KR20180078891A - 수지 조성물 및 이로부터 제조된 성형품 - Google Patents
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Abstract
본 발명은, (A) 폴리카보네이트 수지, (B) (메타)아크릴산 에스테르 화합물이 그라프트된 고무 변성 비닐계 그라프트 공중합체 및 (C) 에폭시기를 포함하는 변성 방향족 비닐 화합물-시안화 비닐 화합물 공중합체를 포함하고, 상기 (C) 에폭시기를 포함하는 변성 방향족 비닐 화합물-시안화 비닐 화합물 공중합체의 함량은, 수지 조성물 전체를 기준으로, 10 중량% 내지 30 중량% 범위인 수지 조성물 및 이로부터 제조된 성형품에 관한 것이다.
Description
본 발명은 저광 특성이 우수한 수지 조성물 및 이로부터 제조된 성형품에 관한 것이다.
최근 자동차 연비 감소 방안 중 하나로 차량의 중량을 줄이고자 금속 대비 비중이 낮은 플라스틱 사용을 확대하고 있다. 특히, 자동차 내장재의 경우 센터페시아(Center-fascia), 대쉬 보드(dash board) 등 다양한 제품 등에 플라스틱이 사용되고 있으며, 자동차 내장재의 고급화 경향으로 저광 특성을 갖는 제품을 선호하는 추세이다.
예를 들면, 폴리카보네이트(PC) 수지와 아크릴로니트릴-부타디엔-스티렌 공중합체(ABS) 수지를 블렌딩한 PC/ABS 수지는 우수한 내충격성, 가공성 및 내열성을 갖는다. 따라서, 자동차 내장재로 적합한 소재이나 사출성형된 제품의 광택도가 높아, 자동차 내장재의 용도로 사용하기 위해서는 저광 특성을 위한 도장 공정이 필수적이고 이는 환경 오염 및 제조 비용 증가로 이어지는 문제점이 있다.
이에 도장 공정을 거치지 않도록, PC/ABS 수지에 초고분자량 가교 스티렌-아크릴로니트릴 공중합체(SAN), 대입경 고무, 나노 필러(nano filler) 또는 유리 섬유 등 다양한 성분을 추가하여 저광 특성을 갖는 수지를 제조하는 방법들이 제안되었다.
그러나 이러한 방법들은 이종의 재료를 첨가하기 때문에 PC/ABS 수지의 내충격성 및 기계적 강도가 저하되는 문제가 있다.
따라서, 우수한 내충격성을 가지면서도 저광 특성이 우수한 수지 조성물의 개발이 시급하다.
일 실시예는 우수한 내충격성 및 저광 특성을 갖는 수지 조성물을 제공하고자 한다.
다른 실시예는 상기 수지 조성물로부터 제조된 성형품을 제공하고자 한다.
일 실시예에 따른 수지 조성물은, (A) 폴리카보네이트 수지, (B) (메타)아크릴산 에스테르 화합물이 그라프트된 고무 변성 비닐계 그라프트 공중합체 및 (C) 에폭시기를 포함하는 변성 방향족 비닐 화합물-시안화 비닐 화합물 공중합체를 포함하고, 상기 (C) 에폭시기를 포함하는 변성 방향족 비닐 화합물-시안화 비닐 화합물 공중합체의 함량은, 수지 조성물 전체를 기준으로, 10 중량% 내지 30 중량% 범위일 수 있다.
상기 수지 조성물 전체를 기준으로, (A) 폴리카보네이트 수지의 함량은 50 중량% 내지 85 중량% 범위이고, (B) (메타)아크릴산 에스테르 화합물이 그라프트된 고무 변성 비닐계 그라프트 공중합체의 함량은 5 중량% 내지 25 중량% 범위일 수 있다.
한편, 상기 수지 조성물 전체를 기준으로, 상기 (A) 폴리카보네이트 수지의 함량은 50 중량% 내지 80 중량% 범위이고, 상기 (B) (메타)아크릴산 에스테르 화합물이 그라프트된 고무 변성 비닐계 그라프트 공중합체의 함량은 5 중량% 내지 20 중량% 범위이며, (D) 고무 변성 비닐계 그라프트 공중합체를 5 중량% 내지 10 중량% 함량 범위로 더 포함할 수 있다.
또는, 상기 수지 조성물 전체를 기준으로, 상기 (A) 폴리카보네이트 수지의 함량은 50 중량% 내지 70 중량% 범위이고, 상기 (B) (메타)아크릴산 에스테르 화합물이 그라프트된 고무 변성 비닐계 그라프트 공중합체의 함량은 12 중량% 내지 20 중량% 범위이며, (E) 방향족 비닐 화합물-시안화 비닐 화합물 공중합체를 8 중량% 내지 12 중량% 함량 범위로 더 포함할 수 있다.
상기 에폭시기를 포함하는 변성 방향족 비닐 화합물-시안화 비닐 화합물 공중합체는, 상기 에폭시기를 포함하는 변성 방향족 비닐 화합물-시안화 비닐 화합물 공중합체 전체를 기준으로, 상기 에폭시기를 0.01 중량% 내지 2 중량% 포함할 수 있다.
상기 에폭시기를 포함하는 변성 방향족 비닐 화합물-시안화 비닐 화합물 공중합체의 중량평균분자량은 80,000 g/mol 내지 120,000 g/mol 범위일 수 있다.
상기 폴리카보네이트 수지의 중량평균분자량은, 10,000 g/mol 내지 50,000 g/mol 범위일 수 있다.
상기 (메타)아크릴산 에스테르 화합물이 그라프트된 고무 변성 비닐계 그라프트 공중합체는, 코어-쉘(core-shell) 구조를 가지며, 상기 코어는 부타디엔 고무으로 이루어지고, 상기 쉘은 메틸메타크릴레이트-스티렌-아크릴로니트릴 공중합체로 이루어진 것일 수 있다.
상기 (메타)아크릴산 에스테르 화합물이 그라프트된 고무 변성 비닐계 그라프트 공중합체는, 상기 부타디엔 고무 40 중량% 내지 60 중량%에 상기 메틸메타크릴레이트-스티렌-아크릴로니트릴 공중합체 40 중량% 내지 60 중량%가 그라프트 중합된 것일 수 있다.
상기 부타디엔 고무의 평균 입경은, 200nm 내지 400nm범위일 수 있다.
한편, 일 실시예에 따른 수지 조성물을 이용한 성형품이 제공될 수 있다.
상기 성형품은 ASTM D523에 따라 60° 각도에서 측정한 광택도가 40 GU 이하일 수 있다.
또한, 상기 성형품은 1/4"의 두께에서 ASTM D256에 따라 측정한 노치 아이조드 충격강도가 45 내지 65kgfㆍcm/cm일 수 있다.
일 구현예에 따른 수지 조성물은 우수한 내충격성을 가짐과 동시에 저광 특성이 뛰어나다.
이하, 본 발명의 구현예를 상세히 설명하기로 한다. 다만, 이는 예시로서 제시되는 것으로, 이에 의해 본 발명이 제한되지는 않으며 본 발명은 첨부된 청구범위에 의해 정의될 뿐이다.
본 명세서에서 "치환"이란 별도의 정의가 없는 한 화합물 중 적어도 하나의 수소가 C1 내지 C30 알킬기; C1 내지 C10 알킬실릴기; C3 내지 C30 시클로알킬기; C6 내지 C30 아릴기; C2 내지 C30 헤테로아릴기; C1 내지 C10 알콕시기; 플루오로기, 트리플루오로메틸기 등의 C1 내지 C10 트리플루오로알킬기; 또는 시아노기로 치환된 것을 의미한다.
본 명세서에서 "헤테로"란 별도의 정의가 없는 한, 하나의 화합물 또는 치환기 내에 N, O, S 및 P로 이루어진 군에서 선택되는 헤테로 원자를 1개 내지 3개 포함하고, 나머지는 탄소인 것을 의미한다.
본 명세서에서 "알킬(alkyl)기"란 별도의 정의가 없는 한, 어떠한 알켄기(alkene)나 알킨기(alkyne)를 포함하고 있지 않은 "포화 알킬(saturated alkyl)기"; 또는 적어도 하나의 알켄기 또는 알킨기를 포함하고 있는 "불포화 알킬(unsaturated alkyl)기"를 모두 포함하는 것을 의미한다. 상기 "알켄기"는 적어도 두 개의 탄소원자가 적어도 하나의 탄소-탄소 이중 결합을 이루고 있는 치환기를 의미하며, "알킨기" 는 적어도 두 개의 탄소원자가 적어도 하나의 탄소-탄소 삼중 결합을 이루고 있는 치환기를 의미한다. 상기 알킬기는 분지형, 직쇄형 또는 환형일 수 있다.
상기 알킬기는 C1 내지 C20 알킬기일 수 있으며, 구체적으로 C1 내지 C6 저급 알킬기, C7 내지 C10 중급 알킬기, C11 내지 C20 고급 알킬기일 수 있다.
"방향족"은 환형인 치환기의 모든 원소가 p-오비탈을 가지고 있으며, 이들 p-오비탈이 공액(conjugation)을 형성하고 있는 화합물을 의미한다. 구체적인 예로 아릴기와 헤테로아릴기가 있다.
"아릴(aryl)기"는 단일고리 또는 융합고리(즉, 탄소원자들의 인접한 쌍들을 나눠 가지는 복수의 고리) 치환기를 포함한다.
"헤테로아릴(heteroaryl)기"는 아릴기 내에 N, O, S 및 P로 이루어진 군에서 선택되는 헤테로 원자를 1 내지 3개 포함하고, 나머지는 탄소인 것을 의미한다. 상기 헤테로아릴기가 융합고리인 경우, 각각의 고리마다 상기 헤테로 원자를 1개 내지 3개 포함할 수 있다.
본 명세서에서 특별한 언급이 없는 한, (메트)아크릴레이트는 아크릴레이트 또는 메타크릴레이트를 의미한다. 또한 (메타)아크릴산 알킬 에스테르는 아크릴산 알킬 에스테르 또는 메타크릴산 알킬 에스테르를 의미하며, (메타)아크릴산 에스테르는 아크릴산 에스테르 또는 메타크릴산 에스테르를 의미한다.
본 명세서에서 별도의 정의가 없는 한, "공중합"이란 블록 공중합, 랜덤 공중합, 그래프트 공중합 또는 교호 공중합을 의미할 수 있고, "공중합체"란 블록 공중합체, 랜덤 공중합체, 그래프트 공중합체 또는 교호 공중합체를 의미할 수 있다.
본 발명의 일 구현예에 따르면, (A) 폴리카보네이트 수지, (B) (메타)아크릴산 에스테르 화합물이 그라프트된 고무 변성 비닐계 그라프트 공중합체 및 (C) 에폭시기를 포함하는 변성 방향족 비닐 화합물-시안화 비닐 화합물 공중합체를 포함하고, 상기 (C) 에폭시기를 포함하는 변성 방향족 비닐 화합물-시안화 비닐 화합물 공중합체의 함량은, 수지 조성물 전체를 기준으로, 10 중량% 내지 30 중량% 범위인 저광 특성이 우수한 수지 조성물을 제공된다.
이하, 상기 수지 조성물에 포함되는 각 구성에 대하여 구체적으로 설명한다.
(A) 폴리카보네이트 수지
폴리카보네이트 수지(A)는 카보네이트 결합을 가진 폴리에스테르로서 그 종류가 특별히 제한되지 않으며, 수지 조성물 분야에서 이용 가능한 임의의 폴리카보네이트를 사용할 수 있다.
상기 폴리카보네이트 수지는 디페놀류와 포스겐, 할로겐산 에스테르, 탄산 에스테르 또는 이들의 조합과 반응시켜 제조될 수 있다.
디페놀류는 2종 이상이 조합되어 폴리카보네이트 수지의 반복 단위를 구성할 수도 있다.
상기 디페놀류의 구체적인 예로는, 히드로퀴논, 레조시놀, 4,4'-디히드록시디페닐, 2,2-비스(4-히드록시페닐)프로판('비스페놀-A'라고도 함), 2,4-비스(4-히드록시페닐)-2-메틸부탄, 비스(4-히드록시페닐)메탄, 1,1-비스(4-
히드록시페닐)사이클로헥산, 2,2-비스(3-클로로-4-히드록시페닐)프로판, 2,2-비스(3-메틸-4-히드록시페닐)프로판, 2,2-비스(3,5-디메틸-4-히드록시페닐)프로판, 2,2-비스(3,5-디클로로-4-히드록시페닐)프로판, 2,2-비스(3,5-디브로모-4-히드록시페닐)프로판, 비스(4-히드록시페닐)술폭사이드, 비스(4-히드록시페닐)케톤, 비스(4-히드록시페닐)에테르 등을 들 수 있다. 상기 디페놀류 중에서, 좋게는 2,2-비스(4-히드록시페닐)프로판, 2,2-비스(3,5-디클로로-4-히드록시페닐)프로판, 2,2-비스(3,5-디메틸-4-히드록시페닐)프로판 또는 1,1-비스(4-히드록시페닐)사이클로헥산을 사용할 수 있다. 바람직하게는 2,2-비스(4-히드록시페닐)프로판을 사용할 수 있다.
상기 폴리카보네이트 수지는 2종 이상의 디페놀류로부터 제조된 공중합체의 혼합물일 수 있다.
또한 폴리카보네이트 수지는 선형 폴리카보네이트 수지, 분지형 폴리카보네이트 수지, 폴리에스테르카보네이트 공중합체 수지 등을 사용할 수 있다.
상기 선형 폴리카보네이트 수지의 구체적인 예로는 비스페놀-A계 폴리카보네이트 수지일 수 있다. 상기 분지형 폴리카보네이트 수지의 구체적인 예로는 트리멜라틱 무수물, 트리멜리틱산 등과 같은 다관능성 방향족 화합물을 디페놀류 및 카보네이트와 반응시켜 제조되는 폴리머일 수 있다. 상기 폴리에스테르카보네이트 공중합체로 수지는 이관능성 카르복실산을 디페놀류 및 카보네이트와 반응시켜 제조할 수 있으며, 여기서 사용되는 카보네이트는 디페닐카보네이트와 같은 디아릴카보네이트 또는 에틸렌 카보네이트일 수 있다.
상기 폴리카보네이트 수지는 중량평균분자량이 10,000 g/mol 내지 50,000 g/mol 인 것을 사용하는 것이 바람직하며, 예를 들어, 14,000 g/mol 내지 40,000 g/mol인 것을 사용하는 것이 효과적이다. 폴리카보네이트 수지의 중량평균분자량이 상기 범위 내인 경우, 우수한 내충격성 및 유동성을 얻을 수 있다. 또한, 원하는 유동성을 충족시키기 위하여 중량평균분자량이 다른 2종 이상의 폴리카보네이트 수지를 혼합하여 사용할 수도 있다.
상기 폴리카보네이트 수지의 함량은, 수지 조성물 100 중량%에 대하여 50 중량% 내지 85 중량%일 수 있으며, 예를 들어 50 중량% 내지 80 중량% 또는 50 중량% 내지 70 중량%일 수 있다. 폴리카보네이트 수지가 50 중량% 이상인 경우에는 기계적 강도가 우수하고, 85 중량% 이하인 경우에는 우수한 성형성을 확보할 수 있다.
(B) ( 메타 )아크릴산 에스테르 화합물이 그라프트된 고무 변성 비닐계 그라프트 공중합체
본 발명의 일 실시예에 따른 (메타)아크릴산 에스테르 화합물이 그라프트된 고무 변성 비닐계 그라프트 공중합체를 후술할 에폭시기를 포함하는 변성 방향족 비닐 화합물-시안화 비닐 화합물 공중합체와 함께 포함하는 본 실시예에 따른 수지 조성물은, 이를 적용한 성형품 표면의 표면 조도(roughness)를 크게 하여 저광 특성을 구현함과 동시에 우수한 내충격성 및 내열성을 유지할 수 있다.
상기 (메타)아크릴산 에스테르 화합물이 그라프트된 고무 변성 비닐계 그라프트 공중합체는 코어(core)가 고무질 중합체이고, 쉘(shell)이 방향족 비닐계 화합물, 시안화 비닐계 화합물 및 (메타)아크릴산 에스테르 화합물의 공중합체인 코어-쉘 형태의 공중합체일 수 있다.
중합방법은 당해 기술분야에 자명하게 공지된 방법이면 제한되지 않으며, 괴상중합, 현탁중합 및 유화중합 등에 의하여 제조될 수 있다.
예를 들면, 고무질 중합체 40 중량% 내지 60중량% 존재 하에 방향족 비닐계 화합물, 시안화 비닐계 화합물 및 (메타)아크릴산 에스테르 화합물의 혼합물 40 중량% 내지 60중량%를 유화 중합법으로 그라프트 중합하여 제조할 수 있다. 상기 고무질 중합체와 상기 방향족 비닐계 화합물, 시안화 비닐계 화합물 및 (메타)아크릴산 에스테르 화합물의 혼합물의 함량이 상기 범위를 만족하는 경우 수지 조성물의 내충격성 및 내열성 등이 우수할 수 있다.
이때, 상기 고무질 중합체는 코어층을 형성할 수 있다. 상기 고무질 중합체는 평균입경이 200nm 내지 400nm 범위일 수 있다. 고무질 중합체의 평균입경이 200nm 미만일 경우에는 내충격 특성이 감소할 우려가 있으며, 400nm를 초과일 경우에는 가공성이 감소하는 문제가 발생할 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따른 고무질 중합체는 부타디엔 고무, 아크릴 고무, 에틸렌/프로필렌 고무, 스티렌/부타디엔 고무, 아크릴로니트릴/부타디엔 고무, 이소프렌 고무, 에틸렌-프로필렌-디엔 삼원 공중합체(EPDM) 및 폴리오가노실록산/폴리알킬(메타)아크릴레이트 고무 복합체 중에서 선택되는 어느 하나 또는 둘 이상의 혼합물을 사용할 수 있다. 보다 구체적으로 부타디엔 고무를 사용할 수 있다.
한편, 상기 쉘을 형성하는 방향족 비닐계 화합물은 스티렌, C1 내지 C10의 알킬 치환 스티렌, 할로겐 치환 스티렌, 비닐 톨루엔, 비닐 나프탈렌 및 이들의 조합 중에서 선택되는 어느 하나 이상을 사용할 수 있다. 상기 알킬 치환 스티렌의 구체적인 예로는 α-메틸 스티렌, p-메틸 스티렌, o-에틸 스티렌, m-에틸 스티렌, p-에틸 스티렌, p-t-부틸 스티렌, 2,4-디메틸 스티렌 등을 들 수 있다. 바람직하게는 상기 방향족 비닐계 화합물로 스티렌을 사용할 수 있다.
상기 쉘을 형성하는 시안화 비닐계 화합물은 아크릴로니트릴, 메타크릴로니트릴, 푸마로니트릴 및 이들의 조합 중에서 선택되는 어느 하나 이상을 사용할 수 있다. 보다 구체적으로 상기 시안화 비닐계 화합물은 아크릴로니트릴을 사용할 수 있다.
상기 쉘을 형성하는 (메타)아크릴산 에스테르 화합물은 C1 내지 C10의 알킬 치환 메타크릴산 에스테르류 또는 C1 내지 C10의 알킬 치환 아크릴산 에스테르류일 수 있다. 보다 구체적으로 상기 (메타)아크릴산 에스테르 화합물은 메틸메타크릴레이트일 수 있다.
본 발명의 일실시예에 따른 (메타)아크릴산 에스테르 화합물이 그라프트된 고무 변성 비닐계 그라프트 공중합체의 쉘 층은 메틸메타크릴레이트-아크릴로니트릴-스티렌 공중합체로 형성될 수 있다.
이때, 상기 쉘 층에서 메틸메타크릴레이트, 스티렌 및 아크릴로니트릴의 함량은, 예를 들면, 메틸메타크릴레이트-아크릴로니트릴-스티렌 공중합체 100중량%를 기준으로, 각각 70 중량% 내지 83 중량%, 15 중량% 내지 25 중량%, 2 중량% 내지 8 중량%일 수 있다.
따라서, 본 발명의 (메타)아크릴산 에스테르 화합물이 그라프트된 고무 변성 비닐계 그라프트 공중합체는 메틸메타크릴레이트-아크릴로니트릴-부타디엔-스티렌 그라프트 공중합체(g-MABS)일 수 있다.
본 발명의 수지 조성물에서 상기 (메타)아크릴산 에스테르 화합물이 그라프트된 고무 변성 비닐계 그라프트 공중합체의 함량은, 전체 수지 조성물 100 중량%를 기준으로, 5 중량% 내지 25 중량%일 수 있고, 예를 들면, 5 중량% 내지 20 중량% 또는 12 중량% 내지 20 중량% 일 수 있다.
(C) 에폭시기를 포함하는 변성 방향족 비닐
화합물-시안화 비닐 화합물 공중합체
상기 에폭시기를 포함하는 변성 방향족 비닐 화합물-시안화 비닐 화합물 공중합체는 방향족 비닐 화합물 및 시안화 비닐 화합물의 혼합물에 반응형 에폭시기를 갖는 화합물이 도입되어 공중합된 것일 수 있다.
이때, 반응형 에폭시기를 갖는 화합물은, 예를 들면, 글리시딜 메타크릴레이트, 글리시딜 아크릴레이트 등을 단독 또는 2종 이상 혼합된 것일 수 있다.
상기 에폭시기를 포함하는 변성 방향족 비닐 화합물-시안화 비닐 화합물 공중합체에서 상기 방향족 비닐계 화합물은, 예를 들어, 스티렌, C1 내지 C10의 알킬 치환 스티렌, 할로겐 치환 스티렌, 또는 이들의 조합 등을 사용할 수 있다. 일 예에서, 상기 방향족 비닐계 단량체는 o-에틸 스티렌, m-에틸 스티렌, p-에틸 스티렌, α-메틸 스티렌 등일 수 있으나, 이에 제한되는 것은 아니며, 단독 또는 2 종 이상 혼합하여 사용할 수 있다.
상기 방향족 비닐계 화합물의 함량은, 상기 에폭시기를 포함하는 변성 방향족 비닐 화합물-시안화 비닐 화합물 공중합체 100 중량%를 기준으로, 40 중량% 내지 90 중량%, 예를 들어, 55 내지 80 중량%일 수 있다.
상기 시안화 비닐계 화합물은, 예를 들어, 아크릴로니트릴, 메타크릴로니트릴, 푸마로니트릴 및 이들의 조합 중에서 선택되는 어느 하나 이상을 사용할 수 있다. 보다 구체적으로 상기 시안화 비닐계 화합물은 아크릴로니트릴을 사용할 수 있다.
상기 시안화 비닐계 화합물의 함량은, 상기 에폭시기를 포함하는 변성 방향족 비닐 화합물-시안화 비닐 화합물 공중합체 100 중량%를 기준으로, 5 내지 55 중량%, 예를 들어 15 내지 40 중량% 포함될 수 있다.
즉, 상기 방향족 비닐 화합물 및 시안화 비닐 화합물의 혼합물에 반응형 에폭시기를 갖는 화합물을 도입함으로써 에폭시기를 포함하는 변성 방향족 비닐 화합물-시안화 비닐 화합물 공중합체를 제조할 수 있다.
상기 에폭시기를 포함하는 변성 방향족 비닐 화합물-시안화 비닐 화합물 공중합체의 에폭시기는 (메타)아크릴산 에스테르 화합물이 그라프트된 고무 변성 비닐계 그라프트 공중합체와 선택적으로 반응하여 가교 결합을 형성하기 때문에 본 발명에 따른 수지 조성물의 저광 특성을 현저하게 향상시킬 수 있다.
일반적으로 (메타)아크릴산 에스테르 화합물이 그라프트된 고무 변성 비닐계 그라프트 공중합체는, 방향족 비닐 화합물-시안화 비닐 화합물 공중합체와의 친화력이 떨어지기 때문에 이들을 폴리카보네이트 수지와 혼합하는 경우, (메타)아크릴산 에스테르 화합물이 그라프트된 고무 변성 비닐계 그라프트 공중합체가 잘 분산되지 못하여 폴리카보네이트 수지 및 방향족 비닐 화합물-시안화 비닐 화합물 공중합체 계면 등에 응집하는 문제점이 있다. 그러나, 본 발명에서는 방향족 비닐 화합물-시안화 비닐 화합물 공중합체에 반응성 에폭시기를 도입하여 수지 조성물을 제조함으로써 상기 (B) (메타)아크릴산 에스테르 화합물이 그라프트된 고무 변성 비닐계 그라프트 공중합체가 상기 (C) 에폭시기를 포함하는 변성 방향족 비닐 화합물-시안화 비닐 화합물 공중합체와 반응하여 가교 구조를 형성하기 때문에 (메타)아크릴산 에스테르 화합물이 그라프트된 고무 변성 비닐계 그라프트 공중합체가 계면 등에 응집하는 것을 방지할 수 있다. 이에 따라 본 실시예에 따른 수지 조성물의 저광 특성을 현저하게 향상시킬 수 있다.
본 실시예에서 상기 에폭시기를 포함하는 변성 방향족 비닐 화합물-시안화 비닐 화합물 공중합체는, 예를 들면, 에폭시기를 포함하는 스티렌-아크릴로니트릴 공중합체일 수 있다.
한편, 상기 에폭시기를 포함하는 변성 방향족 비닐 화합물-시안화 비닐 화합물 공중합체는 (C)는 상기 수지 조성물 전체 100 중량%에 대하여, 10 중량% 내지 30 중량% 범위로 포함될 수 있다. 에폭시기를 포함하는 변성 방향족 비닐 화합물-시안화 비닐 화합물 공중합체의 함량이 상기 범위를 만족하는 경우 저광 특성이 현저하게 향상되면서도 우수한 내열성 및 내충격성을 확보할 수 있다.
(D) 고무 변성
비닐계
그라프트
공중합체
상기 (D) 고무 변성 비닐계 그라프트 공중합체는, 코어(core)가 고무질 중합체이고, 쉘(shell)이 방향족 비닐계 화합물 및 시안화 비닐계 화합물의 공중합체 형태인 코어-쉘 형태의 공중합체일 수 있다.
중합방법은 당해 기술분야에 자명하게 공지된 방법이면 제한되지 않으며, 괴상중합, 현탁중합 및 유화중합 등에 의하여 제조될 수 있다.
예를 들면, 상기 고무질 중합체 40중량% 내지 60 중량%의 존재 하에 방향족 비닐계 화합물 및 시안화 비닐계 화합물의 혼합물을 40 중량% 내지 60 중량%를 유화 중합법으로 그라프트 중합하여 제조할 수 있다. 상기 고무질 중합체와 상기 방향족 비닐계 화합물 및 시안화 비닐계 화합물의 혼합물의 함량이 상기 범위를 만족하는 경우 수지 조성물의 내충격성 및 내열성 등이 우수할 수 있다.
상기 고무질 중합체의 평균 입경은 수지 조성물의 내충격성 향상시키기 위하여, 100nm 내지 500nm일 수 있다. 일 예에서, 상기 고무질 중합체의 평균입경은, 200nm 내지 400nm일 수 있다. 상기 범위에서의 수지 조성물은 우수한 충격강도를 확보할 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따른 고무질 중합체는 부타디엔 고무, 아크릴 고무, 에틸렌/프로필렌 고무, 스티렌/부타디엔 고무, 아크릴로니트릴/부타디엔 고무, 이소프렌 고무, 에틸렌-프로필렌-디엔 삼원 공중합체(EPDM) 및 폴리오가노실록산/폴리알킬(메타)아크릴레이트 고무 복합체 중에서 선택되는 어느 하나 또는 둘 이상의 혼합물을 사용할 수 있다. 보다 구체적으로 부타디엔 고무를 사용할 수 있다.
한편, 상기 쉘을 형성하는 상기 방향족 비닐계 화합물은, 예를 들어, 스티렌, C1 내지 C10 알킬기로 치환된 스티렌, 할로겐 치환 스티렌, 또는 이들의 조합 등을 사용할 수 있다. 일 예에서, 상기 방향족 비닐계 단량체는 o-에틸 스티렌, m-에틸 스티렌, p-에틸 스티렌, α-메틸 스티렌 등일 수 있으나, 이에 제한되는 것은 아니며, 단독 또는 2 종 이상 혼합하여 사용할 수 있다.
한편, 상기 쉘을 형성하는 방향족 비닐계 화합물의 함량은, 상기 쉘 100 중량%를 기준으로, 45 중량% 내지 90 중량%, 예를 들어, 60 내지 80 중량%일 수 있다. 상기 방향족 비닐계 단량체가 상기 함량 범위를 만족하는 경우, 상기 범위에서의 유동성 등이 우수할 수 있다.
상기 쉘을 형성하는 시안화 비닐계 화합물은, 상기 방향족 비닐계 단량체와 공중합 가능한 단량체로, 예를 들어, 아크릴로니트릴, 메타크릴로니트릴, 푸마로니트릴 또는 이들의 조합 등을 사용할 수 있다.
상기 시안화 비닐계 단량체의 함량은, 쉘 100 중량%를 기준으로, 10 내지 55 중량%, 예를 들어 20 내지 40 중량%일 수 있다. 상기 시안화 비닐계 단량체가 상기 함량 범위 내로 포함되는 경우 우수한 내충격성 및 내열성을 얻을 수 있다.
본 실시예어서 고무 변성 비닐계 그라프트 공중합체는, 예를 들면, 아크릴로니트릴-부타디엔-스티렌 그라프트 공중합체(g-ABS)일 수 있다.
상기 고무 변성 비닐계 그라프트 공중합체 (D)는, 상기 수지 조성물 전체 100 중량%를 기준으로, 5 중량% 내지 10중량% 함량 범위로 포함될 수 있다. 상기 범위 내의 고무 변성 비닐계 그라프트 공중합체를 포함하는 수지 조성물은 우수한 내충격성 및 내열성을 나타낸다.
(E) 방향족 비닐 화합물-시안화 비닐 화합물 공중합체
방향족 비닐 화합물-시안화 비닐 화합물 공중합체는 시안화 비닐 화합물 및 방향족 비닐 화합물이 공중합되어 형성된다.
상기 시안화 비닐 화합물로는 아크릴로니트릴, 메타크릴로니트릴, 푸마로니트릴 및 이들의 조합으로 이루어진 군에서 선택되는 것을 사용할 수 있다.
상기 방향족 비닐 화합물로는 스티렌, 할로겐 또는 C1 내지 C10 알킬기로 치환된 스티렌 및 이들의 조합으로 이루어진 군에서 선택되는 것을 사용할 수 있다.
상기 시안화 비닐 화합물-방향족 비닐 화합물 공중합체는 스티렌-아크릴로니트릴 공중합체(styrene-acrylonitrile copolymer, SAN)일 수 있다.
상기 방향족 비닐 화합물-시안화 비닐 화합물 공중합체는 80,000 g/mol 내지 200,000 g/mol, 예를 들어 90,000 g/mol 내지 150,000 g/mol의 중량평균분자량을 가질 수 있다.
일 실시예에 따른 저광 특성이 우수한 수지 조성물에서, 상기 방향족 비닐 화합물-시안화 비닐 화합물 공중합체는, 수지 조성물 100 중량%를 기준으로, 8 중량% 내지 12 중량%의 함량 범위로 포함될 수 있다.
상기 방향족 비닐 화합물-시안화 비닐 화합물 공중합체의 함량이 상기 범위를 만족하는 경우, 상용성이 우수하여 우수한 기계적 강도를 확보할 수 있다.
(F) 첨가제
상기 저광 특성이 우수한 수지 조성물은 그 용도에 따라 선택적으로 첨가제를 더 포함할 수 있다. 상기 첨가제로는 난연제, 활제, 가소제, 안정제, 산화방지제, 광안정제 또는 착색제를 더 포함할 수 있으며, 최종 성형품의 특성에 따라 2종 이상 혼합하여 사용할 수 있다.
상기 난연제는 연소성을 감소시키는 물질로, 포스페이트(phosphate) 화합물, 포스파이트(phosphite) 화합물, 포스포네이트(phosphonate) 화합물, 폴리실록산, 포스파젠(phosphazene) 화합물, 포스피네이트(phosphinate) 화합물 또는 멜라민 화합물 중 적어도 하나를 포함할 수 있으나, 이에 한정되는 것은 아니다.
상기 활제는 가공 또는 성형 중에 수지 조성물과 접촉하는 금속 표면을 윤활시켜 수지 조성물의 흐름 또는 이동을 도와주는 물질로, 통상적으로 사용되는 물질을 사용할 수 있다.
상기 가소제는 수지 조성물의 유연성, 가공 작업성 또는 팽창성을 증가시키는 물질로, 통상적으로 사용되는 물질을 사용할 수 있다.
상기 열안정제는 고온에서 혼련 또는 성형할 경우 수지 조성물의 열적 분해를 억제하는 물질로, 통상적으로 사용되는 물질을 사용할 수 있다.
상기 산화방지제는 수지 조성물과 산소와의 화학적 반응을 억제 또는 차단시킴으로써 수지 조성물이 분해되어 고유 물성이 상실되는 것을 방지하는 물질로, 페놀형, 포스파이트형, 티오에테르형 또는 아민형 산화방지제 중 적어도 하나를 포함할 수 있으나, 이에 한정되는 것은 아니다.
상기 광안정제는 자외선으로부터 수지 조성물이 분해되어 색이 변하거나 기계적 성질이 상실되는 것을 억제 또는 차단시키는 물질로, 구체적으로 힌드더 페놀형, 벤조페논형 또는 벤조트리아졸형 광안정제 중 적어도 하나를 포함할 수 있으나, 이에 한정되는 것은 아니다.
상기 착색제는 통상적인 안료 또는 염료를 사용할 수 있다.
이러한 상기 첨가제는 수지 조성물 100중량부에 대하여, 0.1 내지 15중량부로 포함될 수 있다.
본 발명에 따른 수지 조성물은 수지 조성물을 제조하는 공지의 방법에 의해서 제조될 수 있다. 예를 들어, 본 발명에 따른 수지 조성물은 본 발명의 구성 성분과 기타 첨가제들을 동시에 혼합한 후 압출기 내에서 용융 혼련하는 방법에 의하여 펠렛의 형태로 제조될 수 있다.
다음으로, 본 발명의 일 구체예에 의한 성형품은 상술한 수지 조성물로부터 제조될 수 있다. 상기 수지 조성물은 내충격성 및 저광 특성이 우수하다. 이에 따라, 사출 성형된 성형품에 별도의 도장 공정 없이도 저광 특성을 갖는 제품을 제조할 수 있다.
즉, 상기 성형품은 ASTM D523에 따라 60° 각도에서 측정한 광택도가 40 GU 이하일 수 있다. 구체적으로 본 발명의 수지 조성물로부터 성형된 성형품은 10 내지 40 GU의 광택도를 가지는 것을 특징으로 한다. 상기 광택도는 BYK社의 가드너 글로스 미터(Gardner Gloss Meter)를 이용하여 측정할 수 있다.
또한 상기 성형품은 1/4"의 두께에서 ASTM D256에 따라 측정한 노치 아이조드 충격강도가 45 내지 65kgfㆍcm/cm일 수 있다.
이와 같이, 본 발명의 수지 조성물과 그로부터 제조된 성형품은 내충격성 및 저광 특성이 우수하므로 저광택을 요구하는 전기ㆍ전자 제품의 외장재 및 자동차 인테리어 부품 등에 유용하게 사용될 수 있다.
실시예
이하에서 본 발명을 실시예 및 비교예를 통하여 보다 상세하게 설명하고자 하나, 하기의 실시예 및 비교예는 설명의 목적을 위한 것으로 본 발명을 제한하고자 하는 것은 아니다.
하기 실시예 및 비교예에서, 수지 조성물의 제조에 사용되는 각 구성 성분은 다음과 같다.
(A) 폴리카보네이트 수지
중량평균분자량이 24,000 g/mol인 비스페놀-A형의 폴리카보네이트 수지(제조사: 롯데첨단소재)
(B) (
메타
)아크릴산 에스테르 화합물이
그라프트된
고무 변성
비닐계
그라프트
공중합체:
평균 입경이 300nm인 부타디엔 고무 코어 50 중량%와 50 중량%의 메틸메타크릴레이트-스티렌-아크릴로니트릴 공중합체 쉘로 이루어지며, 상기 메틸메타크릴레이트-스티렌-아크릴로니트릴 공중합체는 메틸메타크릴레이트 함량이 75 중량%, 스티렌 함량이 20 중량%, 아크릴로니트릴 함량이 5 중량%인 메틸메타크릴레이트-아크릴로니트릴-스티렌-부타디엔 그라프트 공중합체 (제조사: 롯데첨단소재)
(C) 에폭시기를 포함하는 변성 방향족 비닐 화합물-시안화 비닐 화합물 공중합체
아크릴로니트릴 함량이 28 중량%, 스티렌 함량이 71.5 중량%, 반응형 에폭시기 함량이 0.5 중량%이고, 중량평균 분자량이 100,000 g/mol인 에폭시기를 포함하는 아크릴로니트릴-스티렌 공중합체(제조사: 롯데첨단소재)
(D) 고무 변성
비닐계
그라프트
공중합체
평균 입경이 400 nm인 부타디엔 고무 45 중량% 및 55 중량%의 스티렌-아크릴로니트릴 공중합체 쉘로 이루어지며, 상기 스티렌-아크릴로니트릴 공중합체는 스티렌과 아크릴로니트릴 함량이 각각 67 중량%, 33 중량%인 아크릴로니트릴-부타디엔-스티렌 그라프트 공중합체(제조사: 롯데첨단소재)
(E) 방향족 비닐 화합물-시안화 비닐 화합물 공중합체
아크릴로니트릴 함량이 28 중량%, 스티렌 함량이 72 중량%이고, 중량평균 분자량이 100,000 g/mol인 스티렌-아크릴로니트릴 공중합체(제조사: 롯데첨단소재)
실시예
1 내지 5 및
비교예
1 내지 4
상기에서 언급된 구성 성분들을 이용하여 하기 표 1에 나타낸 조성으로, 각 실시예 1 내지 5 및 비교예 1 내지 4에 따른 수지 조성물을 제조하였다. 그 제조 방법으로는, 하기 표 1에 나타낸 조성으로 각 성분 및 기타 첨가제를 이축 압출기(L/D=29, 직경 45㎜)에 투입한 후 압출하여, 압출물을 펠렛 형태로 제조하였다. 제조된 펠렛을 80에서 2시간 동안 건조 후, 6 oz 사출성형기를 사용하여 실린더 온도 250, 금형온도 60로 설정한 후 사출성형하여 물성 평가용 시편을 제조하였다.
구분 | 실시예1 | 실시예2 | 실시예 3 | 실시예 4 | 실시예 5 | 비교예1 | 비교예2 | 비교예3 | 비교예4 |
(A) | 65 | 65 | 65 | 50 | 80 | 40 | 90 | 65 | 65 |
(B) | 15 | 15 | 8 | 20 | 10 | 20 | 5 | 15 | - |
(C) | 20 | 10 | 20 | 30 | 10 | 40 | 5 | - | 20 |
(D) | - | - | 7 | - | - | - | - | - | 15 |
(E) | - | 10 | - | - | - | - | - | 20 | - |
(단위: 중량%)
물성 평가
실시예 1 내지 5 및 비교예 1 내지 4에서 제조된 시편에 대하여, 하기 방법으로 물성을 평가하고, 그 결과를 하기 표 2에 나타내었다.
(1) 아이조드(Izod) 충격 강도(kgf·cm/cm): ASTM D256에 규정된 평가방법에 의거하여, 1/4" 두께의 아이조드 시편에 노치(notch)를 만들어 측정하였다.
(2) Vicat 연화점(℃): ASTM D1525 규격에 따라 5kgf 하중, 50℃/hr의 승온속도 조건에서 Vicat 연화온도를 측정하였다.
(3) 광택도(GU): 100mm × 100mm × 3.2mm크기의 시편에 대해 BYK社 Gardner Gloss Meter를 이용하여 ASTM D523에 따라 시편 10개의 60° 각도에서의 광택도를 측정한 후 평균값을 기록하였다.
구분 | 실시예1 | 실시예2 | 실시예 3 | 실시예 4 | 실시예 5 | 비교예1 | 비교예2 | 비교예3 | 비교예4 |
Izod충격강도 | 55 | 58 | 58 | 48 | 60 | 35 | 65 | 50 | 50 |
Vicat 연화점 | 128 | 128 | 127 | 110 | 135 | 97 | 138 | 128 | 128 |
광택도 | 15 | 30 | 30 | 15 | 30 | 15 | 45 | 98 | 98 |
상기 표 2에 나타난 바와 같이, 실시예 1 내지 5는 내열성, 내충격성 및 저광 특성이 모두 우수한 것을 알 수 있다. 특히, 실시예들은 우수한 내충격성을 나타내면서도, 30 GU 이하의 우수한 저광 특성을 나타내었다.
이에 반해, 변성 방향족 비닐 화합물-시안화 비닐 화합물 공중합체를 포함하지 않는 비교예 3은 광택도가 현저하게 높아 저광 특성이 발현되지 않는 것을 확인할 수 있다.
또한, 변성 방향족 비닐 화합물-시안화 비닐 화합물 공중합체를 포함하더라도 본 발명의 범위를 벗어나는 함량으로 포함하는 비교예 1 및 2는 내충격성이 떨어지거나 광택도가 높아 내충격성 및 저광 특성을 동시에 구현하기 어려운 것을 알 수 있다.
한편, 변성 방향족 비닐 화합물-시안화 비닐 화합물 공중합체를 본 발명 범위로 포함하더라도 (메타)아크릴산 에스테르 화합물이 그라프트된 고무 변성 비닐계 그라프트 공중합체를 포함하지 않는 비교예 4도 역시 광택도가 지나치게 높아 저광 특성이 현저히 열세인 것을 알 수 있다.
이상에서 본 발명의 바람직한 구현예들에 대하여 상세하게 설명하였지만 본 발명의 권리 범위는 이에 한정되는 것은 아니고 첨부된 청구 범위에서 정의하고 있는 본 발명의 기본 개념을 이용한 당업자의 여러 변형 및 개량 형태 또한 본 발명의 권리 범위에 속하는 것이다.
Claims (13)
- (A) 폴리카보네이트 수지;
(B) (메타)아크릴산 에스테르 화합물이 그라프트된 고무 변성 비닐계 그라프트 공중합체; 및
(C) 에폭시기를 포함하는 변성 방향족 비닐 화합물-시안화 비닐 화합물 공중합체를 포함하고,
상기 (C) 에폭시기를 포함하는 변성 방향족 비닐 화합물-시안화 비닐 화합물 공중합체의 함량은,
수지 조성물 전체를 기준으로, 10 중량% 내지 30 중량% 범위인 수지 조성물. - 제1항에 있어서,
상기 수지 조성물 전체를 기준으로,
(A) 폴리카보네이트 수지의 함량은 50 중량% 내지 85 중량% 범위이고,
(B) (메타)아크릴산 에스테르 화합물이 그라프트된 고무 변성 비닐계 그라프트 공중합체의 함량은 5 중량% 내지 25 중량% 범위인 수지 조성물. - 제1항에 있어서,
상기 수지 조성물 전체를 기준으로,
상기 (A) 폴리카보네이트 수지의 함량은 50 중량% 내지 80 중량% 범위이고,
상기 (B) (메타)아크릴산 에스테르 화합물이 그라프트된 고무 변성 비닐계 그라프트 공중합체의 함량은 5 중량% 내지 20 중량% 범위이며,
(D) 고무 변성 비닐계 그라프트 공중합체를 5 중량% 내지 10 중량% 함량 범위로 더 포함하는 수지 조성물. - 제1항에 있어서,
상기 수지 조성물 전체를 기준으로,
상기 (A) 폴리카보네이트 수지의 함량은 50 중량% 내지 70 중량% 범위이고,
상기 (B) (메타)아크릴산 에스테르 화합물이 그라프트된 고무 변성 비닐계 그라프트 공중합체의 함량은 12 중량% 내지 20 중량% 범위이며,
(E) 방향족 비닐 화합물-시안화 비닐 화합물 공중합체를 8 중량% 내지 12 중량% 함량 범위로 더 포함하는 수지 조성물. - 제1항에 있어서,
상기 (C) 에폭시기를 포함하는 변성 방향족 비닐 화합물-시안화 비닐 화합물 공중합체는,
상기 에폭시기를 포함하는 변성 방향족 비닐 화합물-시안화 비닐 화합물 공중합체 전체를 기준으로, 상기 에폭시기를 0.01 중량% 내지 2 중량% 포함하는 것인 수지 조성물. - 제1항에 있어서,
상기 (C) 에폭시기를 포함하는 변성 방향족 비닐 화합물-시안화 비닐 화합물 공중합체의 중량평균분자량은 80,000 g/mol 내지 120,000 g/mol 범위인 수지 조성물. - 제1항에 있어서,
상기 폴리카보네이트 수지의 중량평균분자량은,
10,000 g/mol 내지 50,000 g/mol 범위인 수지 조성물. - 제1항에 있어서,
상기 (메타)아크릴산 에스테르 화합물이 그라프트된 고무 변성 비닐계 그라프트 공중합체는,
코어-쉘(core-shell) 구조를 가지며,
상기 코어는 부타디엔 고무로 이루어지고,
상기 쉘은 메틸메타크릴레이트-스티렌-아크릴로니트릴 공중합체로 이루어진 수지 조성물. - 제8항에 있어서,
상기 (메타)아크릴산 에스테르 화합물이 그라프트된 고무 변성 비닐계 그라프트 공중합체는,
상기 부타디엔 고무 40 중량% 내지 60 중량%에 상기 메틸메타크릴레이트-스티렌-아크릴로니트릴 공중합체 40 중량% 내지 60 중량%가 그라프트 중합된 것인 수지 조성물. - 제8항에 있어서,
상기 부타디엔 고무의 평균 입경은,
200nm 내지 400nm인 수지 조성물. - 제1항 내지 제10항 중 어느 한 항에 따른 수지 조성물을 이용한 성형품.
- 제11항에 있어서,
상기 성형품은 ASTM D523에 따라 60° 각도에서 측정한 광택도가 40 GU 이하인 성형품. - 제11항에 있어서,
상기 성형품은 1/4"의 두께에서 ASTM D256에 따라 측정한 노치 아이조드 충격강도가 45 내지 65kgfㆍcm/cm인 성형품.
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2016
- 2016-12-30 KR KR1020160184148A patent/KR102018715B1/ko active IP Right Grant
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