KR20150126471A - 언더코팅층 형성용 조성물 및 이의 제조방법 - Google Patents

언더코팅층 형성용 조성물 및 이의 제조방법 Download PDF

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KR20150126471A
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(주)엘지하우시스
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Abstract

본 발명은 화학식 1의 실록산 화합물; 및 화학식 2의 금속 알콕사이드 화합물을 포함하는 언더코팅층 형성용 조성물 및 이의 제조방법에 관한 것이다:
[화학식 1]
(R1)n-Si-(O-R2)4-n
[화학식 2]
R3-O-M
상기 R1은 탄소수 1 내지 18의 알킬기, 비닐기, 알릴기, 에폭시기 또는 아크릴기이고, 상기 R2 및 R3는 탄소수 1 내지 6을 갖는 알킬기 또는 아세틸기이고, 상기 n은 0<n<4의 정수이며, 상기 M은 티타늄, 지르코늄 또는 알루미늄이다.

Description

언더코팅층 형성용 조성물 및 이의 제조방법{COATING COMPOSITION FOR PREPARING UNDERCOATING LAYER AND PREPARING METHOD OF THE SAME}
본 발명은 언더코팅층 형성용 조성물 및 이의 제조방법에 관한 것이다.
터치 패널에는, 위치 검출의 방법에 따라 광학 방식, 초음파 방식, 정전 용량 방식, 저항막 방식 등이 있다. 저항막 방식의 터치 패널은, 투명 도전성 필름과 투명 도전체층이 부착된 유리가 스페이서를 개재하여 대향배치되어 있고, 투명 도전성 필름에 전류를 흘려 투명 도전체층이 부착된 유리에서의 전압을 계측하는 구조로 되어 있다. 한편, 정전 용량 방식의 터치 패널은, 기재 상에 투명 도전층을 갖는 것을 기본적 구성으로 하고, 가동 부분이 없는 것이 특징이며, 고내구성, 고투과율을 갖기 때문에, 차재 용도 등에 있어서 적용되고 있다.
상기 터치 패널에 적용되는 투명 도전성 필름은 투명한 필름 기재의 일방면에, 상기 필름 기재 측에서부터 언더코팅층 및 도전층이 순서대로 형성되어 있는 것이 보통인바, 최근에는 투명 도전성 필름을 구성하는 언더코팅층의 굴절률의 조절 및 표면 균일성을 동시에 확보하기 위한 언더코팅층 형성용 조성물에 대한 연구가 계속되고 있다.
본 발명은 화학식 1의 실록산 화합물; 및 화학식 2의 금속 알콕사이드 화합물을 포함하는 언더코팅층 형성용 조성물 등을 제공하고자 한다:
[화학식 1]
(R1)n-Si-(O-R2)4-n
[화학식 2]
R3-O-M
상기 R1은 탄소수 1 내지 18의 알킬기, 비닐기, 알릴기, 에폭시기 또는 아크릴기이고, 상기 R2 및 R3는 탄소수 1 내지 6을 갖는 알킬기 또는 아세틸기이고, 상기 n은 0<n<4의 정수이며, 상기 M은 티타늄, 지르코늄 또는 알루미늄이다.
그러나, 본 발명이 이루고자 하는 기술적 과제는 이상에서 언급한 과제에 제한되지 않으며, 언급되지 않은 또 다른 과제들은 아래의 기재로부터 당업자에게 명확하게 이해될 수 있을 것이다.
본 발명은 화학식 1의 실록산 화합물; 및 화학식 2의 금속 알콕사이드 화합물을 포함하는 언더코팅층 형성용 조성물을 제공한다:
[화학식 1]
(R1)n-Si-(O-R2)4-n
[화학식 2]
R3-O-M
상기 R1은 탄소수 1 내지 18의 알킬기, 비닐기, 알릴기, 에폭시기 또는 아크릴기이고, 상기 R2 및 R3는 탄소수 1 내지 6을 갖는 알킬기 또는 아세틸기이고, 상기 n은 0<n<4의 정수이며, 상기 M은 티타늄, 지르코늄 또는 알루미늄이다.
상기 실록산 화합물은 알콕시 실란 화합물; 및 탄소수 1 내지 18의 알킬기, 아크릴기, 글리시딜기 및 이들의 조합으로 이루어진 군으로부터 선택된 하나 이상으로 치환된 기능성 실란 화합물의 혼합으로 형성될 수 있다.
상기 실록산 화합물은 상기 실록산 화합물이 졸-겔 반응하여 형성된 망상 구조의 고분자 실록산 화합물을 포함할 수 있다.
상기 고분자 실록산 화합물의 중량평균분자량이 3,000 내지 55,000일 수 있다.
상기 고분자 실록산 화합물은 상기 실록산 화합물 100 중량부 대비, 0.1 중량부 내지 100 중량부일 수 있다.
상기 금속 알콕사이드 화합물은 상기 실록산 화합물 100 중량부 대비, 10 중량부 내지 1000 중량부일 수 있다.
본 발명의 일 구현예로, 알콕시 실란 화합물 및 탄소수 1 내지 18의 알킬기, 아크릴기, 글리시딜기 및 이들의 조합으로 이루어진 군으로부터 선택된 하나 이상으로 치환된 기능성 실란 화합물의 혼합하여 실록산 화합물을 형성하는 단계; 상기 형성된 실론산 화합물을 졸-겔 반응시켜 망상 구조의 고분자 실록산 화합물을 형성하는 단계; 및 상기 고분자 실록산 화합물을 함유하는 용액에, 화학식 2의 금속 알콕사이드 화합물을 첨가하는 단계를 포함하는 언더코팅층 형성용 조성물의 제조방법을 제공한다:
[화학식 2]
R3-O-M
상기 R3은 탄소수 1 내지 6을 갖는 알킬기 또는 아세틸기이고, 상기 M은 티타늄, 지르코늄 또는 알루미늄이다.
상기 졸-겔 반응은 25℃ 내지 60℃의 온도에서 수행될 수 있다.
상기 졸-겔 반응은 3시간 내지 72시간 동안 수행될 수 있다.
상기 형성된 고분자 실록산 화합물을 숙성시키는 단계를 더 포함할 수 있다.
상기 금속 알콕사이드 화합물은 상기 실록산 화합물 100 중량부 대비, 10 중량부 내지 1000 중량부 첨가될 수 있다.
본 발명에 따른 언더코팅층 형성용 조성물은 언더코팅층 형성용 조성물 내 금속 알콕사이드 화합물의 분산성이 우수한 것으로, 굴절율 조절이 가능하면서 표면이 균일성을 확보한 투명 도전성 필름에 적용되는 언더코팅층을 제공할 수 있다.
또한, 본 발명에 따른 언더코팅층 형성용 조성물의 제조방법을 사용함으로써, 시간 및 비용상 보다 경제적인 효과가 있다.
본 발명자들은 언더코팅층 형성용 조성물에 실록산 화합물 및 금속 알콕사이드 화합물을 포함시킴으로써, 언더코팅층 형성용 조성물 내 금속 알콕사이드 화합물의 분산성이 우수하고, 언더코팅층은 고굴절율 갖으면서 표면이 균일함을 확인하고, 본 발명을 완성하였다.
이하, 본 발명을 상세히 설명한다.
언더코팅층 형성용 조성물
본 발명은 화학식 1의 실록산 화합물; 및 화학식 2의 금속 알콕사이드 화합물을 포함하는 언더코팅층 형성용 조성물을 제공한다:
[화학식 1]
(R1)n-Si-(O-R2)4-n
[화학식 2]
R3-O-M
상기 R1은 탄소수 1 내지 18의 알킬기, 비닐기, 알릴기, 에폭시기 또는 아크릴기이고, 상기 R2 및 R3는 탄소수 1 내지 6을 갖는 알킬기 또는 아세틸기이고, 상기 n은 0<n<4의 정수이며, 상기 M은 티타늄, 지르코늄 또는 알루미늄이다.
터치 패널에 적용되는 투명 도전성 필름은 투명한 필름 기재의 일방면에, 상기 필름 기재 측에서부터 언더코팅층 및 도전층이 순서대로 형성되어 있는 것이 보통인바, 투명 도전성 필름을 구성하는 언더코팅층은 터치 패널 스크린용 디스플레이의 투과광에 대한 간섭현상을 낮추고, 도전성을 높게 하는 역할을 한다.
상기 실록산 화합물은 하기 화학식 1로 나타난다.
[화학식 1]
(R1)n-Si-(O-R2)4-n
상기 R1은 탄소수 1 내지 18의 알킬기, 비닐기, 알릴기, 에폭시기 또는 아크릴기이고, 상기 R2는 탄소수 1 내지 6을 갖는 알킬기 또는 아세틸기이고, 상기 n은 0<n<4의 정수이다.
상기 실록산 화합물은 물리적 굴절율이 낮은 특성이 있는 화합물로서, 알콕시 실란 화합물; 및 탄소수 1 내지 18의 알킬기, 아크릴기, 글리시딜기 및 이들의 조합으로 이루어진 군으로부터 선택된 하나 이상으로 치환된 기능성 실란 화합물의 혼합으로 형성될 수 있다.
즉, 언더코팅층 형성용 조성물에 상기 실록산 화합물을 포함함으로써, 굴절율을 조절하고, 반응 안정성을 향상시키는 효과가 있다.
상기 실록산 화합물은 상기 실록산 화합물이 졸-겔 반응하여 형성된 망상 구조의 고분자 실록산 화합물을 포함할 수 있다.
상기 고분자 실록산 화합물의 중량평균분자량이 3,000 내지 55,000인 것이 바람직하나, 이에 한정되지 않는다. 상기 고분자 실록산 화합물이 상기 중량평균분자량의 범위를 유지함으로써 박막 형성시 두께 조절 면에서 유리하며, 표면 거칠기를 균일하게 유지하는 효과를 용이하게 구현할 수 있다.
상기 고분자 실록산 화합물은 상기 실록산 화합물 100 중량부 대비, 0.1 중량부 내지 100 중량부인 것이 바람직하나, 이에 한정되지 않는다. 상기 고분자 실록산 화합물은 상기 언더코팅층 형성용 조성물의 굴절율에 영향을 미치는 바, 상기 범위의 고분자 실록산 화합물을 포함함으로써 굴절률 조절 효과를 용이하게 구현할 수 있다.
언더코팅층의 고굴절층의 경우 주로 고굴절 나노입자를 이용하여 코팅층을 형성함으로써 굴절율을 제어하고 있으나, 나노입자가 갖는 낮은 분산성과 코팅 표면의 불균일성에 따른 문제점이 있고, 나노입자의 높은 원재료가격으로 인하여 경제적이지 않은 문제점이 있었는바, 언더코팅층 형성용 조성물에 나노입자 대신 분산성이 우수한 금속 알콕사이드 화합물을 포함시킴으로써 언더코팅층의 굴절률의 조절 및 표면 균일성을 동시에 확보할 수 있다.
즉, 언더코팅층 형성용 조성물에 상기 금속 알콕사이드 화합물을 포함함으로써, 고굴절 조성물을 확보할 수 있으며, 첨가하는 양에 따른 굴절률 조절이 가능한 효과가 있다.
상기 금속 알콕사이드 화합물은 하기 화학식 2로 나타난다.
[화학식 2]
R3-O-M
상기 R3는 탄소수 1 내지 6을 갖는 알킬기 또는 아세틸기이고, 상기 M은 티타늄, 지르코늄 또는 알루미늄이다.
상기 금속 알콕사이드 화합물은 티타늄 이소프로폭사이드(Titanium tetraisopropoxide) 또는 지르코늄(IV) 부톡사이드(Zirconium(IV) butoxide)일 수 있다.
상기 금속 알콕사이드 화합물은 상기 실록산 화합물 100 중량부 대비, 10 중량부 내지 1000 중량부인 것이 바람직하나, 이에 한정되지 않는다. 이때, 금속 알콕사이드 화합물이 10 중량부 미만인 경우, 굴절율의 변화가 크지 않아 금속 알콕사이드 화합물을 첨가한 효과가 미미하고, 금속 알콕사이드 화합물이 1000 중량부를 초과하는 경우, 언더코팅층 형성용 조성물의 반응 안정성이 크게 저하되어 겔화가 빠르게 진행되며, 언더코팅층 형성용 조성물의 저장 안정성이 불안정한 상태가 되어 도막 형성에 따른 불균질 영역이 생기는 문제점이 있다.
언더코팅층 형성용 조성물의 제조방법
본 발명은,
알콕시 실란 화합물 및 탄소수 1 내지 18의 알킬기, 아크릴기, 글리시딜기 및 이들의 조합으로 이루어진 군으로부터 선택된 하나 이상으로 치환된 기능성 실란 화합물을 혼합하여 실록산 화합물을 형성하는 단계;
상기 형성된 실론산 화합물을 졸-겔 반응시켜 망상 구조의 고분자 실록산 화합물을 형성하는 단계; 및
상기 고분자 실록산 화합물을 함유하는 용액에, 화학식 2의 금속 알콕사이드 화합물을 첨가하는 단계를 포함하는 언더코팅층 형성용 조성물의 제조방법을 제공한다:
[화학식 2]
R3-O-M
상기 R3은 탄소수 1 내지 6을 갖는 알킬기 또는 아세틸기이고, 상기 M은 티타늄, 지르코늄 또는 알루미늄이다.
구체적으로, 알콕시 실란 화합물 및 탄소수 1 내지 18의 알킬기, 아크릴기, 글리시딜기 및 이들의 조합으로 이루어진 군으로부터 선택된 하나 이상으로 치환된 기능성 실란 화합물을 혼합하고, 가수분해 축합반응을 통해 실록산 화합물을 형성할 수 있다.
상기 형성된 실론산 화합물을 졸-겔 반응시켜 망상 구조의 고분자 실록산 화합물을 형성할 수 있다. 졸-겔 반응은 가수분해 또는 탈수축합에 의해서 얻어진 수십, 수백nm의 콜로이드 입자가 액체 중에 분산된 졸의 화염가수분해에서 얻어진 실리카 미립자 등을 액체에 분산시킨 졸에서 콜로이드 입자의 응집, 응결에 의해 졸의 유동성이 손실되어 다공체의 겔을 형성하는 반응을 일컫는다.
즉, 상기 실록산 화합물의 졸-겔 반응으로 고분자 실론산 화합물을 형성할 수 있고, 예를 들어, 상기 화학식 1의 실록산 화합물을 물 및 에탄올과 혼합하여 반응시켜 실리카 졸을 합성하고, 합성된 졸을 액체 상의 망상 조직으로 변환시켜 무기질 망상 조직의 고분자 실록산 화합물을 제조할 수 있다.
상기 졸-겔 반응은 25℃ 내지 60℃의 온도에서 수행될 수 있다. 상기 범위의 온도에서 반응함으로써 미반응 물질의 발생을 감소시킬 수 있고 가수분해 및 축합반응을 용이하게 구현할 수 있다.
상기 졸-겔 반응은 3시간 내지 72시간 동안 수행될 수 있다. 상기 범위의 시간 내에 반응이 수행됨으로써 가수분해 및 축합반응을 통해 목표하고자 하는 분자량을 가진 고분자 실록산 화합물을 합성할 수 있다는 점에서 유리하다.
상기 형성된 고분자 실록산 화합물을 숙성시키는 단계를 더 포함할 수 있다. 예를 들어, 상기 형성된 고분자 실록산 화합물을 약 40℃에서 약 0시간 내지 약 24시간 숙성시킴으로써, O-Si-O 결합 구조를 가질 수 있다.
상기 고분자 실록산 화합물을 함유하는 용액에, 상기 화학식 2의 금속 알콕사이드 화합물을 첨가할 수 있다.
상기 금속 알콕사이드 화합물은 상기 실록산 화합물 100 중량부 대비, 10 중량부 내지 1000 중량부 첨가되는 것이 바람직하나, 이에 한정되지 않는다. 이때, 금속 알콕사이드 화합물이 10 중량부 미만으로 첨가되는 경우, 굴절율의 변화가 크지 않아 금속 알콕사이드 화합물을 첨가한 효과가 미미하고, 금속 알콕사이드 화합물이 1000 중량부를 초과하여 첨가되는 경우, 반응의 안정성이 크게 저하되어 겔화가 빠르게 진행되며, 언더코팅층 형성용 조성물의 저장 안정성이 불안정한 상태가 되어 도막 형성에 따른 불균질 영역이 생기는 문제점이 있다.
이하, 본 발명의 이해를 돕기 위하여 바람직한 실시예를 제시한다. 그러나 하기의 실시예는 본 발명을 보다 쉽게 이해하기 위하여 제공되는 것일 뿐, 하기 실시예에 의해 본 발명의 내용이 한정되는 것은 아니다.
[ 실시예 ]
실시예 1
트리메톡시(메틸)실란 1 mol에 대해서 테트라-에톡시오르소실리케이트(TEOS) 50 mol을 물 및 에탄올과 1:2:2의 몰비로 혼합하고, 질산 0.1mol 용액을 투입하여 3시간 동안 반응시켜 굴절률 1.43을 갖는 망상 구조의 고분자 실록산 화합물을 형성하였다. 고분자 실록산 화합물을 함유하는 용액에, 금속 알콕사이드 화합물을 상기 고분자 실록산 화합물 100중량부에 대하여 10 중량부를 첨가하고, 추가로 24시간 동안 반응 시켜 고굴절 조성물을 형성하였다. 형성된 고굴절 조성물에 대하여 에틸알콜(EtOH)로 희석하여 전체 고형분 18%의 고굴절층 코팅용 조성물을 제조하였다.
실시예 2~10
금속 알콕사이드 화합물을 하기 표 1과 같이 첨가한 것을 제외하고는 실시예 1과 동일한 방법으로 언더코팅층 형성용 조성물을 제조하였다.
금속 알콕사이드 화합물 고분자 실록산 화합물 100 중량부 대비 금속 알콕사이드 화합물의 함량
실시예 1 Titanium tetraisopropoxide 1000
실시예 2 Titanium tetraisopropoxide 750
실시예 3 Titanium tetraisopropoxide 500
실시예 4 Titanium tetraisopropoxide 250
실시예 5 Titanium tetraisopropoxide 10
실시예 6 Zirconium(IV) butoxide 1000
실시예 7 Zirconium(IV) butoxide 750
실시예 8 Zirconium(IV) butoxide 500
실시예 9 Zirconium(IV) butoxide 250
실시예 10 Zirconium(IV) butoxide 10
실험예
1. 분산성 평가
상기 실시예 1 내지 10에 따른 언더코팅층 형성용 조성물을 건조막 두께가 2 ㎛가 되도록 PET 필름에 도포하고, 150℃ 오븐에서 1분 동안 경화시켜 언더 코팅층을 형성한 후, 입도분석기(Microtrac 社, Zetatracs)을 이용하여 분산성을 평가하였다.
이때, 분산성은 입도분석 결과 평균 입자 크기의 표준 편차가 ± 10 nm인 경우 '매우 우수'로 표기하였고, ± 10 ~ 20 nm인 경우 '우수'로 표기하였고, ±20 ~ 40 nm인 경우 '보통'으로 표기하였으며, ± 50 ~ 100 nm인 경우 '미흡'으로 표기하였다.
2. 굴절율 측정
상기 실시예 1 내지 10에 따른 언더코팅층 형성용 조성물을 건조막 두께가 2 ㎛가 되도록 PET 필름에 도포하고, 150℃ 오븐에서 1분 동안 경화시켜 언더 코팅층을 형성한 후, Prism Coupler(SPA-4000, the wavelength of laser at 532 nm)를 이용하여 굴절율을 측정하였다.
3. 표면 특성 평가
상기 실시예 1 내지 10에 따른 언더코팅층 형성용 조성물을 건조막 두께가 500 nm가 되도록 PET 필름에 도포하고, 150℃ 오븐에서 1분 동안 경화시켜 언더코팅층을 형성한 후, 언더코팅층의 단면과 표면의 갈라짐(crack) 및 평탄 정도를 SEM(Scanning electron microscope)을 이용하여 확인하였다.
이때, 갈라짐(crack)은 언더코팅층의 표면 10㎛×10㎛ 영역 10개에 대한 SEM 이미지 확인 결과, 갈라짐이 1~2번 관찰되는 경우 '우수'로 표기하였고, 3~5번 관찰되는 경우 '보통'으로 표기하였으며, 5번 이상 관찰되는 경우 '미흡'으로 표기하였다.
또한, 평탄 정도는 언더코팅층의 단면 10㎛×10㎛ 영역 두께의 표준 편차가 ± 30 nm인 경우 '우수'로 표기하였고, ± 30 ~ 50 nm인 경우 '보통'으로 표기하였으며, ± 50 ~ 100 nm인 경우 '미흡'으로 표기하였다.
상기와 같은 분산성 평가, 굴절율 측정 및 표면 특성 평가 결과는 하기 표 2에 정리하여 기재하였다.
분산성 굴절율 ( at 532 nm ) 갈라짐( Crack ) 평탄 정도
실시예 1 우수 1.736 우수 보통
실시예 2 매우 우수 1.698 우수 우수
실시예 3 매우 우수 1.668 우수 우수
실시예 4 매우 우수 1.615 우수 우수
실시예 5 매우 우수 1.456 우수 우수
실시예 6 매우 우수 1.687 우수 보통
실시예 7 매우 우수 1.636 우수 우수
실시예 8 매우 우수 1.610 우수 우수
실시예 9 매우 우수 1.573 우수 우수
실시예 10 매우 우수 1.445 우수 우수
상기 표 2에서 보듯이, 실시예 1 내지 10의 언더코팅층 형성용 조성물 내 금속 알콕사이드 화합물의 분산성이 우수하고, 실시예 1 내지 10의 언더코팅층은 1.445~1.731의 굴절율을 갖는 것으로, 표면이 균일함을 확인할 수 있었다.
전술한 본 발명의 설명은 예시를 위한 것이며, 본 발명이 속하는 기술분야의 통상의 지식을 가진 자는 본 발명의 기술적 사상이나 필수적인 특징을 변경하지 않고서 다른 구체적인 형태로 쉽게 변형이 가능하다는 것을 이해할 수 있을 것이다. 그러므로 이상에서 기술한 실시예들은 모든 면에서 예시적인 것이며 한정적이 아닌 것으로 이해해야만 한다.

Claims (11)

  1. 화학식 1의 실록산 화합물; 및
    화학식 2의 금속 알콕사이드 화합물을 포함하는 언더코팅층 형성용 조성물:
    [화학식 1]
    (R1)n-Si-(O-R2)4-n
    [화학식 2]
    R3-O-M
    상기 R1은 탄소수 1 내지 18의 알킬기, 비닐기, 알릴기, 에폭시기 또는 아크릴기이고, 상기 R2 및 R3는 탄소수 1 내지 6을 갖는 알킬기 또는 아세틸기이고, 상기 n은 0<n<4의 정수이며, 상기 M은 티타늄, 지르코늄 또는 알루미늄이다.
  2. 제1항에 있어서,
    상기 실록산 화합물은
    알콕시 실란 화합물; 및
    탄소수 1 내지 18의 알킬기, 아크릴기, 글리시딜기 및 이들의 조합으로 이루어진 군으로부터 선택된 하나 이상으로 치환된 기능성 실란 화합물의 혼합으로 형성된
    언더코팅층 형성용 조성물.
  3. 제1항에 있어서,
    상기 실록산 화합물은 상기 실록산 화합물이 졸-겔 반응하여 형성된 망상 구조의 고분자 실록산 화합물을 포함하는
    언더코팅층 형성용 조성물.
  4. 제3항에 있어서,
    상기 고분자 실록산 화합물의 중량평균분자량이 3,000 내지 55,000인
    언더코팅층 형성용 조성물.
  5. 제3항에 있어서,
    상기 고분자 실록산 화합물은 상기 실록산 화합물 100 중량부 대비, 0.1 중량부 내지 100 중량부인
    언더코팅층 형성용 조성물.
  6. 제1항에 있어서,
    상기 금속 알콕사이드 화합물은 상기 실록산 화합물 100 중량부 대비, 10 중량부 내지 1000 중량부인
    언더코팅층 형성용 조성물.
  7. 알콕시 실란 화합물 및 탄소수 1 내지 18의 알킬기, 아크릴기, 글리시딜기 및 이들의 조합으로 이루어진 군으로부터 선택된 하나 이상으로 치환된 기능성 실란 화합물을 혼합하여 실록산 화합물을 형성하는 단계;
    상기 형성된 실론산 화합물을 졸-겔 반응시켜 망상 구조의 고분자 실록산 화합물을 형성하는 단계; 및
    상기 고분자 실록산 화합물을 함유하는 용액에, 화학식 2의 금속 알콕사이드 화합물을 첨가하는 단계를 포함하는
    언더코팅층 형성용 조성물의 제조방법:
    [화학식 2]
    R3-O-M
    상기 R3은 탄소수 1 내지 6을 갖는 알킬기 또는 아세틸기이고, 상기 M은 티타늄, 지르코늄 또는 알루미늄이다.
  8. 제7항에 있어서,
    상기 졸-겔 반응은 25℃ 내지 60℃의 온도에서 수행되는
    언더코팅층 형성용 조성물의 제조방법.
  9. 제7항에 있어서,
    상기 졸-겔 반응은 3시간 내지 72시간 동안 수행되는
    언더코팅층 형성용 조성물의 제조방법.
  10. 제7항에 있어서,
    상기 형성된 고분자 실록산 화합물을 숙성시키는 단계를 더 포함하는
    언더코팅층 형성용 조성물의 제조방법.
  11. 제7항에 있어서,
    상기 금속 알콕사이드 화합물은 상기 실록산 화합물 100 중량부 대비, 10 중량부 내지 1000 중량부 첨가되는
    언더코팅층 형성용 조성물의 제조방법.
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