열된다. 조밀화 이후에 조대화(coarsening)가 수반된다. 액체는 고체 입자들을 습윤시키고 그 사이에 침투한다. German, R. M., Suri, P. & Park, S. J., J Mater Sci (2009) 44: 1. https://doi.org/10.1007/s10853-008-3008-0 참조.
여러 양태에서, 소결 프로세스는 스파크 플라즈마 소결을 이용하여 이루어질 수 있고, 외부 압력 및 전기장이 동시에 인가되어 프레스된 분말 펠릿의 조밀화를 향상시킨다. 펄스형 DC 전류가 다이뿐만 아니라 분말 압밀체를 직접적으로 통과한다. 전기장 구동형 조밀화는 열간 프레싱의 형태로 소결을 보조하여, 전형적인 소결보다 낮은 온도 및 더 짧은 시간의 양을 가능하게 한다. 열이 외부 가열 요소에 의해서 제공되는 통상적인 열간 프레싱과 대조적으로, 열은 내부적으로 발생된다.
무압력 소결은, 압력을 인가하지 않으면서 (분말에 따라, 종종 매우 높은 온도에서) 분말 압밀체를 소결하는 것을 포함하는, 잘 알려진 소결 방법이다. 이는 최종 펠릿 내의 밀도 변동을 방지하고, 그러한 밀도 변동은 보다 통상적인 열간 프레싱 방법에서 발생된다.
다른 양태에서, 소결은 열간 정수압 프레싱에 의해서 이루어질 수 있다. 이러한 기술에서, 분말은 일반적으로 금속 또는 유리 컨테이너 내에 캡슐화된다(encapsulated). 컨테이너가 배기되고, 분말이 탈가스되어, 응고 스테이지 및 밀봉 동안 임의의 잔류 가스에 의해서 재료가 오염되는 것을 방지한다. 이어서, 컨테이너 및 분말이 가열되고, 컨테이너 및 분말 모두를 소성적으로 변형시키기에 충분한 정수압 압력이 가해진다.
분말의 조밀화율은 선택된 온도 및 압력에서의 분말의 항복 강도에 따라 달라진다. 중간 온도에서, 분말의 항복 강도는 여전히 클 수 있고, 경제적인 시간에 조밀화를 생성하기 위해서 고압을 필요로 한다.
방법은 UN 및 U3Si2로 이루어진 그룹으로부터 선택된 핵분열성 재료의 압축되고 조밀화된 입자, 및, 핵분열성 재료의 입계의 적어도 일부를 코팅하는, 바람직하게 핵분열성 재료의 약 20 중량% 미만의 양으로 존재하는 내산화성 첨가제로 이루어진 펠릿을 포함하는 핵 연료를 생산한다. 특정 양태에서, 첨가제는 몰리브덴, 티타늄, 알루미늄, 크롬, 토륨, 구리, 니켈, 망간, 텅스텐, 니오븀, 지르코늄, 이트륨, 세륨, 마그네슘 중 하나 또는 그 혼합물, 몰리브덴, 티타늄, 알루미늄, 크롬, 토륨, 구리, 니켈, 망간, 텅스텐, 니오븀, 지르코늄, 이트륨, 세륨, 및 마그네슘 중 적어도 하나를 적어도 50 원자%로 포함하는 합금, 마그네슘 질화물, ZrSi2, ZrSiO4, CrSi2, BeO, 및 UO2, 그리고 보로실리케이트 유리와 같은 유리질 재료를 포함한다.
제한적이 아니라 모든 양태를 예시하고자 하는 몇몇 예에 따라, 본 발명을 설명하였다. 따라서, 본 발명에서, 당업자가 본원에 포함된 설명으로부터 도출할 수 있는 많은 변경이 상세한 구현예에서 이루어질 수 있다.
모든 특허, 특허 출원, 공개, 또는 본원에서 언급된 많은 개시된 자료는, 각각의 개별적인 참조가 각각의 참조에 의해서 명백하게 포함되는 것과 같이, 그 전체가 참조로 본원에 포함된다. 본원에서 참조로 포함되는 것으로 기재된 모든 참조, 및 임의의 자료, 또는 그 일부는, 포함된 자료가, 본 개시 내용에 기재된 존재하는 정의, 진술, 또는 다른 개시된 자료와 충돌하지 않는 범위에서만, 본원에 포함된다. 그에 따라 그리고 필요한 범위까지, 본원에 기재된 바와 같은 개시 내용은 참조로 본원에 포함된 임의의 충돌 자료보다 우선하고, 본원에 명백하게 기재된 개시 내용이 지배한다(control).
본 발명이 다양한 예시적인 그리고 설명적인 실시예를 참조하여 설명되었다. 본원에서 설명된 실시예는 개시된 발명의 여러 실시예의 가변적인 상세 내용의 예시적인 특징을 제공하는 것으로 이해되고; 그에 따라, 달리 구체화되지 않는 한, 가능한 범위까지, 개시된 실시예의 하나 이상의 특징, 요소, 구성요소, 성분, 구성 재료, 구조, 모듈, 및/또는 양태가, 개시된 발명의 범위로부터 벗어나지 않고도, 개시된 실시예의 하나 이상의 다른 특징, 요소, 구성요소, 성분, 구성 재료, 구조, 모듈, 및/또는 양태와 조합, 분리, 상호 교환, 및/또는 재배열될 수 있다는 것을 이해할 수 있을 것이다. 따라서, 당업자는, 본 발명의 범위로부터 벗어나지 않고도, 임의의 예시적인 실시예의 다양한 치환, 수정 또는 조합이 이루어질 수 있다는 것을 인지할 것이다. 또한, 당업자는, 본 명세서의 검토로부터, 단지 일상적인 실험을 이용하여, 본원에서 설명된 발명의 여러 실시예에 대한 많은 균등물을 인지하거나 알아낼 수 있을 것이다. 따라서, 본 발명은, 청구범위 이외의, 여러 실시예에 관한 설명에 의해서 제한되지 않는다.

Claims (18)

  1. 방법이며:
    UN 및 U3Si2로 이루어진 그룹으로부터 선택된 분말형 핵분열성 재료(12)와 내산화성 재료로부터 선택된 첨가제(14)를 혼합하는 단계로서, 상기 분말형 핵분열성 재료가 입계를 가지는 입자를 포함하는, 단계;
    상기 혼합된 핵분열성 재료 및 첨가제 재료를 펠릿으로 프레스하는 단계; 및
    상기 첨가제(14)를 상기 핵분열성 재료(12)의 입계 내로 용융시키는데 그리고 상기 펠릿을 조밀화하는데 충분한, 상기 첨가제의 융점보다 높은 온도로 상기 펠릿을 소결하는 단계를 포함하는, 방법.
  2. 제1항에 있어서,
    상기 첨가제(14)는 몰리브덴, 티타늄, 알루미늄, 크롬, 토륨, 구리, 니켈, 망간, 텅스텐, 니오븀, 지르코늄, 이트륨, 세륨, 및 마그네슘, 이들을 적어도 50 원자%로 포함하는 합금, 마그네슘 질화물, ZrSi2, ZrSiO4, CrSi2, BeO, 및 UO2, 그리고 유리질 재료로 이루어진 그룹으로부터 선택되는, 방법.
  3. 제2항에 있어서,
    상기 유리질 재료는 보로실리케이트 유리인, 방법.
  4. 제1항에 있어서,
    상기 내산화성 첨가제 재료는 상기 핵분열성 재료의 소결 온도보다 낮은 융점을 가지는, 방법.
  5. 제1항에 있어서,
    상기 내산화성 첨가제 재료는 상기 핵분열성 재료의 소결 온도보다 높은 융점, 및 상기 UN 또는 U3Si2의 입자 크기 분포보다 작은 입자 크기 분포를 가지는, 방법.
  6. 제1항에 있어서,
    상기 첨가제는 상기 핵분열성 재료의 20 중량% 미만의 양으로 존재하는, 방법.
  7. 제1항에 있어서,
    소결은 무압력 소결, 열간 프레싱, 열간 정수압 프레싱, 스파크 플라즈마 소결, 필드 보조 소결, 또는 플래시 소결로 이루어진 그룹으로부터 선택되는, 방법.
  8. 제1항에 있어서,
    상기 첨가제의 융점은 상기 소결 온도 아래인 적어도 200 ℃인, 방법.
  9. 제1항에 있어서,
    상기 첨가제의 융점은 상기 소결 온도 아래인 200 ℃ 내지 300 ℃인, 방법.
  10. 제1항에 있어서,
    상기 첨가제의 입자 크기 분포는 상기 UN 또는 U3Si2의 입자 크기의 10% 미만인, 방법.
  11. 제1항에 있어서,
    상기 첨가제의 입자 크기 분포는 상기 UN 또는 U3Si2의 입자 크기의 1% 미만인, 방법.
  12. 제1항에 있어서,
    펠릿으로의 프레싱 및 소결 전에, 상기 첨가제는 증착을 통해서 상기 U3Si2 또는 UN 분말에 코팅되어 보호 층을 형성할 수 있는, 방법.
  13. 제12항에 있어서,
    상기 증착은 물리 기상 증착, 화학 기상 증착, 및 원자 층 증착으로 이루어진 그룹으로부터 선택되는, 방법.
  14. 제1항에 있어서,
    증착을 이용하여 미소결 펠릿의 외측을 상기 첨가제로 코팅하고, 상기 첨가제를 상기 UN 또는 U3Si2의 펠릿 본체 내로 침투시키는, 방법.
  15. 핵 연료이며:
    UN 및 U3Si2로 이루어진 그룹으로부터 선택된 핵분열성 재료(12)의 압축되고 조밀화된 입자로 이루어진 펠릿으로서, 입자가 입계를 가지는, 펠릿; 및
    상기 핵분열성 재료의 입계의 적어도 일부 상의 내산화성 첨가제 코팅(14)을 포함하는, 핵 연료.
  16. 제15항에 있어서,
    첨가제(14)는 몰리브덴, 티타늄, 알루미늄, 크롬, 토륨, 구리, 니켈, 망간, 텅스텐, 니오븀, 지르코늄, 이트륨, 세륨, 및 마그네슘, 이들을 적어도 50 원자%로 포함하는 합금, 마그네슘 질화물, ZrSi2, ZrSiO4, CrSi2, BeO, 및 UO2, 그리고 유리질 재료로 이루어진 그룹으로부터 선택되는, 핵 연료.
  17. 제16항에 있어서,
    상기 유리질 재료는 보로실리케이트 유리인, 핵 연료.
  18. 제15항에 있어서,
    첨가제(14)는 상기 핵분열성 재료(12)의 20 중량% 미만의 양으로 존재하는, 핵 연료.
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