KR20160018890A - 연료 전지용 전극의 제조 방법 - Google Patents

연료 전지용 전극의 제조 방법 Download PDF

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최형종
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Abstract

연료 전지용 전극은 탄소를 포함하는 전도성 코어(core) 및 상기 전도성 코어의 표면을 덮도록 형성되며 전이금속 질화물를 포함하는 셀(shell)로 구비된 코어셀 지지체 및 상기 셀의 표면에 부착된 백금족 나노 파티클로 이루어진 촉매층을 포함한다.

Description

연료 전지용 전극, 이의 제조 방법 및 연료 전지용 막-전극 어셈블리{ELECTRODE FOR A FUEL CELL, METHOD OF FORMING THE SAME AND MEMBRANE-ELECTRODE ASSEMBLY FOR A FUEL CELL}
본 발명은 연료 전지용 전극, 이의 제조 방법 및 연료 전지용 막-전극 어셈블리에 관한 것으로, 보다 상세하게는 수소 및 산소 사이의 화학 반응을 이용하여 전기 에너지를 발생하는 연리 전지에 구비되는 전극, 상기 전극의 제조 방법 및 연료 전지용 막-전극 어셈블리에 관한 것이다.
연료 전지(Fuel cell)는 메탄올, 에탄올, 천연기체와 같은 탄화수소 계열의 물질 내에 함유되어 있는 수소와 산소의 화학 반응 에너지를 직접 전기 에너지로 변환시키는 발전 시스템이다.
이러한 연료 전지는 화석 에너지를 대체할 수 있는 청정 에너지원으로서, 단위 전지의 적층에 의한 스택 구성으로 다양한 범위의 출력을 낼 수 있는 장점을 갖고 있으며, 소형 리튬 전지에 비하여 4-10배의 에너지 밀도를 나타내기 때문에 소형 및 이동용 휴대전원으로 주목받고 있다.
이러한 연료 전지 시스템은 전기를 실질적으로 발생시키는 막-전극 어셈블리(Membrane-Electrode Assembly: MEA)와 세퍼레이터(Separator)(또는 바이폴라 플레이트(Bipolar Plate)라고도 함)로 이루어진 단위 셀이 수 개 내지 수십개로 적층된 구조를 가진다. 상기 막-전극 어셈블리는 수소 이온 전도성 고분자를 포함하는 고분자 전해질 막을 사이에 두고 애노드 전극(일명, '연료극' 또는 '산화 전극'이라 한다)과 캐소드 전극(일명, '공기극' 또는 '환원 전극'이라 한다)이 위치하는 구조를 가진다.
여기서, 연료 전지에서 전기를 발생시키는 원리는 연료가 연료극인 애노드 전극으로 공급되어 애노드 전극의 촉매에 흡착되고, 연료가 산화되어, 수소 이온과 전자를 생성시키고, 이때 발생된 전자는 외부 회로에 따라 캐소드 전극에 도달하며, 수소 이온은 고분자 전해질 막을 통과하여 캐소드 전극으로 전달된다. 캐소드 전극으로 산화제가 공급되고, 이 산화제, 수소 이온 및 전자가 캐소드 전극의 촉매 상에서 반응하여 물을 생성하면서 전기를 발생시키게 된다.
도 1은 종래의 연료 전지용 전극을 설명하기 위한 단면도이다.
도 1을 참조하면, 상기 애노드 전극 또는 캐소드 전극으로 사용되는 전극에 있어서, 유효 면적을 증대시키기 위하여 카본으로 이루어진 전도성 지지체 및 상기 전도성 지지체 상에 백금이 분산된 형태가 일반적이다. 하지만, 상기 전극이 캐소드 전극으로 이용될 경우, 산소 환원 반응(oxygen reduction reaction)으로 인하여 장시간 연료 전지의 구동시 백금이 응집(aggregation)되어 안정성 및 내구성이 악화되는 문제가 있다. 이는 카본으로 이루어진 전도성 지지체 및 백금 간의 결속력이 상대적으로 낮기 때문이다.
한편, 상기 전극이 애노드 전극으로 이용될 경우, 연료가 부족할 경우 물이 전도성 지지체와 반응하여 부식(erosion)이 발생하는 문제가 있다.
따라서, 카본으로 이루어진 전도성 지지체를 대체할 수 있는 지지체에 대한 연구가 진행되고 있다.
상기와 같은 문제점을 해결하기 위한 본 발명의 목적은 응집 현상 및 부식이 억제될 수 있는 연료 전지용 전극을 제공하는데 있다.
상기와 같은 문제점을 해결하기 위한 본 발명의 목적은 응집 현상 및 부식이 억제될 수 있는 연료 전지용 전극의 제조 방법을 제공하는데 있다.
상기와 같은 문제점을 해결하기 위한 본 발명의 목적은 응집 현상 및 부식이 억제될 수 있는 전극을 갖는 연료 전지용 막-전극 어셈블리를 제공하는데 있다.
상기 목적을 달성하기 위한 본 발명의 일 실시예에 따른 연료 전지용 전극은 탄소를 포함하는 전도성 코어(core) 및 상기 전도성 코어의 표면을 덮도록 형성되며 전이금속 질화물을 포함하는 셀(shell)로 구비된 코어셀 지지체 및 상기 셀의 표면에 부착된 백금족 나노 파티클들로 이루어진 촉매층을 포함한다. 여기서, 상기 백금족 나노 파티클은 20 nm 이하의 평균 입경을 가질 수 있다. 또한, 상기 백금족 나노 파티클은 백금, 백금 화합물, 루테늄, 루테늄 화합물 또는 이들의 화합물을 포함할 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 있어서, 상기 전이금속 질화물은 TiN, VN, CrN, ZrN, NbN, MoN, HfN, TaN, GaN, InN, WN, Mn4N, Fe4N, AlN, Si3N4, V2N, Re2N,Ni3N2, LaN, CoN, Ta2N, Nb2N, Nb4N3, BN, SiN, Si3N 중 적어도 하나를 포함할 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따른 연료 전지용 전극의 제조 방법에 있어서, 탄소를 포함하는 전도성 코어(core) 및 상기 전도성 코어의 표면을 덮도록 형성되며 전이금속 질화물을 포함하는 셀(shell)로 구비된 코어셀 지지체를 형성하고, 상기 셀의 표면에 부착된 백금족 나노 파티클들로 이루어진 촉매층을 형성한다.
본 발명의 일 실시예에 있어서, 상기 코어셀 지지체를 형성하기 위하여, 상기 탄소를 포함하는 전도성 코어(core)를 준비하고, 상기 전도성 코어에 전이금속 전구체 및 암모니아 가스를 반응 가스로 공급하는 원자층 적층 공정을 통하여 상기 코어를 덮도록 셀을 형성할 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 있어서, 상기 촉매층은 원자층 증착 공정, 파우더 합성 공정 또는 물리적 기상 증착 공정을 통하여 형성될 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따른 연료 전지용 막-전극 어셈블리는 서로 대향하여 위치하는 한 쌍의 애노드 전극 및 캐소드 전극 및 상기 애노드 전극과 캐소드 전극 사이에 위치하는 고분자 전해질막을 포함하며, 상기 애노드 전극 또는 상기 캐소드 전극은 탄소를 포함하는 전도성 코어(core) 및 상기 전도성 코어의 표면을 덮도록 형성되며 전이금속 질화물를 포함하는 셀(shell)로 구비된 코어셀 지지체 및 상기 셀의 표면에 부착된 백금족 나노 파티클로 이루어진 촉매층을 포함한다.
상기와 같은 탄소로 이루어진 전도성 코어 및 상기 전도성 코어를 덮으며 전기전도성이 좋고 기계적 성질이 뛰어나며 산에 대한 내화학성이 뛰어난 전이금속 질화물로 셀을 포함하는 코어셀 지지체를 형성함으로써 연료전지의 구동시 코어를 이루는 탄소 및 물과 반응하여 부식되는 현상을 방지될 수 있다. 또한, 상기 탄소로 이루어진 전도성 코어는 세라믹으로 이루어진 지지체와 비교할 때 우수한 가공성을 가짐에 따라 다양한 모양으로 용이하게 형성될 수 있다. 따라서, 상기 코어셀 지지체가 다양한 모양으로 형성됨에 따라 상기 코어셀 지지체는 증대된 표면적을 가질 수 있음으로써 상기 전극의 유효 면적이 개선될 수 있다.
한편, 탄소로 이루어진 전도성 코어/전이금속 질화물로 이루어진 코어/셀 구조물 상에 백금족 나노 파티클들이 분산될 경우, 전이금속 질화물이 상기 백금족 나노 파티클들에 대하여 결합층(bonding layer)의 역할을 함에 따라 백금족 나노 파티클 및 코어/셀 지지체 간의 결합 에너지가 증가함으로써 연료 전지용 전극의 내구성을 향상시킬 수 있다.
상기에서는 본 발명의 바람직한 실시예를 참조하여 설명하였지만, 해당 기술 분야의 숙련된 당업자는 하기의 특허 청구의 범위에 기재된 본 발명의 사상 및 영역으로부터 벗어나지 않는 범위 내에서 본 발명을 다양하게 수정 및 변경시킬 수 있음을 이해할 수 있을 것이다.
도 1은 종래의 연료 전지용 전극을 설명하기 위한 단면도이다.
도 2는 본 발명의 실시예들에 따른 연료 전지용 전극의 제조 방법을 설명하기 위한 단면도들이다.
이하, 첨부한 도면을 참조하여 본 발명의 실시예들에 대해 상세히 설명한다. 본 발명은 다양한 변경을 가할 수 있고 여러 가지 형태를 가질 수 있는 바, 특정 실시예들을 도면에 예시하고 본문에 상세하게 설명하고자 한다. 그러나, 이는 본 발명을 특정한 개시 형태에 대해 한정하려는 것이 아니며, 본 발명의 사상 및 기술 범위에 포함되는 모든 변경, 균등물 내지 대체물을 포함하는 것으로 이해되어야 한다. 첨부된 도면에 있어서, 대상물들의 크기와 양은 본 발명의 명확성을 기하기 위하여 실제보다 확대 또는 축소하여 도시한 것이다.
제1, 제2 등의 용어는 다양한 구성요소들을 설명하는데 사용될 수 있지만, 상기 구성요소들은 상기 용어들에 의해 한정되어서는 안 된다. 상기 용어들은 하나의 구성요소를 다른 구성요소로부터 구별하는 목적으로만 사용된다. 예를 들어, 본 발명의 권리 범위를 벗어나지 않으면서 제1 구성요소는 제2 구성요소로 명명될 수 있고, 유사하게 제2 구성요소도 제1 구성요소로 명명될 수 있다.
본 출원에서 사용한 용어는 단지 특정한 실시예를 설명하기 위해 사용된 것으로, 본 발명을 한정하려는 의도가 아니다. 단수의 표현은 문맥상 명백하게 다르게 뜻하지 않는 한, 복수의 표현을 포함한다. 본 출원에서, "포함하다" 또는 "구비하다" 등의 용어는 명세서 상에 기재된 특징, 단계, 기능, 구성요소 또는 이들을 조합한 것이 존재함을 지정하려는 것이지, 다른 특징들이나 단계, 기능, 구성요소 또는 이들을 조합한 것들의 존재 또는 부가 가능성을 미리 배제하지 않는 것으로 이해되어야 한다.
한편, 다르게 정의되지 않는 한, 기술적이거나 과학적인 용어를 포함해서 여기서 사용되는 모든 용어들은 본 발명이 속하는 기술 분야에서 통상의 지식을 가진 자에 의해 일반적으로 이해되는 것과 동일한 의미를 가지고 있다. 일반적으로 사용되는 사전에 정의되어 있는 것과 같은 용어들은 관련 기술의 문맥 상 가지는 의미와 일치하는 의미를 가지는 것으로 해석되어야 하며, 본 출원에서 명백하게 정의하지 않는 한, 이상적이거나 과도하게 형식적인 의미로 해석되지 않는다.
연료 전지용 전극
본 발명의 실시예들에 따른 연료 전지용 전극은 코어셀 지지체 및 촉매층을 포함한다.
상기 코어셀 지지체는 탄소를 포함하는 전도성 코어(core) 및 상기 전도성 코어의 표면을 덮도록 형성되며 전이금속 질화물을 포함하는 셀(shell)을 포함한다.
상기 전도성 코어는 탄소로 이루어짐에 따라 다양한 모양 또는 형태로 용이하게 형성될 수 있다. 이로써 상기 코어셀 지지체 및 촉매층을 포함하는 연료 전지용 전극이 개선된 유효 면적을 가질 수 있다.
상기 전이금속 질화물은 상기 전도성 코어의 표면을 전체적으로 둘러싸도록 형성된다.
상기 전이금속 질화물이 상기 전도성 코어를 감싸도록 구비됨으로써 상기 전도성 코어를 이루는 탄소와 물이 반응함으로써 발생되는 부식이 방지될 수 있다.
상기 전이금속 질화물은 세라믹 물질로서 우수한 내식성 및 기계적 강도를 가진다. 따라서, 상기 전이금속 질화물로 이루어진 셀을 포함하는 코어셀 지지체는개선된 내식성 및 안정성을 가질 수 있다
상기 전이금속 질화물의 예로는 TiN, VN, CrN, ZrN, NbN, MoN, HfN, TaN, GaN, InN, WN, Mn4N, Fe4N, AlN, Si3N4, V2N, Re2N,Ni3N2, LaN, CoN, Ta2N, Nb2N, Nb4N3, BN, SiN, Si3N 를 들 수 있다. 특히, 상기 전이금속 질화물은 티타늄 질화물(TiN)을 포함할 수 있다.
상기 촉매층은 상기 셀의 표면에 부착된 백금족 나노 파티클들로 이루어진다. 상기 백금족 나노 파티클은 백금, 백금 화합물, 루테늄, 루테늄 화합물 또는 이들의 화합물을 포함할 수 있다. 특히, 메탄올 연료 전지에 있어서, 상기 촉매층은 백금-루테늄 화합물을 포함할 수 있다.
상기 촉매층은 연료 전지용 전극으로 이용될 경우, 수소와 같은 연료를 흡착할 수 있다.
또한 상기 백금족 나노 파티클들로 이루어진 촉매층은 상기 전이금속 질화물의 표면에 부착될 경우, 상기 전이금속 질화물이 결합층(binding layer)로서 기능함으로써 상기 백금족 나노 파티클들이 상기 촉매층에 상대적으로 강하게 결속할 할 수 있다. 이로써 상기 백금족 나노 파티클들 상호간의 응집 현상이 억제될 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 있어서, 상기 백금족 나노 파티클은 20 nm의 평균 입경이하를 가질 수 있다. 상기 백금족 나노 파티클은 20nm 초과의 평균 입경을 가질 경우, 상기 연료에 대한 흡착 효율이 악화될 수 있다.
연료 전지용 전극의 제조 방법
도 2는 본 발명의 실시예들에 따른 연료 전지용 전극의 제조 방법을 설명하기 위한 단면도들이다.
도 2를 참조하면, 본 발명의 실시예들에 따른 연료 전지용 전극의 제조 방법에 있어서, 먼저 탄소를 포함하는 전도성 코어(core) 및 상기 전도성 코어의 표면을 덮도록 형성되며 전이금속 질화물을 포함하는 셀(shell)로 구비된 코어셀 지지체를 형성한다.
여기서, 상기 탄소를 포함하는 전도성 코어(core)를 준비하고, 이후, 상기 전도성 코어에 대하여 전이금속 전구체 및 암모니아 가스를 반응 가스로 공급하는 원자층 적층 공정이 수행된다. 이로써 상기 코어를 덮도록 전이금속 질화물로 이루어진 셀이 형성될 수 있다. 이로써 나노급 두께를 갖는 셀이 용이하게 형성될 수 있다.
이후, 상기 셀의 표면에 부착된 백금족 나노 파티클로 이루어진 촉매층을 형성한다. 여기서, 상기 촉매층을 형성하기 위하여 원자층 증착 공정이 수행될 수 있다. 이와 다르게, 파우더 합성법, 물리적 기상 증착 공정을 통하여 상기 백금족 나노 파티클을 포함하는 촉매층이 형성될 수 있다. 상기 백금족의 예로는 백금, 백금 화합물, 루테늄, 루테늄 화합물 및 이들의 화합물을 들 수 있다.
연료 전지용 막-전극 어셈블리
본 발명의 실시예들에 따른 연료 전지용 막-전극 어셈블리는 애노드 전극, 캐소드 전극 및 고분자 전해질막을 포함한다.
상기 애노드 전극 및 상기 캐소드 전극은 서로 대향하여 위치한다.
상기 애노드 전극 또는 상기 캐소드 전극은 탄소를 포함하는 전도성 코어(core) 및 상기 전도성 코어의 표면을 덮도록 형성되며 전이금속 질화물을 포함하는 셀(shell)로 구비된 코어셀 지지체 및 상기 셀의 표면에 부착된 백금족 나노 파티클로 이루어진 촉매층을 포함한다.
상기 고분자 전해질막은 상기 애노드 전극과 캐소드 전극 사이에 개재된다.
상기 고분자 전해질막은 전극의 촉매층에서 생성된 수소 이온을 캐소드 전극의 촉매층으로 이동시키는 이온 교환의 기능을 한다. 따라서, 상기 고분자 전해질 막으로 사용되기 위하여, 수소 이온 전도성을 갖는 고분자 수지로 제조된 것은 어떠한 것도 사용할 수 있다.
상기 고분자 전해질막 대표적인 예로는 측쇄에 설폰산기, 카르복실산기, 인산기, 포스포닌산기 및 이들의 유도체로 이루어진 군에서 선택되는 양이온 교환기를 갖고 있는 고분자 수지를 들 수 있다.
상기 고분자 수지의 대표적인 예로는 플루오르계 고분자, 벤즈이미다졸계 고분자, 폴리이미드계 고분자, 폴리에테르이미드계 고분자, 폴리페닐렌설파이드계 고분자, 폴리술폰계 고분자, 폴리에테르술폰계 고분자, 폴리에테르케톤계 고분자, 폴리에테르-에테르케톤계 고분자 또는 폴리페닐퀴녹살린계 고분자 중에서 선택되는 1종 이상을 포함할 수 있고, 더 바람직하게는 폴리(퍼플루오로술폰산), 폴리(퍼플루오로카르복실산), 술폰산기를 포함하는 테트라플루오로에틸렌과 플루오로비닐에테르의 공중합체, 탈불소화된 황화 폴리에테르케톤, 아릴 케톤, 폴리(2,2'-m-페닐렌)-5,5'-바이벤즈이미다졸(poly(2,2'-(m-phenylene)-5,5'-bibenzimidazole) 또는 폴리(2,5-벤즈이미다졸) 중에서 선택되는 1종 이상을 들 수 있다.
일반적으로 상기 고분자 전해질 막은 10 내지 200㎛의 두께를 갖는다.
상술한 연료 전지용 막-전극 어셈블리에 따르면, 상기 애노드 전극 또는 캐소드 전극이 코어셀 지지제 및 촉매층을 포함한다.
상기 코어셀 지지체는 탄소로 이루어진 전도성 코어 및 상기 전도성 코어를 덮으며 전기전도성이 좋고 기계적 성질이 뛰어나며 산에 대한 내화학성이 뛰어난 전이금속 질화물로 셀을 포함하는 코어셀 지지체를 구비함으로써 연료전지의 구동시 코어를 이루는 탄소 및 물과 반응하여 부식되는 현상을 방지될 수 있다. 또한, 상기 탄소로 이루어진 전도성 코어는 다양한 모양으로 용이하게 형성될 수 있음에 따라 상기 코어셀 지지체 또한 증대된 표면적을 가질 수 있음으로써 상기 전극의 유효 면적이 개선될 수 있다.
한편, 탄소로 이루어진 전도성 코어/전이금속 질화물로 이루어진 코어/셀 구조물 상에 백금족 나노 파티클이 분산될 경우, 전이금속 질화물이 상기 백금족 나노 파티클에 대하여 결합층(bonding layer)의 역할을 함에 따라 백금족 파티클들 및 코어/쉘 지지체 간의 결합 에너지가 증가함으로써 연료 전지용 전극의 내구성을 향상시킬 수 있다.
본 발명의 실시예들에 따른 연료 전지용 전극, 이의 제조 방법 및 연료 전지용 막-전극 어셈블리는 수소를 연료로 이용하는 연료 전지에 이용될 수 있다.
본 발명의 실시예들에 따른 연료 전지용 전극, 이의 제조 방법 및 연료 전지용 막-전극 어셈블리는 리튬이온전지의 전극에 전용될 수도 있다.
앞서 설명한 본 발명의 상세한 설명에서는 본 발명의 바람직한 실시예들을 참조하여 설명하였지만, 해당 기술 분야의 숙련된 당업자 또는 해당 기술분야에 통상의 지식을 갖는 자라면 후술될 특허청구범위에 기재된 본 발명의 사상 및 기술 영역으로부터 벗어나지 않는 범위 내에서 본 발명을 다양하게 수정 및 변경시킬 수 있음을 이해할 수 있을 것이다.

Claims (8)

  1. 탄소를 포함하는 전도성 코어(core) 및 상기 전도성 코어의 표면을 덮도록 형성되며 전이금속 질화물을 포함하는 셀(shell)로 구비된 코어셀 지지체; 및
    상기 셀의 표면에 부착된 백금족 나노 파티클로 이루어진 촉매층을 포함하는 연료 전지용 전극.
  2. 제1항에 있어서, 상기 백금족 나노 파티클은 20 nm 이하의 평균 입경을 갖는 것을 특징으로 하는 연료 전지용 전극.
  3. 제1항에 있어서, 상기 백금족 나노 파티클은 백금, 백금 화합물, 루테늄, 루테늄 화합물 및 이들의 화합물을 포함하는 것을 특징으로 하는 연료 전지용 전극.
  4. 제1항에 있어서, 상기 전이금속 질화물은 TiN, VN, CrN, ZrN, NbN, MoN, HfN, TaN, GaN, InN, WN, Mn4N, Fe4N, AlN, Si3N4, V2N, Re2N,Ni3N2, LaN, CoN, Ta2N, Nb2N, Nb4N3, BN, SiN, Si3N 중 적어도 하나를 포함하는 것을 특징으로 하는 연료 전지용 전극.
  5. 탄소를 포함하는 전도성 코어(core) 및 상기 전도성 코어의 표면을 덮도록 형성되며 전이금속 질화물을 포함하는 셀(shell)로 구비된 코어셀 지지체를 형성하는 단계; 및
    상기 셀의 표면에 부착된 백금족 나노 파티클로 이루어진 촉매층을 형성하는 단계를 포함하는 연료 전지용 전극의 제조 방법.
  6. 제5항에 있어서, 상기 코어셀 지지체를 형성하는 단계는 상기 탄소를 포함하는 전도성 코어(core)를 준비하는 단계; 및
    상기 전도성 코어에 전이금속 전구체 및 암모니아 가스를 반응 가스로 공급하는 원자층 적층 공정을 통하여 상기 코어를 덮도록 셀을 형성하는 단계를 포함하는 것을 특징으로 하는 연료 전지용 전극의 제조 방법.
  7. 제5항에 있어서, 상기 촉매층을 형성하는 단계는 원자층 증착 공정, 파우더 합성 공정 또는 물리적 기상 증착 공정을 수행하는 단계를 포함하는 것을 특징으로 하는 연료 전지용 전극의 제조 방법.
  8. 서로 대향하여 위치하는 한 쌍의 애노드 전극 및 캐소드 전극; 및
    상기 애노드 전극과 캐소드 전극 사이에 위치하는 고분자 전해질 막을 포함하며,
    상기 애노드 전극 또는 상기 캐소드 전극은 탄소를 포함하는 전도성 코어(core) 및 상기 전도성 코어의 표면을 덮도록 형성되며 전이금속 질화물을 포함하는 셀(shell)로 구비된 코어셀 지지체 및 상기 셀의 표면에 부착된 백금족 나노 파티클로 이루어진 촉매층을 포함하는 것을 특징으로 하는 연료 전지용 막-전극 어셈블리.
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