KR20190051560A - 열가소성 수지 조성물 - Google Patents

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Abstract

본 발명은 (A-1) 공액 디엔계 중합체, 방향족 비닐계 단량체 유래 단위 및 비닐 시안계 단량체 유래 단위를 포함하는 제1 공중합체; (A-2) 방향족 비닐계 단량체 유래 단위 및 비닐 시안계 단량체 유래 단위를 포함하는 제2 공중합체; (B) 결정성 중합체; 및 (C) 금속 입자를 포함하는 열가소성 수지 조성물에 관한 것이다.

Description

열가소성 수지 조성물{THERMOPLASTIC RESIN COMPOSITION}
본 발명은 열가소성 수지 조성물에 관한 것으로서, 보다 상세하게는 사출 표면 특성이 우수한 열가소성 수지 조성물에 관한 것이다.
ABS(Acylonitrile-Butadiene-Styrene) 공중합체는 내화학성, 강성, 내충격성 및 가공성을 두루 갖추고 있으며, 표면 광택이 우수하고, 도금, 인쇄, 도장 등 2차 가공 특성이 우수하여 가전, 자동차, 잡화 등 여러 가지 용도로 광범위하게 사용된다.
최근 친환경 이슈로 인해 도장 공정을 배제하고 소재 자체로 금속과 같은 느낌을 갖는 색상의 구현이 가능한 제품에 대한 요구가 증가하고 있다. 하지만 메탈릭 칼라의 구현을 위해서는 소재 자체에 판상의 알루미늄 입자와 같은 금속 입자를 첨가하게 되는데, 이렇게 제조된 소재의 경우 사출 과정에서 플로우 마크(flow mark)와 같은 외관 불량 문제가 발생하게 된다.
이러한 외관 불량을 줄이기 위해서 금속 입자의 형상을 조절하는 방법 등이 제시되어 있으나 여전히 외관 품질의 개선이 필요한 상황이다.
KR2011-0013888A
본 발명의 목적은 사출 외관 특성이 우수한 열가소성 수지 조성물을 제공하는 것이다.
상기 과제를 해결하기 위하여, 본 발명은 (A-1) 공액 디엔계 중합체, 방향족 비닐계 단량체 유래 단위 및 비닐 시안계 단량체 유래 단위를 포함하는 제1 공중합체; (A-2) 방향족 비닐계 단량체 유래 단위 및 비닐 시안계 단량체 유래 단위를 포함하는 제2 공중합체; (B) 결정성 중합체; 및 (C) 금속 입자를 포함하는 열가소성 수지 조성물을 제공한다.
본 발명에 따른 열가소성 수지 조성물은 사출 성형 시 플로우 마크 등이 발생하지 않고, 금속 질감 표현이 우수하여 사출 외관 특성이 우수하다. 또한, 열가소성 수지 조성물의 구성 요소들의 함량을 적절하게 조절할 경우, 사출 외관 특성 뿐만 아니라 기계적 특성이 우수한 열가소성 수지 조성물을 제공할 수 있다.
이하, 본 발명에 대한 이해를 돕기 위하여 본 발명을 더욱 상세하게 설명한다.
본 명세서 및 청구범위에 사용된 용어나 단어는 통상적이거나 사전적인 의미로 한정해서 해석되어서는 아니되며, 발명자는 그 자신의 발명을 가장 최선의 방법으로 설명하기 위해 용어의 개념을 적절하게 정의할 수 있다는 원칙에 입각하여 본 발명의 기술적 사상에 부합하는 의미와 개념으로 해석되어야만 한다.
본 발명에서 제1 공중합체의 공액 디엔계 중합체의 평균 입경은 입자의 입경 분포 곡선에 있어서, 질량 누적의 50%에 해당하는 입경으로 정의할 수 있다.
본 발명에서 제1 공중합체의 공액 디엔계 중합체의 평균 입경은 제1 공중합체 일정량을 용매에 용해시킨 후, 측정할 수 있다. 구체적으로는 제1 공중합체 0.5g을 메틸에틸케톤 100㎖에 용해시킨 후, 쿨터 카운터(상품명: LS230, 제조사: 벡크만 쿨터사)를 이용하여 측정할 수 있다.
본 발명에서 금속 입자의 평균 입경은 광회절 입도 분석법을 사용하여 측정될 수 있다.
본 발명에서 중량평균분자량은 용출액으로 THF(테트라하이드로퓨란)을 이용하여 GPC(Gel Permeation Chromatography, waters breeze)를 통해 표준 PS(standard polystyrene) 시료에 대한 상대 값으로 측정할 수 있다.
본 발명의 일실시예에 따른 열가소성 수지 조성물은 (A-1) 공액 디엔계 중합체, 방향족 비닐계 단량체 유래 단위 및 비닐 시안계 단량체 유래 단위를 포함하는 제1 공중합체; (A-2) 방향족 비닐계 단량체 유래 단위 및 비닐 시안계 단량체 유래 단위를 포함하는 제2 공중합체; (B) 결정성 중합체; 및 (C) 금속 입자를 포함한다.
이하, 본 발명의 일실시예에 따른 열가소성 수지 조성물의 각 구성요소에 대하여 상세하게 설명한다.
(A-1) 제1 공중합체
제1 공중합체는 그라프트 공중합체로서, 공액 디엔계 중합체, 방향족 비닐계 단량체 유래 단위 및 비닐 시안계 단량체 유래 단위를 포함한다.
상기 제1 공중합체는 열가소성 수지 조성물에 우수한 내화학성, 내충격성 및 가공성을 부여해줄 수 있다.
상기 공액 디엔계 중합체는 공액 디엔계 단량체가 중합되어 제조된 공액 디엔계 중합체와 상기 공액 디엔계 중합체와 방향족 비닐계 단량체 유래 단위 및 비닐 시안계 단량체 유래 단위로 이루어진 군에서 선택되는 1종 이상과 그라프트 중합된 공액 디엔계 중합체 유래 단위를 포함할 수 있다.
상기 공액 디엔계 단량체는 1,3-부타디엔, 이소프렌, 클로로프렌 및 피퍼릴렌으로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상일 수 있고, 이 중 1,3-부타디엔이 바람직할 수 있다.
상기 공액 디엔계 중합체는 상기 제1 공중합체 총 중량에 대하여, 45 내지 75 중량%, 50 내지 70 중량% 또는 55 내지 65 중량%로 포함될 수 있고, 이 중 55 내지 65 중량%로 포함되는 것이 바람직하다. 상술한 범위를 만족하면 열가소성 수지 조성물의 내화학성, 내충격성, 가공성이 보다 개선될 수 있다.
상기 공액 디엔계 중합체의 평균 입경이 0.05 내지 1㎛, 0.1 내지 0.8㎛, 0.15 내지 0.5㎛일 수 있고, 이 중 0.15 내지 0.5㎛인 것이 바람직하다. 상술한 범위를 만족하면, 제1 공중합체의 기계적 특성을 보다 개선시킬 수 있다.
상기 방향족 비닐계 단량체 유래 단위는 스티렌, α-메틸 스티렌, α-에틸 스티렌 및 p-메틸 스티렌으로 이루어진 군으로부터 선택되는 1종 이상의 유래 단위일 수 있고, 이 중 스티렌의 유래 단위가 바람직하다.
상기 방향족 비닐계 단량체 유래 단위는 상기 제1 공중합체 총 중량에 대하여, 15 내지 45 중량%, 20 내지 40 중량% 또는 25 내지 35 중량%로 포함될 수 있고, 이 중 25 내지 35 중량%로 포함되는 것이 바람직하다. 상술한 범위를 만족하면 열가소성 수지 조성물의 내화학성, 강성, 내충격성, 가공성 및 표면 광택이 보다 개선될 수 있다.
상기 비닐 시안계 단량체 유래 단위는 아크릴로니트릴, 메타크릴로니트릴, 페닐아크릴로니트릴 및 α-클로로아크릴로니트릴로 이루어진 군에서 선택되는 1종 이상의 유래 단위일 수 있고, 이중 아크릴로니트릴의 유래 단위가 바람직하다.
상기 비닐 시안계 단량체 유래 단위는 상기 제1 공중합체 총 중량에 대하여, 1 내지 20 중량%, 3 내지 17 중량% 또는 5 내지 12 중량%로 포함될 수 있고, 이 중 5 내지 12 중량%로 포함되는 것이 바람직하다. 상술한 범위를 만족하면 열가소성 수지 조성물의 내화학성, 강성, 내충격성, 가공성 및 표면 광택이 보다 개선될 수 있다.
상기 제1 공중합체는 유화 중합, 현탁 중합 및 괴상 중합으로 이루어진 군에서 1종 이상의 중합법으로 제조될 수 있으나, 유화 중합으로 제조되는 것이 바람직하다.
(A-2) 제2 공중합체
제2 공중합체는 매트릭스 공중합체로서, 방향족 비닐계 단량체 유래 단위 및 비닐 시안계 단량체 유래 단위를 포함한다.
상기 제2 공중합체는 열가소성 수지 조성물에 우수한 내열성, 내화학성, 기계적 특성 및 가공성을 부여해 줄 수 있다.
상기 방향족 비닐계 단량체 유래 단위는 스티렌, α-메틸 스티렌, α-에틸 스티렌 및 p-메틸 스티렌으로 이루어진 군으로부터 선택되는 1종 이상의 유래 단위일 수 있고, 이 중 스티렌의 유래 단위가 바람직하다.
상기 비닐 시안계 단량체 유래 단위는 아크릴로니트릴, 메타크릴로니트릴, 페닐아크릴로니트릴 및 α-클로로아크릴로니트릴로 이루어진 군에서 선택되는 1종 이상의 유래 단위일 수 있고, 이중 아크릴로니트릴의 유래 단위가 바람직하다.
상기 제2 공중합체는 상기 방향족 비닐계 단량체 유래 단위와 상기 비닐 시안계 단량체 유래 단위를 90:10 내지 60:40, 85:15 내지 65:35 또는 80:20 내지 70:30의 중량비로 포함할 수 있고, 이 중 80:20 내지 70:30의 중량비로 포함하는 것이 바람직하다. 상술한 범위를 만족하면, 내열성, 내화학성, 기계적 특성 및 가공성이 보다 개선될 수 있다.
상기 제2 공중합체는 중량 평균 분자량이 80,000 내지 180,000 g/mol, 90,000 내지 160,000 g/mol 또는 100,000 내지 140,000 g/mol일 수 있고, 이 중 100,000 내지 140,000 g/mol인 것이 바람직하다. 상술한 범위를 만족하면, 내열성, 내화학성, 기계적 특성 및 가공성이 보다 개선될 수 있다.
상기 제1 공중합체와 제2 공중합체의 중량비는 10:90 내지 50:50, 15:85 내지 45:55 또는 20:80 내지 40:60일 수 있고, 이 중 20:80 내지 40:60인 것이 바람직하다. 상술한 범위를 만족하면, 내화학성, 강성, 내충격성, 가공성 및 표면 광택이 보다 개선될 수 있다.
(B) 결정성 중합체
결정성 중합체는 열가소성 수지 조성물의 사출 성형시 외관 특성을 개선시킬 수 있다.
상기 결정성 중합체의 결정화 온도는 100 내지 250℃, 110 내지 245 ℃ 또는 120 내지 240 ℃일 수 있고, 이 중 120 내지 240 ℃가 바람직하다. 상술한 온도 범위를 만족하면, 열가소성 수지 조성물의 압출 성형 조건에서 상기 제1 공중합체 및 제2 공중합체와 용이하게 용융 혼합될 수 있으며 사출품의 외관 특성을 개선할 수 있다.
상기 결정성 중합체는 폴리에틸렌테레프탈레이트, 폴리부틸렌테레프탈레이트, 폴리아미드 및 폴리옥시메틸렌으로 이루어진 군에서 선택되는 1종 이상일 수 있으며, 이 중 폴리부틸렌테레프탈레이트가 바람직하다.
상기 결정성 중합체는 상기 제1 공중합체와 제2 공중합체의 합 100중량부에 대하여, 3 내지 20 중량부, 4 내지 15 중량부 또는 5 내지 10 중량부로 포함될 수 있으며, 이 중 5 내지 10 중량부로 포함되는 것이 바람직하다. 상술한 범위를 만족하면, 열가소성 수지 조성물의 사출 표면이 우수할 뿐만 아니라, 기계적 특성이 보다 개선될 수 있다.
(C) 금속 입자
금속 입자는 열가소성 수지 조성물의 사출 성형시 표면에 금속 질감을 부여하기 위하여 포함되는 것이다.
상기 금속 입자는 판상형 금속 입자인 것이 바람직하다. 상기 판상형 금속 입자는 평탄면이 육안으로 입자가 반짝거리는 것을 확인할 수 있는 정도의 평탄면을 가지는 것을 의미할 수 있다. 상기 평탄면은 연마에 의해 마감 처리된 금속 표면일 수 있다.
상기 금속 입자는 알루미늄, 구리 및 금으로 이루어진 군에서 선택되는 1종 이상일 수 있으며, 이 중 알루미늄이 바람직하다.
상기 금속 입자는 평균입경이 2 내지 100㎛, 3 내지 80 ㎛ 또는 5 내지 50 ㎛일 수 있고, 이 중 5 내지 50 ㎛인 것이 바람직하다. 상술한 범위를 만족하면, 열가소성 수지 조성물의 사출 표면에 금속 질감이 보다 잘 표현될 수 있다.
상기 금속 입자는 상기 제1 공중합체와 제2 공중합체의 합 100중량부에 대하여, 0.5 내지 10 중량부, 1 내지 5 중량부 또는 1 내지 3 중량부로 포함될 수 있고, 이 중 1 내지 3 중량부로 포함되는 것이 바람직하다. 상술한 범위를 만족하면, 열가소성 수지 조성물의 사출 표면의 금속 질감을 잘 표현할 수 있을 뿐만 아니라, 충격 강도를 보다 개선시킬 수 있다.
본 발명의 일실시예에 따른 열가소성 수지 조성물은 일축 압출기 또는 이축 압출기에 의하여 용융 혼합 및 압출될 수 있으며, 압출시 온도는 200 내지 250℃인 것이 바람직하다.
이하, 본 발명이 속하는 기술 분야에서 통상의 지식을 가진 자가 용이하게 실시할 수 있도록 본 발명의 실시예에 대하여 상세히 설명한다. 그러나 본 발명은 여러 가지 상이한 형태로 구현될 수 있으며 여기에서 설명하는 실시예에 한정되지 않는다.
실시예 1 내지 실시예 5, 비교예 1
제1 공중합체로 ABS 그라프트 공중합체(상품명: DP270, 제조사: 엘지화학), 제2 공중합체로 SAN 공중합체(상품명: 80HF, 제조사: 엘지화학), 결정성 중합체로 폴리부틸렌테레프탈레이트(PBT, 상품명: TH6098, 제조사: TUNHE) 및 금속 입자로 알루미늄 입자(상품명: 890-30-E1, 제조사: Silberline, 평균 입경: 20㎛)를 하기 표 1에 기재된 함량으로 배럴 온도가 230 ℃로 설정된 이축 압출기(상품명: TEK25, 제조사: SM PLATEK)에 투입하고 펠렛 형태의 열가소성 수지 조성물을 제조하였다. 상기 펠렛 형태의 열가소성 수지 조성물을 사출 성형기(상품명: Victory 120MT, 제조사: ENGEL)에 투입하고, 사출 실린더 온도는 230℃, 금형 온도 50℃의 조건에서 사출하여 시편을 제조하였다.
구분 ABS 그라프트 공중합체
(중량부)		 SAN 공중합체
(중량부)		 폴리 부틸렌 테레프탈레이트
(중량부)		 알루미늄 입자
(중량부)
실시예 1 25 75 5 3
실시예 2 25 75 10 1
실시예 3 25 75 10 3
실시예 4 25 75 30 3
실시예 5 25 75 5 15
비교예 1 25 75 - 3
시험예
실시예 1 내지 실시예 5, 비교예 1의 시편의 물성을 하기와 같은 방법으로 측정하였다.
(1) 플로우 마크, 금속 질감: 시편의 표면을 육안으로 판별하였다.
(○: 우수, ×: 불량)
(2) 충격강도(㎏·㎝/㎝): ASTM D256-10에 의거하여 1/4in 두께의 사출 시편에 노치(notch)를 내어 측정하였다.
구분 플로우 마크 금속 질감 충격강도
실시예 1 ○ ○ 20
실시예 2 ○ ○ 22
실시예 3 ○ ○ 18
실시예 4 ○ ○ 9
실시예 5 ○ ○ 4
비교예 1 × ○ 23
표 2를 참조하면, 실시예 1 내지 실시예 5의 경우 플로우 마크가 거의 발생하지 않고 금속 질감이 잘 표현되어 사출 외관이 우수한 것을 확인할 수 있었다. 특히 실시예 1 내지 실시예 3의 경우, 사출 외관 뿐만 아니라, 충격강도도 우수한 것을 확인할 수 있었다. 비교예 1의 경우, 금속 질감은 잘 표현되었으나, 플로우 마크가 발생하였다.

Claims (11)

  1. (A-1) 공액 디엔계 중합체, 방향족 비닐계 단량체 유래 단위 및 비닐 시안계 단량체 유래 단위를 포함하는 제1 공중합체;
    (A-2) 방향족 비닐계 단량체 유래 단위 및 비닐 시안계 단량체 유래 단위를 포함하는 제2 공중합체;
    (B) 결정성 중합체; 및
    (C) 금속 입자를 포함하는 열가소성 수지 조성물.
  2. 청구항 1에 있어서,
    상기 (B) 결정성 중합체의 결정화 온도는 100 내지 250℃인 것인 열가소성 수지 조성물.
  3. 청구항 1에 있어서,
    상기 (B) 결정성 중합체는 폴리에틸렌테레프탈레이트, 폴리부틸렌테레프탈레이트, 폴리아미드 및 폴리옥시메틸렌으로 이루어진 군에서 선택되는 1종 이상인 것인 열가소성 수지 조성물.
  4. 청구항 1에 있어서,
    상기 (C) 금속 입자는 알루미늄, 구리 및 금으로 이루어진 군에서 선택되는 1종 이상인 것인 열가소성 수지 조성물.
  5. 청구항 1에 있어서,
    상기 (C) 금속 입자는 평균 입경이 2 내지 100㎛인 것인 열가소성 수지 조성물.
  6. 청구항 1에 있어서,
    상기 (A-1) 제1 공중합체와 (A-2) 제2 공중합체의 중량비는 10:90 내지 50:50인 것인 열가소성 수지 조성물.
  7. 청구항 1에 있어서,
    상기 공액 디엔계 중합체의 평균 입경이 0.05 내지 1㎛인 것인 열가소성 수지 조성물.
  8. 청구항 1에 있어서,
    상기 (A-1) 제1 공중합체의 총 중량에 대하여,
    상기 공액 디엔계 중합체 45 내지 75 중량%;
    상기 방향족 비닐계 단량체 유래 단위 15 내지 45 중량%; 및
    상기 비닐 시안계 단량체 유래 단위 1 내지 20 중량%로 포함하는 것인 열가소성 수지 조성물.
  9. 청구항 1에 있어서,
    상기 (A-2) 제2 공중합체는 상기 방향족 비닐계 단량체 유래 단위와 상기 비닐 시안계 단량체 유래 단위를 90:10 내지 60:40의 중량비로 포함하는 것인 열가소성 수지 조성물.
  10. 청구항 1에 있어서,
    상기 (A-2) 제2 공중합체는 중량 평균 분자량이 80,000 내지 180,000g/mol인 것인 열가소성 수지 조성물.
  11. 청구항 1에 있어서,
    상기 (A-1) 제1 공중합체와 (A-2) 제2 공중합체의 합 100중량부에 대하여,
    상기 (B) 결정성 중합체 3 내지 20 중량부; 및
    상기 (C) 금속 입자 0.5 내지 10 중량부로 포함하는 열가소성 수지 조성물.
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