KR20150109450A - 용액 처리된 pbs 광검출기를 이용한 신규 ir 이미지 센서 - Google Patents
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Abstract
적외선 광검출기들의 다중 층 어레이가 그 위에 형성된 판독-출력 트랜지스터 어레이인 기판상에 이미지 센서가 구축된다. 적외선 광검출기들은 기판에서 먼 적외선 투과 전극, 기판과 직접 접촉하는 대향 전극, 및 다수의 나노입자들을 포함하는 적외선 감광층을 포함하는 다수의 층들을 포함한다. 층들은 무기 또는 유기 재료들일 수 있다. 전극들 및 감광 층들에 추가하여, 다중 층 스택은 정공 차단 층, 전자 차단 층, 및 반사방지 층을 포함할 수 있다. 적외선 감광층은 PbS 또는 PbSe 양자 점들일 수 있다.
Description
관련 출원에 대한 교차 참조
본 출원은 임의의 수치들, 표들 또는 도면들을 포함하여 전체가 본 출원에 참조로 포함된, 2013년 1월 25일에 출원된 미국 가출원 제61/756,730호의 우선권을 주장한다.
적외선 광검출기들은 적외선 복사(infrared radiation)를 검출하는 소자들이다. 야간 투시경(night vision), 거리 측정, 보안 및 반도체 웨이퍼 검사에의 잠재적 응용들로 인해 이들 소자들에 대해 상당한 양의 연구가 수행되었다. 최근 광활성 재료로서 양자 점(quantum dot; QD)들을 사용하는 광검출기가 Koch 등의 미국 특허 제6,906,326호에 개시되었으며, 여기서 종래의 에피 성장 공정들(epi growth processes)에 의해 준비된 모든 무기 광검출기에 사용된 GaAs 내 InAs의 QD들(InAs in GaAs QDs)은 범프 본딩(bump bonding)에 의해 판독-출력 회로(read-out circuit)에 접속되고 어레이로 조립된다.
QD들은 통상적으로 III-V 반도체 재료의, 예를 들어 InAs/GaAs의 결정성 나노입자들이다. QD들은, 별도의 에너지 준위들을 갖는 전자 파장 상에 차원들(dimensions)을 갖는 QD에 전자들이 구속된 3-d 국소화 인력 포텐셜(3-d localized attractive potential)을 갖는다. QD의 크기를 제어함으로써, 광의 특정 파장에 대한 감도가 달성된다. QD들 상에 입사하는 광자들은 광자들의 파장이 기저 상태와 일반적으로 양자 점의 첫 번째 여기 상태 사이의 에너지 차이의 것일 경우 흡수된다. QD들에 전기장이 인가될 경우, QD들이 여기 상태일 때 전류가 흐르고, 이는 전자의 여기를 촉진하는 파장(들)에서 광의 검출을 허용한다.
하나 이상의 파장들이 동시에 검출되는, 이미지 센서 응용들을 위한 성능-효율적이고 비용-효율적인 양자 점 적외선 광검출기(quantum dot infrared photodetector; QDIP)들에 대한 요구가 여전히 존재한다.
본 발명의 실시형태들은 광검출기의 감광층(sensitizing layer)이 나노입자들을 포함하는 적외선 광검출기 어레이를 포함하는 이미지 센서에 관한 것이다. IR 광검출기 어레이는 감광층이 PbS 또는 PbSe 양자 점들을 포함하는 양자 점 적외선 광검출기 어레이(quantum dot infrared photodetector array; QDIPA)일 수 있다. IR 광검출기는 IR 투과 전극(IR transparent electrode)을 갖는다. 또한, IR 광검출기는 대향 전극(counter electrode)을 포함하며, 이미지 센서의 성능을 증가시키기 위해 정공 차단 층(hole-blocking layer), 전자 차단 층(electron-blocking layer) 및/또는 반사방지 층(antireflective layer)을 포함할 수 있다.
도 1은 본 발명의 한 실시형태에 따른, 양자 점 적외선 광검출기(QDIP)들의 어레이를 포함하는 양자 점 적외선 광검출기 어레이(QDIPA)가 CMOS 판독-출력 트랜지스터 어레이의 기판상에 구축된 이미지 센서의 도면을 도시한다.
도 2는 본 발명의 한 실시형태에 따른, 종래의 트랜지스터 판독-출력 어레이 상에 퇴적된 QDIPA의 단면도의 도면을 도시한다.
도 3은 본 발명의 한 실시형태에 따른, QDIPA의 QDIP들의 상부 전극으로서 사용될 수 있는 Ca/Ag 이중 층 전극에 대한 투과율 대 IR 파장의 그래프를 도시한다.
도 4는 본 발명의 실시형태들에 따른, 이미지 센서들에서 QDIP들의 IR 감광층으로서 사용될 수 있는 상이한 크기들의 PbSe QD들에 대한 IR에서의 흡광도(absorbance)의 가로놓인 그래프들(over-laid plots)을 도시한다.
도 5는 본 발명의 한 실시형태에 따른, 상이한 전극들을 통한 검출 품질의 비교를 위한, 이미지 센서에 사용하기 위한 ITO 및 Ca/Ag 투명 전극들, 및 IR 감광층으로서 PbS QD들을 갖는 무기-유기 QDIP를 도시한다.
도 6은 본 발명의 한 실시형태에 따른, 이미지 센서에 사용하기 위한 QDIP의 투명 면들 모두를 통한 조사(illumination)시 도 5의 소자의 I-V 특성들의 그래프이다.
도 7은 본 발명의 한 실시형태에 따른, 이미지 센서에 사용하기 위한 QDIP의 투명 면들 모두를 통한 조사시 도 5의 소자의 EQE 특성들의 그래프이다.
도 8은 본 발명의 한 실시형태에 따른, 이미지 센서에 사용하기 위한 QDIP의 투명 면들 모두를 통한 조사시 도 5의 소자의 검출능(detectivity) 특성들의 그래프이다.
도 2는 본 발명의 한 실시형태에 따른, 종래의 트랜지스터 판독-출력 어레이 상에 퇴적된 QDIPA의 단면도의 도면을 도시한다.
도 3은 본 발명의 한 실시형태에 따른, QDIPA의 QDIP들의 상부 전극으로서 사용될 수 있는 Ca/Ag 이중 층 전극에 대한 투과율 대 IR 파장의 그래프를 도시한다.
도 4는 본 발명의 실시형태들에 따른, 이미지 센서들에서 QDIP들의 IR 감광층으로서 사용될 수 있는 상이한 크기들의 PbSe QD들에 대한 IR에서의 흡광도(absorbance)의 가로놓인 그래프들(over-laid plots)을 도시한다.
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도 7은 본 발명의 한 실시형태에 따른, 이미지 센서에 사용하기 위한 QDIP의 투명 면들 모두를 통한 조사시 도 5의 소자의 EQE 특성들의 그래프이다.
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본 발명의 한 실시형태는 이미지 센서로서 기능하는 양자 점 적외선 광검출기 어레이(QDIPA)이다. 본 발명의 다른 실시형태는 양자 점 적외선 광검출기(QDIP)용 기판이 판독-출력 트랜지스터인 이미지 센서를 제조하는 방법이다. 도 1에 예시된 바와 같이, QDIPA는 종래의 트랜지스터 기반 판독-출력 어레이와 직렬로 접속된 유기 또는 무기 나노입자 광검출기들의 어셈블리이다. QDIPA의 예시적 양자 점 적외선 광검출기(QDIP)가 도 2에 도시된다.
QDIP는 IR 수신 면 상에 투명 전극(transparent electrode)을 포함하며, 여기서, 본 발명의 한 예시적 실시형태에서, 투명 전극은 Ca(10 nm)/Ag(10 nm) 이중 층일 수 있다. 도 3의 삽도에 도시된 바와 같이, Ca(10 nm)/Ag(10 nm) 이중 층을 도 3의 그래프에 나타낸 바와 같이 IR 복사에 대한 투과율에 대해 테스트하였으며, 투과율은 2000 nm에서 약 40%이다. Ca 층의 두께는 5 내지 50 nm일 수 있고 Ag 층의 두께는 5 내지 30 nm일 수 있다. 이와 달리, IR 투과 전극은 산화 인듐 주석(ITO; indium tin oxide), 산화 인듐 아연(IZO; indium zinc oxide), 산화 알루미늄 주석(aluminum tin oxide)(ATO), 산화 알루미늄 아연(AZO; aluminum zinc oxide), 탄소 나노튜브들, 은 나노와이어들, 또는 Mg:Al 조성비가 10:1이고 총 두께가 10 내지 30 nm인 Mg:Al 혼합층일 수 있다. Mg:Al 혼합층은 전극의 외부 면 상에 반사방지 층으로서 작용하는 100 nm까지의 추가 트리스-(8-히드록시 퀴놀린)알루미늄(Alq3) 층과 함께 사용될 수 있다.
IR 감광층은 나노입자들을 포함한다. 본 발명의 한 실시형태에서, 나노입자들은 PbS QD들 또는 PbSe QD들과 같은 양자 점들일 수 있다. QD들은 단일 크기일 수 있거나 복수의 크기들일 수 있다. QD들은 단일 화학 조성이거나 복수의 조성들일 수 있다. 본 발명의 다른 실시형태들에서, 나노입자들은 C60을 갖는 주석(II) 프탈로시아닌(SnPc)(SnPc:C60), C60을 갖는 염화 알루미늄 프탈로시아닌(AlPcCl)(AlPcCl:C60), 또는 C60을 갖는 티타닐 프탈로시아닌(TiOPc)(TiOPc:C60)으로서 포함된다.
본 발명의 한 예시적 실시형태에서, IR 감광층은 QD들에 의한 흡수 파장이 0.7 ㎛ 내지 2.0 ㎛의 스펙트럼 중 임의의 부분이도록 임의의 크기 또는 크기들의 혼합일 수 있는 PbS QD들일 수 있다. 유사한 방식으로, 도 4에 도시된 바와 같이, PbSe QD들은 근적외선 스펙트럼(near IR spectrum)의 임의의 부분에 걸쳐 흡수를 나타내도록 제조될 수 있다.
QDIP의 전극에 인접하여 전자 차단 층(EBL)이 놓일 수 있다. EBL은 폴리(9,9-디옥틸-플루오렌-co-N-(4-부틸페닐)디페닐아민)(TFB), 1,1-비스[(디-4-톨릴아미노)페닐]시클로헥산(TAPC), N,N '-디페닐-N,N'(2-나프틸)-(1,1'-페닐)-4,4'-디아민(NPB), N,N '-디페닐-N,N '-디(m-톨릴)벤지딘(TPD), 폴리-N,N-비스-4-부틸페닐-N,N-비스-페닐벤지딘(폴리-TPD), 폴리스티렌-N,N-디페닐-N,N-비스(4-n-부틸페닐)-(1,10-비페닐)-4,4-디아민-퍼플루오로시클로부탄(PS-TPD-PFCB), 또는 임의의 다른 EBL 재료일 수 있다. 전자 차단 층(EBL)은, 예를 들어 NiO를 포함하는 무기 EBL일 수 있으며 나노입자들의 필름일 수 있다.
QDIP의 전극에 인접하여 정공 차단 층(HBL)이 존재할 수 있다. HBL은, 예를 들어 2,9-디메틸-4,7-디페닐-1,10-페난트롤린(BCP), p- 비스(트리페닐실릴)벤젠(UGH2), 4,7-디페닐-1,10-페난트롤린(BPhen), 트리스-(8-히드록시 퀴놀린)알루미늄(Alq3), 3,5'-N,N'-디카르바졸-벤젠(mCP), C60, 또는 트리스[3-(3-피리딜)-메시틸]보란(3TPYMB)을 포함하는 유기 HBL일 수 있다. 정공 차단 층(HBL)은, 예를 들어 ZnO 또는 TiO2를 포함하는 무기 HBL일 수 있고 나노입자들의 필름일 수 있다.
IR 투과 전극에 대한 대향 전극은 이미지 센서의 기판을 포함하는 판독-출력 트랜지스터 어레이의 표면상에 구축된다. 대향 전극은 IR 투과성, IR 반투과성, 또는 IR 불투과성일 수 있다. 대향 전극은 ITO, IZO, ATO, AZO, 탄소 나노튜브들, Ag, Al, Au, Mo, W 또는 Cr일 수 있다.
판독-출력 어레이는 Si 트랜지스터 기반 판독-출력 어레이, 산화물 트랜지스터 기반 판독-출력 어레이, 또는 유기 트랜지스터 기반 판독-출력 어레이일 수 있다. 판독-출력 어레이는 CMOS 판독-출력 어레이, a-Si:H TFT 어레이, 폴리-Si TFT 어레이 또는 임의의 다른 Si 트랜지스터 판독-출력 어레이일 수 있다. 판독-출력 어레이는 ZnO TFT 판독-출력 어레이, GIZO TFT 어레이, IZO TFT 어레이, 또는 임의의 다른 산화물 트랜지스터 판독-출력 어레이일 수 있다. 판독-출력 어레이는 펜타센 TFT 판독-출력 어레이, P3HT TFT 어레이, DNTT TFT 어레이 또는 임의의 다른 유기 트랜지스터 판독-출력 어레이일 수 있다.
방법들 및 재료들
도 5에 도시된 구조로 유리 기판상에 QDIP를 구축하여, Ca/Ag IR 투과 전극 및 PbS QD IR 감광층을 갖는 소자의 성능을 테스트하였다. 도 6은 암흑 속에서 및 IR 조사시 IR 투과 상부 전극을 갖는 IR 광검출기의 I-V 특성들을 도시한다. 암흑 속에서 전류 밀도는 QDIP의 하부 면(유리 면)과 상부 면(Ca/Ag)으로부터 -3V에서 약 1x10-4 mA/cm2로 측정되었다. 1.2 ㎛ IR로 조사시, 약 1x10-2 mA/cm2까지 또는 약 2자리수까지 전류 밀도의 증가가 발생한다. 도 7 및 도 8에 도시된 바와 같이, IR 투과 상부 전극을 갖는 IR 광검출기의 EQE 및 검출능은 Ca/Ag 상부 전극을 통한 IR 조사 하에서 각각, -4V에서 4% 및 1.5x10-11 Jones이다. Ca/Ag 전극 및 ITO 전극을 통한 조사, EQE 및 검출능의 양들의 작은 차이는 소자의 유기 EBL 바로 위에 Ca/Ag 전극을 퇴적함으로써 유기 소자가 제조될 수 있게 한다.
본 발명에 설명된 예들 및 실시형태들은 단지 예시적 목적들을 위한 것이며 그 관점에서 각종 변형들 또는 변경들이 관련 분야의 통상의 기술자들에게 시사될 것이고 이들은 본 출원의 사상 및 범위 이내에 포함되는 것으로 이해되어야 한다.
Claims (15)
- 이미지 센서로서,
판독-출력 트랜지스터 어레이(read-out transistor array)를 포함하는 기판; 및
상기 기판에서 먼 적외선 투과 전극(infrared transparent electrode), 상기 기판에 직접 접촉하는 대향 전극(counter electrode), 및 다수의 나노입자들을 포함하는 적외선 감광층(infrared sensitizing layer)을 포함하는 적외선 광검출기들의 어레이
를 포함하는 이미지 센서. - 제1항에 있어서, 상기 적외선 투과 전극은 Ca/Ag 이중 층, 산화 인듐 주석(ITO; indium tin oxide), 산화 인듐 아연(IZO; indium zinc oxide), 산화 알루미늄 주석(aluminum tin oxide)(ATO), 산화 알루미늄 아연(AZO; aluminum zinc oxide), 탄소 나노튜브들, 은 나노와이어들 또는 Mg:Al 혼합층을 포함하는 이미지 센서.
- 제1항에 있어서, 상기 나노입자들은 PbS 양자 점들, PbSe 양자 점들, PbSSe 양자 점들, C60을 갖는 주석(II) 프탈로시아닌(SnPc)(SnPc:C60), C60을 갖는 염화 알루미늄 프탈로시아닌(AlPcCl)(AlPcCl:C60), 또는 C60을 갖는 티타닐 프탈로시아닌(TiOPc)(TiOPc:C60)을 포함하는 이미지 센서.
- 제1항에 있어서, 상기 나노입자들은 PbS 양자 점들 및/또는 PbSe 양자 점들을 포함하는 이미지 센서.
- 제1항에 있어서, 상기 대향 전극은 ITO, IZO, ATO, AZO, 탄소 나노튜브들, Ag, Al, Au, Mo, W 또는 Cr을 포함하는 이미지 센서.
- 제1항에 있어서, 상기 적외선 광검출기들의 어레이는 전자 차단 층(EBL)을 추가로 포함하는 이미지 센서.
- 제6항에 있어서, 상기 EBL은 폴리(9,9-디옥틸-플루오렌-co-N-(4-부틸페닐)디페닐아민)(TFB), 1,1-비스[(디-4-톨릴아미노)페닐]시클로헥산(TAPC), N,N '-디페닐-N,N'(2-나프틸)-(1,1'-페닐)-4,4'-디아민(NPB), N,N '-디페닐-N,N '-디(m-톨릴)벤지딘(TPD), 폴리-N,N-비스-4-부틸페닐-N,N-비스-페닐벤지딘(폴리-TPD), 폴리스티렌-N,N-디페닐-N,N-비스(4-n-부틸페닐)-(1,10-비페닐)-4,4-디아민-퍼플루오로시클로부탄(PS-TPD-PFCB), 및/또는 NiO를 포함하는 이미지 센서.
- 제1항에 있어서, 상기 적외선 광검출기들의 어레이는 정공 차단 층(HBL; hole-blocking layer)을 추가로 포함하는 이미지 센서.
- 제8항에 있어서, 상기 HBL은 2,9-디메틸-4,7-디페닐-1,10-페난트롤린(BCP), p-비스(트리페닐실릴)벤젠(UGH2), 4,7-디페닐-1,10-페난트롤린(BPhen), 트리스-(8-히드록시 퀴놀린)알루미늄(Alq3), 3,5'-N,N'-디카르바졸-벤젠(mCP), C60, 트리스[3-(3-피리딜)-메시틸]보란(3TPYMB), ZnO 및/또는 TiO2를 포함하는 이미지 센서.
- 제1항에 있어서, 상기 적외선 투과 전극의 외부 상에 반사방지 층(anti-reflective layer)을 추가로 포함하는 이미지 센서.
- 제10항에 있어서, 상기 반사방지 층은 Alq3, MoO3 및/또는 TeO2를 포함하는 이미지 센서.
- 제1항에 있어서, 상기 판독-출력 트랜지스터 어레이는 Si 트랜지스터 기반 판독-출력 어레이, 산화물 트랜지스터 기반 판독-출력 어레이, 또는 유기 트랜지스터 기반 판독-출력 어레이를 포함하는 이미지 센서.
- 제1항에 있어서, 상기 판독-출력 트랜지스터 어레이는 CMOS 판독-출력 어레이, a-Si:H TFT 어레이, 또는 폴리-Si TFT 어레이를 포함하는 이미지 센서.
- 제1항에 있어서, 상기 판독-출력 트랜지스터 어레이는 ZnO TFT 판독-출력 어레이, GIZO TFT 어레이, 또는 IZO TFT 어레이를 포함하는 이미지 센서.
- 제1항에 있어서, 상기 판독-출력 트랜지스터 어레이는 펜타센 TFT 판독-출력 어레이, P3HT TFT 어레이, 또는 DNTT TFT 어레이를 포함하는 이미지 센서.
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