JP3233802B2 - 燃焼排ガス中の炭酸ガスと窒素酸化物を除去する方法 - Google Patents
燃焼排ガス中の炭酸ガスと窒素酸化物を除去する方法Info
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- B01—PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
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- B01D53/00—Separation of gases or vapours; Recovering vapours of volatile solvents from gases; Chemical or biological purification of waste gases, e.g. engine exhaust gases, smoke, fumes, flue gases, aerosols
- B01D53/34—Chemical or biological purification of waste gases
- B01D53/46—Removing components of defined structure
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- B01D53/14—Separation of gases or vapours; Recovering vapours of volatile solvents from gases; Chemical or biological purification of waste gases, e.g. engine exhaust gases, smoke, fumes, flue gases, aerosols by absorption
- B01D53/1406—Multiple stage absorption
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- B01—PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
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- Y02A—TECHNOLOGIES FOR ADAPTATION TO CLIMATE CHANGE
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- Y02C—CAPTURE, STORAGE, SEQUESTRATION OR DISPOSAL OF GREENHOUSE GASES [GHG]
- Y02C20/00—Capture or disposal of greenhouse gases
- Y02C20/40—Capture or disposal of greenhouse gases of CO2
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は燃焼排ガス中に含まれる
ＣＯ2 とＮＯｘとを除去する方法に関し、さらに詳しく
は、燃焼排ガス中のＮＯｘの主成分であるＮＯをオゾン
酸化によりＮＯ2 に変換し、燃焼排ガス中のＣＯ2 と共
にＮＯ2 を吸収し除去する方法に関する。
ＣＯ2 とＮＯｘとを除去する方法に関し、さらに詳しく
は、燃焼排ガス中のＮＯｘの主成分であるＮＯをオゾン
酸化によりＮＯ2 に変換し、燃焼排ガス中のＣＯ2 と共
にＮＯ2 を吸収し除去する方法に関する。
【０００２】
【従来の技術】近年、化石燃料の燃焼により発生するＣ
Ｏ2 がその温室効果により地球温暖化の原因となり、Ｎ
Ｏｘが光化学スモッグや酸性雨の原因となることはよく
知られるところである。特に酸性雨は森林、農作物に直
接、あるいは土壌の変化を通じて間接的に被害を与えた
り、湖沼や河川を酸性化させ魚類の減少をもたらすなど
生態系に大きな影響を与えている。しかも、これら大気
汚染物質であるＣＯ2 、ＮＯｘは国境を越え広範囲に被
害を及ぼすことから、その低減対策が急務となってい
る。これらの対策として、例えば、化石燃料を多量に燃
焼する火力発電所では、ボイラの燃焼排ガス中のＣＯ2
をモノエタノールアミン（ＭＥＡ）、ヒンダードアミン
などの水溶液と接触させ、燃焼排ガス中のＣＯ2 を回収
・除去する方法が知られている。
Ｏ2 がその温室効果により地球温暖化の原因となり、Ｎ
Ｏｘが光化学スモッグや酸性雨の原因となることはよく
知られるところである。特に酸性雨は森林、農作物に直
接、あるいは土壌の変化を通じて間接的に被害を与えた
り、湖沼や河川を酸性化させ魚類の減少をもたらすなど
生態系に大きな影響を与えている。しかも、これら大気
汚染物質であるＣＯ2 、ＮＯｘは国境を越え広範囲に被
害を及ぼすことから、その低減対策が急務となってい
る。これらの対策として、例えば、化石燃料を多量に燃
焼する火力発電所では、ボイラの燃焼排ガス中のＣＯ2
をモノエタノールアミン（ＭＥＡ）、ヒンダードアミン
などの水溶液と接触させ、燃焼排ガス中のＣＯ2 を回収
・除去する方法が知られている。
【０００３】一方、燃焼排ガスを対象とした湿式脱硝技
術は排ガス中のＮＯｘ濃度が低く、しかもＮＯｘ中の９
０％以上が反応性に乏しいＮＯであるため、その開発を
困難なものにしており、乾式法としては触媒を用いアン
モニアを注入してＮＯｘを還元する乾式脱硝技術が実用
化されている。一方、湿式法では酸化吸収法があり、こ
れはＮＯｘガスを水または薬液によって洗浄した後、Ｎ
Ｏを効果的に除去するために酸化剤などでＮＯをＮＯ2
に酸化したのち洗浄あるいは酸化性の薬液で直接洗浄す
る方法である。
術は排ガス中のＮＯｘ濃度が低く、しかもＮＯｘ中の９
０％以上が反応性に乏しいＮＯであるため、その開発を
困難なものにしており、乾式法としては触媒を用いアン
モニアを注入してＮＯｘを還元する乾式脱硝技術が実用
化されている。一方、湿式法では酸化吸収法があり、こ
れはＮＯｘガスを水または薬液によって洗浄した後、Ｎ
Ｏを効果的に除去するために酸化剤などでＮＯをＮＯ2
に酸化したのち洗浄あるいは酸化性の薬液で直接洗浄す
る方法である。
【０００４】
【発明が解決しようとする課題】しかし上記湿式脱硝法
によれば、ＮＯｘの吸収を有利にするために使用する酸
化剤のコストが高く、吸収排液の処理が必要であること
などの欠点がある。また、排ガス中には約１０％のＣＯ
2 が含まれているのに対してＮＯｘは数百ｐｐｍ程度で
あるため、脱硝のみの工程を別に設ければ装置が大がか
りなものになる。一方、ＣＯ2 とＮＯｘを同時に処理す
るには、現状ではこれらを共に処理し得るに適した吸収
液として満足できるものがない。従って、燃焼排ガスの
環境に与える影響を考慮し、上記問題を解決し、簡便で
回収率高くＣＯ2 、ＮＯｘの回収ができ、かつ、既存の
燃焼排ガス処理施設を使用することができるＣＯ2 とＮ
Ｏｘを除去する方法の早急な開発が熱望されている。
によれば、ＮＯｘの吸収を有利にするために使用する酸
化剤のコストが高く、吸収排液の処理が必要であること
などの欠点がある。また、排ガス中には約１０％のＣＯ
2 が含まれているのに対してＮＯｘは数百ｐｐｍ程度で
あるため、脱硝のみの工程を別に設ければ装置が大がか
りなものになる。一方、ＣＯ2 とＮＯｘを同時に処理す
るには、現状ではこれらを共に処理し得るに適した吸収
液として満足できるものがない。従って、燃焼排ガスの
環境に与える影響を考慮し、上記問題を解決し、簡便で
回収率高くＣＯ2 、ＮＯｘの回収ができ、かつ、既存の
燃焼排ガス処理施設を使用することができるＣＯ2 とＮ
Ｏｘを除去する方法の早急な開発が熱望されている。
【０００５】
【課題を解決するための手段】本発明者らは上記問題点
に鑑み、燃焼排ガス中のＮＯｘを予めオゾンによりＮＯ
2 に酸化し、特定のＣＯ2 吸収液を使用することによ
り、ＣＯ2 と共にＮＯ2を吸収除去し得ることを見い出
し、本発明を完成するに至った。すなわち、本発明は燃
焼排ガスを５０〜１００℃に冷却した後オゾンを添加
し、燃焼排ガス中のＮＯを酸化してＮＯ2 とした後、脱
ＣＯ2 工程において２−（メチルアミノ）エタノール、
２−（エチルアミノ）エタノール、２−（イソプロピル
アミノ）エタノール、Ｎ−（ｎ−ブチル）エタノールア
ミン、Ｎ−（ｔｅｒｔ−ブチル）エタノールアミン、ジ
エタノールアミン、２−（ジメチルアミノ）エタノー
ル、２−（ジエチルアミノ）エタノール、（Ｎ−メチ
ル）ジエタノールアミン、（ｔｅｒｔ−ブチル）ジエタ
ノールアミン、トリイソプロパノールアミン、３−
（Ｎ，Ｎ−ジメチルアミノ）−１−プロパノール、４−
（Ｎ，Ｎ−ジメチルアミノ）−１−ブタノール、２−
（Ｎ，Ｎ−ジメチルアミノ）−２−メチル−１−プロパ
ノール、３−（Ｎ，Ｎ−ジメチルアミノ）−２，２−ジ
メチル−１−プロパノールからなる群から選ばれる１種
以上のアルコール性水酸基含有第２級または第３級アミ
ン水溶液と接触させてＣＯ2 とともにＮＯ2 を除去する
ことを特徴とする燃焼排ガス中のＣＯ2 とＮＯｘを除去
する方法である。
に鑑み、燃焼排ガス中のＮＯｘを予めオゾンによりＮＯ
2 に酸化し、特定のＣＯ2 吸収液を使用することによ
り、ＣＯ2 と共にＮＯ2を吸収除去し得ることを見い出
し、本発明を完成するに至った。すなわち、本発明は燃
焼排ガスを５０〜１００℃に冷却した後オゾンを添加
し、燃焼排ガス中のＮＯを酸化してＮＯ2 とした後、脱
ＣＯ2 工程において２−（メチルアミノ）エタノール、
２−（エチルアミノ）エタノール、２−（イソプロピル
アミノ）エタノール、Ｎ−（ｎ−ブチル）エタノールア
ミン、Ｎ−（ｔｅｒｔ−ブチル）エタノールアミン、ジ
エタノールアミン、２−（ジメチルアミノ）エタノー
ル、２−（ジエチルアミノ）エタノール、（Ｎ−メチ
ル）ジエタノールアミン、（ｔｅｒｔ−ブチル）ジエタ
ノールアミン、トリイソプロパノールアミン、３−
（Ｎ，Ｎ−ジメチルアミノ）−１−プロパノール、４−
（Ｎ，Ｎ−ジメチルアミノ）−１−ブタノール、２−
（Ｎ，Ｎ−ジメチルアミノ）−２−メチル−１−プロパ
ノール、３−（Ｎ，Ｎ−ジメチルアミノ）−２，２−ジ
メチル−１−プロパノールからなる群から選ばれる１種
以上のアルコール性水酸基含有第２級または第３級アミ
ン水溶液と接触させてＣＯ2 とともにＮＯ2 を除去する
ことを特徴とする燃焼排ガス中のＣＯ2 とＮＯｘを除去
する方法である。
【０００６】
【作用】本発明は燃焼排ガス中のＮＯｘの主成分である
不活性なＮＯをオゾンによって燃焼排ガス処理工程など
でＮＯ2 に酸化し、ＣＯ2 吸収液であるアルコール性水
酸基含有第２級または第３級アミン水溶液と接触させる
ことにより、ＣＯ2 と共にＮＯ2 の除去回収を行う。例
えば、燃焼排ガス中のＮＯｘを１００ｐｐｍとすると、
ＮＯｘの９０％程度はＮＯであるため、オゾンで酸化後
に生じるＮＯ2 と初めから燃焼排ガス中に存在する合計
ＮＯ2 量の約９０％を除去できれば、処理排ガス中のＮ
Ｏｘ量は１０ｐｐｍ以下に減少する。
不活性なＮＯをオゾンによって燃焼排ガス処理工程など
でＮＯ2 に酸化し、ＣＯ2 吸収液であるアルコール性水
酸基含有第２級または第３級アミン水溶液と接触させる
ことにより、ＣＯ2 と共にＮＯ2 の除去回収を行う。例
えば、燃焼排ガス中のＮＯｘを１００ｐｐｍとすると、
ＮＯｘの９０％程度はＮＯであるため、オゾンで酸化後
に生じるＮＯ2 と初めから燃焼排ガス中に存在する合計
ＮＯ2 量の約９０％を除去できれば、処理排ガス中のＮ
Ｏｘ量は１０ｐｐｍ以下に減少する。
【０００７】以下、本発明の燃焼排ガス中のＣＯ2 とＮ
Ｏｘを除去する方法について詳細に説明する。まず、本
発明による燃焼排ガス中のＣＯ2 とＮＯｘを除去する方
法では、燃焼排ガスを冷却工程で冷却するとともに除塵
することが好ましい。冷却は冷却水との直接接触方式に
より排ガスに含まれるＮＯｘの酸化に最適な温度に冷却
することが好ましい。冷却温度はオゾンとＮＯｘとの反
応性より、５０〜１００℃、好ましくは６０〜８０℃の
範囲である。なお、除塵工程は通常の湿式排煙脱硝装置
と同程度に排ガスを除塵すればよい。
Ｏｘを除去する方法について詳細に説明する。まず、本
発明による燃焼排ガス中のＣＯ2 とＮＯｘを除去する方
法では、燃焼排ガスを冷却工程で冷却するとともに除塵
することが好ましい。冷却は冷却水との直接接触方式に
より排ガスに含まれるＮＯｘの酸化に最適な温度に冷却
することが好ましい。冷却温度はオゾンとＮＯｘとの反
応性より、５０〜１００℃、好ましくは６０〜８０℃の
範囲である。なお、除塵工程は通常の湿式排煙脱硝装置
と同程度に排ガスを除塵すればよい。
【０００８】冷却後の燃焼排ガスに含まれるＮＯｘ中の
ＮＯはオゾン発生機により供給されるオゾンを含む空気
により酸化工程で容易にＮＯ2 に酸化される。酸化工程
としては、煙道（ダクト）にオゾンを添加してもよい。
燃焼排ガス中のＮＯｘは濃度が低い上に、約９０％以上
が反応性に乏しいＮＯであるため、ＮＯｘのほとんどは
オゾンによりＮＯ2 まで酸化されることとなる。オゾン
の添加量はＮＯ含量モル数に対し、通常１倍モル程度で
ある。オゾンをこのように添加することにより、反応後
に余剰のオゾンがオゾン添加後の燃焼排ガス中に残らな
い。ただし、ＮＯｘとオゾンの反応はオゾンと燃焼排ガ
スの混合状態が極端に悪い場合には微量のＮ2 Ｏ5 が生
成することがあるので、排ガスダクトへのオゾンの吹込
みはオゾンの分散を均一化するようなノズル配置とする
ことが好ましい。
ＮＯはオゾン発生機により供給されるオゾンを含む空気
により酸化工程で容易にＮＯ2 に酸化される。酸化工程
としては、煙道（ダクト）にオゾンを添加してもよい。
燃焼排ガス中のＮＯｘは濃度が低い上に、約９０％以上
が反応性に乏しいＮＯであるため、ＮＯｘのほとんどは
オゾンによりＮＯ2 まで酸化されることとなる。オゾン
の添加量はＮＯ含量モル数に対し、通常１倍モル程度で
ある。オゾンをこのように添加することにより、反応後
に余剰のオゾンがオゾン添加後の燃焼排ガス中に残らな
い。ただし、ＮＯｘとオゾンの反応はオゾンと燃焼排ガ
スの混合状態が極端に悪い場合には微量のＮ2 Ｏ5 が生
成することがあるので、排ガスダクトへのオゾンの吹込
みはオゾンの分散を均一化するようなノズル配置とする
ことが好ましい。
【０００９】オゾン酸化により得られたＮＯ2 とＣＯ2
は吸収工程により吸収液であるアルコール性水酸基含有
第２級または第３級アミン水溶液と接触され、ＣＯ2 と
ともにＮＯ2 が除去される。ここで、ＣＯ2 及びＮＯ2
の吸収液を構成するアルコール性水酸基含有第２級また
は第３級アミンとしては、２−（メチルアミノ）エタノ
ール（ＭＡＥ）、２−（エチルアミノ）エタノール（Ｅ
ＡＥ）、２−（イソプロピルアミノ）エタノール（ＩＰ
ＡＥ）、Ｎ−（ｎ−ブチル）エタノールアミン、Ｎ−
（ｔｅｒｔ−ブチル）エタノールアミン、ジエタノール
アミン、２−（ジメチルアミノ）エタノール、２−（ジ
エチルアミノ）エタノール（ＤＥＡＥ）、（Ｎ−メチ
ル）ジエタノールアミン（ＭＤＥＡ）、（ｔｅｒｔ−ブ
チル）ジエタノールアミン、トリイソプロパノールアミ
ン、３−（Ｎ，Ｎ−ジメチルアミノ）−１−プロパノー
ル、４−（Ｎ，Ｎ−ジメチルアミノ）−１−ブタノー
ル、２−（Ｎ，Ｎ−ジメチルアミノ）−２−メチル−１
−プロパノール、３−（Ｎ，Ｎ−ジメチルアミノ）−
２，２−ジメチル−１−プロパノールが使用できる。こ
れらは２種以上を併用してもよいし、ＣＯ2 、ＮＯ2 の
吸収を促進させる目的で使用される他の化合物、例えば
ピペラジンなどと混合して用いてもよい。
は吸収工程により吸収液であるアルコール性水酸基含有
第２級または第３級アミン水溶液と接触され、ＣＯ2 と
ともにＮＯ2 が除去される。ここで、ＣＯ2 及びＮＯ2
の吸収液を構成するアルコール性水酸基含有第２級また
は第３級アミンとしては、２−（メチルアミノ）エタノ
ール（ＭＡＥ）、２−（エチルアミノ）エタノール（Ｅ
ＡＥ）、２−（イソプロピルアミノ）エタノール（ＩＰ
ＡＥ）、Ｎ−（ｎ−ブチル）エタノールアミン、Ｎ−
（ｔｅｒｔ−ブチル）エタノールアミン、ジエタノール
アミン、２−（ジメチルアミノ）エタノール、２−（ジ
エチルアミノ）エタノール（ＤＥＡＥ）、（Ｎ−メチ
ル）ジエタノールアミン（ＭＤＥＡ）、（ｔｅｒｔ−ブ
チル）ジエタノールアミン、トリイソプロパノールアミ
ン、３−（Ｎ，Ｎ−ジメチルアミノ）−１−プロパノー
ル、４−（Ｎ，Ｎ−ジメチルアミノ）−１−ブタノー
ル、２−（Ｎ，Ｎ−ジメチルアミノ）−２−メチル−１
−プロパノール、３−（Ｎ，Ｎ−ジメチルアミノ）−
２，２−ジメチル−１−プロパノールが使用できる。こ
れらは２種以上を併用してもよいし、ＣＯ2 、ＮＯ2 の
吸収を促進させる目的で使用される他の化合物、例えば
ピペラジンなどと混合して用いてもよい。
【００１０】本発明の方法による燃焼排ガスの処理工程
の一例を図１に示す。図１において、Ａはボイラ、Ｂは
冷却塔、Ｃはオゾン発生機、Ｄは酸化工程、Ｅは脱硫工
程、Ｆは脱ＣＯ2 、ＮＯ2 工程、Ｇは煙突である。
の一例を図１に示す。図１において、Ａはボイラ、Ｂは
冷却塔、Ｃはオゾン発生機、Ｄは酸化工程、Ｅは脱硫工
程、Ｆは脱ＣＯ2 、ＮＯ2 工程、Ｇは煙突である。
【００１１】燃焼排ガス中に含まれるＣＯ2 をＮＯ2 と
共に除去する図１の脱ＣＯ2 、ＮＯ 2 工程Ｆについて、
その一例を図２によって説明する。なお、図２では主要
設備のみ示し付属設備は省略した。また、この説明中の
ＣＯ2 には、明示がない限りＮＯ2 が一部含まれている
ことを意味する。
共に除去する図１の脱ＣＯ2 、ＮＯ 2 工程Ｆについて、
その一例を図２によって説明する。なお、図２では主要
設備のみ示し付属設備は省略した。また、この説明中の
ＣＯ2 には、明示がない限りＮＯ2 が一部含まれている
ことを意味する。
【００１２】図２において、２０１は脱ＣＯ2 塔、２０
２は下部充填部、２０３は上部充填部またはトレイ、２
０４は脱ＣＯ2 塔燃焼排ガス供給口、２０５は脱ＣＯ2
燃焼排ガス排出口、２０６はアルコール性水酸基含有第
２級または第３級アミン水溶液（以下、「吸収液」と称
す。）供給口、２０７はノズル、２０８は燃焼排ガス冷
却器（この工程に供給される燃焼排ガスの温度によって
は省略できる）、２０９はノズル、２１０は充填部、２
１１は加湿冷却水循環ポンプ、２１２は補給水供給ライ
ン、２１３は吸収液排出ポンプ、２１４は熱交換器、２
１５は吸収液再生塔（以下、単に再生塔と略称すること
もある）、２１６はノズル、２１７は下部充填部、２１
８は再生加熱器（リボイラ）、２１９は上部充填部、２
２０は還流水ポンプ、２２１はＣＯ2 分離器、２２２は
回収ＣＯ2 排出ライン、２２３は再生塔還流冷却器、２
２４はノズル、２２５は再生塔還流水供給ライン、２２
６は燃焼排ガス供給ブロワである。
２は下部充填部、２０３は上部充填部またはトレイ、２
０４は脱ＣＯ2 塔燃焼排ガス供給口、２０５は脱ＣＯ2
燃焼排ガス排出口、２０６はアルコール性水酸基含有第
２級または第３級アミン水溶液（以下、「吸収液」と称
す。）供給口、２０７はノズル、２０８は燃焼排ガス冷
却器（この工程に供給される燃焼排ガスの温度によって
は省略できる）、２０９はノズル、２１０は充填部、２
１１は加湿冷却水循環ポンプ、２１２は補給水供給ライ
ン、２１３は吸収液排出ポンプ、２１４は熱交換器、２
１５は吸収液再生塔（以下、単に再生塔と略称すること
もある）、２１６はノズル、２１７は下部充填部、２１
８は再生加熱器（リボイラ）、２１９は上部充填部、２
２０は還流水ポンプ、２２１はＣＯ2 分離器、２２２は
回収ＣＯ2 排出ライン、２２３は再生塔還流冷却器、２
２４はノズル、２２５は再生塔還流水供給ライン、２２
６は燃焼排ガス供給ブロワである。
【００１３】図２において、燃焼排ガスは燃焼排ガス供
給ブロワ２２６により燃焼排ガス冷却器２０８に押込め
られ、ノズル２０９からの加湿冷却水と充填部２１０で
接触し、加湿冷却され、脱ＣＯ2 塔燃焼排ガス供給口２
０４を通って脱ＣＯ2 塔２０１へ導かれる。燃焼排ガス
と接触した加湿冷却水は燃焼排ガス冷却器２０８の下部
に溜り、加湿冷却水循環ポンプ２１１によりノズル２０
９へ循環使用される。加湿冷却水は燃焼排ガスを加湿冷
却することにより徐々に失われるので、補給水供給ライ
ン２１２により補充される。
給ブロワ２２６により燃焼排ガス冷却器２０８に押込め
られ、ノズル２０９からの加湿冷却水と充填部２１０で
接触し、加湿冷却され、脱ＣＯ2 塔燃焼排ガス供給口２
０４を通って脱ＣＯ2 塔２０１へ導かれる。燃焼排ガス
と接触した加湿冷却水は燃焼排ガス冷却器２０８の下部
に溜り、加湿冷却水循環ポンプ２１１によりノズル２０
９へ循環使用される。加湿冷却水は燃焼排ガスを加湿冷
却することにより徐々に失われるので、補給水供給ライ
ン２１２により補充される。
【００１４】脱ＣＯ2 塔２０１に押込められた燃焼排ガ
スはノズル２０７から供給される一定濃度の吸収液と下
部充填部２０２で向流接触させられ、燃焼排ガス中のＣ
Ｏ2はアルコール性水酸基含有第２級または第３級アミ
ン水溶液により吸収除去され、脱ＣＯ2 燃焼排ガスは上
部充填部２０３へと向う。脱ＣＯ2 塔２０１に供給され
る吸収液はＣＯ2 を吸収し、その吸収による反応熱のた
め、吸収液供給口２０６における温度よりも高温とな
り、吸収液排出ポンプ２１３により熱交換器２１４に送
られ、加熱され再生塔２１５へ導かれる。
スはノズル２０７から供給される一定濃度の吸収液と下
部充填部２０２で向流接触させられ、燃焼排ガス中のＣ
Ｏ2はアルコール性水酸基含有第２級または第３級アミ
ン水溶液により吸収除去され、脱ＣＯ2 燃焼排ガスは上
部充填部２０３へと向う。脱ＣＯ2 塔２０１に供給され
る吸収液はＣＯ2 を吸収し、その吸収による反応熱のた
め、吸収液供給口２０６における温度よりも高温とな
り、吸収液排出ポンプ２１３により熱交換器２１４に送
られ、加熱され再生塔２１５へ導かれる。
【００１５】再生塔２１５では、リボイラ（再生加熱
器）２１８による加熱で吸収液が再生され、熱交換器２
１４により冷却され、必要に応じて設けられた冷却器２
２７を経て脱ＣＯ2 塔２０１の上部へ戻される。再生塔
２１５の上部において、吸収液から分離されたＣＯ2 は
ノズル２２４より供給される還流水と接触し、再生塔還
流冷却器２２３により冷却され、ＣＯ2 分離器２２１に
てＣＯ2 に同伴した水蒸気が凝縮した還流水と分離さ
れ、回収ＣＯ2 排出ライン２２２よりＣＯ2 回収工程へ
導かれる。還流水の一部は還流水ポンプ２２０で再生塔
２１５へ還流され、残部は再生塔還流水供給ライン２２
５を経て脱ＣＯ2 塔２０１の上部に還流される。
器）２１８による加熱で吸収液が再生され、熱交換器２
１４により冷却され、必要に応じて設けられた冷却器２
２７を経て脱ＣＯ2 塔２０１の上部へ戻される。再生塔
２１５の上部において、吸収液から分離されたＣＯ2 は
ノズル２２４より供給される還流水と接触し、再生塔還
流冷却器２２３により冷却され、ＣＯ2 分離器２２１に
てＣＯ2 に同伴した水蒸気が凝縮した還流水と分離さ
れ、回収ＣＯ2 排出ライン２２２よりＣＯ2 回収工程へ
導かれる。還流水の一部は還流水ポンプ２２０で再生塔
２１５へ還流され、残部は再生塔還流水供給ライン２２
５を経て脱ＣＯ2 塔２０１の上部に還流される。
【００１６】本発明において、燃焼排ガスが脱硫工程を
必要とする程度にＳＯｘを含むものである場合には、前
記脱ＣＯ2 工程の前に脱硫工程を設けることができる。
この場合、脱硫燃焼排ガスは更に脱ＣＯ2 工程で処理さ
れることにより、ＣＯ2 、ＮＯ2 と共にほぼＳＯｘも完
全に除去される。これは、脱ＣＯ2 工程で使用されるア
ルコール性水酸基含有第２級または第３級アミン水溶液
とＳＯｘが反応するためである。燃焼排ガスが脱硫工程
を必要としない程度のＳＯｘを含み脱硫工程がない場合
も、脱ＣＯ2 塔でＣＯ2 、ＮＯ2 と共にＳＯｘもほぼ完
全に除去される。
必要とする程度にＳＯｘを含むものである場合には、前
記脱ＣＯ2 工程の前に脱硫工程を設けることができる。
この場合、脱硫燃焼排ガスは更に脱ＣＯ2 工程で処理さ
れることにより、ＣＯ2 、ＮＯ2 と共にほぼＳＯｘも完
全に除去される。これは、脱ＣＯ2 工程で使用されるア
ルコール性水酸基含有第２級または第３級アミン水溶液
とＳＯｘが反応するためである。燃焼排ガスが脱硫工程
を必要としない程度のＳＯｘを含み脱硫工程がない場合
も、脱ＣＯ2 塔でＣＯ2 、ＮＯ2 と共にＳＯｘもほぼ完
全に除去される。
【００１７】
【実施例】以下、実施例により本発明を具体的に説明す
る。 （実施例１〜８、比較例１〜４）恒温槽内に設置したガ
ラス製反応容器に、表１に示すアルコール性水酸基含有
第２級または第３級アミン水溶液５０ミリリットルを入
れた。温度４０℃で攪拌しながら、試験ガスを大気圧下
１リットル／分の流速で、バブルを発生しやすいように
フィルタを通して吸収液に通した。試験ガスとしてはＣ
Ｏ2 ：１０モル％、ＮＯ2 ：約１０ｐｐｍ、Ｎ2 ：９０
％の組成を有する４０℃のモデル燃焼排ガスを用いた。
試験ガスを通し続け、出入りガスのＣＯ2 濃度が等しく
なった時点における吸収液に含まれるＣＯ2 をＣＯ2 分
析計（全有機炭素計）を用いて測定し、ＣＯ2 飽和吸収
量を求めた。また、吸収試験の初期における反応容器出
口のガス中のＮＯ2 濃度（出口ＮＯ2 初期濃度）を求め
た。この出口ＮＯ2 初期濃度が小さいほど、吸収液のＮ
Ｏ2 吸収速度が大きいといえる。
る。 （実施例１〜８、比較例１〜４）恒温槽内に設置したガ
ラス製反応容器に、表１に示すアルコール性水酸基含有
第２級または第３級アミン水溶液５０ミリリットルを入
れた。温度４０℃で攪拌しながら、試験ガスを大気圧下
１リットル／分の流速で、バブルを発生しやすいように
フィルタを通して吸収液に通した。試験ガスとしてはＣ
Ｏ2 ：１０モル％、ＮＯ2 ：約１０ｐｐｍ、Ｎ2 ：９０
％の組成を有する４０℃のモデル燃焼排ガスを用いた。
試験ガスを通し続け、出入りガスのＣＯ2 濃度が等しく
なった時点における吸収液に含まれるＣＯ2 をＣＯ2 分
析計（全有機炭素計）を用いて測定し、ＣＯ2 飽和吸収
量を求めた。また、吸収試験の初期における反応容器出
口のガス中のＮＯ2 濃度（出口ＮＯ2 初期濃度）を求め
た。この出口ＮＯ2 初期濃度が小さいほど、吸収液のＮ
Ｏ2 吸収速度が大きいといえる。
【００１８】比較例１として、表１に示す第１級アミン
水溶液による吸収試験を行った。得られたＮＯ2 飽和吸
収量及び出口ＮＯ2 初期濃度の結果を表１に併せて示し
た。
水溶液による吸収試験を行った。得られたＮＯ2 飽和吸
収量及び出口ＮＯ2 初期濃度の結果を表１に併せて示し
た。
【００１９】表１から、本発明によりアルコール性水酸
基含有第２級または第３級アミンの吸収液を用いると、
出口ＮＯ2 初期濃度が比較例１の場合に比べ低減されて
いることが分かる。なお、吸収を終えた吸収液を加熱す
ることにより、各吸収液は支障無く再生できることを確
認した。
基含有第２級または第３級アミンの吸収液を用いると、
出口ＮＯ2 初期濃度が比較例１の場合に比べ低減されて
いることが分かる。なお、吸収を終えた吸収液を加熱す
ることにより、各吸収液は支障無く再生できることを確
認した。
【００２０】
【表１】 Ｐ：ピペラジン
【００２１】（実施例９）図２の脱ＣＯ2 工程の小型モ
デル試験装置として濡れ壁型吸収装置を用い、ＣＯ2 、
ＮＯ2 の濃度を調製したガスと、吸収液としてＥＡＥを
用いた場合の接触吸収試験を行った。また、比較のため
ＭＥＡ水溶液を用いた。結果を図３に示す。各試験に共
通の試験条件は以下のとおりである。なお、供給ガス中
のＣＯ2 とＯ2 濃度は平均的なボイラ燃焼排ガス濃度に
設定した。
デル試験装置として濡れ壁型吸収装置を用い、ＣＯ2 、
ＮＯ2 の濃度を調製したガスと、吸収液としてＥＡＥを
用いた場合の接触吸収試験を行った。また、比較のため
ＭＥＡ水溶液を用いた。結果を図３に示す。各試験に共
通の試験条件は以下のとおりである。なお、供給ガス中
のＣＯ2 とＯ2 濃度は平均的なボイラ燃焼排ガス濃度に
設定した。
【００２２】〔共通条件〕 ＣＯ2 吸収塔方式 ： 濡れ壁吸収塔 塔内径及び高さ ： φ１５×７５００ｍｍ 供給ガス中のＣＯ2 濃度 ： １０ＶＯＬ％ 供給ガス中のＯ2 濃度 ： ２ＶＯＬ％ 供給ガス温度 ： ６０℃ 供給ガス量 ： ２ｍ3 Ｎ／ｈ 吸収液濃度 ： ３０ｗｔ％ 吸収液液量 ： ４リットル／ｈ
【００２３】
【発明の効果】以上詳細に述べたごとく、本発明の方法
により燃焼排ガスをオゾンで酸化し、排ガス中に含まれ
るＮＯｘをＮＯ2 に変換することにより、脱ＣＯ2 工程
で脱ＣＯ2 処理とともに脱ＮＯｘを行うことができる。
により燃焼排ガスをオゾンで酸化し、排ガス中に含まれ
るＮＯｘをＮＯ2 に変換することにより、脱ＣＯ2 工程
で脱ＣＯ2 処理とともに脱ＮＯｘを行うことができる。
【図１】本発明で採用する工程の一例の説明図。
【図２】本発明で採用する脱ＣＯ2 、ＮＯ2 工程の一例
の説明図。
の説明図。
【図３】実施例９の濡れ壁試験の試験結果を示す図表。
フロントページの続き (72)発明者 飯島 正樹 東京都千代田区丸の内二丁目５番１号 三菱重工業株式会社本社内 (72)発明者 光岡 薫明 広島県広島市西区観音新町四丁目６番22 号 三菱重工業株式会社 広島研究所内 (56)参考文献 特開 昭61−68126（ＪＰ，Ａ) 特開 平５−184867（ＪＰ，Ａ) 特開 昭54−123573（ＪＰ，Ａ) 特開 昭52−127467（ＪＰ，Ａ) (58)調査した分野(Int.Cl.7，ＤＢ名) B01D 53/62
Claims (1)
- 【請求項１】 燃焼排ガスを５０〜１００℃に冷却した
後オゾンを添加し、燃焼排ガス中のＮＯを酸化してＮＯ
2 とした後、脱ＣＯ2 工程において２−（メチルアミ
ノ）エタノール、２−（エチルアミノ）エタノール、２
−（イソプロピルアミノ）エタノール、Ｎ−（ｎ−ブチ
ル）エタノールアミン、Ｎ−（ｔｅｒｔ−ブチル）エタ
ノールアミン、ジエタノールアミン、２−（ジメチルア
ミノ）エタノール、２−（ジエチルアミノ）エタノー
ル、（Ｎ−メチル）ジエタノールアミン、（ｔｅｒｔ−
ブチル）ジエタノールアミン、トリイソプロパノールア
ミン、３−（Ｎ，Ｎ−ジメチルアミノ）−１−プロパノ
ール、４−（Ｎ，Ｎ−ジメチルアミノ）−１−ブタノー
ル、２−（Ｎ，Ｎ−ジメチルアミノ）−２−メチル−１
−プロパノール、３−（Ｎ，Ｎ−ジメチルアミノ）−
２，２−ジメチル−１−プロパノールからなる群から選
ばれる１種以上のアルコール性水酸基含有第２級または
第３級アミン水溶液と接触させてＣＯ2 とともにＮＯ2
を除去することを特徴とする燃焼排ガス中のＣＯ2 とＮ
Ｏｘを除去する方法。
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|---|---|---|---|
| JP31146194A JP3233802B2 (ja) | 1994-12-15 | 1994-12-15 | 燃焼排ガス中の炭酸ガスと窒素酸化物を除去する方法 |
| US08/539,109 US5648053A (en) | 1994-12-15 | 1995-10-04 | Process for removing carbon dioxide and nitrogen oxides from combustion gases |
| DE69519717T DE69519717T2 (de) | 1994-12-15 | 1995-10-12 | Verfahren zum Entfernen von Kohlendioxid und Stickstoffoxiden aus Verbrennungsabgasen |
| EP95116119A EP0716875B1 (en) | 1994-12-15 | 1995-10-12 | Process for removing carbon dioxide and nitrogen oxides from combustion gases |
| CN95120036A CN1069222C (zh) | 1994-12-15 | 1995-12-01 | 从燃气中除去二氧化碳与氧化氮的方法 |
| NO19955026A NO311499B1 (no) | 1994-12-15 | 1995-12-12 | Fremgangsmåte for fjerning av karbondioksid og nitrogenoksider fra forbrenningsgasser |
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| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP31146194A JP3233802B2 (ja) | 1994-12-15 | 1994-12-15 | 燃焼排ガス中の炭酸ガスと窒素酸化物を除去する方法 |
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| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH08168638A JPH08168638A (ja) | 1996-07-02 |
| JP3233802B2 true JP3233802B2 (ja) | 2001-12-04 |
Family
ID=18017506
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| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP31146194A Expired - Fee Related JP3233802B2 (ja) | 1994-12-15 | 1994-12-15 | 燃焼排ガス中の炭酸ガスと窒素酸化物を除去する方法 |
Country Status (6)
| Country | Link |
|---|---|
| US (1) | US5648053A (ja) |
| EP (1) | EP0716875B1 (ja) |
| JP (1) | JP3233802B2 (ja) |
| CN (1) | CN1069222C (ja) |
| DE (1) | DE69519717T2 (ja) |
| NO (1) | NO311499B1 (ja) |
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
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| CN105148700A (zh) * | 2015-08-27 | 2015-12-16 | 北京市环境保护科学研究院 | 一种氧化吸收处理天然气锅炉烟气中污染物的方法及装置 |
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