KR20150116569A

KR20150116569A - 복분자 미숙과 추출물을 포함하는 정제 및 이의 제조방법

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Publication number: KR20150116569A
Application number: KR1020140041589A
Authority: KR
Inventors: 정종태; 정소희; 박희전; 권지웅
Original assignee: 전라북도 고창군
Priority date: 2014-04-08
Filing date: 2014-04-08
Publication date: 2015-10-16

Abstract

본 발명은 복분자 미숙과 추출물을 포함하는 정제(tablet) 및 이의 제조방법에 관한 것이다. 보다 상세하게는 복분자 미숙과를 열수로 추출하고 분무건조하여 추출분말을 만드는 단계와, 복분자 미숙과 추출분말 250-750mg, 정백당 522-897mg, 자일리톨 15-30mg, 레몬농축분말 0-110mg, 스테비오사이드 0-35mg 및 블루베리향 0-3mg을 혼합 후 HPMC 15-30mg,를 에탄올용액에 넣고 반죽한 상기재료와 함께 혼합 후 과립을 만드는 단계와, 상기의 과립을 열풍건조기로 40-50℃에서 1-3hr 동안 건조하고 스테아린산마그네슘과 비타민C 등을 결합제로 첨가하여 혼합한 후 타정기를 이용하여 1.5g 으로 타정 및 병입하는 단계로 구성된다.

Description

복분자 미숙과 추출물을 포함하는 정제 및 이의 제조방법{Tablet containing extract of unripened black raspberry and manufacturing method thereof}

본 발명은 복분자 미숙과 추출물을 포함하는 정제(tablet) 및 이의 제조방법에 관한 것이다. 보다 상세하게는 복분자 미숙과를 열수로 추출하고 분무건조하여 추출분말을 만드는 단계와, 복분자 미숙과 추출분말 250-750mg, 정백당 522-897mg, 자일리톨 15-30mg, 레몬농축분말 0-110mg, 스테비오사이드 0-35mg 및 블루베리향 0-3mg을 넣고 혼합후 HPMC 15-30mg를 에탄올용액에 넣고 반죽한 후 상기 재료와 혼합하여 이를 과립을 만드는 단계와, 상기의 과립을 열풍건조기로 40-50℃에서 1-3hr 동안 건조하고 스테아린산마그네슘 15-30mg과 비타민C 150-275mg 등의 결합제를 첨가하여 혼합한 후 타정기를 이용하여 1.5g 으로 타정 및 병입하는 단계로 구성된다.

본 발명은 복분자 미숙과 추출물은 항산화, 항암 및 대사증후군 등에 효능이 있는 폴리페놀류, 탄닌류, 비타민 C와 같은 성분들을 포함시키고, 복분자 미숙과의 맛을 개선하여 소비자에게 유익하고 맛있는 건강기능 제품의 복분자 추출물 정제를 제공하는데 있다.

복분자 딸기(Rubus occidentalis, 覆盆子)는 장미과에 속하는 낙엽 활엽성 관목으로 한국 및 중국이 원산지인 식물이다. 5∼6월에 연한 홍색의 꽃이 피고, 7∼8월에 열매가 성숙되며, 핵과는 둥글고 붉은색으로 익지만 나중에는 흑색으로 완숙된다(Park 등 2004, Kim 등 2011). 우리나라에서는 고창에서 전국 재배면적의 약 50 %에 해당되는 복분자를 재배 및 가공하고 있다(Moon 2006). 복분자에는 포도당(43 %), 과당(8 %), 서당(6.5 %), 펙틴 등이 함유되어 있고, 유기산으로 레몬산, 사과산, 살리실산, 카프론산, 개미산을 함유하며, 비타민으로 비타민 B, C 그리고 인, 철, 칼륨 등의 무기성분, 탄닌을 포함한 플라보노이드류 등의 유용성분이 풍부하다(Pang 등 1996, Cha 등 2001, Kwon 등 2006). 복분자에는 캠페롤(kaempferol), 쿼쉐틴(quercetin) 및 레스베라톨(resveratrol)과 같은 폴리페놀, 탄닌류, 비타민 C와 같은 성분들이 함유되어 있어 항산화, 항암효과, 항바이러스, 체중조절, 성기능개선, 혈중지질개선 등 다양한 효능, 효과가 있는 것으로 보고되고 있다.

한방에서는 복분자의 덜 익은 열매를 사용하는데 약리효과로는 피로로 인한 간 손상을 보호하여 눈을 밝게 할 뿐만 아니라 이뇨제의 효능이 있고, 양기, 신기 부족으로 인한 유정, 정액부족, 발기부전 및 성기능을 높이고 속을 덥게 하며, 기운을 세게 하고, 발모를 촉진함과 동시에 머리가 희게 세는 것을 방지한다고 알려져 있다(Bae 2000). 또한 갈증 해소, 시력과 배뇨 개선 및 기운을 돋우며(Ahn 1998), 항암, 항산화 효과와 당뇨억제효과를 가지는 것으로 알려져(Kwon 2006) 있다. 복분자 미숙과에 관한 연구로는 복분자딸기 열매의 성숙 정도에 따른 생리활성 및 성분의 변화(Park 등 2009), 미숙복분자 분말을 첨가한 건면의 품질특성(Lee 2000) 등이 있으며, 특허로는 복분자의 미숙과 및 완숙과를 이용한 음료, 쨈 및 연육용소스의 제조방법(특허 10-2004-0086787)으로 H사에서 개발한 간 건강을 위한 야쿠르트가 전부인 실정이다. 최근 연구에 의하면, 복분자 물추출물이 동물시험과 임상시험에서 저밀도 지질단백(LDL)의 억제 효과를 보였고(Qiao JH), 혈관질환의 원인이 되는 염증성 사이토카인인 TNF-a, IL-6, PGF2, 일산화질소 등의 생성을 억제하는 항염증 효능이 있음을 보고한바 있다.(Yang HM 2008)

정제(錠劑,tablet)는 분말상의 의약품을 부형제, 결합제, 붕해제, 활택제 등을 가하여 과립상으로 성형하고, 이것을 작은 원판 모양으로 압축하여 복용하기 쉽게 만든 것으로 용량이 정확하고 복용, 휴대, 보관이 편리할 뿐만 아니라 대량생산에도 적합하다. 보통 일정한 장치로 시험을 하는데, 물 속에서 30분 이내에 붕해되어야 한다.

본 발명의 정제와 관련이 있는 종래기술로는 한국특허등록번호 1013126380000(복분자 발효분말 타정의 제조방법 및 이의 방법으로 제조한 복분자 발효분말 타정) 복분자 열매 1kg당 증류수 2ml, 설탕 0.1g, 효모 0.2g을 첨가하고, 30~40℃에서 30분~1시간 동안 효모를 활성화시키는 제1단계; 상기 제1단계에서 활성화된 효모를 당도 12°Brix로 조정한 후, 복분자 과즙에 혼합하여 20~25℃, 1.5~2.5일간 배양하여 주모를 제조하는 제2단계; 및 상기 제2단계에서 제조한 주모를 이용해 복분자 발효액을 수득한 후, 분무건조 또는 동결건조를 통해 복분자 분말을 제조하는 제3단계; 를 포함하는 복분자 발효분말 타정의 제조방법에 관한 것이다. 한국특허등록번호 10-1254630(브라운소스 타블렛의 제조방법)은 갈색육수에 젤라틴 및 토마토 페이스트를 첨가하고 가열하여 제조한 브라운소스 분말 100중량부, 유당 20 내지 40중량부, 포도당 10 내지 30중량부, HPMC 1 내지 10중량부, 찹쌀가루 5 내지 20중량부 및 찹쌀 페이스트 30 내지 60중량부의 혼합물을 과립화하여 브라운소스 과립을 제조하는 단계; 및 상기 브라운소스 과립 100중량부 및 활택제 0.5 내지 5중량부의 혼합물을 가압성형하는 단계;를 포함하는 브라운소스 타블렛 제조방법이다. 한국특허등록번호 10-0794383(마늘 추출물을 포함하는 마늘 타블렛 및 그의 제조 방법)은 마늘로부터 생리활성 성분을 포함하는 유효성분을 추출하여 이를 주성분으로 하고, 팽이버섯, 구연산, 자일리톨, 함수포도당, 스테아린산 마그네슘, 옥타코사놀 그리고 비타민 C를 첨가하여 다양한 영양소를 함유한 마늘 타블렛 및 그 제조방법에 관한 것이다. 한국특허등록번호 10-089304(녹차 종자 추출물을 이용한 타블렛 제조방법)지용성성분과 불용성물질들이 제거된 농축액은 종자추출물의 고형분 함량이 40%가 되도록 부형제인 덱스트린을 혼합한 후 분무 건조시키는 공정과, 종자추출물의 분말 99%와 활탁제로 0.5% 무수규산와 0.5% 스테아린산 마그네슘를 혼합한 후 타정하는 공정으로 이루어진다. 한국특허공개번호2002-0067171(산채추출물을 함유하는 산채음료 및 타블렛의 제조방법)은 산채를 수세, 알코올 추출, 여과 및 농축한 산채 추출물 0.3∼0.5 중량%, 정제수 80∼90 중량%, 황기추출물 0.2∼0.5 중량%, 대추추출물 0.1∼0.5 중량%, 계피추출물 0.01∼0.05 중량%, 설탕:고과당(1:1) 5∼12.0 중량%, 구연산 0.05∼0.2 중량%를 혼합한 음료 및 타블렛을 만든다.

그러나 이 들 종래기술은 본 발명과 기술적구성이 다른 것이다.

복분자 미숙과는 재배 중에 떨어져 미숙 낙과가 발생하거나 송이가 많이 열리므로 솎아내서 발생하는 미숙과가 있다. 그러나 이들 미숙과는 건강기능성이 우수한 성분을 많이 함유하고 있음에도 불구하고, 불유쾌한 맛 때문에 한약재로 사용되는 경우를 제외하고는 폐기되고 있는 실정이다.

본 발명은 복분자 미숙과를 건강기능식품으로 활용하기 위하여 열수로 추출하고 분무건조하여 추출분말을 만드는 단계와, 복분자 미숙과 추출분말, 정백당, 자일리톨, 레몬농축분말, 스테비오사이드 및 블루베리향을 넣고 혼합한 후 HPMC를 에탄올용액에 넣고 반죽한 후 상기 재료와 혼합한 후 과립을 만드는 단계와, 상기의 과립을 열풍 건조하고 스테아린산마그네슘과 비타민C 등을 결합제로서 첨가하여 혼합한 후 타정하여 정제를 만들어 병입하는 단계로 구성된다.

본 발명의 정제는 복분자 미숙과 추출물은 항산화, 항암 및 대사증후군 등에 효능이 있는 폴리페놀류, 탄닌류, 비타민 C와 같은 성분들을 포함시키고, 복분자 미숙과의 좋지 않은 맛을 개선하여 소비자들이 손쉽게 사용할 수 있는 복분자 정제를 제공하는데 있다.

도 1은 저장기간 중의 정제의 수분흡습 곡선이다.

본 발명은 복분자 미숙과를 건강기능식품으로 활용하기 위하여 열수로 추출하고 분무건조하여 추출분말을 만드는 단계와, 복분자 미숙과 추출분말, 정백당, 자일리톨, 레몬농축분말, 스테비오사이드 및 블루베리향을 넣고 혼합하고 HPMC는 에탄올용액에 넣고 반죽한 후 상기 재료와 함께 혼합하여 과립을 만드는 단계와, 상기의 과립을 열풍 건조하고 스테아린산마그네슘과 비타민C 등의 결합제를 첨가하여 혼합한 후 타정하여 정제를 만들어 병입하는 단계로 구성된다.

<실시예 1> 복분자 미숙과 정제 제조방법

추출물은 복분자 미숙과를 수확하여 세척한 후 복분자 미숙과 165 kg에 정제수 2,000 L를 넣고 가열추출을 한 다음, 여과, 농축, 동결건조 과정을 거쳐 추출물을 제조하였다.

복분자 미숙과 정제는 미숙과 물추출물을 주원료로 하여 표 1과 같은 배합비로 정제를 만들었다. 정백당, 자일리톨, 레몬농축분말, 스테비오사이드, 향을 비율을 달리하여 넣고 혼합하고 HPMC는 주정을 이용하여 반죽하고 상기의 재료와 함께 반죽하였다. 반죽 후 과립기를 이용하여 과립을 형성한 다음 열풍건조기를 이용하여 45℃에서 2hr 동안 건조한 후 스테아린산 마그네슘과 비타민C를 넣고 혼합한 후 타정기를 이용하여 1.5g 으로 타정한다. 타정 후 병입한다.

복분자 미숙과 정제 배합비
구 분	실시예 1-1 (시료 A)	실시예 1-2 (시료 B)	실시예 1-3 (시료 C)
미숙과 추출분말	750	375	250
정백당	522	662	897
비타민 C	150	250	275
자일리톨	30	15	15
스테아린산 마그네슘	30	15	30
HPMC	15	35	30
레몬농축분말	-	110	-
스테비오사이드	-	35	-
블루베리 향	3	3	3

<실시예 2> 미숙 복분자 정제(장방형) 제조방법

복분자 미숙과 정제(장방형)는 복분자 미숙과 물추출물을 주원료로 하여 정백당, 레몬농축분말, 향을 넣고 혼합하고 HPMC는 주정을 이용하여 반죽한 후 상기의 재료를 함께 반죽하였다. 반죽 후 과립기를 이용하여 과립을 형성한 다음 열풍건조기를 이용하여 45℃에서 2hr 동안 건조한 후 스테아린산마그네슘을 넣고 혼합한 후 타정기를 이용하여 0.5g 으로 타정한다. 타정 후 병입한다.

미숙 복분자 정제(장방형) 배합비
구 분	레시피 (mg)
미숙과추출분말	375
레몬농축분말	0.5
스테비오사이드	1
정백당	96
HPMC	2.5
스테아린산 마그네슘	25

<실시예 3> 미숙 복분자 경질캅셀형 제조방법

복분자 미숙과 경질캅셀의 제조과정은 미숙과 물추출물을 주원료로 하여 HPMC, 향을 넣고 주정을 이용하여 재료를 반죽하였다. 혼합기에서 반죽 후 과립기를 이용하여 과립을 형성한 다음 열풍건조기를 이용하여 45℃에서 2hr 동안 건조한 후 스테아린산마그네슘을 혼합한 후 캡슐기(반자동)를 이용하여 경질캅셀로 제조한 후 병입한다.

미숙 복분자 경질캅셀형 배합비
구 분	레시피(mg)
미숙과추출분말	250
스테아린산 마그네슘	5
HPMC	5

<시험예 1> 미숙과의 일반성분

복분자 미숙과의 물추출물(UBRE)의 일반성분은 표 4와 같았다. 분말의 수분함량은 10.55%로 나타났고 조회분 함량은 13.22%이며, 조지질 함량은 0.27%를 나타냈고, 조단백질은 10.09%를 나타내었다. Kim (2011) 등의 연구에서 동결건조한 복분자 완숙과, 중숙과, 미숙과 분말의 일반성분은 완숙과 분말의 경우 수분함량, 조단백질과 조지질 함량이 중숙과와 미숙과 분말에 비해 높았지만 회분함량은 숙성기간이 길어 질수록 감소하는 경향을 보였다고 하였다. 본 실험과 Kim (2011) 등의 연구와 미숙과 분말을 비교한 결과 수분함량, 조단백질과 회분은 본 실험에 사용된 미숙과가 훨씬 더 높았으며 조지질은 낮게 분석되었다. 본 연구는 품종과 토질 등이 다를 뿐만 아니라 선행연구에서 사용된 복분자들은 씨앗을 제거한 과육의 분말만을 시료로 사용하였기 때문에 나타난 것으로 생각되었다.

복분자 미숙과 추출물의 성분분석(%)
시료	수분	회분	조단백	조지방
복분자미숙과	10.55±0.10	13.20±0.06	10.09±0.06	0.27±0.05

<시험예 2> 정제의 특성 조사

가. 용해도

미숙 복분자를 이용하여 제조된 정제의 용해성을 알아보고자 물에 용해시킨 후 불용성 고형물의 양을 측정한 결과는 표 5와 같았다. Sample A가 나머지 2가지 정제에 비해 용해성이 낮아 더 단단한 타블렛으로 제조되었음을 알 수 있었고 정제의 구조적 차이에 기인하는 것으로 생각된다.

식품공업에서 타블렛의 제조는 주로 사탕이 주원료로 사용되고 있으며, 이 경우도 입속에서 쉽게 용해되도록 하기 위해서 전분질 원료를 혼합하는 경우가 많다(Jiro) 또, 재료분말을 과립상으로 만든 후 타정에 의하여 타블렛을 제조하는데 결합제를 첨가함으로 구성성분의 종류와 양에 따라서도 용해성에 차이가 있으나 성형압력 및 시간에 따라서도 상당한 차이가 있는 것으로 알려져 있다(Jiro).

미숙과 정제의 용해도 측정(%)
시료	Solubility
실시예1-1 (시료A)	48.3876
실시예1-2 (시료B)	54.2399
실시예1-3 (시료C)	58.5628

나. 색도

미숙 복분자 정제의 색도는 표 6과 같았다. 종류에 따라 명도(L, lightness), 적색도(a, redness), 황색도(b, yellowness) 값이 차이를 보였다. 명도인 L값은 각 시료가 유의적인 차이를 보였고, 시료 B와 C가 74.38과 76.73으로 가장 높게 측정되었고, 이는 부재료의 함량에 따라 색도에 영향을 준다는 것을 알 수 있었다.

미숙과 정제의 색도 측정
시료	L	a	b
실시예1-1 (시료A)	72.67^b	3.34	9.94
실시예1-2 (시료B)	74.38^ab	2.61	8.54
실시예1-3 (시료C)	76.73^a	2.85	7.80

¹⁾Values are represented mean±SD, and with different superscripts in the same column are significantly different at p<0.05.

<시험예 3> 정제의 기계적 특성 조사

가. 경도측정(Hardness)

미숙 복분자 정제의 강도를 알아보고자 Texture analyzer를 이용하여 얻은 결과를 표 7에 나타냈다. 시료 B와 C의 경도는 18.67과 17.74 kg의 값을 보였고 시료 A는 20.04 kg으로 유의적인 차이를 보였다(p<0.05)

부재료의 함량을 달리하여 제조한 각 정제 중 시료 A가 더 높은 값을 보임으로 조직이 다른 시료에 비해 조직이 치밀하게 성형됨을 알 수 있었다. 이는 경도값이 낮은 시료들이 용해도가 더 높은 것과 연관됨을 알 수 있었다.

정제의 조직물성(kg)
시료	실시예1-1 (시료A)	실시예1-2 (시료B)	실시예1-3 (시료C)
Hardness	20.04^a	18.67^b	17.74^b

<시험예 4> 정제의 저장성 조사

가. 저장에 따른 수분흡수력 측정

미숙 복분자를 이용하여 제조된 정제의 저장안정성을 알아보기 위하여 수분흡수력을 측정하고자 하였다. 정제를 가습된 밀폐공간에 넣고 수분흡수에 따른 무게 변화를 측정한 결과는 표 8과 도 1과 같다. 수분흡수 특성은 흡습에 따른 무게 변화량으로 나타내었는데, 모든 시료에서 시간이 지남에 따라 수분흡수로 인한 무게 증가가 유의적인 차이를 보였다(p<0.05). 대부분 초기 시료무게보다 저장 1시간부터 무게가 증가되는 것을 관찰 할 수 있었다. Sample C가 나머지 시료에 비해 수분 흡수력이 유의적으로 높은 것을 알 수 있었고 Sample C가 수분흡수력이 가장 낮음을 확인하였다.

Wolf (1972)등의 연구에서 타블렛의 건조물의 흡습 특성은 내부 조직구조와관계가 있다고 보고하였다.

저장 중의 정제의 수분흡습도(1.5g)
시료	Time (hr)
시료	0	1	2	3	4	5	6	7
실시예1-1 (시료A)	1.5290^b	1.5311^c	1.5335^c	1.5358^c	1.5375^c	1.5400^c	1.5419^c	1.5437^c
실시예1-2 (시료B)	1.8173^a	1.8206^b	1.8237^b	1.8261^b	1.8283^b	1.8311^b	1.8333^b	1.8356^b
실시예1-3 (시료C)	1.9390^a	1.9429^a	1.9459^a	1.9482^a	1.9508^a	1.9535^a	1.9559^a	1.9582^a

<시험예 5> 정제의 Ellagic acid 분석

미숙 복분자 정제의 지표물질인 ellagic acid의 함량을 분석한 결과는 표 9

및 10과 같았다. 표준물질과 미숙 복분자 정제의 ellagic aicd 함량을 분석한 결과 검출된 ellagic acid peak가 동일 시간대인 약 13분대에 검출되어 동일 물질임을 확인하였고, 또한 시험용액에서 ellagic acid peak가 단일 peak로 다른 peak와 완전히 분리됨을 확인할 수 있었다. 표준물질 ellgaic acid를 약 100 ug/mL의 농도를 목적농도 100%로 설정하여 6.25%～200% 범위에서 평가한 결과 ellagic acid는 약 5～200 ug/mL에서 직선성이 확인되었고, 이때 직선의 상관계수는 해당농도범위에서 평균 R²=0.9999로 나타났다. 시료 A의 ellagic acid 함량은 11.29 mg/g의 함량을 보였고, 시료 B는 11.28 mg/g, 시료 C는 11.29 mg/g으로 시료간의 ellagic acid 함량은 차이를 보이지 않았다.

ellagic acid의 함량 분석 결과(표준용액의 검량선)
농도 (%)	실제농도 (ppm)	면적 (Area)
6.25	5.950	153.30173
12.5	11.900	307.37747
25	23.800	602.81934
50	47.600	1197.62256
100	95.200	2400.67212
150	142.800	3635.83643
200	190.400	4825.67676
기울기	25.36486
y절편	-0.97304
R²	0.99997

미숙 복분자 정제의 ellagic acid 함량(1.5g)
시 료	Ellagic acid(mg/g)
시 료 A	11.29
시 료 B	11.28
시 료 C	11.29

<시험예 6>; 정제의 용해도 측정

상기 실시예 1 내지 3의 방법으로 제조한 정제를 18℃의 정제수 100㎖를 비커에 넣고 교반시키면서 정제가 완전히 용해되는 시간을 측정하고, 이것을 3회 반복 실시하여 그 평균값을 표 11에 나타내었다. 대조군은 시중에서 판매되고 있는 캔디와 비교하였다.

정제의 용해시간
구분	실시예1	실시예 2	실시예 3	대조군
시간	10분 17초	8분 32초	6분 35초	10분 15초

상기 표 11에 나타난 바와 같이 실시예 2, 3은 비교예 보다 용해시간이 크게 단축되는 것으로 나타나기 때문에 정제의 섭취 편의성이 좋다.

본 발명의 정제는 복분자 미숙과 추출물은 항산화, 항암 및 대사증후군 등에 효능이 있는 폴리페놀류, 탄닌류, 비타민 C와 같은 성분들을 포함시키고, 복분자 미숙과의 좋지 않은 맛을 개선하여 소비자에게 손쉽게 접할 수 있는 복분자 가공제품인 정제를 제공하는데 있다.

Claims

복분자 미숙과를 열수로 추출하고 분무건조하여 추출분말을 만드는 단계와, 복분자 미숙과 추출분말과 첨가제를 혼합하고 결합제인 HPMC를 에탄올용액에 넣고 반죽한 상기 재료와 함께 혼합한 후 과립을 만드는 단계와, 상기의 과립을 열풍건조기로 건조하고 스테아린산마그네슘과 비타민C의 결합제를 첨가하여 혼합한 후 타정 및 병입하는 단계로 구성되는 것을 특징으로 하는 복분자 미숙과 추출물을 포함하는 정제의 제조방법
제 1항에 있어서, 첨가제는 복분자 미숙과 추출분말 250-750mg, 정백당 522-897mg, 자일리톨 15-30mg, HPMC 15-30mg, 레몬농축분말 0-110mg, 스테비오사이드 0-35mg 및 블루베리향 0-3mg으로 구성되는 것을 특징으로 하는 복분자 미숙과 추출물을 포함하는 정제의 제조방법
제 1항에 있어서, 상기의 과립을 열풍건조기로 40-50℃에서 1-3hr 동안 건조하고, 결합제로 비타민C와 스테아린산마그네슘을 첨가하는 것을 특징으로 하는 복분자 미숙과 추출물을 포함하는 정제의 제조방법
제 1항에 있어서, 정제는 타원형 또는 장방형 및 캅셀형인 것을 특징으로 하는 복분자 미숙과 추출물을 포함하는 정제의 제조방법