KR20160009414A - 플렉서블 배터리용 파우치 및 이를 이용한 플렉서블 배터리 - Google Patents

플렉서블 배터리용 파우치 및 이를 이용한 플렉서블 배터리 Download PDF

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Abstract

본 발명은 플렉서블 배터리용 파우치 및 이를 이용한 플렉서블 배터리에 관한 것으로, 파우치의 외장재는 보강 필름 부재, 탄성 금속막 및 접합용 박막이 적층된 구조를 포함한다.

Description

플렉서블 배터리용 파우치 및 이를 이용한 플렉서블 배터리{Pouch and flexible battery using the same}
본 발명은 플렉서블 배터리용 파우치에 관한 것으로, 더욱 상세하게는, 층간 접착력이 우수한 초박형 적층 구조의 외장재를 구현할 수 있고, 벤딩시에 파우치에 주름 및 크랙의 발생을 방지할 수 있으며, 투습 방지 효율 및 가요성을 향상시킬 수 있는 플렉서블 배터리용 파우치 및 이를 이용한 플렉서블 배터리에 관한 것이다.
최근, 휴대용 전화기, 노트북, 디지털 카메라 등 모바일 전자기기의 수요가 지속적으로 증가하고 있어, 박형의 에너지 저장장치의 수요 또한 급격히 증가되고 있다.
이와 같은 박형의 에너지 저장장치는 이차전지가 사용되고 있으며, 이차전지 중에서 고에너지밀도와 고출력 구동이 가능한 리튬이차전지의 사용이 증가되고 있다.
이차전지는 니켈-카드뮴 전지, 니켈-메탈 하이드라이드 전지, 니켈-수소 전지, 리튬이차전지 등을 들 수 있다. 특히, 리튬 이차전지는 납 축전지와, 니켈-카드뮴 전지, 니켈-수소 전지, 니켈-아연전지 등 다른 이차전지와 비교하여 단위 중량 당 에너지 밀도가 높고 급속 충전이 가능하기 때문에 높은 활용도를 갖는다.
이런 이차전지 중, 액체 전해질을 사용하는 리튬 이온전지는 금속 캔을 용기로 하여 용접 실링시킨 형태로 사용되고, 금속캔을 용기로 사용하는 캔형 이차전지는 형태가 고정되므로 전기 제품의 디자인을 제한하는 단점이 있고 부피를 줄이는 데 어려움이 있다.
최근, 두 전극과 세퍼레이터, 전해질을 파우치에 넣고 실링하여 사용하는 파우치형 이차전지가 개발되어 사용되고 있다.
한편, 모바일 전자기기가 박막화되고 소형화됨에 따라 기존의 금속캔을 주로 사용한 원통형 전지나 각형 전지 구조의 이차전지는 모바일 전자기기에 적용되지 않고, 파우치를 외장재로 사용하는 이차전지가 사용되고 있다.
파우치형 이차전지는 다양한 형태로 제조가 가능하며 높은 질량당 에너지밀도를 구현할 수 있다는 장점이 있다. 그러나 금속캔형과 달리 연질의 파우치를 외장재로 사용하므로 기계적인 강도가 약하고 알루미늄 박막과 고분자 수지층의 박리가 일어날 수 있어 밀봉의 신뢰성이 낮아질 수 있다.
그리고, 대량생산 시 품질관리(QC)가 어렵고 고강도 파우치임에도 불구하고 기계적 충격에는 다소 불리할 수 있다.
한국 공개특허공보 제10-2013-0063709호에는 내부수지층, 금속박층, 외부수지층으로 이루어지고, 내부수지층과 금속박층이 맞닿는 면에 금속박층 보다 반응성이 작은 버퍼층이 형성되어 있는 전지의 파우치 외장재가 개시되어 있어, 금속박층 보다 반응성이 작은 버퍼층을 추가로 형성함으로써, 내부수지층에 마이크로 크랙(micro crack)이 발생하는 등 손상되는 경우에도 금속박층의 산화 반응을 막음으로써, 전지의 파우치 외장재의 부식을 방지할 수 있는 장점이 있으나, 이 선행문헌의 파우치 외장재는 내부수지층, 버퍼층, 금속박층, 외부수지층으로 이루어지고, 버퍼층은 구리, 은, 백금 및 금 중에서 선택된 1종 이상의 금속이므로, 결과적으로 파우치 외장재는 수지층과 금속층으로 이루어져 고신뢰성을 만족시키는 투습율을 얻지 못하는 문제점이 있다.
또한, 한국 공개특허공보 제10-2013-0081445호에는 알루미늄층; 상기 알루미늄층의 제1 표면에 형성되는 외층; 상기 알루미늄층과 상기 외층을 접착시키는 제1 접착층; 상기 알루미늄층의 제2 표면에 형성되는, 가교화된 고분자층을 포함하는 내층; 및 상기 알루미늄층과 상기 내층을 접착시키는 제2 접착층을 포함하는 이차전지용 알루미늄 파우치 필름이 개시되어 있으나, 파우치의 외부에 알루미늄층이 노출되어 물리적인 접촉에 의해 스크래치가 쉽게 발생되고, 알루미늄층이 구부러지는 단점이 있다.
아울러, 한국 공개특허공보 제10-2013-0014252호에는 외장재 내부에 전극조립체가 수납되어 있는 파우치형 이차전지가 개시되어 있는바, 이 이차전지는 파우치가 구부러질때, 외장재와 전극조립체가 일체화되어 있지 않아 다수 휘어질때 구부러지는 정도 및 위치등이 상이하여 크랙 등과 같은 손상이 발생될 수 있다.
이와 같은 선행기술은 최근의 고성능화된 모바일 전자기기에 적용될 수 있는 고품질의 플렉서블 이차 전지의 특성을 충족하기 어렵다.
한국 공개특허공보 제10-2013-0063709호 한국 공개특허공보 제10-2013-0081445호 한국 공개특허공보 제10-2013-0014252호
본 발명의 목적은 보강 필름 부재, 탄성 금속막 및 접합용 박막이 적층된 구조를 갖는 외장재로 파우치를 구현하여, 투습 방지 효율 및 가요성을 향상시킬 수 있는 플렉서블 배터리용 파우치 및 이를 이용한 플렉서블 배터리를 제공하는 데 있다.
본 발명의 다른 목적은 층간 접착력이 우수한 적층 구조의 외장재를 가지는 파우치를 구현함으로써, 벤딩시에 파우치에 주름 및 크랙의 발생을 방지할 수 있는 플렉서블 배터리용 파우치 및 이를 이용한 플렉서블 배터리를 제공하는 데 있다.
본 발명의 또 다른 목적은 전극이 일체화된 외장재로 파우치를 형성하여 초박형 배터리를 가능하게 하고, 가요성 및 투습 방지 효율이 우수한 플렉서블 배터리용 파우치 및 이를 이용한 플렉서블 배터리를 제공하는 데 있다.
본 발명의 또 다른 목적은 분리막의 기공에 겔 폴리머 전해질을 함습시킴으로써, 벤딩시 가스 누출 및 누액 발생을 방지할 수 있는 플렉서블 배터리용 파우치 및 이를 이용한 플렉서블 배터리를 제공하는 데 있다.
상술된 목적을 달성하기 위한, 본 발명의 일 실시예에 의한 플렉서블 배터리용 파우치는, 전극 조립체, 분리막 및 전해액을 수용하여 실링하는 외장재를 포함하는 플렉서블 배터리용 파우치로서, 상기 외장재는, 보강 필름 부재, 탄성 금속막 및 접합용 박막이 적층된 구조를 포함하는 것을 특징으로 한다.
여기서, 플렉서블 배터리용 파우치의 탄성 금속막은 인청동(phosphor bronze) 또는 베릴륨동(Beryllium Copper)의 소재로 이루어질 수 있고, 상기 보강 필름 부재에 접착제로 접착되어 라미네이팅된 탄성 금속 필름일 수 있다.
더불어, 본 발명의 일 실시예에 의한 플렉서블 배터리는, 서로 대향 배치된 양극 조립체 및 음극 조립체; 상기 양극 조립체와 음극 조립체 사이에 배치된 분리막; 상기 양극 조립체, 음극 조립체 및 분리막을 수용하여 실링하는 파우치; 및 상기 파우치 내부에 주입되어 있는 전해액;을 포함하는 것을 특징으로 한다.
본 발명에서는 파우치의 외장재가 보강 필름 부재, 탄성 금속막 및 접합용 박막이 적층된 구조로 구현하여, 초박형의 파우치 및 플렉서블 배터리를 구현할 수 있고, 투습 방지 효율 및 가요성을 향상시킬 수 있다.
본 발명에서는 보강 필름 부재 및 탄성 금속막의 접착력이 우수하여, 벤딩시에 파우치에 주름 및 크랙의 발생을 방지할 수 있다.
본 발명에서는 파우치의 외장재와 전극이 일체화되어 있어 초박형의 두께를 가지는 플렉서블 배터리를 구현할 수 있음과 동시에 투습 방지 효율을 향상시킬 수 있다.
일반적으로 플렉서블 배터리에서 액체 전해액을 사용하게 되면 벤딩시 가스가 빠져나오거나 또는 누액이 발생되어 신뢰성을 저하시키는 문제점이 있으나, 본 발명에서는 분리막의 기공에 겔 폴리머 전해질이 함습되어 있어, 휘어진 상태에서도 가스가 누출되거나 누액이 발생되는 것을 방지할 수 있다.
본 발명에서는 플렉서블 배터리의 외부면에 보강 필름 부재가 구비되어 있어 플렉서블 배터리 표면에 스크래치 발생을 억제시킬 수 있어 외관 미감을 우수하게 할 수 있다.
본 발명에서는 활물질에 PTFE 성분을 첨가하여, 활물질이 집전체로부터 박리를 방지하고 활물질 내부에 크랙이 발생되는 것을 억제시킬 수 있다.
도 1은 본 발명에 따른 플렉서블 배터리용 파우치의 외장재의 단면도,
도 2는 본 발명의 제1실시예에 따른 플렉서블 배터리의 모식적인 단면도,
도 3은 본 발명의 제1실시예에 따른 플렉서블 배터리의 제조방법의 흐름도,
도 4는 본 발명의 제1실시예에 따른 플렉서블 배터리의 제조방법을 설명하기 위한 도면,
도 5는 본 발명의 제2실시예에 따른 플렉서블 배터리의 제조방법의 흐름도,
도 6은 본 발명의 제1실시예에 따른 플렉서블 배터리의 외장재에 크랙 발생을 방지하는 실링 공정을 설명하기 위한 개략적인 단면도,
도 7은 본 발명에 따른 플렉서블 배터리의 풀셀 구조의 모식적인 단면도,
도 8은 본 발명에 따른 플렉서블 배터리의 바이셀 구조의 모식적인 단면도이다.
이하, 첨부된 도면들을 참조하여 본 발명의 실시를 위한 구체적인 내용을 설명하도록 한다.
도 1을 참고하면, 본 발명에 따른 플렉서블 배터리의 파우치의 외장재는 보강 필름 부재(100a1), 탄성 금속막(100b1) 및 접합용 박막(100c1)을 포함하여 구성한다.
보강 필름 부재(100a1)는 적층 구조의 파우치 외장재를 구현하기 위한 가요성이 있는 기재로써, 파우치의 외측에 위치되어 파우치의 강도를 보강하고, 외부에서 인가되는 물리적인 접촉에 의하여 외장재에 스크래치가 발생하는 것을 방지하는 등 파우치를 외력으로부터 보호하기 위한 것이다. 이 보강 필름 부재(110)는 PET(Polyethylene terephthalate) 필름, COP(Cyclo olefin polymer) 필름 및 PI(Polyimide) 필름 중 하나를 사용할 수 있다.
탄성 금속막(100b1)은 파우치에 탄성을 부여하여 파우치의 굽힘성(flexibility)을 우수하게 할 수 있는 것으로, 인청동(phosphor bronze) 또는 베릴륨동(Beryllium Copper)의 소재로 이루어진 것이 바람직하다.
여기서, 인청동은 청동에 인(燐)을 첨가한 합금이고, 베릴륨동은 동에 베릴륨을 0.2~2.5% 함유시킨 동합금으로 동합금 중에서 최고의 강도이며, 내식성, 내마모성, 피로한도, 스프링특성, 전기전도성이 모두 우수하다.
그리고, 탄성 금속막(100b1)은 밀도가 조밀하여 습기 및 전해액이 통과할 수 없어, 파우치의 외부에서 파우치 내부로 습기가 침투되는 것을 방지함과 동시에, 파우치 내부에 위치되는 전해액이 파우치 외부로 누수되는 것을 차단하는 기능도 수행할 수 있다.
여기서, 본 발명에 따른 플렉서블 배터리의 파우치의 외장재는 얇은 플라스틱 또는 고분자 필름 위에 동박이 접합된 연성 동박 적층 필름(Flexible Copper Clad Laminate; FCCL)과 같은 상태로 적층된 구조를 가지므로, 보강 필름 부재(100a1) 및 탄성 금속막(100b1)의 접착력이 우수하다.
즉, 탄성 금속막(100b1)은 보강 필름 부재(100a1)에 접착제로 접착되어 라미네이팅된 탄성 금속 필름으로 형성될 수 있어, 접착력이 우수한 파우치의 외장재를 제조할 수 있다.
접합용 박막(100c1)은 2개의 외장재를 접합시켜 봉지 형태의 파우치를 제조하기 위한 것으로, CPP(casting polypropylene) 필름을 사용할 수 있다.
따라서, 본 발명에서는 파우치의 외장재가 보강 필름 부재(100a1), 탄성 금속막(100b1) 및 접합용 박막(100c1)으로 구성되어 있으므로, 초박형의 파우치 및 플렉서블 배터리를 구현할 수 있고, 투습 방지 효율을 향상시키고, 가요성을 향상킬 수 있다.
또한, 본 발명에서는 보강 필름 부재(100a1) 및 탄성 금속막(100b1)의 접착력이 우수하여, 벤딩시에 파우치에 주름 및 크랙의 발생을 방지할 수 있다.
또한, 전술된 파우치를 구비한 본 발명에 따른 플렉서블 배터리는 서로 대향 배치된 양극 조립체 및 음극 조립체; 상기 양극 조립체와 음극 조립체 사이에 배치된 분리막; 상기 양극 조립체, 음극 조립체 및 분리막을 수용하여 실링하는 전술된 파우치; 및 상기 파우치 내부에 주입되어 있는 전해액;을 포함하여 구성할 수 있다. 여기서, 전해액은 겔 폴리머 전해액일 수 있다.
이때, 플렉서블 배터리의 분리막은 미세 기공을 갖는 다공성 부직포; 및 상기 다공성 부직포의 일측면 또는 양측면에 박막으로 적층되며, 방사 가능한 고분자 물질로 형성된 나노 섬유 웹;을 포함하여 구성할 수 있다.
그리고, 플렉서블 배터리의 양극 조립체는 양극 집전체; 및 상기 양극 집전체에 양극 활물질을 간헐 코팅하여 형성된 전극;을 포함할 수 있고, 상기 음극 조립체는 음극 집전체; 및 상기 음극 집전체에 음극 활물질을 간헐 코팅하여 형성된 전극;을 포함할 수 있다.
상기 양극 집전체는 동박 또는 상기 접합용 박막에 증착된 Cu 증착막을 포함할 수 있고, 상기 음극 집전체는 Al박 또는 상기 접합용 박막에 증착된 Al 증착막을 포함할 수 있다.
또한, 플렉서블 배터리의 파우치는 전극 조립체를 수용하는 수용부와 가장자리의 실링부를 구비하고, 상기 수용부와 실링부의 경계부는 라운드 형태로 절곡 형성할 수 있다.
도 2를 참고하면, 본 발명의 제1실시예에 따른 플렉서블 배터리는 양극용 집전체(210)가 증착되어 있고, 그 양극용 집전체(210)에 양극 활물질(211)이 코팅되어 있는 제1외장재(101); 음극용 집전체(220)가 증착되어 있고, 그 음극용 집전체(220)에 음극 활물질(221)이 코팅되어 있으며, 상기 제1외장재(101)와 접합되어 상기 양극 활물질(211)과 상기 음극 활물질(221) 사이에 공간을 형성하는 제2외장재(102); 상기 공간에 위치되며, 전해질이 함습되어 있는 다수의 기공이 구비된 분리막(250);을 포함한다.
제1실시예에 따른 플렉서블 배터리는 제1외장재(101)에 양극용 집전체(210) 및 양극 활물질(211)이 증착 및 코팅되어 있고, 제2외장재(102)에 음극용 집전체(220) 및 음극 활물질(221)이 증착 및 코팅되어 있으므로, 파우치의 외장재와 전극이 일체화되어 있어 별도의 전극 조립체를 필요하지 않으며 초박형의 두께를 가지는 플렉서블 배터리를 실현할 수 있다.
또한, 본 발명에서는 양극용 집전체(210) 및 양극 활물질(211)이 일체화된 제1외장재(101)와, 음극용 집전체(220) 및 음극 활물질(221)이 일체화된 제2외장재(102)를 접합하여 파우치를 형성함으로써, 파우치와 전극이 분리되어 있는 일반적인 파우치와 비교하여 파우치의 휘어짐 특성(즉, 가요성)을 향상시킬 수 있고, 벤딩(bending)시 발생되는 구겨짐과 같은 변형을 방지할 수 있는 장점이 있다.
그리고, 제1외장재(101)와 제2외장재(102)의 가장자리를 접합하여 제1외장재(101)와 제2외장재(102)의 중심 영역에 공간이 형성되는 파우치를 구현하고, 파우치의 공간에 분리막(250)과 전해질이 삽입되어 수납된다.
여기에서, 전해질은 분리막(250)의 기공에 함습된 겔 상태의 겔 폴리머 전해질이 바람직하며, 기존의 액체 전해액의 누액을 개선할 수 있고, 특히, 벤딩시에 가스나 누액이 발생되는 것을 방지할 수 있다.
양극 활물질(211)은 리튬 이온을 가역적으로 인터칼레이션 및 디인터칼레이션할 수 있는 양극 활물질을 포함하며, 이러한 양극 활물질의 대표적인 예로는 LiCoO2, LiNiO2, LiNiCoO2, LiMnO2, LiMn2O4, V2O5, V6O13, LiNi1-x-yCoxMyO2(0 ≤ x ≤ 1, 0 ≤y ≤ 1, 0 ≤ x+y ≤ 1, M은 Al, Sr, Mg, La 등의 금속)와 같은 리튬-전이금속 산화물, NCM(Lithium Nickel Cobalt Manganese)계 활물질 중 하나를 사용할 수 있다. 그러나, 본 발명에서는 상기 양극 활물질 이외에도 다른 종류의 양극 활물질을 사용하는 것도 물론 가능하다.
음극 활물질(221)은 리튬 이온을 인터칼레이션 및 디인터칼레이션할 수 있는 음극 활물질을 포함하며, 이러한 음극 활물질로는 결정질 또는 비정질의 탄소, 탄소 섬유, 또는 탄소 복합체의 탄소계 음극 활물질, 주석 산화물, 이들을 리튬화한 것, 리튬, 리튬합금 및 이들의 혼합물로 구성된 군에서 선택될 수 있다. 그러나, 본 발명은 상기 음극 활물질로 종류가 한정되는 것은 아니다.
여기서, 탄소는 탄소나노튜브, 탄소나노와이어, 탄소나노섬유, 흑연, 활성탄, 그래핀 및 그래파이트로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상일 수 있다.
본 발명에서는 양극 활물질(211) 및 음극 활물질(221)에는 집전체로부터 박리를 방지하고, 양극 활물질(211) 및 음극 활물질(221)의 크랙을 방지하기 위하여 PTFE(Polytetrafluoroethylene) 성분을 함유할 수 있다. PTFE 성분은 양극 활물질(211) 및 음극 활물질(221) 각각의 총중량에서 0.5 ~ 20wt%를 함유할 수 있고, 바람직하게는 최대 5wt% 이하 함유하는 것이다.
그리고, 양극용 집전체(210) 및 음극용 집전체(220)는 0.5 ~ 2㎛ 두께로 형성하는 것이 바람직하다.
또한, 본 발명에서 분리막(250)은 겔 폴리머 전해액의 함침성을 최적화시킬 수 있는 복합 다공성 분리막을 적용할 수 있다.
즉, 복합 다공성 분리막은 지지체(matrix)로서 사용되며 미세 기공을 갖는 다공성 부직포와 다공성 부직포의 일 측면에 박막으로 적층되며, 방사 가능한 고분자 물질로 형성되어 전해액을 함침하고 있는 다공성 나노섬유 웹을 구비하고 있다.
또한, 복합 다공성 분리막은 지지체(matrix)로서 사용되며 미세 기공을 갖는 다공성 부직포와, 다공성 부직포의 양 측면에 박막으로 적층되며, 방사 가능한 고분자 물질로 형성되어 전해액을 함침하고 있는 다공성 나노섬유 웹을 구비할 수 있다.
상기 기재로 사용 가능한 다공성 부직포는 PP 부직포, PE 부직포, 코어로서 PP 섬유의 외주에 PE가 코팅된 이중 구조의 PP/PE 섬유로 이루어진 부직포, PP/PE/PP의 3층 구조로 이루어지며 상대적으로 융점이 낮은 PE에 의해 셧다운 기능을 갖는 부직포, 폴리에틸렌테레프탈레이트(PET: polyethyleneterephthalate) 섬유로 이루어진 PET 부직포, 또는 셀룰로즈 섬유로 이루어진 부직포 중 어느 하나를 사용할 수 있다.
상기 PE 부직포는 융점이 110℃이고, PP 부직포는 융점이 130~150℃이고, PET 부직포는 융점이 230~250℃이다.
상기 다공성 부직포는 두께가 10 내지 40㎛ 범위로 설정되고, 기공도가 5 내지 55%, 걸리값(Gurley value)은 1 내지 1000sec/100cc로 설정되는 것이 바람직하다.
상기 다공성 나노섬유 웹은 각각 전해액에 팽윤이 이루어지는 팽윤성 고분자 단독 또는 팽윤성 고분자에 내열성을 강화할 수 있는 내열성 고분자가 혼합된 혼합 고분자를 사용할 수 있다.
상기 다공성 나노섬유 웹은 용매에 용해되어 방사용액을 형성한 후 전기방사 방법으로 방사되어 나노섬유를 형성할 수 있는 폴리머라면 어떤 것도 사용 가능하다. 이 경우, 단일 폴리머 또는 혼합 폴리머를 사용할 수 있다. 폴리머는 전해액에 팽윤이 이루어지는 팽윤성 폴리머, 비팽윤성 폴리머, 내열성 폴리머, 팽윤성 폴리머와 비팽윤성 폴리머가 혼합된 혼합 폴리머, 팽윤성 폴리머와 내열성 폴리머가 혼합된 혼합 폴리머를 사용할 수 있다.
상기 다공성 나노섬유 웹은 단일 또는 혼합 폴리머를 용매에 용해시켜 방사용액을 형성한 후, 방사용액을 전기방사장치를 사용하여 방사하면 방사된 나노섬유가 콜렉터에 축적되어 3차원 기공 구조를 갖는 다공성 나노섬유 웹을 형성한다.
또한, 팽윤성 폴리머와 비팽윤성 폴리머(또는 내열성 폴리머)의 혼합 폴리머를 사용하는 경우, 팽윤성 폴리머와 비팽윤성 폴리머는 9:1 내지 1:9 범위의 중량비, 바람직하게는 8:2 내지 5:5 범위의 중량로 혼합될 수 있다.
비팽윤성 폴리머는 일반적으로 내열성 폴리머인 것이 많으며 팽윤성 폴리머와 비교할 때 분자량이 크기 때문에 융점도 상대적으로 높다. 이 경우, 비팽윤성 폴리머는 융점이 180℃ 이상인 내열성 폴리머인 것이 바람직하고, 팽윤성 폴리머는 융점이 150℃이하, 바람직하게는 100~150℃ 범위 내의 융점을 가지는 수지인 것이 바람직하다.
본 발명에 사용 가능한 팽윤성 폴리머는 전해액에 팽윤이 일어나는 수지로서 전기 방사법에 의하여 초극세 나노섬유로 형성 가능한 것으로, 예를 들어, 폴리비닐리덴플루오라이드(PVDF), 폴리(비닐리덴플루오라이드-코-헥사플루오로프로필렌), 퍼풀루오로폴리머, 폴리비닐클로라이드 또는 폴리비닐리덴 클로라이드 및 이들의 공중합체 및 폴리에틸렌글리콜 디알킬에테르 및 폴리에틸렌글리콜 디알킬에스터를 포함하는 폴리에틸렌글리콜 유도체, 폴리(옥시메틸렌-올리 고-옥시에틸렌), 폴리에틸렌옥사이드 및 폴리프로필렌옥사이드를 포함하는 폴리옥사이드, 폴리비닐아세테이트, 폴리(비닐피롤리돈-비닐아세테이트), 폴리스티렌 및 폴리스티렌 아크릴로니트릴 공중합체, 폴리아크릴로니트릴 메틸메타크릴레이트 공중합체를 포함하는 폴리아크릴로니트릴 공중합체, 폴리메틸메타크릴레이트, 폴리메틸메타크릴레이트 공중합체 및 이들의 혼합물을 들 수 있다.
또한, 본 발명에서 사용 가능한 내열성 또는 비팽윤성 폴리머는 전기방사를 위해 유기용매에 용해될 수 있고 유기 전해액에 포함되는 유기 용매에 의해 팽윤성 폴리머보다 팽윤이 더디게 일어나거나 팽윤이 일어나지 않으며, 융점이 180℃ 이상인 수지로서, 예를 들어, 폴리아크릴로니트릴(PAN), 폴리아마이드, 폴리이미드, 폴리아마이드이미드, 폴리(메타-페닐렌 이소프탈아미이드), 폴리설폰, 폴리에테르케톤, 폴리에틸렌텔레프탈레이트, 폴리트리메틸렌텔레프탈레이트, 폴리에틸렌 나프탈레이트 등과 같은 방향족 폴리에스터, 폴리테트라플루오로에틸렌, 폴리디페녹시포스파젠, 폴리{비스[2-(2-메톡시에톡시)포스파젠]} 같은 폴리포스파젠류, 폴리우레탄 및 폴리에테르우레탄을 포함하는 폴리우레탄공중합체, 셀룰로오스 아세테이트, 셀룰로오스 아세테이트 부틸레이트, 셀룰로오스 아세테이트 프로피오네이트 등을 사용할 수 있다.
한편, 본 발명에서는 제1외장재(101) 및 제2외장재(102)를 포밍(forming)하여 홈을 형성한 다음, 그 홈에 양극 및 음극용 집전체(210,220)를 증착하고, 양극 및 음극 활물질(211,221)을 코팅하여 플렉서블 배터리를 구현할 수 있다.
즉, 파우치의 외장재에는 전극 조립체를 수용하기 위한 수용홈이 형성되어 있는 것이다. 이 수용홈에 외장재와 분리되어 있는 전극 조립체를 삽입시킬 수 있다.
도 3을 참고하면, 본 발명의 제1실시예에 따른 플렉서블 배터리의 제조방법은 먼저, 보강 필름 부재, 습기 침투 방지막, 전해액 누수 방지막 및 접합용 박막이 순차적으로 적층된 제1 및 제2외장재를 준비한다(S100).
그 후, 제1 및 제2외장재의 접합용 박막을 표면 처리한다(S110). 접합용 박막은 전술된 바와 같이 CPP층으로 적용할 수 있으며, 이 CPP층 표면에 플라즈마 처리 공정, 프라이머 처리 공정, 이온 빔 처리 공정 중 하나를 수행하여 후술된 공정에서 증착되는 구리 또는 알루미늄의 금속과 CPP층과의 접착력을 향상시키기 위하여 CPP층의 표면을 개질하는 것이다.
이어서, 표면 처리된 제1 및 제2외장재의 접합용 박막에 전극용 집전체를 증착한다(S120). 이공정에서 접합용 박막에 구리 또는 알루미늄 등의 금속을 증착하여 집전체를 형성하는데, 금속의 증착 두께 범위는 0.5 ~ 1㎛가 바람직하다. 여기서, 제1외장재의 접합용 박막에 구리를 증착하여 상기 양극용 집전체를 형성하고, 상기 제2외장재의 접합용 박막에 알루미늄을 증착하여 상기 음극용 집전체를 형성한다.
그다음, 제1외장재의 전극에 양극 활물질을 코팅하고, 제2외장재의 전극에 음극 활물질을 코팅한다(S130).
연이어, 제1외장재의 양극 활물질에 다수의 기공이 구비된 분리막을 적층하고, 분리막에 음극 활물질이 접촉되도록 제2외장재를 분리막에 적층한다(S140).
이어, 제1 및 제2외장재의 가장자리 중 일영역을 제외하고 접합하는 제1실링하여 파우치를 형성한다(S150).
계속, 일영역을 통하여 전해액을 주입하여, 전해액을 분리막의 기공에 함습시키고(S160), 미접합 영역에 대응하여 제1 및 제2외장재의 가장자리를 접합하는 제2실링한다(S170).
마지막으로, 파우치를 열처리하여 전해액을 겔화시킨다(S180). 이 겔화공정으로 전해액은 겔 상태의 전해질이 된다.
도 4는 본 발명의 제1실시예에 따른 플렉서블 배터리의 제조방법을 설명하기 위한 도면이다.
본 발명에서 제1 및 제2외장재(150)는 사각형상의 기재부(150a); 및 상기 기재부(150a)의 일측면으로부터 연장된 연장부(150b);로 구성한다.
이와 같은 제1 및 제2외장재(150)의 접합용 박막의 표면을 처리(도 3의 S110단계)한다(도 4의 '151'은 표면 처리된 제1 및 제2외장재임).
그 다음, 표면 처리된 제1외장재의 접합용 박막에 구리(Cu)를 증착하고, 제2외장재의 접합용 박막에 알루미늄(Al)을 증착한다(도 4의 '150a는 구리가 증착된 제1외장재이고, '150b'는 알루미늄이 증착된 제2외장재임). 여기서, 표면 처리된 제1 및 제2외장재(150)의 가장자리(151)를 마스크(미도시)로 마스킹하여 구리 또는 알루미늄을 증착하여 구리층(152a1) 또는 알루미늄층(152b1)으로 이루어진 집전체를 형성하는 것이다. 집전체는 제1 및 제2외장재(150)의 기재부(150a) 및 연장부(150b)에 형성된다.
이어서, 제1외장재의 구리층(152a1)에 양극 활물질(153a)을 코팅하고, 제2외장재의 알루미늄층(152b1)에 음극 활물질(153b)을 코팅한다. 양극 및 음극 활물질(153a,153b)은 전술된 사각형상의 기재부(150a)에만 코팅한다.
여기서, 양극 활물질(153a) 및 음극 활물질(153b)을 코팅한 다음, 마스크를 제거한다.
계속, 제1외장재의 양극 활물질(153a)에 분리막(154)을 적층하고, 분리막(154)에 음극 활물질(153b)이 접촉되도록 제2외장재를 분리막(154)에 적층한다. '155'는 제1외장재, 분리막(154), 제2외장재가 적층된 구조이다.
이때, 분리막(154)은 사각형상으로, 분리막(154)의 크기는 제1 및 제2외장재(150)의 크기보다는 작으며, 양극 활물질(153a) 및 음극 활물질(153b)에 대향되어 위치된다.
연이어, 제1 및 제2외장재(150)의 3면 가장자리를 실링하여 파우치 형태를 구현한다. 실링되지 않은 제1 및 제2외장재(150)의 1면은 외부로 개방된 영역이며, 그 1면으로 제1 및 제2외장재(150)의 연장부(150b)가 중첩되지 않은 상태로 돌출되어 있다. 즉, 제1 및 제2외장재(150)의 연장부(150b)의 집전체는 파우치의 전면과 후면으로 각각 배치되어 노출된다.
이어, 실링되지 않은 제1 및 제2외장재(150)의 1면으로 전해액을 삽입시켜, 전해액을 분리막의 기공에 함습시키고, 그 1면을 실링한 다음, 파우치를 열처리하여 전해액을 겔화시킨다.
이와 같은 겔화 공정이 완료된 후, 상기 1면으로 돌출된 제1 및 제2외장재(150)의 연장부(150b)에는 금속이 증착되어 집전체가 형성되어 있는바, 이 연장부(150b)의 집전체에 전극 단자를 연결하는 추가의 공정을 수행한다.
도 5를 참고하면, 본 발명의 제2실시예에 따른 플렉서블 배터리의 제조방법은 보강 필름 부재, 습기 침투 방지막, 전해액 누수 방지막 및 접합용 박막이 순차적으로 적층된 제1 및 제2외장재를 준비하고(S200), 제1 및 제2외장재의 접합용 박막을 표면 처리한다(S210).
그 다음, 제1 및 제2외장재의 가장자리 중 일영역을 제외하고 접합하는 제1실링하여 파우치를 형성한다(S220).
이어서, 일영역을 통하여 전극 조립체 및 전해질을 삽입시켜, 전해액을 분리막의 기공에 함습시킨다(S230). 여기서, 전극 조립체는 양극, 음극, 및 상기 양극과 음극을 분리시키고 다수의 기공을 갖는 분리막을 포함하며, 양극에는 양극 활물질층이 형성되어 있고, 음극에는 음극 활물질층이 형성되어 있다. 그리고, 일영역은 미접합 영역이다.
계속, 일영역에 대응하는 제1 및 제2외장재의 가장자리를 접합하는 제2실링을 수행한다(S240).
마지막으로, 파우치를 열처리하여 전해액을 겔화시킨다(S250).
따라서, 전술된 공정을 수행하여 제조된 본 발명의 제2실시예에 따른 플렉서블 배터리는 양극, 음극, 및 상기 양극과 음극을 분리시키는 분리막을 포함하는 전극 조립체; 전해질; 및 보강 필름 부재, 습기 침투 방지막, 전해액 누수 방지막 및 접합용 박막이 순차적으로 적층된 제1 및 제2외장재의 가장자리가 접합되어 제1 및 제2외장재의 사이에 공간이 형성되어 있고, 그 공간에 전극 조립체 및 전해질을 내장하는 파우치;를 포함하여 구성한다.
여기서, 분리막은 전해질이 함습되어 있는 다수의 기공이 구비되어 있고, 전해질은 겔 폴리머 전해질인 것이 바람직하다. 그리고, 제2실시예는 제1실시예와 구조적인 차이만 있을 뿐, 배터리의 구성요소는 동일하게 적용될 수 있다.
도 6은 본 발명의 제1실시예에 따른 플렉서블 배터리의 외장재에 크랙 발생을 방지하는 실링 공정을 설명하기 위한 개략적인 단면도이다.
본 발명에서는, 플렉서블 배터리의 파우치를 형성하기 위해서 제1 및 제2외장재의 가장자리를 접합시켜 실링하는 공정을 수행해야 한다.
이때, 제1 및 제2외장재 사이에는 양극용 집전체(210), 양극 활물질(211), 분리막(250), 음극용 집전체(220) 및 음극 활물질(221)의 적층 구조가 위치된다.
이 적층 구조는 대략 사각판 형태로 존재하여, 이 적층 구조의 측면을 감싸서 실링하게 되면, 적층 구조의 모서리 영역에 대응하는 제1 및 제2외장재 영역에 크랙(Crack)이 발생되어 플렉서블 배터리의 신뢰성을 저하시킨다.
그러므로, 본 발명에서는 제1 및 제2외장재를 실링할 때, 도 2와 같이 적층 구조의 모서리에서 측면으로 제1 및 제2외장재를 직각으로 구부려서 실링하지 않고, 도 6에 도시된 바와 같이 구부러지는 영역을 라운드 형태(즉, 곡면 형태)로 유지하고 제1 및 제2외장재를 실링하는 것이다.
이로써, 본 발명은 실링 공정시, 제1 및 제2외장재가 적층 구조의 모서리 영역을 감싸는 과정에서 제1 및 제2외장재가 구부려져 크랙이 발생되는 요인을 제거할 수 있는 것이다.
여기서, 도 6에 도시된 바와 같이, 실링 공정이 완료된 본 발명의 플렉서블 배터리는 적층 구조의 모서리에서 제1 및 제2외장재의 실링 지점까지 라운드 형태를 가지고, 적층 구조 측면에서 제1 및 제2외장재의 실링 지점까지 공간이 형성되어 있는 구조적인 특징을 가진다.
즉, 파우치는 전극 조립체를 수용하는 수용부와 가장자리의 실링부를 구비하고, 상기 수용부와 실링부의 경계부는 라운드 형태로 절곡 형성되어 있다.
한편, 본 발명의 플렉서블 배터리는 도 7에 도시된 바와 같이, 양극용 집전체(210) 및 양극 활물질(211)이 형성된 제1외장재(101); 및 음극용 집전체(220) 및 음극 활물질(221)이 형성된 제2외장재(102); 사이에 분리막(250)를 개재시켜, 양극 활물질(211)이 음극 활물질(221)과 대향하여 배치된 풀셀(full cell) 구조로 구현될 수 있다.
또한, 본 발명의 플렉서블 배터리는 바이셀(by-cell) 구조로 구현할 수 있으며, 이를 위하여 음극용 집전체(220a) 및 음극 활물질(221a)이 형성된 하나의 외장재(102a); 및 음극용 집전체(220b) 및 음극 활물질(221b)이 형성된 다른 하나의 외장재(102b); 양측에 양극용 집전체(210a,210b) 및 양극 활물질(211a,211b)이 형성된 양극(105); 및 한 쌍의 분리막(251,252);을 준비한다.
여기서, 외장재(102a,102b) 일면에 음극용 집전체(220a,220b) 및 음극 활물질(221a,221b)을 증착 및 코팅하여 형성하고, 양극(105) 양측면에 양극용 집전체(210a,210b) 및 양극 활물질(211a,211b)을 증착 및 코팅하여 형성한다.
그러므로, 도 8과 같이, 두개의 외장재(102a,102b) 사이에, 분리막(251), 양극(105) 및 분리막(252)이 순차적으로 적층된 구조를 개재시켜 바이셀 구조를 구현한다.
이때, 하나의 외장재(102a)의 음극 활물질(221a) 및 양극(105)의 양극 활물질(211a) 사이에는 하나의 분리막(251)이 개재되어 제1셀구조를 구현하고, 다른 하나의 외장재(102b)의 음극 활물질(221b) 및 양극(105)의 양극 활물질(211b) 사이에는 다른 하나의 분리막(252)이 개재되어 제2셀구조를 구현하여 바이셀이 되는 것이다.
이상에서는 본 발명을 특정의 바람직한 실시예를 예를 들어 도시하고 설명하였으나, 본 발명은 상기한 실시예에 한정되지 아니하며 본 발명의 정신을 벗어나지 않는 범위 내에서 당해 발명이 속하는 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자에 의해 다양한 변경과 수정이 가능할 것이다.
101,102,150:외장재 100a1:보강 필름 부재
100b1:탄성 금속막 100c1:접합용 박막
150a:기재부 150b:연장부
151:가장 자리 152a1:구리층
152b1:알루미늄층 153a,153b,211,221:활물질
154,250:분리막 210,220:집전체

Claims (21)

  1. 전극 조립체, 분리막 및 전해액을 수용하여 실링하는 외장재를 포함하는 플렉서블 배터리용 파우치로서,
    상기 외장재는, 보강 필름 부재, 탄성 금속막 및 접합용 박막이 적층된 구조를 포함하는 플렉서블 배터리용 파우치.
  2. 제1항에 있어서,
    상기 탄성 금속막은 인청동(phosphor bronze) 또는 베릴륨동(Beryllium Copper)의 소재로 이루어진 플렉서블 배터리용 파우치.
  3. 제1항에 있어서,
    상기 탄성 금속막은 상기 보강 필름 부재에 접착제로 접착되어 라미네이팅된 탄성 금속 필름인 플렉서블 배터리용 파우치.
  4. 제1항에 있어서,
    상기 보강 필름 부재는 PET(Polyethylene terephthalate) 필름, COP(Cyclo olefin polymer) 필름 및 PI 필름 중 하나인 플렉서블 배터리용 파우치.
  5. 제1항에 있어서,
    상기 접합용 박막은 CPP(casting polypropylene) 필름인 플렉서블 배터리용 파우치.
  6. 서로 대향 배치된 양극 조립체 및 음극 조립체;
    상기 양극 조립체와 음극 조립체 사이에 배치된 분리막;
    상기 양극 조립체, 음극 조립체 및 분리막을 수용하여 실링하는 청구항 제1항 내지 제5항 중 어느 한 항에 기재된 파우치; 및
    상기 파우치 내부에 주입되어 있는 전해액;을 포함하는 플렉서블 배터리.
  7. 제6항에 있어서, 상기 전해액은 겔 폴리머 전해액인 플렉서블 배터리.
  8. 제6항에 있어서,
    상기 분리막은,
    미세 기공을 갖는 다공성 부직포; 및
    상기 다공성 부직포의 일측면 또는 양측면에 박막으로 적층되며, 방사 가능한 고분자 물질로 형성된 나노 섬유 웹;을 포함하는 플렉서블 배터리.
  9. 제6항에 있어서, 상기 양극 조립체는,
    양극 집전체; 및
    상기 양극 집전체에 양극 활물질을 간헐 코팅하여 형성된 전극;을 포함하는 플렉서블 배터리.
  10. 제9항에 있어서,
    상기 양극 집전체는 동박 또는 상기 접합용 박막에 증착된 Cu 증착막을 포함하고,
    상기 양극 활물질은 LiCoO2, LiNiO2, LiNiCoO2, LiMnO2, LiMn2O4, V2O5, V6O13, LiNi1-x-yCoxMyO2(0 ≤ x ≤ 1, 0 ≤y ≤ 1, 0 ≤ x+y ≤ 1, M은 Al, Sr, Mg, La의 금속)와 같은 리튬-전이금속 산화물, NCM(Lithium Nickel Cobalt Manganese)계 활물질 중 하나인 플렉서블 배터리.
  11. 제9항에 있어서,
    상기 양극 활물질에는 전극의 크랙을 방지하고 양극 집전체로부터 전극의 박리를 방지하기 위한 PTFE(Polytetrafluoroethylene)가 포함된 플렉서블 배터리.
  12. 제11항에 있어서,
    상기 양극 집전체는 0.5 ~ 2㎛ 두께로 형성되며,
    상기 PTFE는 0.5 ~ 20wt% 함유된 플렉서블 배터리.
  13. 제12항에 있어서,
    상기 PTFE는 최대 5wt% 이하 함유된 플렉서블 배터리.
  14. 제6항에 있어서, 상기 음극 조립체는,
    음극 집전체; 및
    상기 음극 집전체에 음극 활물질을 간헐 코팅하여 형성된 전극;을 포함하는 플렉서블 배터리.
  15. 제14항에 있어서,
    상기 음극 집전체는 Al박 또는 상기 접합용 박막에 증착된 Al 증착막을 포함하고,
    상기 음극 활물질은 결정질 또는 비정질의 탄소, 탄소 섬유 또는 탄소 복합체의 탄소계 음극 활물질, 주석 산화물, 이들을 리튬화한 것, 리튬, 리튬합금 및 이들의 혼합물로 구성된 군에서 선택된 1종인 플렉서블 배터리.
  16. 제15항에 있어서,
    상기 탄소는 탄소나노튜브, 탄소나노와이어, 탄소나노섬유, 흑연, 활성탄, 그래핀 및 그래파이트로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상인 플렉서블 배터리.
  17. 제14항에 있어서,
    상기 음극 활물질에는 전극의 크랙을 방지하고 음극 집전체로부터 전극의 박리를 방지하기 위한 PTFE(Polytetrafluoroethylene)가 포함된 플렉서블 배터리.
  18. 제17항에 있어서,
    상기 음극 집전체는 0.5 ~ 2㎛ 두께로 형성되며,
    상기 PTFE는 0.5 ~ 20wt% 함유된 플렉서블 배터리.
  19. 제18항에 있어서,
    상기 PTFE는 최대 5wt% 이하 함유된 플렉서블 배터리.
  20. 제6항에 있어서,
    상기 파우치의 외장재에는 전극 조립체를 수용하기 위한 수용홈이 형성된 플렉서블 배터리.
  21. 제6항에 있어서,
    상기 파우치는 전극 조립체를 수용하는 수용부와 가장자리의 실링부를 구비하고, 상기 수용부와 실링부의 경계부는 라운드 형태로 절곡 형성된 플렉서블 배터리.
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