KR20150114421A - 상호 접속부 및 고체 산화물 연료 전지 기기 - Google Patents

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Abstract

고체 산화물 연료 전지(SOFC) 매니폴드 및 상호 접속 구조체는 대응 SOFC와 함께 사용된 연료 가스에 대해 불투과성인 치밀한 밀봉성 평면형 표면을 갖는 매니폴드를 포함한다. 다공성 재료는 전극 상호 접속부를 형성하기 위해 매니폴드의 평면형 표면과 측면 접촉하는 투과성 평면형 표면을 포함한다. 치밀한 밀봉성 평면형 표면과 투과성 평면형 표면 사이의 접합부의 노출된 표면은 실질적으로 편평하고, 불연속부, 코너부 및 이음새가 없다. 치밀한 밀봉성 평면형 표면, 투과성 평면형 표면 및 접합부의 노출된 표면은 전극 및 전해질 층의 열 증착에 적합한 단일의 공통 평면에 놓인다.

Description

상호 접속부 및 고체 산화물 연료 전지 기기{INTERCONNECT AND SOLID OXIDE FUEL CELL DEVICE}
연방 지원 연구 및 개발에 관한 진술
본 발명은 미국 에너지국에 의해 지급된, 세부 계약 번호 DE-NT0004109에 따른 정부 지원에 의해 이루어진 것이다. 미국 정부는 본 발명에 대해 소정의 권리를 갖는다.
기술분야
본 발명의 요지는 일반적으로 고체 산화물 연료 전지와 같은 전기화학적 기기에 관한 것이고, 더 구체적으로는 양 표면이 동일한 평면에 있도록 표면들의 계면 접합부에 수직인 편평한 전이부를 갖는 투과성 표면에 이웃한 치밀한 표면을 제공하는 고체 산화물 연료 전지(solid oxide fuel cell: SOFC) 금속 매니폴드 및 상호 접속 구조체에 관한 것이다. 후속의 전극 및 전해질층은 표면 상에 증착되어, 평면형 상호 접속 표면에 대해 평행하게 된다.
고체 산화물 연료 전지(SOFC)는 화학 에너지를 고효율 및 저배출물(low emissions)로 전기 에너지로 변환한다. 캐소드는 일 측에서 산소를 환원하고, 산소 이온을 밀봉 전해질에 공급한다. 밀봉 전해질은 고온에서 산소 이온을 애노드에 안내하는데, 여기서 산소 이온은 수소를 산화시켜 물을 형성한다. 애노드와 캐소드를 접속시키는 저항성 부하(resistive load)가 전자를 안내하여 일을 수행한다.
전통적인 세라믹 소결 기술에 기초하는 애노드-지지형 SOFC(anode-supported SOFC)는 높은 수율에서 최대 제조 가능한 전지 크기에 의해 제한되고, 소결-기반 제조 설비들은 높은 자본 투자를 필요로 한다. 그러나, 열 스프레이 증착을 이용하는 금속 상호 접속부-지지형 SOFC(metal interconnect-supported SOFC)는 다양한 제조 이익뿐만 아니라 더 튼튼한 디자인을 제공한다. 그 결과, 전지 크기는 소결 제조를 사용할 때 관찰되는 것보다 더 많은 성공과 함께 증가될 수 있다. 열 스프레이 증착 전해질의 성공은 본질적인 코팅 밀봉성뿐만 아니라 상호 접속 기판의 디자인에 의존한다.
상호 접속 표면은, 높은 연료 이용률(Uf)에서 낮은 개방 회로 전압(open circuit voltage: OCV) 및 열악한 성능을 야기할 수 있는 총체적 결함(gross defects)이, 전극, 통상적으로, 배제적인 것은 아니지만, 애노드 및 후속의 전해질이 증착됨에 따라 형성되는 것을 방지하기 위해 비교적 평활해야 할 필요가 있다. 게다가, 상호 접속부는 충분한 연료 가스가 애노드 및 전해질 계면에 도달하게 하여 물질 전달 분극(mass transport polarization)을 최소화하도록 설계된 연료 유동장을 가질 필요가 있다. 통상적으로, 이는 큰 천공부 또는 상호 접속 기공도를 사용함으로써 성취된다. 열 스프레이 프로세스로 공급되는 분말 공급 원료는 열 스프레이 증착을 위해 100 nm 내지 대략 50 ㎛의 범위일 수 있어, 상호 접속부 연료 유동장을 약 100 ㎛의 다공성 특징부 크기 미만으로 제한한다. 분말 크기의 약 2배 미만인 다공성 특징부 크기는 통상적으로 완전하고 균일한 코팅을 증착하는 데 적절한데, 이때 애노드와 전해질 분말은 투과성 결함의 형성 없이 특징부들을 적절하게 가교할 수 있다. 다공성 금속 발포체의 사용은 결함을 유발하는 균열 없이 밀봉 전해질 코팅을 여전히 유지하면서, 애노드와 전해질 계면에 도달하기 위한 적절한 연료를 제공하기 위한 가능성을 나타내고 있다. 그러나, 다공성 금속이 치밀한 금속 매니폴드로 밀폐되는 것을 필요로 하는 공지의 디자인은, 완전한 전해질 커버리지를 방해하고 전해질 증착 후에 높은 응력 집중의 국부적인 영역을 발생시키는 날카로운 전이 코너부 및 이음새를 야기한다. 응력은 작동 중에 균열의 확률을 상당히 증가시켜, OCV 및 Uf의 손실을 유도하고, 궁극적으로는 SOFC 고장을 유발할 수 있다.
SOFC 유동장은 연료 가스 또는 공기를 전기화학적 반응을 위해 전극으로 운반하기 때문에, 가스 및 공기 유동장은 이들의 각각의 매니폴드와 함께, 연료와 공기 혼합을 방지하도록 분리 및 밀폐되어야만 한다. 또한, 가스 및 공기 유동장은 또한 전기 상호 접속부를 제공하면서 전기적으로 절연되어, 이들의 각각의 애노드 전극 또는 캐소드 전극으로부터 전자를 안내해야만 한다.
매니폴드 및 유동장은 반응 가스가 전극에 도달하기 위한 경로를 제공해야만 한다. 이는 통상적으로 천공형, 채널형 또는 주름형 디자인을 사용하여 성취된다. 이들 디자인은 평면형 코팅 증착을 위한 실질적으로 평활하고 편평한 기판을 제공하지 않는다. 열 스프레이 증착 기술은 예를 들어, 균열을 유도하는 큰 국부 응력을 유발할 수 있는 날카로운 특징부들 없이, 균일한 코팅을 위한 평활한 표면을 요구한다. 이러한 특성은 전해질 코팅 밀봉성을 보장하는 데 바람직하다. 전해질은 본질적으로 밀봉성일 필요가 있을 뿐만 아니라, 또한 매니폴드의 치밀한 부분에 시일을 형성해야 한다.
일 공지의 방법은 애노드 상호 접속부로의 직접적인 접합을 통해 애노드 상에 전해질을 증착시킨다. 이는 단지 전해질이 충분히 밀봉성일 때에만 전해질과 애노드 상호 접속부 사이에 시일을 생성하여, 연료와 산화제(통상적으로, 공기) 사이의 유체 연통을 제거한다. 전극 및 전해질과의 유체 연통을 위한 큰 천공된 구멍을 갖는 모놀리식(monolithic) 매니폴드가 제안되어 왔다. 부품이 모놀리식이기 때문에, 매니폴드로의 투과성 상호 접속부의 접합은 필요하지 않다. 그러나, 대형 연료 개구 상에 얇은 애노드 및 전해질층들을 증착하는 과제를 처리하기 위해, 개념상 상호 접속부 연료 개구 내에 소모성 임시 재료(expendable fugitive material)를 사용하는 것을 제안하고 있다. 이 단계는 고온 번아웃(burnout)을 필요로 하고, 열 스프레이 증착과 같은 고온 전해질 증착 프로세스와 간섭하거나 제한된 성공을 나타낼 수 있다.
유사하게, 몇몇 기술은 전해질과 함께 공소결된(co-sintered) 금속 상호 접속 구조체를 갖는데, 여기서 전해질은 다공성 및 치밀 영역의 접합부와 접촉하여 접합부 위에 시일을 형성한다. 밀폐된 계면은 전해질이 단지 다공성이고 치밀한 계면과 접촉하는 것을 요구하여, 불연속적이고 불완전한 애노드 전극 커버리지를 남겨둔다. 불완전한 애노드 커버리지, 그리고 금속, 도성 합금(cermet) 및 세라믹의 공소결은, 코팅 내에 상당한 잔류 응력을 불리하게 생성할 수 있고 바람직하지 않다.
전극에 매니폴드 유체 접촉을 제공하는 데 사용되고 있는 다른 기술은 미공성 다공성 금속을 사용한다. 약 100 미크론 미만의 기공 크기를 갖는 다공성 금속은 완전한 애노드 커버리지에 작은 거칠기값을 제공하기에 적절하였다. 후속의 전해질 증착은 불연속부 및 응력 관련 균열이 없는 것으로 보였다. 그러나, 매니폴드의 치밀한 부분과 접촉하는 다공성 금속의 주계(perimeter)는 결함이 있는 코팅을 유발할 수 있는 임계 위치이다. 레이저 용접은 열 스프레이 용례를 위한 치밀한 매니폴드에 평면형 금속 다공성 금속을 부착하는 데 사용되어 왔다. 애노드 증착은 전해질의 증착으로 이어졌고, 이는 치밀한 금속에 대한 밀봉식 시일을 형성하였다. 레이저 용접 기술은 바람직하지 않은 날카로운 코너부를 야기하여, 높은 국부 응력을 유발하였고, 종종 투과성 상호 접속부에 이웃한 파멸적인 전해질 균열을 야기하였다. 도 1은 치밀한 매니폴드 금속에 용접된 다공성 금속 레이저의 개략도이다. 전해질 균열은 연료 및 공기 상호 확산을 야기하여, 낮은 OCV 및 Uf를 유도하였다.
전술한 견지에서, 개방 회로 전압 및/또는 연료 이용에 악영향을 미칠 수도 있는 결함의 형성에 대한 임의의 가능성을 더욱 최소화하는 금속 상호 접속부-지지형 전기화학적 기기에 대한 요구가 존재한다.
일 실시예에 따르면, 고체 산화물 연료 전지(SOFC) 매니폴드 및 상호 접속 구조체와 같은 전기화학적 기기는 치밀한 밀봉성 평면형 표면을 포함하는 매니폴드; 및 치밀한 밀봉성 평면형 표면과 측면 접촉하여 전극 상호 접속부를 형성하는 투과성 평면형 표면을 포함하는 다공성을 포함하고, 치밀한 밀봉성 평면형 표면과 투과성 평면형 표면 사이의 계면 접합부는, 실질적으로 편평하고 불연속부, 코너부 및 이음새가 없는 노출된 평면형 표면을 포함하고, 또한 치밀한 밀봉성 평면형 표면, 투과성 평면형 표면 및 접합부의 노출된 평면형 표면은 치밀한 밀봉성 평면형 표면, 투과성 평면형 표면 및 접합부의 노출된 평면형 표면에 대해 공통인 단일 평면에 놓인다. 전기화학적 기기 매니폴드 및 상호 접속 구조체는 상호 접속 접합부의 노출된 평면형 표면 및 투과성 평면형 표면 상에 열적으로 증착되어 이들 표면을 완전히 커버하는 애노드 재료와, 애노드 재료 상에 열적으로 증착되어 이를 완전히 커버하는 전해질을 더 포함할 수 있고, 전해질은 애노드에 열적으로 접합되어 애노드 재료를 밀봉식으로 밀폐하고 전기화학적 기기와 연계된 사전 결정된 연료 가스와 산화제 사이에 유체 배리어를 제공한다. 전기화학적 기기는 전해질 상에 열적으로 증착된 캐소드 전극 재료와, 캐소드 전극 재료와 유체 접촉하는 제2 전극 상호 접속부를 더 포함할 수도 있다.
대형 금속 지지형 및 열 스프레이형 전극 및 전해질은 균열 전파를 유발할 수 있는 잔류 응력을 갖는 영역이 없는 코팅을 필요로 한다. 따라서, 균일하게 두꺼운 전극을 갖는 금속 상호 접속 기판면을 완전히 코팅하는 것이 유리하다. 전체 전극 커버리지는 금속과 전해질 사이에 낮은 계수 계면(low modulus interface)을 제공하여, 전해질 코팅 내에서 소정의 컴플라이언스(compliance) 및 낮은 응력 상태를 허용한다.
치밀한/밀봉성 매니폴드와 투과성 재료 사이의 상호 접속 접합부에 의해 생성된 시일의 성공은, 투과성 재료에 의해 생성된 다공성 영역에 이웃한 연료 가스에 대해 불투과성인 치밀한 부분에 의존한다. 다공성 영역은 환원 가스가 애노드와 전해질 계면에 도달하게 한다. 게다가, 상호 접속 접합부의 표면은 평활하고 이음새가 없어, 얇은 전극 및 전해질 층들의 증착을 위한 이상적인 기판을 제공하고 결함이 형성될 가능성을 최소화한다.
본 발명의 이들 및 다른 특징, 양태 및 장점은, 첨부 도면을 참조하여 이하의 상세한 설명을 숙독하면 더 양호하게 이해될 수 있을 것이다.
본 발명에 따르면, 개방 회로 전압 및/또는 연료 이용에 악영향을 미칠 수도 있는 결함의 형성에 대한 임의의 가능성을 더욱 최소화하는 금속 상호 접속부-지지형 전기화학적 기기를 얻을 수 있다.
도 1은 SOFC 기술 분야에 공지되어 있는, 레이어 용접을 사용하여 치밀한 금속 매니폴드에 부착된 다공성 금속을 도시하고 있는 개략도.
도 2는 일 실시예에 따른, 상호 접속부-지지형 SOFC를 위한 투과성 금속 구조체를 포함하는 모놀리식 매니폴드의 측단면도를 도시하고 있는 개략도.
도 3은 일 실시예에 따른 복수의 타일링된(tiled) 투과성/다공성 금속 구조체를 갖는 모놀리식 매니폴드의 평면도를 도시하고 있는 개략도.
도 4는 일 실시예에 따른 복수의 타일링된 투과성/다공성 금속 구조체를 갖는 모놀리식 매니폴드의 측면도를 도시하고 있는 개략도.
전술된 도면은 특정 실시예들을 설명하고 있지만, 본 발명의 다른 실시예가 상세한 설명에 언급된 바와 같이 또한 고려된다. 모든 경우에, 본 명세서는 한정이 아니라 예시로써 본 발명의 예시된 실시예를 제시하고 있다. 본 발명의 원리의 범주 및 사상 내에 있는 수많은 다른 변형예 및 실시예가 당 기술 분야의 숙련자들에 의해 안출될 수 있다.
이제 도 1을 참조하면, 치밀한 금속 매니폴드(14)에 부착되고, 연계된 SOFC 전극 및 전해질층(19, 12)에 대한 매니폴드 유체 접촉을 제공하는 공지의 다공성 금속 구조체(10)의 단면도가 개략도로 도시되어 있다. 결과적인 매니폴드 구조체는 그 주계(18)에서 다공성 금속(10)을 치밀한 금속 매니폴드(14)에 부착하기 위해 레이저 용접부(16)를 이용한다. 치밀한 금속 매니폴드(14)와 접촉하는 다공성 금속 구조체(10)의 주계(18)는 날카로운 코너부(11) 및 불연속부를 유발하여 투과성 상호 접속부(17)에 이웃한 파멸적인 전해질 균열(13, 15)을 유도하는 국부 응력 지점을 야기하는 레이저 용접 기술에 기인하여 결함이 있는 코팅을 바람직하지 않게 생성할 수 있는 임계 위치이다.
도 2는 도 1을 참조하여 본 명세서에 설명된 매니폴드 구조체의 단점을 회피하는, 일 실시예에 따른 투과성/다공성 금속 구조체(22)를 갖는 모놀리식 매니폴드 구조체(20)의 측단면도를 도시하고 있는 개략도이다. 본 명세서에 설명되어 있는 평면형 개념은 유리하게는 적어도 하나가 24 인치 이상인 직경, 길이 및/또는 폭을 비한정적으로 포함하는 치수들을 가질 수도 있는 하나 이상의 대면적 금속 지지형 SOFC의 형성을 가능하게 한다. 본 명세서에 설명되어 있는 원리는 전통적인 세라믹/야금 소결 기술 및 구조와 연계된 장점들을 넘어 금속 지지형 기판 상의 열 스프레이 코팅과 연계된 장점을 제공한다. 일 양태에 따르면, 금속 지지형 기판 상의 열 스프레이 코팅은 더 강인한 금속을 야기하여, 보다 대형인 크기의 전지의 형성 및/또는 더 높은 제조 수율을 가능하게 한다. 24 제곱인치만큼 큰 전지 크기는 본 명세서에 설명되어 있는 원리를 사용하여 용이하게 형성될 수 있고, 이러한 대형인 크기의 전지들을 전통적인 세라믹/야금으로 소결하는 것은, 세라믹을 파괴하지 않으면서 구성하기가 극단적으로 어려울 것이다. 도 3 및 도 4를 참조하여 본 명세서에 설명된 타일링은 더욱 더 대형인 전지 크기의 형성을 허용할 수 있다.
도 2를 계속 참조하면, 매니폴드 및 상호 접속 지지면(24)은 실질적으로 편평하고, 도 1을 참조하여 도 1에 도시되어 있는 것들과 같은 불연속부와 관련된 결함 또는 응력 관련 균열 없이 전해질(28) 및 애노드(26)와 같은 전극의 열 스프레이 증착 및 완전한 커버리지를 위한 이상적인 기판을 제공한다. 모놀리식 매니폴드 구조체(20)는 SOFC와 같은 상호 접속부 지지형 전기화학적 기기를 위한 투과성 금속 구조체(22)와 치밀한 금속 구조체(32) 사이의 실질적으로 이음새 없는 전이부를 제공하는 상호 접속 접합부(30)를 형성하기 위해 투과성 금속 구조체(22)에 접하는 치밀한 금속 구조체(32)를 포함한다. 일 양태에 따르면, 상호 접속 접합부(30)는 치밀한 표면으로부터, 치밀한 금속 표면 평면으로부터 10도 미만인 다공성 표면으로의 연속적인 전이부를 발생한다. 다른 실시예에 따르면, 상호 접속 접합부(30)는 다공성 표면이 치밀한 표면과 동일한 평면에 놓이도록 편평하다.
일 실시예에 따르면, 치밀한 금속 구조체(32)는 연속적이고, 투과성 금속 구조체(22)를 완전히 에워싸서 단지 단일의 상호 접속 접합부(30)만이 치밀한 금속 구조체(32)와 투과성 금속 구조체(22) 사이에 존재하게 된다. 다른 실시예는 특정 용례에 기초하여, 복수의 상호 접속 접합부를 형성하도록 치밀한 금속 구조체 내에 타일링된 복수의 다공성 영역/투과성 금속 구조체를 포함할 수도 있다.
도 3은 투과성/다공성 금속 구조체(42)와 치밀한 금속 구조체(46) 사이에 복수의 실질적으로 평면형인 접합부(44)를 생성하기 위한 복수의 타일링된 투과성/다공성 금속 구조체(42)와 함께 모놀리식 매니폴드 구조체(40)의 일 실시예를 도시하고 있는 평면도이다.
도 4는 공통 평면(48) 내에 놓인 애노드층(26)과 접촉하고 있는 투과성/다공성 금속 구조체(42)의 외부면을 도시하고 있는 모놀리식 매니폴드 구조체(40)의 측면도이다. 전해질층(28)은 본 명세서에 언급된 바와 같이, 애노드층(26)을 밀폐한다.
도 2를 재차 참조하면, 일 양태에 따른 전극/애노드층(26)은 금속 상호 접속부를 완전히 커버하기 위해 열 스프레이 기술을 사용하여 상호 접속 접합부(30) 상에서 매니폴드 지지면(24) 상에 직접 증착된다. 증착된 전해질(28)은 본질적으로 밀봉성이고 전극층(26)을 완전히 커버한다.
시일(34)의 성공은, 연료 가스(36)에 불투과성이고 다공성 영역(22)에 이웃한 치밀한 부분(32)에 의존한다. 다공성 영역(22)은 연료(36)가 애노드(26) 및 전해질(28) 계면에 도달하는 것을 허용한다. 게다가, 상호 접속 접합부(30)의 표면(38)은 평활하고 이음새가 없어, 얇은 전극(26) 및 전해질(28) 층들의 증착을 위한 이상적인 기판을 제공하고 결함이 형성될 가능성을 최소화한다.
또한, 다공성 상호 접속 지지면 상에 증착된 애노드는 SOFC 작동 중에 연료에 노출된다. 일 실시예에 따르면, SOFC 애노드는 니켈 및 이트리아-안정화된 지르코니아 도성 합금을 포함한다. 작동 중에, 연료에 노출된 애노드 니켈은 환원 유지되는 반면에 전지의 주계에 근접한 애노드 니켈은 산화니켈로 산화된다. 산화된 부분은 실질적으로 치밀하고, 불투과성이어서 공기로부터 연료를 더 밀폐시킨다.
상호 접속 표면(38)은 비교적 평활하여, 본 명세서에 언급된 바와 같이 애노드(26) 및 전해질(28)이 증착함에 따라 낮은 개방 회로 전압(OCV) 및 열악한 성능과 연료 이용률(Uf)을 야기할 수 있는 총체적 결함이 형성되는 것을 방지한다. 또한, 상호 접속부는 충분한 연료 가스가 애노드(26) 및 전해질(28) 계면에 도달하게 하도록 설계된 연료 유동장을 갖는다. 통상적으로, 이는 큰 천공부 또는 상호 접속 기공도를 사용함으로써 성취된다. 분말 공급 원료는 열 스프레이 증착을 위해 100 nm 내지 약 100 ㎛의 범위일 수 있다. 바람직한 실시예는 50 ㎛ 미만인 최대 평균 입자 크기를 갖는 공급 원료를 사용하여, 상호 접속 연료 유동장을 약 100 ㎛ 미만의 다공성 특징부 크기로 제한한다. 애노드 및 전해질 분말이 본 명세서에 언급된 바와 같이 투과성 결함의 형성 없이 특징부를 적절하게 가교할 수 있도록 분말 입자 크기보다 작은 특징부 크기가 바람직하다. 다공성 금속의 사용은 결함을 유발하는 균열 없이 밀봉성 전해질 코팅을 여전히 유지하면서, 적절한 연료가 애노드 및 전해질 계면에 도달하는 것을 가능하게 할 가능성을 나타낸다. 25 미크론 미만의 다공성 특징부가 바람직한 실시예에 따라 이용된다.
다공성 금속 지지체가 치밀한 금속 매니폴드에 밀폐되도록 요구하는 이전의 디자인은, 완전한 전해질 커버리지를 방해하고 전해질 증착 후에 높은 응력 집중의 국부 영역을 유발하는 날카로운 전이 코너부 및 이음새를 야기한다. 응력은 증착 후에 균열의 확률을 상당히 증가시켜, OCV 및 Uf의 손실을 초래하고 궁극적으로는 SOFC 고장을 유발할 수 있다.
요약 설명하면, 고체 산화물 연료 전지(SOFC) 매니폴드 및 상호 접속 구조체(20)와 같은 전기화학적 기기는 공지의 애노드 지지형 SOFC 매니폴드 및 상호 접속 구조체와 일반적으로 연계된 불연속부 및 날카로운 코너부를 회피하기 위해 표면들 사이의 접합부(30)에서 평활한/완만한 전이부를 갖는 실질적으로 평면형인 불투과성 표면에 이웃한 실질적으로 평면형인 치밀한 표면을 제공한다. 더 구체적으로, 전기화학적 기기/SOFC 매니폴드 및 상호 접속 구조체(20)는 제1 평면형 표면(21)을 포함하는 치밀한 밀봉 구조체(32), 제1 전극 상호 접속부를 형성하기 위해 제1 평면형 표면(21)과 측면 접촉하는 제2 평면형 표면(23)을 포함하는 투과성 재료(22)를 포함한다. 제1 평면형 표면(21)과 제2 평면형 표면(23) 사이의 상호 접속 접합부(30)는, 실질적으로 편평하고 불연속부, 코너부 및 이음새가 없는 노출된 평면형 표면(38)을 포함한다. 제1 전극 재료(26)는 상호 접속 접합부(30)의 노출된 평면형 표면(38), 투과성 재료(22), 및 매니폴드 지지면(24) 상에 증착되어 이들을 완전히 커버한다. 전해질(28)이 제1 전극 재료(26) 상에 증착되어 이를 완전히 커버한다. 또한, 전해질(28)은 제1 전극 재료(26)를 실질적으로 밀폐하고, 전기화학적 기기/SOFC와 연계된 산화제와 연료 가스(36) 사이의 유체 배리어를 제공한다. 전기화학적 기기/SOFC는 제2 전극을 형성하기 위해 전해질(28) 상에 증착된 제2 전극 재료와, 제2 전극과 유체 접촉하는 제2 전극 상호 접속부를 더 포함할 수도 있다.
바람직한 실시예에 따르면, 제1 전극은 애노드 니켈 및 이트리아-안정화된 지르코니아 도성 합금을 포함하지만, 이들에 한정되는 것은 아니다. 애노드 재료는 또한 가돌리늄 및 사마륨 도핑된 산화세륨을 포함하는 도핑된 세륨 산화물; 란탄계 페로브스카이트 산화물(perovskite oxide); 안정화된 지르코니아; 니켈 또는 코발트; 스트론튬 티타네이트 및 도핑된 스트론튬 티타네이트; 및 이들의 혼합물로부터 선택될 수 있다. 대안으로, 캐소드는 치밀한 다공성 상호 접속 표면의 계면 접합부 상에 코팅되도록 상호 접속 재료 상에 먼저 증착될 수 있다는 것이 이해될 수 있다. 전해질은 이어서 이후에 증착될 것이고, 이어서 애노드가 후속한다.
일 양태에 따르면, 열 스프레이 기법은 전극, 바람직하게는 애노드, 및 후속의 전해질을 도포하는 데 사용된다. "열 스프레이 기법"은 본 명세서에 사용될 때, 용융된 또는 가열된 재료가 표면 상에 분무되는 코팅 프로세스를 의미할 수 있다. 공급 원료, 즉 코팅 전구체는 전기 기술에 의해 또는 화학 수단에 의해 가열된다. 전기 기술은 비한정적으로 플라즈마 또는 아크-기반일 수 있다. 열 스프레이 기술은 일반적으로 소정 종류의 연소 화염 또는 플라즈마를 이용한다. 코팅 재료는 일반적으로 분말 형태로 스프레이 기구 내로 공급되고, 용융 또는 반용융 상태로 가열되고, 예를 들어 마이크로미터 크기의 입자와 같은 입자의 형태로 기판을 향해 가속된다. 몇몇 바람직한 실시예에서, 열 스프레이 기법은 대기압에서 또는 대기압에 매우 근접하여 수행된다. 또한, 몇몇 실시예에서, 이러한 기법은 기판의 표면에 대한 재료(들)의 도포 중에, 코팅 조성물 또는 그 전구체를 용융하는 데 충분한 온도에서 수행된다. 일반적으로, 열 스프레이 기법은 고속 연료 기법 또는 플라즈마 스프레이 기법이다. 플라즈마 스프레이 기법의 예는 진공 플라즈마 스프레이 증착(vacuum plasma spray deposition: VPS), 무선 주파수 플라즈마, 플라즈마 전달 아크(plasma transfer arc), 및 공기 또는 대기 플라즈마 스프레이(atmospheric plasma spray: APS)를 포함한다. APS 기술은 몇몇 실시예에서 바람직하다. 고속 연료 기법의 예는 고속 산소-연료(high velocity oxy-fuel: HVOF), 고속 공기 연료(high velocity air fuel: HVAF), 및 고속 액체 연료(high velocity liquid fuel: HVLF)를 포함한다.
몇몇 바람직한 실시예에서, 현탁액 스프레이 기법이 사용된다. 이러한 기법을 위한 코팅 공급 원료는 스프레이건의 제트 스트림 내로 주입되기 전에 액체 현탁액 내에 분산된다. 증류수 또는 탈이온화수, 에탄올과 같은 알코올, 또는 물-알코올 혼합물이 일반적으로 용제로서 사용된다. 현탁액 기법은 비한정적으로, 예를 들어 약 100 나노미터 내지 약 10 미크론의 범위의 평균 크기를 갖는 입자와 같은, 매우 작은 공급 원료 입자의 더 용이한 취급 및 공급과 같은 상당한 장점을 제공할 수도 있다.
다른 실시예에서, 애노드 및 전해질 코팅의 증착은 진공 플라즈마 스프레이, 화학 기상 증착 프로세스, 및 스퍼터링을 사용하여 성취될 수 있다. 또 다른 실시예에서, 애노드 및 전해질은 슬러리, 페이스트 또는 졸겔 제형을 사용하는 테이프 주조, 스크린 인쇄, 및 스핀 코팅과 같은, 보다 전통적인 세라믹 증착 기술을 사용하여 증착될 수 있다.
다수의 방법이 상호 접속 접합부(30)를 갖는 금속 상호 접속부 및 증착 기판을 제조하기 위해 이용될 수 있다. 고상 공소결로 이어지는 분말 야금 기법이 다공성 부분과의 측면 접촉을 치밀한 금속부에 제공할 수 있다. 레이저 용접, 텅스텐 불활성 가스(tungsten inert gas: TIG) 용접 및 금속 불활성 가스(metal inert gas: MIG) 용접과 같은 용접 기법이 치밀한 판금에 다공성 금속 발포체를 결합하는 데 사용될 수 있어, 일시 중단된 측면 접촉을 위해 면밀하게 제어된 금속 공차를 제공한다. 바람직한 실시예는, 다공성 금속을 치밀화하고 에워싸기 위해 야금 용융 침윤 기법을 사용한다. 용융 침윤은 다공성 금속보다 낮은 용융 온도를 갖는 재료를 이용하여 모세관 및 중력 지향력을 사용하여 원하는 영역에서 우선적으로 기공을 채운다. 용융 중에, 재료의 확산은 용융 온도를 급속하게 상승시켜 본 명세서에 설명된 계면 다공성 치밀 영역을 고화하여 생성한다. 당 기술 분야의 숙련자들은 다공성 금속 기판에 대한 낮은 용융 온도 금속 합금을 인식할 수 있다.
당 기술 분야의 숙련자들은 고체 산화물 연료 전지와 같은 고온 전기화학적 기기를 위해 사용될 수 있는 다양한 도전성 금속이 존재한다는 것을 인식할 수 있을 것이다. 통상의 디자인은 저속으로 산화하는 금속을 사용하고, 대표적인 온도 및 압력 작동 조건에서 내부식성이다. 이러한 재료는 크롬-함유 합금, 니켈-함유 합금, 철 크롬(FeCr), 니켈 크롬(NiCr) 또는 페라이트계 스테인레스강을 포함하는 이들의 조합을 비한정적으로 포함할 수 있다. 몇몇 실시예에서, 다공성 금속은 니켈 및 300 또는 400-시리즈 스테인레스강과 같은 페라이트계 스테인레스강으로부터 제조될 수 있다. 다공성 금속은 바람직한 실시예에 따라 니켈을 포함한다.
본 발명이 다양한 특정 실시예의 견지에서 설명되었지만, 당 기술 분야의 숙련자들은 본 발명이 청구범위의 사상 및 범주 내에서 수정되어 실시될 수 있다는 것을 인식할 수 있을 것이다.
10: 다공성 금속 구조체 11:: 코너부
13: 균열 14: 치밀한 금속 매니폴드
15: 균열 16: 레이저 용접부
17: 투과성 상호 접속부 18: 주계
20: 모놀리식 매니폴드 구조체 22: 투과성/다공성 금속 구조체
26: 애노드 28: 전해질
30: 상호 접속 접합부 32: 치밀한 금속 구조체

Claims (10)

  1. 전기화학적 기기 매니폴드 및 상호 접속 구조체(20)로서,
    대응 전기화학적 기기와 연계된 연료 가스에 대해 불투과성인 치밀한 밀봉성 평면형 표면(24)을 포함하는 매니폴드(21);
    상기 치밀한 밀봉성 평면형 표면(24)과 측면 접촉하여 제1 전극 상호 접속부를 형성하는 투과성 평면형 표면(23)을 포함하는 다공성 재료(22)로서, 상기 치밀한 밀봉성 평면형 표면(24)과 상기 투과성 평면형 표면(23) 사이의 상호 접속 접합부(30)는, 실질적으로 편평하고 불연속부, 코너부 및 이음새가 없는 노출된 평면형 표면(38)을 포함하고, 또한 상기 치밀한 밀봉성 평면형 표면(24), 상기 투과성 평면형 표면(23) 및 상기 노출된 평면형 표면(38)은 상기 치밀한 밀봉성 평면형 표면(24), 상기 투과성 평면형 표면(23) 및 상기 노출된 평면형 표면(38)에 대해 공통인 단일 평면에 놓이는 것인 다공성 재료(22); 및
    상기 상호 접속 접합부(30)의 노출된 평면형 표면(38), 상기 투과성 평면형 표면(23), 및 상기 치밀한 밀봉성 평면형 표면(24) 상에 증착되어 이들 표면을 완전히 커버하는 전극 재료(26)
    를 포함하는 전기화학적 기기 매니폴드 및 상호 접속 구조체.
  2. 제1항에 있어서, 상기 투과성 평면형 표면(23)에서의 최대 다공성 개구 크기는 직경이 200 미크론 미만인 것인 전기화학적 기기 매니폴드 및 상호 접속 구조체.
  3. 제1항에 있어서, 상기 투과성 평면형 표면(23)에서의 최대 다공성 개구 크기는 직경이 50 미크론 미만인 것인 전기화학적 기기 매니폴드 및 상호 접속 구조체.
  4. 제1항에 있어서,
    상기 전극 재료(26) 상에 증착된 전해질(28)
    을 더 포함하고, 상기 전해질(28)은 제1 전극 재료(26)를 실질적으로 밀폐하고, 산화제와 연료 가스 사이에 유체 배리어를 제공하는 것인 전기화학적 기기 매니폴드 및 상호 접속 구조체.
  5. 제1항에 있어서, 상기 치밀한 밀봉성 평면형 표면(24)은 산화제와 연료 사이에 시일(seal)을 포함하는 것인 전기화학적 기기 매니폴드 및 상호 접속 구조체.
  6. 제1항에 있어서, 상기 전극 재료는 애노드/치밀한 지지 계면을 형성하기 위해 상기 상호 접속 접합부(30)의 노출된 평면형 표면(38), 상기 투과성 평면형 표면(23), 및 상기 치밀한 밀봉성 평면형 표면(24) 상에 열 스프레이 증착되어 이들 표면을 완전히 커버하는 분말 공급 원료를 포함하는 것인 전기화학적 기기 매니폴드 및 상호 접속 구조체.
  7. 제6항에 있어서, 평균 최대 전극 분말 공급 원료 입자 크기는 직경이 100 nm 이상 그리고 50 ㎛ 이하인 것인 전기화학적 기기 매니폴드 및 상호 접속 구조체.
  8. 제1항에 있어서, 상기 매니폴드(21)는 연속적이고 상기 다공성 재료(22)를 완전히 에워싸서, 단지 단일의 상호 접속 접합부(30)만이 상기 매니폴드(21)와 상기 다공성 재료(22) 사이에 존재하게 되는 것인 전기화학적 기기 매니폴드 및 상호 접속 구조체.
  9. 제1항에 있어서, 상기 전기화학적 기기는 고체 산화물 연료 전지를 포함하는 것인 전기화학적 기기 매니폴드 및 상호 접속 구조체.
  10. 제1항에 있어서, 상기 매니폴드(21)는 연속적이고 상기 다공성 재료(22)를 완전히 에워싸서 복수의 상호 접속 접합부(30)가 상기 매니폴드(21)와 상기 다공성 재료(22) 사이에 존재하게 되고, 또한 상기 복수의 상호 접속 접합부(30)는 상기 복수의 상호 접속 접합부(30)에 대해 공통인 단일의 평면에 놓이는 것인 전기화학적 기기 매니폴드 및 상호 접속 구조체.
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