KR20200075446A - 구형의 질화알루미늄 분말을 제조하기 위한 방법 - Google Patents
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Abstract
본 발명은 구형의 질화알루미늄 분말을 제조하기 위한 방법으로서,
(i) 부정형의 질화알루미늄 분말, 및 플럭스(Flux)를 30~65 : 70~35 중량비로 용매 하에서 혼합하여 혼합 용액을 제조하는 과정;
(ii) 상기 혼합 용액의 용매를 건조하여 혼합물을 얻는 과정;
(iii) 상기 혼합물을 질소 분위기 하에서 열처리하는 과정;
(iv) 과정(iii)의 열처리된 혼합물에 인산(H3PO4) 용액을 첨가하고 교반하여 표면 처리하는 과정; 및
(v) 인산 용액을 제거하여 표면 처리된 혼합물에, 알코올계 용액을 첨가하고 원심분리기를 이용하여 세척하는 과정;
을 포함하는 구형의 질화알루미늄 분말의 제조방법을 제공한다.
(i) 부정형의 질화알루미늄 분말, 및 플럭스(Flux)를 30~65 : 70~35 중량비로 용매 하에서 혼합하여 혼합 용액을 제조하는 과정;
(ii) 상기 혼합 용액의 용매를 건조하여 혼합물을 얻는 과정;
(iii) 상기 혼합물을 질소 분위기 하에서 열처리하는 과정;
(iv) 과정(iii)의 열처리된 혼합물에 인산(H3PO4) 용액을 첨가하고 교반하여 표면 처리하는 과정; 및
(v) 인산 용액을 제거하여 표면 처리된 혼합물에, 알코올계 용액을 첨가하고 원심분리기를 이용하여 세척하는 과정;
을 포함하는 구형의 질화알루미늄 분말의 제조방법을 제공한다.
Description
본 발명은 구형의 질화알루미늄 분말을 제조하기 위한 방법에 관한 것이다.
질화 알루미늄은 높은 열전도성과 뛰어난 전기 절연성을 가지며, 고열전도성 기판, 방열 부품, 절연 방열용 필러 등으로 이용되고 있다. 최근, 노트북 컴퓨터 및 정보단말 등으로 대표되는 고성능 전자기기에 탑재되는 IC나 CPU 등의 반도체 전자부품은 점점 소형화나 고집적화가 진행되고 있어, 이에 따라 방열부재도 소형화가 필수가 되고 있다. 이들에 사용되는 방열부재로서는, 예를 들면 수지나 고무 등의 매트릭스에 고열전도 필러를 충전시킨 방열 시트나 필름형상 스페이서, 실리콘 오일에 고열전도 필러를 충전시켜서 유동성을 갖게 한 방열 그리스, 에폭시 수지에 고열전도 필러를 충전시킨 방열성 접착제 등을 들 수 있다.
여기서, 고열전도 필러로서는 질화 알루미늄, 질화 붕소, 알루미나, 산화 마그네슘, 실리카, 그라파이트, 각종 금속 분말 등이 이용된다.
그런데, 방열 재료의 열전도율을 향상시키기 위해서는 고열전도성을 갖는 필러를 고충전하는 것이 중요하며, 이 때문에 구상이고, 또한, 수㎛∼수십㎛의 질화 알루미늄 입자로 이루어지는 질화 알루미늄 분말이 요구되고 있다.
일반적인 질화 알루미늄 분말의 제조 방법으로는 알루미나와 카본을 질소 분위기에서 소성하는 환원 질화법, 금속 알루미늄과 질소를 직접 반응시키는 직접 질화법, 알킬 알루미늄과 암모니아를 반응시킨 후, 가열하는 기상법 등이 알려져 있다.
그런데, 환원 질화법 및 기상법으로 얻어지는 질화 알루미늄 분말은 구상을 갖기 힘들 뿐더러, 입경은 서브마이크론 정도에 머문다.
한편, 직접 질화법에서, 입경 제어는 비교적 용이하여 수㎛∼수십㎛의 질화 알루미늄 입자를 얻을 수 있지만, 분쇄 공정을 필수로 하여, 이 때문에 얻어지는 질화 알루미늄 분말의 입자는 각형이거나 무정형의 형상이며, 유동성이 나쁘고, 필러로서 수지에 고충전하는 것이 어렵다.
그래서, 구상이고 원하는 평균 입경을 갖는 질화 알루미늄 분말을 얻는 방법으로서 다양한 검토가 이루어지고 있다.
예를 들면, 특허문헌 1(일본 특허 공개 (평)3-23206호)에서는 알루미나 분말과 탄소 분말의 혼합물을 불활성 분위기중에서 소성하여 산화 알루미늄을 생성시키는 것에 의해 입자성장(grain growth)시키고, 계속해서 질소를 포함하는 비산화성 분위기중에서 소성(질화)하는 것에 의해, 평균 입경 3㎛ 이상의 동그란 형상을 갖는 질화 알루미늄 분말을 얻는 방법이 개시되어 있다. 그러나, 이 방법으로 얻어진 질화 알루미늄 분말의 형상은 타원형으로 진구도(sphericity)가 낮고, 소성 분위기의 변환을 수반하기 때문에, 알루미나 입자의 성장을 제어하는 것, 즉 얻어지는 질화알루미늄 분말의 입도 분포를 제어하는 것이 어렵다는 문제가 있었다.
또한, 특허문헌 2(일본 특허 공개 (평)2005-162555호)에는 구상의 알루미나를 카본의 존재하에 질소 가스 또는 암모니아 가스에 의해 환원 질화시키고, 그 후 표면 산화시킴으로써, 평균 입경이 50 ㎛ 이하, 진구도가 0.8 이상인 내수성이 우수한 구상 질화알루미늄 분말을 제조하는 방법이 개시되어 있다. 그러나, 상기 제조 방법은 원료가 되는 알루미나의 구상을 그대로 최종 제품의 질화알루미늄 분말의 형상으로 하기 때문에, 목적으로 하는 입경과 동등한, 큰 입경의 알루미나를 사용하는 것이 필요하다. 이러한 입경이 큰 알루미나에 대한 환원 질화에서는 그의 전환율을 향상시키기 위해 장시간의 반응이 필요해진다.
한편, 특허문헌 3(일본 특허 공개 (평)5-221618호)에는 산화 알루미늄 분말과 탄소 분말과 희토류 화합물의 혼합 분말을 출발 원료로서, 질소를 포함하는 비산화성 분위기 중에서 소성시켜 질화 알루미늄 분말을 제조하는 방법이 개시되어 있다. 이 방법은 알칼리 토류 금속 화합물이나 희토류 화합물이 반응을 촉진시키는 기능을 이용하여, 1500 ℃ 이하의 저온에서 질화알루미늄을 생성시키고자 하는 것이다. 그러나, 이 방법으로 얻어지는 질화알루미늄 분말은 구체적으로 입경이 겨우 1 ㎛ 정도로, 수 ㎛ 오더의 비교적 큰 입경인 것은 얻어지고 있지 않다.
또한, 특허문헌 4(일본 특허 공개 (평)2002-179413호)에는 부정형의 질화 알루미늄 분말을 알칼리토류 금속, 희토류 금속 등의 화합물로 이루어지는 플럭스 중에서 소성하여 부정형의 질화알루미늄 분말과 플럭스가 공융액상 형성하여 구상화시킨 후, 플럭스를 용해하여 단리하는 질화 알루미늄 분말의 제조법이 개시되어 있다. 이 방법으로는 유동성과 충전성이 뛰어난 질화 알루미늄 분말을 얻을 수 있지만, 열처리 공정에 있어서 산소 등의 불순물이 혼입되기 쉽고, 공융 액상 형성을 인해 질화알루미늄 분말의 입자간 응집이 필연적으로 발생하는 문제가 있으며, 수분 취약성을 나타내는 문제가 있다.
따라서, 필러 용도에 최적인 구상의 형상을 갖고, 평균 입경이 수십 ㎛의 크기를 가지면서도, 입자간 응집을 방지하고 내수성 표면처리까지 한번에 처리 가능하게 하는 구형의 질화알루미늄 분말의 효율적인 제조방법에 대한 필요성이 큰 실정이다.
본 발명은 상기와 같은 종래기술의 문제점과 과거로부터 요청되어온 기술적 과제를 해결하는 것을 목적으로 한다.
구체적으로, 본 발명의 목적은, 과량의 플럭스를 투입함으로써, 필러 용도로서 최적인 구상의 형상을 가지면서도 평균 입경이 수 ㎛ 내지 수십 ㎛의 크기임과 동시에. 입자간 응집을 방지하고 내수성까지 부여된 구형의 질화알루미늄 분말을 효율적으로 제조할 수 있는 방법을 제공하는 것이다.
이러한 목적을 달성하기 위한 구형의 질화알루미늄 분말을 제조하기 위한 방법은,
(i) 부정형의 질화알루미늄 분말, 및 플럭스(Flux)를 30~65 : 70~35 중량비로 용매 하에서 혼합하여 혼합 용액을 제조하는 과정;
(ii) 상기 혼합 용액의 용매를 건조하여 혼합물을 얻는 과정;
(iii) 상기 혼합물을 질소 분위기 하에서 열처리하는 과정;
(iv) 과정(iii)의 열처리된 혼합물에 인산(H3PO4) 용액을 첨가하고 교반하여 표면 처리하는 과정; 및
(v) 인산 용액을 제거하여 표면 처리된 혼합물에, 알코올계 용액을 첨가하고 원심분리기를 이용하여 세척하는 과정;
을 포함한다.
즉, 본 발명에 따르면, 플럭스(Flux)의 함량을 부정형의 질화알루미늄 분말과 플럭스의 혼합물 전체 중량을 기준으로 35 중량% 이상으로 과량 투입하고, 이를 이후 인산으로 녹임으로써 구형의 질화알루미늄 분말을 제조한다.
구체적으로 35 내지 70 중량%로 과량 투입하는 경우, 고온에서 질화알루미늄 분말 필러 사이에 액상이 과량 형성되게 할 수 있고, 이러한 액상은 하온시 고체 산화물이 되는데, 이를 이후 인산으로 처리하는 경우, 이러한 고체 산화물이 녹게되면서 남은 질화알루미늄 분말이 구상의 형상을 가질 수 있음과 동시에 입자간 응집이 거의 없고 인산으로 표면 개질이 동시에 진행될 수 있다.
반면에, 종래와 같이 플럭스를 매우 적은 함량으로 포함하여 단순히 질소 분위기에서 열처리하는 경우나, 상기 범위 이하에서 소정의 함량으로 포함시키고 열처리한 후, 산성 용액으로 처리하는 경우에도, 고온에서 열처리시 상기 플럭스(flux)와 질화알루미늄 분말이 공융액상으로 존재하거나, 또는 플럭스의 함량 불충분으로 충분히 질화알루미늄 분말들 사이에 개재되지 못함으로 인해 이후 입자간의 응집이 필연적으로 발생할 수 밖에 없으며, 구형의 질화알루미늄 분말을 얻기 어렵다.
또한, 종래 염산으로 플럭스를 처리하는 경우에는 인산의 표면 개질이 이뤄지지 않아 별도로 추가적인 인산처리를 해야 하거나, 아니면 내수성이 취약한 질화알루미늄 분말을 얻을 수 밖에 없어 공정 효율성이 떨어지거나, 최종 수득하는 분말의 질의 저하가 문제되었다.
그러나, 본 발명에 따르면 상기 문제를 모두 해결할 수 있다.
반면, 상기 범위를 벗어나, 플럭스의 함량이 35 중량% 미만인 경우, 입자간 응집이 발생할 수 있고, 70 중량%를 초과하는 경우, 플럭스를 제거하기 위한 시간이 매우 오래 걸리거나, 불순물로서 잔존할 수 있어, 열전도도 저하의 원인이 될 수 있다.
더욱 상세하게는, 상기 부정형의 질화알루미늄 분말, 및 플럭스(Flux)를 40~63 : 60~37 중량비일 수 있다.
상기 부정형의 질화알루미늄 분말의 형상은 한정되지 아니하고, 어떠한 형태를 모두 포함하는 개념이다.
상기 플럭스는, 낮은 공융점(섭씨 1200도 내지 1800도)으로 질화 알루미늄 분말과 공융 액상이 형성될 수 있는 것이 바람직하므로, 예를 들어, Cu2O, TiO2, Bi2O3, CaF2, CaO, CaCO3, CuCO3, Y2O3, MgO 및 CuO로 이루어진 군에서 선택되는 1종 또는 2종 이상의 혼합물일 수 있다.
이때, 상기 플럭스는 입상이며, 입경이 한정되지 아니하나, 평균 입경이 0.01 내지 50 마이크로미터일 수 있고, BET 비표면적 또한 특별히 한정되지 아니하나, 0.01 내지 500 m2/g, 상세하게는 0.1 내지 100 m2/g일 수 있다.
상기 평균 입경은, 직경으로, SEM 사진 단면에서 확인되는 개별 입자들을 임의로 30개 뽑아 이들의 직경으로부터 평균을 구함으로써 얻어질 수 있다.
상기 비표면적은 BET법에 의해 측정한 것으로서, 구체적으로는 BEL Japan사의 BELSORP Max를 이용하여 액체 질소 온도 하(77K)에서의 질소가스 흡착량으로부터 산출될 수 있다.
이러한 상기 부정형의 질화알루미늄 분말과 플럭스는 용매 하에서 혼합될 수 있는데, 이때 상기 용매는 물을 제외한 극성 용매, 또는 비극성 용매일 수 있으며, 상세하게는 극성 용매로서, 알코올계 물질일 수 있다.
반면에, 본원발명과 같이 알코올계 용매를 사용하는 경우, 쉽게 구할 수 있으며, 특별한 장비가 필요 없어 매우 효율적이다.
상기 용매 하에서 혼합은, 각 원료가 균일하게 혼합될 수 있는 방법이라면 한정되지 아니하나, 일반적으로 고상의 물질을 혼합할 때 사용할 수 있는 것으로, 예를 들어, 블렌더, 믹서, 또는 볼밀에 의해 행해질 수 있다.
한편, 상기 질화알루미늄 분말과 플럭스의 혼합 용액에는, 본 발명의 효과를 손상시키지 않는 범위에서, 필요에 따라, 분산제를 추가로 포함할 수 있으나, 필수적인 것은 아니다.
상기 분산제는, 질화알루미늄 분말 및 플럭스가 용매 하에서 균일하게 혼합되는 것을 보다 용이하게 하기 위해 사용될 수 있으며, 혼합 용액 전체 중량을 기준으로, 0.1 내지 5 중량%로 포함될 수 있다. 상기 분산제는, 예를 들어, 양이온성 계면 활성제, 음이온성 계면 활성제, 비이온성 계면 활성제, 또는 고분자 물질 등일 수 있다.
이와 같이 혼합한 후에는 열처리 전에 상기 용액의 용매를 건조시켜 건조 분말을 얻는다.
상기 과정(ii)의 건조는 섭씨 70도 내지 300도에서 30분 내지 5시간동안 수행될 수 있으며, 상세하게는, 섭씨 70도 내지 120도에서 30분 내지 3시간동안 수행될 수 있다.
상기 건조 온도가 상기 범위를 벗어나, 너무 높거나, 시간이 너무 긴 경우에는, 공정상 효율이 좋지 않고, 온도가 너무 낮거나 시간이 짧은 경우에는 충분히 건조되지 않는 바, 바람직하지 않다.
한편, 이와 같이 건조된 혼합물은 질소 분위기 하에서 열처리됨으로써, 환원 질화된다.
이때, 반응 용기 내의 질소 분위기는, 질소 가스를, 연속적 또는 간헐적으로 공급함으로써 형성될 수 있으며, 구체적으로 질소압 0.01bar에서 2bar의 분위기 하에서 수행될 수 있고, 상세하게는 0.1bar에서 0.5bar 의 분위기 하에서 수행될 수 있다.
또한, 상기 열처리는 예를 들어, 본래의 질화알루미늄의 소성온도보다 낮지만, 비교적 높은 온도인 예를 들어, 섭씨 1600 내지 1900도, 상세하게는 섭씨 1600 내지 1800도의 온도에서, 2 내지 12시간동안 수행될 수 있다. 상기 열처리 온도가 낮거나, 시간이 너무 짧은 경우에는, 충분한 공융 액상을 형성할 수 없고, 열처리 온도가 높거나, 시간이 너무 긴 경우에는 질화알루미늄이 녹아버릴 수 있는 바, 바람직하지 않다.
상기 열처리는 또한, 퍼니스(furnace)에서 수행되고, 상세하게는 흑연 퍼니스 또는 슈퍼 칸탈 퍼니스에서 수행될 수 있다.
이와 같이 열처리된 혼합물은 질화알루미늄 분말과 플럭스의 공융액상을 형성한다. 다만, 이후 하온에 의해, 상기 플럭스는 고체 산화물로 존재하게 된다.
이후, 열처리된 혼합물에서 고체 산화물인 플럭스를 제거하고, 질화알루미늄의 내수성 향상을 위한 표면 인산 처리를 위해, 인산 용액으로 처리하는 과정을 거친다.
이때, 상기 인산 용액은, pH가 2 이하일 수 있고, 상세하게는 pH가 1일 수 있다. 상기 범위보다 높은 pH를 가지는 경우, 충분히 플럭스가 제거되지 않거나, 그 시간이 오래 걸릴 수 있는 바, 효율적이지 않다.
상기 과정(iv)의 교반은 섭씨 40도 내지 100도, 상세하게는 섭씨 60도에서 2시간 내지 12시간동안 수행될 수 있다.
상기 범위를 벗어나, 너무 짧은 시간동안 교반하는 경우, 충분히 플럭스를 제거할 수 없고, 인산 처리가 충분히 이뤄지지 않으며, 너무 긴 시간동안 교반하는 경우에는, 공정상 비효율적이다.
마지막으로, 본 발명은, 인산으로 표면 처리된 질화알루미늄 분말을 얻기 위해, 인산 용액을 제거하고, 알코올계 용액을 첨가한 후 원심분리기를 이용하여 세척하는 과정을 포함한다.
인산 용액의 제거는 한정되지 아니하고, 단순히 따라 버릴 수 있으며, 인산 용액을 제거한 후에는 알코올계 용액, 상세하게는 질화알루미늄 분말에 영향을 주지 않을 에탄올을 사용하여 세척할 수 있다.
상기 과정(v)에서 세척은, 에탄올 용액을 추가함에 따라 인산으로 표면 처리된 질화알루미늄 분말을 포함하는 에탄올 용액이 pH가 7 이상이 될 때까지 수행될 수 있다.
이와 같은 방법으로 제조하여 얻은 구형의 질화알루미늄 분말은, 평균 입경이 1 마이크로미터 내지 20 마이크로미터일 수 있고, 상세하게는 2 마이크로미터 내지 15 마이크로미터일 수 있으며, 더욱 상세하게는 3 내지 15 마이크로미터일 수 있다.
상기 범위를 벗어나는 경우에는 필러로서 사용되기에 적합하지 않으므로, 상기 범위를 만족하는 것이 바람직하고, 상기 범위 내에서 필요에 따라 크기를 적절히 조절하여 사용할 수 있다.
상기 평균 입경 역시 직경을 의미하며, SEM 사진에서 확인되는 개별 입자들을 임의로 30개 뽑아 이들의 직경으로부터 평균을 구함으로써 얻어질 수 있다.
또한, 상기 구형의 질화알루미늄 분말의 구형화도는, 0.82 이상으로 높다.
상기 구형화도는, 구형의 질화알루미늄 분말을 SEM 사진을 찍고, 그 중 입자 30개를 임의로 선정하여, 이들의 장경비를 구하여 평균을 계산함으로써 얻을 수 있다.
본 발명에 따른 제조방법에 의해 제조된 질화알루미늄 분말은 상기와 같이 수 ㎛ 내지 수십 ㎛의 입경의 구상의 형상을 가지면서도, 입자간 응집이 방지된 형태일 수 있으며, 인산 처리에 의해 플럭스 제거와 함께 내수성 표면처리까지 한번에 가능할 수 있다.
이상에서 설명한 바와 같이, 본 발명에 따른 제조방법은, 과량의 플럭스를 사용하고, 이를 인산 용액으로 처리함으로써, 필러 용도에 최적인 수 ㎛ 내지 수십 ㎛ 평균 입경의 구상의 형상을 가지면서도, 입자간 응집이 방지되고, 인산으로 표면처리되어, 내수성까지 향상된 질화알루미늄 분말을 효율적으로 제조할 수 있는 효과가 있다.
이하에서는, 본 발명에 따른 실시예를 참조하여 설명하지만, 이는 본 발명의 더욱 용이한 이해를 위한 것으로, 본 발명의 범주가 그것에 의해 한정되는 것은 아니다.
본 발명에 있어서, 평균 입경은, SEM 사진에서 확인되는 개별 입자들을 임의로 30개 뽑아 이들의 직경으로부터 평균을 구함으로써 얻어질 수 있다.
<실시예 1>
부정형의 질화알루미늄 분말 10g, CaCO3(평균 입경: 1㎛) 6g, 지르코니아 볼 2g을 에탄올 30g에 넣고, 3시간 볼밀 혼합하였다. 이후, 볼을 분리하고 에탄올을 섭씨 70도에서 1시간동안 건조시켜 혼합물을 얻었다.
상기 얻어진 혼합물을 흑연 퍼니스에 넣고, N2 분위기(0.1bar) 하에서 1600℃로 3시간동안 열처리하였다. 이후 열처리된 혼합물을, H3PO4 용액(pH=1) 50 ml에 넣고 섭씨 60도, 공기 분위기 하에서 2시간 동안 교반하였다.
이후, 상기 H3PO4 용액을 따라 버리고, 에탄올을 계속 추가하면서 원심분리기(Thermo scientific, SORVALL LEGEND X1)를 이용하여 혼합물을 포함하는 에탄올 용액의 pH가 7이 될 때까지 세척하고 건조하여 구형의 질화알루미늄 분말을 얻었다.
이와 같이 얻어진 질화알루미늄 분말의 평균 입경이 약 10 ㎛ 정도임을 확인할 수 있었다.
<실시예 2>
플럭스로서, Y2O3 3g, CaO 3g을 사용한 것을 제외하고는, 실시예 1과 동일하게 수행하여 구형의 질화알루미늄 분말을 얻었다.
<실시예 3>
플럭스로서, CaCO3를 8g 사용한 것을 제외하고는, 실시예 1과 동일하게 수행하여 구형의 질화알루미늄 분말을 얻었다.
<실시예 4>
플럭스로서, CuO 6g을 사용한 것을 제외하고는, 실시예 1과 동일하게 수행하여 구형의 질화알루미늄 분말을 얻었다.
<실시예 5>
플럭스로서, MgO 6g을 사용한 것을 제외하고는, 실시예 1과 동일하게 수행하여 구형의 질화알루미늄 분말을 얻었다.
<비교예 1>
부정형의 질화알루미늄 분말 10g, CaCO3(평균 입경: 1㎛) 0.2g, 지르코니아 볼 2g을 에탄올 30g에 넣고, 3시간 볼밀 혼합하였다. 이후, 볼을 분리하고 에탄올을 섭씨 70도에서 1시간동안 건조시켜 혼합물을 얻었다.
상기 얻어진 혼합물을 흑연 퍼니스에 넣고, N2 분위기(0.1bar) 하에서 1600℃로 3시간동안 열처리하여 질화알루미늄 분말을 얻었다.
<비교예 2>
열처리된 혼합물을 인산 용액 대신 염산 용액(HCl, pH=1) 50ml으로 처리한 것을 제외하고는 실시예 1과 동일하게 수행하여 구형의 질화알루미늄 분말을 얻었다.
<비교예 3>
플럭스로서, CaCO3를 5g 사용한 것을 제외하고는, 실시예 1과 동일하게 수행하여 질화알루미늄 분말을 얻었다.
<비교예 4>
플럭스로서, CaCO3를 3g 사용한 것을 제외하고는, 실시예 1과 동일하게 수행하여 질화알루미늄 분말을 얻었다.
<실험예 1>
상기 실시예들 및 비교예들에서 제조된 구형의 질화알루미늄 분말의 SEM(Hitach, S-4800) 사진을 촬영하고, 이로부터 구형화도와 단독입자 개수를 구하여, 그 결과를 하기 표 1에 나타내었다.
본 발명에 따른 구형화도는 SEM 사진에서의 임의의 30개 입자의 가장 긴 직경 대 가장 짧은 직경의 비율(장경비)의 평균 값으로 계산하였다.
단독 입자의 개수는 SEM 사진에서 30x30 ㎛2내에 단독으로 존재하는 입자의 개수를 세어 파악하였다.
<실험예 2>
상기 실시예들 및 비교예들에서 제조된 구형의 질화알루미늄 분말 10g을 실린더에 담고, 85℃, 85% 습도 환경에서 3일동안 방치하여 Al(OH)3로 변환된 비율을 측정하였고, 그 결과를 하기 표 1에 나타내었다.
Al(OH)3로 변환된 비율은 AIN이 존재할 때 샘플과, 늘어난 샘플의 무게를 재어 계산하였다.
단독입자 개수가 많을수록 응집 발생이 적음을 의미한다.
| 구형화도 | 단독입자 개수 | Al(OH)3로의 전환 비율 | |
| 실시예1 | 0.84 | 7 | 0 |
| 실시예2 | 0.82 | 8 | 0 |
| 실시예3 | 0.84 | 7 | 0 |
| 실시예4 | 0.83 | 7 | 0 |
| 실시예5 | 0.82 | 6 | 0 |
| 비교예1 | 각형, 산정불가 | 2 | 32 |
| 비교예2 | 0.82 | 8 | 35 |
| 비교예3 | 각형, 산정불가 | 4 | 0 |
| 비교예4 | 각형, 산정불가 | 3 | 0 |
상기 표 1을 참조하면, 본 발명에 따르면 최종 수득된 질화알루미늄의 구형화도도 우수하면서, 응집이 거의 없고, 내수성이 우수한 반면, 플럭스의 함량을 매우 적게 사용한 비교예 1의 경우, 구형의 질화알루미늄 분말을 얻기 어려울 뿐 아니라, 응집이 매우 많이 일어나는 것을 확인할 수 있고, 플럭스 함량이 비교예 1과 같이 적지 않아도 본 발명의 함량 이하로 포함되는 비교예 3 및 4의 경우에는 구형의 질화알루미늄 분말을 얻기 어려울 뿐 아니라, 응집 현상의 해소가 잘 이뤄지지 않는 것을 확인할 수 있다.한편, 인산 처리를 거치지 않는 비교예 1 및 비교예 2의 경우에는 내수성이 현저히 저하되어, 높은 습도 및 온도 조건에서 Al(OH)3 의 형태로 변환율이 높은(30% 이상) 것을 확인할 수 있다.
이상 본 발명의 실시예를 참조하여 설명하였지만, 본 발명이 속한 분야에서 통상의 지식을 가진 자라면, 상기 내용을 바탕을 본 발명의 범주 내에서 다양한 응용 및 변형을 행하는 것이 가능할 것이다.
Claims (10)
- 구형의 질화알루미늄 분말을 제조하기 위한 방법으로서,
(i) 부정형의 질화알루미늄 분말, 및 플럭스(Flux)를 30~65 : 70~35 중량비로 용매 하에서 혼합하여 혼합 용액을 제조하는 과정;
(ii) 상기 혼합 용액의 용매를 건조하여 혼합물을 얻는 과정;
(iii) 상기 혼합물을 질소 분위기 하에서 열처리하는 과정;
(iv) 과정(iii)의 열처리된 혼합물에 인산(H3PO4) 용액을 첨가하고 교반하여 표면 처리하는 과정; 및
(v) 인산 용액을 제거하여 표면 처리된 혼합물에, 알코올계 용액을 첨가하고 원심분리기를 이용하여 세척하는 과정;
을 포함하는 구형의 질화알루미늄 분말의 제조방법. - 제 1 항에 있어서, 상기 플럭스는,
Cu2O, TiO2, Bi2O3, CaF2, CaO, CaCO3, CuCO3, Y2O3, MgO 및 CuO로 이루어진 군에서 선택되는 1종 또는 2종 이상의 혼합물인 구형의 질화알루미늄 분말의 제조방법. - 제 1 항에 있어서,
상기 용매는 알코올계 물질인 구형의 질화알루미늄 분말의 제조방법. - 제 1 항에 있어서, 상기 과정(ii)의 건조는 섭씨 70도 내지 300도에서 30분 내지 5시간동안 수행되는 구형의 질화알루미늄 분말의 제조방법.
- 제 1 항에 있어서, 상기 과정(iii)의 열처리는 질소압 0.01bar 내지 2bar, 섭씨 1600도 내지 1800도에서 2 내지 12시간동안 수행되는 구형의 질화알루미늄 분말의 제조방법.
- 제 1 항에 있어서, 상기 과정(iv)의 인산 용액은, pH 2 이하인, 구형의 질화알루미늄 분말의 제조방법.
- 제 1 항에 있어서, 상기 과정(iv)의 교반은 섭씨 40도 내지 100도에서 2시간 내지 12시간동안 수행되는, 구형의 질화알루미늄 분말의 제조방법.
- 제 1 항에 있어서, 상기 과정(v)의 세척은, 에탄올 용액으로 pH가 7 이상이 될 때까지 수행되는, 구형의 질화알루미늄 분말의 제조방법.
- 제 1 항에 있어서, 상기 구형의 질화알루미늄 분말은,
1 마이크로미터 내지 20 마이크로미터의 평균 입경을 가지는, 구형의 질화알루미늄 분말의 제조방법. - 제 1 항에 있어서, 상기 질화알루미늄 분말은,
0.82 이상의 구형화도를 가지는, 구형의 질화알루미늄 분말의 제조방법.
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