KR20160116906A - 이차전지용 파우치 외장재 및 이를 포함하는 파우치형 이차전지 - Google Patents

이차전지용 파우치 외장재 및 이를 포함하는 파우치형 이차전지 Download PDF

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Abstract

본 발명은 이차전지의 파우치 외장재 및 이를 포함하는 이차전지에 관한 것으로, 구체적으로 내부 수지층, 중간 수지층 및 외부 수지층이 적층되어 이루어진 이차전지용 파우치 외장재에 있어서, 상기 내부 수지층은 폴리올레핀계 수지 및 열경화성 수분 흡수재를 포함하는 이차전지용 파우치 외장재 및 이를 포함하는 이차전지에 관한 것이다.

Description

이차전지용 파우치 외장재 및 이를 포함하는 파우치형 이차전지 {POUCH CASE FOR SECONDARY BATTERY AND POUCH-TYPE SECONDARY BATTERY COMPRISING THE SAME}
본 발명은 파우치 외장재와 이를 포함하는 파우치형 이차전지에 관한 것으로, 구체적으로 수분 감지 기능이 부여된, 내부 수지층/중간 수지층/외부 수지층으로 구성된 파우치 외장재와 이를 포함하는 파우치형 이차전지에 관한 것이다.
모바일 기기에 대한 기술 개발과 수요가 증가함에 따라 에너지원으로서의 이차전지의 수요가 급격히 증가하고 있고, 그에 따라 다양한 요구에 부응할 수 있는 이차전지에 대한 연구가 대두되고 있다.
이차전지는 형상 면에서 얇은 두께로 휴대폰 등과 같은 제품들에 적용될 수 있는 각형 리튬 이차전지와 파우치형 리튬 이차전지에 대한 수요가 높고, 재료 면에서는 에너지 밀도, 방전 전압, 안전성이 우수한 리튬 코발트 폴리머 이차전지에 대한 수요가 높다.
상기 각형 리튬 이차전지의 경우 전극조립체를 외부 충격으로부터 보호하는데 유리하며 주액 공정이 쉬운 반면에, 형태가 고정되어 부피를 줄이는데 어려움이 있다. 따라서, 이를 전원으로 사용하는 전기 제품의 경우 디자인이 한정된다는 단점이 있다. 또한, 안전성 측면에서 기체 또는 액체를 내보내는 효과 (vent)가 원활하지 못해 인해 내부 열 및 가스가 축적되어 폭발의 위험성이 크며, 내부의 열을 효과적으로 방출하지 못하여 과열로 인한 셀 퇴화를 유발하는 시간이 짧다는 단점이 있다.
상기 파우치형 리튬 이차전지의 경우, 형태 및 크기에 제약이 없고, 열융착을 통한 조립이 쉬우며, 이상거동 발생 시 기체나 액체를 내보내는 효과가 용이하여 안전성이 높다는 장점이 있다. 이에, 얇은 두께의 셀 제작에 특히 적합하다. 하지만, 파우치형 이차전지의 외장재는 각형과 달리 얇은 두께의 연질의 파우치를 용기로 사용하기 때문에, 물리적, 기계적 강도가 약하고 밀봉의 신뢰성이 낮다는 단점이 있다.
통상의 파우치형 외장재의 단면을 살펴보면, 도 1에 도시한 바와 같이 열접착성을 가져 실링재 역할을 하는 내부층(11), 기계적 강도를 유지하면서 수분과 산소 배리어층 역할을 하는 금속층(17) 및 기재 보호층으로 작용하는 외부층(19)으로 이루어진다. 이때, 상기 내부층은 폴리올레핀계 수지층으로 흔히 사용되는 무연신 폴리프로필렌층 (Casted Polypropylene; CPP)을 포함하고, 상기 금속층은 알루미늄층을 포함하며, 상기 외부층은 폴리에틸렌 테레프탈레이트(PET) 및 나일론층이 적층된 다층막을 포함한다.
한편, 소형 전지에 비하여 중대형 전지의 경우 10년 이상의 장기 신뢰성을 보장해야 한다. 특히 상기 파우치형 이차전지의 제조에 있어, 전지 내부의 전기화학적 반응 및 외부의 고온 고습 조건에서도 안정할 수 있는 파우치 외장재의 개발이 매우 중요하다.
하지만, 종래 파우치형 이차전지의 경우 파우치 외장재를 이루는 상부 파우치의 내부층과 하부 파우치의 내부층의 실링부를 서로 접착한다 하더라도 이차 전지의 밀폐성을 완전하게 확보하기가 쉽지 않다. 특히, 내부층을 접합하기 위해 사용되는 폴리프로필렌과 같은 접착성 고분자는 제조 과정 시에 고온, 고습 환경에서 수분 침투에 취약한 경향이 있어서, 상부 파우치의 내부 절연층과 하부 파우치의 내부 절연층 사이로 수분이 침투할 수 있는 문제가 있다.
이차 전지 내부로 수분이 침투되는 경우, 이차 전지가 손상되는 것은 물론, 이차 전지의 안전성을 해할 수 있다. 예컨대, 리튬 이차전지는 탄산에스테르 등의 비수 용제에 전해질 및 첨가제를 용해시킨 전해액을 이용하고 있으며, 전해질로는 전도성, 금속과의 상호작용 등의 측면에서 양호한 특성을 갖는 불화물계 전해질이 사용되는 경우가 많다. 그러나, 이들 불화물에는 가수분해에 의해 불화수소를 유리시키는 성질이 있으며, 발생한 불화수소가 전극 조립체, 탭 및 외장재 (금속층)의 부식을 촉진시켜 전지 성능을 저하시킬 수 있다. 또한, 수분은 부반응을 일으켜 전지의 열화를 촉진시켜 수명을 감소시키고, 가스를 발생시켜 폭발 등을 일으킬 수도 있다.
따라서, 이차전지 제조 시에 수분 침투로 성능이 저하된 이차전지를 변별하여, 신뢰성이 있는 이차전지를 제조할 수 있는 양산 방법이 요구되고 있다.
본 발명은 상기와 같은 종래기술의 문제점을 해결하기 위한 것으로, 제조 과정 중에 수분 침투에 의해 성능이 저하된 이차전지를 감지하여 변별함으로써, 신뢰성이 향상된 이차전지용 파우치 외장재와 이를 포함하는 파우치형 이차전지를 제공한다.
구체적으로, 본 발명의 일 구현예에서는
내부 수지층, 중간 수지층 및 외부 수지층이 적층되어 이루어진 이차전지용 파우치 외장재에 있어서,
상기 내부 수지층은 폴리올레핀계 수지 및 열경화성 수분 흡수재를 포함하는 이차전지용 파우치 외장재를 제공한다.
또한, 본 발명의 일 구현예에서는 전극조립체; 및 상기 전극조립체를 수용하는 본 발명의 파우치 외장재를 포함하는 파우치형 이차전지를 제공한다.
본 발명에서는 폴리올레핀계 수지 및 열경화성 수분 흡수재를 포함하는 내부 수지층과, 중간 수지층 및 외부 수지층으로 이루어진 파우치 외장재를 제공함으로써, 이차전지 제조 시에 수분 침투로 성능이 저하된 이차전지를 감지하여 변별함으로써, 신뢰성이 향상된 이차전지용 파우치 외장재와 이를 포함하는 파우치형 이차전지를 제공할 수 있다.
도 1은 종래 내부 수지층/금속층/외부 수지층으로 이루어진 파우치 외장재의 구조를 개략적으로 나타낸 단면도이다.
도 2a 는 본 발명의 일 실시예에 따른 파우치 외장재의 구조를 개략적으로 나타낸 단면도이다.
도 2b는 고온, 고습 환경 하에서 본 발명의 일 실시예에 따른 파우치 외장재의 내부 변화를 개략적으로 나타낸 단면도이다.
이하, 본 발명에 대한 이해를 돕기 위해 본 발명을 더욱 상세하게 설명한다. 이때, 본 명세서 및 청구범위에 사용된 용어나 단어는 통상적이거나 사전적인 의미로 한정해서 해석되어서는 아니 되며, 발명자는 그 자신의 발명을 가장 최선의 방법으로 설명하기 위해 용어의 개념을 적절하게 정의할 수 있다는 원칙에 입각하여 본 발명의 기술적 사상에 부합하는 의미와 개념으로 해석되어야만 한다.
상기 문제점을 개선하기 위하여, 본 발명에서는
내부 수지층, 중간 수지층 및 외부 수지층이 적층되어 이루어진 이차전지용 파우치 외장재에 있어서,
상기 내부 수지층은 폴리올레핀계 수지 및 열경화성 수분 흡수재를 포함하는 이차전지용 파우치 외장재를 제공한다.
또한, 본 발명의 일 구현예에서는 전극조립체; 및 상기 전극조립체를 수용하는 본 발명의 파우치 외장재를 포함하는 것을 특징으로 한다.
이하, 본 발명을 첨부된 도면을 참조하여 더욱 상세하게 설명하면 다음과 같다.
먼저, 본 발명의 일 실시예에 따른 이차전지용 파우치 외장재는 하기 도 2a에 나타낸 바와 같이, 열접착성에 의해 실링재 역할을 하는 내부 수지층(21), 기계적 강도를 유지하면서, 수분 침투 및 전하 이동을 막아 부반응을 방지하는 중간 수지층(25) 및 보호층으로 작용하는 외부 수지층(27)으로 이루어져 있다.
구체적으로, 상기 내부 수지층은 접착성을 확보하기 위하여 폴리올레핀계 수지를 주 성분으로 포함하고 있으며, 이러한 상기 폴리올레핀계 수지는 통상적인 파우치 외장재 제조시 내부 수지층에 사용된 수지라면 그 종류를 특별히 제한하지 않으며, 그 대표적인 예로는 프로필렌계 공중합체, 폴리에틸렌 공중합체, 에틸렌프로필렌 공중합체, 및 폴리프로필렌과 아크릴산의 공중합체로 이루어진 군으로부터 선택된 단일물 또는 2종 이상의 혼합물을 포함할 수 있다.
또한, 상기 내부 수지층은 수분 침투성을 판별하기 위하여 수분 흡착 시에 겔로 변하여 부피가 증가하는 열경화성 수분 흡수재(23)를 더 포함할 수 있다. 상기 열경화성 수분 흡수재(super-absorbent polymer; SAP)는 그 대표적인 예로서 아크릴산 또는 아크릴아미드 등의 단량체가 그라프트된 공중합체 등을 포함하는 아크릴레이트계 흡수재 (acrylate copolymer absorbent), 에틸렌 말레산무수물 공중합체 (ethylene maleic anhydride copolymer), 카르복시메틸 셀룰로오스 (carboxyl methyl cellulose), 및 폴리에틸렌 옥사이드 (polyethylene oxide)로 이루어진 군으로부터 선택된 적어도 하나를 들 수 있다.
상기 열경화성 수분 흡수재는 초기 입경이 대략 1㎛ 내지 5㎛으로, 육안으로 관찰이 불가능(invisible) 하지만, 수분을 흡수하는 경우 입자가 부풀어 오르면서 (swollen) 크기(부피)가 증가하여(23-1) 파우치 외장재의 변화를 육안으로 충분히 관찰할 수 있게 된다 (visible). (도2b 참조) 상기 열경화성 수분 흡수재는 대략 초기 중량을 기준으로 약 10배 이상 중량이 증가할 정도로 수분을 흡수할 수 있다.
상기 열경화성 수분 흡수재는 상기 폴리올레핀계 수지 전체 중량을 기준으로 약 1 중량% 내지 5 중량%로 함유될 수 있으며, 폴리올레핀계 수지 내에 고르게 분산된 형태로 포함될 수 있다.
만약, 상기 열경화성 수분 흡수재의 함량이 1 중량% 미만으로 함유되는 경우에는 수분 흡수 정도를 육안으로 관찰하기 어려워 파우치 외장재 내부로 침투한 수분 감지 효과가 미비하며, 5 중량%을 초과하는 경우에는 내부 수지층의 구조가 취약해 지는 단점이 있다.
상기 본 발명의 파우치 외장재에 있어서, 상기 내부 수지층은
열경화성 수분 흡수재를 분쇄하여 열경화성 수분 흡수재 분말을 제조하는 단계;
폴리올레핀계 수지를 용융 또는 용매에 용해시켜 폴리올레핀계 수지 용액을 제조하는 단계;
상기 폴리올레핀계 수지 용액에 상기 열경화성 수분 흡수재 분말을 분산하는 단계; 및
상기 열경화성 수분 흡수재 분말이 분산된 폴리올레핀계 수지 용액을 압출하여 필름 형상으로 제조하는 단계;로 형성될 수 있다.
상기 분쇄 단계는 shear-rupturing 장치를 이용하여 수행될 수 있으며, 1㎛ 내지 5㎛ 수준의 입경을 가지는 분말을 제조할 수 있다.
이와 같이, 본 발명에서는 상기 내부 수지층 형성을 위해 수지를 필름 형태로 압출할 때 열경화성 수분 흡수재를 분산하여, 내부 수지층 내부에 열경화성 수분 흡수재가 고르게 분포될 수 있도록 한다.
상기 본 발명의 파우치 외장재에 있어서, 상기 내부 수지층의 두께는 20㎛ 내지 100㎛인 것이 바람직하다. 만약, 상기 내부 수지층 두께가 100㎛을 초과하는 경우 전지 파우치로서 에너지 밀도 측면에서 손실이 발생할 뿐만 아니라, 수분이 많이 침투할 수 있으며, 20㎛ 미만인 경우 실링층의 역할을 수행하기 어렵다는 단점이 발생한다.
한편, 본 발명의 파우치 외장재에 있어서, 상기 중간 수지층은 종래 사용된 알루미늄과 같은 금속층 대신 수지 필름, 예컨대 내전해액성이 우수한 사이클릭 올레핀계 수지를 압출하여 형성할 수도 있다.
이때, 상기 사이클릭올레핀계 수지의 대표적인 예로는 노르보넨계 수지 또는 테트라사이클로도데신 아크릴레이트계 수지 등을 압출하여 형성할 수 있다.
이때, 상기 중간 수지층의 두께는 60㎛ 내지 100㎛인 것이 바람직하다.
상기 중간 수지층은 내부 수지층과 마찬가지의 방법으로, 사이클릭올레핀계 수지를 용융 또는 용매에 용해시켜 압출하여 필름화한 다음, 상기 내부 수지층 상에 도포 또는 라미네이팅하여 형성할 수 있다.
또한, 본 발명의 파우치 외장재에 있어서, 상기 외부 수지층은 통상적인 파우치 외장재의 외부 수지층에 사용된 수지라면 특별히 제한하지 않으며, 구체적으로 폴리에틸렌, 폴리프로필렌, 폴리에틸렌테레프탈레이트, 나일론, 저밀도 폴리에틸렌(LDPE), 고밀도 폴리에틸렌(HDPE), 및 직쇄상 저밀도 폴리에틸렌(LLDPE) 중에서 선택된 1종의 단일층 또는 2종 이상의 복합층을 포함할 수 있다.
상기 외부 수지층의 두께는 10㎛ 내지 100㎛ 일 수 있다.
본 발명의 파우치 외장재 있어서, 상기 내부 수지층, 중간 수지층 및 외부 수지층은 각각 파우치 외장재 제조시 사용되는 통상적인 접착제를 이용하여 열 또는 dry 방식으로 접합되는 것이 바람직하다.
이와 같이, 본 발명에서는 이차전지용 파우치 외장재를 이루는 내부 수지층에 수분 흡수 시에 젤로 변화하는 소재를 포함함으로써, 수분 침투성 판별할 수 있는 수분 침투 감지 기능을 부여할 수 있다. 따라서, 파우치형 이차전지 제조 시에 포밍 (forming) 공정을 통해 전지용 셀을 구성하여 사이클 테스트를 실시할 때, 내부 수지층의 겔화 거동을 관찰하여 수분 침투로 성능이 저하된 이차전지를 감지하여 변별할 수 있으므로, 신뢰성이 향상된 파우치형 이차전지를 제조할 수 있다.
또한, 본 발명에서는
전극조립체; 및
상기 전극조립체를 수용하는 본 발명의 파우치 외장재를 포함하는 파우치형 이차전지를 제공한다.
이때, 상기 조립체는 분리막을 사이에 두고 음극활물질을 포함하는 음극과 양극활물질을 포함하는 양극이 절연되어 권취되어 구성된 것이다.
구체적으로 양극은, 예를 들어, 양극 집전체 상에 양극 활물질, 도전제 및 바인더의 혼합물을 도포한 후 건조하여 제조되며, 필요에 따라서는, 상기 혼합물에 충진제를 더 첨가하기도 한다.
본 발명에 따른 양극 활물질은 리튬 코발트 산화물(LiCoO2), 리튬 니켈 산화물(LiNiO2) 등의 층상 화합물이나 하나 또는 그 이상의 전이금속으로 치환된 화합물; 화학식 Li1 + xMn2 - xO4 (여기서, x 는 0 내지 0.33임), LiMnO3, LiMn2O3, LiMnO2 등의 리튬 망간 산화물(LiMnO2); 리튬 구리 산화물(Li2CuO2); LiV3O8, LiFe3O4, V2O5, Cu2V2O7 등의 바나듐 산화물; 화학식 LiNi1 - xMxO2 (여기서, M는 Co, Mn, Al, Cu, Fe, Mg, B 또는 Ga 이고, x는 0.01 내지 0.3임)으로 표현되는 리튬 니켈 산화물(lithiated nickel oxide); 화학식 LiMn2 - xMxO2 (여기서, M은 Co, Ni, Fe, Cr, Zn 또는 Ta 이고, x는 0.01 내지 0.1임) 또는 Li2Mn3MO8 (여기서, M은 Fe, Co, Ni, Cu 또는 Zn 임)로 표현되는 리튬 망간 복합 산화물; 화학식의 리튬 일부가 알칼리토금속 이온으로 치환된 LiMn2O4; 디설파이드 화합물; Fe2(MoO4)3 또는 이들의 조합에 의해 형성되는 복합 산화물 등과 같이 리튬 흡착 물질(lithium intercalation material)을 주성분으로 하는 화합물과 혼합 사용할 수 있다.
상기 양극 집전체는 일반적으로 3㎛ 내지 500㎛의 두께로 만든다. 이러한 양극 집전체는, 당해 전지에 화학적 변화를 유발하지 않으면서 높은 도전성을 가지는 것이라면 특별히 제한되는 것은 아니며, 예를 들어, 스테인리스스틸, 알루미늄, 니켈, 티탄, 소성 탄소, 또는 알루미늄이나 스테인리스 스틸의 표면에 카본, 니켈, 티탄, 은 등으로 표면처리한 것 등이 사용될 수 있다. 집전체는 그것의 표면에 미세한 요철을 형성하여 양극 활물질의 접착력을 높일 수도 있으며, 필름, 시트, 호일, 네트, 다공질체, 발포체, 부직포체 등 다양한 형태가 가능하다.
상기 도전제는 통상적으로 양극 활물질을 포함한 혼합물 전체 중량을 기준으로 1 중량% 내지 50 중량%로 첨가된다. 이러한 도전제는 당해 전지에 화학적 변화를 유발하지 않으면서 도전성을 가진 것이라면 특별히 제한되는 것은 아니며, 예를 들어, 천연 흑연이나 인조 흑연 등의 흑연; 아세틸렌 블랙, 케첸 블랙, 채널 블랙, 퍼네이스 블랙, 램프 블랙, 서머 블랙 등의 카본블랙; 탄소 섬유나 금속 섬유 등의 도전성 섬유; 불화 카본, 알루미늄, 니켈 분말 등의 금속 분말; 산화아연, 티탄산칼륨 등의 도전성 위스키; 산화 티탄 등의 도전성 산화물; 폴리페닐렌 유도체 등의 도전성 소재 등이 사용될 수 있다.
상기 바인더는 활물질과 도전제 등의 결합과 집전체에 대한 결합에 조력하는 성분으로서, 통상적으로 양극 활물질을 포함하는 혼합물 전체 중량을 기준으로 1 내지 50 중량%로 첨가된다. 이러한 바인더의 예로는, 폴리불화비닐리덴, 폴리비닐알코올, 카르복시메틸셀룰로우즈(CMC), 전분, 히드록시프로필셀룰로우즈, 재생 셀룰로우즈, 폴리비닐피롤리돈, 테트라플루오로에틸렌, 폴리에틸렌, 폴리프로필렌, 에틸렌-프로필렌-디엔 테르 폴리머(EPDM), 술폰화 EPDM, 스티렌 브티렌 고무, 불소 고무, 다양한 공중합체 등을 들 수 있다.
상기 충진제는 양극의 팽창을 억제하는 성분으로서 선택적으로 사용되며, 당해 전지에 화학적 변화를 유발하지 않으면서 섬유상 재료라면 특별히 제한되는 것은 아니며, 예를 들어, 폴리에틸렌, 폴리프로필렌 등의 올리핀계 중합체; 유리섬유, 탄소섬유 등의 섬유상 물질이 사용된다.
또한, 음극은 음극 집전체 상에 음극 재료를 도포, 건조하여 제작되며, 필요에 따라, 앞서 설명한 바와 같은 성분들이 더 포함될 수도 있다.
상기 음극 집전체는 일반적으로 3 내지 500㎛의 두께로 만들어진다. 이러한 음극 집전체는, 당해 전지에 화학적 변화를 유발하지 않으면서 도전성을 가진 것이라면 특별히 제한되는 것은 아니며, 예를 들어, 구리, 스테인리스 스틸, 알루미늄, 니켈, 티탄, 소성 탄소, 구리나 스테인리스 스틸의 표면에 카본, 니켈, 티탄, 은 등으로 표면처리한 것, 알루미늄-카드뮴 합금 등이 사용될 수 있다. 또한, 양극 집전체와 마찬가지로, 표면에 미세한 요철을 형성하여 음극 활물질의 결합력을 강화시킬 수도 있으며, 필름, 시트, 호일, 네트, 다공질체, 발포체, 부직포체 등 다양한 형태로 사용될 수 있다.
상기 음극 재료는 비정질 카본 또는 정질 카본을 포함하며, 구체적으로는 난흑연화 탄소, 흑연계 탄소 등의 탄소; LixFe2O3(0≤x≤1), LixWO2(0≤x≤1), SnxMe1 - xMe'yOz (Me: Mn, Fe, Pb, Ge; Me': Al, B, P, Si, 주기율표의 1족, 2족, 3족 원소, 할로겐; 0<x≤1; 1≤y≤3; 1≤z≤8) 등의 금속 복합 산화물; 리튬 금속; 리튬 합금; 규소계 합금; 주석계 합금; SnO, SnO2, PbO, PbO2, Pb2O3, Pb3O4, Sb2O3, Sb2O4, Sb2O5, GeO, GeO2, Bi2O3, Bi2O4, 또는 Bi2O5 등의 산화물; 폴리아세틸렌 등의 도전성 고분자; Li-Co-Ni계 재료 등을 사용할 수 있다.
상기 양극과 음극 사이에서 상기 전극들을 절연시키는 분리막으로는 통상 알려진 폴리올레핀계 분리막이나, 또는 올레핀계 기재에 유,무기 복합층이 형성된 복합 분리막 등을 모두 사용할 수 있으며, 특별히 한정되지 않는다.
상기와 같은 구조로 이루어진 전극집전체를 파우치 외장재에 수납한 다음, 전해액을 주입하여 전지를 제조한다.
본 발명에 따른 전해액은 리튬염 함유 비수계 전해질로서, 이는 비수 전해질과 리튬으로 이루어져 있다. 비수전해질로는 비수 전해액, 고체 전해질, 무기 고체 전해질 등이 사용된다.
상기 비수 전해액으로는, 예를 들어, N-메틸-2-피롤리디논, 프로필렌 카르보네이트, 에틸렌 카르보네이트, 부틸렌 카르보네이트, 디메틸 카르보네이트, 디에틸 카르보네이트, 감마-부틸로 락톤, 1,2-디메톡시 에탄, 테트라히드록시푸란, 2-메틸 테트라하이드로푸란, 디메틸술폭시드, 1,3-디옥소런, 포름아미드, 디메틸포름아미드, 디옥소런, 아세토니트릴, 니트로메탄, 포름산 메틸, 초산메틸, 인산 트리에스테르, 트리메톡시 메탄, 디옥소런유도체, 설포란, 메틸 설포란, 1,3-디메틸-2-이미다졸리디논, 프로필렌 카르보네이트 유도체, 테트라하이드로푸란 유도체, 에테르, 피로피온산 메틸, 프로피온산 에틸 등의 비양자성 유기용매가 사용될 수 있다.
상기 유기 고체 전해질로는, 예를 들어, 폴리에틸렌 유도체, 폴리에틸렌 옥사이드 유도체, 폴리프로필렌 옥사이드 유도체, 인산 에스테르 폴리머, 폴리 에지테이션 리신(agitation lysine), 폴리에스테르 술파이드, 폴리비닐알코올, 폴리 불화 비닐리덴, 이온성 해리기를 포함하는 중합체 등이 사용될 수 있다.
상기 무기 고체 전해질로는, 예를 들어, Li3N, LiI, Li5NI2, Li3N-LiI-LiOH, LiSiO4, LiSiO4-LiI-LiOH, Li2SiS3, Li4SiO4, Li4SiO4-LiI-LiOH, Li3PO4-Li2S-SiS2 등의 Li의 질화물, 할로겐화물, 황산염 등이 사용될 수 있다.
상기 리튬염은 상기 비수계 전해질에 용해되기 좋은 물질로서, 예를 들어, LiCl, LiBr, LiI, LiClO4, LiBF4, LiB10Cl10, LiPF6, LiCF3SO3, LiCF3CO2, LiAsF6, LiSbF6, LiAlCl4, CH3SO3Li, CF3SO3Li, (CF3SO2)2NLi, 클로로 보란리튬, 저급 지방족 카르본산 리튬, 4-페닐 붕산 리튬, 이미드 등이 사용될 수 있다.
또한, 비수계 전해질에는 충방전 특성, 난연성 등의 개선을 목적으로, 예를 들어, 피리딘, 트리에틸포스파이트, 트리에탄올아민, 환상 에테르, 에틸렌 디아민, n-글라임(glyme), 헥사 인산 트리 아미드, 니트로벤젠 유도체, 유황, 퀴논 이민 염료, N-치환 옥사졸리디논, N,N-치환 이미다졸리딘, 에틸렌 글리콜 디알킬 에테르, 암모늄염, 피롤, 2-메톡시 에탄올, 삼염화 알루미늄 등이 첨가될 수도 있다. 경우에 따라서는, 불연성을 부여하기 위하여, 사염화탄소, 삼불화에틸렌 등의 할로겐 함유 용매를 더 포함시킬 수도 있고, 고온 보존 특성을 향상시키기 위하여 이산화탄산 가스를 더 포함시킬 수도 있다.
한편, 상기와 같은 파우치형 이차전지는 리튬이차전지인 것이 바람직하나, 이에 한정되지 않는다.
본 발명의 파우치형 이차전지는 중대형 디바이스의 전원이 전지 모듈의 단위전지로 사용될 수 있다.
실시예
(실시예 1)
열경화성 수분 흡수재로서 카르복시메틸 셀룰로오스를 분쇄하여 약 1㎛ 입경의 열경화성 수분 흡수재 분말을 제조하였다, 이어서, 폴리프로필렌 수지를 용융시켜 폴리프로필렌 수지 용액을 제조한 다음, 상기 폴리프로필렌 수지 용액에 상기 폴리올레핀계 수지 전체 중량을 기준으로 3 중량%의 열경화성 수분 흡수재 분말을 분산하였다.
그 다음으로, 상기 열경화성 수분 흡수재 분말이 분산된 폴리프로필렌 수지 용액을 약 220℃에서 혼합 방사하여 40㎛ 두께의 부직포를 제작하였다.
이어서, 노르보넨 수지를 용융 압축하여 40㎛ 두께로 필름화한 다음, 상기 내부 수지층 상에 열 라미네이팅하여 합지하였다.
그 다음으로, 15㎛ 두께로 나일론을 폴리우레탄계 접착제를 이용하여 상기 중간 수지층에 접착하여 파우치 외장재 시트를 제조하였다
상기 시트를 60℃ 90% 습도를 가지는 오븐에 7일 동안 저장한 후, 단면을 확인해 본 결과 내부 수지층 내에 포함된 열경화성 수분 흡수재 분말의 겔화가 육안으로 관찰되었다.
11, 21: 내부 수지층
17: 금속층
19, 27: 외부 수지층
23: 수분 흡수 전 열경화성 수분 흡수재 입자
23-1: 수분 흡수 후 열경화성 수분 흡수재 입자
25: 중간 수지층

Claims (17)

  1. 내부 수지층, 중간 수지층 및 외부 수지층이 적층되어 이루어진 이차전지용 파우치 외장재에 있어서,
    상기 내부 수지층은 폴리올레핀계 수지 및 열경화성 수분 흡수재를 포함하는 것을 특징으로 하는 이차전지용 파우치 외장재.
  2. 청구항 1에 있어서,
    상기 폴리올레핀계 수지는 프로필렌계 공중합체, 폴리에틸렌 공중합체, 에틸렌프로필렌 공중합체, 및 폴리프로필렌과 아크릴산의 공중합체로 이루어진 군으로부터 선택된 단일물 또는 2종 이상의 혼합물을 포함하는 것을 특징으로 하는 이차전지용 파우치 외장재.
  3. 청구항 1에 있어서,
    상기 열경화성 수분 흡수재는 아크릴산 또는 아크릴아미드 단량체가 그라프트된 공중합체를 포함하는 아크릴레이트계 흡수재, 에틸렌 말레산무수물 공중합체, 카르복시메틸 셀룰로오스, 및 폴리에틸렌 옥사이드로 이루어진 군으로부터부터 선택된 적어도 하나인 것을 특징으로 하는 이차전지용 파우치 외장재.
  4. 청구항 1에 있어서,
    상기 열경화성 수분 흡수재는 상기 폴리올레핀계 수지 전체 중량을 기준으로 1 중량% 내지 5 중량%로 포함하는 것을 특징으로 하는 이차전지용 파우치 외장재.
  5. 청구항 1에 있어서,
    상기 열경화성 수분 흡수재는 상기 폴리올레핀계 수지에 분산된 형태로 포함되는 것을 특징으로 하는 이차전지용 파우치 외장재.
  6. 청구항 1에 있어서,
    상기 내부 수지층은
    열경화성 수분 흡수재를 분쇄하여 열경화성 수분 흡수재 분말을 제조하는 단계;
    폴리올레핀계 수지를 용융 또는 용매에 용해시켜 폴리올레핀계 수지 용액을 제조하는 단계;
    상기 폴리올레핀계 수지 용액에 상기 열경화성 수분 흡수재 분말을 분산하는 단계; 및
    상기 열경화성 수분 흡수재 분말이 분산된 폴리올레핀계 수지 용액을 압출하여 필름 형상으로 제조하는 단계;로 형성되는 것을 특징으로 하는 이차전지용 파우치 외장재.
  7. 청구항 1에 있어서,
    상기 분쇄 단계에 의해 상기 열경화성 수분 흡수재는 1㎛ 내지 5㎛ 입경을 가지는 분말로 제조되는 것을 특징으로 하는 이차전지용 파우치 외장재.
  8. 청구항 1에 있어서,
    상기 내부 수지층의 두께는 20㎛ 내지 100㎛인 것을 특징으로 하는 이차전지용 파우치 외장재.
  9. 청구항 1에 있어서,
    상기 중간 수지층은 사이클릭 올레핀계 수지를 포함하는 것을 특징으로 하는 이차전지용 파우치 외장재.
  10. 청구항 9에 있어서,
    상기 사이클릭올레핀계 수지는 노르보넨계 수지 또는 테트라사이클로도데신 아크릴레이트계 수지를 포함하는 것을 특징으로 하는 이차전지용 파우치 외장재.
  11. 청구항 1 또는 청구항 9에 있어서,
    상기 중간 수지층은 사이클릭올레핀계 수지를 용융 또는 용매에 용해시켜 압출하여 필름화한 다음, 상기 내부 수지층 상에 도포 또는 라미네이팅하여 형성하는 것을 특징으로 하는 이차전지용 파우치 외장재.
  12. 청구항 1에 있어서,
    상기 중간 수지층의 두께는 60㎛ 내지 100㎛인 것을 특징으로 하는 이차전지용 파우치 외장재.
  13. 청구항 1에 있어서,
    상기 외부 수지층은 폴리에틸렌, 폴리프로필렌, 폴리에틸렌테레프탈레이트, 나일론, 저밀도 폴리에틸렌(LDPE), 고밀도 폴리에틸렌(HDPE), 및 직쇄상 저밀도 폴리에틸렌(LLDPE) 중에서 선택된 1종의 단일층 또는 2종 이상의 복합층을 포함하는 것을 특징으로 하는 파우치 외장재.
  14. 청구항 1에 있어서,
    상기 외부 수지층의 두께는 10㎛ 내지 100㎛인 것을 특징으로 하는 파우치 외장재.
  15. 청구항 1에 있어서,
    상기 내부 수지층, 중간 수지층 및 외부 수지층은 접착제를 이용하여 열 또는 dry 방식으로 접합되는 것을 특징으로 하는 파우치 외장재.
  16. 전극조립체; 및
    상기 전극조립체를 수용하는 청구항 1에 따른 파우치 외장재를 포함하는 파우치형 이차전지.
  17. 청구항 16에 있어서,
    상기 파우치형 이차전지는 중대형 디바이스의 전원이 전지 모듈의 단위전지로 사용되는 것을 특징으로 하는 파우치형 이차전지.
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