KR20190119028A - 접합 유리용 중간막 및 접합 유리 - Google Patents

Abstract

접합 유리의 단부에 있어서 공극을 발생하기 어렵게 하고, 또한 접합 유리의 투명성의 저하를 억제할 수 있는 접합 유리용 중간막을 제공한다. 본 발명에 관한 접합 유리용 중간막은, 1층의 구조 또는 2층 이상의 구조를 가지고, 상기 접합 유리용 중간막이, 폴리비닐아세탈 수지와, 가소제와, 산화 방지제와, 자외선 흡수제를 포함하고, 상기 접합 유리용 중간막을 프레스 전 두께의 3％의 두께까지 프레스 가공하여 프레스 중간막을 얻었을 때, 얻어지는 프레스 중간막의 분광 투과율이, 파장 380nm에서 60％ 이상, 파장 350nm에서 40％ 이하, 파장 320nm에서 38％ 이하이다.

Description

접합 유리용 중간막 및 접합 유리

본 발명은, 접합 유리에 사용되는 접합 유리용 중간막에 관한 것이다. 또한, 본 발명은 상기 접합 유리용 중간막을 사용한 접합 유리에 관한 것이다.

접합 유리는, 외부 충격을 받아서 파손되어도 유리 파편의 비산량이 적어, 안전성이 우수하다. 이 때문에, 상기 접합 유리는, 자동차, 철도 차량, 항공기, 선박 및 건축물 등에 널리 사용되고 있다. 상기 접합 유리는, 한 쌍의 유리판 사이에 접합 유리용 중간막을 끼워 넣음으로써, 제조되고 있다.

상기 접합 유리용 중간막의 일례로서, 하기의 특허문헌 1에는, 폴리비닐아세탈 수지, 자외선 흡수제, 가소제, 접착력 조정제 및 산화 방지제를 함유하는 접합 유리용 중간막이 개시되어 있다. 이 중간막에서 사용되고 있는 상기 자외선 흡수제는, 말론산에스테르계 화합물 및/또는 옥살산아닐리드계 화합물이다.

하기의 특허문헌 2에는, 황변 경향이 낮고, UV-A선 및 가시광에 대하여 높은 투과율을 가지고, UV-B선에 대하여 낮은 투과율을 가지는 중간막이 개시되어 있다. 이 중간막은, 폴리비닐아세탈과, 가소제와, UV 흡수제인 옥사닐리드형 화합물을 포함한다.

또한, 특허문헌 3에서는, 발포의 발생 및 발포의 성장을 억제할 수 있는 접합 유리가 얻어지는 것이 기재되어 있다.

일본 특허 공개 제2003-327454호 공보 US2012/0052310A1 WO2012/043816A1

종래의 중간막을 사용한 접합 유리의 단부에 있어서, 공극이 발생하는 경우가 있다. 이 공극은, 접합 유리에 빛 및 열 등이 부여되었을 때 특히 발생하기 쉽다. 이 공극은, 접합 유리의 단부에 있어서 중간막이 결락된 오목부이다. 이 공극은, 특허문헌 3에 기재되어 있는 바와 같은 발포에 기인하여 발생하는 발포 생성물과는 상이하다.

접합 유리의 단부에 있어서 공극이 발생하면, 접합 유리의 외관이 나빠지거나, 중간막과 유리판 등과의 접착력이 낮아지거나 한다.

또한, 종래의 중간막에 있어서, 자외선 흡수제 등의 첨가량을 증가시켜서 상기 과제를 해결하는 것도 생각할 수 있다. 그러나, 그러한 중간막을 사용하여 접합 유리를 제작하면, 접합 유리의 투명성이 저하되는 경우가 있다.

본 발명의 목적은, 접합 유리의 단부에 있어서 공극을 발생하기 어렵게 하고, 또한 접합 유리의 투명성의 저하를 억제할 수 있는 접합 유리용 중간막을 제공하는 것이다.

본 발명의 넓은 국면에 따르면, 1층의 구조 또는 2층 이상의 구조를 가지는 접합 유리용 중간막(이하, 중간막이라고 기재하는 경우가 있다)으로서, 상기 중간막이, 폴리비닐아세탈 수지와, 가소제와, 산화 방지제와, 자외선 흡수제를 포함하고, 상기 중간막을 프레스 전 두께의 3％의 두께까지 프레스 가공하여 프레스 중간막을 얻었을 때, 얻어지는 프레스 중간막의 분광 투과율이, 파장 380nm에서 60％ 이상, 파장 350nm에서 40％ 이하, 파장 320nm에서 38％ 이하인, 접합 유리용 중간막이 제공된다.

본 발명에 관한 중간막의 어느 특정한 국면에서는, 상기 중간막은, 폴리비닐아세탈 수지와 가소제와 산화 방지제를 포함하는 제1 층만을 구비하거나, 또는 상기 중간막은, 폴리비닐아세탈 수지와 가소제와 산화 방지제를 포함하는 제1 층과, 상기 제1 층의 제1 표면측에 배치되어 있고 또한 폴리비닐아세탈 수지와 가소제와 산화 방지제를 포함하는 제2 층을 구비하고, 상기 중간막이, 상기 제1 층의 상기 제1 표면측과는 반대인 제2 표면측에 배치되어 있고 또한 폴리비닐아세탈 수지와 가소제와 산화 방지제를 포함하는 제3 층을 구비하거나 또는 구비하고 있지 않고, 상기 제1 층, 상기 제2 층 및 상기 제3 층 중 적어도 하나의 층이, 자외선 흡수제를 포함한다.

상기 자외선 흡수제가, 말론산에스테르 화합물 또는 트리아진 화합물을 포함하는 것이 바람직하다. 상기 자외선 흡수제가 상기 말론산에스테르 화합물을 포함하는 것이 바람직하다. 상기 말론산에스테르 화합물이 (p-메톡시벤질리덴)말론산디메틸인 것이 바람직하다. 상기 자외선 흡수제가 상기 트리아진 화합물을 포함하는 것이 바람직하다. 상기 트리아진 화합물이 2-[4,6-비스(2,4-디메틸페닐)-1,3,5-트리아진-2-일]-5-(옥틸옥시)페놀인 것이 바람직하다. 상기 중간막 중, 상기 말론산에스테르 화합물의 함유량이 0.14중량％ 이상 0.6중량％ 이하인 것이 바람직하다. 상기 중간막 중, 상기 트리아진 화합물의 함유량이 0.045중량％ 이상 1중량％ 이하인 것이 바람직하다. 상기 중간막 중, 상기 트리아진 화합물의 함유량이 0.045중량％ 이상 0.2중량％ 이하인 것이 바람직하다. 상기 중간막 중, 상기 트리아진 화합물의 함유량이 0.08중량％ 이상 1중량％ 이하인 것이 바람직하다. 상기 자외선 흡수제가, 벤조트리아졸 화합물을 포함하는 것이 바람직하다. 상기 벤조트리아졸 화합물이 2-(2-히드록시-3-t-부틸-5-메틸페닐)-5-클로로벤조트리아졸인 것이 바람직하다. 상기 중간막 중, 벤조트리아졸 화합물의 함유량이 0중량％를 초과하고, 0.33중량％ 이하인 것이 바람직하다.

본 발명의 넓은 국면에 따르면, 제1 접합 유리 부재와, 제2 접합 유리 부재와, 상술한 접합 유리용 중간막을 구비하고, 상기 제1 접합 유리 부재와 상기 제2 접합 유리 부재의 사이에, 상기 접합 유리용 중간막이 배치되어 있는, 접합 유리가 제공된다.

본 발명에 관한 접합 유리용 중간막은, 1층의 구조 또는 2층 이상의 구조를 가진다. 본 발명에 관한 접합 유리용 중간막이, 폴리비닐아세탈 수지와, 가소제와, 산화 방지제와, 자외선 흡수제를 포함한다. 본 발명에 관한 접합 유리용 중간막을 프레스 전 두께의 3％의 두께까지 프레스 가공하여 프레스 중간막을 얻었을 때, 얻어지는 프레스 중간막의 분광 투과율이, 파장 380nm에서 60％ 이상, 파장 350nm에서 40％ 이하, 파장 320nm에서 38％ 이하이다. 본 발명에 관한 접합 유리용 중간막은, 상기의 구성을 구비하고 있으므로, 본 발명에 관한 접합 유리용 중간막을 사용한 접합 유리의 단부에 있어서 공극을 발생하기 어렵게 하고, 또한 접합 유리의 투명성의 저하를 억제할 수 있다.

도 1은, 본 발명의 일 실시 형태에 관한 접합 유리용 중간막을 모식적으로 나타내는 단면도이다.
도 2는, 본 발명의 다른 실시 형태에 관한 접합 유리용 중간막을 모식적으로 나타내는 단면도이다.
도 3은, 도 1에 나타내는 접합 유리용 중간막을 사용한 접합 유리의 일례를 모식적으로 나타내는 단면도이다.
도 4는, 도 2에 나타내는 접합 유리용 중간막을 사용한 접합 유리의 일례를 모식적으로 나타내는 단면도이다.

이하, 본 발명을 상세하게 설명한다.

(접합 유리용 중간막)

본 발명에 관한 접합 유리용 중간막(이하, 중간막이라고 기재하는 경우가 있다)은, 1층의 구조 또는 2층 이상의 구조를 가진다. 본 발명에 관한 중간막은, 1층의 구조를 갖고 있어도 되고, 2층 이상의 구조를 갖고 있어도 된다. 본 발명에 관한 중간막은, 2층의 구조를 갖고 있어도 되고, 3층 이상의 구조를 갖고 있어도 된다. 본 발명에 관한 중간막은, 제1 층만을 구비하는 1층의 구조를 가지는 중간막(단층의 중간막)이어도 되고, 제1 층과 다른 층을 구비하는 2층 이상의 구조를 가지는 중간막(다층의 중간막)이어도 된다.

본 발명에 관한 중간막은, 폴리비닐아세탈 수지와, 가소제와, 산화 방지제와, 자외선 흡수제를 포함한다.

본 발명에 관한 중간막에서는, 해당 중간막을 프레스 전 두께의 3％의 두께까지 프레스 가공하여 프레스 중간막(이하, 이와 같이 하여 얻어지는 중간막을, 프레스 중간막이라고 기재하는 경우가 있다)을 얻었을 때, 얻어지는 프레스 중간막의 분광 투과율이, 파장 380nm에서 60％ 이상, 파장 350nm에서 40％ 이하, 파장 320nm에서 38％ 이하이다.

본 발명에 관한 접합 유리용 중간막은, 상술한 구성을 구비하고 있으므로, 본 발명에 관한 접합 유리용 중간막을 사용한 접합 유리의 단부에 있어서 공극을 발생하기 어렵게 할 수 있고 또한 접합 유리의 투명성의 저하도 억제할 수 있다.

이하, 도면을 참조하면서, 본 발명의 구체적인 실시 형태를 설명한다.

도 1은, 본 발명의 일 실시 형태에 관한 접합 유리용 중간막을 모식적으로 나타내는 단면도이다.

도 1에 나타내는 중간막(1)은, 2층 이상의 구조를 가지는 다층의 중간막이다. 중간막(1)은, 접합 유리를 얻기 위하여 사용된다. 중간막(1)은, 접합 유리용 중간막이다. 중간막(1)은, 제1 층(2)과, 제1 층(2)의 제1 표면(2a)측에 배치된 제2 층(3)과, 제1 층(2)의 제1 표면(2a)과는 반대인 제2 표면(2b)측에 배치된 제3 층(4)을 구비한다. 제2 층(3)은, 제1 층(2)의 제1 표면(2a)에 적층되어 있다. 제3 층(4)은, 제1 층(2)의 제2 표면(2b)에 적층되어 있다. 제1 층(2)은, 중간층이다. 제2 층(3) 및 제3 층(4)은, 예를 들어 보호층이며, 본 실시 형태에서는 표면층이다. 제1 층(2)은, 제2 층(3)과 제3 층(4)의 사이에 배치되어 있고, 끼워 넣어져 있다. 따라서, 중간막(1)은, 제2 층(3)과 제1 층(2)과 제3 층(4)이 이 순서대로 배열되어 배치된 다층 구조를 가진다. 중간막(1)에서는, 제2 층(3)과 제1 층(2)과 제3 층(4)이 이 순서대로 배열되어 적층되어 있다.

제2 층(3)의 제1 층(2)측과는 반대측의 외측 표면(3a)은, 접합 유리 부재가 적층되는 표면인 것이 바람직하다. 제3 층(4)의 제1 층(2)측과는 반대측의 외측 표면(4a)은, 접합 유리 부재가 적층되는 표면인 것이 바람직하다.

또한, 제1 층(2)과 제2 층(3)의 사이 및 제1 층(2)과 제3 층(4)의 사이에는 각각, 다른 층이 배치되어 있어도 된다. 제1 층(2)과 제2 층(3) 및 제1 층(2)과 제3 층(4)은 각각, 직접 적층되어 있는 것이 바람직하다. 다른 층으로서, 폴리비닐아세탈 수지 등의 열가소성 수지를 포함하는 층 및 폴리에틸렌테레프탈레이트 등을 포함하는 층을 들 수 있다.

중간막(1)은, 중간막(1) 전체에서, 폴리비닐아세탈 수지와, 가소제와, 산화 방지제와, 자외선 흡수제를 포함한다. 즉, 제1 층(2), 제2 층(3) 및 제3 층(4) 중 적어도 하나의 층이, 폴리비닐아세탈 수지를 포함하고, 가소제를 포함하고, 산화 방지제를 포함하고, 자외선 흡수제를 포함한다.

도 2는, 본 발명의 다른 실시 형태에 관한 접합 유리용 중간막을 모식적으로 나타내는 단면도이다.

도 2에 나타내는 중간막(31)은, 1층의 구조를 가지는 단층의 중간막이다. 중간막(31)은, 제1 층이다. 중간막(31)은, 접합 유리를 얻기 위하여 사용된다. 중간막(31)은, 접합 유리용 중간막이다. 중간막(31)은, 폴리비닐아세탈 수지와, 가소제와, 산화 방지제와, 자외선 흡수제를 포함한다.

중간막(1, 31)에서는, 상술한 구성이 구비되어 있으므로, 중간막(1, 31)을 사용한 접합 유리의 단부에 있어서 공극을 발생하기 어렵게 하고, 또한 접합 유리의 투명성의 저하를 억제할 수 있다. 중간막(1)에서는, 중간막(1)을 사용한 접합 유리에 빛이 장기간 조사되거나, 접합 유리가 고온 하에 장기간 노출되거나 해도, 접합 유리의 단부에 공극을 발생하기 어렵게 할 수 있다. 또한, 중간막(1, 31)을 사용한 접합 유리가 고온 하에 장기간 노출되어도, 접합 유리의 투명성을 유지할 수 있다. 또한, 상기 공극은, 접합 유리의 단부에 있어서, 중간막이 내측을 향하여 결락된 중간막의 오목부이다. 예를 들어, 중간막이 내측으로 후퇴함으로써, 상기 오목부가 형성된다.

상기 중간막은, 상기 제1 층만의 단층의 중간막이어도 되고, 상기 제1 층을 포함하는 다층의 접합 유리용 중간막이어도 된다. 상기 중간막은, 상기 제1 층과 상기 제2 층을 적어도 구비하는 중간막(이 중간막은 상기 제3 층을 구비하거나 또는 구비하고 있지 않다)이어도 된다. 상기 중간막은, 상기 제1 층과 상기 제2 층과 상기 제3 층을 구비하고 있어도 된다.

중간막(1)에서는, 제1 층(2)의 양면에 제2 층(3)과 제3 층(4)이 1층씩 적층되어 있다. 다층의 중간막에서는, 상기 제1 층의 상기 제1 표면측에 상기 제2 층이 배치되어 있으면 된다. 상기 제1 층의 상기 제1 표면측에 상기 제2 층이 배치되어 있고, 또한 상기 제1 층의 상기 제2 표면측에 상기 제3 층이 배치되어 있지 않아도 된다. 단, 상기 제1 층의 상기 제1 표면측에 상기 제2 층이 배치되어 있고, 또한 상기 제1 층의 상기 제2 표면측에 상기 제3 층이 배치되어 있는 것이 바람직하다. 상기 제1 층의 상기 제2 표면측에 상기 제3 층이 배치되어 있음으로써, 중간막의 취급성, 그리고 접합 유리의 내관통성이 한층 더 높아진다. 접합 유리의 단부에 있어서 공극이 한층 더 발생하기 어려워지고, 접합 유리의 투명성을 유지할 수 있다. 또한, 중간막의 양측의 표면에서, 접합 유리 부재 등에 대한 접착성을 조정할 수 있다. 또한, 상기 제3 층이 존재하지 않는 경우에는, 중간막의 상기 제2 층의 외측의 표면 접합 유리 부재에 대한 접착성을 조정할 수 있다.

상기 중간막은, 이하의 구성 (1) 또는 구성 (2)를 구비한다.

(구성 (1)) 상기 중간막은, 폴리비닐아세탈 수지와, 가소제와, 산화 방지제와, 자외선 흡수제를 포함하는 제1 층만을 구비한다.

(구성 (2)) 상기 중간막은, 폴리비닐아세탈 수지와 가소제와 산화 방지제를 포함하는 제1 층과, 상기 제1 층의 제1 표면측에 배치되어 있고 또한 폴리비닐아세탈 수지와 가소제와 산화 방지제를 포함하는 제2 층을 구비한다. 상기 중간막은, 상기 제1 층의 상기 제1 표면측과는 반대인 제2 표면측에 배치되어 있고, 또한 폴리비닐아세탈 수지와 가소제와 산화 방지제를 포함하는 제3 층을 구비하거나 또는 구비하고 있지 않다. 상기 제1 층, 상기 제2 층 및 상기 제3 층 중 적어도 하나의 층이, 자외선 흡수제를 포함한다.

상기 구성 (2)는, 하기의 구성 (2-1) 및 하기의 구성 (2-2)를 포함하고, 하기의 구성 (2-1) 또는 하기의 구성 (2-2)인 것이 바람직하다. 상기 중간막은, 상기 구성 (1), 하기 구성 (2-1) 또는 하기 구성 (2-2)를 만족한다.

(구성 (2-1)) 상기 중간막은, 폴리비닐아세탈 수지와 가소제와 산화 방지제를 포함하는 제1 층과, 상기 제1 층의 제1 표면측에 배치되어 있고 또한 폴리비닐아세탈 수지와 가소제와 산화 방지제를 포함하는 제2 층을 구비한다. 상기 중간막은, 상기 제1 층의 상기 제1 표면측과는 반대인 제2 표면측에 배치되어 있고, 또한 폴리비닐아세탈 수지와 가소제와 산화 방지제를 포함하는 제3 층을 구비하고 있지 않다. 상기 제1 층 및 상기 제2 층 중 적어도 하나의 층이, 자외선 흡수제를 포함한다. 이 경우에, 중간막은, 2층 이상의 구조를 가진다.

(구성 (2-2)) 상기 중간막은, 폴리비닐아세탈 수지와 가소제와 산화 방지제를 포함하는 제1 층과, 상기 제1 층의 제1 표면측에 배치되어 있고 또한 폴리비닐아세탈 수지와 가소제와 산화 방지제를 포함하는 제2 층을 구비한다. 상기 중간막은, 상기 제1 층의 상기 제1 표면측과는 반대인 제2 표면측에 배치되어 있고, 또한 폴리비닐아세탈 수지와 가소제와 산화 방지제를 포함하는 제3 층을 구비한다. 상기 제1 층, 상기 제2 층 및 상기 제3 층 중 적어도 하나의 층이, 자외선 흡수제를 포함한다. 이 경우에, 중간막은, 3층 이상의 구조를 가진다.

상기 중간막은, 상기 구성 (1)을 만족해도 되고, 상기 구성 (2)를 만족해도 된다. 상기 중간막은, 상기 구성 (2)를 만족하는 것이 바람직하다. 상기 중간막은, 상기 구성 (2-1)을 만족해도 되고, 상기 구성 (2-2)를 만족해도 된다. 상기 중간막은, 상기 구성 (2-2)를 만족하는 것이 바람직하다.

상기 중간막은, 상기 제2 층을, 중간막에 있어서의 표면층으로서 구비하는 것이 바람직하다. 상기 중간막은, 상기 제3 층을, 중간막에 있어서의 표면층으로서 구비하는 것이 바람직하다.

접합 유리의 단부에 있어서 공극을 효과적으로 발생하기 어렵게 하고, 또한 접합 유리의 투명성의 저하를 효과적으로 억제하는 관점에서는, 상기 제2 층의 유리 전이 온도는, 바람직하게는 상기 제1 층의 유리 전이 온도보다 높다. 접합 유리의 단부에 있어서 공극을 효과적으로 발생하기 어렵게 하고, 또한 접합 유리의 투명성의 저하를 효과적으로 억제하는 관점에서는, 상기 제2 층의 유리 전이 온도는, 바람직하게는 25℃를 초과하고, 보다 바람직하게는 30℃ 이상, 더욱 바람직하게는 33℃ 이상, 특히 바람직하게는 35℃ 이상이다. 접합 유리의 단부에 있어서 공극을 효과적으로 발생하기 어렵게 하는 관점에서는, 상기 제3 층의 유리 전이 온도는, 바람직하게는 상기 제1 층의 유리 전이 온도보다 높다. 접합 유리의 단부에 있어서 공극을 효과적으로 발생하기 어렵게 하는 관점에서는, 상기 제3 층의 유리 전이 온도는, 바람직하게는 25℃를 초과하고, 보다 바람직하게는 30℃ 이상, 더욱 바람직하게는 33℃ 이상, 특히 바람직하게는 35℃ 이상이다. 상기 제2 층 및 상기 제3 층의 유리 전이 온도의 상한은 특별히 한정되지 않는다. 중간막의 차음성을 한층 더 높이는 관점에서, 상기 제2 층 및 상기 제3 층의 유리 전이 온도는 60℃ 이하여도 된다.

중간막을 사용한 접합 유리의 내관통성을 한층 더 높이는 관점에서는, 상기 제1 층은, 폴리비닐아세탈 수지를 포함하는 것이 바람직하고, 가소제를 포함하는 것이 바람직하다. 중간막을 사용한 접합 유리의 내관통성을 한층 더 높이는 관점에서는, 상기 제2 층은, 폴리비닐아세탈 수지를 포함하는 것이 바람직하고, 가소제를 포함하는 것이 바람직하다. 또한, 중간막을 사용한 접합 유리의 내관통성을 한층 더 높이는 관점에서는, 중간막이 상기 제3 층을 구비하는 경우에, 상기 제3 층은, 폴리비닐아세탈 수지를 포함하는 것이 바람직하고, 가소제를 포함하는 것이 바람직하다. 또한, 상기 제3 층이 폴리비닐아세탈 수지와 가소제를 포함함으로써, 접합 유리의 단부에 있어서 공극이 한층 더 발생하기 어려워지고, 또한 접합 유리의 투명성을 유지할 수 있다.

상기 제1 층과 상기 제2 층이 각각, 폴리비닐아세탈 수지와 가소제를 포함하는 것이 바람직하다. 상기 제1 층과 상기 제2 층과 상기 제3 층이 각각, 폴리비닐아세탈 수지와 가소제를 포함하는 것이 바람직하다.

상기 제1 층과 상기 제2 층이 각각, 폴리비닐아세탈 수지와 가소제와 산화 방지제를 포함하는 것이 바람직하다. 상기 제1 층과 상기 제2 층과 상기 제3 층이 각각, 폴리비닐아세탈 수지와 가소제와 산화 방지제를 포함하는 것이 바람직하다.

이하, 본 발명에 관한 접합 유리용 중간막을 구성하는 상기 제1 층(단층의 중간막을 포함한다), 상기 제2 층 및 상기 제3 층의 상세, 그리고 상기 제1 층, 상기 제2 층 및 상기 제3 층에 포함되는 각 성분의 상세를 설명한다.

(폴리비닐아세탈 수지)

상기 제1 층(단층의 중간막을 포함한다)은, 폴리비닐아세탈 수지(이하, 폴리비닐아세탈 수지 (1)이라고 기재하는 경우가 있다)를 포함하는 것이 바람직하다. 상기 제2 층은, 폴리비닐아세탈 수지(이하, 폴리비닐아세탈 수지 (2)라고 기재하는 경우가 있다)를 포함하는 것이 바람직하다. 상기 제3 층은, 폴리비닐아세탈 수지(이하, 폴리비닐아세탈 수지 (3)이라고 기재하는 경우가 있다)를 포함하는 것이 바람직하다. 상기 폴리비닐아세탈 수지 (1)과 상기 폴리비닐아세탈 수지 (2)와 상기 폴리비닐아세탈 수지 (3)은, 동일해도 되고, 상이해도 된다. 상기 폴리비닐아세탈 수지 (1), 상기 폴리비닐아세탈 수지 (2) 및 상기 폴리비닐아세탈 수지 (3)은 각각, 1종만이 사용되어도 되고, 2종 이상이 병용되어도 된다.

상기 폴리비닐아세탈 수지는, 예를 들어 폴리비닐알코올을 알데히드에 의해 아세탈화함으로써 제조할 수 있다. 상기 폴리비닐알코올은, 예를 들어 폴리아세트산비닐을 비누화함으로써 얻어진다. 상기 폴리비닐알코올의 비누화도는, 일반적으로 70 내지 99.9몰％이다. 또한, 폴리옥시메틸렌(또는 폴리아세탈) 수지는, 폴리비닐아세탈 수지에 포함된다. 상기 폴리비닐아세탈 수지는, 폴리비닐부티랄 수지인 것이 바람직하다.

상기 폴리비닐알코올의 평균 중합도는, 바람직하게는 200 이상, 보다 바람직하게는 500 이상, 한층 더 바람직하게는 1500 이상, 더욱 바람직하게는 1600 이상, 특히 바람직하게는 2600 이상, 가장 바람직하게는 2700 이상, 바람직하게는 5000 이하, 보다 바람직하게는 4000 이하, 더욱 바람직하게는 3500 이하이다. 상기 평균 중합도가 상기 하한 이상이면 접합 유리의 내관통성이 한층 더 높아진다. 상기 평균 중합도가 상기 상한 이하이면, 중간막의 성형이 용이해진다. 특히, 상기 폴리비닐알코올의 평균 중합도가 1500 이상이면 탈기 불량에 의해 접합 유리의 외관이 나빠지는 것을 방지할 수 있다.

상기 폴리비닐알코올의 평균 중합도는, JIS K6726 「폴리비닐알코올 시험 방법」에 준거한 방법에 의해 구해진다.

상기 폴리비닐아세탈 수지에 포함되는 아세탈기의 탄소수는 특별히 한정되지 않는다. 상기 폴리비닐아세탈 수지를 제조할 때 사용하는 알데히드는 특별히 한정되지 않는다. 상기 폴리비닐아세탈 수지에 있어서의 아세탈기의 탄소수는 3 내지 5인 것이 바람직하고, 3 또는 4인 것이 바람직하다. 상기 폴리비닐아세탈 수지에 있어서의 아세탈기의 탄소수가 3 이상이면 중간막의 유리 전이 온도가 충분히 낮아진다.

상기 알데히드는 특별히 한정되지 않는다. 상기 알데히드로서, 일반적으로는, 탄소수가 1 내지 10인 알데히드가 적합하게 사용된다. 상기 탄소수가 1 내지 10인 알데히드로서는, 예를 들어 포름알데히드, 아세트알데히드, 프로피온알데히드, n-부틸알데히드, 이소부틸알데히드, n-발레르알데히드, 2-에틸부틸알데히드, n-헥실알데히드, n-옥틸알데히드, n-노닐알데히드, n-데실알데히드 및 벤즈알데히드 등을 들 수 있다. 포름알데히드, 아세트알데히드, 프로피온알데히드, n-부틸알데히드, 이소부틸알데히드, n-헥실알데히드 또는 n-발레르알데히드가 바람직하다. 포름알데히드, 아세트알데히드, 프로피온알데히드, n-부틸알데히드 또는 이소부틸알데히드가 보다 바람직하고, 아세트알데히드 또는 n-부틸알데히드가 더욱 바람직하다. 상기 알데히드는, 1종만이 사용되어도 되고, 2종 이상이 병용되어도 된다.

상기 폴리비닐아세탈 수지 (1)의 수산기의 함유율(수산기량)은, 바람직하게는 17몰％ 이상, 보다 바람직하게는 20몰％ 이상, 더욱 바람직하게는 22몰％ 이상, 바람직하게는 30몰％ 이하, 보다 바람직하게는 27몰％ 미만, 더욱 바람직하게는 25몰％ 이하이다. 상기 수산기의 함유율이 상기 하한 이상이면 중간막의 접착력이 한층 더 높아진다. 특히, 상기 폴리비닐아세탈 수지 (1)의 수산기의 함유율이 20몰％ 이상이면 반응 효율이 높고 생산성이 우수하고, 또한 27몰％ 미만이면 접합 유리의 차음성이 한층 더 높아진다. 또한, 상기 수산기의 함유율이 상기 상한 이하이면, 중간막의 유연성이 높아져, 중간막의 취급이 용이해진다.

상기 폴리비닐아세탈 수지 (2) 및 상기 폴리비닐아세탈 수지 (3)의 수산기의 각 함유율은, 바람직하게는 25몰％ 이상, 보다 바람직하게는 28몰％ 이상, 바람직하게는 35몰％ 이하, 보다 바람직하게는 32몰％ 이하이다. 상기 수산기의 함유율이 상기 하한 이상이면 중간막의 접착력이 한층 더 높아진다. 또한, 상기 수산기의 함유율이 상기 상한 이하이면, 중간막의 유연성이 높아져, 중간막의 취급이 용이해진다.

상기 폴리비닐아세탈 수지의 수산기 함유율은, 수산기가 결합하고 있는 에틸렌기량을, 주쇄의 전체 에틸렌기량으로 나누어서 구한 몰분율을 백분율로 나타낸 값이다. 상기 수산기가 결합하고 있는 에틸렌기량은, 예를 들어 JIS K6728 「폴리비닐부티랄 시험 방법」에 준거하여 측정할 수 있다.

상기 폴리비닐아세탈 수지 (1)의 아세틸화도(아세틸기량)는, 바람직하게는 0.01몰％ 이상, 보다 바람직하게는 0.1몰％ 이상, 한층 더 바람직하게는 7몰％ 이상, 더욱 바람직하게는 9몰％ 이상, 바람직하게는 30몰％ 이하, 보다 바람직하게는 25몰％ 이하, 더욱 바람직하게는 15몰％ 이하이다. 상기 아세틸화도가 상기 하한 이상이면 폴리비닐아세탈 수지와 가소제의 상용성이 높아진다. 상기 아세틸화도가 상기 상한 이하이면, 중간막 및 접합 유리의 내습성이 높아진다. 특히, 상기 폴리비닐아세탈 수지 (1)의 아세틸화도가 0.1몰％ 이상 25몰％ 이하이면, 내관통 성이 우수하다.

상기 폴리비닐아세탈 수지 (2) 및 상기 폴리비닐아세탈 수지 (3)의 각 아세틸화도는, 바람직하게는 0.01몰％ 이상, 보다 바람직하게는 0.5몰％ 이상, 바람직하게는 10몰％ 이하, 보다 바람직하게는 2몰％ 이하이다. 상기 아세틸화도가 상기 하한 이상이면 폴리비닐아세탈 수지와 가소제의 상용성이 높아진다. 상기 아세틸화도가 상기 상한 이하이면, 중간막 및 접합 유리의 내습성이 높아진다.

상기 아세틸화도는, 아세틸기가 결합하고 있는 에틸렌기량을, 주쇄의 전체 에틸렌기량으로 나누어서 구한 몰분율을 백분율로 나타낸 값이다. 상기 아세틸기가 결합하고 있는 에틸렌기량은, 예를 들어 JIS K6728 「폴리비닐부티랄 시험 방법」에 준거하여 측정할 수 있다.

상기 폴리비닐아세탈 수지 (1)의 아세탈화도(폴리비닐부티랄 수지의 경우에는 부티랄화도)는, 바람직하게는 47몰％ 이상, 보다 바람직하게는 60몰％ 이상, 바람직하게는 80몰％ 이하, 보다 바람직하게는 70몰％ 이하이다. 상기 아세탈화도가 상기 하한 이상이면 폴리비닐아세탈 수지와 가소제의 상용성이 높아진다. 상기 아세탈화도가 상기 상한 이하이면, 폴리비닐아세탈 수지를 제조하기 위하여 필요한 반응 시간이 짧아진다.

상기 폴리비닐아세탈 수지 (2) 및 상기 폴리비닐아세탈 수지 (3)의 각 아세탈화도(폴리비닐부티랄 수지의 경우에는 부티랄화도)는, 바람직하게는 55몰％ 이상, 보다 바람직하게는 67몰％ 이상, 바람직하게는 75몰％ 이하, 보다 바람직하게는 71몰％ 이하이다. 상기 아세탈화도가 상기 하한 이상이면 폴리비닐아세탈 수지와 가소제의 상용성이 높아진다. 상기 아세탈화도가 상기 상한 이하이면, 폴리비닐아세탈 수지를 제조하기 위하여 필요한 반응 시간이 짧아진다.

상기 아세탈화도는, 이하와 같이 하여 구한다. 우선, 주쇄의 전체 에틸렌기량에서, 수산기가 결합하고 있는 에틸렌기량과, 아세틸기가 결합하고 있는 에틸렌기량을 차감한 값을 구한다. 얻어진 값을, 주쇄의 전체 에틸렌기량으로 나누어서 몰분율을 구한다. 이 몰분율을 백분율로 나타낸 값이 아세탈화도이다.

또한, 상기 수산기의 함유율(수산기량), 아세탈화도(부티랄화도) 및 아세틸화도는, JIS K6728 「폴리비닐부티랄 시험 방법」에 준거한 방법에 의해 측정된 결과로부터 산출하는 것이 바람직하다. 단, ASTM D1396-92에 의한 측정을 사용해도 된다. 폴리비닐아세탈 수지가 폴리비닐부티랄 수지인 경우는, 상기 수산기의 함유율(수산기량), 상기 아세탈화도(부티랄화도) 및 상기 아세틸화도는, JIS K6728 「폴리비닐부티랄 시험 방법」에 준거한 방법에 의해 측정된 결과로부터 산출될 수 있다.

접합 유리의 내관통성을 한층 더 양호하게 하는 관점에서는, 상기 폴리비닐아세탈 수지 (1)은, 아세틸화도 (a)가 8몰％ 이하이고, 또한 아세탈화도 (a)가 70몰％ 이상인 폴리비닐아세탈 수지 (A)거나, 또는 아세틸화도 (b)가 8몰％를 초과하는 폴리비닐아세탈 수지 (B)인 것이 바람직하다. 상기 폴리비닐아세탈 수지 (1)은, 상기 폴리비닐아세탈 수지 (A)여도 되고, 상기 폴리비닐아세탈 수지 (B)여도 된다.

상기 폴리비닐아세탈 수지 (A)의 아세틸화도 (a)는 8몰％ 이하, 바람직하게는 7.5몰％ 이하, 보다 바람직하게는 7몰％ 이하, 더욱 바람직하게는 6.5몰％ 이하, 특히 바람직하게는 5몰％ 이하, 바람직하게는 0.1몰％ 이상, 보다 바람직하게는 0.5몰％ 이상, 더욱 바람직하게는 0.8몰％ 이상, 특히 바람직하게는 1몰％ 이상이다. 상기 아세틸화도 (a)가 상기 상한 이하 및 상기 하한 이상이면 가소제의 이행을 용이하게 제어할 수 있어, 접합 유리의 차음성이 한층 더 높아진다.

상기 폴리비닐아세탈 수지 (A)의 아세탈화도 (a)는 70몰％ 이상, 바람직하게는 70.5몰％ 이상, 보다 바람직하게는 71몰％ 이상, 더욱 바람직하게는 71.5몰％ 이상, 특히 바람직하게는 72몰％ 이상이다. 상기 폴리비닐아세탈 수지 (A)의 아세탈화도 (a)는 바람직하게는 85몰％ 이하, 보다 바람직하게는 83몰％ 이하, 더욱 바람직하게는 81몰％ 이하, 특히 바람직하게는 79몰％ 이하이다. 상기 아세탈화도 (a)가 상기 하한 이상이면 접합 유리의 차음성이 한층 더 높아진다. 상기 아세탈화도 (a)가 상기 상한 이하이면, 폴리비닐아세탈 수지 (A)를 제조하기 위하여 필요한 반응 시간을 단축할 수 있다.

상기 폴리비닐아세탈 수지 (A)의 수산기의 함유율 (a)는 바람직하게는 18몰％ 이상, 보다 바람직하게는 19몰％ 이상, 더욱 바람직하게는 20몰％ 이상, 특히 바람직하게는 21몰％ 이상, 바람직하게는 31몰％ 이하, 보다 바람직하게는 30몰％ 이하, 더욱 바람직하게는 29몰％ 이하, 특히 바람직하게는 28몰％ 이하이다. 상기 수산기의 함유율 (a)가 상기 하한 이상이면 상기 제1 층의 접착력이 한층 더 높아진다. 상기 수산기의 함유율 (a)가 상기 상한 이하이면, 접합 유리의 차음성이 한층 더 높아진다.

상기 폴리비닐아세탈 수지 (B)의 아세틸화도 (b)는, 8몰％를 초과하고, 바람직하게는 9몰％ 이상, 보다 바람직하게는 9.5몰％ 이상, 더욱 바람직하게는 10몰％ 이상, 특히 바람직하게는 10.5몰％ 이상, 바람직하게는 30몰％ 이하, 보다 바람직하게는 28몰％ 이하, 더욱 바람직하게는 26몰％ 이하, 특히 바람직하게는 24몰％ 이하이다. 상기 아세틸화도 (b)가 상기 하한 이상이면 접합 유리의 차음성이 한층 더 높아진다. 상기 아세틸화도 (b)가 상기 상한 이하이면, 폴리비닐아세탈 수지 (B)를 제조하기 위하여 필요한 반응 시간을 단축할 수 있다.

상기 폴리비닐아세탈 수지 (B)의 아세탈화도 (b)는 바람직하게는 50몰％ 이상, 보다 바람직하게는 53몰％ 이상, 더욱 바람직하게는 55몰％ 이상, 특히 바람직하게는 60몰％ 이상, 바람직하게는 80몰％ 이하, 보다 바람직하게는 78몰％ 이하, 더욱 바람직하게는 76몰％ 이하, 특히 바람직하게는 74몰％ 이하이다. 상기 아세탈화도 (b)가 상기 하한 이상이면 접합 유리의 차음성이 한층 더 높아진다. 상기 아세탈화도 (b)가 상기 상한 이하이면, 폴리비닐아세탈 수지 (B)를 제조하기 위하여 필요한 반응 시간을 단축할 수 있다.

상기 폴리비닐아세탈 수지 (B)의 수산기의 함유율 (b)는 바람직하게는 18몰％ 이상, 보다 바람직하게는 19몰％ 이상, 더욱 바람직하게는 20몰％ 이상, 특히 바람직하게는 21몰％ 이상, 바람직하게는 31몰％ 이하, 보다 바람직하게는 30몰％ 이하, 더욱 바람직하게는 29몰％ 이하, 특히 바람직하게는 28몰％ 이하이다. 상기 수산기의 함유율 (b)가 상기 하한 이상이면 상기 제1 층의 접착력이 한층 더 높아진다. 상기 수산기의 함유율 (b)가 상기 상한 이하이면, 접합 유리의 차음성이 한층 더 높아진다.

상기 폴리비닐아세탈 수지 (A) 및 상기 폴리비닐아세탈 수지 (B)는 각각, 폴리비닐부티랄 수지인 것이 바람직하다.

(가소제)

상기 제1 층(단층의 중간막을 포함한다)은 가소제(이하, 가소제 (1)이라고 기재하는 경우가 있다)를 포함하는 것이 바람직하다. 상기 제2 층은 가소제(이하, 가소제 (2)라고 기재하는 경우가 있다)를 포함하는 것이 바람직하다. 상기 제3 층은 가소제(이하, 가소제 (3)이라고 기재하는 경우가 있다)를 포함하는 것이 바람직하다. 폴리비닐아세탈 수지와 가소제의 병용에 의해, 폴리비닐아세탈 수지와 가소제를 포함하는 층의 접합 유리 부재 또는 다른 층에 대한 접착력이 적절하게 높아진다. 상기 가소제는 특별히 한정되지 않는다. 상기 가소제 (1)과 상기 가소제 (2)와 상기 가소제 (3)은 동일해도 되고, 상이해도 된다. 상기 가소제는, 1종만이 사용되어도 되고, 2종 이상이 병용되어도 된다.

상기 가소제로서는, 일염기성 유기산 에스테르 및 다염기성 유기산 에스테르 등의 유기에스테르 가소제, 그리고 유기 인산 가소제 및 유기 아인산 가소제 등의 유기 인산 가소제 등을 들 수 있다. 유기에스테르 가소제가 바람직하다. 상기 가소제는 액상 가소제인 것이 바람직하다.

상기 일염기성 유기산 에스테르로서는, 글리콜과 일염기성 유기산의 반응에 의해 얻어진 글리콜에스테르 등을 들 수 있다. 상기 글리콜로서는, 트리에틸렌글리콜, 테트라에틸렌글리콜 및 트리프로필렌글리콜 등을 들 수 있다. 상기 일염기성 유기산으로서는, 부티르산, 이소부티르산, 카프로산, 2-에틸부티르산, 헵틸산, n-옥틸산, 2-에틸헥실산, n-노닐산 및 데실산 등을 들 수 있다.

상기 다염기성 유기산 에스테르로서는, 다염기성 유기산과, 탄소수 4 내지 8의 직쇄 또는 분지 구조를 가지는 알코올의 에스테르 화합물 등을 들 수 있다. 상기 다염기성 유기산으로서는, 아디프산, 세바스산 및 아젤라산 등을 들 수 있다.

상기 유기 에스테르 가소제로서는, 트리에틸렌글리콜디-2-에틸프로파노에이트, 트리에틸렌글리콜디-2-에틸부티레이트, 트리에틸렌글리콜디-2-에틸헥사노에이트, 트리에틸렌글리콜디카프릴레이트, 트리에틸렌글리콜디-n-옥타노에이트, 트리에틸렌글리콜디-n-헵타노에이트, 테트라에틸렌글리콜디-n-헵타노에이트, 디부틸세바케이트, 디옥틸아젤레이트, 디부틸카르비톨아디페이트, 에틸렌글리콜디-2-에틸부티레이트, 1,3-프로필렌글리콜디-2-에틸부티레이트, 1,4-부틸렌글리콜디-2-에틸부티레이트, 디에틸렌글리콜디-2-에틸부티레이트, 디에틸렌글리콜디-2-에틸헥사노에이트, 디프로필렌글리콜디-2-에틸부티레이트, 트리에틸렌글리콜디-2-에틸펜타노에이트, 테트라에틸렌글리콜디-2-에틸부티레이트, 디에틸렌글리콜디카프릴레이트, 아디프산디헥실, 아디프산디옥틸, 아디프산헥실시클로헥실, 아디프산헵틸과 아디프산노닐의 혼합물, 아디프산디이소노닐, 아디프산디이소데실, 아디프산헵틸노닐, 세바스산디부틸, 유변성 세바스산 알키드 및 인산에스테르와 아디프산에스테르의 혼합물 등을 들 수 있다. 이들 이외의 유기 에스테르 가소제를 사용해도 된다. 상술한 아디프산에스테르 이외의 다른 아디프산에스테르를 사용해도 된다.

상기 유기 인산 가소제로서는, 트리부톡시에틸포스페이트, 이소데실페닐포스페이트 및 트리이소프로필포스페이트 등을 들 수 있다.

상기 가소제는, 하기 식 (1)로 표시되는 디에스테르 가소제인 것이 바람직하다.

상기 식 (1) 중, R1 및 R2는 각각, 탄소수 2 내지 10의 유기기를 나타내고, R3는, 에틸렌기, 이소프로필렌기 또는 n-프로필렌기를 나타내고, p는 3 내지 10의 정수를 나타낸다. 상기 식 (1) 중의 R1 및 R2는 각각, 탄소수 5 내지 10의 유기기인 것이 바람직하고, 탄소수 6 내지 10의 유기기인 것이 보다 바람직하다.

상기 가소제는, 트리에틸렌글리콜디-2-에틸헥사노에이트(3GO), 트리에틸렌글리콜디-2-에틸부티레이트(3GH) 또는 트리에틸렌글리콜디-2-에틸프로파노에이트를 포함하는 것이 바람직하다. 상기 가소제는, 트리에틸렌글리콜디-2-에틸헥사노에이트 또는 트리에틸렌글리콜디-2-에틸부티레이트를 포함하는 것이 보다 바람직하고, 트리에틸렌글리콜디-2-에틸헥사노에이트를 포함하는 것이 더욱 바람직하다.

상기 제1 층에 있어서, 상기 폴리비닐아세탈 수지 (1) 100중량부에 대한 상기 가소제 (1)의 함유량을, 함유량 (1)이라 한다. 상기 함유량 (1)은 바람직하게는 40중량부 이상, 보다 바람직하게는 55중량부 이상, 바람직하게는 90중량부 이하, 보다 바람직하게는 85중량부 이하이다. 상기 함유량 (1)이 상기 하한 이상이면 중간막의 유연성이 높아져, 중간막의 취급이 용이해진다. 상기 함유량 (1)이 상기 상한 이하이면, 중간막의 투명성이 한층 더 높아진다.

상기 제2 층에 있어서, 상기 폴리비닐아세탈 수지 (2) 100중량부에 대한 상기 가소제 (2)의 함유량을, 함유량 (2)라 한다. 상기 제3 층에 있어서, 상기 폴리비닐아세탈 수지 (3) 100중량부에 대한 상기 가소제 (3)의 함유량을, 함유량 (1)이라 한다. 상기 함유량 (2) 및 상기 함유량 (3)은 각각, 바람직하게는 30중량부 이상, 보다 바람직하게는 35중량부 이상, 바람직하게는 44중량부 이하, 보다 바람직하게는 42중량부 이하이다. 상기 함유량 (2) 및 상기 함유량 (3)이 각각 상기 하한 이상이면 중간막의 유연성이 높아져, 중간막의 취급이 용이해진다. 상기 함유량 (2) 및 상기 함유량 (3)이 각각 상기 상한 이하이면, 접합 유리의 내관통성이 한층 더 높아진다.

접합 유리의 단부에 있어서 공극을 한층 더 발생하기 어렵게 하는 관점에서는, 상기 함유량 (1)은 상기 함유량 (2)보다도 많은 것이 바람직하고, 상기 함유량 (1)은 상기 함유량 (3)보다도 많은 것이 바람직하다.

접합 유리의 내관통성을 한층 더 높이는 관점에서는, 상기 함유량 (1)과 상기 함유량 (2)의 차의 절댓값, 그리고 상기 함유량 (1)과 상기 함유량 (3)의 차의 절댓값은 각각, 바람직하게는 10중량부 이상, 보다 바람직하게는 20중량부 이상이다. 상기 함유량 (1)과 상기 함유량 (2)의 차의 절댓값, 그리고 상기 함유량 (1)과 상기 함유량 (3)의 차의 절댓값은 각각, 바람직하게는 50중량부 이하이다.

(자외선 흡수제)

상기 중간막은, 자외선 흡수제를 포함한다. 상기 제1 층은, 자외선 흡수제를 포함하는 것이 바람직하다. 상기 제2 층은, 자외선 흡수제를 포함하는 것이 바람직하다. 상기 제3 층은, 자외선 흡수제를 포함하는 것이 바람직하다. 자외선 흡수제의 사용에 의해, 중간막 및 접합 유리가 장기간 사용되어도, 가시 광선 투과율이 한층 더 저하되기 어려워진다. 상기 자외선 흡수제는, 1종만이 사용되어도 되고, 2종 이상이 병용되어도 된다.

상기 자외선 흡수제로서는, 예를 들어 금속계 자외선 흡수제, 금속 산화물계 자외선 흡수제, 벤조트리아졸계 자외선 흡수제(벤조트리아졸 화합물, 벤조트리아졸 구조를 가지는 화합물), 벤조페논계 자외선 흡수제(벤조페논 화합물, 벤조페논 구조를 가지는 화합물), 트리아진계 자외선 흡수제(트리아진 화합물, 트리아진 구조를 가지는 화합물), 말론산에스테르계 자외선 흡수제(말론산에스테르 화합물, 말론산에스테르 구조를 가지는 화합물), 옥살산아닐리드계 자외선 흡수제(옥살산아닐리드 화합물, 옥살산아닐리드 구조를 가지는 화합물) 및 벤조에이트계 자외선 흡수제(벤조에이트 화합물, 벤조에이트 구조를 가지는 화합물) 등을 들 수 있다.

상기 금속계 자외선 흡수제로서는, 예를 들어 백금 입자, 백금 입자의 표면을 실리카로 피복한 입자, 팔라듐 입자 및 팔라듐 입자의 표면을 실리카로 피복한 입자 등을 들 수 있다. 자외선 흡수제는, 차열 입자가 아닌 것이 바람직하다.

상기 금속 산화물계 자외선 흡수제로서는, 예를 들어 산화아연, 산화티타늄 및 산화세륨 등을 들 수 있다. 또한, 상기 금속 산화물계 자외선 흡수제로서, 표면이 피복되어 있어도 된다. 상기 금속 산화물계 자외선 흡수제의 표면의 피복 재료로서는, 절연성 금속 산화물, 가수분해성 유기 규소 화합물 및 실리콘 화합물 등을 들 수 있다.

상기 절연성 금속 산화물로서는, 실리카, 알루미나 및 지르코니아 등을 들 수 있다. 상기 절연성 금속 산화물은, 예를 들어 5.0eV 이상의 밴드 갭 에너지를 가진다.

상기 벤조트리아졸계 자외선 흡수제로서는, 예를 들어 2-(2'-히드록시-5'-메틸페닐)벤조트리아졸(BASF사제 「TinuvinP」), 2-(2'-히드록시-3',5'-디-t-부틸페닐)벤조트리아졸(BASF사제 「Tinuvin320」), 2-(2-히드록시-3-t-부틸-5-메틸페닐)-5-클로로벤조트리아졸(BASF사제 「Tinuvin326」) 및 2-(2'-히드록시-3',5'-디-아밀페닐)벤조트리아졸(BASF사제 「Tinuvin328」) 등의 벤조트리아졸계 자외선 흡수제를 들 수 있다. 자외선을 흡수하는 성능이 우수하다는 점에서, 상기 자외선 흡수제는 할로겐 원자를 포함하는 벤조트리아졸계 자외선 흡수제인 것이 바람직하고, 염소 원자를 포함하는 벤조트리아졸계 자외선 흡수제인 것이 보다 바람직하다.

상기 벤조페논계 자외선 흡수제로서는, 예를 들어 옥타벤존(BASF사제 「Chimassorb81」) 등을 들 수 있다.

상기 트리아진계 자외선 흡수제로서는, 예를 들어 2-[4,6-비스(2,4-디메틸페닐)-1,3,5-트리아진-2-일]-5-(옥틸옥시)페놀(CYTEC사제 「UV-1164」), ADEKA사제 「LA-F70」 및 2-(4,6-디페닐-1,3,5-트리아진-2-일)-5-[(헥실)옥시]-페놀(BASF사제 「Tinuvin1577FF」) 등을 들 수 있다.

상기 말론산에스테르계 자외선 흡수제로서는, 2-(p-메톡시벤질리덴)말론산디메틸, 테트라에틸-2,2-(1,4-페닐렌디메틸리덴)비스말로네이트, 2-(p-메톡시벤질리덴)-비스(1,2,2,6,6-펜타메틸4-피페리디닐)말로네이트 등을 들 수 있다.

상기 말론산에스테르계 자외선 흡수제의 시판품으로서는, (p-메톡시벤질리덴)말론산디메틸(클라리안트사제 「Hostavin PR-25」), Hostavin B-CAP, Hostavin PR-25, Hostavin PR-31(모두 클라리안트사제)을 들 수 있다.

상기 옥살산아닐리드계 자외선 흡수제로서는, N-(2-에틸페닐)-N'-(2-에톡시-5-t-부틸페닐)옥살산디아미드, N-(2-에틸페닐)-N'-(2-에톡시-페닐)옥살산디아미드, 2-에틸-2'-에톡시-옥시아닐리드(클라리안트사제 「Sanduvor VSU」) 등의 질소 원자 상에 치환된 아릴기 등을 갖는 옥살산디아미드류를 들 수 있다.

상기 벤조에이트계 자외선 흡수제로서는, 예를 들어 2,4-디-t-부틸페닐-3,5-디-t-부틸-4-히드록시벤조에이트(BASF사제 「Tinuvin120」) 등을 들 수 있다.

접합 유리의 단부에 있어서 공극을 효과적으로 발생하기 어렵게 하는 관점에서는, 상기 자외선 흡수제가, 말론산에스테르 화합물 또는 트리아진 화합물을 포함하는 것이 바람직하다. 접합 유리의 단부에 있어서 공극을 효과적으로 발생하기 어렵게 하는 관점에서는, 상기 자외선 흡수제가, 상기 말론산에스테르 화합물을 포함하는 것이 바람직하다. 접합 유리의 단부에 있어서 공극을 효과적으로 발생하기 어렵게 하는 관점에서는, 상기 말론산에스테르 화합물이, (p-메톡시벤질리덴)말론산디메틸인 것이 바람직하다. 접합 유리의 단부에 있어서 공극을 효과적으로 발생하기 어렵게 하는 관점에서는, 상기 자외선 흡수제가, 상기 트리아진 화합물을 포함하는 것이 바람직하다. 접합 유리의 단부에 있어서 공극을 효과적으로 발생하기 어렵게 하는 관점에서는, 상기 트리아진 화합물이, 2-[4,6-비스(2,4-디메틸페닐)-1,3,5-트리아진-2-일]-5-(옥틸옥시)페놀인 것이 바람직하다.

자외선의 흡수 효과를 높이고, 접합 유리의 단부에 있어서 공극을 효과적으로 발생하기 어렵게 하는 관점에서는, 상기 자외선 흡수제가, 벤조트리아졸 화합물을 포함하는 것이 바람직하고, 말론산에스테르 화합물 또는 트리아진 화합물과, 벤조트리아졸 화합물을 포함하는 것이 보다 바람직하다. 상기 자외선 흡수제는, 말론산에스테르 화합물과 벤조트리아졸 화합물을 포함하고 있어도 되고, 트리아진 화합물과 벤조트리아졸 화합물을 포함하고 있어도 된다. 자외선의 흡수 효과를 높이고, 접합 유리의 단부에 있어서 공극을 효과적으로 발생하기 어렵게 하는 관점에서는, 상기 벤조트리아졸 화합물이, 2-(2-히드록시-3-t-부틸-5-메틸페닐)-5-클로로벤조트리아졸인 것이 바람직하다.

상기 중간막 100중량％ 중 또는 상기 자외선 흡수제를 포함하는 층(제1 층, 제2 층 또는 제3 층) 100중량％ 중, 상기 자외선 흡수제의 함유량은, 바람직하게는 0.1중량％ 이상, 보다 바람직하게는 0.2중량％ 이상, 더욱 바람직하게는 0.3중량％ 이상, 특히 바람직하게는 0.5중량％ 이상이다. 상기 중간막 100중량％ 중 또는 상기 자외선 흡수제를 포함하는 층(제1 층, 제2 층 또는 제3 층) 100중량％ 중, 상기 자외선 흡수제의 함유량은, 바람직하게는 2.5중량％ 이하, 보다 바람직하게는 2중량％ 이하, 더욱 바람직하게는 1중량％ 이하, 특히 바람직하게는 0.8중량％ 이하이다. 상기 자외선 흡수제의 함유량이 상기 하한 이상 및 상기 상한 이하이면, 기간 경과 후의 가시 광선 투과율의 저하를 한층 더 억제할 수 있다. 특히, 상기 자외선 흡수제를 포함하는 층 100중량％ 중, 상기 자외선 흡수제의 함유량이 0.2중량％ 이상인 것에 의해, 중간막 및 접합 유리의 기간 경과 후의 가시 광선 투과율 저하를 현저하게 억제할 수 있다.

접합 유리의 단부에 있어서 공극을 효과적으로 발생하기 어렵게 하는 관점에서는, 중간막 100중량％ 중, 상기 말론산에스테르 화합물의 함유량이 0.14중량％ 이상 0.6중량％ 이하인 것이 바람직하다. 접합 유리의 단부에 있어서 공극을 효과적으로 발생하기 어렵게 하는 관점에서는, 상기 자외선 흡수제를 포함하는 층(제1 층, 제2 층 또는 제3 층) 100중량％ 중, 상기 말론산에스테르 화합물의 함유량이 0.14중량％ 이상 0.6중량％ 이하인 것이 바람직하다. 접합 유리의 단부에 있어서 공극을 효과적으로 발생하기 어렵게 하는 관점에서는, 중간막 100중량％ 중, 상기 트리아진 화합물의 함유량이 0.045중량％ 이상 1중량％ 이하인 것이 바람직하다. 접합 유리의 단부에 있어서 공극을 효과적으로 발생하기 어렵게 하는 관점에서는, 상기 자외선 흡수제를 포함하는 층(제1 층, 제2 층 또는 제3 층) 100중량％ 중, 상기 트리아진 화합물의 함유량이 0.045중량％ 이상 1중량％ 이하인 것이 바람직하다. 접합 유리의 단부에 있어서 공극을 효과적으로 발생하기 어렵게 하는 관점에서는, 중간막 100중량％ 중, 상기 트리아진 화합물의 함유량이 0.045중량％ 이상 0.2중량％ 이하인 것이 바람직하다. 접합 유리의 단부에 있어서 공극을 효과적으로 발생하기 어렵게 하는 관점에서는, 상기 자외선 흡수제를 포함하는 층(제1 층, 제2 층 또는 제3 층) 100중량％ 중, 상기 트리아진 화합물의 함유량이 0.045중량％ 이상 0.2중량％ 이하인 것이 바람직하다. 접합 유리의 단부에 있어서 공극을 효과적으로 발생하기 어렵게 하는 관점에서는, 중간막 100중량％ 중, 상기 트리아진 화합물의 함유량이 0.08중량％ 이상 1중량％ 이하인 것이 바람직하다. 접합 유리의 단부에 있어서 공극을 효과적으로 발생하기 어렵게 하는 관점에서는, 상기 자외선 흡수제를 포함하는 층(제1 층, 제2 층 또는 제3 층) 100중량％ 중, 상기 트리아진 화합물의 함유량이 0.08중량％ 이상 1중량％ 이하인 것이 바람직하다. 접합 유리의 단부에 있어서 공극을 효과적으로 발생하기 어렵게 하는 관점에서는, 중간막 100중량％ 중, 벤조트리아졸 화합물의 함유량이 0중량％를 초과하고, 0.33중량％ 이하인 것이 바람직하다. 접합 유리의 단부에 있어서 공극을 효과적으로 발생하기 어렵게 하는 관점에서는, 상기 자외선 흡수제를 포함하는 층(제1 층, 제2 층 또는 제3 층) 벤조트리아졸 화합물의 함유량이 0중량％를 초과하고, 0.33중량％ 이하인 것이 바람직하다.

(산화 방지제)

상기 중간막은, 산화 방지제를 포함하는 것이 바람직하다. 상기 제1 층은, 산화 방지제를 포함하는 것이 바람직하다. 상기 제2 층은, 산화 방지제를 포함하는 것이 바람직하다. 상기 제3 층은, 산화 방지제를 포함하는 것이 바람직하다. 상기 산화 방지제는, 1종만이 사용되어도 되고, 2종 이상이 병용되어도 된다.

상기 산화 방지제로서는, 페놀계 산화 방지제, 황계 산화 방지제 및 인계 산화 방지제 등을 들 수 있다. 상기 페놀계 산화 방지제는 페놀 골격을 가지는 산화 방지제이다. 상기 황계 산화 방지제는 황 원자를 함유하는 산화 방지제이다. 상기 인계 산화 방지제는 인 원자를 함유하는 산화 방지제이다.

상기 산화 방지제는, 페놀계 산화 방지제 또는 인계 산화 방지제인 것이 바람직하다.

상기 페놀계 산화 방지제로서는, 2,6-디-t-부틸-p-크레졸(BHT), 부틸히드록시아니솔(BHA), 2,6-디-t-부틸-4-에틸페놀, 스테아릴-β-(3,5-디-t-부틸-4-히드록시페닐)프로피오네이트, 2,2'-메틸렌비스-(4-메틸-6-부틸페놀), 2,2'-메틸렌비스-(4-에틸-6-t-부틸페놀), 4,4'-부틸리덴-비스-(3-메틸-6-t-부틸페놀), 1,1,3-트리스-(2-메틸-히드록시-5-t-부틸페닐)부탄, 테트라키스[메틸렌-3-(3',5'-부틸-4-히드록시페닐)프로피오네이트]메탄, 1,3,3-트리스-(2-메틸-4-히드록시-5-t-부틸페놀)부탄, 1,3,5-트리메틸-2,4,6-트리스(3,5-디-t-부틸-4-히드록시벤질)벤젠, 비스(3,3'-t-부틸페놀)부티릭액시드글리콜에스테르 및 비스(3-t-부틸-4-히드록시-5-메틸벤젠프로판산)에틸렌비스(옥시에틸렌) 등을 들 수 있다. 이들 산화 방지제 중 1종 또는 2종 이상이 적합하게 사용된다.

상기 인계 산화 방지제로서는, 트리데실포스파이트, 트리스(트리데실)포스파이트, 트리페닐포스파이트, 트리노닐페닐포스파이트, 비스(트리데실)펜타에리트리톨디포스파이트, 비스(데실)펜타에리트리톨디포스파이트, 트리스(2,4-디-t-부틸페닐)포스파이트, 비스(2,4-디-t-부틸-6-메틸페닐)에틸에스테르아인산 및 2,2'-메틸렌비스(4,6-디-t-부틸-1-페닐옥시)(2-에틸헥실옥시)포스포러스 등을 들 수 있다. 이들 산화 방지제 중 1종 또는 2종 이상이 적합하게 사용된다.

상기 산화 방지제의 시판품으로서는, 예를 들어 BASF사제 「IRGANOX 245」, BASF사제 「IRGAFOS 168」, BASF사제 「IRGAFOS 38」, 스미또모 가가꾸 고교사제 「스밀라이저 BHT」, 그리고 BASF사제 「IRGANOX 1010」등을 들 수 있다.

중간막 및 접합 유리가 높은 가시 광선 투과율을 장기간에 걸쳐 유지하기 위해서, 상기 중간막 100중량％ 중 또는 산화 방지제를 포함하는 층(제1 층, 제2 층 또는 제3 층) 100중량％ 중, 상기 산화 방지제의 함유량은 0.1중량％ 이상인 것이 바람직하다. 또한, 산화 방지제의 첨가 효과가 포화되므로, 상기 중간막 100중량％ 중 또는 상기 산화 방지제를 포함하는 층 100중량％ 중, 상기 산화 방지제의 함유량은 2중량％ 이하인 것이 바람직하다.

(다른 성분)

상기 중간막, 상기 제1 층, 상기 제2 층 및 상기 제3 층은 각각, 필요에 따라 난연제, 대전 방지제, 안료, 염료, 접착력 조정제, 내습제, 형광 증백제 및 적외선 흡수제 등의 첨가제를 포함하고 있어도 된다. 이들 첨가제는, 1종만이 사용되어도 되고, 2종 이상이 병용되어도 된다.

(접합 유리용 중간막의 다른 상세)

상기 중간막의 일단부와 타단부의 거리는, 바람직하게는 0.5m 이상, 보다 바람직하게는 0.8m 이상, 특히 바람직하게는 1m 이상이고, 바람직하게는 3m 이하, 보다 바람직하게는 2m 이하, 특히 바람직하게는 1.5m 이하이다. 중간막이 길이 방향과 폭 방향을 갖는 경우에는, 일단부와 타단부의 거리는, 중간막의 길이 방향의 거리이다. 중간막이 정사각형의 평면 형상을 갖는 경우에는, 일단부와 타단부의 거리는, 서로 대향하는 일단부와 타단부의 거리이다.

2층 이상의 구조 또는 3층 이상의 구조를 가지는 접합 유리용 중간막인 경우에, 접합 유리의 차음 성능을 한층 더 양호하게 하는 관점에서는, 상기 제1 층의 유리 전이 온도는 바람직하게는 30℃ 이하, 보다 바람직하게는 20℃ 이하이다. 상기 제1 층의 유리 전이 온도는, 바람직하게는 -15℃ 이상이다.

본 발명에 관한 접합 유리용 중간막의 두께는 특별히 한정되지 않는다. 실용면의 관점, 그리고 차열성을 충분히 높이는 관점에서는, 중간막의 두께는, 바람직하게는 0.1mm 이상, 보다 바람직하게는 0.25mm 이상, 바람직하게는 3mm 이하, 보다 바람직하게는 1.5mm 이하이다. 중간막의 두께가 상기 하한 이상이면 접합 유리의 내관통성이 높아진다. 중간막의 두께가 상기 상한 이하이면, 중간막의 투명성이 한층 더 양호해진다.

중간막의 두께를 T로 한다. 다층의 중간막의 경우에, 접합 유리의 단부에 있어서 공극을 한층 더 발생하기 어렵게 하고, 또한 접합 유리의 투명성의 저하를 한층 더 억제하는 관점에서는, 상기 제1 층의 두께는, 바람직하게는 0.0625T 이상, 보다 바람직하게는 0.1T 이상, 바람직하게는 0.375T 이하, 보다 바람직하게는 0.25T 이하이다.

접합 유리의 단부에 있어서 공극을 한층 더 발생하기 어렵게 하고, 또한 접합 유리의 투명성의 저하를 한층 더 억제하는 관점에서는, 상기 제2 층 및 상기 제3 층의 각 두께는, 바람직하게는 0.625T 이상, 보다 바람직하게는 0.75T 이상, 바람직하게는 0.9375T 이하, 보다 바람직하게는 0.9T 이하이다. 또한, 상기 제2 층 및 상기 제3 층의 각 두께가 상기 하한 이상 및 상기 상한 이하이면, 가소제의 블리드 아웃을 억제할 수 있다.

접합 유리의 단부에 있어서 공극을 한층 더 발생하기 어렵게 하는 관점에서는, 중간막이 상기 제2 층과 상기 제3 층을 구비하는 경우에, 상기 제2 층과 상기 제3 층의 합계의 두께는, 바람직하게는 0.625T 이상, 보다 바람직하게는 0.75T 이상, 바람직하게는 0.9375T 이하, 보다 바람직하게는 0.9T 이하이다. 또한, 상기 제2 층과 상기 제3 층의 합계의 두께가 상기 하한 이상 및 상기 상한 이하이면, 가소제의 블리드 아웃을 억제할 수 있다.

상기 중간막은, 두께가 균일한 중간막이어도 되고, 두께가 변화된 중간막이어도 된다. 상기 중간막의 단면 형상은 직사각형이어도 되고, 쐐기형이어도 된다.

본 발명에 관한 접합 유리용 중간막의 제조 방법으로서는 특별히 한정되지 않는다. 본 발명에 관한 접합 유리용 중간막의 제조 방법으로서는, 단층의 중간막의 경우에, 수지 조성물을 압출기를 사용하여 압출하는 방법을 들 수 있다. 본 발명에 관한 접합 유리용 중간막의 제조 방법으로서는, 다층의 중간막의 경우에, 예를 들어 각 층을 형성하기 위한 각 수지 조성물을 사용하여 각 층을 각각 형성한 후에, 얻어진 각 층을 적층하는 방법, 그리고 각 층을 형성하기 위한 각 수지 조성물을 압출기를 사용하여 공압출함으로써, 각 층을 적층하는 방법 등을 들 수 있다. 연속적인 생산에 적합하기 때문에, 압출 성형하는 제조 방법이 바람직하다.

중간막의 제조 효율이 우수하다는 점에서, 상기 제2 층과 상기 제3 층에, 동일한 폴리비닐아세탈 수지가 포함되어 있는 것이 바람직하다. 중간막의 제조 효율이 우수하다는 점에서, 상기 제2 층과 상기 제3 층에, 동일한 폴리비닐아세탈 수지 및 동일한 가소제가 포함되어 있는 것이 보다 바람직하다. 중간막의 제조 효율이 우수하다는 점에서, 상기 제2 층과 상기 제3 층이 동일한 수지 조성물에 의해 형성되어 있는 것이 더욱 바람직하다.

상기 중간막은, 양측의 표면 중 적어도 한쪽 표면에 요철 형상을 가지는 것이 바람직하다. 상기 중간막은, 양측의 표면에 요철 형상을 가지는 것이 보다 바람직하다. 상기의 요철 형상을 형성하는 방법으로서는 특별히 한정되지 않고 예를 들어, 립 엠보싱법, 엠보싱 롤법, 캘린더 롤법 및 이형 압출법 등을 들 수 있다. 정량적으로 일정한 요철 모양인 다수의 요철 형상의 엠보싱을 형성할 수 있다는 점에서, 엠보싱 롤법이 바람직하다.

(프레스 중간막)

상기 프레스 중간막은, 상기 중간막을 프레스 전 두께의 3％의 두께까지 프레스 성형기로 프레스 가공함으로써 얻어진다.

상기 프레스 중간막의 분광 투과율은, JIS R3106(1998)에 준거하여, 분광 광도계를 사용하여 측정된다. 측정기로서는, 히다치 세이사꾸쇼사제 「U4100」 등을 들 수 있다.

상기 프레스 중간막의 분광 투과율은, 파장 380nm에서 60％ 이상이고, 바람직하게는 62％ 이상, 보다 바람직하게는 63％ 이상이다. 상기 하한을 만족시키면, 접합 유리용 중간막을 사용한 접합 유리의 투명성을 유지할 수 있다.

상기 프레스 중간막의 분광 투과율은, 파장 350nm에서 40％ 이하이고, 바람직하게는 35％ 이하, 보다 바람직하게는 20％ 이하이다. 상기 상한을 만족시키면, 접합 유리용 중간막을 사용한 접합 유리의 단부에 있어서 공극을 발생하기 어렵게 할 수 있다.

상기 프레스 중간막의 분광 투과율은, 파장 320nm에서 38％ 이하이고, 바람직하게는 30％ 이하, 보다 바람직하게는 25％ 이하이다. 상기 상한을 만족시키면, 접합 유리용 중간막을 사용한 접합 유리의 단부에 있어서 공극을 발생하기 어렵게 할 수 있다.

(접합 유리)

도 3은, 도 1에 나타내는 접합 유리용 중간막을 사용한 접합 유리의 일례를 모식적으로 나타내는 부분 절결 단면도이다.

도 3에 나타내는 접합 유리(11)는, 제1 접합 유리 부재(21)와, 제2 접합 유리 부재(22)와, 중간막(1)을 구비한다. 중간막(1)은, 제1 접합 유리 부재(21)와 제2 접합 유리 부재(22)의 사이에 배치되어 있고, 끼워 넣어져 있다.

중간막(1)의 제1 표면(1a)에, 제1 접합 유리 부재(21)가 적층되어 있다. 중간막(1)의 제1 표면(1a)과는 반대인 제2 표면(1b)에, 제2 접합 유리 부재(22)가 적층되어 있다. 중간막(1)의 제2 층(3)의 외측 표면(3a)에 제1 접합 유리 부재(21)가 적층되어 있다. 중간막(1)의 제3 층(4)의 외측 표면(4a)에 제2 접합 유리 부재(22)가 적층되어 있다.

도 4는, 도 2에 나타내는 접합 유리용 중간막을 사용한 접합 유리의 일례를 모식적으로 나타내는 부분 절결 단면도이다.

도 4에 나타내는 접합 유리(41)는, 제1 접합 유리 부재(21)와, 제2 접합 유리 부재(22)와, 중간막(31)을 구비한다. 중간막(21)은, 제1 접합 유리 부재(21)와 제2 접합 유리 부재(22)의 사이에 배치되어 있고, 끼워 넣어져 있다. 중간막(31)의 제1 표면(31a)에, 제1 접합 유리 부재(21)가 적층되어 있다. 중간막(31)의 제1 표면(31a)과는 반대인 제2 표면(31b)에, 제2 접합 유리 부재(22)가 적층되어 있다.

이와 같이, 본 발명에 관한 접합 유리는, 제1 접합 유리 부재와, 제2 접합 유리 부재와, 상기 제1 접합 유리 부재와 제2 접합 유리 부재의 사이에 배치된 중간막을 구비하고 있고, 해당 중간막이, 본 발명의 접합 유리용 중간막이다.

상기 접합 유리 부재로서는, 유리판 및 PET(폴리에틸렌테레프탈레이트) 필름 등을 들 수 있다. 접합 유리에는, 2매의 유리판의 사이에 중간막이 끼워 넣어져 있는 접합 유리뿐만 아니라, 유리판과 PET 필름 등의 사이에 중간막이 끼워 넣어져 있는 접합 유리도 포함된다. 상기 접합 유리는, 유리판을 구비한 적층체이며, 적어도 1매의 유리판이 사용되고 있는 것이 바람직하다. 상기 제1 접합 유리 부재 및 상기 제2 접합 유리 부재가 각각, 유리판 또는 PET 필름이고, 상기 제1 접합 유리 부재 및 상기 제2 접합 유리 부재의 중 적어도 한쪽이, 유리판인 것이 바람직하다.

상기 유리판으로서는, 무기 유리 및 유기 유리를 들 수 있다. 상기 무기 유리로서는, 플로트 판유리, 열선 흡수 판유리, 열선 반사 판유리, 연마 판유리, 형판유리 및 선입 판유리 등을 들 수 있다. 상기 유기 유리는, 무기 유리를 대신하는 합성 수지 유리이다. 상기 유기 유리로서는, 폴리카르보네이트판 및 폴리(메트)아크릴 수지판 등을 들 수 있다. 상기 폴리(메트)아크릴 수지판으로서는, 폴리메틸(메트)아크릴레이트판 등을 들 수 있다.

상기 접합 유리 부재의 두께는, 바람직하게는 1mm 이상, 바람직하게는 5mm 이하, 보다 바람직하게는 3mm 이하이다. 또한, 상기 접합 유리 부재가 유리판인 경우에, 해당 유리판의 두께는, 바람직하게는 1mm 이상, 바람직하게는 5mm 이하, 보다 바람직하게는 3mm 이하이다. 상기 접합 유리 부재가 PET 필름인 경우에, 해당 PET 필름의 두께는, 바람직하게는 0.03mm 이상, 바람직하게는 0.5mm 이하이다.

상기 접합 유리의 제조 방법은 특별히 한정되지 않는다. 우선, 상기 제1 접합 유리 부재와 상기 제2 접합 유리 부재의 사이에, 중간막을 끼워서, 적층체를 얻는다. 다음으로, 예를 들어 얻어진 적층체를 압박 롤에 통과시키거나 또는 고무 가방에 넣어서 감압 흡인하거나 함으로써, 상기 제1 접합 유리 부재와 상기 제2 접합 유리 부재와 중간막의 사이에 잔류하는 공기를 탈기한다. 그 후, 약 70 내지 110℃로 예비 접착하여 예비 압착된 적층체를 얻는다. 다음으로, 예비 압착된 적층체를 오토클레이브에 넣거나, 또는 프레스하거나 하여, 약 120 내지 150℃ 및 1 내지 1.5MPa의 압력으로 압착한다. 이와 같이 하여, 접합 유리를 얻을 수 있다.

상기 중간막 및 상기 접합 유리는, 자동차, 철도 차량, 항공기, 선박 및 건축물 등에 사용할 수 있다. 상기 중간막 및 상기 접합 유리는, 이들 용도이외에도 사용할 수 있다. 상기 중간막 및 상기 접합 유리는, 차량용 또는 건축용의 중간막 및 접합 유리인 것이 바람직하고, 차량용의 중간막 및 접합 유리인 것이 보다 바람직하다. 상기 중간막 및 상기 접합 유리는, 자동차의 앞유리, 사이드 유리, 리어 유리 또는 루프 유리 등에 사용할 수 있다. 상기 중간막 및 상기 접합 유리는, 자동차에 적합하게 사용된다. 상기 중간막은, 자동차의 접합 유리를 얻기 위하여 사용된다.

이하에 실시예를 들어서 본 발명을 더욱 상세하게 설명한다. 본 발명은 이들 실시예에만 한정되지 않는다.

이하의 실시예 및 비교예에서 사용한 폴리비닐부티랄(PVB) 수지에 관해서는, 부티랄화도(아세탈화도), 아세틸화도 및 수산기의 함유율은 JIS K6728 「폴리비닐부티랄 시험 방법」에 준거한 방법에 의해 측정하였다. 또한, ASTM D1396-92에 의해 측정한 경우도, JIS K6728 「폴리비닐부티랄 시험 방법」에 준거한 방법과 마찬가지의 수치를 나타냈다.

또한, 실시예 및 비교예에서는, 이하의 자외선 흡수제 및 산화 방지제를 사용하였다.

자외선 흡수제:

Hostavin PR-25((p-메톡시벤질리덴)말론산디메틸, 클라리안트사제 「Hostavin PR-25」)

UV-1164(2-[4,6-비스(2,4-디메틸페닐)-1,3,5-트리아진-2-일]-5-(옥틸옥시)페놀, CYTEC사제 「UV-1164」)

Tinuvin405(2-[4,6-비스(2,4-디메틸페닐)-1,3,5-트리아진-2-일]-5-3-(2-에틸헥실)옥시-2-히드록시프로폭시페놀, BASF사제 「Tinuvin405」)

Tinuvin326(2-(2-히드록시-3-t-부틸-5-메틸페닐)-5-클로로벤조트리아졸, BASF사제 「Tinuvin326」)

산화 방지제:

BHT(2,6-디-t-부틸-p-크레졸)

IRGANOX 1076(페놀 골격을 가지는 산화 방지제, BASF사제)

IRGANOX 259(페놀 골격을 가지는 산화 방지제, BASF사제)

(실시예 1)

중간막을 형성하기 위한 조성물 X의 제작:

이하의 성분을 혼합하여, 중간막을 형성하기 위한 조성물 X를 얻었다.

폴리비닐아세탈 수지(폴리비닐부티랄(PVB) 수지, 폴리비닐알코올(PVA)의 평균 중합도 1700, 수산기의 함유율 30몰％, 아세틸화도 1몰％, 아세탈화도 69몰％) 100중량부

가소제인 트리에틸렌글리콜디-2-에틸헥사노에이트(3GO) 40중량부

얻어지는 중간막 중에서 하기의 표 1에 나타내는 양의 UV-1164(CYTEC사제)

얻어지는 중간막 중에서 하기의 표 1에 나타내는 양의 BHT

중간막의 제작:

중간막을 형성하기 위한 조성물 X를, 압출기를 사용하여 압출함으로써, 단층의 중간막(두께 800㎛)을 제작하였다.

접합 유리의 제작:

얻어진 중간막을, 세로 8cm×가로 8cm로 잘라냈다. 다음으로, 2매의 클리어 유리(세로 8cm×가로 8cm×두께 2.5mm)의 사이에 중간막을 끼워 넣고, 진공 라미네이터에서 90℃로 30분간 유지하고, 진공 프레스하여, 적층체를 얻었다. 적층체에 있어서, 유리로부터 삐져나온 중간막 부분을 잘라 내어, 접합 유리를 얻었다.

(실시예 2 내지 15 및 비교예 1 내지 5)

중간막에 포함되는 성분(자외선 흡수제 및 산화 방지제)의 종류 및 성분(자외선 흡수제 및 산화 방지제)의 함유량을 하기의 표 1, 2에 나타내는 바와 같이 설정한 것 이외는 실시예 1과 마찬가지로 하여, 중간막 및 접합 유리를 제작하였다.

(평가)

(1) 프레스 중간막의 분광 투과율

세로 8cm×가로 8cm로 잘라낸 두께 800㎛의 상기 중간막을 프레스 전 두께의 3％의 두께까지 프레스 성형기로 프레스 가공하여, 프레스 중간막을 얻었다. 다음으로, 2매의 클리어 유리(세로 8cm×가로 8cm×두께 2.5mm)의 사이에 상기 프레스 중간막을 끼워 넣고, 진공 라미네이터에서 90℃로 30분간 유지하고, 진공 프레스하여, 적층체를 얻었다. 적층체에 있어서, 유리로부터 삐져나온 중간막 부분을 잘라 내어 접합 유리를 얻었다. 분광 광도계(히다치 세이사꾸쇼사제 「U4100」)를 사용하여, JIS R3106(1998)에 준거하여, 프레스 중간막(접합 유리)에 대해서, 파장 380nm, 파장 350nm 및 파장 320nm에서의 분광 투과율을 평가하였다.

(2) 접합 유리의 단부에 있어서의 공극의 상태(에지 발포)

자외선 조사 장치(스가 시껭끼사제 「HLG-2S」)를 사용하여, JIS R3205에 준거하여, 자외선(석영 유리 수은등(750W))을, 접합 유리에 2000시간 조사하였다. 시험 후에, 접합 유리의 단부를 관찰하고, 접합 유리의 단부에 있어서의 공극의 상태를 평가하였다. 공극의 상태를 하기의 기준으로 판정하였다.

[공극 상태의 판정 기준]

○: 접합 유리의 단부에 있어서, 공극이 없거나, 또는 단부로부터 해당 단부를 가지는 단변에 직교하는 방향으로 내측을 향해서 1mm 이하의 거리까지 공극이 남아 있음

×: 접합 유리의 단부에 있어서, 단부로부터 해당 단부를 가지는 단변에 직교하는 방향으로 내측을 향해서 1mm를 초과하는 거리까지 공극이 이르고 있음

결과를 하기의 표 1, 2에 나타낸다.

또한, 모든 실시예에 있어서 접합 유리의 투명성에 문제가 없는 것을 눈으로 보아 확인하였다.

단층의 중간막을 형성한 실시예 1 내지 15를 나타냈다. 본 발명자들의 검토 결과에서는, 상기의 구성 (2)를 구비하는 중간막을 형성한 경우에서도, 프레스 중간막의 분광 투과율이 실시예 1 내지 15과 동일 정도라면, 접합 유리의 단부에 있어서 공극이 발생하기 어려워지고, 또한 접합 유리의 투명성의 저하가 억제되었다.

1: 중간막
1a: 제1 표면
1b: 제2 표면
2: 제1 층
2a: 제1 표면
2b: 제2 표면
3: 제2 층
3a: 외측의 표면
4: 제3 층
4a: 외측의 표면
11: 접합 유리
21: 제1 접합 유리 부재
22: 제2 접합 유리 부재
31: 중간막
31a: 제1 표면
31b: 제2 표면
41: 접합 유리

Claims (15)

1층의 구조 또는 2층 이상의 구조를 가지는 접합 유리용 중간막으로서,
상기 접합 유리용 중간막이, 폴리비닐아세탈 수지와, 가소제와, 산화 방지제와, 자외선 흡수제를 포함하고,
상기 접합 유리용 중간막을 프레스 전 두께의 3％의 두께까지 프레스 가공하여 프레스 중간막을 얻었을 때, 얻어지는 프레스 중간막의 분광 투과율이, 파장 380nm에서 60％ 이상, 파장 350nm에서 40％ 이하, 파장 320nm에서 38％ 이하인, 접합 유리용 중간막.

제1항에 있어서, 상기 접합 유리용 중간막이, 폴리비닐아세탈 수지와 가소제와 산화 방지제를 포함하는 제1 층만을 구비하거나, 또는
상기 접합 유리용 중간막이, 폴리비닐아세탈 수지와 가소제와 산화 방지제를 포함하는 제1 층과, 상기 제1 층의 제1 표면측에 배치되어 있고 또한 폴리비닐아세탈 수지와 가소제와 산화 방지제를 포함하는 제2 층을 구비하고, 상기 접합 유리용 중간막이, 상기 제1 층의 상기 제1 표면측과는 반대인 제2 표면측에 배치되어 있고 또한 폴리비닐아세탈 수지와 가소제와 산화 방지제를 포함하는 제3 층을 구비하거나 또는 구비하고 있지 않고, 상기 제1 층, 상기 제2 층 및 상기 제3 층 중 적어도 하나의 층이, 자외선 흡수제를 포함하는, 접합 유리용 중간막.

제1항 또는 제2항에 있어서, 상기 자외선 흡수제가, 말론산에스테르 화합물 또는 트리아진 화합물을 포함하는, 접합 유리용 중간막.

제3항에 있어서, 상기 자외선 흡수제가 상기 말론산에스테르 화합물을 포함하는, 접합 유리용 중간막.

제3항 또는 제4항에 있어서, 상기 말론산에스테르 화합물이 (p-메톡시벤질리덴)말론산디메틸인, 접합 유리용 중간막.

제3항 내지 제5항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 자외선 흡수제가 상기 트리아진 화합물을 포함하는, 접합 유리용 중간막.

제3항 내지 제6항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 트리아진 화합물이 2-[4,6-비스(2,4-디메틸페닐)-1,3,5-트리아진-2-일]-5-(옥틸옥시)페놀인, 접합 유리용 중간막.

제3항 내지 제7항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 자외선 흡수제가, 상기 말론산에스테르 화합물을 포함하고,
상기 접합 유리용 중간막 중, 상기 말론산에스테르 화합물의 함유량이 0.14중량％ 이상 0.6중량％ 이하인, 접합 유리용 중간막.

제3항 내지 제8항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 자외선 흡수제가, 상기 트리아진 화합물을 포함하고,
상기 접합 유리용 중간막 중, 상기 트리아진 화합물의 함유량이 0.045중량％ 이상 1중량％ 이하인, 접합 유리용 중간막.

제9항에 있어서, 상기 접합 유리용 중간막 중, 상기 트리아진 화합물의 함유량이 0.045중량％ 이상 0.2중량％ 이하인, 접합 유리용 중간막.

제9항에 있어서, 상기 접합 유리용 중간막 중, 상기 트리아진 화합물의 함유량이 0.08중량％ 이상 1중량％ 이하인, 접합 유리용 중간막.

제1항 내지 제11항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 자외선 흡수제가 벤조트리아졸 화합물을 포함하는, 접합 유리용 중간막.

제12항에 있어서, 상기 벤조트리아졸 화합물이 2-(2-히드록시-3-t-부틸-5-메틸페닐)-5-클로로벤조트리아졸인, 접합 유리용 중간막.

제12항 또는 제13항에 있어서, 상기 접합 유리용 중간막 중, 상기 벤조트리아졸 화합물의 함유량이 0중량％를 초과하고, 0.33중량％ 이하인, 접합 유리용 중간막.

제1 접합 유리 부재와,
제2 접합 유리 부재와,
제1항 내지 제14항 중 어느 한 항에 기재된 접합 유리용 중간막을 구비하고,
상기 제1 접합 유리 부재와 상기 제2 접합 유리 부재의 사이에, 상기 접합 유리용 중간막이 배치되어 있는, 접합 유리.

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