KR20170112344A - 전극 조립체, 이의 제조방법 및 이를 포함하는 이차전지 - Google Patents

전극 조립체, 이의 제조방법 및 이를 포함하는 이차전지 Download PDF

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KR20170112344A
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Abstract

본 발명은 제1 전극; 상기 제1 전극 상에 위치하는, 호스트를 포함하는 호스트층과 게스트를 포함하는 게스트층을 포함하는 접착층; 상기 접착층 상에 위치하는 분리막; 및 상기 분리막 상에 위치하는 제2 전극을 포함하는 것을 특징으로 하는 전극 조립체, 이의 제조방법 및 이를 포함하는 이차전지를 제공한다.

Description

전극 조립체, 이의 제조방법 및 이를 포함하는 이차전지{ELECTRODE ASSEMBLY, PREPERATION METHOD THEREOF AND LITHIUM SECONDARY BATTERY COMPRISING THE SAME}
본 발명은 전극 조립체, 이의 제조방법 및 이를 포함하는 이차전지에 관한 것이다.
최근 휴대폰, 캠코더, 노트북 PC, 나아가서는 전기 자동차까지 에너지 저장 기술의 적용분야가 확대되면서 전지의 연구와 개발에 대한 노력이 점점 구체화되고 있다. 전기화학소자는 이러한 측면에서 가장 주목받고 있는 분야로, 그 중에서도 높은 에너지 밀도와 고전압을 가지고 사이클 수명이 길며 자기 방전율이 낮은 리튬 이차전지가 상용화되어 널리 사용되고 있다.
상기 리튬 이차전지는 양극/분리막/음극 구조의 전극 조립체가 어떠한 구조로 이루어져 있는가에 따라 구분된다. 예를 들면, 긴 시트형의 양극 및 음극을 분리막이 개재된 상태에서 권취한 젤리-롤(권취)형 전극 조립체, 소정 크기의 단위로 절취한 다수의 양극과 음극들을 분리막을 개재한 상태로 순차적으로 적층한 스택형(적층형), 또는 소정 단위의 양극과 음극을 분리막이 개재된 상태로 적층한 바이셀(Bi-cell) 또는 풀셀(Full cell)들을 긴 시트형의 분리 시트에 배열하고 권취(folding)한 스택/폴딩형 전극 조립체 등을 들 수 있다.
이러한 전극 조립체의 경우, 전극과 분리막의 적층(라미네이션 공정)에서 전극이 올바른 위치에 고정되지 못하는 경우가 발생할 수 있다. 전극 조립체에 포함된 양극과 음극의 조성차이로 인해 양극과 분리막 사이의 접착력과 음극과 분리막 사이의 접착력의 차이가 발생할 수 있고 이로 인해 전해질에 대한 함침성(젖음성) 문제가 발생할 수 있다. 그리고 전극 조립체에 충격이 가해졌을 때, 전극이 밀리면서 분리막이 떨어져 단락이 일어날 수 있고, 이 과정에서 분리막이 손상될 수도 있다. 이로 인해 수명 특성 및 전지의 안정성 저하가 발생할 수 있다. 따라서 양극과 음극의 접착 강도를 유사하게 제작하는 기술이 요구된다.
JP 5245201 B
본 발명의 목적은 전극과 분리막이 올바른 위치에 고정되고, 접착력도 우수한 전극 조립체를 제공하는 것이다.
본 발명의 다른 목적은 음극과 분리막 사이의 접착력과 양극과 분리막 사이의 접착력을 동등하게 하여 전해질에 대한 함침성이 우수한 전극 조립체를 제공하는 것이다.
본 발명의 다른 목적은 외부 충격시에도 단락 위험 및 분리막 손상 위험이 적은 이차전지를 제공하는 것이다.
상술한 과제를 해결하기 위하여, 본 발명은 제1 전극; 상기 제1 전극 상에 위치하는, 호스트를 포함하는 호스트층과 게스트를 포함하는 게스트층을 포함하는 접착층; 상기 접착층 상에 위치하는 분리막; 및 상기 분리막 상에 위치하는 제2 전극을 포함하는 것을 특징으로 하는 전극 조립체를 제공한다.
또한, 본 발명은 제1 전극 상에 호스트를 포함하는 호스트층을 형성하는 제1-1 단계; 분리막의 일면 상에 게스트를 포함하는 게스트층을 형성하는 제1-2 단계; 상기 호스트층과 상기 게스트층이 서로 맞닿도록 위치시켜 접착층을 형성하는 제1-3 단계; 상기 분리막의 다른 일면 상에 제2 전극을 위치시키는 제1-4 단계를 포함하는 것을 특징으로 하는 전극 조립체의 제조방법을 제공한다.
또한, 본 발명은 제1 전극 상에 게스트를 포함하는 게스트층을 형성하는 제2-1 단계; 분리막의 일면 상에 호스트를 포함하는 호스트층을 형성하는 제2-2 단계; 상기 게스트층과 상기 호스트층이 서로 맞닿도록 위치시켜 접착층을 형성하는 제2-3 단계; 상기 분리막의 다른 일면 상에 제2 전극을 위치시키는 제2-4 단계를 포함하는 것을 특징으로 하는 전극 조립체의 제조방법을 제공한다.
또한, 본 발명은 상기 전극 조립체를 포함하는 이차전지를 제공한다.
본 발명의 전극 조립체는 전극과 분리막을 호스트-게스트 화학의 원리를 이용하여 올바른 위치에 고정되게 조절할 수 있고, 전극과 분리막 사이의 접착력도 향상시킬 수 있다. 본 발명의 전극 조립체의 전해질에 대한 함침성을 향상시킬 수 있다. 또한, 본 발명의 전극 조립체를 포함하는 이차전지는 외부 충격시에 전극이 밀리는 현상이 적게 나타나므로 분리막 손상으로 인한 단락의 위험이 적다.
도 1은 본 발명의 일실시예에 따른 전극 조립체의 단면도이다.
도 2는 본 발명의 다른 일실시예에 따른 전극 조립체의 단면도이다.
도 3는 본 발명의 또 다른 일실시예에 따른 전극 조립체의 단면도이다.
본 명세서 및 청구범위에 사용된 용어나 단어는 통상적이거나 사전적인 의미로 한정해서 해석되어서는 아니 되며, 발명자는 그 자신의 발명을 가장 최선의 방법으로 설명하기 위해 용어의 개념을 적절하게 정의할 수 있다는 원칙에 입각하여 본 발명의 기술적 사상에 부합하는 의미와 개념으로 해석되어야만 한다.
그리고 본 발명이 도면에 도시된 실시예를 참고로 설명되었으나 이는 예시적인 것에 불과하며, 본 기술 분야의 통상의 지식을 가진 자라면 이로부터 다양한 변형 및 균등한 다른 실시예가 가능하다는 점을 이해할 것이다. 따라서 본 발명의 진정한 기술적 보호 범위는 첨부된 특허청구범위의 기술적 사상에 의하여 정해져야 할 것이다.
도 1은 본 발명의 일실시예에 따른 전극 조립체의 단면도이다.
도 1을 참조하면, 본 발명의 일실시예에 따른 전극 조립체는, 제1 전극(100), 접착층(200), 분리막(300) 및 제2 전극(400)을 포함한다.
상기 제1 전극(100) 또는 상기 제2 전극(400)은 양극 또는 음극일 수 있으나, 본 발명의 일실시예에 따른 전극 조립체에서는 음극일 수 있다.
상기 제1 전극(100)은 제1 전극 집전체와 상기 제1 전극 집전체의 일면 상에 위치하는 제1 전극 활물질층을 포함할 수 있다 상기 제2 전극(400)은 제2 전극 집전체와 상기 제2 전극 집전체의 일면 상에 위치하는 제2 전극 활물질층을 포함할 수 있다. 상기 제1 전극 집전체 또는 상기 제2 전극 집전체는 양극 집전체 또는 음극 집전체일 수 있다. 상기 제1 전극 활물질층 또는 상기 제2 전극 활물질층은 양극 활물질층 또는 음극 활물질층일 수 있다.
상기 양극 집전체는 본 발명의 일실시예에 따른 리튬이차전지에 화학적 변화를 유발하지 않으면서 높은 도전성을 가진다. 상기 양극 집전체는 표면에 미세한 요철을 형성하여 양극 활물질의 접착력을 높일 수 있으며, 필름, 시트, 호일, 네트, 다공질체, 발포체, 부직포체 등 다양한 형태가 가능하다. 상기 양극 집전체의 구체적인 예로는 스테인레스 스틸, 알루미늄, 니켈, 티탄, 소성 탄소, 또는 알루미늄 등을 들 수 있다. 그리고 상기 스테인레스 스틸은 표면에 카본, 니켈, 티탄, 은 등으로 표면 처리한 것일 수 있다.
상기 양극 활물질층은 양극 활물질, 도전재 및 바인더의 혼합물로 형성될 수 있고, 상기 혼합물에는 충전제가 더 포함될 수 있다.
상기 양극 활물질의 구체적인 예로는 리튬 전이금속 산화물, 리튬 코발트 산화물(LiCoO2), 리튬 니켈 산화물(LiNiO2) 등의 층상 화합물; 1 또는 2 이상의 전이금속으로 치환된 화합물; 화학식 Li1 + xMn2 - xO4(x=0~0.33), LiMnO3, LiMn2O3, LiMnO2 등의 리튬 망간 산화물; 리튬 동 산화물(Li2CuO2); LiV3O8, LiFe3O4, V2O5, Cu2V2O7 등의 바나듐 산화물; 화학식 LiNi1 - xMxO2(M=Co, Mn, Al, Cu, Fe, Mg, B 또는 Ga이고, x=0.01~0.3)으로 표시되는 리튬 망간 복합 산화물; LiNixMn2 - xO4로 표시되는 스피넬 구조의 리튬 망간 산화물; 화학식의 Li 일부가 알칼리토금속 이온으로 치환된 LiMn2O4; 디설파이드 화합물; Fe2(MoO4)3; 니켈코발트 망간산화물 등을 들 수 있다.
상기 도전재는 본 발명의 일실시예에 따른 리튬이차전지에 화학적 변화를 유발하지 않으면서 도전성을 가진다. 상기 도전재의 구체적인 예로는 천연 흑연이나 인조 흑연 등의 흑연; 카본 블랙, 아세틸렌 블랙, 케첸 블랙, 채널 블랙, 퍼네이스 블랙, 램프 블랙, 서멀 블랙 등의 카본블랙; 탄소 섬유, 금속 섬유 등의 도전성 섬유; 불화 카본, 알루미늄, 니켈 분말 등의 금속 분말; 산화아연, 티탄산 칼륨 등의 도전성 위스키; 산화 티탄 등의 도전성 금속 산화물; 또는 폴리페닐렌 유도체 등의 도전성 소재 등을 들 수 있다.
상기 바인더는 양극 활물질과 도전재 등의 결합과 집전체에 대한 결합에 조력하는 성분이다. 상기 바인더의 구체적인 예로는 폴리불화비닐리덴, 폴리비닐알코올, 카르복시메틸셀룰로우즈(CMC), 전분, 히드록시프로필셀룰로우즈, 재상 셀룰로우즈, 폴리비닐피롤리돈, 테트라플루오로에틸렌, 폴리에틸렌, 폴리프로필렌, 에틸렌-프로필렌-디엔 모노머(EPDM) 고무, 수소첨가 니트릴 부타디엔 고무(HNBR), 술폰화 EPDM, 스티렌 부타디엔 고무, 불소 고무, 다양한 공중합체 등을 들 수 있다.
상기 충진제는 양극의 팽창을 억제하는 성분으로서, 본 발명의 일실시예에 따른 리튬이차전지에 화학적 변화를 유발하지 않는 섬유상 재료이다. 상기 충진제의 예로는 폴리에틸렌, 폴리프로필렌 등의 올레핀계 중합체; 유리섬유, 탄소섬유 등의 섬유상 물질 등을 들 수 있다.
상기 음극 집전체는 본 발명의 일실시예에 따른 리튬이차전지에 화학적 변화를 유발하지 않으면서 도전성을 가진다. 상기 음극 집전체의 구체적인 예로는 구리, 스테인렌스 스틸, 알루미늄, 알루미늄-카드뮴 합금, 니켈, 티탄, 소성탄소 등을 들 수 있다. 상기 구리 또는 스테인레스 스틸은 표면에 카본, 니켈, 티탄, 은 등으로 표면 처리한 것일 수 있다. 상기 음극 집전체는 양극 집전체와 마찬가지로, 표면에 미세한 요철을 형성하여 음극 활물질의 결합력을 강화시킬 수도 있으며, 필름, 시트, 호일, 네트, 다공질체, 발포체, 부직포체 등 다양한 형태로 이용될 수 있다.
상기 음극 활물질층은 음극 활물질을 포함할 수 있고, 도전재, 바인더 및 충전제를 더 포함할 수 있다.
상기 음극 활물질의 구체적인 예로는 난흑연화 탄소, 흑연계 탄소 등의 탄소; LixFe2O3(0≤x≤1), LixWO2(0≤x≤1), SnxMe1 - xMe'yOz(Me= Mn, Fe, Pb, Ge; Me'= Al, B, P, Si, 주기율표의 1족, 2족, 3족 원소, 할로겐; 0<x≤1; 1≤y≤3; 1≤z≤8) 등의 금속 복합 산화물; 리튬 금속; 리튬 합금; 규소계 합금; 주석계 합금; SnO, SnO2, PbO, PbO2, Pb2O3, Pb3O4, GeO, GeO2, Bi2O3, 및 Bi2O5 등의 금속 산화물; 폴리아세틸렌 등의 도전성 고분자; Li-Co-Ni계 재료; 티타늄 산화물; 리튬 티타늄 산화물 등을 들 수 있다,
상기 도전재, 바인더 및 충진제에 대한 설명은 양극에 이용되는 도전재, 바인더, 충진제와 동일하므로 생략한다.
상기 접착층(200)은 상기 제1 전극(100) 상에 위치하고, 호스트를 포함하는 호스트층(201)과 게스트를 포함하는 게스트층(202)을 포함한다. 구체적으론, 상기 접착층(200)은 상기 제1 전극 집전체가 위치하지 않은 상기 제1 활물질층의 다른 일면 상에 위치할 수 있다.
도 1에서는 호스트층(201)이 상기 제1 전극(100) 상에 위치하고 상기 게스트층(202)이 상기 호스트층(201) 상에 위치한다고 도시되어 있지만, 그 반대, 즉 게스트층이 상기 제1 전극(100) 상에 위치하고, 호스트층이 상기 게스트층 상에 위치할 수 있다.
상기 호스트와 상기 게스트는 분자인지(molecular recognition) 또는 자기조립(self-assembly)에 의해 서로 결합하여 복합체를 형성하는 물질일 수 있다. 상기 호스트는 초분자일 수 있고, 그 중에서도 분자 내부에 공동(cavity)을 형성하여 내부에 다른 분자를 결합시킬 수 있는 원형 분자일 수 있다. 상기 게스트는 상기 초분자에 분자인지(molecular recognition) 또는 자기조립(self-assembly)에 의해 결합할 수 있는 분자 또는 이온일 수 있다.
상기 호스트와 게스트의 특성으로 인해, 상기 호스트층(201)과 상기 게스트층(202)을 맞닿게 위치시킨다면, 보다 구체적으로는 상기 호스트층(201)을 상기 제1 전극(100) 상에 위치시키고 상기 게스트층(202)를 상기 분리막(300) 상에 위치시킨 후, 상기 호스트층(201)과 상기 게스트층(202)을 서로 맞닿게 위치시킨다면, 상기 호스트와 상기 게스트는 분자인지 또는 자기조립에 의해 서로 결합하여 접착층(200)을 형성할 수 있다.
상기 제1 전극(100) 또는 상기 분리막(300) 상에 상기 호스트 또는 게스트의 분포를 조절한다면, 분자인지 또는 자기조립에 의해 원하는 위치, 즉 올바른 위치에 상기 제1 전극(100)과 상기 분리막(300)을 보다 정교하게 고정되도록 조절할 수 있다.
또한, 상기 제1 전극(100) 또는 상기 분리막(300) 상에 상기 호스트 또는 게스트의 양, 즉 로딩양을 조절한다면, 이들의 접착력을 조절할 수 있을 뿐만 아니라 접착력을 향상시킬 수도 있다. 보다 구체적으로 설명하면, 음극과 양극은 조성 차이로 인해, 음극과 분리막 사이의 접착력과 양극과 분리막 사이의 접착력의 차이가 발생할 수 있다. 이때 상기 음극과 분리막 사이 및/또는 양극과 분리막 사이에 위치하는 상기 호스트 또는 게스트의 양을 조절한다면, 상기 음극과 분리막 사이의 접착력과 상기 양극과 분리막 사이의 접착력을 동등하게 조절할 수 있다. 상기 음극과 분리막 사이의 접착력과 상기 양극과 분리막 사이의 접착력이 동등해지면, 전극 조립체의 전해질에 대한 함침성을 향상시킬 수 있다. 상기 제1 전극(100)과 상기 분리막(300) 사이의 접착력이 향상되면, 외부 충격시 상기 제1 전극(100)이 상기 분리막(300)으로부터 밀려서 발생되는 단락 또는 분리막의 손상을 줄일 수 있다.
상기 호스트의 구체적인 예로는 사이클로덱스트린(cyclodextrin), 칼릭스아렌(calixarene), 필러아렌(pillararene), 쿠커비투릴(cucurbituril), 포르피린(porphyrin), 메탈라크라운(metallacrown), 크라운 에테르(crown ether), 제올라이트(zeolite), 사이클로트리버아트릴렌(cyclotriveratrylene), 크립토판(cryptophane), 카서랜드(carcerand), 폴다머(foldamer) 등을 들 수 있다. 상기 사이클로덱스트린의 구체적인 예로는 α-사이클로덱스트린, β-사이클로덱스트린, γ-사이클로덱스트린 등을 들 수 있다. 상기 호스트는 상기 호스트층(201)에 1종 또는 2종 이상이 포함될 수 있다.
상기 게스트는 상기 호스트와 분자인지 또는 자기조립할 수 있는 물질이라면 특별히 한정하지 않으나, 구체적인 예로는 페로센, 카드뮴, 납, 란탄족 원소, 악티늄족 원소, 테트라페닐렌에텐, p-자일렌디암모늄, Fe, Mg, Mn, N,N-비스(살리실알데하이드)에틸렌디아민, 로텍세인 등을 들 수 있다.
상기 호스트와 분자인지 또는 자기조립할 수 있는 상기 게스트를 구체적으로 설명하면 하기와 같다. 상기 호스트가 사이클로덱스트린일 경우, 상기 게스트는 페로센 또는 로텍세인일 수 있고, 상기 호스트가 칼릭스아렌일 경우, 상기 게스트는 카드뮴, 납, 란탄족 원소 또는 악티늄족 원소일 수 있다. 상기 호스트가 필러아렌인 경우, 상기 게스트는 테트라페닐렌에텐일 수 있다. 상기 호스트가 쿠커비투릴일 경우, p-자일렌디암모늄 또는 로텍세인일 수 있다. 상기 호스트가 포르피린인 경우, 상기 게스트는 Fe, Mg 또는 Mn일 수 있다. 상기 호스트가 제올라이트인 경우, 상기 게스트는 N,N-비스(살리실알데하이드)에틸렌디아민일 수 있다.
상기 분리막(300)은 음극과 양극 사이의 단락을 방지하고 리튬 이온의 이동통로를 제공한다. 상기 분리막(300)은 높은 이온 투과도, 기계적 강도를 가지는 절연성 박막이 사용될 수 있다. 상기 분리막(300)의 구체적인 예로는 폴리프로필렌, 폴리에틸렌 등의 폴리올레핀계 고분자막 또는 이들의 다중막, 미세다공성 필름, 직포 및 부직포 등을 들 수 있다. 후술할 전해질로서 폴리머 등의 고체 전해질이 사용되는 경우에는 고체 전해질이 분리막을 겸할 수 있다.
상기 전해질은 리튬염 함유 비수 전해질일 수 있다. 상기 리튬염의 구체적인 예로는 LiCl, LiBr, LiI, LiClO4, LiBF4, LiB10Cl10, LiPF6, LiCF3SO3, LiCF3CO2, LiAsF6, LiSbF6, LiAlCl4, CH3SO3Li, (CF3SO2)2NLi, 저급지방족 카르본산 리튬, 4페닐붕산리튬, 이미드 등을 들 수 있다.
상기 비수 전해질은 당해 전지에 이용되는 것이라면 특별히 한정하지 않으나, 이의 구체적인 예로는 비수계 유기 용매, 유기 고체 전해질, 무기 고체 전해질 등을 들 수 있다. 상기 유기 고체 전해질의 구체적인 예로는 폴리에틸렌 유도체, 폴리에틸렌 옥사이드 유도체, 폴리프로필렌 옥사이드 유도체, 인산 에스테르 폴리머, 폴리에지테이션리신(agitation lysine), 폴리에스테르 술파이드, 폴리비닐알코올, 폴리불화비닐리덴, 이온성 해리기를 포함하는 중합체 등을 들 수 있다.
상기 제2 전극(400)은 상기 분리막(300) 상에 위치하고, 양극 또는 음극일 수 있다. 상기 양극 또는 음극에 대한 설명은 상술하였으므로 생략한다.
상기 분리막(300)과 상기 제2 전극(400) 사이에는 별도의 접착층이 더 포함될 수 있다. 상기 별도의 접착층은 상기 접착층(200)과 동일한 구성일 수 있고, 도전재와 바인더를 포함하는 도전재 슬러리인 일반적인 접착층일 수 있다. 상기 도전재 및 바인더에 대한 설명은 상기 음극에 포함되는 도전재와 바인더와 동일하므로 생략한다.
이하, 본 발명의 일실시예에 따른 전극 조립체의 제조방법 중 하나를 설명한다.
본 발명의 일실시예에 따른 전극 조립체의 제조방법 중 하나는 제1 전극(100) 상에 호스트를 포함하는 호스트층(201)을 형성하는 제1-1 단계를 포함한다.
상기 제1-1 단계는 상기 제1 전극(100) 상에 호스트 및 용매를 포함하는 호스트층 형성용 조성물을 2㎎/25㎠ 내지 12㎎/25㎠의 양으로 로딩하여 호스트층(201)을 형성하는 단계일 수 있다. 상술한 범위로 로딩하여 호스트층을 형성하면, 전극과 분리막 사이의 접착력은 우수해지고, 전극의 체적 저항과 함침 속도가 전지의 성능에 영향을 미치지 않는 수준에서 저하된다.
상기 호스트에 대한 설명은 상술하였으므로 생략한다. 상기 용매의 구체적인 예로는 아세톤, 수산화칼륨, 테트라하이드로퓨란(THF), 이소프로필알코올(IPA), 클로로포름, 톨루엔 등의 비수계 용매 또는 물 등의 수계 용매를 들 수 있다.
상기 호스트층(201)을 형성하는 구체적인 방법은 닥터 블레이드, 스크린 프린팅, 스프레이 코팅, 유동 코팅, 스핀 코팅, 딥 코팅 또는 바 코팅 등을 들 수 있다.
본 발명의 일실시예에 따른 전극 조립체의 제조방법 중 하나는 분리막(300)의 일면 상에 게스트를 포함하는 게스트층(202)을 형성하는 제1-2 단계를 포함한다.
상기 제1-2 단계는 상기 분리막(300)의 일면 상에 게스트 및 용매를 포함하는 게스트층 형성용 조성물을 2㎎/25㎠ 내지 12㎎/25㎠의 양으로 로딩하여 게스트층(202)을 형성하는 단계일 수 있다. 상술한 범위로 로딩하여 게스트층을 형성하면, 전극과 분리막 사이의 접착력은 우수해지고, 전극의 체적 저항과 함침 속도가 전지의 성능에 영향을 미치지 않는 수준에서 저하된다.
상기 게스트에 대한 설명은 상술하였으므로 생략한다. 상기 용매의 구체적인 예로는 아세톤, 테트라하이드로퓨란(THF), 이소프로필알코올(IPA), 클로로포름, 톨루엔 등의 비수계 용매 또는 물 등의 수계 용매를 들 수 있다.
상기 게스트층(202)을 형성하는 구체적인 방법은 닥터 블레이드, 스크린 프린팅, 스프레이 코팅, 유동 코팅, 스핀 코팅, 딥 코팅 또는 바 코팅 등을 들 수 있다.
본 발명의 일실시예에 따른 전극 조립체의 제조방법 중 하나는 상기 호스트층(201)과 상기 게스트층(202)이 서로 맞닿도록 위치시켜 접착층(200)을 형성하는 제1-3 단계를 포함한다.
본 발명의 일실시예에 따른 전극 조립체의 제조방법 중 하나는 상기 분리막(300)의 다른 일면 상에 제2 전극(400)을 위치시키는 제1-4 단계를 포함한다.
상기 제1-3 단계와 상기 제1-4 단계 사이에는 상기 분리막(300)의 다른 일면 상에 별도의 접착층을 형성하는 단계가 더 포함될 수 있다. 상기 별도의 접착층이 호스트층과 게스트층을 포함하는 접착층이라면, 상기 접착층(200)의 형성방법과 동일하므로 설명을 생략한다. 상기 별도의 접착층이 상기 접착층(200)가 다른 접착층이라도 형성방법은 상기 접착층(200)의 형성방법과 동일하고, 상기 별도의 접착층에 대한 설명은 상술하였으므로 생략한다.
본 발명의 일실시예에 따른 전극 조립체의 제조방법 중 하나는 상기 제1-4 단계 이후에 60℃ 내지 120℃에서 80㎏f 내지 150㎏f의 압력으로 라미네이션하는 제1-5 단계를 더 포함할 수 있다. 상술한 조건에서 라미네이션하면, 전극과 분리막의 손상은 최소화시키면서 접착력을 향상시킬 수 있다.
이하, 본 발명의 일실시예에 따른 전극 조립체의 제조방법 중 다른 하나를 설명한다.
본 발명의 일실시예에 따른 전극 조립체의 제조방법 중 다른 하나는 제1 전극(100) 상에 게스트를 포함하는 게스트층(202)을 형성하는 제2-1 단계를 포함한다.
상기 제2-1 단계는 상기 제1 전극 상에 게스트 및 용매를 포함하는 게스트층 형성용 조성물을 2㎎/25㎠ 내지 12㎎/25㎠의 양으로 로딩하여 게스트층(202)을 형성하는 단계일 수 있다. 상술한 범위로 로딩하여 게스트층을 형성하면, 전극과 분리막 사이의 접착력은 우수해지고, 전극의 체적 저항과 함침 속도가 전지의 성능에 영향을 미치지 않는 수준에서 저하된다.
상기 게스트층 형성용 조성물에 대한 설명과 상기 게스트층(202)의 형성방법은 상술하였으므로 생략한다.
본 발명의 일실시예에 따른 전극 조립체의 제조방법 중 다른 하나는 분리막(300)의 일면 상에 호스트를 포함하는 호스트층(201)을 형성하는 제2-2 단계를 포함한다.
상기 제2-2 단계는 상기 분리막(300)의 일면 상에 호스트 및 용매를 포함하는 호스트층 형성용 조성물을 2㎎/25㎠ 내지 12㎎/25㎠의 양으로 로딩하여 호스트층(201)을 형성하는 단계일 수 있다. 상술한 범위로 로딩하여 호스트층을 형성하면, 전극과 분리막 사이의 접착력은 우수해지고, 전극의 체적 저항과 함침 속도가 전지의 성능에 영향을 미치지 않는 수준에서 저하된다.
상기 호스트층 형성용 조성물에 대한 설명과 상기 호스트층(201)의 형성방법은 상술하였으므로 생략한다.
본 발명의 일실시예에 따른 전극 조립체의 제조방법 중 다른 하나는 상기 게스트층(202)과 상기 호스트층(201)이 서로 맞닿도록 위치시켜 접착층(200)을 형성하는 제2-3 단계를 포함한다.
본 발명의 일실시예에 따른 전극 조립체의 제조방법 중 다른 하나는 상기 분리막(300)의 다른 일면 상에 제2 전극(400)을 위치시키는 제2-4 단계를 포함한다.
상기 제2-3 단계와 상기 제2-4 단계 사이에는 상기 분리막(300)의 다른 일면 상에 별도의 접착층을 형성하는 단계가 더 포함될 수 있다. 상기 별도의 접착층이 호스트층과 게스트층을 포함하는 접착층이라면, 상기 접착층(200)의 형성방법과 동일하므로 설명을 생략한다. 상기 별도의 접착층이 상기 접착층(200)가 다른 접착층이라도 형성방법은 상기 접착층(200)의 형성방법과 동일하고, 상기 별도의 접착층에 대한 설명은 상술하였으므로 생략한다.
본 발명의 일실시예에 따른 전극 조립체의 제조방법 중 다른 하나는 상기 제2-4 단계 이후에 60℃ 내지 100℃에서 80㎏f 내지 150㎏f의 압력으로 라미네이션하는 제2-5 단계를 더 포함할 수 있다. 상술한 조건에서 라미네이션하면, 전극과 분리막의 손상은 최소화시키면서 접착력을 향상시킬 수 있다.
도 2는 본 발명의 다른 일실시예에 따른 전극 조립체의 단면도이다. 본 발명의 다른 일실시예에 따른 전극 조립체는 바이셀 구조의 전극 조립체이고, 그 중 C타입 바이셀 구조의 전극 조립체일 수 있다.
도 2를 참조하면, 본 발명의 다른 일실시예에 따른 전극 조립체는 제1 전극(110), 제1 접착층(210), 분리막(310), 제2 전극(410), 분리막(310), 제2 접착층(220) 및 제1 전극(110)이 순차적으로 적층된 구조이다. 상기 분리막(310)과 상기 제2 전극(410) 사이에는 별도의 접착층이 더 위치할 수 있다.
상기 제1 전극(110)은 음극일 수 있고, 상기 제2 전극(410)은 양극일 수 있다. 그 이유는 음극과 양극의 조성 차이로 인해, 접착력이 약한 음극과 분리막 사이에 상기 제1 접착층과 상기 제2 접착층이 위치하는 것이 유리하기 때문이다.
상기 제1 전극(110)에 대한 설명은 상기 제1 전극(100)과 동일하므로 생략한다. 상기 제2 전극(410)에 대한 설명도 상기 제2 전극(400)과 동일하므로 생략한다.
상기 제1 접착층(210)과 상기 제2 접착층(220)은 상기 제1 전극(110)과 상기 분리막(310) 사이에 위치하게 되는데, 상기 제1 접착층(210)에 포함된 호스트층(211)과 게스트층(212)의 위치는 도 2에 도시된 바와는 달리 서로 바뀌어도 무방하다. 또한, 상기 제2 접착층(220)에 포함된 제2 호스트층(221)과 제2 게스트층(222)의 위치도 도 2에 도시된 바와는 달리 서로 바뀌어도 무방하다.
상기 제1 접착층(210)과 상기 제2 접착층(220)은 상기 접착층(200)의 설명과 동일하므로 생략한다. 상기 제1 호스트층(211)과 상기 제2 호스트층(221)에 대한 설명은 상기 호스트층(201)과 동일하므로 생략한다. 상기 제1 게스트층(212)과 상기 제2 게스트층(222)에 대한 설명도 상기 게스트층(202)에 대한 설명과 동일하므로 생략한다.
상기 분리막(310)에 대한 설명은 상기 분리막(300)의 설명과 동일하므로 생략한다.
상기 별도의 접착층에 대한 설명도 이미 상술하였으므로 생략한다.
도 3은 본 발명의 또 다른 일실시예에 따른 전극 조립체의 단면도이다.
본 발명의 또 다른 일실시예에 따른 전극 조립체는 바이셀 구조의 전극 조립체이고, 그 중 A타입 바이셀 구조의 전극 조립체일 수 있다.
도 3을 참조하면, 본 발명의 또 다른 일실시예에 따른 전극 조립체는 제1 전극(120), 분리막(320), 제3 접착층(230), 제2 전극(420), 제4 접착층(240), 분리막(320) 및 제1 전극(110)이 순차적으로 적층된 구조이다. 상기 제1 전극(120)과 상기 분리막(320) 사이에는 별도의 접착층이 더 위치할 수 있다.
상기 제1 전극(120)은 양극일 수 있고, 상기 제2 전극(420)은 음극일 수 있다. 그 이유는 앞서 설명하였지만 음극과 양극의 조성 차이로 인해, 접착력이 약한 음극과 분리막 사이에 상기 제3 접착층과 상기 제4 접착층이 위치하는 것이 유리하기 때문이다.
상기 제1 전극(120)에 대한 설명은 상기 제1 전극(100)과 동일하므로 생략한다. 상기 제2 전극(420)에 대한 설명도 상기 제2 전극(400)과 동일하므로 생략한다.
상기 제3 접착층(230)과 상기 제4 접착층(240)은 상기 분리막(320)과 제2 전극(420) 사이에 위치하게 되는데, 상기 제3 접착층(230)에 포함된 호스트층(231)과 게스트층(232)의 위치는 도 3에 도시된 바와는 달리 서로 바뀌어도 무방하다. 또한 상기 제4 접착층(240)에 포함된 호스트층(241)과 게스트층(242)의 위치도 도 3에 도시된 바와는 달리 서로 바뀌어도 무방하다.
상기 제3 접착층(230)과 상기 제4 접착층(240)은 상기 접착층(200)의 설명과 동일하므로 생략한다. 상기 제3 호스트층(231)과 상기 제4 호스트층(241)에 대한 설명은 상기 호스트층(201)과 동일하므로 생략한다. 상기 제3 게스트층(232)과 상기 제4 게스트층(242)에 대한 설명도 상기 게스트층(202)에 대한 설명과 동일하므로 생략한다.
상기 분리막(320)에 대한 설명은 상기 분리막(300)의 설명과 동일하므로 생략한다.
상기 별도의 접착층에 대한 설명도 이미 상술하였으므로 생략한다.
본 발명은 본 발명의 일실시예에 따른 전극 조립체, 본 발명의 다른 일실시예를 따른 전극 조립체 또는 본 발명의 또 다른 일실시예를 따른 전극 조립체와 전해질을 포함하는 이차전지를 제공한다.
상기 전극 조립체들에 대한 설명은 상술하였으므로 생략한다.
상기 전해질은 리튬염 함유 비수 전해질일 수 있다. 상기 리튬염의 구체적인 예로는 LiCl, LiBr, LiI, LiClO4, LiBF4, LiB10Cl10, LiPF6, LiCF3SO3, LiCF3CO2, LiAsF6, LiSbF6, LiAlCl4, CH3SO3Li, (CF3SO2)2NLi, 저급지방족 카르본산 리튬, 4페닐붕산리튬, 이미드 등을 들 수 있다.
상기 비수 전해질은 당해 전지에 이용되는 것이라면 특별히 한정하지 않으나, 이의 구체적인 예로는 비수계 유기 용매, 유기 고체 전해질, 무기 고체 전해질 등을 들 수 있다. 상기 유기 고체 전해질의 구체적인 예로는 폴리에틸렌 유도체, 폴리에틸렌 옥사이드 유도체, 폴리프로필렌 옥사이드 유도체, 인산 에스테르 폴리머, 폴리에지테이션리신(agitation lysine), 폴리에스테르 술파이드, 폴리비닐알코올, 폴리불화비닐리덴, 이온성 해리기를 포함하는 중합체 등을 들 수 있다.
상기 이차전지의 외형은 특별히 한정하지 않으나, 구체적인 예로는 캔을 사용한 원통형, 각형, 파우치형, 코인형 등을 들 수 있다.
이하, 본 발명의 이해를 돕기 위하여 바람직한 실시예를 제시하나, 상기 실시예는 본 기재를 예시하는 것일 뿐 본 기재의 범주 및 기술사상 범위 내에서 다양한 변경 및 수정이 가능함은 당업자에게 있어서 명백한 것이며, 이러한 변형 및 수정이 첨부된 특허청구범위에 속하는 것은 당연한 것이다.
<실시예 1 내지 실시예 6: 전극 조립체의 제조>
호스트층 형성용 조성물의 제조
표 1에 기재된 호스트와 용매를 혼합하여 0.5M의 농도의 호스트층 형성용 조성물을 각각 제조하였다.
구분 호스트 용매
호스트층 형성용 조성물 1 α-사이클로덱스트린 아세톤
호스트층 형성용 조성물 2 쿠커비투릴 수산화칼륨
게스트층 형성용 조성물의 제조
표 2에 기재된 게스트와 용매를 혼합하여 0.5M 농도의 게스트 형성용 조성물을 제조하였다.
구분 게스트 용매
게스트층 형성용 조성물 로텍세인 클로로포름
양극의 제조
양극 활물질로 리튬 코발트 복합산화물 92중량%, 도전재로 카본 블랙 4중량%, 바인더 고분자로 폴리비닐리덴 플루오라이드(PVdF) 4중량%로 혼합물을 제조한 후, 용매인 N-메틸-2-피롤리돈(NMP)에 첨가하여 양극 혼합물 슬러리를 제조하였다. 상기 양극 혼합물 슬러리를 두께가 20㎛인 양극 집전체의 알루미늄(Al) 박막에 도포, 건조하여 양극을 제조한 후 롤 프레스(roll press)를 하여 두께가 100㎛인 양극을 제조하였다.
음극의 제조
음극 활물질로 탄소 분말 96중량%, 도전재로 카본 블랙 1중량%, 바인더 고분자로 PVdF 3중량%로 혼합물을 제조한 후, 용매인 N-메틸-2-피롤리돈에 첨가하여 음극 혼합물 슬러리를 제조하였다. 상기 음극 혼합물 슬러리를 두께가 10㎛인 음극 집전체인 구리(Cu) 박막에 도포, 건조하여 음극을 제조한 후 롤 프레스(roll press)를 하여 두께가 120㎛인 음극을 제조하였다.
전극 조립체의 제조
상기에서 제조된 음극 상에 상기 호스트층 형성용 조성물을 표 3에 기재된 로딩양으로 스핀코팅 제1 호스트층을 형성하였다. 분리막(제품명: SRS, 제조사: 엘지화학)의 일면 상에 게스트층 형성용 조성물을 5㎎/25㎠의 로딩양으로 스핀코팅하여 게스트층을 형성하였다. 상기 호스트층과 상기 게스트층이 맞닿도록 위치시킨 후, 접착층을 형성하였다. 상기 분리막의 다른 일면 상에 상기 호스트층 형성용 조성물을 표 3에 기재된 로딩양으로 도포하여 호스트층을 형성하였다. 양극의 일면 상에 게스트층 형성용 조성물을 5㎎/25㎠의 로딩양으로 도포하여 게스트층을 형성하였다. 상기 호스트층과 상기 게스트층이 맞닿도록 위치시킨 후, 접착층을 형성하였다. 이어서, 하기 표 3에 기재된 온도 및 압력 조건에서 라미네이션(lamination)하여 전극 조립체를 제조하였다.
호스트층 형성용 조성물 로딩양
(㎎/25㎠)		 온도
(℃)		 압력
(㎏f)
실시예 1 호스트층 형성용 조성물 1 3 90 100
실시예 2 호스트층 형성용 조성물 1 5 90 100
실시예 3 호스트층 형성용 조성물 1 5 80 100
실시예 4 호스트층 형성용 조성물 1 5 70 100
실시예 5 호스트층 형성용 조성물 1 10 90 100
실시예 6 호스트층 형성용 조성물 2 5 90 100
<비교예 1: 전극 조립체의 제조>
실시예 1에서 제조된 양극과 음극 및 분리막(제품명: SRS, 제조사: 엘지화학)을 적층하여 표 4에 기재된 온도 및 압력 조건에서 라미네이션하여 전극 조립체를 제조하였다.
온도(℃) 압력(㎏f)
비교예 1 90 100
비교예 2 120 200
<시험예 1: 접착력 평가>
상기 실시예 1 내지 실시예 6, 비교예 1 및 비교예 2의 전지 조립체를 10㎜의 폭, 10㎝의 길이로 잘라 슬라이스 글라스에 고정시킨 후, 음극과 양극을 각각 분리막으로부터 벗겨 내면서 180°벗김 시험(peel test)를 수행하여 벗김 강도(접찹력)를 측정하였다. 평가는 5개 이상의 벗김 강도를 측정하여 평균값으로 정하고, 하기 표 5에 기재하였다.
<시험예 2: 함침 속도 평가>
실시예 1 내지 실시예 6의 전극 조립체와 비교예 1 및 비교예 2의 전극 조립체를 길이 5㎝, 너비 5㎝로 절단하고, 전해액(EC/EMC=1/2(부피비), LiPF6 1몰)에 5㎜ 담지하여, 1시간 후 무게를 측정하여 변화량을 계산하였다. 그리고 변화량을 전해액 밀도를 이용하여 환산하였고, 그 결과를 표 5에 기재하였다.
음극과 분리막 사이의 접착력(gf/10㎜) 양극과 분리막 사이의 접착력(gf/10㎜) 함침 속도
(㎝/sec0.5)
실시예 1 139 195 0.0361
실시예 2 182 210 0.0354
실시예 3 176 205 0.0358
실시예 4 166 196 0.0360
실시예 5 185 212 0.0345
실시예 6 165 198 0.0355
비교예 1 107 188 0.0368
비교예 2 155 220 0.0295
표 5를 참조하면, 호스트와 게스트를 포함하는 접착층을 포함하는 실시예 1 내지 실시예 6의 전극 조립체의 전극과 분리막 사이의 접착력이 비교예 1의 전극 조립체의 전극과 분리막 사이의 접착력보다 우수한 것을 알 수 있었다. 특히 음극의 경우, 접착력이 최고 72%까지 향상된 것을 알 수 있었다. 반면 실시예 1 내지 실시예 6의 전극 조립체의 경우 호스트와 게스트를 포함하는 접착층이 추가되어 비교예 1의 전극 조립체보다 함침 속도는 낮아졌지만, 전지의 성능에 문제가 되는 수준은 아니었다.
실시예 1, 실시예 2 및 실시예 5의 전극 조립체의 경우 호스트층 형성용 조성물의 로딩양만 차이가 있는데, 실시예 2의 전극 조립체가 모든 면에서 우수한 것으로 나타났다.
실시예 2, 실시예 3 및 실시예 4의 전극 조립체의 경우 라미네이션 조건만 차이가 있는데, 실시예 2의 전극 조립체가 접착력이 가장 우수하고, 함침 속도는 서로 비슷한 것을 알 수 있었다. 한편, 실시예 2, 실시예 3 및 실시예 4의 전극 조립체의 라미네이션 조건은 바이셀의 라미네이션 조건과 동일하였다. 이에 따라, 본 발명을 따른 전극 조립체가 바이셀에 적용되어도 우수한 접착력을 구현할 수 있음을 알 수 있었다.
한편, 비교예 2의 전극 조립체의 경우 라미네이션을 고온 고압에서 수행하였으므로 비교예 1의 전극 조립체보다 접착력은 향상되었으나, 호스트와 게스트를 포함하는 접착층이 포함된 실시예 2보다 낮은 접착력을 나타내었다. 이는 본 발명에 포함된 호스트와 게스트를 포함하는 접착층이 전극과 분리막 사이의 접착력 향상에 크게 기여하는 것을 나타내었다. 비교예 2의 전극 조립체의 경우, 가혹한 조건에서 라미네이션이 이루어져, 함침 속도가 급격히 낮아진 것을 알 수 있다. 그리고 함침 속도로 보아 전극과 분리막의 계면 간격이 현저하게 줄어들어 전해질 함침시 저항이 커지고, 분리막이 손상되었음을 알 수 있다.
100, 110, 120: 제1 전극 200: 접착층
210: 제1 접착층 220: 제2 접착층
230: 제3 접착층 240: 제4 접착층
201: 호스트층 202: 게스트층
211: 제1 호스트층 212: 제1 게스트층
221: 제2 호스트층 222: 제2 게스트층
231: 제3 호스트층 232: 제3 게스트층
241: 제4 호스트층 242: 제4 게스트층
300, 310, 320: 분리막 400, 410, 420: 제2 전극

Claims (19)

  1. 제1 전극;
    상기 제1 전극 상에 위치하는, 호스트를 포함하는 호스트층과 게스트를 포함하는 게스트층을 포함하는 접착층;
    상기 접착층 상에 위치하는 분리막; 및
    상기 분리막 상에 위치하는 제2 전극을 포함하는 것을 특징으로 하는 전극 조립체.
  2. 청구항 1에 있어서,
    상기 제1 전극은 제1 전극 집전체와 상기 제1 전극 집전체의 일면 상에 위치한 제1 전극 활물질층을 포함하고,
    상기 접착층은 상기 저1 전극 집전체가 위치하지 않은 상기 제1 전극 활물질층의 다른 일면 상에 위치하는 것을 특징으로 하는 전극 조립체.
  3. 청구항 1에 있어서,
    상기 호스트는 초분자인 것을 특징으로 하는 전극 조립체.
  4. 청구항 3에 있어서,
    상기 초분자는 원형 분자인 것을 특징으로 하는 전극 조립체.
  5. 청구항 1에 있어서,
    상기 호스트는 사이클로덱스트린(cyclodextrin), 칼릭스아렌(calixarene), 필러아렌(pillararene), 쿠커비투릴(cucurbituril), 포르피린(porphyrin), 메탈라크라운(metallacrown), 크라운 에테르(crown ether), 제올라이트(zeolite), 사이클로트리버아트릴렌(cyclotriveratrylene), 크립토판(cryptophane), 카서랜드(carcerand) 및 폴다머(foldamer)로 이루어진 군에서 선택되는 1종 또는 2종 이상인 것을 특징으로 하는 전극 조립체
  6. 청구항 5에 있어서,
    상기 사이클로덱스트린은 α-사이클로덱스트린, β-사이클로덱스트린 및 γ-사이클로덱스트린로 이루어진 군에서 선택되는 1종인 것을 특징으로 하는 전극 조립체.
  7. 청구항 1에 있어서,
    상기 게스트는 페로센, 카드뮴, 납, 란탄족 원소, 악티늄족 원소, 테트라페닐렌에텐, p-자일렌디암모늄, Fe, Mg, Mn, N,N-비스(살리실알데하이드)에틸렌디아민, 및 로텍세인(rotaxane)으로 이루어진 군에서 1종 또는 2종인 것을 특징으로 하는 전극 조립체.
  8. 청구항 1에 있어서,
    상기 호스트층은 상기 제1 전극 상에 위치하고,
    상기 게스트층은 상기 호스트층 상에 위치하는 것을 특징으로 하는 전극 조립체.
  9. 청구항 1에 있어서,
    상기 게스트층은 상기 제1 전극 상에 위치하고,
    상기 호스트층은 상기 게스트층 상에 위치하는 것을 특징으로 하는 전극 조립체.
  10. 청구항 1에 있어서,
    상기 전극 조립체는 상기 제2 전극과 상기 분리막 사이에 별도의 접착층을 더 포함하는 것을 특징으로 하는 전극 조립체.
  11. 제1 전극 상에 호스트를 포함하는 호스트층을 형성하는 제1-1 단계;
    분리막의 일면 상에 게스트를 포함하는 게스트층을 형성하는 제1-2 단계;
    상기 호스트층과 상기 게스트층이 서로 맞닿도록 위치시켜 접착층을 형성하는 제1-3 단계;
    상기 분리막의 다른 일면 상에 제2 전극을 위치시키는 제1-4 단계를 포함하는 것을 특징으로 하는 전극 조립체의 제조방법.
  12. 청구항 11에 있어서,
    상기 제1-1 단계는 상기 제1 전극 상에 호스트 및 용매를 포함하는 호스트층 형성용 조성물을 2㎎/25㎠ 내지 12㎎/25㎠의 양으로 로딩하여 호스트층을 형성하는 단계인 것을 특징으로 하는 전극 조립체의 제조방법.
  13. 청구항 11에 있어서,
    상기 1-2 단계는 상기 분리막의 일면 상에 게스트 및 용매를 포함하는 게스트층 형성용 조성물을 2㎎/25㎠ 내지 12㎎/25㎠의 양으로 로딩하여 게스트층을 형성하는 단계인 것을 특징으로 하는 전극 조립체의 제조방법.
  14. 청구항 11에 있어서,
    상기 전극 조립체의 제조방법은 상기 제1-4 단계 이후에 60℃ 내지 100℃에서 80㎏f 내지 150㎏f의 압력으로 라미네이션하는 제1-5 단계를 더 포함하는 것을 특징으로 하는 전극 조립체의 제조방법.
  15. 제1 전극 상에 게스트를 포함하는 게스트층을 형성하는 제2-1 단계;
    분리막의 일면 상에 호스트를 포함하는 호스트층을 형성하는 제2-2 단계;
    상기 게스트층과 상기 호스트층이 서로 맞닿도록 위치시켜 접착층을 형성하는 제2-3 단계;
    상기 분리막의 다른 일면 상에 제2 전극을 위치시키는 제2-4 단계를 포함하는 것을 특징으로 하는 전극 조립체의 제조방법.
  16. 청구항 15에 있어서,
    상기 제2-1 단계는 상기 제1 전극 상에 게스트 및 용매를 포함하는 게스트층 형성용 조성물을 2㎎/25㎠ 내지 12㎎/25㎠의 양으로 로딩하여 게스트층을 형성하는 단계인 것을 특징으로 하는 전극 조립체의 제조방법.
  17. 청구항 15에 있어서,
    상기 제2-2 단계는 상기 분리막의 일면 상에 호스트 및 용매를 포함하는 호스트층 형성용 조성물을 2㎎/25㎠ 내지 12㎎/25㎠의 양으로 로딩하여 호스트층을 형성하는 단계인 것을 특징으로 하는 전극 조립체의 제조방법.
  18. 청구항 15에 있어서,
    상기 전극 조립체의 제조방법은 상기 제2-4 단계 이후에 60℃ 내지 100℃에서 80㎏f 내지 150㎏f의 압력으로 라미네이션하는 제1-5 단계를 더 포함하는 것을 특징으로 하는 전극 조립체의 제조방법.
  19. 청구항 1 내지 청구항 10 중 어느 한 항의 전극 조립체를 포함하는 이차전지.
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