KR20190006452A - 리튬 이차전지의 회생 방법 - Google Patents

리튬 이차전지의 회생 방법 Download PDF

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Abstract

본 발명에 따른 리튬 이차전지의 회생 방법은 양극 및 음극을 포함하는 전극과 분리막이 교대로 결집되어 적층된 전극 조립체 및 상기 전극 조립체를 수용하는 전지 케이스를 포함하는 이차전지의 회생 방법으로, 상기 이차전지에 리튬 재공급 전극이 더 구비되어, 상기 양극을 대향 전극으로 설정하고, 상기 리튬 재공급 전극을 워킹 전극으로 설정하여, 상기 리튬 재공급 전극을 통해 상기 양극으로 리튬 이온을 충전하는 리튬 재공급단계 및 상기 재공급단계를 통해 상기 양극으로 리튬 이온을 재공급한 후, 상기 리튬 재공급 전극을 대향 전극으로 설정하고, 상기 음극을 워킹 전극으로 설정하여, 상기 음극을 방전 한계까지 완전 방전시키는 음극 방전단계를 포함한다.

Description

리튬 이차전지의 회생 방법{REGNERATIVE METHOD FOR LITHIUM RECHARGEABLE BATTERY}
본 발명은 리튬 이차전지의 회생 방법에 관한 것이다.
이차 전지는 일차 전지와는 달리 재충전이 가능하고, 또 소형 및 대용량화 가능성으로 인해 근래에 많이 연구 개발되고 있다. 모바일 기기에 대한 기술 개발과 수요가 증가함에 따라 에너지원으로서의 이차 전지의 수요가 급격하게 증가하고 있다.
이차 전지는 전지 케이스의 형상에 따라, 코인형 전지, 원통형 전지, 각형 전지, 및 파우치형 전지로 분류된다. 이차 전지에서 전지 케이스 내부에 장착되는 전극 조립체는 전극 및 분리막의 적층 구조로 이루어진 충방전이 가능한 발전소자이다.
전극 조립체는 활물질이 도포된 시트형의 양극과 음극 사이에 분리막을 개재(介在)하여 권취한 젤리 롤(Jelly-roll)형, 다수의 양극과 음극을 분리막이 개재된 상태에서 순차적으로 적층한 스택형, 및 스택형의 단위 셀들을 긴 길이의 분리 필름으로 권취한 스택/폴딩형으로 대략 분류할 수 있다.
한편, 기존의 리튬 이차 전지는 사용이 반복됨에 따라 리튬 이온이 양극에서 음극으로 이동되며 충전되고, 리튬 이온이 음극에서 양극으로 이동되며 방전되는 과정을 반복하면서 리튬 소스가 점차 부족하여 지고, 이로 인해 전지 용량이 감소되어 퇴화되었다. 현재, 이러한 퇴화된 리튬 이차전지를 재생시켜 재사용하는 방법들이 연구되어지고 있다.
한국 공개특허 제10-2016-0010121호
본 발명의 하나의 관점은 리튬 이차전지의 수명특성을 향상시킬 수 있는 리튬 이차전지의 회생 방법을 제공하는 것이다.
또한, 본 발명의 다른 관점은 이차전지를 해체하지 않고 리튬 재공급 전극을 통해 양극으로 리튬 이온의 재공급하여 전지 용량을 회복시킬 수 있는 리튬 이차전지의 회생 방법을 제공하는 것이다.
아울러, 본 발명의 또 다른 관점은 이차전지를 해체하지 않고 리튬 재공급 전극을 통해 음극을 방전 한계까지 완전 방전시켜 전지 용량을 회복을 증대시킬 수 있는 리튬 이차전지의 회생 방법을 제공하는 것이다.
그리고, 본 발명의 또 다른 관점은 양극과 음극의 밸런스를 조절할 수 있는 리튬 이차전지의 회생 방법을 제공하는 것이다
본 발명의 실시예에 따른 리튬 이차전지의 회생 방법은, 양극 및 음극을 포함하는 전극과 분리막이 교대로 결집되어 적층된 전극 조립체 및 상기 전극 조립체를 수용하는 수용부가 형성된 전지 케이스를 포함하는 이차전지의 회생 방법으로, 상기 이차전지에 리튬 재공급 전극이 더 구비되어, 상기 양극을 대향 전극으로 설정하고, 상기 리튬 재공급 전극을 워킹(Working) 전극으로 설정하여, 상기 리튬 재공급 전극을 통해 상기 양극으로 리튬 이온을 충전하는 리튬 재공급단계 및 상기 재공급단계를 통해 상기 양극으로 리튬 이온을 재공급한 후, 상기 리튬 재공급 전극을 대향 전극으로 설정하고, 상기 음극을 워킹 전극으로 설정하여, 상기 음극을 방전 한계까지 완전 방전시키는 음극 방전단계를 포함하여, 상기 이차전지의 용량을 회복시킬 수 있다.
본 발명에 따르면, 이차전지에 리튬 재공급 전극이 더 구비되어, 이차전지를 해체하지 않고 리튬 재공급 전극을 통해 양극으로 리튬 이온의 재공급하여 전지 용량을 회복시킬 수 있다.
아울러, 본 발명에 따르면, 이차전지를 해체하지 않고 리튬 재공급 전극을 통해 음극을 방전 한계까지 완전 방전시켜 전지 용량을 회복을 증대시킬 수 있다. 즉, 음극에서 양극으로 리튬 이온이 이동되며 방전 시, 음극에서 리튬 이온이 잔존하게 되어 완전 방전이 이루어지지 않지만, 리튬 재공급 전극을 대향 전극으로 하고 음극을 워킹 전극으로 설정하여 음극에서 리튬 재공급 전극으로 리튬 이온을 이동시키면서 음극을 방전 한계까지 완전 방전시킬 수 있다.
그리고, 본 발명에 따르면, 리튬 재공급 전극을 통해 양극으로 리튬 이온의 재공급량 및 음극의 방전량을 조절하여 양극과 음극의 밸런스를 조절함으로써, 전극 용량을 보다 현저히 회복시킬 수 있다.
도 1은 본 발명의 실시예에 따른 리튬 이차전지의 회생 방법에 적용되는 리튬 이차전지를 나타낸 사시도이다.
도 2는 본 발명의 실시예에 따른 리튬 이차전지의 회생 방법에 적용되는 리튬 이차전지를 나타낸 정면도이다.
도 3은 본 발명의 실시예에 따른 리튬 이차전지의 회생 방법에 적용되는 리튬 이차전지에서 전극 조립체 및 리튬 재공급 전극을 나타낸 분해 사시도이다.
도 4는 본 발명의 실시예에 따른 리튬 이차전지의 회생 방법에 적용되는 리튬 이차전지를 예시적으로 나타낸 정면 투시도이다.
도 5는 본 발명의 실시예에 따른 리튬 이차전지의 회생 방법에 적용되는 리튬 이차전지를 예시적으로 나타낸 저면 투시도이다.
도 6은 본 발명의 실시예에 따른 리튬 이차전지의 회생 방법에서 판별단계에 사용되는 Differential voltage data를 나타낸 그래프이다.
도 7은 본 발명의 실시예에 따른 리튬 이차전지의 회생 방법으로 회생된 리튬 이차전지의 저항변화를 나타낸 그래프이다.
본 발명의 목적, 특정한 장점들 및 신규한 특징들은 첨부된 도면들과 연관되어지는 이하의 상세한 설명과 바람직한 실시예들로부터 더욱 명백해질 것이다. 본 명세서에서 각 도면의 구성요소들에 참조번호를 부가함에 있어서, 동일한 구성 요소들에 한해서는 비록 다른 도면상에 표시되더라도 가능한 한 동일한 번호를 가지도록 하고 있음에 유의하여야 한다. 또한, 본 발명은 여러 가지 상이한 형태로 구현될 수 있으며 여기에서 설명하는 실시예에 한정되지 않는다. 그리고, 본 발명을 설명함에 있어서, 본 발명의 요지를 불필요하게 흐릴 수 있는 관련된 공지 기술에 대한 상세한 설명은 생략하도록 한다.
도 1은 본 발명의 실시예에 따른 리튬 이차전지의 회생 방법에 적용되는 리튬 이차전지를 나타낸 사시도이고, 도 2는 본 발명의 실시예에 따른 리튬 이차전지의 회생 방법에 적용되는 리튬 이차전지를 나타낸 정면도이며, 도 3은 본 발명의 실시예에 따른 리튬 이차전지의 회생 방법에 적용되는 리튬 이차전지에서 전극 조립체 및 리튬 재공급 전극을 나타낸 분해 사시도이다.
도 1 내지 도 3을 참고하면, 본 발명의 일 실시예에 따른 리튬 이차전지의 회생 방법은 리튬 재공급 전극(130)을 통해 양극(121)으로 리튬 이온을 충전하는 리튬 재공급단계 및 리튬 재공급 전극(130)을 통해 음극(122)을 방전 한계까지 완전 방전시키는 음극 방전단계를 포함하여, 이차전지(100)의 용량을 회복시키다. 또한, 본 발명의 일 실시예에 따른 리튬 이차전지의 회생 방법은 상기 리튬 재공급단계 전에 전극(123)을 방전시키는 방전시키는 방전단계와, 양극(121) 및 음극(122)의 퇴화 정도를 판별하는 판별단계 및 전극(123)의 밸런스(Balance)를 재정립하는 밸런스 재정립 단계를 더 포함할 수 있다.
도 4는 본 발명의 실시예에 따른 리튬 이차전지의 회생 방법에 적용되는 리튬 이차전지를 예시적으로 나타낸 정면 투시도이고, 도 5는 본 발명의 실시예에 따른 리튬 이차전지의 회생 방법에 적용되는 리튬 이차전지를 예시적으로 나타낸 저면 투시도이다.
이하에서, 도 1 내지 도 6을 참조하여, 본 발명의 일 실시예인 리튬 이차전지의 회생 방법에 대해 보다 상세히 설명하기로 한다.
도 3 및 도 4를 참고하면, 본 발명의 일 실시예인 리튬 이차전지의 회생 방법에 적용되는 이차전지(100)는 전극 조립체(120) 및 전극 조립체(120)를 수용하는 수용부가 형성된 전지 케이스(110)를 포함한다. 이때, 본 발명의 일 실시예인 리튬 이차전지의 회생 방법에 적용되는 이차전지(100)는 전해액 및 리튬 재공급 전극(130)을 더 포함하여 전지 케이스(110)에 수용될 수 있다.
전극 조립체(120)는 충방전이 가능한 발전소자로서, 전극(123)과 분리막(124)이 결집되어 교대로 적층된 구조를 형성한다. 또한, 전극 조립체(120)는 전극(123)과 전기적으로 연결되는 전극 리드(125,126)를 포함할 수 있다. 이때, 전극 조립체(120)는 전극(123)의 측면으로 돌출형성되어 전극 리드(125,126)와 전기적으로 연결되는 전극 탭(127,128)을 더 포함할 수 있다.
전극(123)은 양극(121) 및 음극(122)으로 구성될 수 있다. 이때, 전극 조립체(120)는 양극(121)/분리막(124)/음극(122)이 교대로 적층된 구조로 이루어질 수 있다.
양극(121)은 양극 집전체(미도시) 및 양극 집전체에 도포된 양극 활물질(미도시)을 포함하고, 음극(122)은 음극 집전체(미도시) 및 음극 집전체에 도포된 음극 활물질(미도시)을 포함할 수 있다.
양극 집전체는 예를 들어 알루미늄(Al) 재질의 포일(foil)로 이루어질 수 있다.
양극 활물질은 일례로 리튬망간산화물, 리튬코발트산화물, 리튬니켈산화물, 리튬인산철, 또는 이들 중 1종 이상이 포함된 화합물 및 혼합물 등으로 이루어질 수 있다.
또한, 양극 활물질은 다른 예로 Hi Ni계 양극재로 이루어질 수 있다. 여기서, Hi Ni계 양극재는 LiNiMnCoO계, LiNiCoAl계 또는 LiMiMnCoAl계 중에서 어느 하나 이상을 포함하여 이루어질 수 있다.
음극 집전체는 예를 들어 구리(Cu) 또는 니켈(Ni) 재질로 이루어진 포일(foil)로 이루어질 수 있다.
음극 활물질은 일례로 인조흑연을 포함하는 재질로 이루어질 수 있다.
또한, 음극 활물질은 다른 예로 리튬금속, 리튬합금, 카본, 석유코크, 활성화 카본, 그래파이트, 실리콘 화합물, 주석 화합물, 티타늄 화합물 또는 이들의 합금으로 이루어질 수 있다.
분리막(124)은 절연 재질로 이루어져 양극(121)과 음극(122) 사이를 전기적으로 절연한다. 여기서, 분리막(124)은 양극(121) 및 음극(122) 사이와, 양극(121) 및 음극(122)의 외측면에 위치될 수 있다. 이때, 분리막(134)의 최외측은 리튬 재공급 전극(130)과 양극(121) 및 음극(122) 사이에 위치되도록 전극 조립체(120)를 둘러싸는 형태로 구비될 수 있다.
또한, 분리막(124)은 예를 들어 미다공성을 가지는 폴리에칠렌, 폴리프로필렌 등 폴리올레핀계 수지막으로 형성될 수 있다.
전극 리드(125,126)는 양극(121)과 전기적으로 연결된 양극 리드(125) 및 음극(122)과 전기적으로 연결된 음극 리드(126)를 포함할 수 있다.
전극 탭(127,128)은 양극(121)의 측면으로 돌출되어 양극(121)을 양극리드(125)와 연결하는 양극 탭(127) 및 음극(122)의 측면으로 돌출되어 음극(122)을 음극리드(126)와 전기적으로 연결하는 음극 탭(126)을 포함할 수 있다.
전해액은 예를 들어 리튬 함유 비수계 전해액으로서 비수 전해액과 리튬염으로 이루어질 수 있다.
여기서, 비수 전해액으로는, 예를 들어, N-메틸-2-피롤리디논, 프로필렌 카르보네이트, 에틸렌 카르보네이트, 부틸렌 카르보네이트, 디메틸 카르보네이트, 디에틸 카르보네이트, 감마-부틸로 락톤, 1,2-디메톡시 에탄, 테트라히드록시 프랑(franc), 2-메틸 테트라하이드로푸란, 디메틸술폭시드, 1,3-디옥소런, 포름아미드, 디메틸포름아미드, 디옥소런, 아세토니트릴, 니트로메탄, 포름산 메틸, 초산메틸, 인산 트리에스테르, 트리메톡시 메탄, 디옥소런 유도체, 설포란, 메틸 설포란, 1,3-디메틸-2-이미다졸리디논, 프로필렌 카르보네이트 유도체, 테트라하이드로퓨란 유도체, 에테르, 프로피온산 메틸, 프로피온산 에틸 등의 비양자성 유기용매가 사용될 수 있다.
이때, 리튬염은 비수계 전해액에 용해되기 좋은 물질로서, 예를 들어, LiCl, LiBr, LiI, LiClO4, LiBF4, LiB10Cl10, LiPF6, LiCF3SO3, LiCF3CO2, LiAsF6, LiSbF6, LiAlCl4, CH3SO3Li, CF3SO3Li, (CF3SO2)2NLi, 클로로 보란 리튬, 저급 지방족 카르본산 리튬, 4 페닐 붕산 리튬, 이미드 등이 사용될 수 있다.
도 3 내지 도 5를 참고하면, 리튬 재공급 전극(130)은 복수개로 구비되어 전지 케이스(110)에 수용될 수 있다. 여기서, 리튬 재공급 전극(130)은 전극 조립체(120)의 일측에 위치되는 제1 리튬 재공급 전극(131) 및 전극 조립체(120)의 타측에 위치되는 제2 리튬 재공급 전극(132)을 포함할 수 있다. 이때, 전지 케이스(110)의 수용부에 전극 조립체(120)가 위치되고, 전극 조립체(120)의 양측에 위치된 수용공간에 제1 리튬 재공급 전극(131) 및 2 리튬 재공급 전극(132)이 위치될 수 있다.
또한, 리튬 재공급 전극(130)에 전기적으로 연결된 리튬 재공급 전극 리드(133,134)가 더 구비될 수 있다.
아울러, 리튬 재공급 전극(130)은 예를 들어 리튬 메탈(Metal)로 이루어질 수 있다.
한편, 복수개의 리튬 재공급 전극(130)은 전극 조립체(120)의 양측 단부를 각각 둘러싸며 구비될 수 있다. 이때, 리튬 재공급 전극(130)은 예를 들어 “ㄷ” 형태로 형성될 수 있다. 여기서, 리튬 재공급 전극(130)에 전극 탭이 관통되는 관통홀(131a)이 형성될 수 있다.
한편, 리튬 재공급 전극(130)의 측면으로 돌출된 리튬 재공급 전극 탭(135,136)이 더 구비될 수 있다. 여기서, 리튬 재공급 전극 탭(135,136)은 리튬 재공급 전극 리드(133,134)와 전기적으로 연결될 수 있다. 이때, 예를 들어 리튬 재공급 전극 탭(135,136)은 리튬 메탈로 이루어질 수 있고, 리튬 재공급 전극 리드(133,134)는 알루미늄 재질로 이루어질 수 있다.
그리고, 리튬 재공급 전극 탭(135,136)과 리튬 재공급 전극 리드(133,134)는 용접을 통해 상호 고정될 수 있다.
또한, 리튬 재공급 전극(130) 및 리튬 재공급 전극 탭(135,136)은 전지 케이스(110)의 내부에 수용되고, 리튬 재공급 전극 리드(133,134)의 일측부는 전지 케이스(110)의 내부에 위치되고, 타측부는 전지 케이스(110)의 외부로 돌출될 수 있다.
방전단계는 리튬 재공급단계 전에 전극(123)을 방전시킬 수 있다. 여기서, 방전단계는 음극(122)의 리튬 이온을 양극(121)으로 최대한 이동시키는 것을 통해 최대한 방전시킨다. 즉, 음극(122)에 있는 리튬 이온을 양극(121)으로 최대한 이동시킬 수 있다.
리튬 재공급단계는 이차전지(100)에 리튬 재공급 전극(130)이 더 구비되어, 양극(121)을 대향 전극(Counter electrode)으로 설정하고, 리튬 재공급 전극(130)을 워킹 전극(Working electrode)으로 설정하여, 리튬 재공급 전극(130)을 통해 양극(121)으로 리튬 이온을 충전한다. 여기서, 워킹 전극은 리튬 이온을 공급하는 전극이고, 대향 전극은 리튬 이온을 공급받는 전극이다.
여기서, 리튬 재공급단계는 양극(121) 및 음극(122) 사이를 전기적으로 오프(off)시키고, 리튬 재공급 전극(130)과 음극(122) 사이를 전기적으로 온(on)시킨다. 즉, 리튬 이차전지(100)가 전자기기 등에 사용될 때는 리튬 재공급 전극(130)이 전기적으로 오프(off)되고, 양극(121) 및 음극(122)이 전기적으로 온(on) 상태를 유지하지만, 리튬 이차전지(100)의 용량을 회복시킬 때는 리튬 재공급 전극(130) 및 음극(122)을 전기적으로 온(on)시키고, 양극(121)을 오프(off) 상태로 설정한다. 이때, 양극(121)과 연결된 양극 리드(125)와, 음극(122)과 연결된 음극 리드(126) 및 리튬 재공급 전극(130)과 연결된 리튬 재공급 전극 리드(133,134)와의 전기적 연결을 각각 개별적으로 온/오프시키는 것을 통해 양극(121)과, 음극(122) 및 리튬 재공급 전극(130)을 선택적으로 전기적 온/오프를 시킬 수 있다.
한편, 리튬 재공급단계는 예를 들어 복수개로 마련된 리튬 재공급 전극(130) 중에서 어느 하나의 리튬 재공급 전극(130)을 워킹 전극으로 설정하여 양극(121)으로 리튬 이온을 충전하고, 양극(121)의 충전량이 40~60%가 되면 어느 하나의 리튬 재공급 전극(130) 대신 다른 하나의 리튬 재공급 전극(130)을 워킹 전극으로 설정하여 양극(121)으로 리튬 이온을 완전 충전시킬 수 있다.
여기서, 리튬 재공급단계는 보다 구체적으로 예를들어 전극 조립체(120)의 일측 방향에 위치되는 제1 리튬 재공급 전극(131)을 워킹 전극으로 설정하여 양극(121)으로 리튬 이온을 충전하고, 양극(121)의 충전량이 50%가 되면 제1 리튬 재공급 전극(131) 대신 제2 리튬 재공급 전극(132)을 워킹 전극으로 설정하여 양극(121)으로 리튬 이온을 완전 충전시킬 수 있다.
이에 따라, 전극 조립체(120)의 양측에 위치된 제1 리튬 재공급 전극(131) 및 제2 리튬 재공급 전극(132)을 모두 사용하여 양극(121)의 리튬 이온을 공급하여, 양극(121)에 리튬 이온을 고르게 공급할 수 있다. 즉, 양극(121)의 일측으로만 리튬 소스를 공급하면 일측에 리튬 소스가 치우쳐 공급되지만, 양극(121)의 양측으로 리튬 소스를 공급하면 보다 고르게 리튬 소스를 공급할 수 있다.
음극 방전단계는 리튬 재공급단계를 통해 양극(121)으로 리튬 이온을 재공급한 후, 리튬 재공급 전극(130)을 대향 전극으로 설정하고, 음극(122)을 워킹 전극으로 설정하여, 음극(122)을 방전 한계까지 완전 방전시킨다. 즉, 음극(122)에 잔존한 리튬 이온을 리튬 재공급 전극(130)으로 이동시킨다. 따라서, 양극(121)의 용량 제한으로 음극(122)에서 양극(121)으로 다 이동되지 못하고 잔존하는 리튬 이온을 리튬 이온을 리튬 재공급 전극(130)으로 이동시킬 수 있다. 결국, 음극(122)에 잔존하는 리튬 이온을 다 제거하고 새로운 리튬 이온을 공급할 수 있다.
이때, 리튬 재공급단계 및 음극 방전단계를 반복하여 전극 용량을 증대시키고, 새로운 리튬을 공급할 수 있다.
한편, 음극 방전단계는 복수개로 마련된 리튬 재공급 전극(130) 중에서 어느 하나의 리튬 재공급 전극(130)을 대향 전극으로 설정하여 음극(122)을 방전시키고, 음극(122)의 방전량이 40~60%가 되면 어느 하나의 리튬 재공급 전극(130) 대신 다른 하나의 리튬 재공급 전극(130)을 대향 전극으로 설정하여 음극(122)을 완전 방전시킬 수 있다.
여기서, 음극 방전단계는 보다 구체적으로 예를들어 전극 조립체(120)의 일측 방향에 위치되는 제1 리튬 재공급 전극(131)을 대향 전극으로 설정하여 음극(122)에서 제1 리튬 재공급 전극(131)으로 리튬 이온을 이동시켜 방전하고, 음극(122)의 방전량이 50%가 되면 제1 리튬 재공급 전극(131) 대신 제2 리튬 재공급 전극(132)을 대향 전극으로 설정하여 음극(122)에서 리튬 이온을 완전 방전시킬 수 있다.
본 발명의 일 실시예인 리튬 이차전지의 회생 방법에서 음극 방전단계는 음극(122)으로 고전류 펄스를 인가하여 음극(122)에 적층된 inorganic salt layer 및 organic salt layer를 제거하는 펄스 인가단계를 더 포함할 수 있다.
보다 상세히, 음극 방전단계는 이차전지(100)의 사용을 반복함에 따라, 두꺼워져 음극(122)에 inorganic salt layer 및 organic salt layer를 음극(122)에 강한 고전류 펄스를 인가하여 리튬 이온의 이동 속도를 증가시키는 것을 통해 음극(122)에서 이탈시킬 수 있다.
즉, 전해액에 포함된 리튬염인 inorganic salt 및 organic salt가 충방전을 반복함에 따라 음극(122)의 외면에 적층되어 레이어(layer)를 형성하고, 음극(122)의 외면에 형성된 inorganic salt layer 및 organic salt layer가 음극(122)에서 음극 활물질에 위치된 리튬 이온의 이동을 막게될 때, 음극(122)에 강한 고전류 펄스를 인가하여 리튬 이온의 이동 속도를 증가시키면, 음극 활물질의 외면을 덮고 있는 inorganic salt layer 및 organic salt layer를 리튬 이온이 밀어내어 음극(122)에서 inorganic salt layer 및 organic salt layer를 이탈시킬 수 있다.
여기서, 전류의 펄스 크기는 리튬 이온의 이동속도에 비례함으로, 전류의 펄스 크기가 강할수록 리튬 이온의 이동속도가 증가되어, 강한 고전류 펄스를 인가하여 음극(122)에 잔존하는 크기가 커진 inorganic salt layer 및 organic salt layer를 제거할 수 있다.
그리고, 펄스 인가단계는 구체적으로 예를 들어 1.0 ~ 2.5C 전류 펄스를 음극(122)에 인가할 수 있다. 여기서, 1.0C 보다 낮은 전류 펄스를 음극(122)에 인가하면 리튬 이온의 이동속도가 낮게 되어 inorganic salt layer 및 organic salt layer가 제거되는 효과가 작을 수 있다.
그리고, 2.5C 보다 높은 전류 펄스를 음극(122)에 인가하면, 과도한 고전류로 인하여 음극 활물질이 손상 또는 파괴될 수 있다. 아울러, 2.5C 보다 높은 전류 펄스를 음극(122)에 인가하면, 과도한 고전류로 인하여 음극(122) 표면에 형성되는 SEI(Solid electrolyte interface)층이 깨지며 리튬 이온이 데드(dead) 리튬이 되며 덴드라이트(Dendrite)로 성장하여 저항을 증가시킬 수 있고, 이때 계속적으로 성장되는 덴드라이트가 분리막(124)을 손상시켜 양극(121)과 음극(122)이 단락됨에 따라 화재 및 폭팔의 위험이 생길 수 있다.
이때, 보다 구체적으로 예를 들어 2.5C(만약 전지 용량이 50Ah이고, 2.5C의 전류를 인가하면, 50*2.5 = 125A의 전류가 흐르게 된다)의 전류 펄스를 음극(122)에 인가할 수 있다.
그리고, 펄스 인가단계는 음극 방전단계에 포함되어, 복수개로 마련된 리튬 재공급 전극(130) 중에서 어느 하나의 리튬 재공급 전극(130)을 대향 전극으로 설정하여 음극(122)을 방전시킬때 펄스 인가단계를 수행하고, 음극(122)의 방전량이 40~60%가 되면 어느 하나의 리튬 재공급 전극(130) 대신 다른 하나의 리튬 재공급 전극(130)을 대향 전극으로 설정하여 펄스 인가단계를 수행하며 음극(122)을 완전 방전시킬 수 있다. 이에 따라, 펄스 인가단계에서 강한 전류로 이동되는 리튬 이온이 양극(121)으로 이동되며 양극 활물질을 손상 또는 파괴 시킴에 따라 양극 구조가 붕괴되는 문제를 방지할 수 있다.
판별단계는 리튬 재공급 전극(130)을 워킹 전극으로 설정하고, 양극(121) 및 음극(122)을 대향 전극으로 설정하여, 리튬 재공급 전극(130)을 기준으로한 양극(121) 및 음극(122)의 각각 전압 값과 충전용량을 검출하여 양극(121) 및 음극(122)의 퇴화 정도를 판별할 수 있다.
여기서, 양극(121) 및 음극(122)을 통해 전압 값과 충전용량을 측정하면 양극(121) 및 음극(122)의 각각에 대한 전압 값과 충전용량을 측정할 수 없다. 단지, 양극(121) 및 음극(122)이 하나의 전기적인 연결로 이루어지게 되어 하나의 전압 값과 충전용량만이 나타난다.
하지만, 리튬 재공급 전극(130)을 기준 전극으로 설정하면, 리튬 재공급 전극(130)과 양극(121)을 연결하고, 리튬 재공급 전극(130)과 음극(122)을 개별적으로 연결될 수 있어, 양극(121) 및 음극(122)의 전압 값과 충전용량을 개별적으로 측정할 수 있다. 결국, 리튬 재공급 전극(130)을 통해 양극(121) 및 음극(122)의 퇴화 정도를 각각 개별적으로 정확히 판별할 수 있다.
도 6은 본 발명의 실시예에 따른 리튬 이차전지의 회생 방법에서 판별단계에 사용되는 Differential voltage data를 나타낸 그래프이다.
도 6의 그래프에서 X축은 충전 용량(Capacity)을 나타내고, Y축은 Differential voltage(dQ/dQ)를 나타낸다. 여기서, Y축의 Differential voltage는 음극의 전압을 미분한 값(dV)을 음극의 충전용량을 미분한 값(dQ)으로 나눈 것을 나타낸다. 그리고, 도 6의 그래프는 충전 용량에 따라 A,B,C,D 구역으로 나눌 수 있다.
도 6에 나타난, B 및 C 구역은 활물질이 퇴화되었을 경우 도 6의 그래프 상에서 오른쪽으로 Shifting되며, D구역은 리튬 이차전지에서 가용할 수 있는 리튬이 줄어들면 오른쪽으로 Shifting된다.
따라서, 도 6에 도시된 그래프를 통해 활물질의 퇴화 정도와, 가용 리튬의 량을 체크하여 이차전지의 퇴화 경향을 정확히 판별할 수 있다.
한편, 도 6에 도시된 음극 Differential voltage 그래프와 같이 양극 Differential voltage 그래프도 나타낼 수 있다. 결국, 음극, 양극의 데이터를 각각 분리하여 측정할 수 있어, 양극 및 음극의 퇴화 정도를 개별적으로 판별할 수 있다.
특히, 양극 및 음극의 Differential voltage 그래프를 실시간으로 모니터링하여 필요한 시기에 리튬을 공급할 수 있다.
도 3 내지 도 5를 참고하면, 밸런스 재정립 단계는 판별단계를 통해 양극(121) 및 음극(122)의 퇴화 정도를 판별하여, 리튬 재공급단계를 통한 양극(121)으로의 리튬 공급량 및 음극 방전단계를 통한 음극(122)의 방전량을 조절하여 전극(123)의 밸런스를 재정립할 수 있다.
보다 상세히, 판별단계를 통해 음극(122) 보다 양극(121)의 퇴화 정도가 더 진행된 것으로 판별되면, 리튬 재공급단계를 통해 리튬 공급량을 늘려 양극(121)과 음극(122)의 용량을 대응되는 방향으로 조절한다.
한편, 판별단계를 통해 양극(121) 보다 음극(122)의 퇴화 정도가 더 진행된 것으로 판별되면, 음극 방전단계를 통해 리튬 방전량을 늘려 양극(121)과 음극(122)의 용량을 대응되는 방향으로 조절한다.
즉, 양극(121)과 음극(122)을 리튬 이온이 이동하면 충전과 방전을 수행할 때, 양극(121) 또는 음극(122) 중에서 어느 하나의 전극(123)의 용량이 제한을 받아 다른 하나의 전극(123)의 용량이 제한되는 것을 해결할 수 있다. 결국 보다 효과적으로 이차전지(100)의 용량을 증대시킬 수 있다.
도 7은 본 발명의 실시예에 따른 리튬 이차전지의 회생 방법으로 회생된 리튬 이차전지의 저항변화를 나타낸 그래프이다.
도 7에 나타나 있는 그래프는 본 발명의 실시예에 따른 리튬 이차전지의 회생 방법으로 회생된 리튬 이차전지(A)와 회생 전 리튬 이차전지(B)의 저항 변화를 나타낸다. 여기서, 그래프의 가로축은 SOC(State of Charge; 충전상태)를 타내내고, 세로축은 저항(Resistance)을 나타낸다. 그리고, 도 6의 그래프는 리튬 이차전지에 전기를 1.5C(Coulomb)의 인가하여 98.7A의 전류가 리튬 이차전지에 흐를때의 저항 값을 검출하였다. 이때, 충전 상태의 각 구간 마다 10초간 전기를 인하하여 각 구간별로 저항 값을 검출하였다.
도 7에 나타나 있는 그래프를 참고하면, 본 발명의 실시예에 따른 리튬 이차전지의 회생 방법으로 회생된 리튬 이차전지(A)의 저항이 회생 전 리튬 이차전지(B)의 저항 보다 감소된 것을 알 수 있다. 결국, 본 발명의 실시예에 따른 리튬 이차전지의 회생 방법으로 회생된 리튬 이차전지(A)의 성능이 개선된 것을 알 수 있다
이하에서, 도 1 내지 도 5를 참고하여, 본 발명의 다른 실시예에 따른 리튬 이차전지의 회생 방법을 설명하기로 한다.
도 1 내지 도 5를 참고하면, 본 발명의 다른 실시예에 따른 리튬 이차전지의 회생 방법은 전술한 일 실시예에 따른 리튬 이차전지의 회생 방법과 비교할 때, 판별단계의 판별방법에서 차이가 있다. 따라서, 본 실시예는 일 실시예와 중복되는 내용은 간략히 기술하고, 차이점을 중심으로 기술하도록 한다.
본 발명의 다른 실시예에 따른 리튬 이차전지의 회생 방법에서 판별방법은 리튬 재공급 전극(130)을 기준으로, 양극(121)과 음극(122)에 일정 전류 펄스를 일정 시간 인가하여, 가한 전류값과 전압의 변화량 값을 통해 양극(121) 및 음극(122) 각각의 저항값을 검출하여, 저항값이 더 크면 퇴화가 더 많이 된 것으로 판단하는 방식으로 양극(121) 및 음극(122)의 퇴화 정도를 판별할 수 있다.
여기서, 판별방법은 예를 들어 양극(121)과 음극(122)에 1C 전류 펄스(만약 전지 용량이 50Ah이고, 1C 전류 펄스를 인가하면, 50*1 = 50A의 전류가 흐르게 된다) 를 10초 동안 인가하여 가한 전류값과 전압의 변화량 값을 통해 양극(121) 및 음극(122) 각각의 저항값을 검출할 수 있다.
한편, 본 발명의 다른 실시예에 따른 리튬 이차전지의 회생 방법에서 밸런스 재정립 단계에서 판별단계를 통해 판별된 양극(121) 및 음극(122)의 퇴화 정도에 따라, 리튬 재공급단계를 통한 양극(121)으로의 리튬 공급량 및 음극 방전단계를 통한 음극(122)의 방전량을 조절하여, 양극(121)과 음극(122)의 밸런스를 재정립할 수 있다.
이상 본 발명을 구체적인 실시예를 통하여 상세히 설명하였으나, 이는 본 발명을 구체적으로 설명하기 위한 것으로, 본 발명에 따른 리튬 이차전지의 회생 방법은 이에 한정되지 않는다. 본 발명의 기술적 사상 내에서 당해 분야의 통상의 지식을 가진 자에 의해 다양한 실시가 가능하다고 할 것이다.
또한, 발명의 구체적인 보호 범위는 첨부된 특허청구범위에 의하여 명확해질 것이다.
100: 이차전지
110: 전지 케이스
120: 전극 조립체
121: 양극
122: 음극
123: 전극
124: 분리막
125: 전극 리드(양극 리드)
126: 전극 리드(음극 리드)
127: 전극 탭(양극 탭)
128: 전극 탭(음극 탭)
130: 리튬 재공급 전극
131: 제1 리튬 재공급 전극
131a: 관통홀
132: 제2 리튬 재공급 전극
133,134: 리튬 재공급 전극 리드
135,136: 리튬 재공급 전극 탭

Claims (13)

  1. 양극 및 음극을 포함하는 전극과 분리막이 교대로 결집되어 적층된 전극 조립체 및 상기 전극 조립체를 수용하는 수용부가 형성된 전지 케이스를 포함하는 이차전지의 회생 방법으로,
    상기 이차전지에 리튬 재공급 전극이 더 구비되어, 상기 양극을 대향 전극으로 설정하고, 상기 리튬 재공급 전극을 워킹(Working) 전극으로 설정하여, 상기 리튬 재공급 전극을 통해 상기 양극으로 리튬 이온을 충전하는 리튬 재공급단계; 및
    상기 리튬 재공급단계를 통해 상기 양극으로 리튬 이온을 재공급한 후, 상기 리튬 재공급 전극을 대향 전극으로 설정하고, 상기 음극을 워킹 전극으로 설정하여, 상기 음극을 방전 한계까지 완전 방전시키는 음극 방전단계를 포함하여,
    상기 이차전지의 용량을 회복시키는 리튬 이차전지의 회생 방법.
  2. 청구항 1에 있어서,
    상기 리튬 재공급단계 전에,
    상기 음극에서 상기 양극으로 리튬 이온을 이동시켜 상기 전극을 방전시키는 방전시키는 방전단계를 더 포함하는 리튬 이차전지의 회생 방법.
  3. 청구항 1에 있어서,
    상기 리튬 재공급단계 및 상기 음극 방전단계를 반복적으로 수행하며, 상기 이차전지의 용량을 회복시키는 리튬 이차전지의 회생 방법.
  4. 청구항 1에 있어서,
    상기 리튬 재공급단계는
    복수개로 마련된 리튬 재공급 전극 중에서 어느 하나의 리튬 재공급 전극을 워킹 전극으로 설정하여 상기 양극으로 리튬 이온을 충전하고,
    상기 양극의 충전량이 40~60%가 되면 상기 어느 하나의 리튬 재공급 전극 대신 다른 하나의 리튬 재공급 전극을 워킹 전극으로 설정하여 상기 양극으로 리튬 이온을 완전 충전시키는 리튬 이차전지의 회생 방법.
  5. 청구항 1에 있어서,
    상기 음극 방전단계는
    복수개로 마련된 리튬 재공급 전극 중에서 어느 하나의 리튬 재공급 전극을 대향 전극으로 설정하여 상기 음극을 방전시키고,
    상기 음극의 방전량이 40~60%가 되면 상기 어느 하나의 리튬 재공급 전극 대신 다른 하나의 리튬 재공급 전극을 대향 전극으로 설정하여 상기 음극을 완전 방전시키는 리튬 이차전지의 회생 방법.
  6. 청구항 4 또는 청구항 5에 있어서,
    상기 복수개의 리튬 재공급 전극은 상기 전극 조립체의 일측에 위치되는 제1 리튬 재공급 전극 및 상기 전극 조립체의 타측에 위치되는 제2 리튬 재공급 전극을 포함하는 리튬 이차전지의 회생 방법.
  7. 청구항 4 또는 청구항 5에 있어서,
    상기 음극 방전단계는
    상기 음극으로 고전류 펄스를 인가하여 음극에 적층된 inorganic salt layer 및 organic salt layer를 제거하는 펄스 인가단계를 더 포함하는 리튬 이차전지의 회생 방법.
  8. 청구항 7에 있어서,
    상기 펄스 인가단계는 1.0 ~ 2.5 C 전류 펄스를 상기 음극에 인가하는 리튬 이차전지의 회생 방법.
  9. 청구항 1 내지 청구항 5 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 양극 및 상기 음극의 퇴화 정도를 판별하는 판별단계를 더 포함하여,
    상기 판별단계를 통해 판별된 상기 양극 및 상기 음극의 퇴화 정도가 일정 범위 이상일 때만 상기 리튬 재공급 단계 또는 상기 음극 방전단계 중에서 어느 하나 이상의 단계를 수행하는 리튬 이차전지의 회생 방법.
  10. 청구항 9에 있어서,
    상기 판별단계를 통해 상기 양극 및 상기 음극의 퇴화 정도를 판별하여,
    상기 리튬 재공급단계를 통한 상기 양극으로의 리튬 공급량 및 상기 음극 방전단계를 통한 상기 음극의 방전량을 조절하여 상기 전극의 밸런스를 재정립하는 밸런스 재정립 단계를 더 포함하는 리튬 이차전지의 회생 방법.
  11. 청구항 9에 있어서,
    상기 판별단계는
    상기 리튬 재공급 전극을 워킹 전극으로 설정하고, 상기 양극 및 상기 음극을 대향 전극으로 설정하여, 상기 리튬 재공급 전극을 기준으로한 상기 양극 및 상기 음극의 각각 전압 값과 충전용량을 검출하여 상기 양극 및 상기 음극의 퇴화 정도를 판별하는 리튬 이차전지의 회생 방법.
  12. 청구항 9에 있어서,
    상기 판별단계는
    상기 리튬 재공급 전극을 기준으로, 상기 양극과 상기 음극에 일정 전류 펄스를 일정 시간 인가하여, 가한 전류값과 전압의 변화량 값을 통해 상기 양극 및 상기 음극 각각의 저항값을 검출하여, 상기 저항값이 더 크면 퇴화가 더 많이 된 것으로 판단하는 방식으로 상기 양극 및 상기 음극의 퇴화 정도를 판별하는 리튬 이차전지의 회생 방법.
  13. 청구항 1 내지 청구항 5 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 리튬 재공급 전극은 리튬 메탈(Metal)로 이루어지는 리튬 이차전지의 회생 방법.
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