KR20190035399A - 발광다이오드 및 이를 포함하는 발광장치 - Google Patents
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Abstract
본 발명은 상이한 입자 크기를 가지는 무기 입자로 이루어지는 전자이동층을 가지는 발광다이오드 및 발광장치에 관한 것이다. 본 발명에 따라 상이한 입자 크기를 가지는 무기 입자를 전자이동층에 적용하여, 발광다이오드를 구성하는 다양한 층 사이에서의 에너지 밴드갭을 적절하게 조절하여 에너지 장벽이 없으며 정공 누설이나 전류 누설이 없는 발광다이오드를 설계할 수 있다. 이에 따라, 발광물질층으로의 전자 주입 및 전자 이동 특성을 향상시킬 수 있으며, 발광 효율 및 양자 효율과 같은 발광 특성이 개선된 발광다이오드 및 발광장치를 구현, 제작할 수 있다.
Description
본 발명은 발광다이오드에 관한 것으로, 더욱 상세하게는 발광 효율이 개선된 발광다이오드 및 이를 포함하는 발광장치에 관한 것이다.
전자 공학 및 정보화 기술이 향상되면서, 대량의 정보를 처리하여 표시하는 디스플레이(display) 분야의 기술 역시 급속하게 발전하고 있다. 이에 종래의 음극선관(Cathode Ray Tube, CRT)을 대신하는 다양한 평판표시장치가 개발되고 있다. 평판표시장치 중에서도 유기발광다이오드(organic light emitting diode; OLED) 표시장치와, 양자점 발광다이오드(quantum dot light emitting diode; QLED) 표시장치는 박형 구조가 가능하고 소비 전력이 적어 액정표시장치(LCD)를 대체하는 차세대 표시장치로서 사용되고 있다.
유기발광다이오드는 전자 주입 전극(음극)과 정공 주입 전극(양극) 사이에 형성된 유기발광층에 전하를 주입하면 전자와 정공이 쌍을 이룬 후 소멸하면서 빛을 내는 소자이다. 플라스틱 같은 휠 수 있는(flexible) 투명 기판 위에도 소자를 형성할 수 있을 뿐 아니라, 낮은 전압에서 (10V 이하) 구동이 가능하고, 또한 전력 소모가 비교적 적으며, 색 순도가 뛰어나다는 장점이 있다.
도 1은 종래 유기발광다이오드를 구성하는 전극과 발광층을 구성하는 재료들의 밴드갭 에너지를 개략적으로 도시한 다이어그램이다. 도 1을 참조하면 유기발광다이오드는, 서로 마주하는 양극 및 음극과, 양극과 음극 사이에 위치하는 발광물질층(Emitting Material Layer; EML)과, 양극과 발광물질층(EML) 사이에 위치하는 정공주입층(Hole Injection Layer; HIL) 및 정공수송층(Hole Transport Layer; HTL)과, 음극과 발광물질층(EML) 사이에 위치하는 전자수송층(Electron Transport Layer; ETL)을 포함한다.
유기발광다이오드는 전자 주입 전극(음극)과 정공 주입 전극(양극) 사이에 형성된 유기 소재의 발광층에 전하를 주입하면 전자(electron)와 정공(hole)이 쌍을 이룬 후 소멸하면서 빛을 내는 소자이다. 발광물질층(EML)은 발광 재료로 이루어지는데, 양극과 음극에서 각각 주입된 정공과 전자가 발광물질층(EML)에서 만나 엑시톤(Exciton)을 형성한다. 이 에너지에 의하여 발광물질층(EML)에 포함된 발광 재료가 여기 상태(excited state)가 되는데, 유기 화합물이 여기 상태에서 바닥상태(ground state)로 에너지 전이가 발생하고, 발생한 에너지를 빛으로 방출하여 발광한다.
한편, 정공주입층(HIL) 및 정공수송층(HTL)은 양극으로부터 발광물질층(EML)으로 양전하 캐리어인 정공을 주입, 전달하고, 전자수송층(ETL)은 음극으로부터 발광물질층(EML)으로 음전하 캐리어인 전자를 주입, 전달한다. 정공과 전자를 발광물질층(EML)으로 주입, 전달할 수 있도록, 각각의 층은 적절한 밴드갭 에너지를 가지는 재료로 이루어져야 한다. 일례로, 정공주입층(HIL)은 poly(3,4-ethylenedioxythiophene) polystyrene sulfonate(PEDOT:PSS)로 이루어지고, 정공수송층(HTL)은 poly(4-butylphenyl-diphenyl-amine)(Poly-TPD)로 이루어지며, 전자수송층(ETL)은 옥사디아졸계, 트리아졸계, 벤족사졸계, 벤조티아졸계, 벤즈이미다졸계, 트리아진계 유기 화합물, 예를 들어, 2-바이페닐-4-일-5-(4-터셔리-부틸페닐)-1,3,4-옥사디아졸(2-biphenyl-4-yl-5-(4-t-butylphenyl)-1,3,4-oxadiazole; PBD)로 이루어질 수 있다.
그런데, 전자수송층(ETL) 소재로서 유기 화합물을 사용하는 경우, 발광물질층(EML)에 사용된 발광 소재의 최고준위점유분자궤도(Highest Occupied Molecular Orbital; HOMO) 에너지 준위와, 전자수송층 소재로 사용된 유기 화합물의 HOMO 에너지 준위의 차이(ΔGH)가 크지 않다. 이와 같이, 전자수송층(ETL)에 적용된 유기 화합물의 상대적으로 높은 HOMO 에너지 준위에 기인하여, 전자수송층(ETL)의 HOMO 에너지 준위와 발광물질층(EML)의 HOMO 에너지 준위의 차이(ΔGH)가 적기 때문에, 발광물질층(EML)에 주입된 정공의 일부가 전자수송층(ETL)으로 누설된다. 이러한 문제는 낮은(deep) HOMO 에너지 준위를 가지는 양자점 발광다이오드에서 더욱 심각하다.
발광물질층(EML)으로 주입된 정공의 일부가 엑시톤을 형성하지 못하고 전자수송층(ETL)으로 누설됨에 따라, 발광에 기여하지 못하는 정공이 증가한다. 이에 따라, 발광다이오드의 발광 효율이 저하되고, 양자 효율이 떨어지는 문제가 발생한다. 또한, 발광을 구현하기 위해서 발광다이오드에 높은 전압을 인가하지 않으면 안 되기 때문에, 발광다이오드의 구동 전압이 상승한다.
본 발명의 목적은 발광층에서 정공의 누설 및 전류의 누설이 없으며, 발광물질층으로 전하가 균형 있게 주입될 수 있는 발광다이오드 및 발광장치를 제공하고자 하는 것이다.
본 발명의 다른 목적은 본 발명의 목적은 발광 효율 및 양자 효율과 같은 발광 특성이 개선된 발광다이오드 및 발광장치를 제공하고자 하는 것이다.
본 발명의 일 측면에 따르면, 본 발명은 서로 마주하는 제 1 전극 및 제 2 전극; 및 상기 제 1 전극과 상기 제 2 전극 사이에 위치하며, 무기 입자로 이루어지는 전자이동층을 포함하는 발광층을 포함하고, 상기 무기 입자는, 제 1 평균 입자 크기를 가지는 제 1 무기 입자와, 상기 제 1 평균 입자 크기보다 큰 제 2 평균 입자 크기를 가지는 제 2 무기 입자를 포함하는 발광다이오드를 제공한다.
일례로, 상기 무기 입자는 산화물 입자를 포함하며, 상기 산화물은, 예를 들어 상기 산화물은 ZnO, ZnMgO, TiO2, ZrO, SnO2, WO3, Ta2O3, HfO3, Al2O3, ZrSiO4, BaTiO3, BaZrO3 및 이들의 조합으로 구성되는 군에서 선택될 수 있다.
하나의 예시적인 실시형태에서, 상기 제 1 평균 입자 크기는 상기 제 2 평균 입자 크기의 50 내지 85%의 범위를 가질 수 있다.
예를 들어, 상기 전자이동층 중에 상기 제 1 무기 입자와 상기 제 2 무기 입자는 1:4 내지 4:1의 중량 비율로 배합될 수 있으며, 바람직하게는 상기 전자이동층 중에 상기 제 1 무기 입자의 함량은 상기 제 2 무기 입자의 함량 이상일 수 있다.
상기 제 1 평균 입자 크기는 3.0 내지 5.5 nm이고, 상기 제 2 평균 입자 크기는 6.0 내지 7.0 nm일 수 있다.
또한, 상기 발광층은, 상기 제 1 전극과 상기 전자이동층 사이 또는 상기 제 2 전극과 상기 전자이동층 사이에 위치하는 발광물질층을 더욱 포함할 수 있다.
이때, 상기 발광물질층은 무기 발광 입자 또는 유기 발광 재료로 이루어질 수 있다.
필요한 경우, 상기 발광층은, 상기 제 1 전극과 상기 발광물질층 사이 또는 상기 제 2 전극과 상기 발광물질층 사이에 위치하는 정공이동층을 더욱 포함할 수 있다.
본 발명의 다른 측면에서, 본 발명은 기판; 상기 기판 상부에 위치하는 전술한 발광다이오드; 및 상기 기판과 상기 발광다이오드 사이에 위치하며 상기 발광다이오드에 연결되는 구동 소자를 포함하는 발광장치, 예를 들어 발광표시장치를 제공한다.
본 발명에 따르면, 상이한 크기를 가지는 2개 이상의 무기 입자로 이루어진 전자이동층을 적용한 발광다이오드 및 발광장치를 제안한다. 상이한 크기를 가지는 무기 입자를 전자이동층에 적용하여, 발광물질층으로부터 정공이 누설되는 것을 방지할 수 있다.
또한, 전자 주입과 관련한 에너지 장벽을 제거하고, 전류의 누설을 억제함으로써, 전자가 발광물질층으로 신속하게 주입되어 발광물질층으로 전하가 균형 있게 주입될 수 있다. 이에 따라 발광 효율 및 양자 효율과 같은 발광 특성이 크게 개선된 발광다이오드 및 발광장치를 구현, 제작할 수 있다.
도 1은 종래의 발광다이오드를 구성하는 전극과 전극 사이에 위치하는 발광층을 구성하는 재료들의 밴드갭 에너지를 개략적으로 나타난 다이어그램이다.
도 2는 본 발명의 예시적인 제 1 실시형태에 따라, 정상 구조(normal structure)를 가지는 발광다이오드를 개략적으로 도시한 단면도이다.
도 3은 본 발명의 예시적인 제 1 실시형태에 따른 발광다이오드를 구성하는 전극과 발광층을 구성하는 재료들의 밴드갭 에너지를 개략적으로 나타낸 다이어그램이다.
도 4는 본 발명의 예시적인 제 2 실시형태에 따라, 반전 구조(inverted structure)를 가지는 발광다이오드를 개략적으로 도시한 단면도이다.
도 5는 본 발명의 예시적인 제 2 실시형태에 따른 발광다이오드를 구성하는 전극과 발광층을 구성하는 재료들의 밴드갭 에너지를 개략적으로 나타낸 다이어그램이다.
도 6은 본 발명의 예시적인 실시형태에 따른 발광다이오드가 적용된 발광장치의 일례로서, 발광다이오드 표시장치를 개략적으로 도시한 단면도이다.
도 7 내지 도 10은 각각 본 발명의 예시적인 실시예에 따라 합성된 무기 입자를 촬영한 투사형전자현미경(Transmission Electron Microscope, TEM) 사진이다.
도 11은 본 발명의 예시적인 실시예에 따라 합성된 무기 입자를 대상으로 자외선-가시광선 분광기(UV-VIS spectrometer)를 이용한 흡수 파장을 측정한 결과를 나타낸 그래프이다.
도 2는 본 발명의 예시적인 제 1 실시형태에 따라, 정상 구조(normal structure)를 가지는 발광다이오드를 개략적으로 도시한 단면도이다.
도 3은 본 발명의 예시적인 제 1 실시형태에 따른 발광다이오드를 구성하는 전극과 발광층을 구성하는 재료들의 밴드갭 에너지를 개략적으로 나타낸 다이어그램이다.
도 4는 본 발명의 예시적인 제 2 실시형태에 따라, 반전 구조(inverted structure)를 가지는 발광다이오드를 개략적으로 도시한 단면도이다.
도 5는 본 발명의 예시적인 제 2 실시형태에 따른 발광다이오드를 구성하는 전극과 발광층을 구성하는 재료들의 밴드갭 에너지를 개략적으로 나타낸 다이어그램이다.
도 6은 본 발명의 예시적인 실시형태에 따른 발광다이오드가 적용된 발광장치의 일례로서, 발광다이오드 표시장치를 개략적으로 도시한 단면도이다.
도 7 내지 도 10은 각각 본 발명의 예시적인 실시예에 따라 합성된 무기 입자를 촬영한 투사형전자현미경(Transmission Electron Microscope, TEM) 사진이다.
도 11은 본 발명의 예시적인 실시예에 따라 합성된 무기 입자를 대상으로 자외선-가시광선 분광기(UV-VIS spectrometer)를 이용한 흡수 파장을 측정한 결과를 나타낸 그래프이다.
이하, 필요한 경우에 첨부하는 도면을 참조하면서 본 발명을 설명한다.
도 2는 본 발명의 예시적인 제 1 실시형태에 따라, 정상 구조(normal structure)를 가지는 발광다이오드를 개략적으로 도시한 단면도이고, 도 3은 본 발명의 예시적인 제 1 실시형태에 따른 발광다이오드를 구성하는 전극과 발광층을 구성하는 재료들의 밴드갭 에너지를 개략적으로 나타낸 다이어그램이다.
도 2에 도시한 바와 같이, 본 발명의 예시적인 실시형태에 따른 발광다이오드(100)는 제 1 전극(110)과, 제 1 전극과 마주하는 제 2 전극(120)과, 제 1 전극(110)과 제 2 전극(120) 사이에 위치하며, 발광물질층(Emitting material layer; EML, 150)을 포함하는 발광층(130)을 포함한다. 일례로, 발광층(130)은 제 1 전극(110)과 발광물질층(150) 사이에 위치하는 제 1 전하이동층(140)과, 발광물질층(150)과 제 2 전극(120) 사이에 위치하는 제 2 전하이동층(160)을 더욱 포함할 수 있다.
본 발명의 제 1 실시형태에서, 제 1 전극(110)은 정공 주입 전극과 같은 양극(anode)일 수 있다. 제 1 전극(110)은 유리 또는 고분자일 수 있는 기판(도 2에 미도시) 상에 형성될 수 있다. 일례로, 제 1 전극(10)은 인듐-주석-산화물(indium-tin-oxide; ITO), 인듐-아연-산화물(indium-zinc-oxide; IZO), 인듐-주석-아연-산화물(indium-tin-zinc oxide; ITZO), 인듐-구리-산화물(indium-copper-oxide; ICO), 주석산화물(SnO2), 인듐산화물(In2O3), 카드뮴:산화아연(Cd:ZnO), 불소:산화주석(F:SnO2), 인듐:산화주석(In:SnO2), 갈륨:산화주석(Ga:SnO2) 및 알루미늄:산화아연(Al:ZnO; AZO)을 포함하는 도핑되거나 도핑되지 않은 금속 산화물일 수 있다. 선택적으로, 제 1 전극(110)은 전술한 금속 산화물 이외에도 니켈(Ni), 백금(Pt), 금(Au), 은(Ag), 이리듐(Ir) 또는 탄소나노튜브(Carbon nanotube, CNT)를 포함하는 금속 소재 또는 비금속 소재로 이루어질 수 있다.
본 발명의 제 1 실시형태에서, 제 2 전극(120)은 전자 주입 전극과 같은 음극(cathode)일 수 있다. 일례로 제 2 전극(120)은 Ca, Ba, Ca/Al, LiF/Ca, LiF/Al, BaF2/Al, CsF/Al, CaCO3/Al, BaF2/Ca/Al, Al, Mg, Au:Mg 또는 Ag:Mg로 이루어질 수 있다. 예를 들어, 제 1 전극(110)과 제 2 전극(120)은 30 내지 300 nm의 두께로 적층될 수 있다.
하나의 예시적인 실시형태에서, 하부 발광 타입의 발광다이오드인 경우에, 제 1 전극(110)은 ITO, IZO, ITZO, AZO와 같은 투명 도전성 금속으로 이루어질 수 있으며, 제 2 전극(120)은 Ca, Ba, Ca/Al, LiF/Ca, LiF/Al, BaF2/Al, Al, Mg, Ag:Mg 합금 등을 사용할 수 있다.
발광층(130)을 구성할 수 있는 제 1 전하이동층(140)은 제 1 전극(110)과 발광물질층(150) 사이에 위치한다. 본 발명의 제 1 실시형태에서, 제 1 전하이동층(140)은 발광물질층(150)으로 정공을 공급하는 정공이동층일 수 있다. 일례로, 제 1 전하이동층(140)은 제 1 전극(110)과 발광물질층(150) 사이에서 제 1 전극(110)에 인접하게 위치하는 정공주입층(hole injection layer; HIL, 142)과, 제 1 전극(110)과 발광물질층(150) 사이에서 발광물질층(150)에 인접하게 위치하는 정공수송층(hole transport layer; HTL, 144)을 포함한다.
정공주입층(142)은 제 1 전극(110)에서 발광물질층(150)으로 정공의 주입을 용이하게 한다. 일례로, 정공주입층(142)은 폴리(에틸렌디옥시티오펜):폴리스티렌술포네이트(poly(ethylenedioxythiophene):polystyrenesulfonate; PEDOT:PSS), 테트라플루오로-테트라시아노-퀴노디메탄(tetrafluoro-tetracyano-quinodimethane; F4-TCNQ)이도핑된 4,4',4"-트리스(디페닐아미노)트리페닐아민(4,4',4"-tris(diphenylamino)triphenylamine; TDATA); 예를 들어 F4-TCNQ가 도핑된 아연 프탈로시아닌(zinc phthalocyanine; ZnPc)과 같은 p-도핑된프탈로시아닌, F4-TCNQ가도핑된N,N'-디페닐-N,N'-비스(1-나프틸)-1,1'-바이페닐-4,4"-디아민(N,N'-diphenyl-N,N'-bis(1-naphtyl)-1,1'-biphenyl-4,4"-diamine; α-NPD),헥사아자트리페닐렌-헥사니트릴(hexaazatriphenylene-hexanitrile; HAT-CN) 및 이들의 조합으로 구성되는 군에서 선택되는 유기물로 이루어질 수 있지만, 본 발명이 이에 한정되지 않는다. 일례로 F4-TCNQ와 같은 도펀트는 호스트에 대하여 1 내지 30 중량%의 비율로 도핑될 수 있다. 정공주입층(142)은 발광다이오드(100)의 구조 및 형태에 따라 생략될 수 있다.
정공수송층(144)은 제 1 전극(110)에서 발광물질층(150)으로 정공을 전달한다. 정공수송층(144)은 무기물 또는 유기물로 이루어질 수 있다. 일례로, 정공수송층(144)이 유기물로 이루어지는 경우, 정공수송층(144)은 4,4'-N,N'-디카바졸릴-바이페닐(4,4'-N,N'-dicarbazolyl-biphenyl; CBP), N,N'-디페닐-N,N'-비스(1-나프틸)-1,1'-바이페닐-4,4"-디아민(N,N'-diphenyl-N,N'-bis(1-naphtyl)-1,1'-biphenyl-4,4"-diamine; α-NPD), N,N'-디페닐-N,N'-비스(3-메틸페닐)-(1,1'-바이페닐)-4,4'-디아민(N,N'-diphenyl-N,N'-bis(3-methylphenyl)-(1,1'-biphenyl)-4,4'-diamine; TPD), N,N'-비스(3-메틸페닐)-N,N'-비스(페닐)-스파이로(N,N'-bis(3-methylphenyl)-N,N'-bis(phenyl)-spiro; spiro-TPD), N,N'-디(4-(N,N'-디페닐-아미노)페닐-N,N'-디페닐벤지딘(N,N'-di(4-(N,N'-diphenyl-amino)phenyl)-N,N'-diphenylbenzidine; DNTPD), 4,4',4"-트리스(N-카바졸릴-트리페닐아민(4,4',4"-tris(N-carbazolyl)-triphenylamine; TCTA)와 같은 아릴 아민류, 폴리아닐린(polyaniline), 폴리피롤(polypyrrole), 폴리(페닐렌비닐렌)(poly(phenylenevinylene)), 구리프탈로시아닌(copper phthalocyanine), 방향족 3차아민(aromatictertiary amine) 또는다핵방향족 3차아민(polynuclear aromatic tertiary amine), 4,4'-비스(p-카바졸릴)-1,1'-바이페닐화합물(4,4'-bis(p-carbazolyl)-1,1'-biphenyl compound), N,N,N',N'-테트라아릴벤지딘(N,N,N',N'-tetraarylbenzidine), PEDOT:PSS 및 그 유도체, 폴리-N-비닐카바졸(Poly(N-vinylcarbazole); PVK) 및 그 유도체, 폴리[2-메톡시-5-(2-에틸헥실록시)-1,4-페닐렌비닐렌](poly[2-methoxy-5-(2-ethylhexyloxy)-1,4-phenylenevinylene]; MEH-PPV)이나 폴리[2-메톡시-5-(3',7'-디메틸옥틸록시)1,4-페닐렌비닐렌](poly[2-methoxy-5-(3',7'-dimethyloctyloxy)-1,4-phenylenevinylene]; MOMO-PPV)와 같은 폴리(파라)페닐렌비닐렌(poly(p)phenylenevinylene) 및 그 유도체, 폴리메타크릴레이트및 그 유도체, 폴리(9,9-옥틸플루오렌) (poly(9,9-octylfluorene)) 및 그 유도체, 폴리(스파이로-플루오렌)(poly(spiro-fluorene)) 및 그 유도체, N,N'-디(나프탈렌-l-yl)-N,N'-디페닐-벤지딘(N,N'-di(naphthalene-l-yl)-N,N'-diphenyl-benzidine; NPB), 트리스(3-메틸페닐페닐아미노)-트리페닐아민 (tris(3-methylphenylphenylamino)-triphenylamine; m-MTDATA), 폴리(9,9'-디옥틸플루오레닐-2,7-디일)-코-(4,4'-(N-(4-섹-부틸페닐)디페닐아민(poly(9,9'-dioctylfluorenyl-2,7-diyl)-co-(4,4'-(N-(4-sec-butylphenyl)diphenylamine; TFB), 폴리(4-부틸페닐-디페닐아민)(Poly(4-butylphenyl-dipnehyl amine); poly-TPD), 스파이로-NPB(spiro-NPB)및 이들의 조합으로 구성되는 군에서 선택되는 유기물로 이루어질 수 있다.
정공수송층(144)이 무기물로 이루어지는 경우, 정공수송층(144)은 NiO, MoO3, Cr2O3, Bi2O3 또는 p-형 ZnO와 같은 금속 산화물이나 티오시안구리(CuSCN), Mo2S, p-형 GaN과 같은 비-산화 등가물 또는 이들의 조합으로 구성되는 군에서 선택되는 무기물로 이루어질 수 있다.
도면에서는 제 1 전하이동층(140)을 정공주입층(142)과 정공수송층(144)으로 구분하였으나, 제 1 전하이동층(140)은 단일층으로 이루어질 수도 있다. 예를 들어, 정공주입층(142)이 생략되고 제 1 전하이동층(140)은 정공수송층(144)만으로 이루어질 수도 있고, 전술한 정공 수송 유기물에 정공 주입 물질(일례로 PEDOT:PSS)이 도핑되어 이루어질 수도 있다.
정공주입층(142) 및 정공수송층(144)을 포함하는 제 1 전하이동층(140)은 진공 기상 증착법, 스퍼터링법을 포함하는 진공 증착 공정이나, 스핀 코팅(spin coating), 드롭 코팅(drop coating), 딥 코팅(dip coating), 스프레이 코팅(spray coating), 롤 코팅(roll coating), 플로 코팅(flow coating)은 물론이고, 캐스팅 공정, 스크린 인쇄 또는 잉크젯 프린팅 방식과 같은 용액 공정을 단독 또는 조합하여 사용할 수 있다. 예를 들어, 정공주입층(142)과 정공수송층(144)의 두께는 10 nm 내지 200 nm, 바람직하게는 10 nm 내지 100 nm일 수 있지만, 본 발명이 이에 제한되는 것은 아니다.
발광물질층(150)은 무기 발광 입자 또는 유기 발광 재료로 이루어질 수 있다. 발광물질층(150)이 무기 발광 입자로 이루어지는 경우, 무기 발광 입자는 양자점(quantum dot, QD) 또는 양자 막대(quantum rod, QR)와 같은 나노 무기 발광 입자로 이루어질 수 있다.
양자점 또는 양자 막대는 불안정한 상태의 전자가 전도대(conduction band)에서 가전자대(valence band)로 내려오면서 발광하는 무기 입자이다. 이들 나노 무기 발광 입자는 흡광 계수(extinction coefficient)가 매우 크고 무기 입자 중에서는 양자 효율(quantum yield)도 우수하므로 강한 형광을 발생시킨다. 또한, 나노 무기 발광 입자의 크기에 따라 발광 파장이 변경되므로, 나노 무기 발광 입자의 크기를 조절하면 가시광선 전 영역대의 빛을 얻을 수 있으므로 다양한 컬러를 구현할 수 있다. 즉, 양자점 또는 양자 막대와 같은 나노 무기 발광 입자를 발광물질층(150)의 발광 재료로 사용하면, 개별 화소의 색순도를 높일 수 있을 뿐만 아니라, 높은 순도의 적색(R), 녹색(G), 청색(B) 발광으로 구성된 백색광을 구현할 수 있다.
하나의 예시적인 실시형태에서, 양자점 또는 양자 막대는 단일 구조를 가질 수도 있다. 다른 예시적인 실시형태에서, 양자점 또는 양자 막대는 코어(core)/쉘(shell)의 이종 구조를 가질 수 있다. 이때, 쉘은 하나의 쉘로 이루어질 수도 있고, 다수의 쉘(multi shells)로 이루어질 수도 있다.
코어 및/또는 쉘을 구성하는 반응 전구체의 반응성과 주입 속도, 리간드의 종류 및 반응 온도 등에 따라 이들 나노 무기 발광 입자의 성장 정도, 결정 구조 등을 조절할 수 있으며, 이에 따라 에너지 밴드갭의 조절에 따른 다양한 파장대의 광 방출을 유도할 수 있다.
일례로, 양자점 또는 양자 막대는 중심에 빛을 방출하는 코어 성분과, 코어의 표면에 코어를 보호하기 위해 쉘이 둘러싸고 있는 이종구조(heterologous structure)를 가질 수 있으며, 쉘의 표면으로 양자점 또는 양자 막대를 용매에 분산시키기 위한 리간드 성분이 둘러쌀 수 있다. 예를 들어, 양자점 또는 양자 막대는 코어를 구성하는 성분의 에너지 밴드갭(energy bandgap)이 쉘의 에너지 밴드갭에 의해 둘러싸인 구조로서, 전자와 정공이 코어를 향해 이동하여 코어 내에서 전자와 정공의 재결합이 이루어지면서 에너지를 빛으로 발산하는 발광체인 타입- 코어/쉘 구조를 가질 수 있다.
양자점 또는 양자 막대가 타입-Ⅰ 코어/쉘 구조를 이루는 경우, 코어는 실질적으로 발광이 일어나는 부분으로, 코어의 크기에 따라 양자점 또는 양자 막대의 발광 파장이 결정된다. 양자구속효과(quantum confine effect)를 받기 위해서 코어는 각각의 소재에 따라 엑시톤 보어 반경(exciton Bohr radius)보다 작은 크기를 가져야 하며, 해당 크기에서 광학적 밴드갭(optical band gap)을 가져야 한다.
한편, 양자점 또는 양자 막대를 구성하는 쉘은 코어의 양자구속효과를 촉진하고 양자점 또는 양자 막대의 안정성을 결정한다. 단일 구조의 콜로이드 양자점 또는 양자 막대의 표면에 드러난 원자들은 내부 원자들과 달리 화학 결합에 참여하지 못한 전자상태(lone pair electron)를 가지고 있다. 이들 표면 원자들의 에너지 준위는 양자점 또는 양자 막대의 전도대(conduction band edge)와 가전자대(valence band edge) 사이에 위치하여 전하들을 트랩(trap)할 수 있어 표면 결함(surface defect)이 형성된다. 표면 결함에 기인하는 엑시톤의 비-발광 결합 과정(non-radiative recombination process)으로 인하여 양자점 또는 양자 막대의 발광 효율이 감소할 수 있으며, 트랩된 전하들이 외부 산소 및 화합물과 반응하여 양자점 또는 양자 막대의 화학적 조성의 변형을 야기하거나, 양자점 또는 양자 막대의 전기적/광학적 특성이 영구적으로 상실될 수 있다.
따라서 하나의 바람직한 실시형태에서, 양자점 또는 양자 막대는 코어)/쉘의 이종구조를 가질 수 있다. 코어 표면에 쉘이 효율적으로 형성될 수 있기 위해서는, 쉘을 구성하는 재료의 격자 상수(lattice constant)는 코어를 구성하는 재료의 격자 상수와 비슷하여야 한다. 코어의 표면을 쉘로 에워쌈으로써, 코어의 산화를 방지하여 양자점 또는 양자 막대의 화학적 안정성을 향상시키고, 코어 표면에서의 표면 트랩에 기인하는 엑시톤의 손실을 최소화하고, 분자 진동에 의한 에너지 손실을 방지하여, 양자 효율을 향상시킬 수 있다.
양자점 또는 양자 막대는 양자구속효과를 가지는 반도체 나노 결정 또는 금속산화물 입자일 수 있다. 예를 들어, 양자점 또는 양자 막대는 Ⅱ-Ⅵ족, I-Ⅲ-Ⅵ족 또는 Ⅲ-V족의 나노 반도체 화합물을 포함할 수 있다. 보다 구체적으로, 양자점 또는 양자 막대를 구성하는 코어 및/또는 쉘은 CdS, CdSe, CdTe, ZnS, ZnSe, ZnTe, HgS, HgTe 또는 이들의 조합과 같은 Ⅱ족 내지 Ⅵ족 화합물 반도체 나노 결정; GaP, GaAs, GaSb, InP, InAs 및 InSb와 같은 Ⅲ족 내지 Ⅴ족 또는 Ⅳ족 내지 Ⅵ족 화합물 반도체 나노 결정; PbS, PbSe, PbTe 또는 이들의 임의의 조합; AgGaS2, AgGaSe2, AgGaTe2, CuInS2, CuInSe2, CuGaS2, CuGaSe2 나노 결정; ZnO, TiO2 또는 이들의 조합과 같은 금속 산화물 나노 입자; CdSe/ZnSe, CdSe/ZnS, CdS/ZnSe, CdS/ZnS, ZnSe/ZnS, InP/ZnS ZnO/MgO 또는 이들의 임의의 조합과 같은 코어-쉘 구조의 나노 결정일 수 있다. 반도체 나노 입자는 Eu, Er, Tb, Tm, Dy과 같은 희토류 원소 또는 이들의 임의의 조합으로 도핑(doping)되거나 도핑되지 않거나, 또는 Mn, Cu, Ag, Al과 같은 전이 금속 원소 또는 이들의 임의의 조합으로 도핑될 수 있다.
예를 들어, 양자점 또는 양자 막대를 구성하는 코어는 ZnSe, ZnTe, CdSe, CdTe, InP, ZnCdS, CuxIn1 - xS, CuxIn1 - xSe, AgxIn1 - xS 및 이들의 조합으로 구성되는 군에서 선택될 수 있다. 또한, 양자점 또는 양자 막대를 구성하는 쉘은 ZnS, GaP, CdS, ZnSe, CdS/ZnS, ZnSe/ZnS, ZnS/ZnSe/CdSe, GaP/ZnS, CdS/CdZnS/ZnS, ZnS/CdSZnS, CdXZn1-xS 및 이들의 조합으로 구성되는 군에서 선택될 수 있다.
한편, 양자점은 균질 합금(homogeneous alloy) 양자점 또는 경도 합금(gradient alloy) 양자점과 같은 합금 양자점(alloy QD; 일례로, CdSxSe1 -x, CdSexTe1-x, ZnxCd1-xSe)일 수도 있다.
발광물질층(150)이 양자점 또는 양자 막대와 같은 무기 발광 입자로 이루어지는 경우, 용매에 양자점 또는 양자 막대를 포함하는 용액을 이용한 공정을 통하여 제 1 전하이동층(140), 예를 들어 정공수송층(144) 상에 도포된 뒤에, 용매를 휘발시킴으로써 발광물질층(150)을 형성한다.
하나의 예시적인 실시형태에서, 발광물질층(150)은 용매에 발광 나노 입자인 양자점 또는 양자 막대가 포함된 분산액을 코팅하는 용액 공정을 통하여 제 1 전하이동층(140) 상에 코팅하고, 용매를 휘발시켜 형성할 수 있다. 발광물질층(150)을 형성하는 방법으로서 스핀 코팅, 드롭 코팅, 딥 코팅, 스프레이 코팅, 롤 코팅, 플로 코팅은 물론이고, 캐스팅 공정, 스크린 인쇄 또는 잉크젯 프린팅 방식과 같은 용액 공정을 단독 또는 조합하여 적층될 수 있다.
하나의 예시적인 실시형태에서, 발광물질층(150)은 440 nm, 530 nm, 620 nm의 PL 발광 특성을 가지는 나노 무기 발광 입자인 양자점 또는 양자 막대를 포함하여 백색 발광다이오드를 제작할 수 있다. 선택적으로, 발광물질층(150)은 적색, 녹색, 청색 중 어느 하나의 색을 가지는 발광 나노 입자인 양자점 또는 양자 막대를 포함하며, 그 중 어느 하나의 색으로 개별적으로 발광하도록 구현될 수 있다.
다른 선택적인 실시형태에서, 발광물질층(150)은 유기 발광 재료로 이루어질 수 있다. 발광물질층(150)이 유기 발광 재료로 이루어지는 경우, 통상적으로 사용되는 유기 발광 재료라면 특별히 한정되지 않는다. 예를 들어, 발광물질층(150)은 적색, 녹색 및/또는 청색을 발광하는 유기 발광 재료로 이루어질 수 있으며, 형광 재료 또는 인광 재료를 포함할 수 있다. 또한, 발광물질층(150)을 구성하는 유기 발광 재료는 호스트(host) 및 도펀트(dopant)를 포함할 수 있다. 유기 발광 재료가 호스트-도펀트 시스템으로 이루어지는 경우, 도펀트는 호스트 중량에 대하여 1 내지 50 중량%, 바람직하게는 1 내지 30 중량%의 비율로 도핑될 수 있지만, 본 발명이 이에 한정되지 않는다.
발광물질층(150)에 사용되는 유기 호스트는 통상적으로 사용하는 물질이라면 특별히 한정되지 않는다. 일례로, 발광물질층(150)에 사용되는 유기 호스트는 트리스(8-하이드록시퀴놀린)알루미늄(Tris(8-hydroxyquinoline)aluminum; Alq3), TCTA, PVK, 4,4'-비스(N-카바졸릴)-1,1'-바이페닐(4,4'-bis(N-carbazolyl)-1,1'-biphenyl; CBP), 4,4'-비스(9-카바졸릴)-2,2'-디메틸바이페닐(4,4'-Bis(9-carbazolyl)-2,2'-dimethylbiphenyl; CDBP), 9,10-디(나프탈렌-2-일)안트라센(9,10-di(naphthalene-2-yl)anthracene; ADN), 3-터르-부틸-9,10-디(나프트-2-일)안트라센(3-tert-butyl-9,10-di(naphtha-2-yl)anthracene; TBADN), 2-메틸-9,10-비스(나프탈렌-2-일)안트라센(2-methyl-9,10-bis(naphthalene-2-yl)anthracene; MADN), 1,3,5-트리스(N-페닐벤즈이미다졸-2-일)벤젠(1,3,5-tris(N-phenylbenzimidazole-2-yl)benzene, TPBi), 디스티릴아릴렌(distyrylarylene; DSA), mCP, 1,3,5-트리스(카바졸-9-일)벤젠(1,3,5-tris(carbazol-9-yl)benzene, TCP) 등으로 이루어질 수 있다.
발광물질층(150)이 적색을 발광할 때, 발광물질층(150)에 포함되는 도펀트는 5,6,11,12-테트라페닐나프탈렌(5,6,11,12-tetraphenylnaphthalene; Rubrene), 비스(2-벤조[b]티오펜-2-일-피리딘)(아세틸아세토네이트)이리듐(Ⅲ)(Bis(2-benzo[b]-thiophene-2-yl-pyridine)(acetylacetonate)iridium(Ⅲ); Ir(btp)2(acac)), 비스[1-(9,9-디메틸-9H-플루오렌-2-일)-이소퀴놀린](아세틸아세토네이트)iridium(Ⅲ)(Bis[1-(9,9-diemthyl-9H-fluorn-2-yl)-isoquinoline](acetylacetonate)iridium(Ⅲ); Ir(fliq)2(acac)), 비스[2-(9,9-디메틸-9H-플루오렌-2-일)-퀴놀린](acetylacetonate)iridium(Ⅲ)(Bis[2-(9,9-diemthyl-9H-fluorn-2-yl)-quinoline](acetylacetonate)iridium(Ⅲ); Ir(flq)2(acac)), 비스(2-페닐퀴놀린)(2-(3-메틸페닐)피리디네이트)이리듐(Ⅲ)(Bis-(2-phenylquinoline)(2-(3-methylphenyl)pyridinate)irideium(Ⅲ); Ir(phq)2typ), 이리듐(Ⅲ)비스(2-(2,4-디플루오로페닐)퀴놀린)피코리네이트(Iridium(Ⅲ)bis(2-(2,4-difluorophenyl)quinoline)picolinate; FPQIrpic) 등과 같은 유기 화합물 또는 유기 금속 착체를 포함할 수 있지만, 본 발명이 이에 한정되지 않는다.
발광물질층(150)이 녹색을 발광할 때, 발광물질층(150)에 포함되는 도펀트는 N,N'-디메틸-퀴나크리돈(N,N'-dimethyl-quinacridone; DMQA), 쿠마린 6, 9,10-비스[N,N-디-(p-톨릴)-아미노]안트라센(9,10-bis[N,N-di-(p-tolyl)amino]anthracene; TTPA), 9,10-비스[페닐(m-톨릴)아미노]안트라센(9,10-bis[phenyl(m-tolyl)-amino]anthracene; TPA), 비스(2-페닐피리딘)(아세틸아세토네이트)이리듐(Ⅲ)(bis(2-phenylpyridine)(acetylacetonate)iridium(Ⅲ); Ir(ppy)2(acac)), 팩-트리스(2-페닐피리딘)이리듐(Ⅲ)(fac-tris(phenylpyridine)iridium(Ⅲ); fac-Ir(ppy)3), 트리스[2-(p-톨린)피리딘]이리듐(Ⅲ)(tris[2-(p-tolyl)pyridine]iridium(Ⅲ); Ir(mppy)3) 등과 같은 유기 화합물 또는 유기 금속 착체를 포함할 수 있지만, 본 발명이 이에 한정되지 않는다.
발광물질층(150)이 청색을 발광할 때, 발광물질층(150)에 포함되는 도펀트는 4,4'-비스[4-(디-p-톨릴아미노)스트릴]바이페닐(4,4'-bis[4-(di-p-tolylamino)styryl]biphenyl; DPAVBi), 페릴렌(perylene), 2,5,8,11-테트라-터르-부틸페릴렌(2,5,8,11-tetra-tert-butylpherylene; TBPe), 비스(3,5-디플루오로-2-(2-피리딜)페닐-(2-카르복시피리딜)이리듐(Ⅲ)(bis(3,5-difluoro-2-(2-pyridyl)phenyl-(2-carbozylpyridyl)iridium(Ⅲ); FirPic), mer-트리스(1-페닐-3-메틸이미다졸린-2-일리덴-C,C2')이리듐(Ⅲ)(mer-tris(1-phenyl-3-methylimidazolin-2ylidene-C,C2')iridium(Ⅲ); mer-Ir(pmi)3), 트리스(2-(4,6-디플루오로페닐)피리딘)이리듐(Ⅲ)(tris(2-(4,6-difluorophenyl)pyridine)iridium(Ⅲ); Ir(Fppy)3) 등과 같은 유기 화합물 또는 유기 금속 착체를 포함할 수 있지만, 본 발명이 이에 한정되지 않는다.
발광물질층(150)이 유기 발광 재료로 이루어지는 경우, 발광물질층(150)은 진공 기상 증착법, 스퍼터링법을 포함하는 진공 증착 공정이나, 스핀 코팅, 드롭 코팅, 딥 코팅, 스프레이 코팅, 롤 코팅, 플로 코팅은 물론이고, 캐스팅 공정, 스크린 인쇄 또는 잉크젯 프린팅 방식과 같은 용액 공정을 단독 또는 조합하여 사용할 수 있다.
한편, 제 2 전하이동층(160)은 발광물질층(150)과 제 2 전극(120) 사이에 위치한다. 본 실시형태에서, 제 2 전하이동층(160)은 발광물질층(150)으로 전자를 공급하는 전자이동층일 수 있다. 하나의 예시적인 실시형태에서, 제 2 전하이동층(160)은 제 2 전극(120)과 발광물질층(150) 사이에서 제 2 전극(120)에 인접하게 위치하는 전자주입층(electron injection layer; EIL, 162)과, 제 2 전극(120)과 발광물질층(150) 사이에서 발광물질층(150)에 인접하게 위치하는 전자수송층(electron transport layer; ETL, 164)을 포함한다.
전자주입층(162)은 제 2 전극(120)에서 발광물질층(150)으로의 전자 주입을 용이하게 한다. 예를 들어 전자주입층(162)은 Al, Cd, Cs, Cu, Ga, Ge, In, Li과 같은 금속에 불소가 도핑되거나 결합된 소재로 이루어지거나, Al, Mg, In, Li, Ga, Cd, Cs, Cu 등으로 도핑되거나 도핑되지 않은 이산화티타늄(TiO2), 산화아연(ZnO), 산화지르코늄(ZrO), 산화주석(SnO2), 산화텅스텐(WO3), 산화탄탈륨(Ta2O3)와 같은 금속 산화물로 이루어질 수 있다.
전자수송층(164)은 발광물질층(150)으로 전자를 전달한다. 전자수송층(164)은 무기 입자로 이루어질 수 있다.
본 발명에 따르면, 전자수송층(164)은 제 1 평균 입자 크기를 가지는 제 1 무기 입자(172)와, 제 1 평균 입자 크기보다 큰 제 2 평균 입자 크기를 가지는 제 2 무기 입자(174)를 포함한다. 예를 들어, 제 1 무기 입자(172)와 제 2 무기 입자(174)는 금속 또는 비금속 산화물 입자, 반도체 입자, 질화물 및 이들의 조합으로 이루어질 수 있다. 금속 또는 비금속 산화물 입자는 이산화티타늄(TiO2), 산화아연(ZnO), 산화아연마그네슘(ZnMgO), 산화지르코늄(ZrO), 산화주석(SnO2), 산화텅스텐(WO3), 산화탄탈륨(Ta2O3), 산화하프늄(HfO3), 산화알루미늄(Al2O3), 산화지르코늄실리콘(ZrSiO4), 산화바륨티타늄(BaTiO3), 및/또는 산화바륨지르코늄(BaZrO3)을 포함하지만, 본 발명이 이에 한정되지 않는다. 반도체 입자는 CdS, ZnSe, ZnS를 포함할 수 있으며, 질화물은 Si3N4를 포함하지만, 본 발명이 이에 한정되지 않는다. 특히 산화물 입자는 전자 주입 특성이 우수하여, 발광다이오드(100)의 발광 효율을 개선할 수 있기 때문에, 제 1 무기 입자(172)와 제 2 무기 입자(174)는 금속 또는 비금속 산화물 입자인 것이 바람직하다.
하나의 예시적인 실시형태에서, 제 1 무기 입자(172) 및 제 2 무기 입자(174)를 구성하는 금속/비금속 산화물 입자 및/또는 반도체 입자는 도핑되지 않거나, Al, Mg, In, Li, Ga, Cd, Cs, Cu 등으로 도핑될 수 있다.
그런데, 본 발명의 예시적인 실시예에 따르면, 상대적으로 작은 평균 입자 크기를 가지는 제 1 무기 입자(172)는 높은 전도대(conduction band) 에너지 준위, 즉 높은 최저준위비점유분자궤도(Lowest Unoccupied Molecular Orbital; LUMO) 에너지 준위를 갖는다. 즉, 도 3에 개략적으로 나타낸 바와 같이, 전자수송층(164)이 작은 평균 입자 크기를 가지는 제 1 무기 입자(172)만으로 이루어지는 경우, 전자수송층(ETL)의 LUMO 에너지 준위와 제 2 전극의 LUMO 에너지 준위의 차이인 'ΔGL'이 크게 증가한다.
이에 따라 제 2 전극(120)과 전자수송층(164) 사이에 에너지 장벽(energy barrier)이 생성되어, 제 2 전극(120)으로부터 전자수송층(164)으로의 전자 주입 및 이동이 지연된다. 제 1 전극(110)에서 발광물질층(150)으로 주입된 정공에 비하여 전자의 주입이 지연되기 때문에, 발광물질층(150)으로 주입되는 전하의 균형이 어긋나게 된다. 전자에 비하여 과도하게 주입된 정공의 일부가 엑시톤을 형성하지 못하고 소멸되고, 발광물질층(150)을 구성하는 발광 재료가 아니라, 발광물질층(150)과 전자수송층(164)의 계면에서 발광이 일어난다. 따라서 발광다이오드(100)의 발광 효율이 저하되고, 구동 전압은 상승한다.
반면, 큰 평균 입자 크기를 가지는 제 2 무기 입자(174)는 제 1 무기 입자(174)에 비하여 전도대 에너지 준위, 즉, LUMO 에너지 준위가 낮다. 따라서, 제 2 전극(120)과 전자수송층(164) 사이에서의 에너지 장벽은 없지만, LUMO 에너지 준위가 낮은 전자수송층(164)에서 발광물질층(150)을 향하여 주입되는 유효 전자의 수가 감소하게 되고, 이에 따라 전류 누설이 발생하면서 발광 효율이 감소한다.
본 발명에서는 전자수송층(164)에 평균 입자 크기가 상이한 무기 입자(172, 174)를 적용하여, 제 2 전극(120)에 대한 전자수송층(164)의 LUMO 에너지 장벽을 없애고, 전자가 발광물질층(150)으로 유효하게 주입될 수 있도록 한다. 즉, 도 3에 개략적으로 도시한 바와 같이, 전자수송층(ETL, 164)은 낮은 LUMO 에너지 준위를 가지는 제 2 무기 입자(174)를 포함하고 있으므로, 제 2 전극(120)과 전자수송층(ETL) 사이에 LUMO 에너지 장벽이 없다. 따라서 제 2 전극(120)에서 생성된 전자는 신속하게 전자수송층(ETL)으로 주입할 수 있다.
한편, 전자수송층(ETL)은 상대적으로 높은 LUMO 에너지 준위를 가지는 제 1 무기 입자(172)를 포함하고 있으므로, 전자수송층(ETL)으로 주입된 전자는 점진적으로 동일한 전자수송층(ETL)에 포함된 제 1 무기 입자(172)의 높은 LUMO 에너지 준위로 이동한다. 즉, 전자수송층(ETL)으로 주입된 전자는 최종적으로 제 1 무기 입자(172)에 해당하는 LUMO 에너지 준위에서 발광물질층(EML, 150)을 향하여 이동, 주입하게 되므로, 발광물질층(EML)로 주입되는 유효 전자의 수는 감소하지 않게 되고, 전류 누설이 방지되기 때문에 발광다이오드(100)의 발광 효율이 향상될 수 있다.
또한, 본 발명의 제 1 실시형태에 따른 발광다이오드(100)는 발광물질층(150, EML)을 구성하는 발광 재료에 비하여 충분히 낮은(deep) HOMO 에너지 준위를 가지는 무기 입자(172, 174)를 전자수송층(164, ETL)에 적용한다. 이에 따라, 발광물질층(150, EML)의 HOMO 에너지 준위와 전자수송층(164, ETL)의 HOMO 에너지 준위의 차이(ΔG'H)가 증가한다. 정공이 발광물질층(150, EML)에서 전자수송층(164, ETL)로 이동할 수 없는 에너지 장벽이 생성되기 때문에, 발광물질층(150, EML)에 주입된 정공이 전자수송층(164, ETL)으로 누설되는 것을 방지할 수 있다. 이와 같이, 본 발명에 따라 전자수송층(164)에 입자 크기가 상이한 무기 입자(172, 174)를 병용함으로써, 발광다이오드(100)의 발광 효율 및 양자 효율 등과 발광 특성을 개선할 수 있다.
전자수송층(164)을 구성하는 제 1 무기 입자(172)와 제 2 무기 입자(174)는 각각 나노 크기의 금속/비금속 산화물 입자, 반도체 입자, 질화물을 제조하는데 통상적으로 사용되는 방법을 통해 제조될 수 있다. 일례로, 제 1 무기 입자(172)와 제 2 무기 입자(174)가 금속 산화물 입자인 경우, 1) 여러 가지 다른 이온들을 수용액 또는 비-수용액에서 동시에 침전시키는 공침법, 2) sol-gel법, 3) 균질 수용액이나 현탁액을 승온, 승압하는 수열 합성법 등을 이용할 수 있다.
예를 들어, 공침법에서는 불용성의 수산염, 탄산염 또는 옥살산염 등이 금속 산화물 입자와 미세하게 혼합, 분산된다. 공침법의 일례로서, 금속 알콕사이드(예를 들어 Ti/Zr 등의 이소프로폭사이드, 부톡사이드, 프로폭사이드)와 같은 금속 염을 알코올 용액 내에 혼합하여, 금속 알콕사이드와 물의 반응에 의한 가수분해와 열분해를 통하여 금속 산화물 입자를 제조할 수 있다.
한편, sol-gel 법은 공침법과 유사하지만, 가수 분해 반응을 서서히 진행시키는 것으로, 가수분해 및 축합 반응을 통하여 얻어진 겔을 열처리하여 유기 성분을 제거하여 금속 산화물 입자를 제조한다. Sol-gel법은 용액 내의 콜로이드 입자의 분산에 의해 원료 용액인 sol을 형성하고 sol 상태의 불안정화에 의해 gel화하는 콜로이드법과, 알콕사이드와 같은 금속 유기화합물을 사용하여 sol을 만들고 가수 분해 및 농축 반응을 통하여 gel 상태로 만든 뒤에, 열처리함으로써 금속 산화물 입자를 제조하는 방법으로 구분될 수 있다.
각각의 제조 방법에서의 숙성 조건, 열 반응 온도, 금속 유기물 전구체와 용매의 혼합 비율 등을 조절하여, 입자 크기가 상이한 무기 입자를 각각 제조할 수 있다.
하나의 예시적인 실시형태에서, 제 1 무기 입자(172)의 제 1 평균 입자 크기는 제 2 무기 입자(174)의 제 2 평균 입자 크기의 50 내지 85%, 바람직하게는 50 내지 75%일 수 있다. 제 1 무기 입자(172)의 제 1 평균 입자 크기가 제 2 무기 입자(174)의 제 2 평균 입자 크기의 85%를 초과하는 경우, 상이한 입자 크기를 가지는 2개의 무기 입자를 병용하는 이점이 상쇄될 수 있다.
또한, 하나의 예시적인 실시형태에서, 제 1 무기 입자(172)와 제 2 무기 입자(174)는 1:4 내지 4:1, 바람직하게는 1:3 내지 3:1, 더욱 바람직하게는 1:2 내지 2:1의 중량 비율로 배합될 수 있다. 제 1 무기 입자(172)가 제 2 무기 입자(174)에 대하여 1:4 미만의 비율로 배합되거나, 4:1을 초과하는 비율로 배합되는 경우, 상이한 입자 크기를 가지는 무기 입자를 병용하는 이점이 또한 상쇄될 수 있다.
일례로, 전자수송층(164) 중에 제 1 무기 입자(172)의 함량은 제 2 무기 입자(174)의 함량 이상일 수 있다. 예를 들어, 제 1 무기 입자(172)와 제 2 무기 입자(174)는 1:4 내지 1:1의 중량 비율로 배합될 수 있다. 하나의 예시적인 실시형태에서, 제 1, 2 무기 입자(172, 174)로서 금속 산화물 입자 및/또는 반도체 입자를 사용하는 경우, 제 1 무기 입자(172)의 제 1 평균 입자 크기는 3.0 내지 5.5 nm, 바람직하게는 3.0 내지 4.5 nm이고, 제 2 무기 입자(174)의 제 2 평균 입자 크기는 6.0 내지 7.0 nm일 수 있지만, 본 발명이 이에 한정되는 것은 아니다.
제 1 전하이동층(140)과 유사하게, 도 2에서 제 2 전하이동층(160)을 전자주입층(162)과 전자수송층(164)의 2층으로 도시하였으나, 제 2 전하이동층(160)은 전자수송층(164)의 1층으로만 이루어질 수도 있다. 또한, 전술한 무기물로 이루어지는 전자 수송 재료에 세슘카보네이트를 블렌딩한 전자수송층(164)의 1층으로 제 2 전하이동층(160)을 형성할 수도 있다.
전자주입층(162) 및/또는 전자수송층(164)을 포함하는 제 2 전하이동층(160)은 스핀 코팅, 드롭 코팅, 딥 코팅, 스프레이 코팅, 롤 코팅, 플로 코팅은 물론이고, 캐스팅 공정, 스크린 인쇄 또는 잉크젯 프린팅 방식과 같은 용액 공정을 단독 또는 조합하여 사용할 수 있다. 일례로, 전자주입층(162) 및 전자수송층(164)은 10 내지 200 nm, 바람직하게는 10 내지 100 nm의 두께로 적층될 수 있다.
예를 들어, 제 1 전하이동층(140)을 구성하는 정공수송층(144)이 유기물로 이루어지고, 제 2 전하이동층(160)이 무기물로 이루어지는 혼성 전하이동층(charge transport layer; CTL)을 도입하는 경우, 발광다이오드(100)의 발광 특성이 향상될 수 있다.
한편, 정공이 발광물질층(150)을 지나 제 2 전극(120)으로 이동하거나, 전자가 발광물질층(150)을 지나 제 1 전극(110)으로 가는 경우, 소자의 수명과 효율에 감소를 가져올 수 있다. 이를 방지하기 위하여, 본 발명의 예시적인 제 1 실시형태에 따른 발광다이오드(100)는 발광물질층(150)에 인접하여 적어도 1개의 엑시톤 차단층이 위치할 수 있다.
예를 들어, 본 발명의 제 1 실시형태에 따른 발광다이오드(100)는 정공수송층(144)과 발광물질층(150) 사이에 전자의 이동을 제어, 방지할 수 있는 전자차단층(electron blocking layer, EBL)이 위치할 수 있다.
일례로, 전자차단층은 TCTA, 트리스[4-(디에틸아미노)페닐]아민(tris[4-(diethylamino)phenyl]amine),N-(바이페닐-4-일)-9,9-디메틸-N-(4-(9-페닐-9H-카바졸-3-일)페닐)-9H-플루오렌-2-아민, 트리-p-톨릴아민(tri-p-tolylamine), 1,1-비스(4-(N,N-디(p-톨릴)아미노)페닐)사이클로헥산(1,1-bis(4-(N,N'-di(ptolyl)amino)phenyl)cyclohexane; TAPC),m-MTDATA, 1,3-비스(N-카바졸릴)벤젠(1,3-bis(N-carbazolyl)benzene; mCP),3,3'-비스(N-카바졸릴)-1,1'-바이페닐(3,3'-bis(N-carbazolyl)-1,1'-biphenyl; mCBP), Poly-TPD,프탈로시아닌구리(copper phthalocyanine; CuPc), DNTPD 및/또는1,3,5-트리스[4-(디페닐아미노)페닐]벤젠(1,3,5-tris[4-(diphenylamino)phenyl]benzene; TDAPB) 등으로 이루어질 수 있다.
또한, 발광물질층(150)과 전자수송층(164) 사이에 제 2 엑시톤 차단층으로서 정공차단층(hole blocking layer, HBL)이 위치하여 발광물질층(150)과 전자수송층(164) 사이에 정공의 이동을 방지할 수 있다. 하나의 예시적인 실시형태에서, 정공차단층의 소재로서 전자수송층(164)에 사용될 수 있는 옥사디아졸계, 트리아졸계, 페난트롤린계, 벤족사졸계, 벤조티아졸계, 벤즈이미다졸계, 트리아진계 등의 유도체가 사용될 수 있다.
예를 들어 정공차단층은 발광물질층(150)에 사용된 소재와 비교해서 HOMO(highest occupied molecular orbital; 최고점유분자궤도) 에너지 준위가 낮은 2,9-디메틸-4,7-디페닐-1,10-페난트롤린(2,9-dimethyl-4,7-diphenyl-1,10-phenanthroline; BCP), BAlq, Alq3, PBD, 스파이로-PBD 및/또는 8-하이드록시-퀴놀리나토 리튬(8-hydroxy-quinolinato lithium, LIQ) 등으로 이루어질 수 있다.
전술한 바와 같이, 본 발명의 제 1 실시형태에 따르면, 발광물질층(150)과 제 2 전극(120) 사이에 위치하는 제 2 전하이동층(160)을 구성하는 전자수송층(164)에 상이한 평균 입자 크기를 가지는 2개의 무기 입자(172, 174)를 병용한다. 전자수송층(164)과 이에 인접한 제 2 전극(120) 사이에 LUMO 에너지 장벽이 없으며, 전자수송층(164)에서 발광물질층(150)으로 주입되는 유효 전자의 개수가 감소하지 않아 전류 누설이 억제되기 때문에, 발광물질층(150)으로의 전자 주입 및 이동이 신속하게 일어날 수 있다. 또한, 전자수송층(164)의 HOMO 에너지 준위가 발광물질층(150)의 HOMO 에너지 준위에 비하여 매우 낮아지면서(즉, 전자수송층의 HOMO 에너지 준위와 발광물질층의 HOMO 에너지 준위의 차이가 ΔG'H로 증가하면서), 정공이 발광물질층(150)으로부터 전자수송층(164)으로 누설되지 않는다. 이에 따라, 발광다이오드(100)의 발광 효율 및 양자 효율이 향상된다.
한편, 도 2 및 도 3에서는 일함수 값이 상대적으로 낮은 제 1 전극과 발광물질층 사이에 정공이동층이 위치하고, 일함수가 상대적으로 높은 제 2 전극과 발광물질층 사이에 전자이동층이 위치하는 정상 구조(normal structure)를 가지는 발광다이오드에 대해서 설명하였다. 발광다이오드는 정상 구조가 아닌 반전 구조(inverted structure)를 가질 수 있는데, 이에 대해서 설명한다.
도 4는 본 발명의 예시적인 제 2 실시형태에 따라, 반전 구조(inverted structure)를 가지는 발광다이오드를 개략적으로 도시한 단면도이고, 도 5는 본 발명의 예시적인 제 2 실시형태에 따른 발광다이오드를 구성하는 전극과 발광층을 구성하는 재료들의 밴드갭 에너지를 개략적으로 나타낸 다이어그램이다.
도 4에 도시한 바와 같이, 본 발명의 예시적인 제 2 실시형태에 따른 발광다이오드(200)는 제 1 전극(210), 제 1 전극(210)과 마주하는 제 2 전극(220), 제 1 전극(210)과 제 2 전극(220) 사이에 위치하는 발광물질층(250)을 포함하는 발광층(230)을 포함한다. 발광층(230)은, 제 1 전극(210)과 발광물질층(250) 사이에 위치하는 제 1 전하이동층(240)과, 제 2 전극(220)과 발광물질층(250) 사이에 위치하는 제 2 전하이동층(260)을 더욱 포함할 수 있다.
본 발명의 제 2 실시형태에서, 제 1 전극(210)은 전자 주입 전극과 같은 음극(cathode)일 수 있다. 일례로, 제 1 전극(810)은 ITO, IZO, ITZO, ICO, SnO2, In2O3, Cd:ZnO, F:SnO2, In:SnO2, Ga:SnO2 및 AZO와 같은 도핑되거나 도핑되지 않은 금속 산화물이거나, 전술한 금속 산화물 이외에도 니켈(Ni), 백금(Pt), 금(Au), 은(Ag), 이리듐(Ir) 또는 탄소나노튜브를 포함하는 소재로 이루어질 수 있다.
본 발명의 제 2 실시형태에서, 제 2 전극(220)은 정공 주입 전극과 같은 양극(anode)일 수 있다. 일례로 제 2 전극(220)은 Ca, Ba, Ca/Al, LiF/Ca, LiF/Al, BaF2/Al, CsF/Al, CaCO3/Al, BaF2/Ca/Al, Al, Mg, Au:Mg 또는 Ag:Mg일 수 있다. 예를 들어, 제 1 전극(810)과 제 2 전극(220)은 30 내지 300 nm의 두께로 적층될 수 있다.
본 발명의 제 2 실시형태에서, 제 1 전하이동층(240)은 발광물질층(250)으로 전자를 공급하는 전자이동층일 수 있다. 하나의 예시적인 실시형태에서, 제 1 전하이동층(240)은 제 1 전극(210)과 발광물질층(250) 사이에서 제 1 전극(210)에 인접하게 위치하는 전자주입층(242)과, 제 1 전극(210)과 발광물질층(250) 사이에서 발광물질층(250)에 인접하게 위치하는 전자수송층(244)을 포함한다.
전자주입층(242)은 Al, Cd, Cs, Cu, Ga, Ge, In, Li과 같은 금속에 불소가 도핑되거나 결합된 소재로 이루어지거나, Al, Mg, In, Li, Ga, Cd, Cs, Cu 등으로 도핑되거나 도핑되지 않은 TiO2, ZnO, ZrO, SnO2, WO3, Ta2O3와 같은 금속 산화물로 이루어질 수 있다.
전자수송층(244)은 무기 입자로 이루어지며, 제 1 평균 입자 크기를 가지는 제 1 무기 입자(272)와, 제 1 평균 입자 크기보다 큰 제 2 평균 입자 크기를 가지는 제 2 무기 입자(274)를 포함한다. 예를 들어, 제 1 무기 입자(172)와 제 2 무기 입자(174)는 도핑되지 않거나, Al, Mg, In, Li, Ga, Cd, Cs, Cu 등으로 도핑된 금속 또는 비금속 산화물 입자(예를 들어, TiO2, ZnO, ZnMgO, ZrO, SnO2, WO3, Ta2O3, HfO3, Al2O3, ZrSiO4, BaTiO3, 및/또는 BaZrO3), 도핑되지 않거나, Al, Mg, In, Li, Ga, Cd, Cs, Cu 등으로 도핑된 반도체 입자(예를 들어, CdS, ZnSe, ZnS), 질화물(예를 들어, Si3N4) 및 이들의 조합으로 이루어질 수 있다. 제 1 무기 입자(272) 및 제 2 무기 입자(274)는 예를 들어 공침법, sol-gel법, 수열 합성법 등을 통하여 제조될 수 있다.
전술한 제 1 실시형태와 마찬가지로, 제 1 무기 입자(272)의 제 1 평균 입자 크기는 제 2 무기 입자(174)의 제 2 평균 입자 크기의 50 내지 85%, 바람직하게는 50 내지 75%일 수 있다. 또한, 제 1 무기 입자(272)와 제 2 무기 입자(274)는 1:4 내지 4:1, 바람직하게는 1:3 내지 3:1, 더욱 바람직하게는 1:2 내지 2:1의 중량 비율로 배합될 수 있다. 예를 들어, 전자수송층(244) 중에 제 1 무기 입자(272)의 함량은 제 2 무기 입자(274)의 함량 이상일 수 있다. 제 1, 2 무기 입자(272, 274)로서 금속 산화물 입자 및/또는 반도체 입자를 사용하는 경우, 제 1 무기 입자(272)의 제 1 평균 입자 크기는 3.0 내지 5.5 nm, 바람직하게는 3.0 내지 4.5 nm이고, 제 2 무기 입자(274)의 제 2 평균 입자 크기는 6.0 내지 7.0 nm일 수 있지만, 본 발명이 이에 한정되는 것은 아니다.
한편, 제 1 전하이동층(240)은 전자수송층(244)의 1층으로만 이루어질 수도 있다. 또한, 전술한 무기 입자물로 이루어지는 전자 수송 재료에 세슘카보네이트를 블렌딩한 전자수송층(244)의 1층으로 제 1 전하이동층(240)을 형성할 수도 있다. 일례로, 전자주입층(242) 및 전자수송층(244)은 10 내지 200 nm, 바람직하게는 10 내지 100 nm의 두께로 적층될 수 있다.
발광물질층(250)은 무기 발광 입자 또는 유기 발광 재료로 이루어질 수 있다. 무기 발광 입자는 양자점 또는 양자 막대와 같은 나노 무기 발광 입자일 수 있다. 양자점 또는 양자 막대는 단일 구조를 가지거나, 코어/쉘의 이종 구조를 가질 수 있다.
양자점 또는 양자 막대는 양자구속효과를 가지는 반도체 나노 결정 또는 금속산화물 입자일 수 있다. 예를 들어, 양자점 또는 양자 막대는 Ⅱ-Ⅵ족, I-Ⅲ-Ⅵ족 또는 Ⅲ-V족의 나노 반도체 화합물을 포함할 수 있다. 보다 구체적으로, 양자점 또는 양자 막대를 구성하는 코어 및/또는 쉘은 CdS, CdSe, CdTe, ZnS, ZnSe, ZnTe, HgS, HgTe 또는 이들의 조합과 같은 Ⅱ족 내지 Ⅵ족 화합물 반도체 나노 결정; GaP, GaAs, GaSb, InP, InAs 및 InSb와 같은 Ⅲ족 내지 Ⅴ족 또는 Ⅳ족 내지 Ⅵ족 화합물 반도체 나노 결정; PbS, PbSe, PbTe 또는 이들의 임의의 조합; AgGaS2, AgGaSe2, AgGaTe2, CuInS2, CuInSe2, CuGaS2, CuGaSe2 나노 결정; ZnO, TiO2 또는 이들의 조합과 같은 금속 산화물 나노 입자; CdSe/ZnSe, CdSe/ZnS, CdS/ZnSe, CdS/ZnS, ZnSe/ZnS, InP/ZnS ZnO/MgO 또는 이들의 임의의 조합과 같은 코어-쉘 구조의 나노 결정일 수 있다. 반도체 나노 입자는 Eu, Er, Tb, Tm, Dy과 같은 희토류 원소 또는 이들의 임의의 조합으로 도핑(doping)되거나 도핑되지 않거나, 또는 Mn, Cu, Ag, Al과 같은 전이 금속 원소 또는 이들의 임의의 조합으로 도핑될 수 있다.
발광물질층(250)이 양자점 또는 양자 막대와 같은 무기 발광 입자로 이루어지는 경우, 용매에 양자점 또는 양자 막대를 포함하는 용액을 이용한 공정을 통하여 제 1 전하이동층(240), 예를 들어 전자수송층(244) 상에 도포된 뒤에, 용매를 휘발시킴으로써 발광물질층(250)을 형성한다.
발광물질층(250)이 유기 발광 재료로 이루어지는 경우, 발광물질(250)은 적색, 녹색 및/또는 청색을 발광하는 유기 발광 재료로 이루어질 수 있으며, 형광 재료 또는 인광 재료를 포함할 수 있다. 또한, 발광물질층(250)을 구성하는 유기 발광 재료는 호스트(host) 및 도펀트(dopant)를 포함할 수 있다. 유기 발광 재료가 호스트-도펀트 시스템으로 이루어지는 경우, 도펀트는 호스트 중량에 대하여 1 내지 50 중량%, 바람직하게는 1 내지 30 중량%의 비율로 도핑될 수 있지만, 본 발명이 이에 한정되지 않는다.
발광물질층(250)이 유기 발광 재료로 이루어지는 경우, 발광물질층(250)은 진공 기상 증착법, 스퍼터링법을 포함하는 진공 증착 공정이나, 스핀 코팅, 드롭 코팅, 딥 코팅, 스프레이 코팅, 롤 코팅, 플로 코팅은 물론이고, 캐스팅 공정, 스크린 인쇄 또는 잉크젯 프린팅 방식과 같은 용액 공정을 단독 또는 조합하여 사용할 수 있다.
한편, 본 발명의 제 2 실시형태에서, 제 2 전하이동층(260)은 발광물질층(250)으로 정공을 공급하는 정공이동층일 수 있다. 하나의 예시적인 실시형태에서, 제 2 전하이동층(260)은 제 2 전극(220)과 발광물질층(250) 사이에서 제 2 전극(220)에 인접하게 위치하는 정공주입층(262)과, 제 2 전극(220)과 발광물질층(250) 사이에서 발광물질층(250)에 인접하게 위치하는 정공수송층(264)을 포함한다.
정공주입층(262)은 PEDOT:PSS, F4-TCNQ이 도핑된 TDATA, 예를 들어 F4-TCNQ가 도핑된 ZnPc와 같은 p-도핑된 프탈로시아닌, F4-TCNQ가 도핑된α-NPD, HAT-CN 및 이들의 조합으로 구성되는 군에서 선택되는 물질로 이루어질 수 있지만, 본 발명이 이에 한정되지 않는다. 일례로 F4-TCNQ와 같은 도펀트는 호스트에 대하여 1 내지 30 중량%의 비율로 도핑될 수 있다. 정공주입층(262)은 발광다이오드(200)의 구조 및 형태에 따라 생략될 수 있다.
정공수송층(264)은 무기물 또는 유기물로 이루어질 수 있다. 일례로, 정공수송층(264)이 유기물로 이루어지는 경우, 정공수송층(264)은 CBP, α-NPD, TPD, spiro-TPD, DNTPD, TCTA와 같은 아릴 아민류, 폴리아닐린(polyaniline), 폴리피롤(polypyrrole), 폴리(페닐렌비닐렌)(poly(phenylenevinylene)), 구리프탈로시아닌(copper phthalocyanine), 방향족 3차아민또는다핵방향족 3차아민, 4,4'-비스(p-카바졸릴)-1,1'-바이페닐화합물, N,N,N',N'-테트라아릴벤지딘, PEDOT:PSS 및 그 유도체, 폴리-N-비닐카바졸및 그 유도체, MEH-PPV나 MOMO-PPV와 같은 폴리(파라)페닐렌비닐렌및 그 유도체, 폴리메타크릴레이트 및 그 유도체, 폴리(9,9-옥틸플루오렌) 및 그 유도체, 폴리(스파이로-플루오렌) 및 그 유도체, NPB, m-MTDATA, TFB, poly-TPD, piro-NPB및 이들의 조합으로 구성되는 군에서 선택되는 유기물로 이루어질 수 있다.
정공수송층(264)이 무기물로 이루어지는 경우, 정공수송층(264)은 NiO, MoO3, Cr2O3, Bi2O3 또는 p-형 ZnO와 같은 금속 산화물이나 티오시안구리(CuSCN), Mo2S, p-형 GaN과 같은 비-산화 등가물 또는 이들의 조합으로 구성되는 군에서 선택되는 무기물로 이루어질 수 있다.
제 2 전하이동층(260)은 단일층으로 이루어질 수도 있다. 예를 들어, 정공주입층(262)이 생략되고 제 2 전하이동층(260)은 정공수송층(264)만으로 이루어질 수도 있고, 전술한 정공 수송 유기물에 정공 주입 물질(일례로 PEDOT:PSS)가 도핑되어 이루어질 수도 있다. 정공주입층(262)과 정공수송층(264)의 두께는 10 nm 내지 200 nm, 바람직하게는 10 nm 내지 100 nm일 수 있지만, 본 발명이 이에 제한되는 것은 아니다.
제 1 실시형태와 유사하게, 본 발명의 예시적인 제 2 실시형태에 따른 발광다이오드(200)는 발광물질층(250)에 인접하여 적어도 1개의 엑시톤 차단층이 위치할 수 있다. 예를 들어, 발광다이오드(200)는 발광물질층(250)과 정공수송층(264) 사이에 위치하여 전자의 이동을 제어, 방지할 수 있는 전자차단층 및/또는 전자수송층(244)과 발광물질층(250) 사이에 위치하여 정공의 이동을 제어, 방지할 수 있는 정공차단층을 더욱 포함할 수 있다.
본 발명의 제 2 실시형태에 따른 발광다이오드(200)에서 제 1 전극(210)과 발광물질층(250) 사이에 위치하는 제 1 전하이동층(240)을 구성하는 전자수송층(244)은 평균 입자 크기가 상이한 무기 입자(272, 274)를 적용하여, 제 1 전극(210) 및 발광물질층(250)에 대한 전자수송층(244)의 LUMO 에너지 준위를 적절하게 조절한다. 즉, 도 5에 도시한 바와 같이, 전자수송층(ETL, 244)은 낮은 LUMO 에너지 준위를 가지는 제 2 무기 입자(274)를 포함하고 있기 때문에, 제 1 전극(110)과 전자수송층(ETL, 244) 사이에 LUMO 에너지 장벽이 없다. 한편, 전자수송층(ETL, 244)은 상대적으로 높은 LUMO 에너지 준위를 가지는 제 1 무기 입자(272)를 포함하고 있으므로, 전자수송층(ETL)으로 주입된 전자는 점진적으로 동일한 전자수송층(ETL)에 포함된 제 1 무기 입자(272)의 높은 LUMO 에너지 준위만큼의 에너지 준위를 가질 수 있다. 즉, 전자수송층(ETL)으로 주입된 전자는 최종적으로 제 1 무기 입자(272)에 해당하는 LUMO 에너지 준위에서 발광물질층(EML, 250)을 향하여 이동, 주입하게 되므로, 발광물질층(EML)로 주입되는 유효 전자의 수는 감소하지 않게 되고, 전류 누설이 방지되기 때문에 발광다이오드(200)의 발광 효율이 향상될 수 있다.
또한, 발광물질층(250, EML)을 구성하는 발광 재료에 비하여 충분히 낮은(deep) HOMO 에너지 준위를 가지는 무기 입자(272, 274)를 전자수송층(244, ETL)에 적용한다. 이에 따라, 발광물질층(250, EML)의 HOMO 에너지 준위와 전자수송층(244, ETL)의 HOMO 에너지 준위의 차이(ΔG'H)가 증가함에 따라, 정공이 발광물질층(250, EML)에서 전자수송층(244, ETL)로 이동할 수 없는 에너지 장벽이 생성되기 때문에, 발광물질층(250, EML)에 주입된 정공이 전자수송층(244, ETL)으로 누설되는 것을 방지할 수 있다. 이와 같이, 본 발명에 따라 전자수송층(244)에 입자 크기가 상이한 무기 입자(272, 274)를 병용함으로써, 발광다이오드(200)의 발광 효율 및 양자 효율과 같은 발광 특성을 개선할 수 있다.
따라서 본 발명에 따른 평균 입자 크기가 상이한 2개의 무기 입자가 전자수송층에 적용된 발광다이오드는 조명 장치나 표시장치와 같은 발광장치에 적용될 수 있다. 일례로, 본 발명에 따라 평균 입자 크기가 상이한 2개의 무기 입자가 전자수송층에 적용된 발광다이오드를 가지는 발광장치에 대해서 설명한다. 도 6은 본 발명의 예시적인 실시형태에 따른 발광표시장치를 개략적으로 도시한 단면도이다.
도 6에 도시한 바와 같이, 발광표시장치(300)는, 기판(310)과, 기판(310) 상에 위치하는 구동 소자인 구동 박막트랜지스터(Tr)와, 구동 박막트랜지스터(Tr)에 연결되는 발광다이오드(400)를 포함한다.
기판(310) 상에는 산화물 반도체 물질 또는 다결정 실리콘으로 이루어지는 반도체층(322)이 형성된다. 반도체층(322)이 산화물 반도체 물질로 이루어질 경우, 반도체층(322) 하부에는 차광패턴(도시하지 않음)이 형성될 수 있으며, 차광패턴은 반도체층(322)으로 빛이 입사되는 것을 방지하여 반도체층(322)이 빛에 의해 열화되는 것을 방지한다. 이와 달리, 반도체층(322)은 다결정 실리콘으로 이루어질 수도 있으며, 이 경우 반도체층(322)의 양 가장자리에 불순물이 도핑되어 있을 수 있다.
반도체층(322) 상부에는 절연물질로 이루어진 게이트 절연막(324)이 형성된다. 게이트 절연막(324)은 실리콘산화물(SiO2) 또는 실리콘질화물(SiNx)과 같은 무기절연물질로 이루어질 수 있다. 게이트 절연막(324) 상부에는 금속과 같은 도전성 물질로 이루어진 게이트 전극(330)이 반도체층(322)의 중앙에 대응하여 형성된다.
게이트 전극(330) 상부에는 절연물질로 이루어진 층간 절연막(332)이 형성된다. 층간 절연막(332)은 실리콘산화물(SiO2)이나 실리콘질화물(SiNx)과 같은 무기절연물질로 형성되거나, 벤조사이클로부텐(benzocyclobutene)이나 포토 아크릴(photo-acryl)과 같은 유기절연물질로 형성될 수 있다.
층간 절연막(332)은 반도체층(322)의 양측을 노출하는 제 1 및 제 2 반도체층 콘택홀(334, 336)을 갖는다. 제 1 및 제 2 반도체층 콘택홀(334, 336)은 게이트 전극(330)의 양측에서 게이트 전극(330)과 이격되어 위치한다. 층간 절연막(332) 상에는 금속과 같은 도전성 물질로 이루어지는 소스 전극(340)과 드레인 전극(342)이 형성된다.
소스 전극(340)과 드레인 전극(342)은 게이트 전극(330)을 중심으로 이격되어 위치하며, 각각 상기 제 1 및 제 2 반도체층 콘택홀(334, 336)을 통해 상기 반도체층(322)의 양측과 접촉한다.
반도체층(322), 게이트 전극(330), 소스 전극(340), 드레인 전극(342)은 구동 소자인 구동 박막트랜지스터(Tr)를 이룬다.
도 6에서, 구동 박막트랜지스터(Tr)는 반도체층(322)의 상부에 게이트 전극(330), 소스 전극(340) 및 드레인 전극(342)이 위치하는 코플라나(coplanar) 구조를 가진다. 이와 달리, 구동 박막트랜지스터(Tr)는 반도체층의 하부에 게이트 전극이 위치하고 반도체층의 상부에 소스 전극과 드레인 전극이 위치하는 역 스태거드(inverted staggered) 구조를 가질 수 있다. 이 경우, 반도체층은 비정질 실리콘으로 이루어질 수 있다.
도시하지 않았으나, 게이트 배선과 데이터 배선이 서로 교차하여 화소영역을 정의하며, 게이트 배선과 데이터 배선에 연결되는 스위칭 소자가 더 형성된다. 스위칭 소자는 구동 소자인 구동 박막트랜지스터(Tr)에 연결된다. 또한, 파워 배선이 게이트 배선 또는 데이터 배선과 평행하게 이격되어 형성되며, 일 프레임(frame) 동안 구동소자인 구동 박막트랜지스터(Tr)의 게이트 전극의 전압을 일정하게 유지되도록 하기 위한 스토리지 캐패시터가 더 구성될 수 있다.
한편, 구동 박막트랜지스터(Tr)의 드레인 전극(342)을 노출하는 드레인 콘택홀(352)을 가지는 보호층(350)이 구동 박막트랜지스터(Tr)를 덮으며 형성된다.
보호층(350) 상에는 드레인 콘택홀(352)을 통해 구동 박막트랜지스터(Tr)의 드레인 전극(342)에 연결되는 제 1 전극(410)이 각 화소 영역 별로 분리되어 형성된다. 제 1 전극(410)은 양극(anode) 또는 음극(cathode)일 수 있으며, 일함수 값이 비교적 큰 도전성 물질로 이루어질 수 있다. 예를 들어, 제 1 전극(410)은 ITO, IZO, ITZO, ICO, SnO2, In2O3, Cd:ZnO, F:SnO2, In:SnO2, Ga:SnO2 및 AZO와 같은 도핑되거나 도핑되지 않은 금속 산화물이거나, 전술한 금속 산화물 이외에도 니켈(Ni), 백금(Pt), 금(Au), 은(Ag), 이리듐(Ir) 또는 탄소나노튜브를 포함하는 금속 소재로 이루어질 수 있다.
한편, 본 발명의 발광표시장치(300)가 상부 발광 방식(top-emission type)인 경우, 제 1 전극(410) 하부에는 반사전극 또는 반사층이 더욱 형성될 수 있다. 예를 들어, 반사전극 또는 반사층은 알루미늄-팔라듐-구리(aluminum-paladium-copper: APC) 합금으로 이루어질 수 있다.
또한, 보호층(350) 상에는 제 1 전극(410)의 가장자리를 덮는 뱅크층(368)이 형성된다. 뱅크층(368)은 화소영역에 대응하여 제 1 전극(410)의 중앙을 노출한다.
제 1 전극(410) 상에는 발광층(430)이 형성된다. 발광층(430)은 발광물질층으로만 이루어질 수도 있으나, 발광 효율을 높이기 위하여 다수의 전하이동층을 가질 수 있다. 일례로, 도 6에서는 발광층(430)은 제 1 전극(410)과 제 2 전극(420) 사이에 순차적으로 적층되는 제 1 전하이동층(440), 발광물질층(450) 및 제 2 전하이동층(460)으로 이루어진 것을 예시한다.
예를 들어, 제 1 전하이동층(440)은 정공이동층일 수 있으며, 유기물 또는 무기물로 이루어지는 정공주입층(142, 도 2 참조)과 정공수송층(144, 도 2 참조)으로 이루어질 수 있다. 발광물질층(440)은 무기 발광 입자 또는 유기 발광 재료로 이루어질 수 있다. 한편, 제 2 전하이동층(450)은 전자이동층일 수 있으며, 전자주입층(162, 도 2 참조)과 전자수송층(164, 도 2 참조)으로 이루어질 수 있다. 예를 들어, 제 2 전하이동층(450)을 구성하는 전자수송층은 평균 입자 크기가 상이한 제 1 무기 입자(472)와 제 2 무기 입자(474)를 포함한다. 제 1 및 제 2 무기 입자(472)는 도핑되거나 도핑되지 않은 금속 또는 비금속 산화물 입자, 반도체 입자 및/또는 질화물로 이루어질 수 있다.
발광층(430)이 형성된 기판(310) 상부로 제 2 전극(420)이 형성된다. 제 2 전극(420)은 표시영역의 전면에 위치하며 일함수 값이 비교적 작은 도전성 물질로 이루어질 수 있으며, 음극 또는 양극일 수 있다. 예를 들어, 제 2 전극(420)은 Ca, Ba, Ca/Al, LiF/Ca, LiF/Al, BaF2/Al, CsF/Al, CaCO3/Al, BaF2/Ca/Al, Al, Mg, Au:Mg 또는 Ag:Mg일 수 있다.
도 6에서는 예시적으로, 제 1 전극(410)과 발광물질층(450) 사이에 정공이동층으로서의 제 1 전하이동층(440)이 위치하고, 제 2 전극(420)과 발광물질층(450) 사이에 전자이동층으로서의 제 2 전하이동층(460)이 위치하는 정상 구조(normal structure)의 발광다이오드(400)를 보여준다.
다른 실시형태에서, 제 1 전극(410)과 발광물질층(450) 사이에 전자이동층으로서의 제 1 전하이동층이 위치하고, 제 2 전극(420)과 발광물질층(450) 사이에 정공이동층으로서의 제 2 전하이동층이 위치하는 반전 구조(inverted structure)의 발광다이오드를 제작할 수 있다. 이 경우, 평균 입자 크기가 상이한 제 1 및 제 2 무기 입자(472, 474)는 제 1 전극(410)과 발광물질층(450)에 위치하는 제 1 전하이동층(440)을 구성하는 전자수송층에 배합될 수 있다.
발광물질층(450)과 제 2 전극(420) 사이에 위치하는 제 2 전하이동층(460)을 구성하는 전자수송층(도면부호 미부여)에 상이한 평균 입자 크기를 가지는 2개의 무기 입자(472, 474)를 병용한다. 전자수송층은 낮은 LUMO, 에너지 준위를 가지는 제 2 무기 입자(474)를 포함하고 있기 때문에, 제 2 전극(420)에서 생성된 전자는 에너지 장벽이 없는 전자수송층으로 신속하게 주입될 수 있다.
또한, 전자수송층은 높은 LUMO 에너지 준위를 가지는 제 1 무기 입자(472)를 포함하고 있기 때문에, 전자수송층에 주입된 전자는 제 1 무기 입자(472)의 높은 LUMO 에너지 준위를 갖게 된다. 전자수송층으로 주입된 전자는 최종적으로 제 1 무기 입자(472)에 해당하는 높은 LUMO 에너지 준위에서 발광물질층(450)을 향하여 이동, 주입될 수 있기 때문에, 발광물질층(450)으로 주입되는 유효 전자의 수가 감소하지 않게 되고, 전류 누설이 억제되어 발광물질층(450)으로의 전자 주입 및 이동이 신속하게 일어날 수 있다.
뿐만 아니라, 전자수송층의 HOMO 에너지 준위가 발광물질층(450)의 HOMO 에너지 준위에 비하여 매우 낮아지면서(즉, 전자수송층의 HOMO 에너지 준위와 발광물질층의 HOMO 에너지 준위의 차이가 ΔG'H로 증가하면서, 도 3 참조), 정공이 발광물질층(450)으로부터 전자수송층으로 누설되지 않는다. 이에 따라, 발광다이오드(400) 및 이를 포함하는 발광장치(300)의 발광 효율 및 양자 효율이 향상된다.
이하, 예시적인 실시형태를 통하여 본 발명을 설명하지만, 본 발명이 하기 실시예에 기재된 기술사상으로 한정되지 않는다.
합성예
1:
ZnO
나노 입자 분산액 합성
디메틸 설폭사이드(dimethyl sulfoxide, DMSO)에 Zinc acetate dehydrate을 녹여 0.1 M 용액을 제조하였다. 에탄올에 테트라메틸암모늄 하이드록사이드 펜타하이드레이트(tetramethylammonium hydroxide pentahydrate, TMAH)을 녹여 0.5M 용액을 제조하였다. 반응용 250 mL 2-neck 플라스크에 위에서 각각 제조한 zinc acetate dehydrate 용액 30 mL와 TMAH 용액 10 mL을 넣고 1시간 동안 교반시켰다. 반응이 완료되면, 에틸아세테이트를 이용하여, 생성된 ZnO 입자를 침전시킨 후, 원심분리기를 이용하여 용매를 제거하였다. 에탄올에 재분산 시킨 후, 분산안정제인 2-에탄올아민을 넣은 후, 30분 동안 교반시켰다. 에틸 아세테이트와 에탄올을 이용하여 재침전-재분산을 2~4회 반복하여, 순도가 개선된 ZnO 분산액을 합성하였다. 이하, 본 합성예에서 합성된 ZnO 나노 입자를 ZnO-A로 명명한다.
합성예
2:
ZnO
나노 입자 합성
합성예 1과 비교해서, Zinc actetate dehydrate 용액과 TMAH 용액의 혼합물을 16시간 동안 교반한 것을 제외하고 합성예 1의 절차를 반복하였다. 이하, 본 합성예에서 합성된 ZnO 나노 입자를 ZnO-B로 명명한다.
합성예
3:
ZnO
나노 입자 합성
합성예 1과 비교해서, Zinc actetate dehydrate 용액과 TMAH 용액의 혼합물을 48시간 동안 교반한 것을 제외하고 합성예 1의 절차를 반복하였다. 이하, 본 합성예에서 합성된 ZnO 나노 입자를 ZnO-C로 명명한다.
합성예
4:
ZnO
나노 입자 합성
합성예 1과 비교해서, Zinc actetate dehydrate 용액과 TMAH 용액의 혼합물을 60℃에서 48시간 동안 교반한 것을 제외하고 합성예 1의 절차를 반복하였다. 이하, 본 합성예에서 합성된 ZnO 나노 입자를 ZnO-D로 명명한다.
실험예
1:
ZnO
입자의 물성 평가
합성예 1 내지 합성예 4에서 각각 제조된 ZnO-A, ZnO-B, ZnO-C, ZnO-D 입자의 물성을 평가하였다. 도 7 내지 도 10은 각각 본 발명의 예시적인 실시예에 따라 합성된 무기 입자를 촬영한 투사형전자현미경(Transmission Electron Microscope, TEM) 사진이고, 도 11은 본 발명의 예시적인 실시예에 따라 합성된 무기 입자를 대상으로 자외선-가시광선 분광기(UV-VIS spectrometer)를 이용한 흡수 파장을 측정한 결과를 나타낸 그래프이다. 한편, 표 1은 본 실험예에 따라 측정된 ZnO 입자에 대한 물성 측정 결과를 나타낸다.
도 7 내지 11과, 표 1에 나타낸 바와 같이, ZnO 입자 크기가 커질수록, 광 흡수율이 흡수율이 급격하게 되는 흡수단(absorbance edge) 파장(Wedge)은 장파장으로 이동하였다. 흡수단 파장(Wedge)은 가전자대(valence band)에서 전도대(conduction band)로의 전이를 일으키는데 필요한 최소 에너지를 의미하는데, ZnO 입자 크기가 커질수록 에너지 밴드갭(Eg)이 감소하였다. 나노 무기 입자에서 입자 크기에 따른 가전도대 에너지 준위, 즉 HOMO 에너지 준위는 큰 차이가 없다는 점에 비추어 볼 때, ZnO 입자 크기가 커질수록 전도대의 에너지 준위, 즉 LUMO 에너지 준위가 감소하는 것으로 해석된다.
| 입자 | Wedge(nm) | Eg(eV) | 크기(TEM, nm) | 상대 크기 |
| ZnO-A | 348 | 3.57 | 3.3 | 51.6% |
| ZnO-B | 356 | 3.49 | 4.5 | 70.3% |
| ZnO-C | 367 | 3.38 | 5.2 | 81.3% |
| ZnO-D | 374 | 3.32 | 6.4 | 100% |
실시예
1: 발광다이오드 제작
ITO glass의 발광 면적이 3 mm X 3 mm 크기가 되도록 patterning한 후 세정하였다. 이어서 다음과 같은 순서에 따라 발광층 및 음극을 적층하였다. 정공주입층(HIL, PEDOT:PSS, 스핀 코팅(7000 rpm) 이후 150℃에서 30분 건조; 20~40 nm), 정공수송층(HTL, TFB(8 mg/ml in toluene), 스핀 코팅(4000 rpm) 이후 170℃에서 30분 건조; 10~30 nm), 발광물질층(EML, InP/ZnSe/ZnS, 스핀 코팅(2000 rpm) 이후 80℃에서 1시간 건조; 10~30 nm), 전자수송층(ETL, ZnO-A:ZnO-D = 1:1(25 mg/mL in ethanol), 스핀 코팅(4000) rpm, 80℃에서 30분 건조, 30~50 nm), 음극(Al, 상기 발광층이 형성된 기판을 진공 챔버에 증착(1X10-6 Torr), 80 nm).
증착 후 피막 형성을 위해 증착 챔버에서 건조 박스 내로 옮기고 후속적으로 UV 경화 에폭시 및 수분 게터를 사용하여 인캡슐레이션을 하였다. 이 발광다이오드는 9 ㎟의 방출 영역을 갖는다.
실시예
2: 발광다이오드 제작
합성예 2에 따라 제조된 ZnO-B와 합성예 4에 따라 제조된 ZnO-D를 1:1의 중량 비율로 병용하여 전자수송층에 적용한 것을 제외하고 실시예 1의 절차를 반복하여 발광다이오드를 제작하였다.
실시예
3: 발광다이오드 제작
합성예 3에 따라 제조된 ZnO-C와 합성예 4에 따라 제조된 ZnO-D를 1:1의 중량 비율로 병용하여 전자수송층에 적용한 것을 제외하고 실시예 1의 절차를 반복하여 발광다이오드를 제작하였다.
실시예
4: 발광다이오드 제작
합성예 1에 따라 제조된 ZnO-A와 합성예 4에 따라 제조된 ZnO-D를 2:1의 중량 비율로 병용하여 전자수송층에 적용한 것을 제외하고 실시예 1의 절차를 반복하여 발광다이오드를 제작하였다.
실시예
5: 발광다이오드 제작
합성예 1에 따라 제조된 ZnO-A와 합성예 4에 따라 제조된 ZnO-D를 1:2의 중량 비율로 병용하여 전자수송층에 적용한 것을 제외하고 실시예 1의 절차를 반복하여 발광다이오드를 제작하였다.
실시예
6: 발광다이오드 제작
합성예 1에 따라 제조된 ZnO-A와 합성예 4에 따라 제조된 ZnO-D를 4:1의 중량 비율로 병용하여 전자수송층에 적용한 것을 제외하고 실시예 1의 절차를 반복하여 발광다이오드를 제작하였다.
실시예
7: 발광다이오드 제작
합성예 1에 따라 제조된 ZnO-A와 합성예 4에 따라 제조된 ZnO-D를 3:1의 중량 비율로 병용하여 전자수송층에 적용한 것을 제외하고 실시예 1의 절차를 반복하여 발광다이오드를 제작하였다.
실시예
8: 발광다이오드 제작
합성예 1에 따라 제조된 ZnO-A와 합성예 4에 따라 제조된 ZnO-D를 1:3의 중량 비율로 병용하여 전자수송층에 적용한 것을 제외하고 실시예 1의 절차를 반복하여 발광다이오드를 제작하였다.
실시예
9: 발광다이오드 제작
합성예 1에 따라 제조된 ZnO-A와 합성예 4에 따라 제조된 ZnO-D를 1:4의 중량 비율로 병용하여 전자수송층에 적용한 것을 제외하고 실시예 1의 절차를 반복하여 발광다이오드를 제작하였다.
비교예
1: 발광다이오드 제작
합성예 1에 따라 제조된 ZnO-A를 단독으로 사용하여 전자수송층에 적용한 것을 제외하고 실시예 1의 절차를 반복하여 발광다이오드를 제작하였다.
비교예
2: 발광다이오드 제작
합성예 2에 따라 제조된 ZnO-B를 단독으로 사용하여 전자수송층에 적용한 것을 제외하고 실시예 1의 절차를 반복하여 발광다이오드를 제작하였다.
비교예
3: 발광다이오드 제작
합성예 3에 따라 제조된 ZnO-C를 단독으로 사용하여 전자수송층에 적용한 것을 제외하고 실시예 1의 절차를 반복하여 발광다이오드를 제작하였다.
비교예
4: 발광다이오드 제작
합성예 1에 따라 제조된 ZnO-D를 단독으로 사용하여 전자수송층에 적용한 것을 제외하고 실시예 1의 절차를 반복하여 발광다이오드를 제작하였다.
실험예
2: 발광다이오드의 물성 평가
실시예 1 내지 9와, 비교예 1 내지 4에서 각각 제조된 발광다이오드를 외부 전력 공급원에 연결하고, 본 발명에서 제조된 모든 소자들의 EL 특성을 일정한 전류 공급원 (KEITHLEY) 및 광도계 PR 650 를 사용하여 실온에서 평가하였다. 구체적으로, 실시예 1 내지 9와, 비교예 1 내지 4에서 각각 제작된 발광다이오드의 전류 효율(Cd/A), 전력 효율(lm/W), 외부양자효율(external quantum efficiency, EQE) 및 발광 파장에 대한 색 좌표를 측정하였다. 측정 결과를 표 2에 나타낸다.
| 샘플 | 10 ㎃/㎠ | ||||
| Cd/A | Lm/W | EQE(%) | CIEx | CIEy | |
| 실시예 1 | 1.47 | 1.38 | 2.34 | 0.687 | 0.312 |
| 실시예 2 | 0.86 | 0.80 | 1.46 | 0.689 | 0.310 |
| 실시예 3 | 0.67 | 0.70 | 1.01 | 0.684 | 0.314 |
| 실시예 4 | 1.59 | 1.48 | 2.45 | 0.686 | 0.313 |
| 실시예 5 | 0.62 | 0.60 | 1.00 | 0.686 | 0.312 |
| 실시예 6 | 0.79 | 0.76 | 1.35 | 0.689 | 0.311 |
| 실시예 7 | 1.36 | 1.31 | 2.35 | 0.689 | 0.310 |
| 실시예 8 | 0.67 | 0.69 | 1.17 | 0.689 | 0.310 |
| 실시예 9 | 0.44 | 0.41 | 0.75 | 0.688 | 0.311 |
| 비교예 1 | 0.57 | 0.57 | 0.92 | 0.686 | 0.313 |
| 비교예 2 | 0.59 | 0.63 | 0.89 | 0.684 | 0.314 |
| 비교예 3 | 0.52 | 0.56 | 0.83 | 0.685 | 0.313 |
| 비교예 4 | 0.38 | 0.42 | 0.57 | 0.684 | 0.314 |
표 2에 나타난 바와 같이, 평균 입자 크기가 상이한 ZnO 입자를 병용하여 전자수송층에 적용할 때, 평균 입자 크기가 동일한 하나의 ZnO 입자를 단독으로 사용하여 전자수송층에 적용하는 경우에 비하여, 전류효율, 전력효율과 같은 발광 효율 및 외부양자효율이 향상되었다.
구체적으로, ZnO-A 입자와 ZnO-D 입자를 병용하는 경우, ZnO-A 입자를 단독으로 사용한 경우와 비교해서 전류효율, 전력효율 및 외부양자효율은 각각 최대 179%, 최대 160%, 최대 166% 향상되었으며, ZnO-D 입자를 단독으로 사용한 경우와 비교해서 전류효율, 전력효율 및 외부양자효율은 각각 최대 318%, 최대 252%, 최대 330% 향상되었다.
또한, ZnO-B 입자와 ZnO-D 입자를 병용하는 경우, ZnO-B 입자를 단독으로 사용한 경우와 비교해서 전류효율, 전력효율 및 외부양자효율은 각각 46%, 27%, 64% 향상되었으며, ZnO-D 입자를 단독으로 사용한 경우와 비교해서 전류효율, 전력효율 및 외부양자효율은 각각 126%, 90%, 156% 향상되었다.
또한, ZnO-C 입자와 ZnO-D 입자를 병용하는 경우, ZnO-C 입자를 단독으로 사용한 경우와 비교해서 전류효율, 전력효율 및 외부양자효율은 각각 29%, 25%, 22% 향상되었으며, ZnO-D 입자를 단독으로 사용한 경우와 비교해서 전류효율, 전력효율 및 외부양자효율은 각각 76%, 67%, 77%% 향상되었다.
따라서 본 발명에 따라 상이한 평균 입자 크기를 가지는 무기 입자를 전자수송층에 병용함으로써, 발광 효율 및 양자 효율이 크게 향상된 발광다이오드를 구현할 수 있으며, 발광장치에 적용할 수 있다는 것을 확인하였다.
상기에서는 본 발명의 예시적인 실시형태 및 실시예에 기초하여 본 발명을 설명하였으나, 본 발명이 상기 실시형태 및 실시예에 기재된 기술사상으로 한정되는 것은 아니다. 오히려 본 발명이 속하는 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자라면 전술한 실시형태 및 실시예를 토대로 다양한 변형과 변경을 용이하게 추고할 수 있다. 하지만, 이러한 변형과 변경은 모두 본 발명의 권리범위에 속한다는 점은, 첨부하는 청구범위에서 분명하다.
100, 200, 400: 발광다이오드
110, 210, 410: 제 1 전극 120, 220, 320: 제 2 전극
130, 230, 430: 발광층 140: 제 1 전하이동층(정공이동층)
150, 250, 450: 발광물질층 160: 제 2 전하이동층(전자이동층)
172, 272, 427: 제 1 무기 입자 174, 274, 474: 제 2 무기 입자
240: 제 1 전하이동층(전자이동층) 260: 제 2 전하이동층(정공이동층)
300: 발광표시장치 440: 제 1 전하이동층
460: 제 2 전하이동층 Tr: 구동 박막트랜지스터
110, 210, 410: 제 1 전극 120, 220, 320: 제 2 전극
130, 230, 430: 발광층 140: 제 1 전하이동층(정공이동층)
150, 250, 450: 발광물질층 160: 제 2 전하이동층(전자이동층)
172, 272, 427: 제 1 무기 입자 174, 274, 474: 제 2 무기 입자
240: 제 1 전하이동층(전자이동층) 260: 제 2 전하이동층(정공이동층)
300: 발광표시장치 440: 제 1 전하이동층
460: 제 2 전하이동층 Tr: 구동 박막트랜지스터
Claims (12)
- 서로 마주하는 제 1 전극 및 제 2 전극; 및
상기 제 1 전극과 상기 제 2 전극 사이에 위치하며, 무기 입자로 이루어지는 전자이동층을 포함하는 발광층을 포함하고,
상기 무기 입자는, 제 1 평균 입자 크기를 가지는 제 1 무기 입자와, 상기 제 1 평균 입자 크기보다 큰 제 2 평균 입자 크기를 가지는 제 2 무기 입자를 포함하는 발광다이오드.
- 제 1항에 있어서,
상기 무기 입자는 산화물 입자를 포함하는 발광다이오드.
- 제 2항에 있어서,
상기 산화물은 ZnO, ZnMgO, TiO2, ZrO, SnO2, WO3, Ta2O3, HfO3, Al2O3, ZrSiO4, BaTiO3, BaZrO3 및 이들의 조합으로 구성되는 군에서 선택되는 발광다이오드.
- 제 1항에 있어서,
상기 제 1 평균 입자 크기는 상기 제 2 평균 입자 크기의 50 내지 85%의 범위를 가지는 발광다이오드.
- 제 1항에 있어서,
상기 전자이동층 중에 상기 제 1 무기 입자와 상기 제 2 무기 입자는 1:4 내지 4:1의 중량 비율로 배합된 발광다이오드.
- 제 1항에 있어서,
상기 전자이동층 중에 상기 제 1 무기 입자의 함량은 상기 제 2 무기 입자의 함량 이상인 발광다이오드.
- 제 1항에 있어서,
상기 제 1 평균 입자 크기는 3.0 내지 5.5 nm이고, 상기 제 2 평균 입자 크기는 6.0 내지 7.0 nm인 발광다이오드.
- 제 1항에 있어서,
상기 발광층은, 상기 제 1 전극과 상기 전자이동층 사이 또는 상기 제 2 전극과 상기 전자이동층 사이에 위치하는 발광물질층을 더욱 포함하는 발광다이오드.
- 제 8항에 있어서,
상기 발광물질층은 무기 발광 입자 또는 유기 발광 재료로 이루어지는 발광다이오드.
- 제 8항에 있어서,
상기 발광층은, 상기 제 1 전극과 상기 발광물질층 사이 또는 상기 제 2 전극과 상기 발광물질층 사이에 위치하는 정공이동층을 더욱 포함하는 발광다이오드.
- 기판;
상기 기판 상부에 위치하고, 제 1항 내지 제 10항 중 어느 하나의 항에 기재된 발광다이오드; 및
상기 기판과 상기 발광다이오드 사이에 위치하며 상기 발광다이오드에 연결되는 구동 소자
를 포함하는 발광장치.
- 제 11항에 있어서,
상기 발광장치는 발광표시장치를 포함하는 발광장치.
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