KR20160061514A - 탄화수소의 탈수소화 방법 - Google Patents

탄화수소의 탈수소화 방법 Download PDF

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Abstract

본 발명은 반응물 스트림이 연속적으로 유동하는 2개 이상의 반응영역을 가지는 탈수소화 반응 시스템에서 개별 반응기에 문제가 발생할 경우 해당 반응기를 독립적으로 바이패스(By-pass)하여 반응을 진행하여, 문제가 발생한 반응기만 유지보수할 수 있는 탄화수소의 탈수소화 방법에 관한 것으로, 본 발명에 의하면 개별 반응기에 문제가 발생한 경우에 공정 전체를 멈추지 않고, 해당 반응기만을 유지보수할 수 있어 공정 비용이 절감된다. 또한,반응기의 개별적인 유지보수에 의해 전체 공정의 오버홀(overhaul) 주기를 연장할 수 있어 생산량이 증가하고 공정 운전성이 개선되는 효과를 나타낸다.

Description

탄화수소의 탈수소화 방법{METHOD FOR DEHYDROGENATING CARBOHYDRATE}
본 발명은 다양한 탄화수소 원료의 탈수소화 방법에 관한 것으로, 더욱 상세하게는 반응물 스트림이 연속적으로 유동하는 2개 이상의 반응영역을 가지는 탈수소화 반응 시스템에서 개별 반응기에 문제가 발생할 경우 전체 공정을 셧-다운(shut-down) 시키지 않고, 해당 반응기를 독립적으로 바이패스(By-pass)하여 반응을 진행하여, 문제가 발생한 반응기만 유지보수할 수 있는 탄화수소의 탈수소화 방법에 관한 것이다.
프로판을 프로필렌으로, 이소부탄을 이소부텐으로 탈수소화(dehydrogenation)하는 것과 같은 탈수소화 반응은 탈수소화에 이용되는 상대적 고온에서 특히, 알칸 원료보다 반응성이 강하고 코크 형성이 쉬운 올레핀을 생성한다. 탈수소화 탄화수소는 여러 산업 공정에서 있어서 출발물질로서 대량으로 필요하다. 탈수소화 탄화수소는 세제, 노킹방지 가솔린 및 제약학적 제품의 제조에 사용되고, 또한, 여러 종류의 플라스틱이 올레핀의 중합에 의해 제조된다. 예를 들면, 프로필렌은 현재 적절한 탄화수소 또는 탄화수소 혼합물의 탈수소화에 의해서 주로 제조된다.탄화수소의 탈수소화는 흡열반응으로 진행되고, 목적하는 전환율을 달성하는데 필요한 탈수소화의 열은 촉매반응 탈수소화 이전에 또는 도중에 반응기 내로 도입되어야 한다. 탄화수소의 탈수소화 반응은 매우 높은 반응 온도에서 진행된다. 전형적인 탈수소화 반응 온도는 500℃ 이상, 종종 600℃ 이상 또는 700℃ 이상이다. 또한 탈수소화 반응에 사용되는 촉매는 작업 시간의 증가에 따라 더 증가하는 정도로 비가역적으로 비활성화되기 때문에, 작업 시간의 증가에 따라 훨씬 더 높은 반응 온도가 통상적으로 필요하다.
기존의 탈수소화 공정에 사용되는 반응기의 유형은 유동 베드형(moving bed type) 및 고정 베드형(fixed bed type)의 2가지 반응기 형태를 가지고 있으며, 이 중 유동 베드형 반응기는 반응기들이 시리즈(series) 형태로 구성되며, 반응물 스트림이 연속적으로 유동하는 2개 이상의 반응영역을 가진다.
도 1은 종래의 탈수소화 반응을 위한 유동 베드형 반응기의 일례를 도시한 모식도이다. 탄화수소 공급 기체 스트림이 점선으로 표시된다. 탈수소화 촉매 스트림은 실선으로 표시된다. 도 1에 의한 반응기(10)를 이용하여 탄화수소를 탈수소화시키는 경우에는, 탄화수소 공급 기체 스트림이 제1 반응기(11)에 유입되어 반응한 후, 히터(미도시)에 의해 재가열되어 제2 반응기(12)로 유입되어 반응하고, 동일한 과정을 거쳐 제3 반응기(13)까지 통과한 후 분리공정 과정을 거치게 된다. 또한, 탈수소화 촉매스트림도 탄화수소 공급 기체 스트림의 흐름과 동일하게 제1 반응기(11)에서부터 제3 반응기(13)까지 연속적으로 진행하고 재생 영역인 촉매 재생기(14)로 수송된다.
이러한 2개 이상의 반응기들이 시리즈 형태로 구성된 무빙베드형 반응기에서는 특정한 개별 반응기에서 탄화수소 가스나 촉매, 또는 기타의 이유로 공정상 문제가 발생할 경우 전체 공정을 멈추고 보수를 해야 하는 문제점이 있었다. 유지보수를 위하여 고온에서 운전되던 반응기 및 촉매의 온도를 상온까지 냉각시키고, 유지보수를 시행한 후, 공정온도를 설정온도까지 다시 증가시켜야한다. 또한, 상기 과정들은 반응기 및 촉매의 손실을 최소화하기 위하여 매우 느린 속도로 진행해야 하므로, 전체적인 유지보수의 기간이 매우 지연되고 이에 따라 생산량의 감소를 가져오는 문제점이 있었다.
본 발명의 목적을 상술한 종래 기술의 문제점을 극복하기 위한 것으로, 본 발명의 목적은 반응물 스트림이 연속적으로 유동하는 2개 이상의 반응영역을 가지는 탄화수소의 탈수소화 공정에서 개별 반응기에 문제가 발생될 경우 전체 공정을폐쇄시키지 않고 문제가 발생한 반응기를 바이패스하여 탈수소화 공정을 운행함으로써 공정유지보수에 적합한 탄화수소의 탈수소화 방법을 제공하는 것이다.
상술한 목적을 달성하기 위한 본 발명의 하나의 양상은 기체상 탄화수소를 포함하는 반응물 스트림 및 탈수소화 촉매스트림이 연속적으로 유동하는 2개 이상의 반응영역을 가지는 탄화수소의 탈수소화 방법으로서,
상기 2개 이상의 반응 영역은 제1 반응기, 제2 반응기, 제3 반응기 및 제4 반응기를 포함하고, 상기 제1 반응기에 공정 불량이 발생한 경우에
상기 반응물 스트림 및 탈수소화 촉매 스트림을 상기 제1 반응기를 바이패스(bypass)하여 상기 제2 반응기에 공급하고, 상기 제2 반응기에서 탈수소화 반응시키고, 상기 제2 반응기로부터 제1 생성물 스트림을 회수하는 단계;
상기 제1 생성물 스트림 및 촉매 스트림을 제3반응기에 공급하여 상기 제3 반응기에서 탈수소화 반응시키고, 상기 제3 반응기로부터 제2 생성물 스트림을 회수하는 단계;
상기 제2 생성물 스트림 및 촉매 스트림을 제4반응기에 공급하여 상기 제4 반응기에서 탈수소화 반응시키고, 상기 제4 반응기로부터 제3 생성물 스트림을 회수하는 단계; 및
상기 제4 반응기에서 반응을 종료한 촉매 스트림을 연속적으로 촉매 재생기로 이송하여 촉매를 재생하는 단계를 포함하는 탄화수소의 탈수소화 방법에 관한 것이다.
본 발명에 의한 탄화수소 탈수소화 방법은 반응물 스트림이 연속적으로 유동하는 2개 이상의 복수 개의 반응영역을 가지는 탈수소화 반응 시스템에서 개별 반응기에 문제가 발생될 경우 공정 전체를 멈추지 않고, 해당 반응기만을 유지보수할 수 있어 공정 비용이 절감된다. 또한, 반응기의 개별적인 유지보수에 의해 전체 공정의 오버홀(overhaul) 주기를 연장할 수 있어 생산량이 증가하고 공정 운전성이 개선되는 효과를 나타낸다.
도 1은 종래 기술에 의한 탈수소화 반응을 위한 유동 베드형 반응기의 일례를 도시한 모식도이다.
도 2는 본 발명의 일 구현예에 의한 탈수소화 공정 방법 및 장치를 도시한 모식도이다.
도 3은본 발명의 다른 구현예에 의한 탈수소화 공정 방법 및 장치를 도시한 모식도이다.
도 4는본 발명의 다른 구현예에 의한 탈수소화 공정 방법 및 장치를 도시한 모식도이다.
도 5a는본 발명의 다른 구현예에 의한 탈수소화 공정 방법 및 장치를 도시한 모식도이다.
도 5b는본 발명의 다른 구현예에 의한 탈수소화 공정 방법 및 장치를 도시한 모식도이다.
도 5c는본 발명의 다른 구현예에 의한 탈수소화 공정 방법 및 장치를 도시한 모식도이다.
도 6은 본 발명의 일 구현예에 의한 개별 탈수소화 반응기의 개략단면도이다.
본 발명을 첨부도면에 의거하여 보다 상세히 설명하면 다음과 같다. 본 발명에서 사용되는 용어는 가능한 현재 널리 사용되는 일반적인 용어를 선택하였으나, 특정한 경우는 출원인이 임의로 선정한 용어도 있는데 이 경우에는 단순한 용어의 명칭이 아닌 발명의 상세한 설명 부분에 기재되거나 사용된 의미를 고려하여 그 의미가 파악되어야 할 것이다. 명세서 전체에 걸쳐 동일한 참조 부호는 동일한 구성 요소를 나타낸다.
첨부된 도면들이 본 발명의 탈수소화 반응기의 특정 형상을 기술하고 있다하더라도, 이러한 탈수소화 반응기는 특별한 응용에서 행해지는 특정 환경에 적합한 다양한 형상을 가질 수 있으며, 이후에 설명되는 구체적 실시예로 본 발명의 광범위한 적용을 제한하지 않는다.더욱이, 도면의 숫자는 본 발명의 탈수소화 반응기의 간단한 개략도를 나타낸 것으로 주요 구성요소만 나타내었다. 기타 펌프, 가동관, 밸브, 헤치, 엑세스 출구 및 다른 유사한 구성 요소들은 생략하였다.
본 명세서에 사용되는 용어 "기체상 탄화수소"는 탈수소화될 탄화수소를 포함하는 직쇄형(straight-chain), 가지형(branched) 또는 고리형(cyclic) 알칸, 알켄, 알카디엔 및 알킨과 같은 다양한 탄화수소 분자를 의미하고, 선택적으로 예를 들어 수소와 같은 다른 물질, 또는 중금속과 같은 불순물을 포함하는 스트림일 수 있다. 본 명세서에 사용되는 기체상 탄화수소는 또한 천연 탄화수소 공급 원료, 탄화수소 공급 원료, 공급물, 공급 스트림, 조합된 공급 스트림 또는 유출물을 포함할 수 있다. 탄화수소 분자는 C1, C2, C3...Cn으로 약어로 표기될 수도 있고, 여기서 "n"은 탄화수소 분자 내의 탄소 원자의 수를 나타낸다.
부언하면, 본 발명에서 "탈수소화될 탄화수소"는 예를 들면 화학량론CnH2n+2 (1<n=20), 및 화학량론CnH2n (1<n=20, 및 화학량론CnH2n-2 (2<n=20이고, n은 정수)의 탄화수소, 특히 C2- 내지 C16-알칸, 예를 들면 에탄, 프로판, n-부탄, 이소부탄, n-펜탄, 이소펜탄, n-헥산, n-헵탄, n-옥탄, n-노난, n-데칸, n-운데칸, n-도데칸, n-트리데칸, n-테트라데칸, n-펜타데칸 및 n-헥사데칸을 포함한다.
본 발명의 방법은 반응물 스트림이 연속적으로 유동하는 2개 이상의 복수 개의 반응영역을 가지는 탈수소화 반응 시스템에서 수행된다. 본 발명의 방법은 탈수소화될 기체상 탄화수소를 포함하는 반응물 스트림 및 탈수소화 촉매를 반응기가 시리즈 형태로 구성된 탈수소화 장치를 통과시켜, 탈수소화하여 탈수소화된 탄화수소를 포함하는 생성물 스트림을제조하는 탄화수소의 탈수소화방법에 있어서,각각의 개별 반응기에 문제가 발생될 경우 전체 공정을 멈추지 않고 문제가 발생한 반응기를 독립적으로 바이패스하여 탈수소화 공정을 진행하고, 문제가 발생한 반응기만을 유지보수하는 것을 특징으로 한다.
도 2는 본 발명의 일 구현예에 의한 탈수소화 공정 방법 및 장치를 도시한 모식도이다.탈수소화 반응 장치(100)는 제1 반응기(101), 제2 반응기(102), 제3 반응기(103) 및 제4 반응기(104)로 구성된다. 탄화수소 기체 공급물인 반응물 스트림이 실선의 화살표로 표시된다.촉매 스트림은 점선의 화살표로 표시된다. 상기 제1 반응기(101)에 프로판 가스와 같은 공급 기체, 촉매 또는 기타의 이유로 불량이 발생한 경우에, 반응물 스트림 및 탈수소화 촉매 스트림을 제1 반응기(101)를 통과하지 않고 직접 제2 반응기(102)에 공급하여 상기 제2 반응기에서 탈수소화 반응시켜 제1 생성물 스트림을 회수한다. 이어서, 상기 제1 생성물 스트림 및 제2 반응기(102)에서 반응이 완료된 촉매 스트림을 제3반응기(103)에 공급하여 제3 반응기(103)에서 탈수소화 반응시키고, 상기 제3 반응기(103)로부터 제2 생성물 스트림을회수한다.
상기 제2 생성물 스트림 및 제3 반응기(103)에서 반응이 완료된 촉매 스트림을 제4반응기(104)에 공급하여 제4 반응기(104)에서 탈수소화 반응시키고, 상기 제4 반응기(104)로부터 제3 생성물 스트림을 생성물 분리기(106)로 회수한다. 또한, 상기 제4 반응기(104)에서 반응을 종료한 촉매 스트림을 제4 반응기와 연결된촉매 재생기(105)로 이송하여 촉매를 재생시킨다.
제2 반응기(102), 제3 반응기(103) 및 제4 반응기(104)는 생성물 스트림을 다음의 반응기로 이송시키기 위한 배출구(미도시) 및 파이프 라인(미도시)을 포함한다. 또한, 제2 반응기(102), 제3 반응기(103) 및 제4 반응기(104)에는 연소 히터(fired heater)(미도시)가 연결되어 탄화수소 기체, 수소, 산소 등을 함유하는 혼합기체를 500 내지 800℃의 반응 온도로 가열시킨다.
제2 반응기(102) 하부에는 하부 제2 서지 호퍼(surge hopper)(122)가 장착되어 제2 반응기(102) 내에서 반응이 종료된 촉매는 하부 제2 서지 호퍼(122)를 통과하는데, 하부 제2 서지 호퍼(122)에 의하여 제2 반응기(102) 내에서 반응이 종료된 촉매의 촉매 레벨(level)이 조절되고 촉매 내의 기체가 제거되며 촉매의 온도가 조절된다.
하부 제2 서지 호퍼(122)를 통과한 촉매는 제3 반응기(103) 상부로 투입된다.
이와 유사하게, 제3 반응기(103) 하부에는 하부 제3 서지 호퍼(123)가 장착되어 제3 반응기(103) 내에서 반응이 종료된 촉매는 하부 제3 서지 호퍼(123)를 통과한다.또한, 제4 반응기(104) 하부에는 하부 제4 서지 호퍼(124)가 장착되어 제4 반응기(104) 내에서 반응이 종료된 촉매는 하부 제4 서지 호퍼(124)를 통과한다.
하부 제4 서지 호퍼(124)를 통과한 촉매 스트림은 최종적으로 연속적인 재생 영역인 제4 반응기(104)와 연결된 촉매 재생기(105)로 수송될 수 있다.탈수소화 반응에 의해 코크가 생성되어 비활성화된 촉매를 400 내지 600℃로 가열한 촉매 재생 기체와 접촉시켜 촉매 내에 생성된 코크의 일부 또는 전부를 연소시킨다. 이와 같이 재생된 촉매는 하부 제5 서지 호퍼(125)를 거쳐 다시 제2 반응기(102) 상부로 투입된다. 상기 촉매 재생 기체는 산소, 산소/불활성 기체 혼합물, 산소/염소/불활성 기체 혼합물 또는 산소/염소/수증기(steam)/불활성 기체 혼합물일 수 있다. 상기 불활성기체는 질소 또는 아르곤을 포함한다.
또한, 상기 하부 제4 서지 호퍼(124)에는 질소 공급기(134)가 연결되어 촉매가 촉매 재생기(105)로 이송되기 전에 촉매 내의 수소 기체를 모두 질소 기체로 전환시킨다.
본 발명에 의한 탄화수소의 탈수소화 방법에 의하면, 반응기가 무빙 베드 형태로 구성된 탈수소화 공정에서 개별 반응기에 문제가 발생될 경우 공정 전체를 멈추지 않고, 해당 반응기만을 유지보수 할 수 있어, 전체 공정 운전성이 개선되고 공정 비용이 절감된다.
도 3은 본 발명의 다른 구현예에 의한 탈수소화 공정 방법 및 장치를 도시한 모식도이다.탈수소화 반응 장치(100)는 제1 반응기(101), 제2 반응기(102), 제3 반응기(103) 및 제4 반응기(104)로 구성된다. 탄화수소 기체 공급물인 반응물 스트림이 실선의 화살표로 표시된다. 촉매 스트림은 점선의 화살표로 표시된다. 먼저 제1 반응기(101)에 반응물 스트림 및 탈수소화 촉매스트림이 공급되어 탈수소화 반응이 진행되어 제1 생성물 스트림을 회수한다. 한편, 제2 반응기(102)에 불량이 발생한 경우에 제1 생성물 스트림 및 탈수소화 촉매 스트림을 제2 반응기(102)를 거치지 않고 제1 반응기(101)로부터 직접 제 3 반응기(103)에 공급하여 상기 제3 반응기(103)에서 탈수소화 반응시켜 제2 생성물 스트림을 회수한다. 이어서, 상기 제2 생성물 스트림 및 제3 반응기(103)에서 반응이 완료된 촉매 스트림을 제4반응기(104)에 공급하여 제4 반응기(104)에서 탈수소화 반응시키고, 상기 제4 반응기(104)로부터 제3 생성물 스트림을 생성물 분리기(106)로 회수한다.
또한, 상기 제4 반응기(104)에서 반응을 종료한 촉매 스트림을 제4 반응기와 연결된 촉매 재생기(105)로 이송하여 촉매를 재생시킨다.
제1 반응기(101), 제3 반응기(103) 및 제4 반응기(104)는 생성물 스트림을 다음의 반응기로 이송시키기 위한 배출구(미도시) 및 파이프 라인(미도시)을 포함한다. 또한, 제1 반응기(101), 제3 반응기(103) 및 제4 반응기(104)에는 연소 히터(미도시)가 연결되어 탄화수소 기체, 수소, 산소 등을 함유하는 혼합기체를 500 내지 800℃의 반응 온도로 가열시킨다.
제1 반응기(101) 하부에는 하부 제1 서지 호퍼(121)가 장착되어 제1 반응기(101) 내에서 반응이 종료된 촉매는 하부 제1 서지 호퍼(121)를 통과하는데, 하부 제1 서지 호퍼(121)에 의하여 제1 반응기(101) 내에서 반응이 종료된 촉매의 촉매 레벨이 조절되고 촉매 내의 기체가 제거되며 촉매의 온도가 조절된다. 하부 제1 서지 호퍼(121)를 통과한 촉매는 제3 반응기(103) 상부로 투입된다. 이와 유사하게, 제3 반응기(103) 하부에는 하부 제3 서지 호퍼(123)가 장착되어 제3 반응기(103) 내에서 반응이 종료된 촉매는 하부 제3 서지 호퍼(123)를 통과한다. 이와 유사하게, 제4 반응기(104) 하부에는 하부 제4 서지 호퍼(124)가 장착되어 제4 반응기(104) 내에서 반응이 종료된 촉매는 하부 제4 서지 호퍼(124)를 통과한다. 하부 제4 서지 호퍼(124)를 통과한 촉매 스트림은 최종적으로 연속적인 재생 영역인 촉매 재생기(105)로수송될 수 있다.촉매 재생기(105)에서 재생된 촉매는 하부 제5 서지 호퍼(125)를 거쳐 다시 제1 반응기(101) 상부로 투입된다. 상기 촉매 재생 기체는 산소, 산소/불활성 기체 혼합물, 산소/염소/불활성 기체 혼합물 또는 산소/염소/수증기(steam)/불활성 기체 혼합물일 수 있다.
또한, 상기 하부 제4 서지 호퍼(124)에는 질소 공급기(134)가 연결되어 촉매가 촉매 재생 장치로 이송되기 전에 촉매 내의 수소 기체를 모두 질소 기체로 전환시킨다.
도 4는 본 발명의 다른 구현예에 의한 탈수소화 공정 방법 및 장치를 도시한 모식도이다. 탈수소화 반응 장치(100)는 제1 반응기(101), 제2 반응기(102), 제3 반응기(103) 및 제4 반응기(104)로 구성된다. 탄화수소 기체 공급물인 반응물 스트림이 실선의 화살표로 표시된다. 촉매 스트림은 점선의 화살표로 표시된다. 먼저 제1 반응기(101)에 반응물 스트림 및 탈수소화 촉매스트림이 공급되어 탈수소화 반응이 진행되어 제1 생성물 스트림을 회수한다. 이어서, 상기 제1 생성물 스트림 및 제1 반응기(101)에서 반응이 완료된 촉매 스트림을 제2반응기(102)에 공급하여 제2 반응기(102)에서 탈수소화 반응시키고, 상기 제2 반응기(102)로부터 제2 생성물 스트림을 회수한다.
한편, 제3 반응기(103)에 불량이 발생한 경우에 제2 생성물 스트림 및 탈수소화 촉매 스트림을 제3 반응기(103)를 거치지 않고 제2 반응기(102)로부터 직접 제4 반응기(104)에 공급하여 상기 제4 반응기(104)에서 탈수소화 반응시키고, 제3 생성물 스트림을 생성물 분리기(106)로 회수한다.
또한, 상기 제4 반응기(104)에서 반응을 종료한 촉매 스트림을 제4 반응기와 연결된 촉매 재생기(105)로 이송하여 촉매를 재생시킨다.
제1 반응기(101), 제2 반응기(102) 및 제4 반응기(104)은 생성물 스트림을다음의 반응기로 이송시키기 위한 배출구(미도시) 및 파이프 라인(미도시)을 포함한다. 또한, 제1 반응기(101), 제2 반응기(102) 및 제4 반응기(104)에는 연소 히터(미도시)가 연결되어 탄화수소 기체, 수소, 산소 등을 함유하는 혼합기체를 500 내지 800℃의 반응 온도로 가열시킨다.
제1 반응기(101) 하부에는 하부 제1 서지 호퍼(121)가 장착되어 제1 반응기(101) 내에서 반응이 종료된 촉매는 하부 제1 서지 호퍼(121)를 통과하는데, 하부 제1 서지 호퍼(121)에 의하여 제1 반응기(101) 내에서 반응이 종료된 촉매의 촉매 레벨이 조절되고 촉매 내의 기체가 제거되며 촉매의 온도가 조절된다. 하부 제1 서지 호퍼(121)를 통과한 촉매는 제2 반응기(102) 상부로 투입된다.
이와 유사하게, 제2 반응기(102) 하부에는 하부 제2 서지 호퍼(122)가 장착되어 제2 반응기(102) 내에서 반응이 종료된 촉매는 하부 제2 서지 호퍼(122)를 통과한다. 하부 제2 서지 호퍼(122)를 통과한 촉매는 제4 반응기(104) 상부로 투입된다. 이와 유사하게, 제4 반응기(104) 하부에는 하부 제4 서지 호퍼(124)가 장착되어 제4 반응기(104) 내에서 반응이 종료된 촉매는 하부 제4 서지 호퍼(124)를 통과한다. 하부 제4 서지 호퍼(124)를 통과한 촉매 스트림은 최종적으로 연속적인 재생 영역인 촉매 재생기(105)로 수송될 수 있다. 재생된 촉매는 하부 제5 서지 호퍼(125)를 거쳐 다시 제1 반응기(101) 상부로 투입된다. 상기 촉매 재생 기체는 산소, 산소/불활성 기체 혼합물, 산소/염소/불활성 기체 혼합물 또는 산소/염소/수증기(steam)/불활성 기체 혼합물일 수 있다. 또한, 상기 하부 제4 서지 호퍼(124)에는 질소 공급기(134)가 연결되어 촉매가 촉매 재생 장치로 이송되기 전에 촉매 내의 수소 기체를 모두 질소 기체로 전환시킨다.
도 5a는 본 발명의 다른 구현예에 의한 탈수소화 공정 방법 및 장치를 도시한 모식도이다. 탈수소화 반응 장치(100)는 제1 반응기(101), 제2 반응기(102), 제3 반응기(103) 및 제4 반응기(104)로 구성된다. 탄화수소 기체 공급물인 반응물 스트림이 실선의 화살표로 표시된다. 촉매 스트림은 점선의 화살표로 표시된다. 먼저 제1 반응기(101)에 반응물 스트림 및탈수소화 촉매스트림이 공급되어 탈수소화 반응이 진행되어 제1 생성물 스트림을 회수한다. 이어서, 상기 제1 생성물 스트림 및 제1 반응기(101)에서 반응이 완료된 촉매 스트림을 제2반응기(102)에 공급하여 제2 반응기(102)에서 탈수소화 반응시키고, 상기 제2 반응기(102)로부터 제2 생성물 스트림을 회수한다. 상기 제2 생성물 스트림 및 제2 반응기(102)에서 반응이 완료된 촉매 스트림을 제3반응기(103)에 공급하여 제3 반응기(103)에서 탈수소화 반응시키고, 상기 제3 반응기(103)로부터 제3 생성물 스트림을 회수한다.
한편, 제4 반응기(104)에 불량이 발생한 경우에 제3 생성물 스트림을 제4 반응기(104)를 거치지 않고 제3 반응기(103)로부터 직접 생성물 분리기(106)로 회수한다.
또한, 상기 제3 반응기(103)에서 반응을 종료한 촉매 스트림을 제4 반응기(104)를 거치지 않고 제3 반응기(103)로부터 직접 촉매 재생기(105)로이송하여 촉매를 재생시킨다.
제1 반응기(101), 제2 반응기(102) 및 제3 반응기(103)는 생성물 스트림을 다음의 반응기로 이송시키기 위한배출구(미도시) 및 파이프 라인(미도시)을 포함한다. 또한, 제1 반응기(101), 제2 반응기(102) 및 제3 반응기(103)에는 연소 히터(미도시)가 연결되어 탄화수소 기체, 수소, 산소 등을 함유하는 혼합기체를 500 내지 800℃의 반응 온도로 가열시킨다.
제1 반응기(101) 하부에는 하부 제1 서지 호퍼(121)가 장착되어 제1 반응기(101) 내에서 반응이 종료된 촉매는 하부 제1 서지 호퍼(121)를 통과하는데, 하부 제1 서지 호퍼(121)에 의하여 제1 반응기(101) 내에서 반응이 종료된 촉매의 촉매 레벨이 조절되고 촉매 내의 기체가 제거되며 촉매의 온도가 조절된다. 하부 제1 서지 호퍼(121)를 통과한 촉매는 제2 반응기(102) 상부로 투입된다. 이와 유사하게, 제2 반응기(102) 하부에는 하부 제2 서지 호퍼(122)가 장착되어 제2 반응기(102) 내에서 반응이 종료된 촉매는 하부 제2 서지 호퍼(122)를 통과한다. 하부 제2 서지 호퍼(122)를 통과한 촉매는 제3 반응기(103) 상부로 투입된다. 이와 유사하게, 제3 반응기(103) 하부에는 하부 제3 서지 호퍼(123)가 장착되어 제3 반응기(103) 내에서 반응이 종료된 촉매는 하부 제3 서지 호퍼(123)를 통과한다. 하부 제3 서지 호퍼(123)를 통과한 촉매 스트림은 최종적으로 연속적인 재생 영역인 촉매 재생기(105)로 이송된다. 이와 같이 재생된 촉매는 하부 제5 서지 호퍼(125)를 거쳐 다시 제1 반응기(101) 상부로 투입된다. 상기 촉매 재생 기체는 산소, 산소/불활성 기체 혼합물, 산소/염소/불활성 기체 혼합물 또는 산소/염소/수증기(steam)/불활성 기체 혼합물일 수 있다.
도 5b는 본 발명의 다른 구현예에 의한 탈수소화 공정 방법 및 장치를 도시한 모식도이다.탈수소화 반응 장치(100)는 제1 반응기(101), 제2 반응기(102), 제3 반응기(103) 및 제4 반응기(104)로 구성된다. 탄화수소 기체 공급물인 반응물 스트림이 실선의 화살표로 표시된다. 촉매 스트림은 점선의 화살표로 표시된다. 먼저 제1 반응기(101)에 반응물 스트림 및 탈수소화 촉매스트림이 공급되어 탈수소화 반응이 진행되어 제1 생성물 스트림을 회수한다. 이어서, 상기 제1 생성물 스트림 및 제1 반응기(101)에서 반응이 완료된 촉매 스트림을 제2반응기(102)에 공급하여 제2 반응기(102)에서 탈수소화 반응시키고, 상기 제2 반응기(102)로부터 제2 생성물 스트림을 회수한다. 상기 제2 생성물 스트림 및 제2 반응기(102)에서 반응이 완료된 촉매 스트림을 제3반응기(103)에 공급하여 제3 반응기(103)에서 탈수소화 반응시키고, 상기 제3 반응기(103)로부터 제3 생성물 스트림을 회수한다.
한편, 제4 반응기(104)에 불량이 발생한 경우에 제3 생성물 스트림을 제4 반응기(104)를 거치지 않고 제3 반응기(103)로부터 직접 생성물 분리기(106)로 회수한다.
또한, 상기 제3 반응기(103)에서 반응을 종료한 촉매 스트림은 제3 반응기(103)로부터 상부 제4 서지 호퍼(114)로 이송된 후 제4 반응기(104)를 거치지 않고 상부 제4 서지 호퍼(114)로부터 하부 제4 서지 호퍼(124)로 직접 이송된다. 이어서 상기 촉매 스트림을 하부 제4 서지 호퍼(124)로부터 촉매 재생기(105)로 이송하여 촉매를 재생시킨다.
제1 반응기(101), 제2 반응기(102) 및 제3 반응기(103)는 생성물 스트림을 다음의 반응기로 이송시키기 위한 배출구(미도시) 및 파이프 라인(미도시)을 포함한다. 또한, 제1 반응기(101), 제2 반응기(102) 및 제3 반응기(103)에는 연소 히터(미도시)가 연결되어 탄화수소 기체, 수소, 산소 등을 함유하는 혼합기체를 500 내지 800℃의 반응 온도로 가열시킨다.
제1 반응기(101) 하부에는 하부 제1 서지 호퍼(121)가 장착되어 제1 반응기(101) 내에서 반응이 종료된 촉매는 하부 제1 서지 호퍼(121)를 통과하는데, 하부 제1 서지 호퍼(121)에 의하여 제1 반응기(101) 내에서 반응이 종료된 촉매의 촉매 레벨이 조절되고 촉매 내의 기체가 제거되며 촉매의 온도가 조절된다. 하부 제1 서지 호퍼(121)를 통과한 촉매는 제2 반응기(102) 상부로 투입된다. 이와 유사하게, 제2 반응기(102) 하부에는 하부 제2 서지 호퍼(122)가 장착되어 제2 반응기(102) 내에서 반응이 종료된 촉매는 하부 제2 서지 호퍼(122)를 통과한다. 하부 제2 서지 호퍼(122)를 통과한 촉매는 제3 반응기(103) 상부로 투입된다. 이와 유사하게, 제3 반응기(103) 하부에는 하부 제3 서지 호퍼(123)가 장착되어 제3 반응기(103) 내에서 반응이 종료된 촉매는 하부 제3 서지 호퍼(123)를 통과한다. 하부 제3 서지 호퍼(123)를 통과한 촉매 스트림은 최종적으로 연속적인 재생 영역인 촉매 재생기(105)로 이송된다. 이와 같이 재생된 촉매는 하부 제5 서지 호퍼(125)를 거쳐 다시 제1 반응기(101) 상부로 투입된다. 상기 촉매 재생 기체는 산소, 산소/불활성 기체 혼합물, 산소/염소/불활성 기체 혼합물 또는 산소/염소/수증기(steam)/불활성 기체 혼합물일 수 있다.
도 5c는 본 발명의 다른 구현예에 의한 탈수소화 공정 방법 및 장치를 도시한 모식도이다. 도 5c를 참조하면, 하부 제3 서지 호퍼(123)를 통과한 촉매 스트림이 하부 제4 서지 호퍼(124)를 거쳐서 촉매 재생기(105)로 이송된다. 이에 의해, 제3 반응기(103) 내에서 반응이 종료된 촉매의 촉매 레벨 및 촉매 온도를 하부 제4 서지 호퍼(124)에서 조절하는 단계가 추가로 포함된다.
도 5a 내지 5c에 의한 구현예를 비교하면, 5a의 경우에는 하부 제3 서지 호퍼(123)에서 상부 제5 서지 호퍼(115)로 연결되는 촉매 이송용 파이프 라인을 길게 구축해야 하지만, 5b의 경우에는 하부 제3 서지 호퍼(123)에서 상부 제4 서지 호퍼(114)로 연결되는 기존의 촉매 파이프 라인을 사용할 수 있다는 장점이 있다. 즉, 상부 제4 서지 호퍼(114)에서 하부 제4 서지 호퍼(124)로 연결되는 파이프 라인만 새롭게 구축하면 되기 때문에 상대적으로 라인 길이가 짧다. 도 5c의 경우에도 하부 제3 서지 호퍼(123)에서 하부 제4 서지 호퍼(124)로 연결되는 파이프 라인만 새롭게 구축하면 되기 때문에 새롭게 구축해야 하는 파이프 라인의 길이가 도 5a에 도시된 장치에 비해 짧다. 도 5b 및 5c에 의한 구현예는 제4 반응기를 예로 들어 도시하였으나, 제1 반응기 내지 제3 반응기 모두에 해당될 수 있다.
본 발명에서 탈수소화 방법은 특별히 제한되지 않는데, 일례로 탈수소화 촉매를 이용하여 프로판, 수소, 산소를 함유하는 혼합기체를 500 내지 800℃의 반응 온도, 0.1~10의 절대기압, 혼합기체와 촉매와의 액체공간속도가 0.1~30 hr-1인 조건 하에 기상 반응시켜 탈수소 반응에 의해 프로판으로부터 프로필렌을 제조할 수 있다.탈수소화된 탄화수소는 분자에 하나 이상의 탄소-탄소 이중 결합을 포함하는 비고리형 및 고리형지방족 탄화수소를 포함한다. 그러한 지방족 탈수소화된 탄화수소의 예는 프로펜, 이소부텐, 에틸렌, 1-부텐, 2-부텐 및 부타디엔을 들 수 있다. 또한 탈수소화된 탄화수소는 알킬치환체의 탈수소화에 의해 에틸벤젠 또는 이소프로필벤젠과 같은 알킬방향족 화합물로부터 출발하여 수득가능한 탄화수소 화합물을 포함하도록 의도된다.
도 6은 본 발명의 일 구현예에 의한 개별 반응기의 개략단면도이다. 도 6을 참조하면, 본 발명의 일 실시예의 탈수소화 반응기(101)는 탈수소화 반응기 내부를 형성하는 하우징(1), 상기 반응기 내부로 유체 반응물을 공급하기 위한 반응기 유입구(2), 반응기 중심을 방사상으로 둘러싸고 있으며, 촉매 입자(3)의 촉매 베드를 유지하면서 동심원상의 촉매 베드를 포함하고, 촉매 스크린(4,5)에 의하여 한정되는 환상 반응영역(6)및 상기 반응기 내부로부터 반응물 스트림을 회수하기 위한 반응기 유출구(7)를 포함한다.상기 반응기 유입구(2)는 상기 반응기의 상단 일측에 형성되고, 상기 반응기 유출구(7)는 상기 반응기의 하단 일측에 형성된다.탈수소화 반응기(101)는 중력스트림에 의해 환형 촉매 베드로 이동 가능한 촉매입자들과 반응물 스트림을 방사상 스트림으로 접촉시키도록 구성된다.
도 6을 참조하면, 탈수소화 반응기(101)는 외부의 원통형 하우징(1)으로 구성되고 이에 수용되는 촉매 베드가 포함된 환상 반응영역(6)은 서로 방사상으로 일정한 간격을 두고 있다. 상기 하우징(1)의 반응영역의 상부에는 촉매 베드 주위의 공간과 열린 상태로 연결되어 있는 촉매 유입부(8)를 포함한다. 이러한 촉매 유입부(8)는 환상 반응영역(6)의 촉매 베드에 촉매를 공급한다. 촉매 입자(3)는 하우징(1)의 상단의 촉매 유입부(8)로부터 하우징(1)의 상부 부분안으로 개방되는 하나 이상의 유입로(9)를 통과하여 하우징(1)의 상부 부분안의 환상반응영역(6)의 촉매 베드로 유입되고, 촉매는 환상반응영역(6)의 촉매 베드의 하부부분에 위치되는 다수의 촉매 배출관(10)을 통하여 배출되어 후단의 반응기로 이송된다.
촉매 베드의 내외부에 형성되는 촉매 스크린(4,5)은 내부 스크린(4) 및 외부 스크린(5)으로 구분된다. 내부 스크린(4) 및 외부 스크린(5)은 유동 저항이나 큰 압력강하 없이 유체 유동 스트림이 통과할 수 있을 정도로 크지만 이에 수용된 촉매 입자(3)는 통과하지 못하고 수용된 상태에 놓일 수 있을 정도로 작은 메쉬크기를 갖는 스크린 또는 다공체로 구성된다.
이하에서 본 발명의 탈수소화 반응기에서의 탈수소화 반응에 대해서 설명한다. 도 6을 참조하면,반응기 유입구(2)를 통해서 유입된 가스 반응물은 방사상으로 환상 반응영역(6)을 통과함으로써 탄화수소로부터 요구된 최종 생성물로 탈수소화된다. 내부 스크린(4)을 통하여 환상 반응영역(6)으로부터 방사상으로 나오는 반응물 스트림은 반응기 유출구(7)를 통하여 탈수소화 반응기(101)를 떠나 제2 탈수소화 반응기(102)에서의 공정을 위하여 보내어진다.
본 발명을 각종의 상세한 실시예와 관련하여 설명하였으나, 이의 각종 변형이 명세서를 읽은 당해 분야의 통상의 기술자들에게 명백할 것임을 이해하여야 한다. 따라서, 본원에 기술된 발명은 첨부된 청구의 범위의 영역 내에 속하는 것으로서 이러한 변형을 포함하는 것으로 의도된다.
100: 탈수소화 반응 장치 101,102,103,104: 반응기
106: 생성물 분리기
111,112,113,114,115: 상부 서지 호퍼
121,122,123,124,125 : 하부 서지 호퍼
134: 질소 공급기

Claims (10)

  1. 탈수소화될 기체상 탄화수소를 포함하는 반응물 스트림 및 탈수소화 촉매를 2개 이상의 반응기가 시리즈 형태로 구성된 탈수소화 장치를 통과시켜, 탈수소화된 탄화수소를 포함하는 생성물 스트림을 제조하는 탄화수소의 탈수소화방법에 있어서,상기 2개 이상의 반응기 중 임의의 개별 반응기에 공정상의 불량이 발생될 경우 전체 공정을 멈추지 않고 불량이 발생한 개별 반응기를 독립적으로 바이패스(by-pass)하여 탈수소화 공정을 진행하는 것을 특징으로 하는 탄화수소의 탈수소화 방법.
  2. 기체상 탄화수소를 포함하는 반응물 스트림 및 탈수소화 촉매스트림이 연속적으로 유동하는 2개 이상의 반응영역을 가지는 탄화수소의 탈수소화 방법으로서,
    상기 2개 이상의 반응 영역은 제1 반응기, 제2 반응기, 제3 반응기 및 제4 반응기를 포함하고, 상기 제1 반응기에 공정 불량이 발생한 경우에
    상기 반응물 스트림 및 탈수소화 촉매 스트림을 상기 제1 반응기를 바이패스하여 상기 제2 반응기에 공급하고, 상기 제2 반응기에서 탈수소화 반응시키고, 상기 제2 반응기로부터 제1 생성물 스트림을 회수하는 단계;
    상기 제1 생성물 스트림 및 촉매 스트림을 제3반응기에 공급하여 상기 제3 반응기에서 탈수소화 반응시키고, 상기 제3 반응기로부터 제2 생성물 스트림을 회수하는 단계;
    상기 제2 생성물 스트림 및 촉매 스트림을 제4반응기에 공급하여 상기 제4 반응기에서 탈수소화 반응시키고, 상기 제4 반응기로부터 제3 생성물 스트림을회수하는 단계; 및
    상기 제4 반응기에서 반응을 종료한 촉매 스트림을 연속적으로 촉매 재생기로이송하여 촉매를 재생하는 단계를 포함하는 탄화수소의 탈수소화 방법.
  3. 기체상 탄화수소를 포함하는 반응물 스트림 및 탈수소화 촉매스트림이 연속적으로 유동하는 2개 이상의 반응영역을 가지는 탄화수소의 탈수소화 방법으로서,
    상기 2개 이상의 반응 영역은 제1 반응기, 제2 반응기, 제3 반응기 및 제4 반응기를 포함하고, 상기 제2 반응기에 공정 불량이 발생한 경우에
    반응물 스트림 및 탈수소화 촉매스트림을 제1반응기에 공급하여 상기 제1 반응기에서 탈수소화 반응시키고, 상기 제1 반응기로부터 제1 생성물 스트림을 회수하는 단계;
    상기 제1 생성물 스트림 및 탈수소화 촉매 스트림을 상기 제2 반응기를 바이패스하여 상기 제3 반응기에 공급하고, 상기 제3 반응기에서 탈수소화 반응시키고, 상기 제3 반응기로부터 제2 생성물 스트림을 회수하는 단계;
    상기 제2 생성물 스트림 및 촉매 스트림을 제4반응기에 공급하여 상기 제4 반응기에서 탈수소화 반응시키고, 상기 제4 반응기로부터 제3 생성물 스트림을 회수하는 단계; 및
    상기 제4 반응기에서 반응을 종료한 촉매 스트림을 연속적으로 촉매 재생기로 이송하여 촉매를 재생하는 단계를 포함하는 탄화수소의 탈수소화 방법.
  4. 기체상 탄화수소를 포함하는 반응물 스트림 및 탈수소화 촉매스트림이 연속적으로 유동하는 2개 이상의 반응영역을 가지는 탄화수소의 탈수소화 방법으로서,
    상기 2개 이상의 반응 영역은 제1 반응기, 제2 반응기, 제3 반응기 및 제4 반응기를 포함하고, 상기 제3 반응기에 공정 불량이 발생한 경우에
    반응물 스트림 및 탈수소화 촉매스트림을 제1반응기에 공급하여 상기 제1 반응기에서 탈수소화 반응시키고, 상기 제1 반응기로부터 제1 생성물 스트림을 회수하는 단계;
    상기 제1 생성물 스트림 및 촉매 스트림을 제2반응기에 공급하여 상기 제2 반응기에서 탈수소화 반응시키고, 상기 제2 반응기로부터 제2 생성물 스트림을 회수하는 단계;
    상기 제2 생성물 스트림 및 탈수소화 촉매 스트림을 상기 제3 반응기를 바이패스하여 상기 제4 반응기에 공급하고, 상기 제4 반응기에서 탈수소화 반응시키고, 상기 제4 반응기로부터 제3 생성물 스트림을 회수하는 단계; 및
    상기 제4 반응기에서 반응을 종료한 촉매 스트림을 연속적으로 촉매 재생기로 이송하여 촉매를 재생하는 단계를 포함하는 탄화수소의 탈수소화 방법.
  5. 기체상 탄화수소를 포함하는 반응물 스트림 및 탈수소화 촉매스트림이 연속적으로 유동하는 2개 이상의 반응영역을 가지는 탄화수소의 탈수소화 방법으로서,
    상기 2개 이상의 반응 영역은 제1 반응기, 제2 반응기, 제3 반응기 및 제4 반응기를 포함하고, 상기 제4 반응기에 공정 불량이 발생한 경우에
    반응물 스트림 및 탈수소화 촉매스트림을 제1반응기에 공급하여 상기 제1 반응기에서 탈수소화 반응시키고, 상기 제1 반응기로부터 제1 생성물 스트림을 회수하는 단계;
    상기 제1 생성물 스트림 및 촉매 스트림을 제2반응기에 공급하여 상기 제2 반응기에서 탈수소화 반응시키고, 상기 제2 반응기로부터 제2 생성물 스트림을 회수하는 단계;
    상기 제2 생성물 스트림 및 촉매 스트림을 제3반응기에 공급하여 상기 제3 반응기에서 탈수소화 반응시키고, 제3 생성물 스트림을 상기 제4 반응기를 바이패스하여 상기 제3 반응기로부터 직접 생성물 분리기로 회수하는 단계;및
    상기 제3 반응기에서 반응을 종료한 촉매 스트림을 제4 반응기를 바이패스하여 상기 제3 반응기로부터 촉매 재생기로 이송하여 촉매를 재생하는 단계를 포함하는 탄화수소의 탈수소화 방법.
  6. 제 2항 내지 5항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 제1 반응기, 제2 반응기, 제3 반응기 및 제4 반응기 하단에 각각 하부 제1 서지 호퍼(surge hopper), 하부 제2 서지 호퍼, 하부 제3 서지 호퍼 및 하부 제4 서지 호퍼가 설치되어 상기 하부 제1 서지 호퍼, 하부 제2 서지 호퍼, 하부 제3 서지 호퍼 또는 하부 제4 서지 호퍼 내에서 촉매의 온도가 조절되고 촉매 내의 기체가 제거되는 것을 특징으로 하는 탄화수소의 탈수소화 방법.
  7. 제 2항 내지 5항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 촉매 재생기 내에서 촉매를 재생하는 단계는 탈수소화 반응에 의해 코크가 생성된 촉매를 400 내지600℃로 가열한 촉매 재생 기체와 접촉시켜 촉매 내에 생성된 코크의 일부 또는 전부를 연소시키는 것을 특징으로 하는 탄화수소의 탈수소화 방법.
  8. 제 7항에 있어서, 상기 촉매 재생 기체는 산소, 산소/불활성 기체 혼합물, 산소/염소/불활성 기체 혼합물 또는 산소/염소/수증기(steam)/불활성 기체 혼합물인 것을 특징으로 하는 탄화수소의 탈수소화 방법.
  9. 제 5항에 있어서, 상기 제3 반응기에서 반응을 종료한 촉매 스트림이 상기 촉매 재생기로 이송되기 이전에
    하부 제3 서지 호퍼를 통과하여 촉매 온도가 조절되고 촉매 내의 기체가 제거되는 단계; 및
    하부 제4 서지 호퍼를 통과하여 촉매 온도가 조절되고 촉매 내의 기체가 제거되는 단계를 추가로 포함하는 탄화수소의 탈수소화 방법.
  10. 제 5항에 있어서, 상기 제3 반응기에서 반응을 종료한 촉매 스트림이 상기 촉매 재생기로 이송되기 이전에
    상기 제3 반응기로부터 상부 제4 서지 호퍼로 이송된 후 상기 제4 반응기를 바이패스하여 상부 제4 서지 호퍼로부터 하부 제4 서지 호퍼로 직접 이송되는 단계를 추가로 포함하는 탄화수소의 탈수소화 방법.

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