CN114830261A - 用于燃料元件的端塞及其制造方法 - Google Patents

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谢尔盖·伊戈列维奇·伊万诺夫
阿列克谢·弗拉基米罗维奇·格列博夫
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伊万·亚历山德罗维奇·哲宾斯基
亚历山大·帕夫洛维奇·波诺马连科
德米特里·弗拉基米罗维奇·库兹涅佐夫
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Abstract

本发明涉及核电工程,并且可用于制造基于碳化硅且旨在密封燃料元件的复合管状陶瓷包壳的端塞。该端塞基于β‑SiC制造并且由呈具有不同直径的同轴圆柱体形式的两个或三个部分构成。第一部分的直径等于包壳的外径。第二部分的直径比包壳的内径小0.06‑0.08mm。第三部分的直径比包壳的内径小2‑3mm。用于制造端塞的方法包括制备基于β‑SiC、Al2O3、Y2O3的粉末混合物,以某些量取得并且具有某些粒度。将粉末混合物在模具单元中使用上冲头热压制,并在1850℃的温度下在惰性气体气氛中或在真空中在0.1MPa的压力下烧结,烧结模式保持120分钟。从每个模具单元中脱模成品端塞。本发明确保端塞的机械和热物理特性的改进。

Description

用于燃料元件的端塞及其制造方法
本发明涉及核电工程领域,并且可用于制造基于碳化硅且旨在密封燃料元件的复合管状陶瓷包壳的端塞。
燃料元件的运行可靠性主要由在包壳和端塞之间提供的结合的品质确定。
当燃料元件的内部容积填充有压力高达2.53MPa的惰性气体时,所述结合应该是气密密封的。多种方法用于产生这样的压力并在将燃料元件填充有气体后密封燃料元件。
用气体填充内部容积和密封由锆合金制造的用于水慢化水冷反应堆(water-moderated water-cooled reactors)(WWPR)的燃料元件是在对焊机中的单一循环中进行的。工艺流程和塞形状在书"Development,manufacture and operation of powerreactor fuel elements",ed.by Reshetnikov F.G.,Book 2,Energoizdat,1995中呈现。
此外,用于核WWPR的燃料元件及其制造方法是本领域已知的(参见:专利RU2481654,IPC G21C 3/00,公开于10.05.2013)。此发明涉及核电工程并且可用于制造主要用于核WWPR的燃料元件。燃料元件包壳的管由纳米晶碳化硅的交替层和在结构上不匹配碳化硅的高温材料的分隔层制成;并且管两端的塞由碳化硅制成,以防止气体通过端塞。用于制造这种燃料元件的方法是基于在对应于管层材料的气体混合物中将石墨棒加热到范围从1300℃至1600℃的温度,以及交替替换该混合物以形成管的下一层。为了形成纳米晶碳化硅层,使用包括Si和C的水合物和氯化物的气体混合物。
已知装置的缺点是:
1)环境风险,由于形成对生态有害的气态氯化氢,因为在该方法中使用包括氯气和氢气的气体混合物来形成纳米晶碳化硅层;
2)专利说明书缺乏关于用于形成塞的材料以及通过该方法生产的塞的组成的全面数据。
核反应堆燃料棒和燃料组件是本领域已知的(专利EP 3226247,IPC G21C 3/10,G21C 3/06;公开于04.10.2017);该发明的目的是提供核反应堆燃料棒,其中使用SiC材料作为燃料包壳管和端塞的材料。在燃料包壳管和端塞之间的结合部分处提供气密性、耐热性和耐腐蚀性。核反应堆燃料棒被捆绑成燃料组件。根据该发明,核反应堆燃料棒是用于轻水反应堆的燃料棒。核反应堆燃料棒包括燃料包壳管和端塞,两者均由碳化硅材料形成。燃料包壳管和端塞之间的结合部分通过用插入的预定金属结合材料钎焊和/或通过扩散结合而形成。预定金属结合材料具有1200℃或更高的固相线温度。结合部分的外表面以及燃料包壳管和端塞的外表面的与结合部分的外表面相邻的部分被由预定涂层金属形成的结合部分涂层覆盖。
该装置的缺点在于没有公开制造塞的方法以及制造塞的材料;因此,不能评估通过该方法生产的端塞的可制造性水平以及机械和热物理特性。
制造用于核燃料棒的SiC元件的方法是本领域已知的(专利GB 2553090,IPC G21C3/07,G21C 3/10,G21C 21/02;公开于28.02.2018)。这种制造用于核燃料棒的SiC元件的方法可包括生产SiC管和用于管的一端或两端的SiC密封装置(塞)。密封装置可以在端塞(呈帽形状)上的所述元件和结合中间材料(诸如钛箔或碳化硅浆料)之间提供气密密封。密封方法可以包括施加电流和压力,例如使用放电等离子烧结(SPS)或场辅助烧结技术(FAST)。塞可以具有圆锥体或截头圆锥体(conical frustum)形状,并且端塞上的元件可以被制成两个半圆柱体部分。在结合过程期间,管可能旋转。
该装置的缺点是:
1)端塞的提出的结构与用于密封在WWPR型反应堆中使用的燃料棒的管(包壳)的典型塞的现有结构不符。因此,使用这种类型的端塞作为现有塞的替代物是不可能的,因为它们的使用可能导致冷却剂流动的干扰以及可能影响燃料元件和燃料组件的传热特性;
2)该专利没有提供用于制造塞的方法以及制造塞的材料:因此,不可能评估通过该方法生产的端塞的可制造性水平以及机械和热物理特性。
核燃料棒在本领域中是已知的(美国专利申请2017372802,IPC G21C 3/10,G21C3/07;公开于28.12.2017)。用于核燃料棒包壳的压盖密封端塞封闭件由碳化硅或其他不能焊接的材料构成。密封剂优选由一种或多种形式的纯石墨制成,并且压盖密封端塞的柱塞、阀座和其他部件由高温金属或陶瓷材料形成。
该装置的缺点是:
1)端塞的提出的结构与用于密封在WWPR型反应堆中使用的燃料元件的管的典型塞的现有结构不符。因此,使用这种类型的端塞作为现有塞的替代物是不可能的,因为它们的使用可能导致冷却剂流动的干扰以及可能影响燃料元件和燃料组件的传热特性;
2)端塞的提出的结构在技术上复杂,这可能导致装有燃料的燃料管出现缺陷,因为用端塞密封的程序是在组装燃料元件的最后阶段进行的。
被认为是原型的最接近的类似物是燃料组件及其制造方法(专利JP 2012-233734,IPC G21C 21/02,公开于29.11.2012)。该原型旨在提供在反应堆中在升高的温度和压力下具有耐腐蚀性、耐辐射性、结合强度等的燃料管包壳组件。该专利提出了由用碳化硅纤维增强的复合材料制成的端塞。
该装置的缺点是:技术复杂性、多级制造和具有各种配置的大量部件。
本发明的技术目的是开发用于密封由碳化硅基复合材料制成的燃料元件的SiC基端塞的构造及其制造方法。
本发明的技术效果是:
-对环境安全,
-使用开发的端塞作为用于替换各种反应堆中使用的塞的替代物的可能性,
-制造端塞的方法简化,
-端塞的机械和热物理特性的改进。
所提出的发明的本质是,根据第一变型的用于密封核反应堆燃料元件的复合管状陶瓷包壳的端塞是基于β-SiC制成的,并由呈两个不同直径的同轴圆柱体形式的两个部分组成。端塞的第一部分位于包壳的外部并且被制成尾部,其被配置为安装(装配)到所述包壳的端部并固定在其上以在支撑部分上形成轴环——必要的突壁。端塞的第二部分被配置为布置在包壳内部。包壳端部被制成直的。
端塞的第一部分的直径等于包壳的外径。端塞的第二部分的直径比包壳的内径小0.06-0.08mm,以便糊状钎料可以插入到在其间的间隙中。所述糊状钎料在组装之前施加以进行钎焊,并且所述毛细间隙是对于钎焊端塞和SiC包壳所需要的。
根据第二变型的用于密封核反应堆燃料元件的复合管状陶瓷包壳的端塞是基于β-SiC制成的,并由呈两个不同直径的同轴圆柱体形式的两个部分组成。端塞的第一部分位于包壳的外部并且被制成尾部,其被配置为安装(装配)到所述包壳的端部并固定在其上以在支撑部分上形成轴环——必要的突壁。端塞的第二部分被配置为布置在包壳内部。包壳端部被制成直的。
端塞的第一部分的直径等于包壳的外径。端塞的第二部分的直径比包壳的内径小2-3mm,以便箔钎料可以插入到在其间的间隙中。所述箔钎料在组装之前布置以进行钎焊,并且所述毛细间隙是对于钎焊端塞和SiC包壳所需要的。
根据第三变型的用于密封核反应堆燃料元件的复合管状陶瓷包壳的端塞是基于β-SiC制成的,并由呈同轴布置的三个不同直径的连续圆柱体形式的三个部分组成。端塞的第一部分位于包壳的外部并且被制成尾部,其被配置为安装(装配)到所述包壳的端部并固定在其上以在支撑部分上形成轴环——必要的突壁。端塞的第二部分和第三部分被配置为布置在包壳内部,并且可以将钎料插入到它们与包壳之间的间隙中,端塞的第三部分被制成凹槽或槽的形式,用于插入额外钎料。包壳端部被制成直的。
端塞的第一部分的直径等于包壳的外径。端塞的第二部分的直径比包壳的内径小0.06-0.08mm,以便可以插入糊状钎料。端塞的第三部分的直径比包壳的内径小2-3mm,以便可以额外插入箔钎料。
因此,制造端塞的第三变型具有两个区域,用于同时布置两种钎料类型——糊形式和箔形式。糊状钎料和箔钎料在组装之前布置以进行钎焊。
根据第一变型,制造用于密封核反应堆燃料元件的复合管状陶瓷包壳的端塞的方法包括:制备基于碳化硅的粉末混合物,将粉末混合物热压制,烧结以生产预定义形状的端塞,以及脱模成品端塞。
由β-SiC粉末、Al2O3粉末和Y2O3粉末制备粉末混合物。为此,将β-SiC粉末粉碎以生产0.95和5.19微米颗粒;然后添加具有1.52微米颗粒的Al2O3粉末和具有1.01微米颗粒的Y2O3粉末。以wt%计的物质含量如下:具有0.95微米颗粒的β-SiC–10.59,具有5.19微米颗粒的β-SiC–77.91,具有1.52微米颗粒的Al2O3–10.0,具有1.01微米颗粒的Y2O3–余量。
该粉末混合物的组成是基于Al2O3–Y2O3体系状态图选择的。
在粉末混合物制备后,可使用行星式球磨机将粉末混合均匀。
使用特定工具(上冲头和下冲头和具有单元的模具)对粉末混合物进行热压制,这些单元的形状和尺寸对应于制造端塞的上述三种变型中的任一种的端塞。使用具有所需形状的相等贯通圆柱形单元的平行六面体形模具和圆柱形上冲头和下冲头。下冲头布置在模具下侧每个单元下方,上冲头布置在模具上侧每个单元上方,具有将它们移动到模具单元腔中的可能性。
在热压制之前,模具和冲头可以在真空压缩炉中退火。退火的可能变型可以在于以下动作:将模具和冲头在真空压缩炉中加热至200℃的温度,退火60分钟,以不超过50℃/小时的速率冷却至室温,在室温下保持至少12小时,将真空压缩炉的腔室中的压力保持在不超过1Pa的水平。
为了进行热压制,将粉末混合物加载到模具单元内腔中到下冲头上,将上冲头放入模具单元中在粉末混合物上方;然后将粉末混合物在1Pa压力下不加热保持超过12小时,使用上冲头在模具单元中压制,并在1850οC的温度下在惰性气体气氛中或在真空中在0.1MPa的压力下进行烧结,每一个端塞的压制力为22-25MPa。烧结模式保持120分钟。从每个模具单元中脱模成品端塞。
在开发该方法时,平均大小为5.19微米(rп=2.595微米)的SiC颗粒被认为是制备粉末的主要成分(部分)。为了计算第二、第三和第四成分的粉末量,使用表1中所示的数据。
表1.用较小大小的粒料填充半径为α的粒料之间的间隙的计算数据。
Figure GDA0003567064730000061
此外,当开发用于选择粉末混合物的组成的方法时,相对于初始碳化硅计算粉碎的SiC、Al2O3、Y2O3的第二成分的量。如表1所示的粉碎粉末的半径对应于第二、第三和第四成分的值。考虑到初始SiC的主要成分的相对量为77.91wt%,根据第一变型的粉末混合物的组成将如表2所示。
表2.根据第一变型的粉末混合物的组成。
Figure GDA0003567064730000071
根据第二变型,制造用于密封核反应堆燃料元件的复合管状陶瓷包壳的端塞的方法包括:制备基于碳化硅的粉末混合物,将粉末混合物热压制,烧结以生产预定义形状的端塞,以及脱模成品端塞。
由β-SiC粉末、Al2O3粉末和Y2O3粉末制备粉末混合物。为此,将β-SiC粉末粉碎以生产0.95和5.19微米颗粒;然后添加具有1.52微米颗粒的Al2O3粉末和具有1.01微米颗粒的Y2O3粉末。以wt%计的物质含量如下:具有0.95微米颗粒的β-SiC–10.78,具有5.19微米颗粒的β-SiC–79.22,具有1.52微米颗粒的Al2O3–6.0,具有1.01微米颗粒的Y2O3–余量。
该粉末混合物的组成是基于Al2O3–Y2O3体系状态图选择的。
在粉末混合物制备后,可使用行星式球磨机将粉末混合均匀。
使用特定工具(上冲头和下冲头和具有单元的模具)对粉末混合物进行热压制,这些单元的形状和尺寸对应于制造端塞的上述三种变型中的任一种的端塞。使用具有所需形状的相等贯通圆柱形单元的平行六面体形模具和圆柱形上冲头和下冲头。下冲头布置在模具下侧每个单元下方,上冲头布置在模具上侧每个单元上方,具有将它们移动到模具单元腔中的可能性。
在热压制之前,模具和冲头可以在真空压缩炉中退火。退火的可能变型可以在于以下动作:将模具和冲头在真空压缩炉中加热至200℃的温度,退火60分钟,以不超过50℃/小时的速率冷却至室温,在室温下保持至少12小时,将真空压缩炉的腔室中的压力保持在不超过1Pa的水平。
为了进行热压制,将粉末混合物加载到模具单元内腔中到下冲头上,将上冲头放入模具单元中在粉末混合物上方;然后将粉末混合物在1Pa压力下不加热保持超过12小时,使用上冲头在模具单元中压制,并在1850℃的温度下在惰性气体气氛中或在真空中在0.1MPa的压力下进行烧结,每一个端塞的压制力为22-25MPa。烧结模式保持120分钟。从每个模具单元中脱模成品端塞。
在开发该方法时,平均大小为5.19微米(rп=2.595微米)的SiC颗粒被认为是制备粉末的主要成分。为了计算第二、第三和第四成分的粉末量,使用上表1中所示的数据。
此外,当开发用于选择粉末混合物组成的方法时,相对于初始碳化硅计算粉碎的SiC、Al2O3、Y2O3的第二成分的量。如表1所示的粉碎粉末的半径对应于第二、第三和第四成分的值。考虑到初始SiC的主要成分的相对量为79.22wt%,根据第一变型的粉末混合物组成将如表4所示。
表4.根据第二变型的粉末混合物的组成。
Figure GDA0003567064730000081
本发明用以下图示材料进行说明。
图1示出了根据第一变型的端塞的结构的纵向截面,其中:1–端塞的第一部分;2–端塞的第二部分。
图2示出了根据第二变型的端塞的结构的纵向截面,其中:3–端塞的第一部分;4–端塞的第二部分。
图3示出了根据第三变型的端塞的结构的纵向截面,其中:5–端塞的第一部分;6–端塞的第二部分;7–端塞的第三部分。
图4示出了具有根据第一变型的端塞的燃料元件的管的全视图,其中:1–端塞的第一部分;2–端塞的第二部分;8–燃料元件包壳。
图5示出了具有根据第二变型的端塞的燃料元件的管的全视图,其中:3–端塞的第一部分;4–端塞的第二部分;8–燃料元件包壳。
图6示出了具有根据第三变型的端塞的燃料元件的管的全视图,其中:5–端塞的第一部分;6–端塞的第二部分;7–端塞的第三部分;8–燃料元件包壳。
图7示出了用于压制根据第1、第2和第3变型的塞的模具的俯视图,其中:9–单元,10–模具。
图8示出了用于压制根据第1和第2变型的塞的模具的A-A截面图,其中:9–单元,10–模具。
图9示出了用于压制根据第3变型的塞的模具的A-A截面图,其中:9–单元,10–模具。
图10示出了具有单元的模具和上冲头的外部视图,其中:9–单元,10–模具,11–上冲头。
图11示出了Al2O3–Y2O3体系的状态图。
图12示出了布置在炉中的样品的照片。
下面,描述示例性实施方式。
实施例1-根据第一变型的用于密封核反应堆燃料元件的复合管状陶瓷包壳的端塞。
旨在用于与燃料元件包壳8结合的端塞是基于β-SiC生产的,并且由呈两个具有不同直径的同轴圆柱体形式的两个部分构成–第一部分1和第二部分2;参见图1和4。为了说明性目的,图4中的燃料元件包壳通常被表示为透明的。
端塞的第二部分2被配置为布置在燃料元件包壳8内部;第一部分1,即具有较大直径的圆柱体形式的轴环——尾部,被配置为布置在燃料元件包壳8的外部。
燃料元件包壳8的内径为7.72mm,外径为9.1mm。端塞在结合区域内的第二部分的高度为b2=10mm,端塞的第一部分1的长度为b1=7mm。端塞的第二部分2的直径d1被制成比燃料元件包壳的内径小0.06mm以便插入糊形式的钎料的目的,并且等于7.66mm,并且端塞的第一部分1的直径D等于燃料元件包壳的外径–9.1mm。
比燃料元件包壳的内径小0.06mm的端塞的第二部分2的直径d1由应在组装之前施加以进行钎焊的糊状钎料层的厚度确定。
在组装之前施加糊状钎料以进行钎焊,这种毛细间隙是对于钎焊基于碳化硅的端塞和包壳所需要的。图4示出了燃料元件包壳8与由第一部分1和第二部分2构成的端塞的全视图,端塞的第二部分2的表面是施加糊状钎料的地方。
这种类型的端塞被制造成适合在WWPR反应堆中使用的大小。
实施例2-根据第一变型的用于密封核反应堆燃料元件的复合管状陶瓷包壳的端塞。
旨在用于与燃料元件包壳8结合的端塞是基于β-SiC生产的,并且由呈两个具有不同直径的同轴圆柱体形式的两个部分构成–第一部分1和第二部分2;参见图1和4。为了说明性目的,图4中的燃料元件包壳通常被表示为透明的。
端塞的第二部分2被配置为布置在燃料元件包壳8内部;第一部分1,即具有较大直径的圆柱体形式的轴环——尾部,被配置为布置在燃料元件包壳8的外部。
燃料元件包壳8的内径为9.31mm,外径为10.75mm。端塞在结合区域内的第二部分的高度为b2=10mm,端塞的第一部分1的长度为b1=5mm。端塞的第二部分2的直径d1被制成比燃料元件包壳的内径小0.08mm以便插入糊形式的钎料的目的,并且等于9.23mm,并且端塞的第一部分1的直径D等于燃料元件包壳的外径–10.75mm。
比燃料元件包壳的内径小0.08mm的端塞的第二部分2的直径d1由应在组装之前施加以进行钎焊的糊状钎料层的厚度确定。
在组装之前施加糊状钎料以进行钎焊,这种毛细间隙是对于钎焊基于碳化硅的端塞和包壳所需要的。图4示出了燃料元件包壳8与由第一部分1和第二部分2构成的端塞的全视图,端塞的第二部分2的表面是施加糊状钎料的地方。
这种类型的端塞被制造成适合在PWR反应堆中使用的大小。
实施例3-根据第二变型的用于密封核反应堆燃料元件的复合管状陶瓷包壳的端塞。
旨在用于与燃料元件包壳8结合的端塞是基于β-SiC生产的,并且由呈两个具有不同直径的同轴圆柱体形式的两个部分构成–第一部分3和第二部分4;参见图2和5。为了说明性目的,图5中的燃料元件包壳通常被表示为透明的。
端塞的第二部分4被配置为布置在燃料元件包壳8内部;第一部分3,即具有较大直径的圆柱体形式的轴环——尾部,被配置为布置在燃料元件包壳8的外部。
燃料元件包壳8的内径为7.72mm,外径为9.1mm。端塞在结合区域内的第二部分4的高度为b4=15mm,端塞的第一部分3的长度为b3=5mm。端塞的第二部分4的直径d2被制成比燃料元件包壳8的内径小2mm以便插入箔形式的钎料的目的,并且等于5.72mm,并且端塞的第一部分3的直径D等于燃料元件包壳的外径–9.1mm。
比燃料元件包壳的内径小2mm的端塞的第二部分4的直径d2由应在组装之前放置以进行钎焊的箔钎料的厚度确定。
在组装之前放置箔钎料以进行钎焊,这种毛细间隙是对于钎焊基于碳化硅的端塞和包壳所需要的。图5示出了燃料元件包壳8与由第一部分3和第二部分4构成的端塞的全视图,端塞的第二部分4的表面是插入箔钎料的地方。
这种类型的端塞被制造成适合在WWPR反应堆中使用的大小。
实施例4-根据第二变型的用于密封核反应堆燃料元件的复合管状陶瓷包壳的端塞。
旨在用于与燃料元件包壳8结合的端塞是基于β-SiC生产的,并且由呈两个具有不同直径的同轴圆柱体形式的两个部分构成–第一部分3和第二部分4;参见图2和5。为了说明性目的,图5中的燃料元件包壳通常被表示为透明的。
端塞的第二部分4被配置为布置在燃料元件包壳8内部;第一部分3,即具有较大直径的圆柱体形式的轴环——尾部,被配置为布置在燃料元件包壳8的外部。
燃料元件包壳8的内径为9.31mm,外径为10.75mm。端塞在结合区域内的第二部分4的高度为b4=12mm,端塞的第一部分3的长度为b3=6mm。端塞的第二部分4的直径d2被制成比燃料元件包壳8的内径小3mm以便插入箔形式的钎料的目的,并且等于6.31mm,并且端塞的第一部分3的直径D等于燃料元件包壳的外径–10.75mm。
比燃料元件包壳的内径小3mm的端塞的第二部分4的直径d2由应在组装之前放置以进行钎焊的箔钎料的厚度确定。
在组装之前放置箔钎料以进行钎焊,这种毛细间隙是对于钎焊基于碳化硅的端塞和包壳所需要的。图5示出了燃料元件包壳8与由第一部分3和第二部分4构成的端塞的全视图,端塞的第二部分4的表面是插入箔钎料的地方。
这种类型的端塞被制造成适合在PWR反应堆中使用的大小。
实施例5-根据第三变型的用于密封核反应堆燃料元件的复合管状陶瓷包壳的端塞。
旨在用于与燃料元件包壳8结合的端塞是基于β-SiC生产的,并且由呈三个具有不同直径的同轴圆柱体形式的三个部分构成–第一部分5、第二部分6和第三部分7(呈凹槽形式);参见图3和6。为了说明性目的,图6中的燃料元件包壳通常被表示为透明的。
端塞的第二部分6和第三部分7被配置为布置在燃料元件包壳8内部;第一部分5,即具有较大直径的圆柱体形式的轴环——尾部,被配置为布置在燃料元件包壳8的外部。
燃料元件包壳8的内径为7.72mm,外径为9.1mm。端塞在结合区域内的第二部分6的高度为b6=10mm,端塞的第三部分7的长度为b7=10mm,端塞的第一部分5的长度为b5=3mm。
第二部分6的直径d1比燃料元件包壳的内径小0.06mm以便插入糊形式的钎料的目的,并且等于7.66mm,第三部分7的直径d2比包壳内径的内径小2mm以便插入箔形式的钎料德目的,并且等于5.72mm,并且第一部分5的直径等于燃料元件包壳的外径。
端塞的该实施方式具有用于同时插入两种类型的钎料的两个区域:具有d1直径和b6长度的区域,以及具有d2直径和b7长度的区域。直径d2<d1,因为在具有d1直径和b6长度的端塞区域中插入糊形式的钎料,而在具有d2直径和b7长度的端塞区域中插入箔形式的钎料。
图6示出了燃料元件包壳8与由第一部分5、第二部分6和第三部分7构成的端塞的全视图,端塞的第二部分6的表面是插入糊形式的钎料的地方,并且端塞的第三部分7的表面是插入箔形式的钎料的地方。
这种类型的端塞被制造成适合在WWPR反应堆中使用的大小。
实施例6-根据第三变型的用于密封核反应堆燃料元件的复合管状陶瓷包壳的端塞。
旨在用于与燃料元件包壳8结合的端塞是基于β-SiC生产的,并且由呈三个连续布置的具有不同直径的同轴圆柱体形式的三个部分构成–第一部分5、第二部分6和第三部分7(呈凹槽形式);参见图3和6。为了说明性目的,图6中的燃料元件包壳通常被表示为透明的。
端塞的第二部分6和第三部分7被配置为布置在燃料元件包壳8内部;第一部分5,即具有较大直径的圆柱体形式的轴环——尾部,被配置为布置在燃料元件包壳8的外部。
燃料元件包壳8的内径为9.31mm,外径为10.75mm。端塞的第二部分6的高度为b6=7mm,端塞的第三部分7的长度为b7=7mm,端塞的第一部分5的长度为b5=4mm。
第二部分6的直径d1比燃料元件包壳的内径小0.08mm以便插入糊形式的钎料的目的,并且等于9.23mm,第三部分7的直径d2比包壳内径的内径小3mm以便插入箔形式的钎料的目的,并且等于6.31mm,并且第一部分5的直径等于燃料元件包壳的外径并且为10.75mm。
端塞的该实施方式具有用于同时插入两种类型的钎料的两个区域:具有d1直径和b6长度的区域,以及具有d2直径和b7长度的区域。直径d2<d1,因为在具有d1直径和b6长度的端塞区域中插入糊形式的钎料,而在具有d2直径和b7长度的端塞区域中插入箔形式的钎料。
图6示出了燃料元件包壳8与由第一部分5、第二部分6和第三部分7构成的端塞的全视图,端塞的第二部分6的表面是插入糊形式的钎料的地方,并且端塞的第三部分7的表面是插入箔形式的钎料的地方。
这种类型的端塞被制造成适合在PWR反应堆中使用的大小。
实施例7–根据第一变型的制造用于密封核反应堆燃料元件的复合管状陶瓷包壳的端塞的方法。
将β-SiC粉末粉碎至粒度为0.95和5.19微米,添加具有1.52微米颗粒的Al2O3粉末和具有1.01微米颗粒的Y2O3粉末。
由β-SiC粉末、Al2O3粉末和Y2O3粉末制备粉末混合物。物质含量(wt%)是:具有0,95微米颗粒的β-SiC–10.59,具有5.19微米颗粒的β-SiC–77.91,具有1.52微米颗粒的Al2O3–10.0,具有1.01微米颗粒的Y2O3–1.5。
上述粉末混合物的组成是基于Al2O3–Y2O3体系状态图预选的,参见图11。
在粉末混合物制备后,使用行星式球磨机将它们混合均匀。
为了通过热压制技术制造端塞,使用有限元法和Solidworks仿真软件对模具和冲头进行了强度计算;结果是,选择了PUS-1石墨,开发了模型,以及制造了呈具有12个所需形状的相等贯通圆柱形单元9的平行六面体形式的模具10,并制造了圆柱形的上冲头11;参见图7、8、10。
模具单元9的形状对应于根据实施例1中公开的第一变型的端塞,即单元的上部圆柱部分的直径D为9.1mm,该部分的高度b1为7mm。单元的下部圆柱部分的直径d1为7.66mm,即比包壳内径小0.06mm,该部分的高度b2为10mm。上冲头11是在适当考虑这些尺寸的情况下制造的。图7示出了具有用于压制塞的单元9的模具10的俯视图;图8示出了具有用于压制塞的单元9的模具10的A-A截面图。
热压制之前,立即将模具和冲头在真空压缩炉中退火,目的是从表面去除水分和各种种类的污物。为此,将模具和冲头在炉中加热至200℃的温度,退火60分钟,以不超过每小时50℃的速率冷却至室温,并在室温下保持至少12小时,整个过程期间炉腔室内的压力保持在不高于1Pa的水平。
在冷却并从炉中卸载后,模具10准备如下进行压制:
-下冲头布置在每个模具单元9的下部(图中未示出);
-然后,将粉末混合物以2.5±0.002g的量放入12个模具单元中的每一个中,到下冲头上;
-之后,将上冲头11布置在粉末混合物上方,使得它们在模具10的上部覆盖每个单元9。
将准备的具有粉末混合物的模具10放入炉中并在~1Pa的压力下不加热保持超过12小时。将陶瓷塞在惰性气体(氩气)气氛中在1850℃的温度和大约0.1MPa的压力下烧结。烧结端塞的方式在表3中示出。样品在炉内的布置在图12中示出。
表3.炉内烧结端塞的方式。
Figure GDA0003567064730000161
烧结后,将端塞样品从模具中脱模并清理。
生产的端塞样品被运送用于研究它们的机械和热物理特性。研究结果示出,生产的端塞具有高的机械特征和良好的热物理特性,允许在所需条件下使用它们。
实施例8–根据第一变型的制造用于密封核反应堆燃料元件的复合管状陶瓷包壳的端塞的方法。
该方法与实施例7中描述的方法类似地进行,但使用对应于根据实施例3中公开的第二实施方式的端塞的模具单元和上冲头的其他尺寸。
即,单元的上部圆柱部分的直径D为9.1mm,该部分的高度b3为5mm。单元的下部圆柱部分的直径d2为5.72mm,即比包壳内径小2mm,该部分的高度b4为15mm。上冲头11是在适当考虑这些尺寸的情况下制造的。图7示出了具有用于压制塞的单元9的模具10的俯视图;图8示出了具有用于压制塞的单元9的模具10的A-A截面图。
研究结果示出,生产的端塞具有高的机械特征和良好的热物理特性,允许在所需条件下使用它们。
实施例9–根据第一变型的制造用于密封核反应堆燃料元件的复合管状陶瓷包壳的端塞的方法。
该方法与实施例7中描述的方法类似地进行,但使用对应于根据实施例5中公开的第三实施方式的端塞的模具单元和上冲头的其他尺寸。此外,所产生的粉末混合物在真空炉中热压制,而不是在惰性气体气氛中。
单元的上部圆柱部分的直径D为9.1mm,该部分的高度b3为5mm。单元的中间圆柱部分的直径d1为7.66mm,即比包壳内径小0.06mm,该部分的高度b6为10mm。单元的下部圆柱部分的直径d2为5.72mm,即比包壳内径小2mm,该部分的高度b7为10mm。上冲头11是在适当考虑这些尺寸的情况下制造的。图7示出了具有用于压制塞的单元9的模具10的俯视图;图9示出了具有用于压制塞的单元9的模具10的A-A截面图。
研究结果示出,生产的端塞具有高的机械特征和良好的热物理特性,允许在所需条件下使用它们。
实施例10–根据第二变型的制造用于密封核反应堆燃料元件的复合管状陶瓷包壳的端塞的方法。
将β-SiC粉末粉碎至粒度为0.95和5.19微米,添加具有1.52微米颗粒的Al2O3粉末和具有1.01微米颗粒的Y2O3粉末。
由β-SiC粉末、Al2O3粉末和Y2O3粉末制备粉末混合物。物质含量(wt%)是:具有0,95微米颗粒的β-SiC–10.78,具有5.19微米颗粒的β-SiC–79.22,具有1.52微米颗粒的Al2O3–6.00,具有1.01微米颗粒的Y2O3–4.00。
上述粉末混合物的组成是基于Al2O3–Y2O3体系状态图预选的,参见图11。
在粉末混合物制备后,使用行星式球磨机将它们混合均匀。
为了通过热压制技术制造端塞,使用有限元法和Solidworks仿真软件对模具和冲头进行了强度计算;结果是,选择了PUS-1石墨,开发了模型,以及制造了呈具有12个所需形状的相等贯通圆柱形单元9的平行六面体形式的模具10,并制造了圆柱形的上冲头11;参见图7、8、10。
模具单元9的形状对应于根据实施例1中公开的第一变型的端塞,即单元的上部圆柱部分的直径D为9.1mm,该部分的高度b1为7mm。单元的下部圆柱部分的直径d1为7.66mm,即比包壳内径小0.06mm,该部分的高度b2为10mm。上冲头11是在适当考虑这些尺寸的情况下制造的。图7示出了具有用于压制塞的单元9的模具10的俯视图;图8示出了具有用于压制塞的单元9的模具10的A-A截面图。
热压制之前,立即将模具和冲头在真空压缩炉中退火,目的是从表面去除水分和各种种类的污物。为此,将模具和冲头在炉中加热至200℃的温度,退火60分钟,以不超过每小时50℃的速率冷却至室温,并在室温下保持至少12小时,整个过程期间炉腔室内的压力保持在不高于1Pa的水平。
在冷却并从炉中卸载后,模具10准备如下进行压制:
-下冲头布置在每个模具单元9的下部(图中未示出);
-然后,将粉末混合物以2.5±0.002g的量放入12个模具单元中的每一个中,到下冲头上;
-之后,将上冲头11布置在粉末混合物上方,使得它们在模具10的上部覆盖每个单元9。
将准备的具有粉末混合物的模具10放入炉中并在~1Pa的压力下不加热保持超过12小时。将陶瓷塞在惰性气体(氩气)气氛中在1850℃的温度和大约0.1MPa的压力下烧结。烧结端塞的方式在表5中示出。样品在炉内的布置在图12中示出。
表5.炉内烧结端塞的方式。
Figure GDA0003567064730000191
烧结后,将端塞样品从模具中脱模并清理。
生产的端塞样品被运送用于研究它们的机械和热物理特性。研究结果示出,生产的端塞具有高的机械特征和良好的热物理特性,允许在所需条件下使用它们。
实施例11–根据第二变型的制造用于密封核反应堆燃料元件的复合管状陶瓷包壳的端塞的方法。
该方法与实施例10中描述的方法类似地进行,但使用对应于根据实施例3中公开的第二实施方式的端塞的模具单元和上冲头的其他尺寸。此外,所产生的粉末混合物在真空炉中热压制,而不是在惰性气体气氛中。
单元的上部圆柱部分的直径D为9.1mm,该部分的高度b3为5mm。单元的下部圆柱部分的直径d2为5.72mm,即比包壳内径小2mm,该部分的高度b4为15mm。上冲头11是在适当考虑这些尺寸的情况下制造的。图7示出了具有用于压制塞的单元9的模具10的俯视图;图8示出了具有用于压制塞的单元9的模具10的A-A截面图。
研究结果示出,生产的端塞具有高的机械特征和良好的热物理特性,允许在所需条件下使用它们。
实施例12–根据第二变型的制造用于密封核反应堆燃料元件的复合管状陶瓷包壳的端塞的方法。
该方法与实施例10中描述的方法类似地进行,但使用对应于根据实施例5中公开的第三实施方式的端塞的模具单元和上冲头的其他尺寸。
单元的上部圆柱部分的直径D为9.1mm,该部分的高度b5为3mm。单元的中间圆柱部分的直径d1为7.66mm,即比包壳内径小0.06mm,该部分的高度b6为10mm。单元的下部圆柱部分的直径d2为5.72mm,即比包壳内径小2mm,该部分的高度b7为10mm。上冲头11是在适当考虑这些尺寸的情况下制造的。图7示出了具有用于压制塞的单元9的模具10的俯视图;图9示出了具有用于压制塞的单元9的模具10的A-A截面图。
研究结果示出,生产的端塞具有高的机械特征和良好的热物理特性,允许在所需条件下使用它们。
因此,开发的端塞结构及其制造方法能够密封由碳化硅制成的燃料元件,包括在燃料元件内部容积中存在惰性气体压力的情况。本发明提供了:
-对环境安全,由于防止形成对生态有害的化合物,
-使用开发的端塞作为用于替换各种WWPR反应堆中使用的塞的替代物的可能性,由于其形状和尺寸适合于典型结构,
-用于制造端塞的简化方法,由于制造阶段的数量较少,
-改进的端塞的机械和热物理特性,由于开发的制造端塞的方法,其中考虑了所用物质的粒度和所进行程序的参数。

Claims (11)

1.一种用于密封核反应堆燃料元件的复合管状陶瓷包壳的端塞,其基于β-SiC并且由呈两个具有不同直径的同轴圆柱体形式的两个部分构成,其中被配置为安装到所述包壳的端部上的以尾部形式制成的第一部分的直径等于所述包壳的外径,并且被配置为布置在所述包壳内部的第二部分的直径比所述包壳的内径小0.06-0.08mm。
2.一种用于密封核反应堆燃料元件的复合管状陶瓷包壳的端塞,其基于β-SiC并且由呈两个具有不同直径的同轴圆柱体形式的两个部分构成,其中被配置为安装到所述包壳的端部上的以尾部形式制成的第一部分的直径等于所述包壳的外径,并且被配置为布置在所述包壳内部的第二部分的直径比所述包壳的内径小2-3mm。
3.一种用于密封核反应堆燃料元件的复合管状陶瓷包壳的端塞,其基于β-SiC并且由呈三个连续布置的彼此同轴并具有不同直径的圆柱体形式的三个部分构成,其中被配置为安装到所述包壳的端部上的以尾部形式制成的第一部分的直径等于所述包壳的外径,被配置为布置在所述包壳内部的第二部分的直径比所述包壳的内径小0.06-0.08mm,并且被配置为布置在所述包壳内部的第三部分的直径比所述包壳的内径小2-3mm。
4.一种制造用于密封核反应堆燃料元件的复合管状陶瓷包壳的端塞的方法,包括:
由以wt%的以下量取得的β-SiC粉末、Al2O3粉末和Y2O3粉末制备粉末混合物:
具有0.95微米颗粒的β-SiC–10.59,
具有5.19微米颗粒的β-SiC–77.91,
具有1.52微米颗粒的Al2O3–10.0,
具有1.01微米颗粒的Y2O3–余量;
使用上冲头和下冲头和具有单元的模具对所述粉末混合物进行热压制,所述单元的形状和尺寸对应于根据权利要求1或2或3所述的端塞;为此,将所述粉末混合物加载到模具单元的内腔中到所述下冲头上;将所述上冲头放入所述模具单元中在所述粉末混合物上方;将所述粉末混合物在1Pa压力下不加热保持超过12小时;将所述粉末混合物使用所述上冲头在所述模具单元中压制,并在1850οС的温度下在惰性气体气氛中或在真空中在0.1MPa的压力下烧结;烧结模式下的保持持续时间为120分钟,
从每个模具单元中脱模成品端塞。
5.根据权利要求4所述的方法,其特征在于,当制备所述粉末混合物时,使用行星式球磨机将其混合均匀。
6.根据权利要求4所述的方法,其特征在于,所述模具和所述冲头在热压制前在真空压缩炉中退火。
7.根据权利要求6所述的方法,其特征在于,将所述模具和所述冲头在真空压缩炉中加热至200℃的温度,退火60分钟,以不超过每小时50℃的速率冷却至室温,在室温下保持至少12小时,同时将所述真空压缩炉的腔室中的压力保持在不高于1Pa的水平。
8.一种制造用于密封核反应堆燃料元件的复合管状陶瓷包壳的端塞的方法,包括:
由以wt%的以下量取得的β-SiC粉末、Al2O3粉末和Y2O3粉末制备粉末混合物:
具有0.95微米颗粒的β-SiC–10.78,
具有5.19微米颗粒的β-SiC–79.22,
具有1.52微米颗粒的Al2O3–6.0,
具有1.01微米颗粒的Y2O3–余量;
使用上冲头和下冲头和具有单元的模具对所述粉末混合物进行热压制,所述单元的形状和尺寸对应于根据权利要求1或2或3所述的端塞;为此,将所述粉末混合物加载到模具单元的内腔中到所述下冲头上;将所述上冲头放入所述模具单元中在所述粉末混合物上方;将所述粉末混合物在1Pa压力下不加热保持超过12小时;将所述粉末混合物使用所述上冲头在所述模具单元中压制,并在1850οС的温度下在惰性气体气氛中或在真空中在0.1MPa的压力下烧结;烧结模式下的保持持续时间为90分钟,
从每个模具单元中脱模成品端塞。
9.根据权利要求8所述的方法,其特征在于,当制备所述粉末混合物时,使用行星式球磨机将其混合均匀。
10.根据权利要求8所述的方法,其特征在于,所述模具和所述冲头在热压制前在真空压缩炉中退火。
11.根据权利要求10所述的方法,其特征在于,将所述模具和所述冲头在真空压缩炉中加热至200℃的温度,退火60分钟,以不超过每小时50℃的速率冷却至室温,在室温下保持至少12小时,同时将所述真空压缩炉的腔室中的压力保持在不高于1Pa的水平。
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