KR20200086833A - 기체 확산성이 향상된 연료전지용 막-전극 접합체 제조장치 및 이를 이용한 막-전극 접합체 제조방법 - Google Patents

기체 확산성이 향상된 연료전지용 막-전극 접합체 제조장치 및 이를 이용한 막-전극 접합체 제조방법 Download PDF

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Abstract

본 발명은 기체 확산성이 향상된 연료전지용 막-전극 접합체 제조장치 및 이를 이용한 막-전극 접합체 제조방법에 관한 것으로, 보다 정확하게 5-레이어 막-전극 접합체에 열압착틀로 열을 가하여 서브가스켓 내부의 기체 팽창 특성을 이용해 특정 형태로 서브가스켓을 성형하여 기체 확산성을 향상시킬 수 있는 막-전극 접합체 제조방법에 관한 것이다.

Description

기체 확산성이 향상된 연료전지용 막-전극 접합체 제조장치 및 이를 이용한 막-전극 접합체 제조방법{A manufacturing device of membrane electrode assembly for fuel cell and a manufacturing method for mebrane electrode assembly using thereof}
본 발명은 기체 확산성이 향상된 연료전지용 막-전극 접합체 제조장치 및 이를 이용한 막-전극 접합체 제조방법에 관한 것으로, 보다 정확하게 5-레이어 막-전극 접합체에 열압착틀로 열을 가하여 서브가스켓 내부의 기체 팽창 특성을 이용해 특정 형태로 서브가스켓을 성형하여 기체 확산성을 향상시킬 수 있는 막-전극 접합체 제조방법에 관한 것이다.
연료전지 스택의 주요 구성 부품인 막-전극 접합체는 전해질막을 중심으로 그 양면에 촉매를 포함하고 있는 연료극 및 공기극이 각각 결합된 상태를 3-레이어 막-전극 접합체라 하고, 막-전극 접합체의 취급을 용이하게 하면서도 물리적 내구성을 확보하기 위해 막-전극 접합체의 양면 테두리 영역에 전극의 면적보다 다소 작은 면적의 개구부를 갖는 서브가스켓을 포함하는 경우에는 5-레이어 막-전극 접합체라 하며, 또한 촉매를 포함하고 있는 전극의 바깥쪽 부분에 가스확산층이 더 적층되면 7-레이어 막-전극 접합체라 한다.
이렇게 구성된 7-레이어 막-전극 접합체의 가스확산층 바깥 부분에 연료를 공급하고 반응에 의해 발생된 물을 배출하도록 유로가 형성된 분리판이 적층되면 하나의 단위전지가 되고, 이러한 단위전지를 여러 개 적층하면 원하는 규모의 연료전지 스택이 된다.
도 1을 참고하면, 외부에서 공급된 수소 기체가 전기화학 반응에 의해 수소이온과 전자로 갈라지며, 상기 수소이온은 전해질막을 통과하여 반대편 전극 상에서 외부에서 유입된 산소 기체와 반응하여 물을 생성하게 된다. 이때 생성된 전자는 외부 회로를 흐르며 약 1.2V의 기전력을 발생시키게 된다.
여기서 상기 외부에서 유입된 수소 기체 및 산소 기체가 전극의 많은 영역에 닿을 수록 연료전지의 효율이 높아질 수 있고, 상기 기체가 전극의 영역에 고르게 닿지 않을 경우 연료전지의 효율이 저하될 수 있다.
상기 문제를 해결하기 위해 종래에는 상기 전극 상에 가스확산층이라 불리는 다공체 레이어를 적용하였는데, 도 1의 평면도에서 보듯이 매니폴드 입구로부터 유입된 기체가 상기 가스확산층(도면 생략)의 한쪽 측면에서부터 공급이 시작되므로 기하학적으로 확산이 부족한 영역이 전극 상에 발생하게 된다.
한국공개특허 제10-2010-0004495호는 연료전지 스택의 막-전극 접합체와 가스확산층간의 접합방법에 관한 것으로, 서브가스켓이 적층된 5-레이어 막-전극 접합체 상에 다공성 소재의 가스확산층을 도입하는 방법을 제공하고 있으나, 여전히 상기의 전극 상에서 기체가 불균일하게 확산되는 문제를 해결하지 못하고 있다.
한국공개특허 제10-2010-0004495호
본 발명은 추가적인 가스확산층의 적용 없이 외부로부터 유입되는 기체가 전극으로 고르게 확산할 수 있는 방법을 제공할 목적이 있다.
본 발명은 기체확산성을 향상시킬 수 있는 특정 형태의 서브가스켓을 효율적이고 연속적으로 제조할 수 있는 방법을 제공할 목적이 있다.
본 발명은 특정 형태의 서브가스켓을 연속적으로 제조할 수 있는 특정형태의 장치를 제공할 목적이 있다.
본 발명의 목적은 이상에서 언급한 목적으로 제한되지 않는다. 본 발명의 목적은 이하의 설명으로 보다 분명해 질 것이며, 특허청구범위에 기재된 수단 및 그 조합으로 실현될 것이다.
본 발명에 따르면, 열압착면;을 포함하고, 상기 열압착면은 열압착면의 중앙에 위치하여 기둥의 형상으로 돌출된 양각부; 및 상기 양각부의 양측에 위치하여 기둥 형상으로 오목하게 형성된 음각부;를 포함하고, 상기 음각부는 입체도형의 형상으로 오목하게 형성된 돌출 형성부;를 포함하고, 상기 양각부는 5-레이어 막-전극 접합체에 포함되는 전극을 열압착하고, 상기 음각부는 5-레이어 막-전극 접합체에 포함되는 서브가스켓을 열압착하여 양각의 확산부를 성형하고, 상기 돌출 형성부는 상기 서브가스켓의 확산부를 열압착하여 양각의 돌출부를 성형하는 것을 특징으로 하는 기체 확산성이 향상된 연료전지용 5-레이어 막-전극 접합체 제조장치를 제공한다.
상기 열압착면은 100 내지 300℃의 온도로 가열될 수 있다.
상기 기둥 형상으로 오목하게 형성된 음각부의 밑면은 다각형, 원형, 반원형 및 이들의 조합으로 이루어진 군에서 선택된 하나의 형태를 포함할 수 있다.
상기 입체도형의 형상으로 오목하게 형성된 돌출 형성부는 기둥, 뿔, 돔, 반구 및 이들의 조합으로 이루어진 군에서 선택된 하나의 형상을 포함할 수 있다.
상기 음각부는 다수의 돌출 형성부를 포함하고, 상기 돌출 형성부의 밑면 넓이는 1㎟ 내지 4㎠이고, 상기 돌출 형성부 사이의 평균 이격 거리는 1 내지 10㎜일 수 있다.
상기 서브가스켓은 기재층; 및 접착층;을 포함하는 다층형이고, 상기 기둥 형상을 갖는 양각부의 돌출된 높이는 상기 서브가스켓 두께에서 전극 두께를 뺀 것과 동일하거나 작을 수 있고, 상기 기둥 형상으로 오목하게 형성된 음각부의 깊이는 10 내지 50㎛일 수 있다.
상기 돌출 형성부는 기둥, 뿔, 돔, 반구 및 이들의 조합으로 이루어진 군에서 선택된 하나의 형상을 포함하고, 상기 돌출 형성부는 상기 열압착면을 관통하거나 또는 관통하지 않고 일정 높이로 형성될 수 있다.
상기 돌출 형성부의 표면은 불소수지로 코팅될 수 있다.
본 발명에 따르면, 3-레이어 막-전극 접합체 준비단계; 상기 3-레이어 막-전극 접합체의 양면으로 서브가스켓을 배치하는 서브가스켓 준비단계; 상기 3-레이어 막-전극 접합체 및 상기 서브가스켓을 접합하여 5-레이어 막-전극 접합체를 제조하는 가접합 단계; 및 상기 5-레이어 막-전극 접합체를 열압착틀로 열압착하는 열압착 단계;를 포함하고, 열압착 단계에서 상기 열압착틀로 상기 서브가스켓에 양각의 확산부; 및 상기 확산부 상에 양각의 돌출부;를 성형하는 것을 특징으로 하는 기체 확산성이 향상된 연료전지용 5-레이어 막-전극 접합체의 제조방법을 제공한다.
서브가스켓 준비단계에서 상기 서브가스켓은 기재층; 및 접착층;을 포함하는 다층형일 수 있다.
상기 접착층은 이소시아네이트 0.6 내지 10중량% 포함할 수 있다.
상기 기재층은 폴리에틸렌 테레프탈레이트(PET), 폴리에틸렌 나프탈레이트(PEN), 폴리이미드(PI), 폴리프로필렌(PP), 폴리옥시메틸렌(POM) 및 이들의 조합으로 이루어진 군에서 선택된 하나이고, 상기 접착층은 폴리비닐아세테이트(PVAc), 폴리비닐클로라이드(PVC), 폴리우레탄(PU), 폴리에테르설폰(PES), 폴리아미드(PA), 폴리에테르(PE), 에폭시, 실리콘, 나이트릴, 클로로포름 및 이들의 조합으로 이루어진 군에서 선택된 하나일 수 있다.
가접합 단계에서 상기 접합은 롤프레스, 평판프레스 및 이들의 조합으로 이루어진 군에서 선택된 하나의 장치를 통해 수행되고, 상기 접합은 50 내지 110℃의 온도에서 1 내지 10MPa의 압력으로 2 내지 10초 동안 수행할 수 있다.
열압착 단계에서 상기 열압착틀은 열압착하는 열압착면;을 포함하고, 상기 열압착면은 열압착면의 중앙에 구비되어 상기 5-레이어 막-전극 접합체의 전극을 열압착하는 돌출된 형상의 양각부; 및 상기 열압착면 상에서 상기 양각부의 양측에 구비되어 상기 서브가스켓을 열압착하여 양각의 확산부를 성형하는 오목한 형상의 음각부;를 포함하고, 상기 음각부는 상기 확산부 상에 양각의 돌출부를 성형하는 오목한 형상의 돌출 형성부;를 포함할 수 있다.
상기 음각부는 오목하게 형성된 기둥 형상을 포함하고, 상기 기둥 형상의 밑면은 다각형, 원형, 반원형 및 이들의 조합으로 이루어진 군에서 선택된 하나의 형태를 포함할 수 있다.
상기 돌출 형성부는 오목하게 형성된 입체도형의 형상을 포함하고, 상기 입체도형은 기둥, 뿔, 반구 및 이들의 조합으로 이루어진 군에서 선택된 하나의 형상을 포함할 수 있다.
상기 열압착 단계는 열압착틀 준비 단계; 열압착 단계; 팽창 및 성형 단계; 및 열압착틀 제거 단계;를 포함할 수 있다.
열압착 단계에서 상기 열압착은 100 내지 300℃의 온도에서 10 내지 300초 동안 수행될 수 있다.
열압착 단계에서 상기 서브가스켓의 접착층에서 기체가 발생하고, 상기 발생된 기체가 접착층을 팽창시키고, 상기 팽창된 접착층이 기재층을 돌출시켜 서브가스켓을 성형할 수 있다.
본 발명에 따르면, 추가적인 가스확산층의 적용없이 기체확산성을 향상시킬 수 있는 방법을 제공할 수 있다.
본 발명에 따르면, 기체확산성이 향상되어 연료전지의 효율을 향상시킬 수 있는 막-전극 접합체를 제공할 수 있다.
본 발명에 따르면, 특정 형태를 갖는 서브가스켓을 효과적으로 제조하여 제조공정 시간을 단축시킬 수 있는 효과가 있다.
본 발명에 따르면, 제조공정시간의 단축 및 제조장치의 간소화로 경제성을 높일 수 있다는 효과가 있다.
본 발명의 효과는 이상에서 언급한 효과로 한정되지 않는다. 본 발명의 효과는 이하의 설명에서 추론 가능한 모든 효과를 포함하는 것으로 이해되어야 할 것이다.
도 1은 종래의 막-전극 접합체의 측면 및 평면을 나타낸 것이다.
도 2는 본 발명의 열압착틀의 정면 절단도 및 입체도를 나타낸 것이다.
도 3은 본 발명인 열압착틀에 포함되는 음각부의 형상에 대한 예시를 나타낸 것이다.
도 4는 본 발명인 열압착틀의 단면을 나타낸 것이다.
도 5는 본 발명인 돌출 형성부의 단면 형태를 나타낸 것이다.
도 6은 돌출 형성부의 입체도형 형상에 대한 예시를 나타낸 것이다.
도 7은 본 발명의 3-레이어 막-전극 접합체 및 서브가스켓을 나타낸 것이다.
도 8은 가접합 단계에서 3-레이어 막-전극 접합체 및 서브가스켓을 합지하는 과정을 간단히 나타낸 것이다.
도 9는 열압착 단계에서의 공정을 시계열적으로 세분화하여 나타낸 것이다.
도 10은 열압착틀 및 5-레이어 막-전극 접합체의 단면 형상을 간단히 나타낸 것이다.
도 11은 본 발명인 5-레이어 막-전극 접합체의 평면 및 측면을 간단히 나타낸 것이다.
도 12는 본 발명인 5-레이어 막-전극 접합체의 확산부 및 돌출부를 간단히 나타낸 것이다.
도 13은 매니폴드가 형성된 본 발명의 5-레이어 막-전극 접합체를 간단히 나타낸 것이다.
도 14는 종래의 막-전극 접합체 및 본 발명의 막-전극 접합체에서의 기체 이동 경로를 간단히 비교하여 나타낸 것이다.
이상의 본 발명의 목적들, 다른 목적들, 특징들 및 이점들은 첨부된 도면과 관련된 이하의 바람직한 실시예들을 통해서 쉽게 이해될 것이다. 그러나 본 발명은 여기서 설명되는 실시예들에 한정되지 않고 다른 형태로 구체화될 수도 있다. 오히려, 여기서 소개되는 실시예들은 개시된 내용이 철저하고 완전해질 수 있도록 그리고 통상의 기술자에게 본 발명의 사상이 충분히 전달될 수 있도록 하기 위해 제공되는 것이다.
각 도면을 설명하면서 유사한 참조부호를 유사한 구성요소에 대해 사용하였다. 첨부된 도면에 있어서, 구조물들의 치수는 본 발명의 명확성을 위하여 실제보다 확대하여 도시한 것이다. 제1, 제2 등의 용어는 다양한 구성요소들을 설명하는데 사용될 수 있지만, 상기 구성요소들은 상기 용어들에 의해 한정되어서는 안 된다. 상기 용어들은 하나의 구성요소를 다른 구성요소로부터 구별하는 목적으로만 사용된다. 예를 들어, 본 발명의 권리 범위를 벗어나지 않으면서 제1 구성요소는 제2 구성요소로 명명될 수 있고, 유사하게 제2 구성요소도 제1 구성요소로 명명될 수 있다. 단수의 표현은 문맥상 명백하게 다르게 뜻하지 않는 한, 복수의 표현을 포함한다.
본 명세서에서, "포함하다" 또는 "가지다" 등의 용어는 명세서 상에 기재된 특징, 숫자, 단계, 동작, 구성요소, 부품 또는 이들을 조합한 것이 존재함을 지정하려는 것이지, 하나 또는 그 이상의 다른 특징들이나 숫자, 단계, 동작, 구성요소, 부분품 또는 이들을 조합한 것들의 존재 또는 부가 가능성을 미리 배제하지 않는 것으로 이해되어야 한다. 또한, 층, 막, 영역, 판 등의 부분이 다른 부분 "상에" 있다고 할 경우, 이는 다른 부분 "바로 위에" 있는 경우뿐만 아니라 그 중간에 또 다른 부분이 있는 경우도 포함한다. 반대로 층, 막, 영역, 판 등의 부분이 다른 부분 "하부에" 있다고 할 경우, 이는 다른 부분 "바로 아래에" 있는 경우뿐만 아니라 그 중간에 또 다른 부분이 있는 경우도 포함한다.
달리 명시되지 않는 한, 본 명세서에서 사용된 성분, 반응 조건, 폴리머 조성물 및 배합물의 양을 표현하는 모든 숫자, 값 및/또는 표현은, 이러한 숫자들이 본질적으로 다른 것들 중에서 이러한 값을 얻는 데 발생하는 측정의 다양한 불확실성이 반영된 근사치들이므로, 모든 경우 "약"이라는 용어에 의해 수식되는 것으로 이해되어야 한다. 또한, 본 기재에서 수치범위가 개시되는 경우, 이러한 범위는 연속적이며, 달리 지적되지 않는 한 이러한 범 위의 최소값으로부터 최대값이 포함된 상기 최대값까지의 모든 값을 포함한다. 더 나아가, 이러한 범위가 정수를 지칭하는 경우, 달리 지적되지 않는 한 최소값으로부터 최대값이 포함된 상기 최대값까지를 포함하는 모든 정수가 포함된다.
본 명세서에 있어서, 범위가 변수에 대해 기재되는 경우, 상기 변수는 상기 범위의 기재된 종료점들을 포함하는 기재된 범위 내의 모든 값들을 포함하는 것으로 이해될 것이다. 예를 들면, "5 내지 10"의 범위는 5, 6, 7, 8, 9, 및 10의 값들뿐만 아니라 6 내지 10, 7 내지 10, 6 내지 9, 7 내지 9 등의 임의의 하위 범위를 포함하고, 5.5, 6.5, 7.5, 5.5 내지 8.5 및 6.5 내지 9 등과 같은 기재된 범위의 범주에 타당한 정수들 사이의 임의의 값도 포함하는 것으로 이해될 것이다. 또한 예를 들면, "10% 내지 30%"의 범위는 10%, 11%, 12%, 13% 등의 값들과 30%까지를 포함하는 모든 정수들뿐만 아니라 10% 내지 15%, 12% 내지 18%, 20% 내지 30% 등의 임의의 하위 범위를 포함하고, 10.5%, 15.5%, 25.5% 등과 같이 기재된 범위의 범주 내의 타당한 정수들 사이의 임의의 값도 포함하는 것으로 이해될 것이다.
본 발명은 기체 확산성이 향상된 연료전지용 막-전극 접합체 제조장치 및 이를 이용한 막-전극 접합체 제조방법에 관한 것으로, 보다 정확하게 5-레이어 막-전극 접합체에 열압착틀로 열을 가하여 서브가스켓 내부의 기체 팽창 특성을 이용해 특정 형태로 서브가스켓을 성형하는 5-레이어 막-전극 접합체 제조방법에 관한 것이다.
이하 본 발명의 5-레이어 막-전극 접합체 제조장치 및 그 제조장치를 이용한 5-레이어 막-전극 접합체 제조방법에 관해 설명하겠다.
5-레이어 막-전극 접합체 제조장치
본 발명의 기체 확산성이 향상된 연료전지용 5-레이어 막-전극 접합체 제조장치는 열압착면;을 포함하는 열압착틀이다. 구체적으로 상기 열압착면은 열압착면의 중앙에 위치하여 기둥의 형상으로 돌출된 양각부; 및 상기 양각부의 양측에 위치하여 기둥 형상으로 오목하게 형성된 음각부;를 포함하고, 상기 음각부는 입체도형의 형상으로 오목하게 형성된 돌출 형성부;를 포함하는 것이 특징이다.
도 2에는 본 발명의 열압착틀의 정면 절단도 및 입체도가 간단히 나타나 있다. 이를 참고하여 각 구성에 대해 설명하겠다.
본 발명의 열압착틀은 가접합되어 있는 5-레이어 막-전극 접합체의 양면에 구비되어 상기 5-레이어 막-전극 접합체를 열압착하게 된다. 구체적으로 상기 열압착틀의 열압착면을 통해 상기 5-레이어 막-전극 접합체의 전극 및 서브가스켓을 열압착하게 되는데, 이때 열압착면을 100 내지 300℃의 온도로 가열하여 열압착하게 된다.
도 2를 통해 상기 열압착면의 구성을 보면 중앙으로 기둥의 형상으로 돌출되어 있는 양각부, 상기 양각부의 양측에 위치하여 오목하게 기둥 형상으로 패여서 형성된 음각부 및 상기 음각부 내에서 또다시 입체도형의 형상으로 오목하게 패여서 형성된 돌출 형성부가 있고, 이때 상기 돌출 형성부는 상기 음각부 내에서 다수로 형성되어 있다.
양각부
본 발명의 양각부는 열압착면의 중앙에 위치하여 기둥의 형상으로 열압착면으로부터 일정 높이 돌출되어있고, 상기 돌출된 양각부가 5-레이어 막-전극 접합체의 전극을 열압착하게 되는데, 이때 상기 전극에 닿는 양각부의 면은 평면 형상이다.
상기 양각부의 너비는 가접합된 5-레이어 막-전극 접합체에서 외부로 드러난 전극의 너비와 동일하다.
상기 양각부의 돌출된 높이(두께)는 상기 5-레이어 막-전극 접합체의 서브가스켓 두께에서 전극 두께를 뺀 것과 동일하거나 작을 수 있다. 보다 구체적으로 본 발명의 서브가스켓은 기재층 및 접착층을 포함하는 다층형인 것이 특징인데, 상기 양각부의 돌출된 높이는 상기 기재층 및 접착층을 포함하는 서브가스켓의 두께에서 전극 두께를 뺀 것과 동일하거나 작을 수 있다.
본 발명의 양각부는 5-레이어 막-전극 접합체의 양면에 위치한 전극을 열처리할 의도로 필요에 따라서 상기 양각부는 배제될 수 있다.
음각부
본 발명의 음각부는 양각부의 양측에 위치하여 기둥의 형상으로 열압착면으로부터 일정 깊이 오목하게 패인 형태를 갖고, 상기 오목한 음각부가 5-레이어 막-전극 접합체의 서브가스켓 중 일부를 열압착하게 된다.
상기 음각부는 기둥의 형상으로 패여있는데, 상기 기둥의 밑면의 형상은 도 3에 나타나 있다. 이를 참고하면 음각부의 밑면은 다각형, 원형, 반원형 및 이들의 조합으로 이루어진 군에서 선택된 하나의 형태를 포함한다. 즉, 음각부는 기둥, 원기둥, 반원형 기둥 및 이들의 조합으로 이루어진 군에서 선택된 하나의 형태를 포함한다.
본 발명의 음각부는 목적에 따라 상기 나열되어있는 형태 중 선택하여 사용할 수 있다.
상기 음각부의 깊이(두께) 즉, 기둥의 높이는 10 내지 50㎛이다.
도 4는 본 발명의 열압착틀의 단면을 간단히 나타낸 것으로 도 4를 참고하여 양각부 높이(두께) 및 음각부의 깊이(두께)를 보면, 상기 양각부는 열압착면의 기준이되는 기준면으로부터 일정 높이 돌출되어 있고, 상기 음각부는 열압착면의 기준이되는 기준면으로부터 일정 깊이 오목하게 들어가 있다.
본 발명의 음각부는 필요에 따라서 배제될 수 있다.
돌출 형성부
본 발명의 돌출 형성부는 음각부 내에 위치하고 있는데, 구체적으로 음각부의 밑면에 포함되어 있다. 이때 상기 돌출 형성부는 다수로 형성되어 있다.
상기 돌출 형성부는 입체도형의 형상으로 음각부로부터 일정 깊이 오목하게 패인 형태를 갖고, 상기 돌출 형성부가 5-레이어 막-전극 접합체의 서브가스켓 중 일부를 열압착하게 된다.
도 5에는 본 발명의 돌출 형성부의 단면 형태가 나타나 있다. 상기 돌출 형성부는 입체도형의 형상을 포함하는데, 도 5를 참고하여 보면 기둥, 뿔, 돔, 반구 및 이들의 조합으로 이루어진 군에서 선택된 하나의 형태를 포함한다. 도 6은 상기 돌출 형성부의 입체도형 형상 중 일부를 입체도면으로 간략히 나타낸 것이다. 이를 참고하면 기둥의 경우 원기둥 또는 기둥의 형태가 될 수 있으며 상기 원기둥 또는 기둥에 원뿔 또는 각뿔이 합쳐진 형태가 될 수 있고, 뿔의 경우 원뿔 도는 각뿔의 형태가 될 수 있다.
상기 돌출 형성부의 깊이는 특별히 한정되지 않으며 목적 및 수단에 따라 열압착면을 관통하는 형태가 될 수 있다.
상기 돌출 형성부의 밑면 넓이는 1㎟ 내지 10㎠이고, 상기 돌출 형성부 사이의 평균 이격 거리는 1 내지 10㎜이다.
상기 돌출 형성부의 표면은 불소수지로 코팅될 수 있으며, 구체적으로 PTFE(Polytetrafluoroethylene), PFA(Perfluoroalkoxy), FEP(Fluoroethylenepropylene), PVDF(Polyvinylidenefluoride) 및 이들의 조합으로 이루어진 군에서 선택된 하나로 코팅될 수 있다.
본 발명의 상기 열압착틀이 5-레이어 막-전극 접합체의 양면에서 열압착을 할 경우, 상기 음각부는 5-레이어 막-전극 접합체에 포함되는 서브가스켓 중 일부분에 양각으로 돌출된 확산부를 성형하게 되고, 상기 돌출 형성부는 상기 양각으로 돌출된 확산부 중 일부분에 양각으로 돌출된 돌출부를 성형하게 된다.
상기 성형되는 과정에 대해서는 하기 5-레이어 막-전극 접합체 제조방법에서 다루도록 하겠다.
5-레이어 막-전극 접합체 제조방법
본 발명의 기체 확산성이 향상된 연료전지용 5-레이어 막-전극 접합체 제조방법은 3-레이어 막-전극 접합체 준비단계; 상기 3-레이어 막-전극 접합체의 양면으로 서브가스켓을 배치하는 서브가스켓 준비단계; 상기 3-레이어 막-전극 접합체 및 상기 서브가스켓을 접합하여 5-레이어 막-전극 접합체를 제조하는 가접합 단계; 및 상기 5-레이어 막-전극 접합체를 열압착틀로 열압착하는 열압착 단계;를 포함하는 것이 특징이다.
이하 상기 5-레이어 막-전극 접합체 제조방법을 각 단계별로 설명하겠다. 단, 앞서 5-레이어 막-전극 접합체 제조장치에서 설명한 특징과 중복되는 사항은 일부 배제하여 설명하도록 하겠다.
3-레이어 막-전극 접합체 준비단계
전극; 및 전해질막;을 포함하는 3-레이어 막-전극 접합체를 준비하는 단계이다.
도 7에는 본 발명의 3-레이어 막-전극 접합체 및 서브가스켓이 간략히 나타나 있다. 이를 참고하면, 상기 3-레이어 막-전극 접합체는 전해질막의 양면으로 전극이 부착된 3개의 층으로 구성되어 있다. 이때 상기 전극은 전해질막 보다 작은 면적으로 중앙에 위치하여 있다.
서브가스켓 준비단계
3-레이어 막-전극 접합체에 적층시키는 서브가스켓을 준비하는 단계이다.
도 7을 참고하면, 본 발명의 서브가스켓은 개구부가 정의되어 있으며, 상기 서브가스켓은 기재층 및 접착층을 포함하는 다층형인 것이 특징이다.
상기 개구부의 면적은 3-레이어 막-전극 접합체의 전극의 면적보다 작거나 또는 동일할 수 있다.
접착층은 준비된 기재층의 표면에 도포하는 방식으로 형성될 수 있는데, 이때 상기 기재층은 폴리에틸렌 테레프탈레이트(PET), 폴리에틸렌 나프탈레이트(PEN), 폴리이미드(PI), 폴리프로필렌(PP), 폴리옥시메틸렌(POM) 및 이들의 조합으로 이루어진 군에서 선택된 하나이고, 상기 접착층은 폴리비닐아세테이트(PVAc), 폴리비닐클로라이드(PVC), 폴리우레탄(PU), 폴리에테르설폰(PES), 폴리아미드(PA), 폴리에테르(PE), 에폭시, 실리콘, 나이트릴, 클로로포름 및 이들의 조합으로 이루어진 군에서 선택된 하나이다.
상기 접착층은 이소시아네이트를 포함하는 것이 특징인데, 상기 이소시아네이트는 접착층의 표면, 내부 및 이들의 조합으로 이루어진 군에서 선택된 하나에 포함될 수 있으며, 그 함량은 0.6 내지 10중량%인 것이 바람직 하다.
상기 사용되는 이소시아네이트는 화합물의 형태로 공급되고, 상기 화합물은 특별히 그 종류를 한정하지 않는다. 다만, 본 발명의 열처리 온도 내에서 전해질막의 수분과 반응하여 충분한 양의 이산화탄소 기체를 발생시킬 수 있으면 사용할 수 있다.
상기 이소시아네이트가 접착층 내부에서 반응하여 경화가 진행될 경우 반응에 참여하는 함량을 추가로 투입할 수 있다.
가접합 단계
준비된 3-레이어 막-전극 접합체의 양면으로 서브가스켓을 접합시키는 단계이다.
도 8에는 상기 가접합 단계 공정이 간략히 나타나 있는데, 이를 참고하면 서브가스켓의 접착층이 3-레이어 막-전극 접합체의 양표면에 맞닿는 방식으로 접합이 진행된다. 이때 상기 서브가스켓에 정의된 개구부를 제외한 면이 3-레이어 막-전극 접합체의 양면을 접합하여 고정하게 된다.
상기 접합은 롤프레스, 평판프레스 및 이들의 조합으로 이루어진 군에서 선택된 하나의 장치를 통해 수행될 수 있으며, 접합은 온도 50 내지 110℃, 압력 1 내지 10MPa에서 2초 내지 10초간 수행되는 것이 특징이다. 이때 상기 온도가 110℃를 초과하거나 시간이 10초를 초과할 경우 접착층에 포함되어 있는 이소시아네이트가 기화되어 추후 목적하는 대로 서브가스켓을 성형하는게 어려워질 수 있다.
열압착 단계
가접합된 5-레이어 막-전극 접합체의 양면에 구비된 열압착틀을 이용하여 상기 5-레이어 막-전극 접합체를 열압착하여 성형하는 단계이다.
본 발명의 열압착 단계는 열압착틀 준비 단계; 열압착 단계; 팽창 및 성형 단계; 및 열압착틀 제거 단계;로 구분될 수 있다.
도 9는 상기 열압착 단계에서의 공정을 간단히 나타낸 것으로, 이를 참고하여 설명하도록 하겠다.
열압착틀 준비 단계(S1)는 가접합된 5-레이어 막-전극 접합체의 양면으로 열압착틀을 구비시키는 단계이다. 이때 상기 열압착틀의 양각부는 서브가스켓의 개구부를 통해 상기 5-레이어 막-전극 접합체의 전극과 대면해 있고, 상기 열압착틀에서 양각부 외의 부분은 5-레이어 막-전극 접합체의 서브가스켓과 대면해있다.
열압착 단계(S2)는 열압착틀로 5-레이어 막-전극 접합체의 양면을 압착하여 열처리하는 단계이다. 이때 상기 열처리는 100 내지 300℃의 온도에서 10 내지 300초 동안 수행되는 것이 특징이다.
팽창 및 성형 단계(S3)는 상기 열압착틀에 의해 5-레이어 막-전극 접합체에 열처리가 진행되는 동안 서브가스켓의 접착층에 포함된 이소시아네이트가 전해질막의 수분과 반응하여 이산화탄소 기체가 발생하는 단계이다. 구체적으로 상기 발생된 기체로인해 서브가스켓 내부의 기체압이 상승하여 상기 서브가스켓이 팽창하게 되고, 이 과정에서 서브가스켓에 맞닿아 있는 열압착틀의 형상으로 성형이 진행되게 된다. 더욱 구체적으로 상기 접착층에서 발생된 기체가 접착층을 팽창시키고, 팽창된 접착층이 기재층을 외부 방향으로 밀어내어 상기 기재층을 돌출시키게 된다. 상기 이산화탄소 기체 발생 과정은 하기 화학식1과 같다.
[화학식1]
RNCO + H2O -> RNH2 + CO2
도 10을 참고하면, 상기 서브가스켓에서 열압착틀의 음각부에 맞닿은 영역은 상기 음각부의 형상대로 팽창하여 기둥 형상으로 성형되게 되고, 상기 음각부 내에 돌출 형성부에 맞닿은 영역은 상기 돌출 형성부의 형상대로 팽창하여 입체도형의 형상으로 성형되게 된다. 이때 상기 음각부의 형상으로 성형된 영역은 확산부로 지칭하고, 상기 돌출 형성부의 형상으로 성형된 영역은 돌출부로 지칭한다.
열압착틀 제거 단계(S4)는 상기 열압착틀의 형상으로 5-레이어 막-전극 접합체의 서브가스켓 표면이 성형이 완료된 후 열압착틀을 제거하는 단계이다.
상기와 같은 열압착 단계를 거쳐 확산부 및 돌출부가 형성된 서브가스켓을 포함하는 5-레이어 막-전극 접합체를 얻을 수 있다.
본 발명의 제조방법을 통해 서브가스켓을 별도의 성형 과정을 거쳐 복잡하게 제조하지 않고, 5-레이어 막-전극 접합체를 가접합시킨 상태에서 빠르게 상기 서브가스켓을 성형시킬 수 있기 때문에 공정시간을 단축시키고 제조단가를 낮춤으로서 경제성을 높일 수 있다.
본 발명의 5-레이어 막-전극 접합체
앞서 5-레이어 막-전극 접합체의 제조방법을 통해 제조된 5-레이어 막-전극 접합체의 평면 및 측면 구성이 도 11에 나타나 있다. 이를 참고하면, 5-레이어 막-전극 접합체 전극의 양측으로 확산부가 위치하고 있는 것을 알 수 있다. 상기 도 11에는 확산부가 직사각 모양의 사기둥 형태로 돌출되어 있지만 이는 일례를 들었을 뿐, 상기 확산부는 앞서 5-레이어 막-전극 접합체 제조장치에서 설명한 열압착틀의 음각부와 동일하게 다양한 형태를 포함할 수 있다. 이는 돌출부에도 동일하게 적용된다. 도 12를 참고하면 상기 돌출된 확산부 상에는 다수의 돌출부가 형성되어 있다. 마찬가지로 열압착틀의 돌출 형성부의 형태로 상기 돌출부가 성형될 수 있다.
상기와 같은 확산부 및 돌출부는 외부로부터 유입된 산소 또는 수소 기체가 직접적으로 전극에 닿기전에 상기 기체를 전극의 전부분으로 고르게 확산되도록 분산시키는 역할을 수행하게 된다. 구체적으로 보면 상기 기체는 돌출되어 있는 확산부에 닿게되어 일차적으로 분산이 유도되고, 상기 확산부 상으로 유입된 기체가 확산부 상에 형성된 다수의 돌출부에 의해 이차적으로 분산이 유도되게 된다.
상기 제조된 5-레이어 막-전극 접합체에 기체의 유출입 통로가 되는 매니폴드를 타발한 완성품이 도 13에 나타나 있다.
본 발명의 제조방법을 통해 제조된 5-레이어 막-전극 접합체의 효과를 도 14를 참고하여 종래기술과 비교하면, 종래에는 매니폴드 입구로 유입된 기체가 매니폴드 출구로 유출되기 까지 전극의 일부분에만 기체가 공급되는 것을 알 수 있다. 하지만 본 발명 5-레이어 막-전극 접합체를 사용하면 매니폴드 입구를 통해 유입된 기체가 본 발명의 확산부 및 돌출부를 통해 분산되어 전극의 모든 영역으로 기체를 공급할 수 있음을 알 수 있다.
S1: 열압착틀 준비 단계
S2: 열압착 단계
S3: 팽창 및 성형 단계
S4: 열압착틀 제거 단계

Claims (19)

  1. 열압착면;을 포함하고,
    상기 열압착면은 열압착면의 중앙에 위치하여 기둥의 형상으로 돌출된 양각부; 및
    상기 양각부의 양측에 위치하여 기둥 형상으로 오목하게 형성된 음각부;를 포함하고,
    상기 음각부는 입체도형의 형상으로 오목하게 형성된 돌출 형성부;를 포함하고,
    상기 양각부는 5-레이어 막-전극 접합체에 포함되는 전극을 열압착하고,
    상기 음각부는 5-레이어 막-전극 접합체에 포함되는 서브가스켓을 열압착하여 양각의 확산부를 성형하고,
    상기 돌출 형성부는 상기 서브가스켓의 확산부를 열압착하여 양각의 돌출부를 성형하는 것을 특징으로 하는 기체 확산성이 향상된 연료전지용 5-레이어 막-전극 접합체 제조장치.
  2. 제1항에 있어서,
    상기 열압착면은 100 내지 300℃의 온도로 가열되는 것을 특징으로 하는 기체 확산성이 향상된 연료전지용 5-레이어 막-전극 접합체 제조장치.
  3. 제1항에 있어서,
    상기 기둥 형상으로 오목하게 형성된 음각부의 밑면은 다각형, 원형, 반원형 및 이들의 조합으로 이루어진 군에서 선택된 하나의 형태를 포함하는 것을 특징으로 하는 기체 확산성이 향상된 연료전지용 5-레이어 막-전극 접합체 제조장치.
  4. 제1항에 있어서,
    상기 입체도형의 형상으로 오목하게 형성된 돌출 형성부는 기둥, 뿔, 돔, 반구 및 이들의 조합으로 이루어진 군에서 선택된 하나의 형상을 포함하는 것을 특징으로 하는 기체 확산성이 향상된 연료전지용 5-레이어 막-전극 접합체 제조장치.
  5. 제4항에 있어서,
    상기 음각부는 다수의 돌출 형성부를 포함하고,
    상기 돌출 형성부의 밑면 넓이는 1㎟ 내지 4㎠이고,
    상기 돌출 형성부 사이의 평균 이격 거리는 1 내지 10㎜인 것을 특징으로 하는 기체 확산성이 향상된 연료전지용 5-레이어 막-전극 접합체 제조장치.
  6. 제1항에 있어서,
    상기 서브가스켓은 기재층; 및 접착층;을 포함하는 다층형이고,
    상기 기둥 형상을 갖는 양각부의 돌출된 높이는 상기 서브가스켓 두께에서 전극 두께를 뺀 것과 동일하거나 작을 수 있고,
    상기 기둥 형상으로 오목하게 형성된 음각부의 깊이는 10 내지 50㎛인 것을 특징으로 하는 기체 확산성이 향상된 연료전지용 5-레이어 막-전극 접합체 제조장치.
  7. 제1항에 있어서,
    상기 돌출 형성부는 기둥, 뿔, 돔, 반구 및 이들의 조합으로 이루어진 군에서 선택된 하나의 형상을 포함하고,
    상기 돌출 형성부는 상기 열압착면을 관통하거나 또는 관통하지 않고 일정 높이로 형성되는 것을 특징으로 하는 기체 확산성이 향상된 연료전지용 5-레이어 막-전극 접합체 제조장치.
  8. 제1항에 있어서,
    상기 돌출 형성부의 표면은 불소수지로 코팅된 것을 특징으로 하는 기체 확산성이 향상된 연료전지용 5-레이어 막-전극 접합체 제조장치.
  9. 3-레이어 막-전극 접합체 준비단계;
    상기 3-레이어 막-전극 접합체의 양면으로 서브가스켓을 배치하는 서브가스켓 준비단계;
    상기 3-레이어 막-전극 접합체 및 상기 서브가스켓을 접합하여 5-레이어 막-전극 접합체를 제조하는 가접합 단계; 및
    상기 5-레이어 막-전극 접합체를 열압착틀로 열압착하는 열압착 단계;를 포함하고,
    열압착 단계에서 상기 열압착틀로 상기 서브가스켓에 양각의 확산부; 및
    상기 확산부 상에 양각의 돌출부;를 성형하는 것을 특징으로 하는 기체 확산성이 향상된 연료전지용 5-레이어 막-전극 접합체의 제조방법.
  10. 제9항에 있어서,
    서브가스켓 준비단계에서 상기 서브가스켓은 기재층; 및
    접착층;을 포함하는 다층형인 것을 특징으로 하는 기체 확산성이 향상된 연료전지용 5-레이어 막-전극 접합체의 제조방법.
  11. 제10항에 있어서,
    상기 접착층은 이소시아네이트 0.6 내지 10중량% 포함하는 것을 특징으로 하는 기체 확산성이 향상된 연료전지용 5-레이어 막-전극 접합체의 제조방법.
  12. 제10항에 있어서,
    상기 기재층은 폴리에틸렌 테레프탈레이트(PET), 폴리에틸렌 나프탈레이트(PEN), 폴리이미드(PI), 폴리프로필렌(PP), 폴리옥시메틸렌(POM) 및 이들의 조합으로 이루어진 군에서 선택된 하나이고,
    상기 접착층은 폴리비닐아세테이트(PVAc), 폴리비닐클로라이드(PVC), 폴리우레탄(PU), 폴리에테르설폰(PES), 폴리아미드(PA), 폴리에테르(PE), 에폭시, 실리콘, 나이트릴, 클로로포름 및 이들의 조합으로 이루어진 군에서 선택된 하나인 것을 특징으로 하는 기체 확산성이 향상된 연료전지용 5-레이어 막-전극 접합체의 제조방법.
  13. 제9항에 있어서,
    가접합 단계에서 상기 접합은 롤프레스, 평판프레스 및 이들의 조합으로 이루어진 군에서 선택된 하나의 장치를 통해 수행되고,
    상기 접합은 50 내지 110℃의 온도에서 1 내지 10MPa의 압력으로 2 내지 10초 동안 수행하는 것을 특징으로 하는 기체 확산성이 향상된 연료전지용 5-레이어 막-전극 접합체의 제조방법.
  14. 제10항에 있어서,
    열압착 단계에서 상기 열압착틀은 열압착하는 열압착면;을 포함하고,
    상기 열압착면은 열압착면의 중앙에 구비되어 상기 5-레이어 막-전극 접합체의 전극을 열압착하는 돌출된 형상의 양각부; 및
    상기 열압착면 상에서 상기 양각부의 양측에 구비되어 상기 서브가스켓을 열압착하여 양각의 확산부를 성형하는 오목한 형상의 음각부;를 포함하고,
    상기 음각부는 상기 확산부 상에 양각의 돌출부를 성형하는 오목한 형상의 돌출 형성부;를 포함하는 것을 특징으로 하는 기체 확산성이 향상된 연료전지용 5-레이어 막-전극 접합체의 제조방법.
  15. 제14항에 있어서,
    상기 음각부는 오목하게 형성된 기둥 형상을 포함하고,
    상기 기둥 형상의 밑면은 다각형, 원형, 반원형 및 이들의 조합으로 이루어진 군에서 선택된 하나의 형태를 포함하는 것을 특징으로 하는 기체 확산성이 향상된 연료전지용 5-레이어 막-전극 접합체의 제조방법.
  16. 제14항에 있어서,
    상기 돌출 형성부는 오목하게 형성된 입체도형의 형상을 포함하고,
    상기 입체도형은 기둥, 뿔, 반구 및 이들의 조합으로 이루어진 군에서 선택된 하나의 형상을 포함하는 것을 특징으로 하는 기체 확산성이 향상된 연료전지용 5-레이어 막-전극 접합체의 제조방법.
  17. 제9항에 있어서,
    상기 열압착 단계는 열압착틀 준비 단계;
    열압착 단계;
    팽창 및 성형 단계; 및
    열압착틀 제거 단계;를 포함하는 것을 특징으로 하는 기체 확산성이 향상된 연료전지용 5-레이어 막-전극 접합체의 제조방법.
  18. 제9항에 있어서,
    열압착 단계에서 상기 열압착은 100 내지 300℃의 온도에서 10 내지 300초 동안 수행되는 것을 특징으로 하는 기체 확산성이 향상된 연료전지용 5-레이어 막-전극 접합체의 제조방법.
  19. 제10항에 있어서,
    열압착 단계에서 상기 서브가스켓의 접착층에서 기체가 발생하고,
    상기 발생된 기체가 접착층을 팽창시키고,
    상기 팽창된 접착층이 기재층을 돌출시켜 서브가스켓을 성형하는 것을 특징으로 하는 기체 확산성이 향상된 연료전지용 5-레이어 막-전극 접합체의 제조방법.
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