KR20200001417A - 염 유동식 사용후핵연료 환원 방법 및 환원 시스템 - Google Patents

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Abstract

본 발명은 염 유동 방식을 통하여 전해 환원 공정을 단순화하여 대용량의 사용후핵연료 산화물의 환원을 수행할 수 있는 염 유동식 사용후핵연료 환원 방법과 이를 위한 환원 시스템을 제공한다.
본 발명에 따르면 염 유동 방식을 적용함으로써 연속적으로 환원 공정을 수행할 수 있는 사용후핵연료 환원 방법과 이를 위한 환원 시스템을 제공할 수 있다. 기존의 배치형 전해 환원 시스템은 환원이 종료된 후 항상 염 내에 Li2O가 포함되어 있기 때문에, 재산화 반응(U + Li2O → UO2 + Li)이 일어나서 환원율이 떨어지는 문제가 있었으나, 본 발명에 따른 염 유동식 환원 방법 및 환원 시스템은 생성된 Li2O가 염 유동에 의해 모두 제거되기 때문에 증류 공정에서 발생하는 재산화 문제로부터 자유로워진다는 장점이 있다.
또한 본 발명은 사용후핵연료 환원 공정을 단순한 구조의 장치들로 수행할 수 있기 때문에 기존의 전해환원 공정에 비해 용량 증대에 유리하며, 특히 핫셀 환경에서의 조업 및 수명 향상에 큰 증대를 가져올 수 있다. 뿐만 아니라, 연속식 조업을 통한 조업 시간 단축 및 대형 시스템의 도입을 통한 규모의 경제 구현을 실현함으로써 파이로프로세싱의 경제성 향상에 기여할 수 있다.

Description

염 유동식 사용후핵연료 환원 방법 및 환원 시스템{METHOD FOR REDUCING SPENT NUCLEAR FUEL WITH SALT-FLOW TYPE AND SYSTEM FOR REDUCING SPENT NUCLEAR FUEL WITH SALT-FLOW TYPE}
본 발명은 염 유동식 사용후핵연료 환원 방법 및 환원 시스템에 관한 것으로, 더욱 상세하게는 염 유동 방식을 통하여 전해 환원 공정을 단순화하여 대용량의 사용후핵연료 산화물의 환원을 수행하는 환원 방법과 이를 위한 환원 시스템에 관한 것이다.
기존의 사용후핵연료 파이로프로세싱 공정에서 사용되는 전해환원 공정은 바스켓 크기의 한계로 인해 대량의 사용후핵연료 처리를 위해서는 다중배열 형식의 복잡한 구조의 전기화학 셀 구성이 필요하다. 즉, 약 500 kg의 사용후핵연료가 포함된 경수로 집합체 1개를 처리하기 위해 50 kg 용량의 바스켓을 사용할 경우 총 10개의 바스켓, 즉 음극이 필요하며 각각에 대해 전기적 연결 및 이에 상응하는 양극의 배치 및 전기적 연결이 추가된다. 특히 양극에서는 고온의 산소 혹은 염소 기체가 발생하여 장치의 부식을 유발하기 때문에 이를 방지하기 위한 쉬라우드 구조를 채용하고 있는데, 이는 장치의 복잡성을 높이는 원인 중 하나이다. 사용후핵연료의 높은 방사능으로 인해 핫셀 운전이 필수인 상황에서 복잡한 구조의 전기화학 셀은 전해환원 공정의 대용량화를 저해하는 가장 중요한 요인이다. 즉, 복잡한 구조에서 여러 개의 음극 바스켓을 장입/반출해야 하고, 백금 혹은 탄소 양극을 주기적으로 교체해야하기 때문에 이는 운전 측면에서 매우 비효율적이다.
기존의 전해환원 공정은 배치 형태로 이루어지기 때문에 반응이 종료된 후 환원된 사용후핵연료에 항상 Li2O가 존재하는 문제가 있다. 이는 환원된 사용후핵연료로부터 염을 분리하기 위해 뒤이어 수행되는 증류 공정 중 재산화 반응을 유발하여 금속 사용후핵연료 일부가 다시 산화물로 전환되는 것으로 알려져 있다.
대한민국 등록특허 제10-0593790호
본 발명은 염 유동 방식을 통하여 전해 환원 공정을 단순화하여 대용량의 사용후핵연료 산화물의 환원을 수행할 수 있는 사용후핵연료 환원 방법과 이를 위한 환원 시스템을 제공한다.
본 발명은, 사용후핵연료 환원 장치; 리튬 제조 장치; 및 염 저장소가 구비된 사용후핵연료 환원 시스템을 이용한 염 유동식 사용후핵연료 환원 방법으로서, 상기 환원 장치에 Li 및 LiCl을 포함하는 용융염을 투입한 후, 사용후핵연료가 담긴 바스켓을 장입하여 사용후핵연료 환원 반응을 수행하는 단계(단계 a); 상기 환원 반응 후 용융염을 리튬 제조 장치로 이송시켜 전해 공정을 수행하는 단계(단계 b); 상기 전해 공정이 수행된 용융염을 상기 환원 장치로 공급하거나 염 저장소로 이송시키는 단계(단계 c); 및 상기 염 저장소 내의 용융염을 상기 환원 장치로 공급하는 단계(단계 d)를 포함하는, 염 유동식 사용후핵연료 환원 방법을 제공한다.
또한 본 발명은, Li 및 LiCl을 포함하는 용융염 투입 후, 사용후핵연료가 담긴 바스켓을 장입하여 사용후핵연료 환원 반응을 수행하는 사용후핵연료 환원 장치; 상기 환원 반응 수행 후 상기 환원 장치로부터 이송되는 용융염에 전해 공정을 수행하는 리튬 제조 장치; 및 상기 전해 공정 수행 후 리튬 제조 장치로부터 이송되는 용융염을 저장되는 염 저장소를 포함하고, 상기 환원 장치에서 리튬 제조 장치로, 상기 리튬 제조 장치에서 염 저장소로, 상기 염 저장소에서 환원 장치로 염이 유동하는 구조로 형성되는 것을 특징으로 하는, 염 유동식 사용후핵연료 환원 시스템을 제공한다.
본 발명에 따르면 염 유동 방식을 적용함으로써 연속적으로 환원 공정을 수행할 수 있는 사용후핵연료 환원 방법과 이를 위한 환원 시스템을 제공할 수 있다. 기존의 배치형 전해 환원 시스템은 환원이 종료된 후 항상 염 내에 Li2O가 포함되어 있기 때문에, 재산화 반응(U + Li2O → UO2 + Li)이 일어나서 환원율이 떨어지는 문제가 있었으나, 본 발명에 따른 염 유동식 환원 방법 및 환원 시스템은 생성된 Li2O가 염 유동에 의해 모두 제거되기 때문에 증류 공정에서 발생하는 재산화 문제로부터 자유로워진다는 장점이 있다.
또한 본 발명은 사용후핵연료 환원 공정을 단순한 구조의 장치들로 수행할 수 있기 때문에 기존의 전해환원 공정에 비해 용량 증대에 유리하며, 특히 핫셀 환경에서의 조업 및 수명 향상에 큰 증대를 가져올 수 있다. 뿐만 아니라, 연속식 조업을 통한 조업 시간 단축 및 대형 시스템의 도입을 통한 규모의 경제 구현을 실현함으로써 파이로프로세싱의 경제성 향상에 기여할 수 있다.
도 1은 본 발명의 일 실시예에 따른 염 유동식 환원 공정의 흐름도이다.
도 2는 본 발명의 일 실시예에 따른 사용후핵연료 환원 시스템을 구성하는 환원 장치의 개략도이다.
도 3은 본 발명의 일 실시예에 따른 사용후핵연료 환원 시스템을 구성하는 리튬 제조 장치의 개략도이다.
도 4는 본 발명의 일 실시예에 따른 사용후핵연료 환원 시스템을 구성하는 염 저장소의 개략도이다.
도 5는 본 발명의 일 실시예에 따른, 복수의 환원 장치가 구비된 사용후핵연료 환원 시스템의 개략도이다.
이하, 도면 및 실시예를 통하여 본 발명을 보다 상세하게 설명한다. 본 발명의 목적, 특징, 장점은 이하의 실시예를 통하여 쉽게 이해될 것이다. 본 발명은 여기서 설명하는 실시예에 한정되지 않고, 다른 형태로 구체화될 수도 있다. 여기서 소개되는 실시예는 본 발명이 속하는 기술 분야에서 통상의 지식을 가진 자에게 본 발명의 사상이 충분히 전달될 수 있도록 하기 위해 제공되는 것이다. 따라서 이하의 실시예에 의해 본 발명이 제한되어서는 안 된다.
본 발명은, 사용후핵연료 환원 장치; 리튬 제조 장치; 및 염 저장소가 구비된 사용후핵연료 환원 시스템을 이용한 염 유동식 사용후핵연료 환원 방법을 제공한다.
상기 환원 방법은, 상기 환원 장치에 Li 및 LiCl을 포함하는 용융염을 투입한 후, 사용후핵연료가 담긴 바스켓을 장입하여 사용후핵연료 환원 반응을 수행하는 단계(단계 a); 상기 환원 반응 후 용융염을 리튬 제조 장치로 이송시켜 전해 공정을 수행하는 단계(단계 b); 상기 전해 공정이 수행된 용융염을 상기 환원 장치로 공급하거나 염 저장소로 이송시키는 단계(단계 c); 및 상기 염 저장소 내의 용융염을 상기 환원 장치로 공급하는 단계(단계 d)를 포함한다.
상기 환원 방법은, 단계 a에서 환원이 종료된 사용후핵원료는 반출되고, 새로운 사용후핵원료가 환원 장치에 장입되어 연속적으로 공정이 수행될 수 있는 특징이 있다.
상기 단계 a에서 환원 장치의 온도는 용융염의 녹는점 이상으로 유지될 수 있다. 염의 유동을 위해서는 용융염의 녹는점 이상으로 환원 장치의 온도를 유지하는 것이 바람직하다.
상기 바스켓은 다수의 바스켓을 포함하는 바스켓 트레이 형태로 장입될 수 있다. 이에 따라 바스켓의 사이즈를 줄이면서도 많은 양의 사용후핵연료를 한 배치에서 처리할 수 있는 장점이 있다.
상기 단계 a의 환원 반응 후의 용융염은 Li20를 포함할 수 있다.
상기 환원 방법은 복수의 환원 장치가 구비된 환원 시스템을 이용하여 수행될 수 있다. 본 발명은 환원 장치의 수를 증대시키는 방법으로 용량을 증대시킬 수 있다.
또한 본 발명은 Li 및 LiCl을 포함하는 용융염 투입 후, 사용후핵연료가 담긴 바스켓을 장입하여 사용후핵연료 환원 반응을 수행하는 사용후핵연료 환원 장치; 상기 환원 반응 수행 후 상기 환원 장치로부터 이송되는 용융염에 전해 공정을 수행하는 리튬 제조 장치; 및 상기 전해 공정 수행 후 리튬 제조 장치로부터 이송되는 용융염을 저장되는 염 저장소를 포함하는 사용후핵연료 환원 시스템을 제공한다. 상기 환원 시스템은, 환원 장치에서 리튬 제조 장치로, 상기 리튬 제조 장치에서 염 저장소로, 상기 염 저장소에서 환원 장치로 염이 유동하는 구조로 형성될 수 있다.
또한 상기 환원 시스템에서, 상기 환원 장치는 복수 개로 구비되어, 각 환원 장치로부터 리튬 제조 장치로 염이 유동하거나, 염 저장소로부터 각 환원 장치로 염이 유동하는 구조로 형성될 수 있다.
상기 환원 장치는 염 휘발 방지를 위한 덮개를 구비할 수 있다.
상기 리튬 제조 장치는 전기분해를 위한 전극을 포함하여 구성될 수 있으며 상기 전극은 탄소계 양극을 포함하여 구성될 수 있다.
이하 도면을 참조하여 본 발명을 보다 상세하게 설명한다.
본 발명의 일 실시예에 따른 환원 시스템은 크게 환원 장치, 리튬 제조 장치, 염 저장소로 구성되어 있다. 도 1에는 이 장치들을 이용한 환원 공정의 흐름도를 나타내었다. 바스켓에 장입된 사용후핵연료가 환원장치에 장입되어 일정 시간동안 머무르면서 환원 반응이 수행되고 산화물에서 금속 형태로 바뀐 사용후핵연료는 반출되어 다음 공정으로 이동하게 된다. 이 때, Li-LiCl 용융염이 환원장치에 꾸준히 공급되면서 반응을 수행하게 되며, 반응 후 Li2O가 포함된 Li2O-Li-LiCl 염은 리튬 제조 장치로 이동하여 전기화학적 및 화학적으로 Li2O 및 LiCl을 분해하여 Li-LiCl 염으로 전환된다. 이렇게 전환된 염은 염 저장소에 보내져 저장되며, 필요에 따라 환원장치로 순환된다. 환원이 종료된 사용후핵연료가 반출된 후 환원 장치에는 새로운 사용후핵연료가 장입되어 환원 장치는 연속적인 공정을 수행하게 된다.
이하, 도 2 내지 도 4를 참조하여 각 장치에 대하여 상세하게 설명한다.
도 2는 환원 장치(100)의 개략도를 나타낸다. 환원 장치(100)에는 사용후핵연료가 장입된 다공성 바스켓(130)의 묶음인 바스켓 트레이(120)가 장입되는데, 이는 바스켓의 사이즈를 줄이면서도 많은 양의 사용후핵연료를 한 배치에서 처리할 수 있도록 고안된 것이다. 바스켓 트레이(120)가 장입되면, 리튬 제조 장치 또는 염 저장소에서 공급되는 Li-LiCl 염이 입구(110)를 통해 유입되어 바스켓과 접촉하여 내부에 장입되어 있는 사용후핵연료를 환원시킨다. 이 때 일어나는 화학 반응은 아래와 같다.
UO2 + Li → U + Li2O
이 때 생성된 Li2O는 LiCl 염에 용해도가 높기 때문에 LiCl 염 흐름과 함께 이동하여 출구(140)로 빠져나가게 되며, 환원 장치(100)에는 지속적으로 Li-LiCl 염이 공급되는 동시에 반응한 염은 제거(반응 후 염 배출: LiO2-Li-LiCl)되어 반응 시간이 증가할수록 환원율이 높아지게 된다. 반응이 종료되면 기존의 바스켓 트레이는 제거되고 새로운 바스켓 트레이가 장입되어 반응을 수행하게 된다. 이 때, 염의 유동이 있도록 장치의 온도는 LiCl 염의 녹는점(610℃) 이상으로 유지되어야 한다. 본 시스템의 환원 장치는 전기화학적 구동이 없기 때문에 기존의 복잡한 전해환원 장치 상부에 비해 구조가 단순하며, 상부에는 염 휘발을 최소화하기 위해 단순한 덮개 구조만 요구된다.
도 3은 리튬 제조 장치(200)의 개략도이다. 환원 장치(100)를 거치고 나온 LiCl 염은 반응 생성물인 Li2O와 미반응 Li를 함유하고 있다. 환원 반응의 용융염(Li2O, Li, LiCl)은 염 유입구(260)를 통해 리튬 제조 장치(200)로 유입되고, 리튬 제조 장치(200)에서 전해 공정이 수행된 용융염(Li-LiCl 용융염은)은 염 배출구(270)를 통해 배출된다. 리튬 제조 장치(200)에서는 철을 음극(230)으로, 탄소 혹은 백금을 양극(220)으로 이용하여 화학적 및 전기화학적으로 LiCl 및 Li2O를 분해하여 Li 금속을 생산하고 이를 다시 환원 장치로 공급하는 역할을 한다. 음극 및 탄소 양극에서의 반응은 아래와 같이 정리할 수 있다. 양극에 백금을 사용할 경우 산소 발생 전기화학 반응만 일어나게 된다.
- 음극: Li+ + e- → Li
- 양극: (전기화학) 2Cl- → Cl2(g) + 2e- / 2O2- → O2(g) + 4e- / C + 2O2- → CO2(g) + 4e-
(화학반응) 2Li2O + 2Cl2(g) → 2LiCl + O2(g)
음극(230)에서는 Li 금속이 생산되고, 양극(220)에서는 전기화학적으로 Cl2, O2, CO2가 혹은 백금 전극 사용 시 O2가 단독으로 생산된다. 또한 양극에서 생성된 Cl2 기체는 화학적으로 Li2O와 반응하여 LiCl 및 산소를 발생하게 된다. 본 공정을 위해서는 LiCl이 용융된 상태로 유지되어야하기 때문에 반응 온도는 610℃ 이상에서 유지되어야 한다. 탄소 양극을 사용할 경우 고전압 운전을 통해 효율을 높일 수 있고 비용이 저렴한 반면 부식성의 Cl2 기체가 발생한다는 단점이 있다. 반면 백금 양극을 사용할 경우 상대적으로 부식이 약한 O2 기체가 발생하지만, 운전 전압이 낮고 비용이 높다는 단점이 있다. 양극 전극은 장시간 사용 시 소모 혹은 부식되기 때문에 교체 가능하도록 설계되어야 한다. 반응을 통해 생성된 Cl2, O2, CO2 기체는 기체배출관(250)을 통해 제거해준다. 과량으로 Li이 생성될 경우 밀도가 가벼워 LiCl 염 표면 위로 떠서 층을 형성하게 되는데, 이는 전도체 막 역할을 하여 양극과 음극 사이에 통전을 유발할 수 있다. 이를 방지하기 위해 도 3에서 볼 수 있는 것과 같이 음극과 양극 전극 사이에 높이가 낮은 장치 구조를 설계하고 Li 수위를 조절하거나, 세라믹 슈라우드를 양극 전극에 설치하여 통전을 방지하는 방법이 있다.
염 저장소는 리튬 제조 장치에서 생성된 Li-LiCl 염을 보관하는 장치로 리튬 제조 장치와 환원 장치 사이에서 염 유량을 조절하는 역할을 한다. 도 4는 염 저장소(300)의 개략도이다. 염 저장소(300)는 기본적으로 리튬 제조 장치(200)에서 처리되는 염의 양과 환원 장치(100)에 공급되는 염의 양의 차이를 보완해주는 역할을 하게 된다. 즉, 리튬 제조 장치(200)에서 생성된 Li-LiCl 염은 염 유입구(350)를 통해 염 저장소에 공급되며, 염 저장 조(320)는 Li-LiCl 염(310)의 녹는점보다 높은 650℃를 유지하면서 염을 보관하게 된다. 염 저장 조의 수위는 염 수위 측정 장치(330)를 통해 실시간으로 확인하여 조 내 염의 양을 확인하게 된다. 염의 유입구(350)와 배출구(360)에는 밸브를 설치하여 염의 수위를 조절하게 된다. 또한, 과량으로 생성된 Li이 LiCl 수면 위로 뜨게 되면 염 배출 시 상단의 Li의 원활하게 공급되지 않기 때문에 이를 방지하기 위하여 염 균질 배출 튜브(340)를 염 배출구(360)와 연결하게 되는데, 염 균질 배출 튜브(340)는 스테인리스 스틸 등 금속 튜브에 작은 구멍이 뚫린 형태로, 상부로 갈수록 구멍의 크기가 커지도록 하여 염 저장 조(320) 내의 염이 수위에 관계없이 골고루 염 배출구(360)를 통해 환원 장치(100)로 공급될 수 있도록 하였다. 도 5는 다수의 환원 장치가 구비된 사용후핵연료 환원 시스템의 개략도(염 유동식 환원 시스템의 용량 증대 개념도)이다. 본 발명의 또 다른 장점은 용량의 증대가 쉽다는 점이다. 즉 도 5와 같이 단순한 구조의 리튬 제조 장치 용량을 늘리기만 하면 환원 장치의 대수를 늘리는 것만으로 용량 증대가 가능한 장점이 있다.
100: 환원 장치 110: 염 유입구
120: 사용후핵연료 바스켓 트레이 130: 사용후핵연료 바스켓
140: 염 배출구
200: 리튬 제조 장치 210: 용융염
220: 양극 전극 230: 음극 전극
240: 전원 공급 장치 250: 기체배출관
260: 염 유입구 270: 염 배출구
300: 염 저장소 310: Li-LiCl
320: 염 저장 조 330: 염 수위 측정 장치
340: 염 균질 배출 튜브 350: 염 유입구
360: 염 배출구 370: 밸브

Claims (10)

  1. 사용후핵연료 환원 장치; 리튬 제조 장치; 및 염 저장소가 구비된 사용후핵연료 환원 시스템을 이용한 염 유동식 사용후핵연료 환원 방법으로서,
    상기 환원 장치에 Li 및 LiCl을 포함하는 용융염을 투입한 후, 사용후핵연료를 장입하여 사용후핵연료 환원 반응을 수행하는 단계(단계 a);
    상기 환원 반응 후 용융염을 리튬 제조 장치로 이송시켜 전해 공정을 수행하는 단계(단계 b);
    상기 전해 공정이 수행된 용융염을 상기 환원 장치로 공급하거나 염 저장소로 이송시키는 단계(단계 c); 및
    상기 염 저장소 내의 용융염을 상기 환원 장치로 공급하는 단계(단계 d)를 포함하는, 염 유동식 사용후핵연료 환원 방법.
  2. 청구항 1에 있어서,
    상기 단계 a에서 환원이 종료된 사용후핵원료는 반출되고, 새로운 사용후핵원료가 환원 장치에 장입되어 연속적으로 공정이 수행되는 것을 특징으로 하는, 염 유동식 사용후핵연료 환원 방법.
  3. 청구항 1에 있어서,
    상기 단계 a에서 환원 장치의 온도는 용융염의 녹는점 이상으로 유지되는 것을 특징으로 하는, 염 유동식 사용후핵연료 환원 방법.
  4. 청구항 1에 있어서,
    상기 사용후핵연료는 바스켓에 담겨 상기 환원장치에 장입되고 상기 바스켓은 다수의 바스켓을 포함하는 바스켓 트레이 형태로 장입되는 것을 특징으로 하는, 염 유동식 사용후핵연료 환원 방법.
  5. 청구항 1에 있어서,
    상기 단계 a의 환원 반응 후의 용융염은 Li02를 포함하는 것을 특징으로 하는, 염 유동식 사용후핵연료 환원 방법.
  6. 청구항 1에 있어서,
    상기 환원 방법은 복수의 환원 장치가 구비된 환원 시스템을 이용하여 수행되는 것을 특징으로 하는, 염 유동식 사용후핵연료 환원 방법.
  7. Li 및 LiCl을 포함하는 용융염 투입 후, 사용후핵연료를 장입하여 사용후핵연료 환원 반응을 수행하는 사용후핵연료 환원 장치;
    상기 환원 반응 수행 후 상기 환원 장치로부터 이송되는 용융염에 전해 공정을 수행하는 리튬 제조 장치; 및
    상기 전해 공정 수행 후 리튬 제조 장치로부터 이송되는 용융염을 저장되는 염 저장소를 포함하고,
    상기 환원 장치에서 리튬 제조 장치로, 상기 리튬 제조 장치에서 염 저장소로, 상기 염 저장소에서 환원 장치로 염이 유동하는 구조로 형성되는 것을 특징으로 하는, 염 유동식 사용후핵연료 환원 시스템.
  8. 청구항 7에 있어서,
    상기 환원 장치는 복수 개로 구비되어, 각 환원 장치로부터 리튬 제조 장치로 염이 유동하거나, 염 저장소로부터 각 환원 장치로 염이 유동하는 구조로 형성되는 것을 특징으로 하는, 염 유동식 사용후핵연료 환원 시스템.
  9. 청구항 7에 있어서,
    상기 환원 장치는 염 휘발 방지를 위한 덮개를 구비하는 것을 특징으로 하는, 염 유동식 사용후핵연료 환원 시스템.
  10. 청구항 7에 있어서,
    상기 리튬 제조 장치는 전기분해를 위한 전극을 포함하여 구성되며,
    상기 전극은 탄소계 양극을 포함하는 것을 특징으로 하는, 염 유동식 사용후핵연료 환원 시스템.
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