KR20140084426A - 다공성 입자의 광 산란층을 구비한 염료감응 태양전지 - Google Patents

다공성 입자의 광 산란층을 구비한 염료감응 태양전지 Download PDF

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Abstract

본 발명은 제 1 전극; 상기 제 1 전극과 대향적으로 배치되는 제 2 전극; 상기 제 1 전극에 증착되며, 표면에 염료가 흡착되어 있는 반도체 산화물 또는 금속 산화물로 이루어진 광 흡수층; 상기 광 흡수층 상에 적층되며, 다공성 나노 입자를 갖는 광 산란층; 및 산화-환원 이온쌍을 포함하는 전해질이 상기 제 1 전극 및 상기 광 산란층 사이에 충진되어 있는 전해질을 포함하는 염료감응 태양전지에 관한 것이다. 광 산란층에 다공성 나노 입자를 적용함으로써, 전해질이 광 흡수층의 염료로 신속하게 이동할 수 있으며, 광 산란 효과를 향상시킬 수 있다.

Description

다공성 입자의 광 산란층을 구비한 염료감응 태양전지{Dye-Sensitized Solar Cell Having Light Scattering Layer of Porous Particle}
본 발명은 염료감응 태양전지에 관한 것으로, 더욱 상세하게는 전해질의 이동을 향상시킬 수 있는 구조를 갖는 염료감응 태양전지에 관한 것이다.
최근 원유가격의 급등과 온실가스 배출 등으로 인한 환경문제로 인하여 새로운 방식의 에너지 개발 및 상용화에 대한 요구가 증가하고 있다. 신재생 에너지로 불리는 미래의 에너지 기술 중에서도 태양 빛을 에너지원으로 사용하는 환경 친화적인 태양전지에 대한 관심이 높아지고 있다.
일반적으로 태양전지는 태양광에 의하여 발생된 광전 효과(Photoelectric effect)를 이용하여 광에너지를 전기에너지로 전환시키는 소자를 일컫는다. 여기서 광전 효과란, 물질 내의 전자가 광에너지에 의하여 여기 상태가 되어, 전자-정공쌍(electron hole pairs)이 발생되고, 전자와 정공이 내부 전기장에 의하여 각각 반대 방향으로 이동함으로써, 광기전력을 발생시키는 현상을 의미한다.
태양전지는 광에너지를 전기에너지로 변환하는 광전 영역을 형성하는 소재에 따라, 실리콘계 태양전지, CdTe(cadmium Telluride, 카드뮴-텔루라이드) 태양전지, CIGS/CIS(Copper-Indium-Gallium-Selenide, 구리-인듐-갈륨-셀레늄 / Copper-Indium-Selenide, 구리-인듐-셀레늄) 태양전지 등으로 구분될 수 있다.
가장 먼저 개발된 실리콘계 태양전지는 비정질 실리콘으로 광전층을 형성한 것으로, 용이하게 취득할 수 있다는 장점이 있다. 하지만, 실리콘계 태양전지는 고가의 제조 장비, 실리콘 원료 가격의 상승 및 설치 장소의 한계로 경제성이 미진한 실정이다. CIGS/CIS 태양전지는 최근 공급 부족에 따라 가격이 급등한 인듐을 광전 영역에 포함하고 있어 생산 원가에 의하여 수율이 감소된다. CdTe 태양전지는 희소 원료이면서 오염을 야기할 수 있는 카드뮴을 포함하고 있어 대량 생산이 용이하지 않고 환경적으로 문제가 있다.
이와 같은 실리콘계 태양전지 등의 문제점을 해소하기 위하여 염료감응 태양전지(dye-sensitized solar cell, DSSC)가 개발되었다. 1991년도에 스위스 국립 로잔 고등기술원(EPFL)의 Michael Gratzel 연구팀에 의하여 아나타제(anatase) 구조를 갖는 나노 입자의 티타늄산화물(TiO2)을 이용한 염료감응 태양전지가 개발된 이후에, 염료감응 태양전지에 대한 많은 연구 및 개발이 진행되고 있다. 염료감응 태양전지는 종래 p-n 접합 구조를 갖는 실리콘 태양전지에 비하여 제조단가가 낮고, 에너지 변환 효율이 우수하다.
염료감응 태양전지는 가시광선 대역 파장의 빛을 흡수하여, 전자-정공 쌍(electron-hole pair)을 생성할 수 있는 감광성 염료와, 생성된 전자를 전달하는 나노 결정성 입자로 이루어진 산화물 반도체 전극을 이용하는 광전 변환 소자이다.
이러한 기능을 구현할 수 있도록 염료감응 태양 전지는 반도체 전극과 반대 전극의 전도성 표면이 마주하도록 대향적으로 배치되어 있다. 이때, 반도체 전극의 상면으로 염료 분자가 흡착된 티타늄산화물로 구성되는 광 흡수층이 형성되어 있다. 한편, 반도체 전극과 반대 전극 사이에는 산화-환원 반응을 통하여 광 흡수층을 이루는 티타늄산화물의 표면에 흡착된 염료 분자에 전자를 공급할 수 있도록 전해질 용액이 주입된다.
따라서 광이 조사되면 광 흡수층의 표면에 흡착된 염료 분자가 전자-정공쌍을 형성할 수 있다. 이때, 전자는 광 흡수층의 티타늄산화물 입자의 전도대(conduction band)로 주입되고, 나노 입자간 계면을 통하여 반도체 전극으로 전달하여 전류를 생성한다. 반면, 염료 분자에 의하여 생성된 홀은 전해질 용액에 의하여 전자를 받아 다시 환원되어 염료감응 태양전지가 작동할 수 있다.
최근에는 광 흡수층으로의 광 흡수를 향상시킬 수 있도록 광 흡수층에 티타늄산화물과 같은 나노 입자로 구성되는 광 산란층을 형성하여 광 흡수층-광 산란층의 이중층(double layer) 구조를 갖는 염료감응 태양전지가 널리 사용되고 있다.
그런데, 일반적으로 광 흡수층에 사용되는 티타늄산화물의 평균 입자 직경은 10 ~ 30 nm인 반면에, 광 흡수층과 전해질 용액 사이에 형성되는 광 산란층을 구성하는 티타늄산화물의 평균 입자 직경은 염료의 흡수 파장대의 광원 차단력 등을 고려하여 충분한 산란 특성을 갖기 위해서는 250 nm 이상, 예를 들어 300 ~ 500 nm의 평균 입자 직경을 가져야 한다.
입자의 크기가 클수록 기공의 부피는 감소하므로, 즉 기공률은 입자의 크기에 반비례하기 때문에, 전해질 용액은 광 흡수층에 비하여 대략 20 배 이상 큰 입자 직경을 갖는 광 산란층을 제대로 통과하지 못한다. 다시 말하면, 상대적으로 큰 입자 직경을 갖는 광 산란층에 의하여 전해질의 이동 경로가 제한되어, 전해질 용액이 광 흡수층의 표면에 흡착된 염료 분자에 전자를 효율적으로 전달하지 못하는 문제점이 있다.
본 발명은 전술한 종래 기술의 문제점을 해소하기 위하여 제안된 것으로, 본 발명의 목적은 전해질이 광 흡수층으로 효율적으로 이동할 수 있도록 구성되는 염료감응 태양전지를 제공하고자 하는 것이다.
전술한 목적을 갖는 본 발명은 제 1 전극; 상기 제 1 전극과 대향적으로 배치되는 제 2 전극; 상기 제 1 전극에 증착되며, 표면에 염료가 흡착되어 있는 반도체 산화물 또는 금속 산화물로 이루어진 나노 입자를 갖는 광 흡수층; 상기 광 흡수층 상에 적층되며, 다공성 나노 입자를 갖는 광 산란층; 및 산화-환원 이온쌍을 포함하는 전해질이 상기 제 2 전극 및 상기 광 산란층 사이에 충진되어 있는 전해질을 포함하는 염료감응 태양전지를 제공한다.
상기 다공성 나노 입자의 평균 입자 직경은 300 ~ 500 nm이고, 상기 다공성 나노 입자는 평균 입자 직경이 10 ~ 20 nm의 미세 나노 입자가 응집되어 형성된 것을 특징으로 한다.
바람직하게는, 상기 다공성 나노 입자는 티타늄산화물(TiO2) 나노 입자일 수 있다.
한편, 상기 광 흡수층을 형성하는 상기 반도체 산화물 또는 상기 금속 산화물은 티타늄(Ti)산화물, 지르코늄(Zr)산화물, 스트론튬(Sr)산화물, 아연(Zn)산화물, 인듐(In)산화물, 란타늄(La)산화물, 바나듐(V)산화물, 몰리브데늄(Mo)산화물, 텅스텐(W)산화물, 주석(Sn)산화물, 나이오븀(Nb)산화물, 마그네슘(Mg)산화물, 알루미늄(Al)산화물, 이트륨(Y)산화물, 스칸듐(Sc)산화물, 사마륨(Sm)산화물, 갈륨(Ga)산화물, 스트론튬티타늄(SrTi)산화물, 및 칼슘티타네이트(CaTiO3)로 이루어진 군으로부터 1종 이상 선택되는 물질을 포함할 수 있다.
예를 들어, 상기 광 흡수층의 상기 나노 입자는 10 ~ 20 nm의 평균 입자 직경을 갖는다.
바람직하게는, 상기 광 흡수층의 상기 나노 입자는 5 ~ 20 ㎛의 두께로 상기 제 1 전극의 상부에 증착되는 것을 특징으로 한다.
한편, 본 발명의 예시적인 실시 양태에 따르면, 상기 제 1 전극은 투명한 유리 또는 투명한 플라스틱 재질의 제 1 기판; 및 상기 제 1 기판 상에 형성되며, 불소가 도핑된 주석산화물(FTO), 주석이 도핑된 인듐산화물(ITO) 및 아연산화물로 구성되는 군에서 선택되는 물질로 제조되는 제 1 투명전극을 포함할 수 있다.
또한, 상기 제 2 전극은 투명한 유리 또는 투명한 플라스틱 재질의 제 2 기판; 상기 제 2 기판 상에 형성되며, 불소가 도핑된 주석산화물(FTO), 주석이 도핑된 인듐산화물(ITO) 및 아연산화물로 구성되는 군에서 선택되는 물질로 제조되는 제 2 투명전극; 및 루테늄, 오스뮴, 코발트, 로듐, 이리듐, 니켈, 활성 탄소, 탄소나노튜브(carbon nanotube, CNT), 그래핀(graphene), 팔라듐, 백금, 폴리(3,4-에틸렌디옥시티오펜)(PEDOT), 폴리티오펜 및 폴리아닐린으로 구성되는 군에서 선택되는 물질로 형성되는 촉매층을 포함할 수 있다.
상기 광 흡수층의 상기 나노 입자의 표면에 흡착될 수 있는 염료는 감광성 염료로서, 예를 들면 루테늄계 염료, 크산텐계 염료, 시아닌계 염료, 포르피린계 염료 및 안트라퀴논계 염료를 포함한다.
또한, 상기 전해질은 할로겐계 산화환원 전해질인 것을 특징으로 한다.
본 발명의 염료감응 태양전지에서는 광 흡수층에 비하여 크기가 상대적으로 큰 광 산란층에 다공 구조를 채택하여, 전해질 용액이 광 산란층에 형성된 다수의 기공을 통하여 신속하게 이동하여, 광 흡수층의 염료 분자 표면으로 전자를 효율적으로 전달할 수 있다.
도 1은 본 발명의 예시적인 실시 형태에 따른 염료감응 태양전지의 적층 구조를 개략적으로 도시한 단면도이다.
도 2는 도 1의 A 영역을 확대한 단면도로서, 다공성 입자의 광 산란층을 통하여 염료가 흡착된 광 흡수층으로의 전해질의 이동을 개략적으로 나타낸 도면이다. 좌측은 종래의 기공 구조를 갖지 않는 광 흡수층에 의하여 전해질의 이동이 방해를 받아 염료 분자로 전해질이 제대로 이동하지 못하는 상태이고, 우측은 본 발명에 따라 다공성 입자로 구성된 광 산란층의 기공을 통하여 전해질이 염료 분자로 신속하게 이동하는 상태이다.
도 3은 종래 염료감응 태양전지의 광 산란층에 사용되었던 입자의 SEM 사진이다.
도 4a 및 도 4b는 각각 본 발명에 따른 염료감응 태양전지의 광 산란층에 사용된 다공성 입자의 SEM 사진으로서, 도 4a는 15,000배 확대한 사진이고 도 4b는 150,000배 확대한 사진이다.
도 5는 본 발명에 따라 다공성 입자의 광 산란층을 적용한 태양전지의 광 파장 대역에 따른 투과율을 측정한 그래프이다.
본 발명자는 광 산란층에 다공 구조를 갖는 입자를 채택함으로써 전해질이 광 흡수층으로 신속하게, 효율적으로 이동할 수 있다는 점에 착안하여 본 발명을 완성하였다. 이하, 첨부하는 도면을 참조하여 본 발명을 보다 상세하게 설명한다.
도 1은 본 발명의 예시적인 실시 형태에 따른 염료감응 태양전지의 적층 구조를 개략적으로 도시한 단면도이고, 도 2는 도 1의 A 영역을 확대한 단면도로서, 다공성 입자의 광 산란층을 통하여 염료가 흡착된 광 흡수층으로의 전해질의 이동을 개략적으로 나타낸 도면이다.
도 1에 도시한 것과 같이, 본 발명의 예시적인 실시예에 따른 염료감응 태양전지(100)는 서로 대향적으로 제 1 전극(200) 및 제 2 전극(300)이 이격된 형태로 배치되어 있으며, 제 1 전극(200) 및 제 2 전극(300) 사이의 광전 영역으로 광 흡수층(230), 광 산란층(240)이 제 1 전극(200)에 순차적으로 적층, 형성되어 있으며, 제 2 전극(200)과 광 산란층(240) 사이에 전해질(400)이 주입, 충진되어 있다.
제 1 전극(200)은 반도체 전극 또는 광 전극이라고도 불리는 데, 애노드(anode)로 기능한다. 예를 들어, 제 1 전극(200)은 투명한 유리 또는 투명한 플라스틱 재질의 제 1 기판(210)과, 광에너지에 의하여 여기된 전자를 외부 로드로 인가할 수 있도록 제 1 기판(210)에 형성되는 제 1 투명전극(220)을 포함할 수 있다. 이때, 제 1 투명전극(220)은 태양광이 잘 투과할 수 있도록 투광성이 양호하고, 광에너지에 의하여 여기된 전자가 인가될 수 있도록 도전성을 가지며, 광 흡수층(230)에 형성된 반도체 입자 또는 금속 산화물 입자가 용이하게 접착할 수 있으며, 전자의 소실을 최소화할 수 있도록 충분히 낮은 저항을 가지고, 전해질(400)로부터 유입된 전해질에 의하여 산화가 방지될 수 있는 물질로 형성될 수 있다. 예를 들면, 상기 제 1 투명전극(220)은 불소가 도핑된 주석산화물(F-doped SnO2, FTO), 주석이 도핑된 인듐산화물(ITO) 및 아연산화물(ZnO)로 구성되는 군에서 선택되는 어느 하나의 물질이다.
제 2 전극(300)은 반대 전극 또는 촉매 전극으로 불리는데, 캐소드(anode)로 기능한다. 예를 들어, 제 2 전극(300)은 투명한 유리 또는 투명한 플라스틱 재질의 제 2 기판(310)과, 외부 로드로부터 전자를 인가 받아 광전 영역으로 인가할 수 있도록 제 2 기판(310)에 형성되는 제 2 투명전극(320)을 포함할 수 있다. 이때, 제 2 투명전극(220)은 전해질을 환원할 수 있는 촉매제 역할과 전지로서의 기능을 수행할 수 있는 에너지 전위를 가져야 하며, 전자의 소실을 최소화할 수 있도록 충분히 낮은 저항을 가지고, 전해질(400)로부터 유입된 전해질에 의하여 산화가 방지될 수 있는 물질로 형성될 수 있다. 예를 들면, 제 2 투명전극(320)은 불소가 도핑된 주석산화물(F-doped SnO2, FTO), 주석이 도핑된 인듐산화물(ITO) 및 아연산화물(ZnO)로 구성되는 군에서 선택되는 어느 하나의 물질이다.
아울러, 제 2 투명전극(320)의 일면으로는 전해질로 인한 부식을 방지할 수 있도록 강한 내산성을 갖는 물질을 포함하는 산화-환원반응 촉매로 구성되는 촉매층(330)이 형성된다. 예를 들어 촉매층(330)을 형성하는 매질로는 루테늄, 오스뮴, 코발트, 로듐, 이리듐, 니켈, 활성 탄소, 탄소나노튜브(carbon nanotube, CNT), 그래핀(graphene), 팔라듐, 백금이나, 폴리(3,4-에틸렌디옥시티오펜)(PEDOT), 폴리티오펜, 및 폴리아닐린과 같은 전도성 고분자로 구성될 수 있으며, 바람직하게는 광흡수 효율이 좋은 백금이다.
특히, 촉매층(330)을 통한 수광이 가능하도록 촉매층(330)은 높은 투광성을 갖는 것이 바람직하다. 촉매층(330)으로 높은 투광성을 갖는 물질을 사용하는 경우, 촉매층(330)을 통해 태양광이 입사되더라도, 태양광이 제 1 전극(200)에 도달하기 전에 전해질(400)이 자외선(UV)을 흡수할 수 있으므로, 제 1 전극(200)에 적층된 광 흡수층(230)에 흡착된 염료(234)의 열화 내지 분해를 방지하여 전지의 장기 안정성을 확보할 수 있다.
이때, 도면에서는 제 1 전극(200)은 제 1 기판(210)과 제 1 투명전극(220)으로 구분하고, 제 2 전극(300)은 제 2 기판(310)과 제 2 투명전극(320)으로 구분하였으나, 제 1 기판(210) 및 제 2 기판(310)을 도전 물질로 제조하는 경우에 제 1 투명전극(220) 및 제 2 투명전극(320)은 생략될 수 있다.
한편, 제 1 기판(200)과 제 2 기판(300) 사이는 실질적으로 광에너지를 전기에너지로 변환하는 광전 영역에 해당한다. 예를 들어, 이 광전 영역에는 제 1 투명전극(220) 상에 증착, 형성되는 광 흡수층(230)과; 광 흡수층(230) 상부에 적층되는 광 산란층(240); 및 촉매층(330)과 광 산란층(240) 사이에 주입, 형성되는 전해질(400)이 형성될 수 있다.
광 흡수층(230)은 전체적으로 n형 반도체 역할을 하는 넓은 밴드갭을 가지는 나노 크기의 반도체 산화물 또는 금속 산화물로 구성되는 나노 입자(232)와 이 나노 입자(232)의 표면에 흡착되는 염료(234)를 포함한다. 나노 입자(232)는 n형 반도체 산화물 또는 금속 산화물로서, 여기된 전자가 제 1 투명 전극(220)으로 이동되는 경로를 제공한다. 예를 들어 광 흡수층(230) 중의 나노 입자(232)는 금속 산화물 또는 반도체 산화물 입자를 포함하는 페이스트를 제 1 투명 전극(220) 상에 도포하거나 스크린 프린팅 방법으로 형성할 수 있다.
광 흡수층(230)을 구성하는 나노 입자(232)는 예를 들어 나노튜브 형상이거나 나노로드 형상일 수도 있으며, 필요한 경우 다공성 나노 입자 형태를 가질 수 있다. 나노튜브 형상 또는 나노로드 형상의 나노 입자(232)를 제조하기 위하여 반도체 산화물 또는 금속 산화물의 구형 나노 입자를 강알칼리에서 처리하여 나노튜브로 성장시키거나, 계면활성제의 미셀(micelle) 내부에서 나노로드로 성장시키는 것과 같은 방법을 사용할 수 있다.
또한, 광 흡수층(230) 중의 나노 입자(232)는 5 ~ 20 ㎛의 두께로 제 1 투명 기판(220)의 상부에 증착될 수 있다. 이 정도의 두께로 나노 입자(232)를 증착하는 경우에, 광전류가 최대가 되는 전자 이동의 경로를 제공할 수 있으며, 비표면적이 극대화되어 염료가 용이하게 흡착될 수 있다.
예를 들어 나노 입자(232)를 구성하는 반도체 산화물 또는 금속 산화물은 티타늄(Ti)산화물, 지르코늄(Zr)산화물, 스트론튬(Sr)산화물, 아연(Zn)산화물, 인듐(In)산화물, 란타늄(La)산화물, 바나듐(V)산화물, 몰리브데늄(Mo)산화물, 텅스텐(W)산화물, 주석(Sn)산화물, 나이오븀(Nb)산화물, 마그네슘(Mg)산화물, 알루미늄(Al)산화물, 이트륨(Y)산화물, 스칸듐(Sc)산화물, 사마륨(Sm)산화물, 갈륨(Ga)산화물, 스트론튬티타늄(SrTi)산화물, 및 칼슘티타네이트(CaTiO3)로 이루어진 군으로부터 1종 이상 선택되는 물질이다. 바람직하게는 밴드갭 에너지가 양호하고 도전성이 좋으며 전자의 유지 시간이 긴 장점이 있는 티타늄산화물이고, 더욱 바람직하게는 아나타제(anatase) 형태의 티타늄산화물이다.
이때, 나노 입자(232)의 평균 입자 직경은 10 ~ 20 nm인 것이 바람직하다. 나노 입자(232)의 평균 입자 직경이 10 nm 미만인 경우에는 나노 입자(232)로의 염료(234) 흡착량은 증가하지만, 표면 상태 수가 증가하여 여기된 전자가 정공에 재-결합될 수 있는 기회가 증가할 수 있다. 반면 나노 입자(232)의 평균 입자 직경이 20 nm를 초과하는 경우에는 나노 입자(232)로의 염료(234) 흡착량이 감소하여 여기 가능한 전자의 개수가 감소될 수 있다. 따라서 나노 입자(232)의 평균 입자 직경이 전술한 범위를 벗어나면 광전 변환 효율이 감소될 수 있다.
또한, 나노 입자(232)의 표면에는 단층 구조로 코팅된 염료(234)가 흡착되어 있다. 염료(234)는 조사된 광에 반응하여 여기된 전자를 생성할 수 있는 광감응성 염료 물질로서, 나노 입자(232)와 견고하게 결합될 수 있으며, 열적 및 광학적으로 안정적인 물질로 형성될 수 있다.
예를 들어, 상기 염료는 루테늄 535 염료, 루테늄 535 비스-TBA 염료, 루테늄 620-1H3TBA 염료 등의 루테늄 착체와 같은 루테늄계 염료 외에도 크산텐계 염료, 시아닌계 염료, 포르피린계 염료, 안트라퀴논계 염료를 사용할 수 있다.
상기 염료(234)를 반도체 산화물 또는 금속 산화물 형태인 나노 입자(232)에 흡착시키기 위해서 통상적인 방법이 사용될 수 있으나, 바람직하게는 상기 염료(234)를 알코올, 니트릴, 할로겐화탄화수소, 에테르, 아미드, 에스테르, 케톤, N-메틸피롤리돈 등의 용매에 용해시킨 뒤, 나노 입자(232)가 도포된 제 1 전극(200)을 침지하는 방법을 사용할 수 있다.
한편, 광 흡수층(230)의 상부에 적층되는 광 산란층(240)은 광 흡수층(230)을 구성하는 나노 입자(232)보다 평균 입자 직경이 20~30배 정도 큰 다공성 나노 입자(242)를 갖는다. 광 산란층(240)은 제 1 전극(200)을 통해 투과되어 광전 영역으로 입사되는 외부 광을 산란하여 광 경로를 증가시키고, 광 흡수층(230) 측으로 외부 광을 반사시키는 역할을 갖는다.
예를 들어, 다공성 나노 입자(242)를 적절한 용매에 분산시키고, 다공성 나노 입자(242)가 분산된 용액을 광 흡수층(230) 상에 도포하거나 스크린 프린팅한 뒤, 열처리 공정이나 건조 공정을 통하여 분산 용매를 제거하는 방법으로 광 산란층(240)을 광 흡수층(230) 상면에 적층할 수 있다.
특히, 본 발명에 따른 광 산란층(240)을 이루는 다공성 나노 입자(242)의 내부에는 다수의 기공(244)이 형성되어 있으며, 다공성 나노 입자(242)의 평균 입자 직경이 대략 300 ~ 500 nm, 바람직하게는 380 ~ 450 nm이다. 다공성 나노 입자(242)는 예를 들어 티타늄산화물(TiO2)로 제조될 수 있다.
다공성 나노 입자(242)에 대해서 도 2를 참조하여 보다 구체적으로 살펴본다. 도 2에 도시된 것과 같이, 본 발명에 따른 광 산란층(240)을 구성하는 다공성 나노 입자(242)는 그 내부에 입자 직경이 대략 10 ~ 20 nm인 다수의 미세 나노 입자(246)가 응집(aggregation)되어 있는 구조를 가지고 있다. 즉, 본 발명에 따라 광 산란층(240)을 구성하는 다공성 나노 입자(242)는 그 내부에 응집되어 있는 다수의 미세 나노 입자(246)들 사이에 형성되는 간극이 다수의 기공(244)을 형성하는 다공성 물질이다. 이러한 다공성 나노 입자를 제조하는 방법은 잘 알려져 있는데, 예를 들어 전구체를 용매에 첨가하여 콜로이드 상태에서 고온, 고압 반응을 이용하는 수열합성법을 들 수 있지만, 다공성 나노 입자는 다른 방법을 사용해서 합성될 수 있다.
본 발명에 따른 다공성 나노 입자(242)는 내부에 다수의 미세 나노 입자(246)가 응집되어 있는 형태이다. 전술한 것과 같이, 통상 입자의 기공률은 입자의 크기에 반비례하기 때문에, 본 발명에서와 같이 10 ~ 20 nm의 평균 입자 직경을 가지는 미세 나노 입자(246)는 300 ~ 500 nm의 평균 입자 직경을 갖는 종래의 광 산란층(240) 중의 나노 입자(도 2의 좌측에 도시함)에 비하여 상대적으로 기공률이 크다. 따라서 다수의 미세 나노 입자(246) 사이에 다수의 기공을 가질 수 있다.
이에 따라, 도 2의 우측에 도시한 것과 같이, 전해질은 다공성 나노 입자(242)의 내부에 형성된 다수의 미세 나노 입자(246) 사이의 간극인 다수의 기공(244)을 통하여 광 흡수층(230) 중의 염료 분자(234)로 신속하게 이동할 수 있다. 다시 말하면, 본 발명에 따르면, 전해질은 광 산란층(240)을 구성하는 다공성 나노 물질(242) 내부에 형성된 다수의 기공(244)을 통하여 신속하게 염료 분자(234)로 이동할 수 있다. 이에 따라, 염료 분자(234)에 생성된 정공은 전해질(400)로부터 신속하게 전자를 공급받을 수 있으므로 효율적으로 환원될 수 있다. 특히, 중공 구조의 입자를 채택하는 경우에 중공 입자의 산란 영역은 염료(234)의 흡수 파장 대역에 비하여 긴 장파장 대역의 광을 산란하기 때문에 산란 효율이 저하될 수 있는 반면에, 본 발명에 따라 다수의 미세 나노 입자(246)가 응집된 다공성 나노 입자(242)는 산란 효율을 저하시키지 않는다.
반면, 도 2의 좌측에 도시한 것과 같이, 종래의 태양전지 구조를 갖는 경우의 광 산란층을 구성하는 입자는 상대적으로 큰 입자 직경을 가지고 있어서 기공률이 작기 때문에, 전해질이 이들 입자를 통과하기 곤란하거나 매우 느리게 통과한다. 따라서 염료 분자(234)에 형성된 정공은 전해질(400)로부터 전자를 신속하게 공급받지 못하기 때문에 환원 속도가 저하되어, 전체적으로 광전 변환 효율에 문제가 생길 수 있다.
한편, 본 발명의 염료감응 태양전지(100)는 전술한 제 2 전극(200)과 광 산란층(240) 사이로 예를 들어 액체 상태의 전해질이 주입된 전해질(400)로 충진되어 있다. 전해질(400)은 p형 반도체 역할을 수행하는데, 산화-환원쌍을 포함하고 있다. 예를 들어, 전해질은 매질을 포함하는 요오드계 산화-환원쌍으로 구성되고, 매질은 아세토니트릴과 같은 액체 또는 폴리비닐리덴플루오라이드(PVDF)와 같은 고분자로 적용될 수 있다. 이처럼 전해질(400)은 산화-환원쌍을 포함하고 있으므로, 제 2 전극(300)을 통하여 외부 로드로부터 인가된 전자에 반응하여 산화-환원 반응을 일으킬 수 있다.
예를 들어, 본 발명의 염료감응 태양전지(100)의 전해질(400)로 사용될 수 있는 전해질로는 용매계 액체 전해질, 중합체 전해질, 고체 전해질 및 겔 전해질 등으로 구성될 수 있다. 용매계 액체 전해질을 사용하는 경우, 바람직하게는 할로겐계 산화환원 전해질이고, 더욱 바람직하게는 요오드계 산화환원 전해질(redox iodide electrolyte)이다.
예를 들어, 전해질(400)의 산화/환원쌍으로 사용될 수 있는 할로겐계 산화환원 전해질은 할로겐 화합물/할로겐 분자로 구성될 수 있다. 사용 가능한 할로겐 분자로는 예를 들어 요오드 분자(I2) 또는 브롬 분자(Br2) 등을 들 수 있고, 특히 요오드 분자가 바람직하다. 이들 할로겐 분자는 예를 들어, 비-프로톤(non-protonic) 용매인 아세토니트릴(Acetonitrile), 프로피오니트릴(propionitrile), 메톡시 아세토니트릴(Methoxy acetonitrile), 프로필렌 카보네이트(propylene carbonate) 및 이들의 혼합물에 용해되어 이온 상태(I2 - 또는 Br2 -)로 존재한다.
한편, 할로겐 이온의 카운터 이온(상대 이온)을 갖는 할로겐 화합물에는 할로겐화 금속염(할로겐화 금속화합물) 또는 할로겐화 유기염(할로겐화 유기화합물)을 포함한다. 예를 들어, LiI, NaI, KI, 테트라 알킬 암모늄 이오다이드(Tetra-alkyl ammonium iodide; R4NI), 0.1~0.5 몰농도(M)의 이미다졸륨 파생 이오다이드(Imidazolium derivative iodides)와 같은 요오드화물(Iodides)의 혼합물을 할로겐 화합물로 사용될 수 있다. 염료감응 태양전지의 셀 성능은 전해질 내에서 다른 이온 전도도를 갖거나, 또는 광 흡수층(230)의 나노 입자(232) 표면에 흡착된 염료(234)에 의한 나노 입자(232)의 전도대 준위의 이동을 유도하는 카운터 이온인 Li+, Na+, K+, R4N+와 같은 요오드 화합물의 상대 양이온에 의존한다. 용매의 점도는 전해질의 이온 전도도에 직접적으로 영향을 주며, 낮은 점도의 용매가 바람직하다.
상술한 산화/환원쌍이 용매에 용해되어 사용되는 경우 산화/환원쌍은 용매에 대하여 임의의 농도로 사용될 수 있는데, 일례로 상기 할로겐 화합물은 용매에 대하여 0.05 ~ 5 M 농도, 바람직하게는 0.2 ~ 1 M 농도이며, 할로겐 분자는 용매에 대하여 0.0005 ~ 1 M 농도, 바람직하게는 0.001 ~ 0.1 M 농도로 사용될 수 있다.
한편, 도시하지는 않았지만, 밀봉되어 있는 광전 영역으로 액체 상태의 전해질을 주입할 수 있도록 제 2 전극(300)의 일부 영역을 관통하는 2개의 주입홀이 구비되어 있으며, 2개의 주입홀을 통하여 액체 상태의 전해질이 외부로 누출되는 것을 방지할 수 있도록 2개의 주입홀은 각각 실링재로 봉지되어 있다.
아울러, 주입된 전해질(400)과 염료(234)가 코팅된 나노 입자(232) 및 다공성 나노 입자(242)가 외부로 새는 것을 방지하고, 외부의 습기 및 산소의 침투를 차단하고, 제 1 기판(200) 및 제 2 기판(300)이 합착되어 패널 상태를 유지할 수 있도록, 제 1 기판(200) 및 제 2 기판(300)의 테두리를 따라서 접착제로서의 스페이서(접착 패턴, 410)가 구비되어 있다.
스페이서(410)는 태양광이 투과할 수 있도록 투명 고분자 소재로 이루어지는데, 예를 들어 폴리염화비닐(PVC), 폴리아미드(PA), 폴리이미드(PI), 폴리에틸렌(P), 폴리에틸렌테레프탈레이트(PET), 폴리에틸렌나프탈레이트(PEN), 폴리카보네이트(PC), 열가소성 폴리우레탄(TPU), 에틸렌비닐아세테이트(EVA), 셀룰로오스 및 이들의 조합으로 이루어질 수 있다. 예를 들어 스페이서(410)은 필름 형태로 이루어진 설린(Surlyn, DuPont사)으로 형성될 수 있다.
전술한 구성을 갖는 본 발명에 따른 염료 감응 방식 태양전지(100)의 구동에 대해 간단히 설명한다. 태양광이 본 발명에 따른 염료감응 방식 태양전지(100)에 입사되면 투명한 제 1 기판(210)과 제 1 투명전극(220)을 투과한 광양자는 광 흡수층(230)을 구성하는 나노 입자(232) 표면에 코팅된 염료(234)에 의해 흡수된다. 상대적으로 낮은 자신의 밴드갭 에너지 이상의 광에너지를 흡수한 염료(234)는 여기 상태(excited state)가 되면서 전자를 생성하고, 이렇게 생성된 전자는 상기 나노 입자(232)를 이루는 반도체 산화물 또는 금속 산화물의 전도대(conducting band)로의 이송을 경유하여 제 1 전극(200)으로 이동하고, 폐회로에 의하여 제 2 전극(300)측으로 인가된다. 제 2 전극(300)에 인가된 전자는 전해질(400)을 산화시켜 전자를 발생시키고, 이때 발생된 전자는 광 산란층(240)의 다공성 나노 입자(242)에 형성된 다수의 기공(244)을 통하여 신속하게 염료(234) 측으로 이동하면서 염료(234)의 정공과 결합한다.
이하, 예시적인 실시예를 통하여 본 발명을 설명하지만, 본 발명이 이에 한정되는 것은 결코 아니다.
합성예: 광 산란층용 다공성 티타늄산화물 입자 합성
다공성 티타늄산화물 입자는 다음과 같은 절차를 통해 합성하였다. Acetic acid 100 mL에 테트라부틸티탄(tetrabutyl titanate) 2 mL을 적가(dropping)한 뒤, 이 용액을 교반하여 콜로이드 용액을 제조하였다. 만들어진 콜로이드 용액을 Ti autoclave vessel에 옮겨 고온, 고압 반응을 준비하였다. 200℃, 24시간 동안 반응 soaking하여 TiO2 입자를 성장시켰다. Acetic acid에 분산된 TiO2 입자를 에탄올(EtOH)로 세척하며 원심분리하는 과정을 3회 반복하였다. 세척 완료 후 sonic horn을 이용하여 에탄올에 재분산하고, 분산된 TiO2 입자의 함량을 계산하고 고형물 대비 정해진 비율의 Binder를 첨가하였다. 에탄올에 분산된 TiO2와 binder가 배합된 용액을 진공 증발기에 넣어 분산 용매인 에탄올을 제거하고, 최종 생성물을 30분간 3-roll mill 진행하였다.
실시예: 염료감응 태양전지 제작
(1) 반도체 전극(제 1 전극) 제작
FTO glass(Fluorine-doped tin oxide coated conduction glass, Pilkington, TEC7)를 10 cm X 10 cm 크기로 잘라 글라스 세정세제를 사용하여 초음파(sonication) 세척을 10분간 수행한 후 증류수를 사용하여 비눗물을 완전히 제거하였다. 그 후에 에탄올을 사용한 sonication 세척을 15분간 2회 반복한 후, 무수 에탄올(Anhydrous ethanol)로 완전히 헹군 후에 100℃ 오븐에서 건조시켰다. 이렇게 준비한 FTO glass 위에 TiO2와의 접촉력을 향상시키기 위하여 70℃의 40 mM Titanium (Ⅳ) chloride 용액에 40분간 침지하고 증류수로 세정한 후, 100℃ 오븐에서 수분을 완전히 건조시켰다. 그 후에 CCIC사의 이산화티타늄(TiO2) paste (18-NR)를 FTO glass 위에 screen printer로 9 mm X 9 mm 크기의 mask(200 mesh)를 이용하여 coating하였다. Coating 된 film을 100℃ 오븐에서 20분 동안 건조하는 과정을 3회 반복하였다. 450℃에서 60분간 소성함으로써 약 10 마이크로미터 두께의 TiO2 film을 얻었다.
열처리 과정이 끝난 광 전극 위에 정해진 패턴으로 은 페이스트를 도포하고 100℃ 오븐에서 20분 동안 건조시키고, 450℃에서 30분간 소성하여 광 흡수층이 적층된 전자 수집 전극을 형성하였다. 전자 수집 전극 위에 정해진 패턴으로 글라스 프릿 페이스트를 도포하고 100℃ 오븐에서 20분 동안 건조시킨 후 480℃에서 20분간 소성하여 글라스 프릿 보호층을 형성하였다. TiO2 film을 0.5 mM 농도의 합성한 염료의 무수 에탄올(anhydrous ethanol) 용액에 24시간 침지시킴으로써 염료를 흡착시킬 수 있다(anhydrous ethanol에 염료가 녹지 않을 경우에는 녹일 수 있는 solvent를 사용). 흡착이 끝난 후에 무수 에탄올로 흡착되지 않은 염료를 완전히 washing 해준 후 heat gun을 이용하여 건조시켰다. 이어서, 용매에 분산되어 있는 위 합성예에서 제조된 다공성 산화티타늄 나노 입자를 초음파 세정 후에 전자 수집 전극 상의 염료가 흡착된 광 흡수층 상으로 떨어뜨려 광 산란층을 형성하였다. 광 산란층이 형성된 광 전극을 100℃ 오븐에서 건조하고, 450℃에서 소성하여, 분산 용매와 바인더를 모두 제거한 광 산란층을 형성하였다.
(2) 상대 전극(제 2 전극) 제작
10 cm X 10 cm 크기의 FTO glass 에 직경(ㆈ) 0.7 mm 다이아몬드 드릴 (Dremel multipro395)을 이용해서 전해질이 주입할 홀 2개를 형성하였다. 그 후에는 광 전극 에서 제시했던 세척 방법과 동일한 방법으로 세척한 후 건조하였다. 그 후, hydrogen hexachloroplatinate(H2PtCl6) 2-propanol 용액을 FTO glass에 도포한 뒤, 450℃ 에서 60 분간 소성하였다. 열처리 과정이 끝난 촉매 전극 위에 정해진 패턴으로 은 페이스트를 도포하고 100℃ 오븐에서 20분 동안 건조한 뒤, 450℃에서 30분간 소성하여 촉매 전극을 형성하였다. 이 전극 위에 정해진 패턴으로 글라스 프릿 페이스트를 도포하고 100℃ 오븐에서 20분 동안 건조한 후, 480℃에서 20분간 소성하여 글라스 프릿 보호층을 형성하였다.
(3) 샌드위치 cell 제작
광 전극과 상대전극 사이에 사각형 띠 모양으로 자른 Surlyn (Solaronix, SX1170-25 Hot Melt)을 놓고 핫-프레스를 이용하여 두 전극을 서로 붙였다. 이어서 상대 전극에 형성된 2개의 작은 홀을 통해 전해질을 주입한 후 Surlyn strip(DuPont사)과 cover glass로 sealing하여 sandwich cell을 제작하였다. 전해질 용액으로 0.1M LiI, 0.05 M I2, 0.6 M 1-hexyl-2,3-dimethylimidazolium iodide 와 0.5M 4-tert-butylpyridine을 3-metoxypropionitrile 용매(solvent)로 하여 제조하였다.
비교예: 종래 광 산란층 입자를 적용한 태양전지 제작
광 산란층 입자로 기공이 형성되지 않으며 평균 입자 직경이 300 ~ 500 nm인 티타늄산화물 입자(CCIC)를 사용하여 광 산란층을 형성한 것을 제외하고, 실시예의 절차를 반복하여 염료감응 태양전지를 제작하였다.
실험예 1: 광 산란층 입자의 관찰
합성예에서 합성된 나노 크기의 티타늄산화물 입자와, 비교예에서 사용된 종래의 광 산란층 입자인 나노 크기의 이산화 티타늄 입자를 SEM을 이용하여 관찰하였다. 도 3은 종래의 광 산란층 입자의 SEM 사진이고, 도 4a 및 도 4b는 합성예에서 합성된 나노 크기의 이산화 티타늄의 광 산란층 입자의 SEM 사진이다.
도 3에 도시된 것과 같이, 종래의 광 산란층 입자는 수백 nm의 입자가 형성되어 있고, 이들 입자의 내부에는 기공이 형성되지 않았다. 반면, 도 4a 및 도 4b에 도시된 것과 같이, 합성예에서 합성된 나노 크기의 티타늄산화물 입자는 대략 타원형의 구조를 가지고 있으며 입자 직경은 대략 300 ~ 500 nm이다. 또한, 전체 나노 크기의 티타늄산화물 입자의 내부에는 대략 10 ~ 20 nm의 입자 직경을 갖는 내부 입자들이 응집(aggregation)되어 있으며, 이들 내부 입자들 사이에 다수의 기공을 가지고 있다는 것을 알 수 있다.
실험예 2: 광 투과율 및 fill-factor 측정
실시예와 비교예에서 각각 제조된 태양전지를 이용하여 표준적인 방법에 따라 광 투과율을 측정하였다. 그 결과는 도 5에 도시되어 있다. 특히, 본 발명에 따라 다수의 기공이 형성된 나노 입자를 광 산란층을 적용한 태양전지는 통상적으로 태양전지가 이용하는 파장 대역인 360 nm 이상의 파장 대역에서 입사된 광을 모두 산란에 의하여 반사시킨다는 점을 알 수 있었다. 한편, 실시예와 비교예에서 각각 제조된 태양전지의 fill-factor(FF)를 측정하였다. 본 발명에 따라 다공성 입자의 광 산란층을 적용한 태양전지의 FF는 66.1%로서, 비교예에 따라 제작된 태양전지의 FF 65.3%에 비하여 향상되었다.
상기에서는 본 발명의 실시예에 기초하여 본 발명을 설명하였으나, 본 발명이 전술한 실시예로 제한되는 것은 아니다. 오히려 본 발명이 속하는 기술분야에서 통상의 기술자라면 전술한 실시예에 기초하여 다양한 변형과 변경을 추고할 수 있을 것이다. 하지만, 이와 같은 변형과 변경은 모두 본 발명의 권리범위에 포함되는 것으로 해석되어야 하며, 이러한 사실을 첨부하는 청구의 범위를 통해서 더욱 분명해질 것이다.
100: 염료 감응 태양전지 200: 제 1 전극
210: 제 1 기판 220: 제 1 투명전극
230: 광 흡수층 232: 나노 입자
234: 염료 240: 광 산란층
242: 다공성 나노 입자 244: 기공
246: 미세 나노 입자 300: 제 2 전극
310: 제 2 기판 320: 제 2 투명전극
330: 촉매층 400: 전해질

Claims (10)

  1. 제 1 전극;
    상기 제 1 전극과 대향적으로 배치되는 제 2 전극;
    상기 제 1 전극에 증착되며, 표면에 염료가 흡착되어 있는 반도체 산화물 또는 금속 산화물로 이루어진 나노 입자를 갖는 광 흡수층;
    상기 광 흡수층 상에 적층되며, 다공성 나노 입자를 갖는 광 산란층; 및
    산화-환원 이온쌍을 포함하는 전해질이 상기 제 2 전극 및 상기 광 산란층 사이에 충진되어 있는 전해질
    을 포함하는 염료감응 태양전지.
  2. 제 1항에 있어서,
    상기 다공성 나노 입자의 평균 입자 직경은 300 ~ 500 nm이고, 상기 다공성 나노 입자는 평균 입자 직경이 10 ~ 20 nm의 미세 나노 입자가 응집되어 형성된 것을 특징으로 하는 염료감응 태양전지.
  3. 제 1항 또는 제 2항에 있어서, 상기 다공성 나노 입자는 티타늄산화물(TiO2) 나노 입자인 것을 특징으로 하는 염료감응 태양전지.
  4. 제 1항 또는 제 2항에 있어서,
    상기 반도체 산화물 또는 상기 금속 산화물은 티타늄(Ti)산화물, 지르코늄(Zr)산화물, 스트론튬(Sr)산화물, 아연(Zn)산화물, 인듐(In)산화물, 란타늄(La)산화물, 바나듐(V)산화물, 몰리브데늄(Mo)산화물, 텅스텐(W)산화물, 주석(Sn)산화물, 나이오븀(Nb)산화물, 마그네슘(Mg)산화물, 알루미늄(Al)산화물, 이트륨(Y)산화물, 스칸듐(Sc)산화물, 사마륨(Sm)산화물, 갈륨(Ga)산화물, 스트론튬티타늄(SrTi)산화물, 및 칼슘티타네이트(CaTiO3)로 이루어진 군으로부터 1종 이상 선택되는 물질을 포함하는 염료감응 태양전지.
  5. 제 1항 또는 제 2항에 있어서,
    상기 광 흡수층의 상기 나노 입자는 10 ~ 20 nm의 평균 입자 직경을 갖는 염료감응 태양전지.
  6. 제 1항 또는 제 2항에 있어서,
    상기 광 흡수층의 상기 나노 입자는 5 ~ 20 ㎛의 두께로 상기 제 1 전극의 상부에 증착되는 것을 특징으로 하는 염료감응 태양전지.
  7. 제 1항 또는 제 2항에 있어서,
    상기 제 1 전극은 투명한 유리 또는 투명한 플라스틱 재질의 제 1 기판; 및 상기 제 1 기판 상에 형성되며, 불소가 도핑된 주석산화물(FTO), 주석이 도핑된 인듐산화물(ITO) 및 아연산화물로 구성되는 군에서 선택되는 물질로 제조되는 제 1 투명전극을 포함하는 염료감응 태양전지.
  8. 제 1항 또는 제 2항에 있어서,
    상기 제 2 전극은 투명한 유리 또는 투명한 플라스틱 재질의 제 2 기판; 상기 제 2 기판 상에 형성되며, 불소가 도핑된 주석산화물(FTO), 주석이 도핑된 인듐산화물(ITO) 및 아연산화물로 구성되는 군에서 선택되는 물질로 제조되는 제 2 투명전극; 및 루테늄, 오스뮴, 코발트, 로듐, 이리듐, 니켈, 활성 탄소, 탄소나노튜브(carbon nanotube, CNT), 그래핀(graphene), 팔라듐, 백금, 폴리(3,4-에틸렌디옥시티오펜)(PEDOT), 폴리티오펜 및 폴리아닐린으로 구성되는 군에서 선택되는 물질로 형성되는 촉매층을 포함하는 염료감응 태양전지.
  9. 제 1항 또는 제 2항에 있어서,
    상기 염료는 루테늄계 염료, 크산텐계 염료, 시아닌계 염료, 포르피린계 염료 및 안트라퀴논계 염료를 포함하는 염료감응 태양전지.
  10. 제 1항 또는 제 2항에 있어서,
    상기 전해질은 할로겐계 산화환원 전해질인 것을 특징으로 하는 염료감응 태양전지.
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