KR20190084395A - 서방형 이산화염소 발생제형 및 이를 이용한 서방형 이산화염소 발생팩 - Google Patents

서방형 이산화염소 발생제형 및 이를 이용한 서방형 이산화염소 발생팩 Download PDF

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Abstract

본 발명은 이산화염소를 안정적, 지속적으로 발생시킬 수 있으며, 미 사용시 장기 보존도 가능한 새로운 구성의 서방형 이산화염소 발생제형 및 이를 이용한 서방형 이산화염소 발생팩에 관한 것이다.
본 발명에 따르면, 고분자물질로 코팅된 아염소산염이 흡착된 흡착제;
상기 흡착제에 흡착된 아염소산염과 반응하여 이산화염소를 발생시키는 활성화제;를 포함하는 것을 특징으로 하는 서방형 이산화염소 발생제형 및 발생팩이 제공된다.

Description

서방형 이산화염소 발생제형 및 이를 이용한 서방형 이산화염소 발생팩{Sustained release formulation for chorine dioxide generation and chorine dioxide generation package using the same that}
본 발명은 서방형 이산화염소 발생제형 및 이를 이용한 서방형 이산화염소 발생팩에 관한 것으로서, 보다 상세하게는 이산화염소를 안정적, 지속적으로 발생시킬 수 있으며, 미 사용시 장기 보존도 가능한 새로운 구성의 서방형 이산화염소 발생제형 및 이를 이용한 서방형 이산화염소 발생팩에 관한 것이다.
이산화염소는 다양한 세균, 바이러스, 곰팡이, 원생동물에 대해 강력한 살균효과를 가지고 있으며, 인체에 무해하고, 소독부산물을 생성하지 않는다는 장점이 있다. 따라서 이러한 이산화염소를 활용한 소독처리시스템이 늘어가고 있으나, 이상화염소는 낮은 안정성 때문에 현장에서 제조되어야 하고, 장기간 저장이 어렵다는 단점을 가진다.
특히, 이산화염소는 저농도에서는 동물의 생체에 대하여 안전하며, 다양한 용도로 사용될 수 있으나, 고농도에서는 동물의 생체에 유해할 수 있고, 폭발의 위험성도 있기 때문에, 이산화염소 가스를 안정적으로 발생시키기 위한 방법의 개발이 검토되어 왔다.
한편, 종래의 이산화염소를 발생시키는 제품들은 일반적으로 아염소산염과 유기산을 분리 보관하여 사용시 이들을 혼합하거나 또는 아염소산염과 과황산염을 증점제 및 흡수성 수지와 분리보관하여 사용시 혼합하여 이산화염소를 발생시키도록 구성된다. 그러나 이러한 종래의 제품들은 사용초반에는 이산화염소가 과다하게 발생되어 이산화염소의 냄새에 의한 거부감과 이산화염소의 과다 노출에 의한 안전성의 문제를 일으키며, 사용 후반에는 이산화염소의 발생량이 급격하게 감소되어 사용초반과 후반의 이산화염소의 발생량의 차이가 상당히 크기 때문에, 사용 후반에는 이산화염소의 효과를 거의 얻지 못하는 단점을 가진다.
또한, 공개특허 제10-2014-0072506호 및 공개특허 제10-2015-010816호와 같이 이산화염소를 흡착제나 겔상 조성물에 흡수시켜서 다공성 필름으로 포장하는 방법이 제안되기도 하였으나, 이러한 방법들 역시 이산화염소의 방출량을 균일하게 제어하기 곤란하여 이산화염소의 방출량이 균일하지 않아 사용초반에는 과량의 이산화염소가 방출되고 사용후반에는 발생량이 미미하기 때문에 이산화염소에 의한 항균, 소취효과 및 포름알데히드 제거효과를 장기간에 걸쳐 지속적으로 기대하기 곤란한 단점을 가진다.
대한민국 등록특허 제10-1443455호(2014. 09. 16.)
본 발명은 상기와 같은 문제점에 착안하여 제안된 것으로서, 본 발명의 목적은 이산화염소를 발생시키기 위한 발생기제들을 고분자물질로 코팅하고 흡착제에 흡착시킴으로써, 이산화염소를 안정적, 지속적으로 발생시킬 수 있어서 이산화염소에 의한 지속적인 효과를 누릴 수 있으며, 장기 보관도 가능한 새로운 구성의 서방형 이산화염소 발생제형 및 이를 이용한 서방형 이산화염소 발생팩을 제공하는 것이다.
본 발명의 일 특징에 따르면, 고분자물질로 코팅된 아염소산염이 흡착된 흡착제; 및 상기 흡착제에 흡착된 아염소산염과 반응하여 이산화염소를 발생시키는 활성화제;를 포함하는 것을 특징으로 하는 서방형 이산화염소 발생제형이 제공된다.
본 발명의 다른 특징에 따르면, 상기 활성화제는 무기산, 유기산 또는 과황산염 중의 적어도 1종 이상이 사용되며, 상기 흡착제는 실리카겔, 산화알루미늄, 제올라이트 중에서 적어도 1종 이상이 사용된다.
본 발명의 또 다른 특징에 따르면, 상기 흡착제는 pH가 7이상이다.
본 발명의 또 다른 특징에 따르면, 상기 활성화제는 고분자로 코팅되어 흡착제에 흡착된 것이 사용된다.
이상과 같은 본 발명은 이산화염소의 전구체인 아염소산염을 고분자물질로 코팅하고 흡착제에 흡착시켜서 활성화제와 혼합함으로써, 반응 초기의 이산화염소의 생성이 억제되어 이산화염소가 균일하게 장기간에 걸쳐 지속적으로 방출된다.
따라서 반응초기에 이산화염소의 폭로로 인해 안전성이 저하되지 않으므로 이상화염소의 안전성과 균일성, 지속성이 확보된다.
또한, 고분자물질로 코팅된 아염소산염이 흡착된 흡착제와 아염소산염과 반응하는 활성화제를 혼합하여 포장하더라도 수분이 침투되지 않는 한 이산화염소가 발생되지 않으므로 이산화염소발생을 위한 반응물을 분리하여 포장하지 않아도 되는 장점을 가지며, 또한, 장기간 보존하여도 품질저하가 초래되지 않는다.
이하에서 본 발명을 좀 더 구체적으로 설명한다.
본 발명은 안정적 지속적으로 이산화염소를 발생시킬 수 있는 이산화염소 발생제형에 관한 것으로서, 고분자물질로 코팅된 아염소산염이 흡착된 흡착제와, 상기 흡착제에 흡착된 아염소산염과 반응하여 이산화염소를 발생시키는 활성화제를 포함하여 이루어진다.
상기 아염소산염으로는 알칼리금속염 또는 알칼리토금속염이 사용된다. 아염소산의 알칼리금속염으로는 아염소산나트륨, 아염소산칼륨, 아염소산리튬 등을 예로 들 수 있으며, 아염소산의 알칼리토금속염으로는 아염소산칼슘, 아염소산마그네슘, 아염소산바륨 등을 예로 들 수 있다. 바람직하게는 이 중에서도 입수가 용이하고 가격도 저렴한 아염소산나트륨을 사용한다.
그리고 아염소산염을 코팅하는 고분자물질로는 카르복시메틸룰로스, 젤라틴, 한천, 하이드록시프로필메틸셀룰로스, 메틸셀룰로스, 아라비아 검, 구아검, 카라기난, 알긴산, 잔탄검, 폴리옥시에틸렌옥사이드, 비이온성 왁스, 지방산에스테르, 폴리아크릴산 폴리머, 폴리비닐알콜, 멜라민수지 등이 1종 또는 1종 이상 사용된다. 아염소산염은 이러한 고분자물질을 이용하여 통상적인 캡슐레이션 방법으로 코팅된다. 본 발명에서 코팅이란 고분자물질에 의해 아염소산염의 일부가 코팅되는 것도 포함하는 개념이다.
그리고 상기 흡착제로는 실리카겔, 산화알루미늄, 제올라이트가 사용될 수 있으며, 바람직하게는 이러한 흡착제는 pH가 7이상인 것을 사용하는데, 흡착제의 pH가 7이상인 경우에 아염소산염의 분해가 진행되지 않아 미사용시 장기보관이 가능하다. 고분자물질로 코팅된 아염소산염은 함침법, 스프레이법 등과 같은 다양한 공지된 방법에 의해 흡착제에 흡착된다.
한편, 상기 활성화제는 흡착제에 흡착된 아염소산염과 반응하여 이산화염소를 발생시킬 수 있는 물질로서, 무기산 또는 유기산, 과황산염으로 이루어진다.
무기산으로는 1종 이상의 무기산염, 예를 들면, 황산수소나트륨(NaHSO4), 황산수소칼륨(KHSO4), 인산이수소나트륨(NaH2PO4), 인산이수소칼륨(KH2PO4), 중황산나트륨(NaHSO4) 등이 사용되며, 유기산으로는 구연산, 사과산, 초산 등과 같이 카르복실기를 가지는 유기산이 사용된다. 그리고 과황산염의 염으로는 암모늄이온, 알카리금속, 알카리토금속이 사용될 수 있으나 바람직하게는 소듐이 사용된다.
바람직하게는 상기 활성화제 역시 고분자물질로 코팅되어 흡착제에 흡착된 형태의 것이 사용된다. 활성화제가 고분자물질로 코팅되면 활성화제의 방출속도가 늦추어져서 이산화염소의 안정적인 발생에 도움이 된다.
활성화제로 과황산염이 사용되는 경우에는 흡착제로 전술한 물질들 이외에도 규조토, 벤토나이트, 생석회, 염화칼슘 등도 사용될 수 있다. 참고로, 이들 물질들은 염기성 물질들로서, 활성화제로 유기산을 사용하는 경우에 사용하면 유기산과 반응하여 이산화염소의 발생을 저해하게 되므로 활성화제로 유기산을 사용하는 경우에는 이들을 흡착제로 사용하지 않는 것이 바람직하다.
상기 고분자물질로 코팅된 아염소산염이 흡착된 흡착제와 활성화제는 임의의 비율로 혼합되어 제공되는데, 활성화제가 아염소산염과 어느 정도 과부족 없이 반응하여 이산화염소 가스를 효율적으로 발생시킬 수 있도록 활성화제의 양을 조절하는데, 구체적으로는 화학반응식에 있어서 이론적으로 도출되는 양, 즉, 아염소산염의 전량과 반응하기 위해서 필요한 최소량의 활성화제를 혼합하는 것이 바람직하다.
고분자물질로 코팅된 아염소산염이 흡착된 흡착제와 활성화제는 개폐가능한 방출구를 가지는 LDPE, HDPE, PE, PP, PET, 폴리우레탄, 폴리에스테르 등으로 된 용기에 포장되어 밀봉된 상태로 제공된다. 그리고 사용시에는 용기의 방출구를 개방시키고 용기에 물을 첨가하여 용기를 사용공간에 방치하는데, 이와 같이 하면, 아염소산염과 활성화제가 반응하여 이산화염소가 발생된다.
바람직하게는 용기의 방출구를 일반 부직포 또는 통기성 필름 등으로 막아서 이산화염소 이외의 내용물이 외부로 유출되는 것을 방지한다. 또한, 필요에 따라서는 고분자물질로 코팅된 아염소산염이 흡착된 흡착제와 활성화제의 혼합물에 증점제, 아크릴계 흡수성 수지를 첨가하여 용기를 포장할 수도 있다.
그리고 본 발명을 물속에 넣어 사용하는 경우에는 고분자로 코팅된 이산화염소가 흡착제와 활성화제의 혼합물에 적당량의 물을 첨가하고 PE, PP 등의 통기성 필름 또는 PE/PP 혼합으로 이루어진 다공성 필름으로 밀봉하여 물속에 집어 넣어서 이산화염소가스만 물속으로 방출시킨다.
이상과 같은 구성을 가지는 본 발명은 이산화염소의 방출량이 균일하게 장기간 지속되므로 반응초기에 이산화염소의 과다한 폭로없이 균일하고 지속적으로 이산화염소가 방출되므로 이산화염소에 의한 지속적이고 뛰어난 소취 및 항균효과, 포름알데히드와 같은 유해물질의 제거효과를 얻을 수 있다. 또한, 아염소산염이 흡착된 흡착제와 활성화제를 혼합하여 포장하더라도 제품 보관 시에는 이산화염소가 발생되지 않으므로 제품을 장기간 보관하는 경우에도 안정된 품질을 유지하는 장점을 가진다.
이러한 본 발명은 미생물번식억제 및 소취, 포름알데히드 제거를 위해 음식물 쓰레기통, 일반 쓰레기통, 신발장, 가구, 변기의 저수통 등에 비치시켜 사용하거나 또는 농산물의 신선도 유지를 위해 농산물의 저장소에 비치시키거나 농산물의 포장시 함께 포장한다. 또한, 산업현장이나 농가 또는 가정에서 물을 살균하는데 사용할 수도 있다.
<비교예 1>
40mL 용량의 PE 용기에 아염소산소듐 0.10g, 과황산소듐 0.10g 및 물 10mL 을 넣고 통기성 필름으로 방출구를 봉한 후 250ml 용기에 담긴 물속에 넣는다. 250ml 용기 전체를 밀봉하여 일정시간이 지난 후, 물에 녹은 이산화염소의 양을 측정하였다.
일정시간 지난 후에 물에 녹은 이산화염소의 양을 측정하고 용기에 새로운 물을 넣어 다시 이산화염소를 방출시킨다. 이와 같은 방법으로 24시간 동안 시간 별 이산화염소의 방출량을 측정하였으며, 그 결과는 표 1과 같다. 그리고 이산화염소의 일일 방출량을 측정하였으며, 그 결과는 표 2에 기재된 바와 같다.
이산화염소의 방출량은 한국 상하수도협회(KWWA)의 수도용 약품 평가시험방법 부속서 17 이산화염소 및 아염소산이온의 분석 방법 2. 1. 19의 항에 의거하여 측정하였다.

시간
4
4
4
4
4
4
24시간 방출량

방출량(mg)
21.9
9.5
7.6
6.3
4.4
0.6
50.3
<비교예 2>
비교예 1의 조건에 실리카겔 15g을 넣고 동일한 조건에서 방출된 이산화염소의 양을 측정하였다. 그 결과는 표 2에 기재된 바와 같다.
<실시예 1>
10.0% 젤라틴 11.0g을 사용하여 아염소산소듐 1.0g을 코팅하고 실리카겔 35.0g에 흡수시켜 젤라틴으로 코팅된 아염소산소듐이 흡착된 실리카겔을 제조하고, 10.0% 젤라틴 11.0g으로 과황산소듐 1,12g을 코팅하고 실리카겔 35.0g에 흡수시켜 젤라틴으로 코팅된 과황산소듐이 흡착된 실리카겔을 제조하였다.
그리고 젤라틴으로 코팅된 아염소산소듐이 흡착된 실리카겔 6.0g(NaClO2 0.143g)과 젤라틴으로 코팅된 과황산소듐이 흡착된 실리카겔 5.0g(Na2S2O8 0.106g)을 혼합하고, 물 20mL와 HPMC(Hydroxypropyl methylcellulose) 0.2g를 넣어 이산화염소를 발생시켰다. 일일 방출량을 측정한 결과는 표 2에 기재된 바와 같다.
이산화염소의 일일 방출량 (mg/day) : 25 ~ 30℃

1
2
3
4
5
6
7
8
10
12
14
16

비교예 1
50.3
7.8
3.2
-
-
-
-
-
-
-
-
-

비교예 2
42.8
12.2
4.80
1.80
0.50
-
-
-
-
-
-
-

실시예 1
5.66
6.37
6.35
4.55
4.56
5.47
3.64
2.10
1.45
1.12
0.98
0.67
비교예 1의 경우에 24시간 이내에 이산화염소 방출총량의 약 82%가 방출되었으며, 4일 이후에는 반응이 완결되어 더 이상 이산화염소가 방출되지 않았다.
그리고 실리카겔이 존재하는 비교예 2의 경우에도 이산화염소 발생총량의 69%가 24시간 내 방출되어 이산화염소 방출량에 주목할 만한 변화를 보이지 못하였다. 이를 통해 이산화염소에 대한 단순한 실리카겔의 첨가는 이산화염소 방출량의제어에 큰 영향을 주지 못하였음을 알 수 있다.
실시예 1은 이산화염소가 16일에 걸쳐 지속적으로 방출되었으며, 이산화염소의 방출량도 초기에는 하루에 5~6mg 정도로 고르게 방출되고, 시간이 경과함에 따라 서서히 감소된 것을 확인할 수 있다.
<비교예 3>
아염소산소듐 0.180g과 시트릭산 수화물 0.300g을 물 20mL에서 반응시켜서, 이산화염소를 발생시켰다. 이산화염소의 일일 방출량을 측정한 결과는 표 3에 기재된 바와 같다.
<실시예 2>
6.0% 젤라틴 12.78g으로 아염소산소듐 1.00g을 코팅하여 실리카겔 40.0g에 흡수시켜서 젤라틴으로 코팅된 아염소산소듐이 흡착된 실리카겔을 제조하고, 6.0% 젤라틴 12.78g으로 시트릭산 수화물 1.670g을 코팅하여 실리카겔 35g에 흡수시켜서 젤라틴으로 코팅된 시트릭산 수화물이 흡착된 실리카겔을 제조하였다. 그리고 젤라틴으로 코팅된 아염소산소듐이 흡착된 실리카겔 10,0g(NaClO2 0.182g)과 젤라틴으로 코팅된 시트릭산 수화물이 흡착된 실리카겔 10g(C6H8O7 0.300g)을 혼합하고, 여기에 물 20mL을 넣어 이산화염소를 발생시켰다. 이산화염소의 일일 방출량을 측정한 결과는 표 3에 기재된 바와 같다.
<실시예 3>
2% 소듐카르복시메틸셀룰로스 15g으로 아염소산소듐 2.0g을 코팅하여 실리카겔 30.0g에 흡수시켜서 소듐카르복시메틸셀룰로스로 코팅된 아염소산소듐이 흡착된 실리카겔을 제조하고, 젤라틴 15g으로 모노소듐시트릭산 일수화물 1.67g을 코팅하여 실리카겔 30.0g에 흡수시켜서 젤라틴으로 코팅된 모노소듐시트릭산 일수화물이 흡착된 실리카겔을 제조하였다.
그리고 소듐카르복시메틸셀룰로스로 코팅된 아염소산소듐이 흡착된 실리카겔22.4g(NaClO2 0.953g)과 젤라틴으로 코팅된 모노소듐시트릭산 일수화물이 흡착된 젤라틴 33.2g(모노소듐시트릭산 일수화물 0.35g)을 혼합하고, 물 50ml를 넣어서 PE/PP의 다공성 필름으로 포장하여 물속에 넣고 이산화염소를 발생시켰다. 이산화염소의 일일 방출량을 측정한 결과는 표 3에 기재된 바와 같다.
이산화염소의 일일 방출량 (mg/day)

일
1
2
3
4
5
12
19
26
33
40
47

비교예 3
17.10
9.76
4.82
5.66
4.32
-
-
-
-
-
-

실시예 2
1.85
1.63
2.52
3.65
2.46
1.83
2.62
2.25
1.47
1.50
1.10

실시예 3
1.98
3.34
4.63
4.01
4.97
4.19
3.01
3.36
2.48
3.67
3.49
비교예 1은 이산화염소가 5일 동안 방출되고, 반응 첫날에 이산화염소방출량의 41%가 발생되었으나, 실시예 2, 3은 40일 이상 장기간에 걸쳐 이산화염소가 발출되었으며, 일일 방출량도 비교적 고른 분포를 보였다.
<포름알데히드 제거실험>
7L 용기에 포름알데히드 농도를 1.70 mg/m3 으로 유지한 후 실시예2와 동일하게 제조된 이산화염소 발생제형이 담긴 용기를 넣고 포름알데히드의 농도변화를 측정하였다. 그 결과는 표 4와 같다.

경과 시간(분)
0
20
40
60

포름알데히드 농도(mg/m3)
1.70
1.20
0.48
0.09

Claims (5)

  1. 고분자물질로 코팅된 아염소산염이 흡착된 흡착제; 및
    상기 흡착제에 흡착된 아염소산염과 반응하여 이산화염소를 발생시키는 활성화제;를 포함하는 것을 특징으로 하는 서방형 이산화염소 발생제형.
  2. 제1항에 있어서,
    상기 활성화제는 무기산, 유기산 또는 과황산염 중의 적어도 1종 이상이 사용되며,
    상기 흡착제는 실리카겔, 산화알루미늄, 제올라이트 중에서 적어도 1종 이상이 사용되는 것을 특징으로 하는 서방형 이산화염소 발생제형.
  3. 제1항 또는 제2항에 있어서,
    상기 흡착제는 pH가 7 이상인 것을 특징으로 하는 서방형 이산화염소 발생제형.
  4. 제3항에 있어서,
    상기 활성화제는 고분자로 코팅되어 흡착제에 흡착된 것을 특징으로 하는 서방형 이산화염소 발생제형.
  5. 고분자물질로 코팅된 아염소산염이 흡착된 흡착제와, 상기 흡착제에 흡착된 아염소산염과 반응하여 이산화염소를 발생시키는 활성화제가 방출구를 가지는 용기나 통기성 필름으로 포장되어 이루어진 것을 특징으로 하는 서방형 이산화염소 발생팩.
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