KR20170117032A - 배기가스 처리방법 및 배기가스 처리장치 - Google Patents

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KR20170117032A
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고리츠다이가쿠호징 오사카후리츠다이가쿠
니혼 야마무라가라스 가부시키가이샤
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Abstract

본 발명은 배기가스 중의 NOx를 효율적으로 제거할 수 있는 배기가스 처리방법, 배기가스 처리장치를 제공한다. 본 발명의 배기가스 처리방법은 NOx를 포함하는 배기가스 중에 알칼리제를 포함하는 분말과 오존을 공급해서 배기가스를 처리하는 공정을 포함하고, 오존에 의해 NO를 NO2로 산화시키고, 알칼리제 또는 그 열분해 생성물과 NO2를 기체-고체 반응시키는 것을 특징으로 한다. 또, 본 발명의 배기가스 처리장치는 NOx를 포함하는 배기가스가 흐르는 배기가스 유로와, 배기가스 유로를 흐르는 배기가스 중에 오존을 공급하는 오존 공급부와, 배기가스 유로를 흐르는 배기가스 중에 알칼리제를 포함하는 분말을 공급하는 알칼리제 공급부를 구비하고, 오존 공급부는 공급한 오존에 의해 배기가스 중의 NO를 NO2로 산화하도록 설치되고, 알칼리제 공급부는 공급한 분말에 포함되는 알칼리제 또는 그 열분해 생성물과 NO2를 기체-고체 반응시키도록 설치된 것을 특징으로 한다.

Description

배기가스 처리방법 및 배기가스 처리장치
본 발명은 배기가스 처리방법 및 배기가스 처리장치에 관한 것이다.
쓰레기의 소각 등에 의해 발생하는 배기가스 중의 HCl이나 Sox 등의 산성가스를 분말상의 알칼리제에 의해 제거하는 방법이 알려져 있다(예를 들면, 특허문헌 1∼3참조). 이 방법에서는 탄산수소나트륨 등의 알칼리제 분말을 백 필터의 상류측 배기가스 유로에 불어 넣고, 불어 넣은 분말을 필터 상에 퇴적시키고, 산성가스를 제거하고 있다.
또, 배기가스를 오존처리 하는 것에 의해 배기가스 중의 NO를 NO2로 산화하고, 그 후 습식 스크러버로 배기가스를 환원제 수용액으로 세정하는 것에 의해 NOx를 제거하는 방법이 알려져 있다 (예를 들면, 특허문헌 4 참조).
일본 공개특허공보 2008-12498호 일본 공개특허공보 2000-218128호 일본 공개특허공보 2006-239689호 일본 공개특허공보 2010-264386호
그러나 종래의 알칼리제 분말을 사용한 배기가스 처리방법에서는, 배기가스 중의 NOx의 제거효율이 낮다는 문제가 있다. 또, 습식 스크러버를 사용하는 방법에서는 대량의 환원제 수용액을 순환시키는 설비나 배수를 처리하는 설비를 설치할 필요가 있다.
본 발명은 이러한 사정을 고려하여 이루어진 것으로, 배기가스 중의 NOx를 효율적으로 제거할 수 있는 배기가스 처리방법을 제공한다.
본 발명은 NOx를 포함하는 배기가스 중에 알칼리제를 포함하는 분말과 오존을 공급해서 배기가스를 처리하는 공정을 포함하고, 오존에 의해 NO를 NO2로 산화시키고, 상기 알칼리제 또는 그 열분해 생성물과 NO2를 기체-고체 반응시키는 것을 특징으로 하는 배기가스 처리방법을 제공한다.
본 발명에 의하면, NOx를 포함하는 배기가스 중에 오존을 공급하기 위해서, 오존에 의해, NOx의 대부분을 차지하는 NO를 NO2로 변환할 수 있다. 이것에　의해, 배기가스에 포함되는 NOx 중의 NO2의 비율을 크게 할 수 있다. 또, NO2는 NO에 비해서 알칼리제와 반응하기 쉽다고 생각된다.
본 발명에 의하면, NOx를 포함하는 배기가스 중에 알칼리제를 포함하는 분말을 공급하기 위해서, 알칼리제 또는 그 열분해 생성물과, 오존에 의한 산화에 의해 NOx 중의 비율을 커진 NO2를 기체-고체 반응시켜 배기가스 중의 NO2를 제거할 수 있다. 이것에　의해, 배기가스 중의 NOx를 효율적으로 제거할 수 있다.
도 1은 본 발명에 1실시형태의 배기가스 처리장치 구성을 도시한 개략도이다.
도 2는 도 1의 점선으로 둘러싼 범위 A의 확대도이고, 여과 집진기에서의 배기가스의 흐름 설명도이다.
도 3은 미스트 중에서의 화학반응의 설명도이다.
도 4는 미스트 중에서의 화학반응의 설명도이다.
도 5는 실험에서 사용한 반응기의 개략적인 단면도이다.
도 6은 실험결과를 나타내는 그래프이다.
도 7은 실험결과를 나타내는 그래프이다.
본 발명의 배기가스 처리방법은 NOx를 포함하는 배기가스 중에 알칼리제를 포함하는 분말과 오존을 공급해 배기가스를 처리하는 공정을 포함하고, 오존에 의해 NO를 NO2로 산화시키고, 상기 알칼리제 또는 그 열분해 생성물과, NO2를 기체-고체 반응시키는 것을 특징으로 한다.
본 발명의 배기가스 처리방법에 있어서, 알칼리제는 탄산수소나트륨, 탄산나트륨, 산화칼슘, 수산화칼슘 및 탄산칼슘 가운데 적어도 1개를 포함하는 것이 바람직하다.
이러한 구성에 의하면, 알칼리제 또는 그 열분해 생성물과, NO2를 효율적으로 기체-고체 반응시킬 수 있다.
본 발명의 배기가스 처리방법에 있어서, 배기가스 중에 물 또는 수용액을 분무해서 제1 미스트를 형성하고, 제1 미스트 내의 국소 냉각영역에 있어서 오존에 의해 NO를 NO2로 산화하는 것이 바람직하다.
오존을 150℃ 이상의 배기가스 중에 공급하면, 오존의 산화력의 저하 또는 열분해에 의해 NO를 NO2로 산화시키는 것이 어렵게 된다. 그러나 150℃ 이상의 배기가스 중에 물 또는 수용액을 분무해서 미스트를 형성하면, 물의 기화열에 의해 미스트 중에 150℃ 이하의 국소 냉각영역을 형성할 수 있다. 이 국소 냉각영역에 오존을 공급하면 오존의 산화력의 저하 또는 열분해를 억제할 수 있고, 국소 냉각영역의 배기가스에 포함되는 NO를 NO2로 산화시킬 수 있다. 따라서 배기가스 온도가 150℃ 이상이더라도, 국소 냉각영역을 형성하는 것에 의해 NO를 NO2로 변환시킬 수 있다.
본 발명의 배기가스 처리방법에 있어서, 제1 미스트는 알칼리성 수용액 또는 환원제 수용액을 배기가스 중에 분무하는 것에 의해 형성되는 것이 바람직하다.
알칼리성 수용액을 배기가스 중에 분무하면, 알칼리성 수용액의 물방울이 배기가스 중에 부유하는 미스트를 형성할 수 있다. 이 미스트 내의 국소 냉각영역에 있어서 오존에 의해 NO를 NO2로 산화시킬 수 있고, 생성한 NO2를 물방울에 용해시킬 수 있다. 한편, 배기가스에 SO2가 포함되는 경우, SO2는 물방울에 용해되어 알칼리와 중화 반응한다. 그리고 이 중화 반응의 반응 생성물과 물방울에 용해시킨 NO2를 반응시킬 수 있고, 배기가스 중의 NO2를 제거할 수 있다.
환원제 수용액을 배기가스 중에 분무하면, 환원제 수용액의 물방울이 배기가스 중에 부유하는 미스트를 형성할 수 있다. 이 미스트 내의 국소 냉각영역에 있어서 오존에 의해 NO를 NO2로 산화시킬 수 있고, 생성한 NO2를 물방울에 용해시킬 수 있다. 이 NO2를 물방울에 용해한 환원제에 의해 N2로 환원할 수 있고, 배기가스 중의 NO2를 제거할 수 있다.
본 발명의 배기가스 처리방법에 있어서, 제1 미스트를 형성한 후의 배기가스 중에, 알칼리성 수용액 또는 환원제 수용액을 분무하는 것에 의해 제2 미스트를 형성하는 것이 바람직하다.
이러한 구성에 의하면, 오존에 의해 환원제가 소비되는 것을 억제할 수 있다.
본 발명의 배기가스 처리방법에 있어서, 상기 분말은 상기 미스트에 포함되는 물이 증발한 후의 배기가스 중에 공급되는 것이 바람직하다.
이러한 구성에 의하면, 오존에 의해 NO가 NO2로 변환된 후의 NOx와 알칼리제를 반응시킬 수 있고, 배기가스로부터 효율적으로 NOx를 제거할 수 있다. 또, 미스트를 구성하는 물방울이 분말에 흡수되는 것을 억제할 수 있고, 분말이 배기가스 유로의 내벽에 부착되는 것을 억제할 수 있다.
또, 본 발명은 NOx를 포함하는 배기가스가 흐르는 배기가스 유로와, 상기 배기가스 유로를 흐르는 배기가스 중에 오존을 공급하는 오존 공급부와, 상기 배기가스 유로를 흐르는 배기가스 중에 알칼리제를 포함하는 분말을 공급하는 알칼리제 공급부와 을 구비하고, 상기 오존 공급부는, 공급한 오존에 의해 상기 배기가스 중의 NO를 NO2로 산화하도록 설치되고, 상기 알칼리제 공급부는, 공급한 분말에 포함되는 알칼리제 또는 그 열분해 생성물과 NO2를 기체-고체 반응시키도록 설치된 배기가스 처리장치도 제공한다.
본 발명의 배기가스 처리장치에 의하면, 배기가스 유로를 흐르는 NOx를 포함하는 배기가스 중에 오존을 공급하는 오존 공급부를 구비하기 위해서, 오존에 의해, NOx의 대부분을 차지하는 NO를 NO2로 변환시킬 수 있다. 이것에　의해, 배기가스에 포함되는 NOx 중의 NO2의 비율을 크게 할 수 있다.
본 발명의 배기가스 처리장치에 의하면, 배기가스 유로를 흐르는 NOx를 포함하는 배기가스 중에 알칼리제를 포함하는 분말을 공급하는 알칼리제 공급부를 구비하기 위해서, 알칼리제 또는 그 열분해 생성물과, 오존에 의한 산화에 의해 NOx 중의 비율을 커진 NO2를 기체-고체 반응시켜 배기가스 중의 NO2를 제거할 수 있다. 이것에　의해, 배기가스 중의 NOx를 효율적으로 제거할 수 있다.
본 발명의 배기가스 처리장치에 있어서, 상기 배기가스 유로를 흐르는 배기가스 중에 물 또는 수용액을 분무해서 제1 미스트를 형성하는 분무부를 추가로 구비하고, 상기 오존 공급부는 제1 미스트 내의 국소 냉각영역에 오존을 공급하도록 설치된 것이 바람직하다.
이러한 구성에 의하면, 배기가스 온도가 150℃ 이상이더라도, 국소 냉각영역을 형성하는 것에 의해 NO를 NO2로 변환시킬 수 있다.
본 발명의 배기가스 처리장치에 있어서, 상기 분무부는 상기 배기가스 유로를 흐르는 배기가스 중에 알칼리성 수용액 또는 환원제 수용액을 분무해 제1 미스트를 형성하도록 설치된 것이 바람직하다.
이러한 구성에 의하면, 배기가스 중의 NO2와 물방울에 용해한 환원제 등과 반응시킬 수 있고, 배기가스 중의 NO2를 제거할 수 있다.
본 발명의 배기가스 처리장치에 있어서, 제2 분무부를 추가로 구비하고, 제2 분무부는 제1 미스트를 형성한 후의 배기가스 중에 알칼리성 수용액 또는 환원제 수용액을 분무해서 제2 미스트를 형성하도록 설치된 것이 바람직하다.
이러한 구성에 의하면, 오존 공급부가 공급한 오존에 의해 환원제가 소비되는 것을 억제할 수 있다.
본 발명의 배기가스 처리장치에 있어서, 상기 알칼리제 공급부는 상기 오존 공급부에 의해 오존이 공급된 후의 배기가스 중에 상기 분말을 공급하도록 설치된 것이 바람직하다.
이러한 구성에 의하면, 오존에 의해 NO가 NO2로 변환된 후의 NOx와 알칼리제를 반응시킬 수 있고, 배기가스로부터 효율적으로 NOx를 제거할 수 있다.
본 발명의 배기가스 처리장치에 있어서, 상기 알칼리제 공급부에 의해 공급된 상기 분말을 포함하는 배기가스를 여과하는 집진기를 추가로 구비하는 것이 바람직하다.
이러한 구성에 의하면, 집진기의 필터 위로 분말의 퇴적층을 형성할 수 있고, 배기가스를 이 퇴적층을 통과시킬 수 있다. 이것에　의해, 배기가스에 포함되는 NO2와 알칼리제를 효율적으로 기체-고체 반응시킬 수 있고, 배기가스 중의 NOx를 효율적으로 제거할 수 있다.
이하, 도면을 사용해서 본 발명에 1실시형태를 설명한다. 도면이나 이하의 기술 중에서 나타내는 구성은 예시이고, 본 발명의 범위는, 도면이나 이하의 기술 중에서 나타내는 것에 한정되지 않는다.
배기가스 처리방법 및 배기가스 처리장치
도 1은 본 실시형태의 배기가스 처리장치 구성을 도시한 개략도이다. 도 2는 도 1의 점선으로 둘러싼 범위 A의 확대도이고, 여과 집진기에 있어서의 배기가스의 흐름 설명도이다.
본 실시형태의 배기가스 처리방법은 NOx를 포함하는 배기가스 중에 알칼리제를 포함하는 분말과 오존을 공급해 배기가스를 처리하는 공정을 포함하고, 오존에 의해 NO 가스를 NO2 가스로 산화시키고, 상기 알칼리제 또는 그 열분해 생성물과, NO2 가스를 기체-고체 반응시키는 것을 특징으로 한다.
또, 본 실시형태의 배기가스 처리장치(30)는 NOx를 포함하는 배기가스가 흐르는 배기가스 유로(1)와, 배기가스 유로(1)를 흐르는 배기가스 중에 오존을 공급하는 오존 공급부(4)와, 배기가스 유로(1)를 흐르는 배기가스 중에 알칼리제를 포함하는 분말(35)을 공급하는 알칼리제 공급부(7)를 구비하고, 오존 공급부(4)는 공급한 오존에 의해 상기 배기가스 중의 NO 가스를 NO2 가스로 산화하도록 설치되고, 알칼리제 공급부(7)는 공급한 분말(35)에 포함되는 알칼리제 또는 그 열분해 생성물과 NO2 가스를 기체-고체 반응시키도록 설치된 것을 특징으로 한다.
이하, 본 실시형태의 배기가스 처리방법 및 배기가스 처리장치(30)에 대해서 설명한다.
1. 배기가스, 배기가스 유로
배기가스는 본 실시형태의 배기가스 처리방법 및 배기가스 처리장치(30)의 피처리 가스이고, NOx를 포함하는 것이라면 특별하게 한정되지 않지만, 연소 배기가스일 수도 있다. 예를 들면, 배기가스는 글래스 원료를 버너에 의해 용해하는 용해로로부터 배출되는 연소 배기가스일 수도 있고, 글래스 원료를 전기용융시키는 용해로로부터 배출되는 배기가스일 수도 있고, 보일러의 연소실로부터 배출되는 연소 배기가스일 수도 있고, 엔진으로부터 배출되는 연소 배기가스일 수도 있고, 가스터빈으로부터 배출되는 연소 배기가스일 수도 있고, 소각로로부터 배출되는 연소 배기가스일 수도 있다. 또, 연소 배기가스에 포함되는 NOx 가운데 약 95%가 NO이고, 약 5%가 NO2이다. 또, NO는 물에의 용해성을 가지지 않지만, NO2는 물로의 용해성을 갖는다.
연소 등에 의해 발생한 배기가스에는 NO, NO2 등의 NOx의 이외에 SOx, CO2, CO, H2O, O2, 매진 등이 포함될 수도 있다. 이 배기가스는 배기가스 유로(1)에 유입한다.
배기가스 유로(1)는 배기가스가 발생하고 나서 대기 중에 방출될 때까지의 유로이다. 예를 들면, 도 1에 나타낸 배기가스 처리장치(30)에서는 배기가스 유로(1)는 반응탑(20), 전기 집진기(22), 여과 집진기(15), 굴뚝(27) 및 배관 등으로 구성된다. 또, 도 1에 나타낸 전기 집진기(22)는 생략가능하다.
2. 오존 공급부, 분무부
오존 공급부(4)는 배기가스 유로(1)를 흐르는 배기가스 중에 오존을 공급하도록 설치된다. 이것에　의해, 배기가스에 포함되는 NO를 NO2로 산화시킬 수 있고, 배기가스 중의 NOx의 NO2 비율을 높게 할 수 있다. 또, NO2는 NO에 비해 알칼리제와 반응하기 쉽다고 생각된다.
오존 공급부(4)는 산소함유 기체 중에서의 플라즈마 방전을 실시하는 오존 발생 장치(3)(오존발생기)에 의해 발생시킨 오존 함유 기체를 배기가스 중에 공급하는 부분일 수도 있다.
오존 공급부(4)에 의해 오존을 공급하는 부분에 있어서의 배기가스 온도는, 150℃ 이하로 할 수 있다. 이것에　의해, 배기가스 중에 공급한 오존의 산화력의 저하나 열분해를 억제할 수 있고, NO를 효율적으로 NO2로 산화시킬 수 있다. 오존 공급부(4)는 예를 들면, 배기가스 냉각부나 폐열 회수부를 흐른 후의 배기가스 중에 오존을 공급하도록 설치할 수 있다.
또, 오존 공급부(4)는 배기가스 중에 물 또는 수용액을 분무부(10)에 의해 분무하는 것에 의해 형성된 미스트(12) 중의 국소 냉각영역(13)에 오존을 공급하도록 설치될 수도 있다. 오존 공급부(4)는 물 또는 수용액과 함께 오존을 배기가스 중에 분무하도록 설치될 수 있다. 오존 공급부(4)는 분무부(10)를 구성하는 노즐에 근접해서 설치한 오존 분출구를 가질 수 있다. 또, 오존 공급부(4)는 미스트(12) 중의 국소 냉각영역(13)에 오존을 직접 공급하도록 설치된 오존 유로(5)을 가질 수 있다.
분무부(10)에 의해 배기가스 중에 미스트(12)를 형성하면 미스트(12)에 포함되는 부유 물방울(32)의 수분은 기체가 되기 때문에, 기화열에 의해 배기가스의 열이 빼앗긴다. 이 때문에, 미스트(12) 중에는 주위의 배기가스보다도 온도가 낮은 국소 냉각영역(13)이 발생한다. 이 국소 냉각영역(13)의 온도가 150℃ 이하가 되도록 미스트(12)를 형성하고, 이 국소 냉각영역(13)에 오존을 공급하는 것에 의해 국소 냉각영역(13)에서의 오존의 산화력의 저하나 열분해를 억제할 수 있다. 이 결과, 국소 냉각영역(13)에 있어서 오존에 의해 NO를 NO2로 효율적으로 산화시킬 수 있다. 이렇게 미스트(12)중의 국소 냉각영역(13)에 있어서 배기가스를 오존처리하는 것에 의해, 미스트(12) 주위의 배기가스 온도가 150℃ 이상이더라도 NO 가스를 NO2 가스로 효율적으로 산화시킬 수 있다. 또, 미스트(12) 주위의 배기가스 온도는 170℃ 이상일 수도 있고, 200℃ 이상일 수도 있다.
분무부(10)는 분무한 물방울(32)의 대부분이 배기가스의 흐름을 타고 이동해서 이것들의 물방울(32)의 수분이 실질적으로 전부 증발하도록 설치할 수 있다. 이것에　의해, 국소 냉각영역(13)을 가지는 미스트(12)를 배기가스 중에 형성할 수 있다.
분무부(10)는 배기가스 유로(1)를 흐르는 배기가스 중에 알칼리성 수용액 또는 환원제 수용액을 분무해 미스트(12)를 형성하도록 설치될 수도 있다. 이 경우, 미스트(12)에 포함되는 물방울(32)에는 알칼리 또는 환원제가 포함된다. 알칼리로서는 수산화나트륨, 수산화칼륨 등을 들 수 있다. 환원제로서는 아황산나트륨 등을 들 수 있다. 또, 분무부(10)는 알칼리와 환원제의 양쪽을 포함하는 수용액을 분무해서 미스트를 형성할 수 있다.
또, 분무부(10)는 제1 분무부와 제2 분무부를 가질 수 있다. 이 경우, 제1 및 제2 분무부는 제1 분무부에 의해 배기가스 유로(1)를 흐르는 배기가스 중에 물을 분무해서 제1 미스트를 형성하고, 제1 분무부보다도 하류측의 배기가스 유로(1)를 흐르는 배기가스 중에 제2 분무부에 의해 알칼리성 수용액 또는 환원제 수용액을 분무해서 제2 미스트를 형성하도록 설치할 수 있다. 또, 오존 공급부(4)는 제1 미스트 중의 국소 냉각영역에 오존을 공급하도록 설치할 수 있다. 이것에　의해, 제1 미스트 중의 국소 냉각영역에 있어서 배기가스 중의 NO 가스를 NO2 가스로 효율적으로 산화시킬 수 있고, 제2 미스트 중에 있어서 배기가스를 알칼리 또는 환원제로 처리할 수 있다. 또, 제2 분무부는 제1 미스트를 구성하는 물방울(32)의 수분이 실질적으로 전부 증발한 후의 배기가스 중에 알칼리성 수용액 또는 환원제 수용액을 분무하도록 설치될 수 있다. 이것에　의해, 제1 미스트와 제2 미스트를 분리할 수 있고, 오존 공급부(4)가 공급한 오존에 의해 환원제가 소비되는 것을 억제할 수 있다. 또, 제2 분무부는 150℃ 이상의 배기가스 중에 수용액을 분무하도록 설치될 수 있다.
환원제 수용액을 배기가스 중에 분무하면, 환원제 수용액의 물방울(32)이 배기가스 중에 부유하는 미스트(12)를 형성할 수 있다. 이 미스트(12) 내의 국소 냉각영역(13)에 있어서 오존에 의해 비용해성의 NO를 용해성의 NO2로 산화시킬 수 있고, 생성한 NO2를 물방울(32)에 용해시킬 수 있다. 이 NO2를 물방울(32)에 용해한 환원제에 의해 N2로 환원할 수 있고, 배기가스 중의 NO2를 제거할 수 있다. 또, 제1 미스트와 제2 미스트를 형성하는 경우, NO의 산화반응은 제1 미스트로 진행하고, NO2의 환원반응은 제2 미스트로 진행한다.
여기에서는, 분무부(10)가 환원제 수용액인 아황산나트륨(Na2SO3) 수용액을 NOx를 포함하는 배기가스 중에 분무해서 미스트(12)를 형성하는 경우에 대해서 설명한다. 도 3은 Na2SO3 수용액을 분무한 미스트(12) 중에서의 화학반응의 설명도이다. 미스트(12) 내에서는, 도 3과 같이, 배기가스 중에 Na2SO3 수용액의 물방울(32)이 부유하고 있다. 물방울(32)의 표면에서는 수분의 기화가 진행되고, 기화열에 의해 배기가스의 열이 빼앗긴다. 이 때문에, 미스트(12) 중의 배기가스 온도는 내려가서 미스트(12) 중에 국소 냉각영역(13)이 형성된다. 오존 공급부(4)에 의해 이 국소 냉각영역(13)에 오존이 공급되면, 국소 냉각영역(13)의 NO가 기상에 있어서 NO2로 산화된다. 생성한 NO2가 물방울(32)에 용해해 Na2SO3과 반응해서 Na2SO4와 N2를 생성한다. 이렇게 배기가스 중의 NOx를 N2로 환원하는 것에 의해 제거할 수 있다. 또, 생성한 Na2SO4는 수분의 증발 후 미립자가 되고, 전기 집진기(22) 또는 여과 집진기(15)에 의해 배기가스 중에서 제거된다. 여기에서는 환원제로서 Na2SO3를 사용했을 경우를 설명했지만, 환원제는 NO2를 N2로 환원할 수 있는 것이라면 특별하게 한정되지 않는다.
또, 이 경우, Na2SO3와 미반응의 NO2가 후술하는 알칼리제와 반응한다.
알칼리성 수용액을 배기가스 중에 분무하면, 알칼리성 수용액의 물방울(32)이 배기가스 중에 부유하는 미스트(12)를 형성할 수 있다. 미스트(12) 내의 국소 냉각영역(13)에 있어서 오존에 의해 비용해성의 NO를 용해성의 NO2로 산화시킬 수 있고, 생성한 NO2를 물방울(32)에 용해시킬 수 있다. 한편, 배기가스에 SO2가 포함되는 경우, SO2는 물방울(32)에 용해되어 알칼리와 중화 반응한다. 그리고 이 중화반응의 반응 생성물과 물방울(32)에 용해시킨 NO2를 반응시킬 수 있고, 배기가스 중의 NO2를 제거할 수 있다. 또, 제1 미스트와 제2 미스트를 형성하는 경우, NO의 산화반응은 제1 미스트로 진행하고, SO2와 알칼리와 NO2와의 반응은 제2 미스트로 진행한다.
여기에서는, SOx 및 NOx를 포함하는 배기가스 중에, 분무부(10)가 알칼리성 수용액인 수산화나트륨(NaOH) 수용액을 분무해서 미스트(12)를 형성하는 경우에 대해서 설명한다. 도 4는 NaOH 수용액을 분무한 미스트(12) 중에서의 화학반응의 설명도이다. 미스트(12) 내에서는 도 4와 같이, 배기가스 중에 NaOH 수용액의 물방울(32)이 부유하고 있다. 배기가스 중의 SO2는 물방울(32)에 용해되어 NaOH와 반응해서 Na2SO3를 생성한다. 또, 배기가스 중의 NO는 국소 냉각영역(13)에 공급된 오존에 의해 NO2로 산화된다. 그리고 생성한 NO2는 물방울(32)에 용해되어 SO2로부터 생성된 Na2SO3과 반응해서 Na2SO4와 N2를 생성한다. 이렇게 배기가스 중의 NOx를 N2로 환원하는 것에 의해 배기가스 중의 NOx를 제거할 수 있다. 또, 배기가스 중의 SO2는 수산화나트륨과 반응하기 때문에, 배기가스 중의 SO2도 제거할 수 있다. 여기에서는 알칼리로서 NaOH를 사용했을 경우를 설명했지만, 알칼리는, SO2와 반응해서 환원성물질을 생성하는 것이라면 특별하게 한정되지 않는다. 또, 이 경우, Na2SO3와 미반응의 NO2가 후술하는 알칼리제와 반응한다.
또, 분무부(10)에 의해 분무하는 수용액이 환원제와 알칼리의 양쪽을 포함하는 경우, 상기의 반응이 병행되어 진행하는 것으로 생각된다.
3. 알칼리제 공급부, 알칼리제, 여과 집진기
알칼리제 공급부(7)는 배기가스 유로(1)를 흐르는 배기가스 중에 알칼리제를 포함하는 분말(35)을 공급하도록 설치된다. 이것에　의해, 배기가스 중에 알칼리제를 포함하는 분말(35)을 부유시켜 기체-고체 접촉시킬 수 있고, 배기가스에 포함되는 NO2와 알칼리제를 반응시킬 수 있다. 이 반응에 의해 배기가스 중의 NO2를 소비할 수 있고, 배기가스 중의 NO2를 제거할 수 있다. 또, 오존 공급부(4)에서 배기가스 중에 공급된 오존에 의해 배기가스에 포함되는 NOx의 NO2 비율은 커지고 있기 때문에, 알칼리제와의 반응에 의해 NO2를 소비시키는 것에　의해, 배기가스 중의 NOx의 대부분을 제거할 수 있다. 따라서 처리 후의 배기가스의 NOx 농도를 낮게 할 수 있다. 또, 분말(35)을 공급한 부분보다도 하류의 배기가스 유로(1)에 필터(17)을 설치하고, 필터(17) 상에서 배기가스와 분말(35)을 기체-고체 접촉시킬 수 있다.
또, 분말(35)에 포함되는 알칼리제와 SOx를 반응시킬 수 있고, 배기가스 중의 SOx도 제거할 수 있다.
알칼리제 공급부(7)는 오존 공급부(4)에 의해 오존이 공급된 후의 배기가스 중에 알칼리제를 포함하는 분말(35)을 공급하도록 설치되는 것이 바람직하다. 이것에 의해, 배기가스의 NOx 농도를 효율적으로 낮게 할 수 있다. 그러나 오존에 의한 NO의 산화반응 및 알칼리제와 NO2와의 반응을 동시에 진행시킬 수 있는 경우에는, 오존과 분말(35)은, 함께 배기가스 중에 공급될 수도 있고, 실질적으로 동일한 부분의 배기가스 중에 공급될 수도 있고, 또, 분말(35)이 공급된 후의 배기가스 중에 오존을 공급할 수도 있다.
알칼리제 공급부(7)는 150℃ 이상의 배기가스 중에 분말(35)을 공급하도록 설치될 수도 있고, 180℃ 이상의 배기가스 중에 분말(35)을 공급하도록 설치될 수도 있고, 200℃ 이상의 배기가스 중에 분말(35)을 공급하도록 설치될 수도 있다. 이것에　의해, 알칼리제와 NO2와의 반응속도를 빠르게 할 수 있어 효율적으로 NO2를 제거할 수 있다. 또, 알칼리제를 열분해시키는 경우, 효율적으로 알칼리제를 열분해할 수 있다.
알칼리제 공급부(7)에 의해 배기가스 중에 공급되는 분말(35)은 적어도 알칼리제를 포함한다. 상기 분말(35)은 반응 보조제를 포함할 수도 있다. 또, 상기 분말(35)은 2종류 이상의 알칼리제를 포함할 수도 있다. 또, 분말(35)은 알칼리제를 90% 이상 포함할 수도 있다.
분말(35)에 포함되는 알칼리제는 배기가스 중의 NO2와 기체-고체 반응하는 것이라면 특별하게 한정되지 않지만, 탄산수소나트륨(NaHCO3), 탄산나트륨(Na2CO3), 산화칼슘(CaO), 수산화칼슘(Ca(OH)2) 및 탄산칼슘(CaCO3) 가운데 적어도 1개를 포함할 수 있다. 이것들의 알칼리제는 NO2와 반응할 수 있다. 또, 이것들의 알칼리제는 SO2와도 반응할 수 있다. 또, 알칼리제는 NO2와 중화 반응하는 것 일 수도 있다.
분말(35)이 알칼리제로서 NaHCO3을 포함하는 경우, NaHCO3을 포함하는 분말(35)을 배기가스 중에 공급하면, NaHCO3은 Na2CO3과 H2O와 CO2에 열분해하는 것으로 생각된다. 그리고 열분해 생성물인 Na2CO3이 배기가스 중의 NO2와 기체-고체 반응하고, 아질산나트륨(NaNO2) 또는 질산나트륨(NaNO3)이 생성하는 것으로 생각된다. 따라서 이 반응에 의해 배기가스 중의 NO2를 소비할 수 있고, 배기가스 중의 NO2를 제거할 수 있다. 또, 반응 후의 NaNO2 또는 NaNO3을 포함하는 분말은, 집진기 등에 의해 배기가스로부터 제거할 수 있다. 또, 회수한 NaNO2 또는 NaNO3을 포함하는 분말은 원료 등으로서 이용할 수도 있다.
또, 배기가스가 SO2를 포함하는 경우, NaHCO3이 열분해해서 생성한 Na2CO3이 SO2와 기체-고체 반응하고, 아황산나트륨(Na2SO3) 또는 황산나트륨(Na2SO4)이 생성되는 것으로 생각된다. 따라서 배기가스 중의 SO2도 제거할 수 있다.
분말(35)이 알칼리제로서 Na2CO3을 포함하는 경우, Na2CO3을 포함하는 분말(35)을 배기가스 중에 공급하면, Na2CO3이 배기가스 중의 NO2와 반응하고, NaNO2 또는 NaNO3이 생성되는 것으로 생각된다. 따라서 이 반응에 의해 배기가스 중의 NO2를 소비할 수 있고, 배기가스 중의 NO2를 제거할 수 있다. 또, 반응 후의 NaNO2 또는 NaNO3을 포함하는 분말은 집진기 등에 의해 배기가스로부터 제거할 수 있다.
또, 배기가스가 SO2를 포함하는 경우, Na2CO3이 SO2와 반응하고, Na2SO3 또는 Na2SO4가 생성하는 것으로 생각된다. 따라서 배기가스 중의 SO2도 제거할 수 있다.
분말(35)이 알칼리제로서 CaO, Ca(OH)2 또는 CaCO3을 포함하는 경우, 분말(35)을 배기가스 중에 공급하면, CaO, Ca(OH)2 또는 CaCO3이 배기가스 중의 NO2와 반응하고, 질산칼슘(Ca(NO3)2)이 생성하는 것으로 생각된다. 따라서 배기가스 중의 NO2를 제거할 수 있다.
또, 배기가스가 SO2를 포함하는 경우, CaO, Ca(OH)2 또는 CaCO3이 SO2와 반응하고, 아황산칼슘(CaSO3) 또는 황산칼슘(CaSO4)이 생성되는 것으로 생각된다. 따라서 배기가스 중의 SO2도 제거할 수 있다.
알칼리제 공급부(7)는 배기가스 유로(1)를 흐르는 배기가스 중에 알칼리제를 포함하는 분말(35)을 공급할 수 있으면 특별하게 한정되지 않지만, 예를 들면, 알칼리제 저장부(6), 정량 공급기(9) 및 수송 유로(8)를 구비할 수 있다. 이 경우, 정량 공급기(9)는 알칼리제 저장부(6)에 저장된 분말(35)을 수송 유로(8)로 정량 공급한다. 그리고 수송 유로(8)에 공급된 분말(35)은 수송 유로(8)를 흐르는 기체의 흐름을 타고 배기가스 유로(1)에 공급된다. 이러한 알칼리제 공급부(7)에 의해, 분말(35)을 배기가스 유로(1)로 정량 공급할 수 있다. 또, 알칼리제 공급부(7)는 정량 공급기(9)가 배기가스 유로(1)에 직접 분말(35)을 공급하도록 형성할 수도 있다. 수송 유로(8)에는 공기를 흘려 보낼 수 있다. 또, 배기가스 중에 오존과 분말(35)을 동시에 공급하는 경우, 수송 유로(8)에 오존 발생 장치(3)로 발생시킨 오존 함유 기체를 흘려 보낼 수도 있다.
알칼리제 공급부(7)에 의해 공급된 분말(35)을 포함하는 배기가스를 여과하는 집진기(15)를 설치할 수 있다. 이것에　의해, 집진기(15)의 필터(17) 상에 분말(35)을 퇴적시킬 수 있고, 배기가스로부터 분말(35)을 제거할 수 있다. 또, 배기가스에 매진이 포함되는 경우, 매진도 제거할 수 있다. 집진기(15)는 예를 들면, 백 필터(16)로 할 수 있다.
필터(17) 상에 분말(35)을 퇴적시키면, 배기가스가 분말(35)의 퇴적층을 통과하기 때문에, 효율적으로 기체-고체 접촉시킬 수 있고, 배기가스에 포함되는 NO2와 분말(35)에 포함되는 알칼리제를 효율적으로 반응시킬 수 있다. 예를 들면, 도 2와 같이 필터(17) 상에 분말(35)을 퇴적시킬 수 있고, 기체-고체 접촉시킬 수 있다. 필터(17) 상의 분말(35)의 퇴적층의 온도는 100℃ 이상일 수도, 150℃ 이상일 수도, 180℃ 이상일 수도, 200℃ 이상일 수도 있다. 이것에　의해, NO2와 분말(35)에 포함되는 알칼리제를 효율적으로 반응시킬 수 있다.
배기가스와의 반응에 의해 알칼리제가 소비된 분말(35)은 분말(35)의 퇴적층을 필터(14) 상에서 제거하는 것에 의해 회수할 수 있다. 이 퇴적층의 제거는 시간간격을 두고 실시할 수 있다. 또, 집진기(15)가 백 필터(16)인 경우, 필터(14)의 퇴적층과 역측(반대측)으로부터 공기를 부딪쳐서 퇴적층을 제거할 수 있다. 필터(14) 상에서 제거한 퇴적층은 백 필터(16)의 하부로부터 회수할 수 있고, 회수물은 글래스의 원료 등으로서 이용할 수 있다.
(알칼리제에 의한 NO2 제거실험)
도 5에 나타나 있는 바와 같은 실험장치를 사용해서, NaHCO3 분말(35)에 의해 유통 가스 중의 NO2를 제거하는 실험 및 Na2CO3 분말(35)에 의해 유통 가스 중의 NO2를 제거하는 실험을 실시했다. 반응기(37)에는 내경이 약 160mm의 스테인레스 파이프를 사용하고, NaHCO3 분말(35) 또는 Na2CO3 분말(35)의 퇴적층을 필터(17) 상에 형성한 것을 반응기(37) 중에 설치했다. 필터(17)에는 글래스 이중직 PTFE 라미네이트막 글래스 생지를 사용했다. 그리고 100ppm NO2 가스(밸런스 가스: 90% N2, 10% O2)를 반응기(37)에 가스유속 10L/min으로 도입하고, 분말(35)의 퇴적층 및 필터(17)를 통과시키고, NaHCO3 분말(35) 또는 Na2CO3 분말(35)과 NO2를 반응시켰다. 또, 도입가스의 온도 및 반응기(37)의 온도는 실온으로 했다. 또, 반응기(37)에 도입하기 전의 가스 NOx 농도, 반응기(37)로부터 배출된 가스의 NOx 농도ㆍNO 농도를 측정하고, 농도의 경시변화를 조사했다.
NaHCO3 분말 24g(0.29mol)을 필터(17) 상에 퇴적시키고 실험을 실시한 실험결과를 도 6에 나타낸다. 반응기(37)에 도입하기 전의 가스 NOx 농도는 약 90ppm이고, 반응기(37)로부터 배출된 가스의 NOx 농도는 약 78ppm이고, NOx 농도는 Δ12ppm 감소했다. 이것은 가스 중의 NO2가 NaHCO3과 반응했기 때문인 것으로 생각된다.
Na2CO3 분말 24g(0.23mol)을 필터(17) 상에 퇴적시키고 실험을 실시한 실험결과를 도 7에 나타낸다. 반응기(37)에 도입하기 전의 가스 NOx 농도는 약 85ppm이고, 반응기(37)로부터 배출된 가스의 NOx 농도는 약 67ppm이고, NOx 농도는 Δ18ppm 감소했다. 이것은 가스 중의 NO2가 Na2CO3과 반응했기 때문인 것으로 생각된다.
1: 배기가스 유로
3: 오존 발생장치
4: 오존 공급부
5: 오존 유로
6: 알칼리제 저장부
7: 알칼리제 공급부
8: 수송 유로
9: 정량 공급기
10: 분무부
11: 냉각수 유로
12: 미스트
13: 국소 냉각영역
15: 여과 집진기
16: 백 필터
17: 필터
20: 반응탑
22: 전기 집진기
25: 팬
26: 분석계
27: 굴뚝
30: 배기가스 처리장치
32: 물방울
35: 알칼리제를 포함하는 분말
37: 반응기
39: 마노스타 게이지

Claims (12)

  1. NOx를 포함하는 배기가스 중에 알칼리제를 포함하는 분말과 오존을 공급해서 배기가스를 처리하는 공정을 포함하고,
    오존에 의해 NO를 NO2로 산화시키고, 상기 알칼리제 또는 그 열분해 생성물과 NO2를 기체-고체 반응시키는 것을 특징으로 하는 배기가스 처리방법.
  2. 제1 항에 있어서,
    상기 알칼리제는 탄산수소나트륨, 탄산나트륨, 산화칼슘, 수산화칼슘 및 탄산칼슘 가운데 적어도 1개를 포함하는 배기가스 처리방법.
  3. 제1 항 또는 제2 항에 있어서,
    상기 배기가스 중에 물 또는 수용액을 분무해서 제1 미스트를 형성하고, 제1 미스트 내의 국소 냉각영역에 있어서 오존에 의해 NO를 NO2로 산화하는 배기가스 처리방법.
  4. 제3 항에 있어서,
    제1 미스트는 알칼리성 수용액 또는 환원제 수용액을 상기 배기가스 중에 분무하는 것에 의해 형성되는 배기가스 처리방법.
  5. 제3 항에 있어서,
    제1 미스트를 형성한 후의 배기가스 중에, 알칼리성 수용액 또는 환원제 수용액을 분무하는 것에 의해 제2 미스트를 형성하는 배기가스 처리방법.
  6. 제3 항 내지 제5 항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 분말은 미스트에 포함되는 물이 증발한 후의 배기가스 중에 공급되는 배기가스 처리방법.
  7. NOx를 포함하는 배기가스가 흐르는 배기가스 유로와, 상기 배기가스 유로를 흐르는 배기가스 중에 오존을 공급하는 오존 공급부와, 상기 배기가스 유로를 흐르는 배기가스 중에 알칼리제를 포함하는 분말을 공급하는 알칼리제 공급부를 구비하고,
    상기 오존 공급부는 공급한 오존에 의해 상기 배기가스 중의 NO를 NO2로 산화하도록 설치되고,
    상기 알칼리제 공급부는 공급한 분말에 포함되는 알칼리제 또는 그 열분해 생성물과 NO2를 기체-고체 반응시키도록 설치된 배기가스 처리장치.
  8. 제7 항에 있어서,
    상기 배기가스 유로를 흐르는 배기가스 중에 물 또는 수용액을 분무해서 제1 미스트를 형성하는 제1 분무부를 추가로 구비하고,
    상기 오존 공급부는 제1 미스트 내의 국소 냉각영역에 오존을 공급하도록 설치된 배기가스 처리장치.
  9. 제8 항에 있어서,
    제1 분무부는 상기 배기가스 유로를 흐르는 배기가스 중에 알칼리성 수용액 또는 환원제 수용액을 분무해서 제1 미스트를 형성하도록 설치된 배기가스 처리장치.
  10. 제8 항에 있어서,
    제2 분무부를 추가로 구비하고,
    제2 분무부는 제1 미스트를 형성한 후의 배기가스 중에 알칼리성 수용액 또는 환원제 수용액을 분무해서 제2 미스트를 형성하도록 설치된 배기가스 처리장치.
  11. 제7 항 내지 제10 항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 알칼리제 공급부는 상기 오존 공급부에 의해 오존이 공급된 후의 배기가스 중에 상기 분말을 공급하도록 설치된 배기가스 처리장치.
  12. 제7 항 내지 제11 항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 알칼리제 공급부에 의해 공급된 상기 분말을 포함하는 배기가스를 여과하는 집진기를 추가로 구비하는 배기가스 처리장치.
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