KR20160109556A - (002) 우선 배향의 판상 질화알루미늄 분말 및 그 제조방법 - Google Patents

(002) 우선 배향의 판상 질화알루미늄 분말 및 그 제조방법 Download PDF

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Abstract

본 발명은, 판상의 형태를 갖고, 육방정계(Hexagonal)의 결정구조를 가지면서 (002) 우선 배향된 것을 특징으로 하는 판상 질화알루미늄 분말 및 그 제조방법에 관한 것이다. (002) 우선 배향의 판상 질화알루미늄 분말은 열전도율이 우수하고, 치밀하며, 구형 분말보다 더 좋은 열전도 특성을 갖는다.

Description

(002) 우선 배향의 판상 질화알루미늄 분말 및 그 제조방법{(002) preferentially oriented aluminium nitride powders having plate shape and manufacturing method of the same}
본 발명은 (002) 우선 배향의 판상 질화알루미늄 및 그 제조방법에 관한 것으로, 더욱 상세하게는 판상의 형태를 갖고 육방정계(Hexagonal)의 결정구조를 가지면서 (002) 우선 배향된 판상 질화알루미늄 분말 및 그 제조방법에 관한 것이다.
마이크로일렉트로닉스(microelectronic devices)가 고전력소비 및 고주파를 사용하는 추세이기 때문에, 발광다이오드(light emitting diode; 이하 'LED'라 함)와 고집적 메모리칩과 같은 전자제품에서 발생하는 열을 방출시키는 것이 많은 주목을 받고 있다.
LED에서 가장 많이 발생하는 문제가 발열로 인한 온도의 증가에 따른 출력의 점차적인 감소와 효율 저하이다. 고출력 LED의 개발과 함께 이전의 전자디바이스와 비교해서 정션(junction)의 온도가 90∼100℃에 달하는 것으로 알려져 있다. 이러한 가혹한 열적인 스트레스가 빛 출력의 열화현상의 주된 요인으로 작용하고 있으며, 교통신호기나 자동차의 신호 등에 사용되는 외기에 노출된 LED의 경우는 외부의 환경변화에 취약하다. 따라서, 방열문제를 해결함으로써 LED의 수명을 연장하고자 하는 노력들이 이루어지고 있다.
방열은 전자제품의 수명과 성능향상에 매우 중요한 설계 요소로 취급되고 있으며, 상업화와 대중화를 위해서 성능의 안정성, 신뢰성 확보, 가격대비 성능이라는 가격효율성 측면에서 고방열을 달성하는 것이 매우 중요한 요소라고 할 수 있다.
따라서, LED와 마이크로칩의 패키징에서 폴리머-세라믹 복합재를 많이 사용하고 있는데, 반도체칩의 패키징에서는 에폭시가 주로 패키징 재료로서 사용되고 있다. 하지만, 폴리머의 경우 폴리머 체인이 결합되어 있는 형태이기 때문에 보통은 1W/mK 이하의 열전도성능을 갖고 있기 때문에 실리카, 산화알루미늄, 질화보론과 같은 세라믹 필러가 충진된 폴리머 복합소재를 사용하고 있다.
AlN은 6.2eV의 넓은 밴드갭에너지의 반도성 소재이고, 높은 전기비저항(1013Ω㎝), 저유전상수(8.8 at 1MHz), 그리고 낮은 열팽창계수(실리콘과 유사, 4.7×10-6 K-1)를 갖는 소재이다. 소결 AlN 기판은 방열기판 소재로서 이용된다.
방열 성능은 필러의 형상에 많은 영향을 받기 때문에 형상요인이라고 언급되는 종횡비를 정량화할 필요가 있다. 열전도율은 형상 인자에 의해서 변하는 것으로 보고되고 있다. 형상 인자 이외에 입자의 크기도 열전도율에 영향을 미치는데, 이는 필러의 충진율, 필러와 폴리머 매트릭스의 접촉면적, 계면특성, 열전도 패스에 관여하기 때문이다. 그러므로, 입자의 형상을 제어하는 것과 입자의 종횡비를 조절하는 것은 복합소재의 열전도율을 향상시키는데 중요한 인자라고 할 수 있다.
대한민국 공개특허공보 제10-2013-0138759호
본 발명이 해결하고자 하는 과제는 판상의 형태를 갖고 육방정계(Hexagonal)의 결정구조를 가지면서 (002) 우선 배향된 판상 질화알루미늄 분말 및 그 제조방법을 제공함에 있다.
본 발명은, 판상의 형태를 갖고, 육방정계(Hexagonal)의 결정구조를 가지면서 (002) 우선 배향된 것을 특징으로 하는 판상 질화알루미늄 분말을 제공한다.
상기 판상 질화알루미늄 분말은 X-선회절 패턴에서 (100) 피크 및 (101) 피크보다 큰 (002) 피크를 갖는다.
상기 판상 질화알루미늄 분말은 2∼40 범위의 평균 종횡비(입경(d)/두께(t)의 비)를 갖는다.
상기 판상 질화알루미늄 분말은 평균 입경이 1∼20㎛이고, 평균 두께가 100∼800㎚인 것이 바람직하다.
또한, 본 발명은, 판상의 알루미나 분말과 탄소계 소재의 혼합물을 형성하는 단계 및 상기 혼합물에 대하여 질소를 포함하는 가스를 흘려주면서 1450∼1550℃에서 10∼100분 동안 열처리하여 판상 질화알루미늄 분말을 합성하는 단계를 포함하며, 상기 혼합물은 판상의 알루미나 분말과 탄소계 소재가 1:3∼1:7의 몰비로 혼합되어 있고, 상기 판상 질화알루미늄 분말은 판상의 형태를 갖고 육방정계(Hexagonal)의 결정구조를 가지면서 (002) 우선 배향된 것을 특징으로 하는 판상 질화알루미늄 분말의 제조방법을 제공한다.
상기 판상 질화알루미늄 분말은 X-선회절 패턴에서 (100) 피크 및 (101) 피크보다 큰 (002) 피크를 갖는다.
상기 판상 질화알루미늄 분말은 2∼40 범위의 평균 종횡비(입경(d)/두께(t)의 비)를 갖는다.
상기 판상 질화알루미늄 분말은 평균 입경이 1∼20㎛이고, 평균 두께가 100∼800㎚인 것이 바람직하다.
상기 탄소계 소재는 흑연, 활성탄 및 카본블랙 중에서 선택된 1종 이상의 물질을 포함하는 것이 바람직하다.
상기 판상의 알루미나 분말은 판상의 α-Al2O3로 이루어진 분말을 포함하는 것이 바람직하다.
상기 질소를 포함하는 가스는 2∼20ℓ/min의 유량으로 흘려주는 것이 바람직하다.
본 발명의 질화알루미늄 분말은 판상의 형태를 갖고 육방정계(Hexagonal)의 결정구조를 가지면서 (002) 우선 배향된 판상 질화알루미늄 분말로서, 열전도율이 우수하다. (002) 우선 배향의 판상 질화알루미늄 분말은 치밀하고 구형 분말보다 더 좋은 열전도 특성을 갖는다.
본 발명에 의하면, 비교적 저온에서 질화알루미늄 분말을 합성할 수 있고, 제조 공정이 간단하고 재현성이 높다는 장점이 있다.
(002) 우선 배향의 판상 질화알루미늄 분말을 폴리머 매트릭스 내부에 분산시켜서 복합화하는 것에 의하여 열전도특성을 향상시킬 수 있다. 이는 판상 질화알루미늄 분말의 배향방향을 수직과 수평으로 배향하는 것에 의하여 열전도 방향을 제어하고 이를 통하여 수평으로 배향하였을 때, 포논에 의한 열전도가 잘 일어날 수 있기 때문이다. 기존과 같이 판상의 질화알루미늄을 합성하면 매우 다공성의 질화알루미늄이 형성되기 때문에 이로 말미암아 열전도 특성은 열화하는 경향이 있다.
또한, 본 발명에 의하면, (002) 우선 배향의 판상 질화알루미늄 분말의 경우, 치밀하며, 판상의 모양을 그대로 유지하여 수평배향하였을 때, 배열된 방향을 따라 열전도가 잘 일어나기 때문에 보통의 구형 분말보다 더 좋은 열전도 특성을 갖는 방열기판 또는 방열쉬트를 제조하는 것이 가능하다. 판상 질화알루미늄 분말의 배향성을 제어하는 것에 의해서 열전달이 용이한 방향을 수직이나 수평으로 제어할 수 있다. 수평방향으로 배향하면 수직방향보다는 수평방향으로의 열전달이 용이하고, 수직방향으로 배향할 경우 수직방향으로의 열전달이 더 잘될 수 있다. 이를 통하여 보다 효율적인 고효율 열전달 질화알루미늄-폴리머 복합소재의 합성이 가능하고 이러한 질화알루미늄-폴리머 복합소재를 적용할 경우 LED 칩의 수명을 향상시킬 수 있는 효과를 가져올 수 있다.
도 1은 본 발명의 바람직한 실시예에 따른 질화알루미늄 분말의 결정구조를 보여주는 도면이다.
도 2는 판상 질화알루미늄 분말의 종횡비(aspect ratio, 입경 (d)/두께(t))와 우선 배향 방향을 나타낸 도면이다.
도 3은 실험예 2에 따라 1500℃에서 1시간 동안 열처리하여 형성한 (002) 우선 배향의 판상 질화알루미늄 분말의 전계방출 주사전자현미경(field emission scanning electron microscope; FE-SEM) 사진이다.
도 4는 실험예 3에 따라 1500℃에서 2시간 동안 열처리하여 형성한 질화알루미늄 분말의 전계방출 주사전자현미경(FE-SEM) 사진이다.
도 5는 Al2O3 플레이트(plate), 상용 질화알루미늄 분말, 실험예 1에 따라 합성된 질화알루미늄 분말, 실험예 2에 따라 합성된 질화알루미늄 분말, 실험예 3에 따라 합성된 질화알루미늄 분말의 X선-회절(X-ray diffraction; XRD) 패턴을 보여주는 그래프이다.
도 6은 판상 알루미나 분말과 활성탄의 혼합 비율(몰비)을 달리하였을 때, 열처리 온도에 따른 질화알루미늄으로의 전환률(relative conversion ratio)을 나타낸 그래프이다.
도 7은 실험예 2에 따라 합성한 (002) 우선 배향의 판상 질화알루미늄 분말의 단면 투과전자형미경 (transmission electron microscope; TEM) 사진이다.
도 8은 실험예 2에 따라 합성한 (002) 우선 배향의 판상 질화알루미늄 분말의 고분해능 투과전자현미경 및 전자빔 회절패턴(Electron Beam Diffraction pattern) 사진이다.
이하, 첨부된 도면을 참조하여 본 발명에 따른 바람직한 실시예를 상세하게 설명한다. 그러나, 이하의 실시예는 이 기술분야에서 통상적인 지식을 가진 자에게 본 발명이 충분히 이해되도록 제공되는 것으로서 여러 가지 다른 형태로 변형될 수 있으며, 본 발명의 범위가 다음에 기술되는 실시예에 한정되는 것은 아니다.
고열전도성 복합소재는 컴퓨터의 중앙처리장치(central processing unit; CPU), 반도체칩, 발광다이오드의 고전력소비 및 소형화에 맞추어서 점차적으로 중요한 소재로 부각되고 있다. 전자제품의 패키징에서 방열능력은 제품의 수명뿐만 아니라 성능과 신뢰성에서도 중요한 요인이다. 고방열 성능을 얻기 위해서는 고열전도성 필러를 첨가하는 것이 필요하며, 붕화질소, 산화알루미늄과 같은 세라믹필러에 대한 연구가 많이 이루어지고 있다.
나노로드, 나노튜브, 나노쉬트와 같은 높은 종횡비(aspect ratio)를 갖는 이방성 세라믹 소재는 높은 열전도율을 가지고 있다. 예를 들면, 이방성 BN 쉬트 복합소재의 경우 AlN 복합소재보다 더 높은 열전도율을 보인다. BN 복합소재는 1.2W/mK의 값을 가지는데 반해, AlN 복합소재는 0.6W/mK 값을 나타낸다. 왜냐하면, 판상의 BN 입자는 보다 더 필러 충진이 잘 되고, 인-플레인(in-plane) 방향으로 배향이 이루어져서 복합소재의 인-플레인(in-plane) 방향으로 방열 성능의 향상을 가져오기 때문이라고 생각된다.
보통 질화알루미늄(AlN)은 소결기판 형태로 많이 사용되고, 폴리머 복합체 등으로도 응용이 되고 있다. 폴리머 복합소재의 경우 고열전도성을 얻기 위해서는 AlN의 함량을 높이는 것이 필요하다. 많은 연구자들이 폴리머 매트릭스 내에 세라믹 필러를 더 많이 분산시키기 위하여 노력하고 있다. 높은 함량의 분산된 질화알루미늄(AlN)은 열전도 패스를 형성하여 높은 열전도율 특성을 나타낸다.
본 발명에서는 (002) 우선 배향의 판상 질화알루미늄 분말과 이를 제조하는 효과적인 방법을 제시하고자 한다.
본 발명의 바람직한 실시예에 따른 판상 질화알루미늄 분말은, 판상의 형태를 갖고, 육방정계(Hexagonal)의 결정구조를 가지면서 (002) 우선 배향된(002면으로 우선 배향된) 것이다.
상기 판상 질화알루미늄 분말은 X-선회절 패턴에서 (100) 피크 및 (101) 피크보다 큰 (002) 피크를 갖는다.
상기 판상 질화알루미늄 분말은 2∼40 범위의 평균 종횡비(입경(d)/두께(t)의 비)를 갖는다.
상기 판상 질화알루미늄 분말은 평균 입경이 1∼20㎛이고, 평균 두께가 100∼800㎚인 것이 바람직하다.
본 발명의 바람직한 실시예에 따른 판상 질화알루미늄 분말의 제조방법은, 판상의 알루미나 분말과 탄소계 소재의 혼합물을 형성하는 단계 및 상기 혼합물에 대하여 질소를 포함하는 가스를 흘려주면서 1450∼1550℃에서 10∼100분 동안 열처리하여 판상 질화알루미늄 분말을 합성하는 단계를 포함하며, 상기 혼합물은 판상의 알루미나 분말과 탄소계 소재가 1:3∼1:7(1:3∼7)의 몰비로 혼합되어 있고, 상기 판상 질화알루미늄 분말은 판상의 형태를 갖고 육방정계(Hexagonal)의 결정구조를 가지면서 (002) 우선 배향된 것이다.
상기 판상 질화알루미늄 분말은 X-선회절 패턴에서 (100) 피크 및 (101) 피크보다 큰 (002) 피크를 갖는다.
상기 판상 질화알루미늄 분말은 2∼40 범위의 평균 종횡비(입경(d)/두께(t)의 비)를 갖는다.
상기 판상 질화알루미늄 분말은 평균 입경이 1∼20㎛이고, 평균 두께가 100∼800㎚인 것이 바람직하다.
상기 탄소계 소재는 흑연, 활성탄 및 카본블랙 중에서 선택된 1종 이상의 물질을 포함하는 것이 바람직하다.
상기 판상의 알루미나 분말은 판상의 α-Al2O3로 이루어진 분말을 포함하는 것이 바람직하다.
상기 질소를 포함하는 가스는 2∼20ℓ/min의 유량으로 흘려주는 것이 바람직하다.
이하에서, 본 발명의 바람직한 실시예에 따른 (002) 우선 배향의 질화알루미늄 분말 및 그 제조방법을 더욱 구체적으로 설명한다.
도 1은 본 발명의 바람직한 실시예에 따른 질화알루미늄 분말의 결정구조를 보여주는 도면이며, 육방정계(Hexagonal) 결정구조와 (002) 우선 배향을 나타낸 것이다. 도 2는 판상 질화알루미늄 분말의 종횡비(aspect ratio, 입경 (d)/두께(t))와 우선 배향 방향을 나타낸 도면이다.
본 발명의 바람직한 실시예에 따른 판상 질화알루미늄 분말은, 판상의 형태를 갖고, 육방정계(Hexagonal)의 결정구조를 가지면서 (002) 우선 배향된(002면으로 우선 배향된) 것이다. 상기 판상 질화알루미늄 분말은 X-선회절 패턴에서 (100) 피크 및 (101) 피크보다 큰 (002) 피크를 갖는다.
상기 판상 질화알루미늄 분말은 2∼40 범위의 평균 종횡비(입경(d)/두께(t)의 비)를 갖는다. 상기 판상 질화알루미늄 분말은 평균 입경이 1∼20㎛이고, 평균 두께가 100∼800㎚인 것이 바람직하다.
이러한 (002) 우선 배향의 질화알루미늄 분말을 제조하기 위하여 판상의 알루미나 분말과 탄소계 소재를 준비한다.
상기 판상의 알루미나 분말은 판상의 α-Al2O3로 이루어진 분말을 사용할 수 있다. 상기 판상의 알루미나 분말은 볼밀링(ball milling)과 같은 분쇄 공정을 수행하여 미분화하여 사용할 수도 있다. 상기 알루미나 분말의 입자 크기가 작을수록 합성되는 판상 질화알루미늄 분말의 입자 크기도 작아지게 된다. 미분화된 판상의 알루미나 분말은 균일하게 혼합될 수 있고 낮은 합성온도에서도 충분한 환원 및 질화 반응이 일어날 수 있다.
상기 탄소계 소재는 흑연, 활성탄 및 카본블랙 중에서 선택된 1종 이상의 물질을 포함하는 것이 바람직하다.
판상의 알루미나 분말과 탄소계 소재의 혼합물을 형성한다. 상기 혼합물은 판상의 알루미나 분말과 탄소계 소재가 1:3∼1:7((1:3∼7)의 몰비로 혼합되어 있는 것이 바람직하다.
상기 판상의 알루미나 분말과 탄소계 소재의 혼합물은 판상의 알루미나 분말과 흑연, 활성탄, 카본블랙 등과 같은 탄소계 소재를 에탄올, 물과 같은 용매와 함께 혼합하고 볼밀링하고 건조하여 형성할 수 있다. 상기 볼밀링에 사용되는 볼은 알루미나 재질의 세라믹 볼을 사용하는 것이 바람직하며, 볼은 모두 같은 크기의 것일 수도 있고 2가지 이상의 크기를 갖는 볼을 함께 사용할 수도 있다. 볼의 크기, 밀링 시간, 볼 밀링기의 분당 회전속도 등을 조절한다. 예를 들면, 볼의 크기는 1㎜∼50㎜ 정도의 범위로 설정하고, 볼 밀링기의 회전속도는 50∼500rpm 정도의 범위로 설정할 수 있다. 볼 밀링은 1∼48시간 동안 실시하는 것이 바람직하다. 볼 밀링에 의해 원료는 미세한 크기의 입자로 분쇄되고, 균일한 입자 크기 분포를 갖게 된다.
상기 판상의 알루미나 분말과 탄소계 소재의 혼합물에 대하여 질소를 포함하는 가스를 흘려주면서 1450∼1550℃에서 10∼100분 동안 열처리하여 판상 질화알루미늄 분말을 합성한다.
상기 질소를 포함하는 가스는 질소 가스, 암모늄 가스 등일 수 있다. 상기 질소를 포함하는 가스는 2∼20ℓ/min의 유량으로 흘려주는 것이 바람직하다.
판상의 알루미나 분말과 탄소계 소재의 혼합물을 퍼니스(탄화로)에 장입하고 질소를 포함하는 가스 분위기에서 가열하여 환원 및 질화 공정을 통하여 (002) 우선 배향의 판상 질화알루미늄 분말을 합성할 수가 있다. 본 발명에서는 이러한 공정을 탄화열환원 질화법(carbothermal reduction nitridation method)이라고 한다.
(002) 우선 배향의 판상 질화알루미늄 분말을 합성하기 위해서는 열처리 온도 및 시간의 조절이 필요한데, 1450∼1550℃에서 10∼100분 동안 열처리하는 것이 바람직하다. 1550℃를 초과하는 온도에서 100분을 초과하는 시간 동안 열처리하여 질화알루미늄 분말을 합성하게 되면, 표면에 기공 및 돌기가 형성되게 되고, 표면이 거칠게 되며, 분말이 매우 다공성이 되기 때문에 열전도율 향상에는 도움이 되지 않는다.
열처리 온도(합성 온도)를 낮추면서도 (002) 우선 배향된 질화알루니늄 분말을 합성하기 위해서는 알루미나 분말과 탄소계 소재의 비율을 조절하는 것이 매우 중요하다.
[반응식]
Al2O3(s) + 3C(s) + N2(g) → 2AlN(s) + 3CO(g)
위의 반응식에서와 같이 알루미나 분말과 탄소계 소재의 혼합비율을 1:3의 몰비로 하여 합성하면 질화알루미늄으로 전환되는 속도가 약간 느리다. 그렇지만, 1450∼1550℃에서 반응시키게 되면 알루미나가 질화알루미늄으로 완전히 전환된다. 알루미나 분말과 탄소계 소재의 혼합비율에서 탄소계 소재의 함량(몰수)가 작을 경우에 100%의 전환을 위해서는 1600℃ 이상의 고온에서 반응을 시켜야 하는데, 1550℃를 초과하는 고온에서 합성하게 되면 (002) 우선 배향성을 갖지 않게 되고 다공성 분말이 얻어지게 된다. 알루미나 분말과 탄소계 소재의 몰비를 1:5, 1:7로 하여 탄소의 함량(몰수)을 증가시키면 반응속도가 빠르고, 전환 효율을 높일 수가 있다.
상용의 질화알루미늄과 같은 분말을 얻고자 할 경우는 열처리 온도(반응 온도)를 1550℃ 보다 높은 온도인 1600∼1800℃에서 탄화열환원 질화 반응을 시키면 된다. 열처리 시간(반응 시간)을 2시간 이상으로 하거나 온도를 1700℃ 이상으로 하게 되면 구형의 분말이 얻어지게 된다.
본 발명에 의하면, 이방성이 크면서도 (002) 우선 배향의 판상 질화알루미늄 분말을 제조하는 것이 가능하며, 이러한 분말을 사용하면 복합체 내부에 수직 또는 수평으로 배열하는 것에 의하여 보다 열전도율일 높은 방열 소재를 제조하는 것이 가능하다.
또한, (002) 우선 배향의 판상 질화알루미늄 분말이 수평배향 또는 수직배향이 가능하도록 하여 열전달 방향이 수평으로 잘되게 하거나 수직으로 잘 되게 하는 것이 가능하다. 판상 질화알루미늄 분말의 배향성을 제어하는 것에 의해서 열전달이 용이한 방향을 수직이나 수평으로 제어할 수 있다. 수평방향으로 배향하면 수직방향보다는 수평방향으로의 열전달이 용이하고, 수직방향으로 배향할 경우 수직방향으로의 열전달이 더 잘될 수 있다. 이를 통하여 보다 효율적인 고효율 열전달 질화알루미늄-폴리머 복합소재의 합성이 가능하고, 이러한 질화알루미늄-폴리머 복합소재를 적용할 경우 LED 칩의 수명을 향상시킬 수 있는 효과를 가져올 수 있다.
이하에서, 본 발명에 따른 실시예들을 구체적으로 제시하며, 다음에 제시하는 실시예들에 의하여 본 발명이 한정되는 것은 아니다.
<실험예 1>
출발원료로 코델(Kodell)사의 판상의 알루미나(α-Al2O3) 분말과 탄소계 소재인 활성탄을 사용하였다. 판상의 알루미나 분말과 활성탄을 에탄올과 함께 혼합한 후, 110℃에서 건조하여 판상 알루미나 분말과 활성탄의 혼합물을 얻었다. 판상의 알루미나 분말과 활성탄이 1:5의 몰비를 이루도록 혼합하였다.
판상 알루미나 분말과 활성탄의 혼합물을 그라파이트(graphite) 퍼니스(furnace)에 장입하고, 질화알루미늄 분말의 합성을 행하였다. 더욱 구체적으로는, 탄화열환원 질화 반응을 일으키기 위해서 상기 혼합물을 그라파이트 도가니(crucible)에 담아 퍼니스에 장입하고, 가열하기 전에 퍼니스를 진공으로 한 후, 질소 가스를 채운 다음에 가열하여 1500℃까지 10℃/min의 속도로 승온하였으며, 1500℃에서 0시간 동안 유지(1500℃에서 유지시간 없이)하고, 자연 냉각하여 질화알루미늄 분말을 수득하였다. 질소 가스의 순도는 5N 이었고, 질소 가스의 흐름 양은 2L/min 이었다.
<실험예 2>
(002) 우선 배향의 판상 질화알루미늄 분말 합성을 위해 출발원료로 코델(Kodell)사의 판상의 알루미나(α-Al2O3) 분말과 탄소계 소재인 활성탄을 사용하였다. 판상의 알루미나 분말과 활성탄을 에탄올과 함께 혼합한 후, 110℃에서 건조하여 판상 알루미나 분말과 활성탄의 혼합물을 얻었다. 판상의 알루미나 분말과 활성탄이 1:5의 몰비를 이루도록 혼합하였다.
판상 알루미나 분말과 활성탄의 혼합물을 그라파이트(graphite) 퍼니스(furnace)에 장입하고, (002) 우선 배향의 판상 질화알루미늄 분말의 합성을 행하였다. 더욱 구체적으로는, 탄화열환원 질화 반응을 일으키기 위해서 상기 혼합물을 그라파이트 도가니(crucible)에 담아 퍼니스에 장입하고, 가열하기 전에 퍼니스를 진공으로 한 후, 질소 가스를 채운 다음에 가열하여 1500℃까지 10℃/min의 속도로 승온하였으며, 질소 가스를 흘려주면서 1500℃에서 1시간 동안 유지하여 판상 알루미나 분말과 활성탄의 혼합물에 대하여 열처리를 수행하였다. 질소 가스의 순도는 5N 이었고, 1500℃에서 1시간 동안 유지하는 동안 질소 가스의 흐름 양은 2L/min 이었다. 1500℃에서 1시간 동안 유지 후에, 자연 냉각하여 (002) 우선 배향의 판상 질화알루미늄 분말을 수득하였다.
<실험예 3>
판상의 질화알루미늄 분말을 합성하였는데, 실험예 2에서와 동일하게 판상 알루미나 분말과 활성탄을 1:5의 몰비로 맞추고, 1500℃에서 2시간 동안 2L/min으로 질소를 흘려주고, 자연 냉각하였다.
<실험예 4>
출발원료로 코델(Kodell)사의 판상의 알루미나(α-Al2O3) 분말과 탄소계 소재인 활성탄을 사용하였다. 판상의 알루미나 분말과 활성탄을 에탄올과 함께 혼합한 후, 110℃에서 건조하여 판상 알루미나 분말과 활성탄의 혼합물을 얻었다. 판상의 알루미나 분말과 활성탄이 각각 1:3, 1:5 및 1:7의 몰비를 이루도록 혼합하였다.
판상 알루미나 분말과 활성탄의 혼합물을 그라파이트(graphite) 퍼니스(furnace)에 장입하고, 열처리 온도를 달리 하면서 질화알루미늄 분말의 합성을 행하였다. 더욱 구체적으로는, 탄화열환원 질화 반응을 일으키기 위해서 상기 혼합물을 그라파이트 도가니(crucible)에 담아 퍼니스에 장입하고, 가열하기 전에 퍼니스를 진공으로 한 후, 질소 가스를 채운 다음에 가열하여 열처리 온도(1200∼1800℃)까지 10℃/min의 속도로 승온하였으며, 열처리 온도에서 1시간 동안 유지하고, 자연 냉각하여 질화알루미늄 분말을 수득하였다. 질소 가스의 순도는 5N 이었고, 열처리 온도에서 질소 가스의 흐름 양은 2L/min 이었다.
도 3은 실험예 2에 따라 1500℃에서 1시간 동안 열처리하여 형성한 (002) 우선 배향의 판상 질화알루미늄 분말의 전계방출 주사전자현미경(field emission scanning electron microscope; FE-SEM) 사진이다.
도 3을 참조하면, 실험예 2에 따라 합성한 질화알루미늄 분말은 판상의 형태를 갖는 것을 확인할 수 있었으며, 판상 분말의 표면에는 기공(pore)이나 돌기가 거의 형성되지 않았으며, 매끄러운 판상 분말 표면을 갖는 것을 관찰할 수 있었다.
도 4는 실험예 3에 따라 1500℃에서 2시간 동안 열처리하여 형성한 질화알루미늄 분말의 전계방출 주사전자현미경(FE-SEM) 사진이다.
도 4를 참조하면, 1500℃에서 2시간 동안 열처리하여 합성한 질화알루미늄 분말의 경우는 표면에 기공 및 돌기가 형성된 것을 관찰할 수 있었고, 분말이 매우 다공성이 되기 때문에 열전도율 향상에는 도움이 되지 않을 것으로 판단된다.
1500℃에서 2시간을 열처리하면 표면에 기공이 생기고 표면이 거칠어지는 현상이 생겼으며, 도 5에 나타낸 X-선 회절 패턴에서 (002) 우선 배향이 아닌 것을 관찰할 수 있었다.
도 5는 Al2O3 플레이트(plate), 상용 질화알루미늄 분말, 실험예 1에 따라 합성된 질화알루미늄 분말, 실험예 2에 따라 합성된 질화알루미늄 분말, 실험예 3에 따라 합성된 질화알루미늄 분말의 X선-회절(X-ray diffraction; XRD) 패턴을 보여주는 그래프이다. 도 5에서 (a)는 Al2O3 플레이트의 X선-회절(XRD) 패턴이고, (b)는 상용 질화알루미늄 분말의 X선-회절(XRD) 패턴이며, (c)는 실험예 1에 따라 합성된 질화알루미늄 분말의 X선-회절(XRD) 패턴이고, (d)는 실험예 2에 따라 합성된 질화알루미늄 분말의 X선-회절(XRD) 패턴이며, (e)는 실험예 3에 따라 합성된 질화알루미늄 분말의 X선-회절(XRD) 패턴이다.
도 5를 참조하면, 실험예 1에 따라 1500℃로 승온한 후 1500℃에서 반응시간을 0시간으로 하고 온도를 떨어뜨리게 되면, 알루미나가 질화알루미늄으로 완전히 전환되지 않고 산화물이 남아 있는 상을 얻는다.
실험예 2에 따라 1500℃에서 1시간 열처리하여 합성된 질화알루미늄 분말은 (002) 우선 배향을 갖는 것을 확인할 수 있었다.
실험예 3에 따라 1500℃에서 2시간 열처리하여 합성된 질화알루미늄 분말은 (002) 우선 배향이 아닌 것을 확인할 수 있었다. 실험예 3에 따라 합성된 질화알루미늄 분말은 상용 질화알루미늄 분말과 같은 결정구조를 갖는 것을 확인할 수 있었다.
도 6은 실험예 4에서와 같이 판상 알루미나 분말과 활성탄의 혼합 비율(몰비)을 달리하였을 때, 열처리 온도에 따른 질화알루미늄으로의 전환률(relative conversion ratio)을 나타낸 그래프이다. 도 6에서 (a)는 판상 알루미나 분말과 활성탄을 1:3의 몰비로 혼합한 경우이고, (b)는 판상 알루미나 분말과 활성탄을 1:5의 몰비로 혼합한 경우이며, (c)는 판상 알루미나 분말과 활성탄을 1:7의 몰비로 혼합한 경우이다.
도 6을 참조하면, 대체적으로 1600℃까지는 온도가 증가함에 따라 상대전환율이 증가하는 양상을 나타내었고, 1600℃ 이상에서는 온도가 증가함에 따라 상대전환율의 변화가 없는 것으로 나타났다.
판상 알루미나 분말과 활성탄의 몰비를 1:5, 1:7로 하여 활성탄의 함량(몰수)을 증가시키면 반응속도가 빠르고, 1500℃에서도 100%의 전환 효율을 나타내었다.
합성온도를 낮추면서도 (002) 우선 배향의 판상 질화알루니늄 분말을 합성하기 위해서는 도 6에서 보는 바와 같이 알루미나 분말과 탄소계 소재의 비율을 조절하는 것이 매우 중요하다는 것을 알 수 있다.
실험예 4에 따라 판상 알루미나 분말과 활성탄의 몰비를 1:3으로 하고 1600℃ 이상의 온도에서 열처리한 경우에는 다공성 분말이 얻어졌다.
실험예 4에 따라 판상 알루미나 분말과 탄소계 소재의 몰비를 1:5, 1:7로 하여 1:3 보다 탄소의 함량(몰수)을 증가시키면 반응속도가 빠르고 전환 효율이 높게 나타났다.
도 7은 실험예 2에 따라 합성한 (002) 우선 배향의 판상 질화알루미늄 분말의 단면 투과전자형미경 (transmission electron microscope; TEM) 사진이다.
도 8은 실험예 2에 따라 합성한 (002) 우선 배향의 판상 질화알루미늄 분말의 고분해능 투과전자현미경 및 전자빔 회절패턴(Electron Beam Diffraction pattern) 사진이다.
이상, 본 발명의 바람직한 실시예를 들어 상세하게 설명하였으나, 본 발명은 상기 실시예에 한정되는 것은 아니며, 본 발명의 기술적 사상의 범위 내에서 당 분야에서 통상의 지식을 가진 자에 의하여 여러 가지 변형이 가능하다.

Claims (10)

  1. 판상의 형태를 갖고,
    육방정계(Hexagonal)의 결정구조를 가지면서 (002) 우선 배향된 것을 특징으로 하는 판상 질화알루미늄 분말.
  2. 제1항에 있어서, 상기 판상 질화알루미늄 분말은 X-선회절 패턴에서 (100) 피크 및 (101) 피크보다 큰 (002) 피크를 갖는 것을 특징으로 하는 판상 질화알루미늄 분말.
  3. 제1항에 있어서, 상기 판상 질화알루미늄 분말은 2∼40 범위의 평균 종횡비(입경(d)/두께(t)의 비)를 갖는 것을 특징으로 하는 판상 질화알루미늄 분말.
  4. 제1항에 있어서, 상기 판상 질화알루미늄 분말은 평균 입경이 1∼20㎛이고, 평균 두께가 100∼800㎚인 것을 특징으로 하는 판상 질화알루미늄 분말.
  5. 판상의 알루미나 분말과 탄소계 소재의 혼합물을 형성하는 단계; 및
    상기 혼합물에 대하여 질소를 포함하는 가스를 흘려주면서 1450∼1550℃에서 10∼100분 동안 열처리하여 판상 질화알루미늄 분말을 합성하는 단계를 포함하며,
    상기 혼합물은 판상의 알루미나 분말과 탄소계 소재가 1:3∼1:7의 몰비로 혼합되어 있고,
    상기 판상 질화알루미늄 분말은 판상의 형태를 갖고 육방정계(Hexagonal)의 결정구조를 가지면서 (002) 우선 배향된 것을 특징으로 하는 판상 질화알루미늄 분말의 제조방법.
  6. 제5항에 있어서, 상기 판상 질화알루미늄 분말은 X-선회절 패턴에서 (100) 피크 및 (101) 피크보다 큰 (002) 피크를 갖는 것을 특징으로 하는 판상 질화알루미늄 분말의 제조방법.
  7. 제5항에 있어서, 상기 판상 질화알루미늄 분말은 2∼40 범위의 평균 종횡비(입경(d)/두께(t)의 비)를 갖는 것을 특징으로 하는 판상 질화알루미늄 분말의 제조방법.
  8. 제5항에 있어서, 상기 판상 질화알루미늄 분말은 평균 입경이 1∼20㎛이고, 평균 두께가 100∼800㎚인 것을 특징으로 하는 판상 질화알루미늄 분말의 제조방법.
  9. 제5항에 있어서, 상기 탄소계 소재는 흑연, 활성탄 및 카본블랙 중에서 선택된 1종 이상의 물질을 포함하는 것을 특징으로 하는 판상 질화알루미늄 분말의 제조방법.
  10. 제5항에 있어서, 상기 판상의 알루미나 분말은 판상의 α-Al2O3로 이루어진 분말을 포함하고,
    상기 질소를 포함하는 가스는 2∼20ℓ/min의 유량으로 흘려주는 것을 특징으로 하는 판상 질화알루미늄 분말의 제조방법.
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