KR20120043115A - 백색 발광 램프 및 그것을 포함하는 백색 ｌｅｄ 조명 장치 - Google Patents

백색 발광 램프 및 그것을 포함하는 백색 ｌｅｄ 조명 장치 Download PDF

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Abstract

본 발명은 청색 형광체, 녹색 형광체 및 적색 형광체를 포함하는 BGR 형광체를 LED 등의 반도체 발광 소자와 조합하는 백색 발광 램프를 제공하는 것을 목적으로 하며, 적색 형광체의 주발광 피크보다 장파장 영역에서 주발광 피크를 갖는 진한 적색 형광체를 더 추가하여 특성을 개선함으로써, 고휘도와 고연색성을 얻을 수 있다. 본 발명은, 기판(3) 위에 배치되고 자외 또는 청색 발광을 출사하는 반도체 발광 소자(2), 및 상기 반도체 발광 소자(2)의 발광면을 덮도록 형성되고, 반도체 발광 소자(2)로부터의 출사광에 의해 여기되어 청색 발광, 녹색 발광 및 적색 발광을 각각 출사하는 청색 형광체 B, 녹색 형광체 G 및 적색 형광체 R을 포함하는 발광부를 포함하는 백색 발광 램프(1)를 제공하며, 백색 발광 램프(1)는 청색 형광체 B, 녹색 형광체 G 및 적색 형광체 R로부터 출사된 각 발광의 혼색에 의해 백색광을 출사하고, 발광부는 적색 형광체의 주발광 피크보다 장파장 영역에서 주발광 피크를 갖는 진한 적색 형광체를 더 포함한다.

Description

백색 발광 램프 및 그것을 사용한 백색 ＬＥＤ 조명 장치{WHITE-LIGHT EMITTING LAMP AND WHITE-LIGHT LED LIGHTING DEVICE USING SAME}
본 발명은 반도체 발광 소자를 포함하는 백색 발광 램프 및 그것을 포함하는 백색 LED 조명 장치(백색 LED 일루미네이션 장치)에 관한 것이며, 특히 연색성 및 발광 효율을 개선한 백색 발광 램프 및 그것을 포함하는 백색 LED 조명 장치에 관한 것이다.
발광 다이오드(Light Emitting Diode: LED)는 전기 에너지를 자외광이나 가시광으로 변환하고 변환된 광을 방사하는 반도체 발광 소자이다. 이러한 발광 다이오드는 수명이 길면서 신뢰성이 높아, 광원으로서 사용한 경우 교환 작업이 경감된다는 이점을 갖는다. LED 칩을 투명 수지 등으로 밀봉한 LED 램프는, 휴대형 통신 기기, PC 주변 기기, OA 기기, 가정용 전기 기기 등의 표시부에 사용되는 액정 표시 장치의 백라이트, 나아가 신호 장치, 각종 스위치류, 차량 탑재용 램프, 일반 조명 등의 조명 장치에 폭넓게 이용되고 있다.
LED 램프로부터 방사되는 광의 색조에 대해서는, LED 칩과 다양한 발광색을 갖는 형광체를 조합함으로써, 사용 용도에 따라 청색부터 적색까지 가시광 영역의 광을 실현할 수 있다. 특히, 백색 발광형의 LED 램프(백색 LED 램프)는, 액정 표시 장치의 백라이트나 차량 탑재용 램프 등의 용도에 급속히 보급되고 있으며, 장차 형광 램프의 대체품으로서 크게 확장될 것으로 기대되고 있다. 예를 들어, 일반적인 형광 램프는 수은을 사용하고 있다는 점에서, 장차 수은을 사용하지 않는 백색 LED 램프가 형광 램프로 대체되어 갈 것으로 생각되고 있다.
현재, 보급 또는 실험적으로 사용되고 있는 백색 LED 램프로서는, 청색의 LED와 황색 형광체(YAG 등)를 조합한 LED 램프와, 발광 파장이 360 내지 440nm인 자외선의 LED와 청색(B), 녹색(G), 적색(R)의 각 형광체의 혼합물(BGR 형광체)을 조합한 LED 램프가 알려져 있다. 현 상황에서는, 전자가 후자보다 휘도 특성이 우수하다는 점에서 전자가 후자보다 더 많이 보급되고 있다. 그러나, 전자의 백색 LED 램프는 광의 분포가 청색 성분과 황색 성분에 치우쳐 있으며, 적색 성분의 광이 부족하기 때문에, 광원광으로서 충분한 발광 색도를 갖고 있는 LED 램프여도 이 광원을 사용하여 물체를 보았을 때의 반사광의 색이 태양광 아래에서 보는 자연색과는 크게 상이하고, 전자의 연색성이 낮다는 난점을 갖고 있다.
이에 대하여, 자외선 LED를 포함하는 후자의 백색 LED 램프는 휘도가 전자보다 떨어지지만, 발광이나 투영광의 색 불균일이 적고, 장차 백색 램프의 주류가 될 것으로 기대되고 있다. 자외선 LED를 포함하는 백색 LED 램프에 대해서는, 각 형광체의 특성 및 형광체의 조합을 조정함으로써 휘도(밝기) 및 연색성 등의 램프 특성을 개선하는 것이 진행되고 있다(특허문헌 1, 2 참조). 예를 들어, 백색 LED 램프의 밝기를 향상시키기 위해, 발광 피크 파장이 500 내지 530nm인 녹색 형광체 대신에 발광 피크 파장이 540 내지 570nm인 황색 형광체를 사용하는 것이 검토되고 있다.
녹색 형광체 대신에 황색 형광체를 포함하는 혼합 형광체(BYR 형광체)를 적용한 백색 LED 램프는, BGR 형광체를 포함하는 백색 LED 램프보다 밝기가 향상되기 때문에 조명 장치용의 광원으로서 기대되고 있다. 그러나, 황색 형광체를 포함하는 BYR 형광체를 적용한 종래의 백색 LED 램프에서는 반드시 충분한 특성의 개선 효과는 얻어지고 있지 않으므로, 백색 LED 램프의 휘도나 연색성 등을 보다 한층 더 높이는 것이 요구되고 있다. 한편, 황색 형광체에 대해서는, 청색 LED와의 조합으로 사용되는 형광체가 다양하게 제안되어 있다.
청색 LED와 조합하여 사용되는 황색 형광체로서는, 세륨 활성화 이트륨 알루민산염 형광체(YAG), 세륨 활성화 테르븀 알루민산염 형광체(TAG), 유로퓸 활성화 알칼리 토류 규산염 형광체(BOSS) 등이 알려져 있다(특허문헌 3 참조). 종래의 황색 형광체에 대해서는, 청색 LED로부터 방출되는 청색광(발광 파장: 430 내지 500nm)에 의해 여기되었을 때의 녹색 형광체의 발광 특성은 검토되었지만, 자외선 LED로부터 방출되는 (발광 파장이 360 내지 440nm인) 광에 의해 여기되었을 때의 녹색 형광체의 발광 특성에 대해서는 충분히 검토되지 않아, 그의 검토 및 개선이 요구되고 있다.
또한, 백색광의 연색성을 높이기 위해, 청색 LED와 UV LED와 녹색 형광체와 적색 형광체를 조합한 백색 LED 장치도 제안되어 있다(특허문헌 4 참조). 그러나, 이 백색 LED 장치에 있어서는 어느 정도의 연색성의 개선은 달성되지만, 청색광의 일부가 형광체에 흡수되기 쉽기 때문에 발광부로부터의 휘도가 저하되기 쉽다는 난점이 있다.
일본 특허 공개 제2002-171000호 공보 일본 특허 공개 제2003-160785호 공보 일본 특허 제3749243호 공보 미국 특허 공개 US2006/0249739 A1
본 발명의 목적은, 청색 형광체, 황색 형광체 및 적색 형광체를 포함하는 BGR 형광체를 LED 등의 반도체 발광 소자와 조합하여 사용함에 있어서, 적색 형광체의 주발광 피크(main emission peak)보다 장파장 영역에서 주발광 피크를 갖는 진한 적색 형광체를 더 부가하고, 적색 형광체와 진한 적색 형광체를 공존시킴으로써 고휘도와 고연색성을 얻을 수 있는 백색 발광 램프를 제공하는 것이다. 본 발명의 또 다른 목적은 상술한 백색 발광 램프를 포함하는 백색 LED 조명 장치를 제공하는 것이다.
본 발명의 일 양태에 따른 백색 발광 램프는, 기판 위에 배치되고 자외광 또는 청색광을 출사하는 반도체 발광 소자, 및 상기 반도체 발광 소자의 발광면을 덮도록 형성되고, 상기 반도체 발광 소자로부터의 출사광에 의해 여기되어 청색광, 녹색광 및 적색광을 각각 출사하는 청색 형광체, 녹색 형광체 및 적색 형광체를 포함하는 발광부를 포함한다. 백색 발광 램프는 상기 청색 형광체, 상기 녹색 형광체 및 상기 적색 형광체로부터 출사된 각 발광의 혼색에 의해 백색광을 출사하고, 발광부는 상기 적색 형광체의 주발광 피크보다 장파장 영역에서 주발광 피크를 갖는 진한 적색 형광체를 더 포함한다.
구체적으로는, 백색 발광 램프는, 피크 파장이 370nm 이상 470nm 이하의 범위인 광을 출사하는 반도체 발광 소자와, 상기 반도체 발광 소자로부터 출사된 광에 의해 여기되어 백색광을 발광하는 발광부를 포함한다. 발광부는, 상기 광을 흡수하여 피크 파장이 440nm 이상 470nm 이하의 범위인 광을 발광하는 청색 형광체와, 상기 광을 흡수하여 피크 파장이 530nm 이상 600nm 이하의 범위인 광을 발광하는 녹색 형광체와, 상기 광을 흡수하여 피크 파장이 610nm 이상 630nm 이하의 범위인 광을 발광하는 적색 형광체와, 상기 광을 흡수하여 피크 파장이 640nm 이상 660nm 이하의 범위인 광을 발광하는 진한 적색 형광체를 포함한다.
또한, 상기 적색 형광체의 주발광 피크와 진한 적색 형광체의 주발광 피크는, 각각 스펙트럼 선도에 있어서 분리되어 나타나는 형광체를 선택하는 것이, 발광 강도 및 연색성을 개선함에 있어서 중요하다. 피크 파장이 610nm 이상 630nm 이하의 범위인 광을 발광하는 적색 형광체의 발광 영역과, 피크 파장이 640nm 이상 660nm 이하의 범위인 광을 발광하는 진한 적색 형광체의 발광 영역이 겹치는 광범위한 발광 영역을 갖는 형광체를 사용하면, 본 발명의 효과가 얻어지기 어렵다.
또한, 상기 백색 발광 램프에 있어서, 상기 청색 형광체, 상기 황색 형광체, 상기 적색 형광체 및 진한 적색 형광체는 10㎛ 이상 80㎛ 이하의 범위의 평균 입경을 갖는 것이 바람직하다.
또한, 상기 백색 발광 램프에 있어서, 상기 발광부는 상기 반도체 발광 소자의 발광면을 덮도록 형성되고, 상기 청색 형광체, 상기 황색 형광체, 상기 적색 형광체 및 상기 진한 적색 형광체를 포함하는 투명 수지층을 포함하는 것이 바람직하다.
또한, 상기 백색 발광 램프에 있어서, 상기 발광부는, 상기 반도체 발광 소자의 발광면을 덮도록 형성되고, 상기 청색 형광체, 상기 황색 형광체, 상기 적색 광체 및 상기 진한 적색 형광체를 포함하지 않는 제1 투명 수지층과, 상기 제1 투명 수지층을 덮도록 형성되고, 상기 청색 형광체, 상기 황색 형광체, 상기 적색 형광체 및 상기 진한 적색 형광체를 포함하는 제2 투명 수지층을 포함하는 것이 바람직하다.
또한, 상기 백색 발광 램프에 있어서, 상기 반도체 발광 소자는 370nm 이상 470nm 이하의 범위에서 피크 파장을 갖는 광을 출사하는 발광 다이오드 또는 레이저 다이오드인 것이 바람직하다.
본 발명에 따른 백색 LED 조명 장치는, 상기 본 발명에 따른 상기 백색 발광 램프를 포함한다.
본 발명의 백색 발광 램프에 따르면, 적색 형광체의 주발광 피크보다 장파장 영역에서 주발광 피크를 갖는 진한 적색 형광체를 더 부가하고, 적색 형광체와 진한 적색 형광체를 공존시키고 있기 때문에, 휘도 특성(발광 효율)과 연색성을 함께 향상시킬 수 있다. 이러한 고연색성과 고휘도를 양립시킨 백색 발광 램프는 조명 (일루미네이션) 및 기타 용도 등에 유효하게 이용할 수 있다.
도 1은 본 발명의 한 실시 형태에 따른 백색 발광 램프의 구성을 도시하는 단면도이다.
도 2는 도 1에 도시한 백색 발광 램프의 변형예를 도시하는 단면도이다.
도 3은 본 발명에 적용되는 4종의 B, G, R, DR 형광체의 발광 스펙트럼의 일례를 나타내는 그래프이다.
도 4는 본 발명의 실시 형태에 따른 백색 LED 램프의 발광 스펙트럼의 일례를 나타내는 그래프이다.
도 5는 DR 형광체를 사용하지 않고 종래의 BGR 형광체만으로 발광부를 형성한 백색 LED 램프의 발광 스펙트럼의 일례를 나타내는 그래프이다.
이하, 본 발명을 실시하기 위한 형태에 대하여 도면을 참조하여 설명한다. 도 1은 본 발명의 백색 발광 램프를 백색 LED 램프에 적용한 실시 형태의 구성을 도시하는 단면도이다. 도 1에 도시한 백색 LED 램프(1)는, 여기원(excitation source;광원)으로서 LED 칩(2)을 포함한다. 여기원은 LED 칩(2)으로 한정되는 것은 아니다. 백색 발광 램프의 여기원으로서는, 발광의 피크 파장이 370nm 이상 470nm 이하의 범위인 발광 다이오드 및 레이저 다이오드 등의 반도체 발광 소자가 사용된다.
여기원으로서의 LED 칩(2)에는, InGaN계, GaN계, AlGaN계 등의 각종 발광 다이오드가 사용된다. LED 칩(2)의 발광 피크 파장은 370nm 이상 430nm 이하의 범위인 것이 바람직하다. 상술한 LED 칩(2)을 BGR 형광체와 진한 적색(DR) 형광체를 조합하여 얻은 BGR-DR 형광체와 함께 사용함으로써, 고휘도이면서도 색 재현성이 우수한 백색 LED 램프(1)를 실현할 수 있다. 여기서는 여기원으로서의 발광 다이오드를 LED 칩(2)으로 표기하고, 최종적으로 백색 발광을 얻기 위한 발광 램프를 백색 LED 램프(1)로 표기한다.
LED 칩(2)은 배선 기판(3) 위에 실장되어 있다. 배선 기판(3) 위에는 원통 형상의 프레임체(4)가 설치되어 있으며, 프레임체(4)의 내벽면은 반사층으로서 형성된다. 프레임체(4)는 적어도 표면이 금속 등의 도전 재료로 형성되어 있으며, LED 칩(2)에 대한 전기 배선의 일부를 구성하고 있다. LED 칩(2)의 상부 전극(2a)은 본딩 와이어(5)를 개재하여 프레임체(4)와 전기적으로 접속되어 있다. LED 칩(2)의 하부 전극(2b)은 배선 기판(3)의 금속 배선층(6)과 전기적 및 기계적으로 접속되어 있다. 투명 수지(7)는 프레임체(4)에 의해 규정되는 공간을 충전하며, 이 투명 수지층(7) 내에 LED 칩(2)이 매립되어 있다.
LED 칩(2)이 매립된 투명 수지층(7)은, 백색광을 얻기 위한 형광체(8)를 포함하고 있다. 투명 수지층(7) 중에 분산된 형광체(8)는 LED 칩(2)로부터 출사되는 광에 의해 여기되어 백색광을 발광한다. 즉, 형광체(8)가 분산된 투명 수지층(7)은 백색광을 발광하는 발광부(9)로서 기능하는 것이다. 발광부(9)는 LED 칩(2)의 발광면을 덮도록 배치되어 있다. 투명 수지층(7)에는, 예를 들어 실리콘 수지나 에폭시 수지 등이 사용된다. 또한, 기판(3)이나 프레임체(4) 등의 구성은 적절하게 설계될 수 있음을 유의한다.
발광부(9)는 도 2에 도시한 바와 같이, 형광체(8)를 포함하지 않는 제1 투명 수지층(7A)과, 형광체(8)를 포함하는 제2 투명 수지층(7B)을 구비하도록 구성하여도 좋다. 제1 투명 수지층(7A)은 LED 칩(2)의 발광면을 덮도록 배치되어 있고, 제2 투명 수지층(7B)은 제1 투명 수지층(7A)을 덮도록 배치되어 있다. 이와 같은 구성을 갖는 발광부(9)는, 백색 LED 램프(1)의 발광 효율의 향상에 기여한다. 제1 투명 수지(7A)는, 예를 들어 LED 칩(2)의 발광면으로부터 500 내지 2000㎛의 범위에 배치된다.
백색광을 얻기 위한 형광체(8)는, LED 칩(2)으로부터 출사된 광(예를 들어 자외광이나 자색광)을 흡수하고, 피크 파장이 440nm 이상 470nm 이하의 범위인 광을 발광하는 청색(B) 형광체, 피크 파장이 535nm 이상 570nm 이하의 범위인 광을 발광하는 녹색(G) 형광체, 피크 파장이 590nm 이상 630nm 이하의 범위인 광을 발광하는 적색(R) 형광체 및 피크 파장이 640nm 이상 660nm 이하의 범위인 광을 발광하는 진한 적색(DR) 형광체를 포함하고 있다. 형광체(8)는 BGR 형광체와 진한 적색(DR) 형광체의 혼합 형광체(BGR-DR 형광체)이다. 또한, BGR-DR 형광체(8)는 동일한 색의 형광체를 2종류 이상 포함하고 있어도 좋고, 청색, 황색, 적색, 진한 적색 이외의 발광색을 갖는 황색 형광체를 보조적으로 포함하고 있어도 좋다. BGR-DR 형광체(8)는 미리 B, G, R, DR의 각 형광체를 결합제로 결합한 상태에서 투명 수지층(7) 중에 분산시키는 것이 바람직하다.
백색 LED 램프(1)에 인가된 전기 에너지는, LED 칩(2)에 의해 자외광이나 자색광으로 변환된다. LED 칩(2)으로부터 출사된 광은, 투명 수지층(7) 중에 분산된 BGR-DR 형광체(8)에 의해 보다 장파장의 광으로 변환된다. BGR-DR 형광체(8) 중에 포함되는 청색 형광체, 황색 형광체, 적색 형광체 및 진한 적색 형광체로부터의 발광이 혼색되어 방출됨으로써, 그 결과 생긴 광이 백색광으로서 전체적으로 백색 LED 램프(1)로부터 발광된다. BGR-DR 형광체(8)를 구성하는 각 형광체의 피크 파장이 상기 범위 내일 때, 휘도 및 연색성 등이 우수한 백색광을 얻을 수 있다.
BGR-DR 형광체(8)를 구성하는 각 형광체 중 청색 형광체는 하기 화학식 1로 표시되는 조성을 갖는 유로퓸 활성화 알칼리 토류 클로로 인산염 형광체로 만들어진다.
Figure pct00001
(식 중, x, y 및 z는 각각 0≤x<0.5, 0≤y<0.1, 0.005≤z<0.1을 만족하는 수임)
화학식 1로 조성이 표시되는 유로퓸 활성화 알칼리 토류 클로로 인산염 형광체는, 특히 피크 파장이 370 내지 430nm의 범위인 자외광 또는 자색광의 흡수 효율이 우수하다.
또한, BGR-DR 형광체(8)를 구성하는 각 형광체 중 녹색 형광체는 하기 화학식 2로 표시되는 조성을 갖는 유로퓸 망간 활성화 알루민산염 형광체 및 하기 화학식 3으로 표시되는 조성을 갖는 유로퓸 망간 활성화 규산염 형광체 중 적어도 1종으로 만들어진다.
Figure pct00002
(식 중, x, y, z 및 u는 각각 0≤x<0.2, 0≤y<0.1, 0.005<z<0.5, 0.1<u<0.5를 만족하는 수임)
Figure pct00003
(식 중, x, y, z 및 u는 각각 0.1≤x≤0.35, 0.025≤y≤0.105, 0.025≤z≤0.25, 0.0005≤u≤0.02를 만족하는 수임)
또한, BGR-DR 형광체(8)를 구성하는 각 형광체 중 적색 형광체는 하기 화학식 4로 표시되는 조성을 갖는 유로퓸 활성화 산황화 란탄 형광체로 만들어진다.
Figure pct00004
(식 중, M은 Sb, Sm, Ga 및 Sn으로부터 선택되는 적어도 1종의 원소이며, x 및 y는 각각 0.01<x<0.15, 0≤y≤<0.03을 만족하는 수임)
또한, BGR-DR 형광체(8)를 구성하는 각 형광체 중 진한 적색 형광체는 하기 화학식 5로 표시되는 조성을 갖는 망간 활성화 마그네슘 플루오로 게르마늄산염 형광체로 만들어진다.
Figure pct00005
(식 중, α, β 및 x는 각각 3.0≤α≤4.0, 0.4≤β≤0.6, 0.001≤x≤0.5를 만족하는 수임)
상기 화학식 5의 조성을 갖는 망간 활성화 마그네슘 플루오로 게르마늄산염 형광체에 있어서, 계수의 α 및 β가 상기 범위 내에 있는 경우에는, 발광 휘도 및 연색성의 개선 효과가 얻어진다. Mn의 함유량은 화학식 5 중의 x의 값으로서 0.001 내지 0.5의 범위로 한다. x의 값이 0.001 미만이면 적색 발광 성분의 보강 효과를 충분히 얻을 수 없다. 한편, x의 값이 0.5를 초과하면, 600 내지 700nm의 적색 발광 성분의 증가 효과를 감안하더라도, 535 내지 570nm의 녹색 발광 성분의 저하가 현저해져, 전체의 발광 효율이 저하된다. 따라서, x의 값은 0.002 내지 0.2의 범위인 것이 보다 바람직하다.
도 3은, 상기 Eu 활성화 알칼리 토류 클로로 인산염 형광체((Sr0 .95, Ba0 .043, Eu0.007)5(PO4)3Cl)의 발광 스펙트럼(B)과, 유로퓸 망간 활성화 규산염 형광체(Sr1 .48, Ba0 .32, Mg0 .095, Eu0 .1, Mn0 .005)SiO4의 발광 스펙트럼(G)과, 유로퓸 활성화 산황화 란탄 형광체(La0.885, Eu0.115)2O2S의 발광 스펙트럼(R)과, 망간 활성화 마그네슘 플루오로 게르마늄산염 형광체(3.5MgOㆍ0.5MgF2ㆍ(Ge0 .99Mn0 .01)O2의 발광 스펙트럼(DR)을 비교하여 나타내는 그래프이다.
도 3으로부터 명백해진 바와 같이, 망간 활성화 마그네슘 플루오로 게르마늄산염 형광체(DR)는, 종래의 적색 형광체(R)의 주발광 피크(main emission peak)보다 장파장 영역에서 주발광 피크를 갖고, 630 내지 670nm의 발광 강도가 증가되고, 붉은빛이 증강되어 있다는 것이 판명되었다. 이에 따라, 적색 발광 성분을 보강하는 것이 가능해진다.
적색 형광체는 청색 형광체나 녹색 형광체에 비해 파장 370 내지 430nm의 범위의 자외선이나 자색광에 대한 발광 효율이 떨어진다는 것이 알려져 있다. 이러한 문제점에 대하여, 망간 활성화 마그네슘 플루오로 게르마늄산염 형광체(DR)에 의해 진한 적색 발광 성분을 보강함으로써, 청색, 황색, 적색의 각 발광 성분을 혼색시켜 얻어지는 백색광의 휘도나 연색성을 높이는 것이 가능해진다. 즉, 종래의 적색 형광체와 망간 활성화 마그네슘 플루오로 게르마늄산염 형광체(DR)를 병존시켜, 적색 형광체의 발광 부족을 보강하여 휘도 밸런스를 향상시킴으로써 백색광의 휘도를 높일 수 있다. 또한, 휘도 밸런스를 향상시킴으로써, 백색광의 연색성을 높일 수 있다.
화학식 3으로 표시되는 조성을 갖는 녹색 형광체에서는, Eu 활성화 알칼리 토류 규산염 형광체의 발광 스펙트럼에 Mn의 발광이 가해짐으로써, 적색 발광 성분이 보강되는 것으로 생각된다. 이러한 효과를 얻음에 있어서, Mn의 함유량은 화학식 3 중의 u의 값으로서 0.0005 내지 0.02의 범위로 한다. u의 값이 0.0005 미만이면 적색 발광 성분의 보강 효과를 충분히 얻을 수 없다. 한편, u의 값이 0.02를 초과하면 600 내지 700nm의 적색 발광 성분의 증가 효과를 감안하더라도, 535 내지 570nm의 녹색 발광 성분의 저하가 현저해진다. u의 값은 0.005 내지 0.02의 범위인 것이 보다 바람직하다.
Eu는 주로 녹색 발광을 얻기 위한 활성화제이다. Eu의 함유량은, 녹색 발광을 얻기 위해, 화학식 3 중의 z의 값으로서 0.025 내지 0.25의 범위로 한다. Eu의 함유량이 상기 범위로부터 벗어나면 녹색 발광 성분의 강도 등이 저하된다. Eu의 함유량은 z의 값으로서 0.05 내지 0.2의 범위로 하는 것이 보다 바람직하다.
Eu 및 Mn 활성화 알칼리 토류 규산염 형광체에 의한 적색 발광 성분의 보강 효과는, 특히 피크 파장이 370 내지 430nm의 범위인 자외광이나 자색광에 의해 형광체가 여기되는 경우 현저하게 나타나는 현상이다. 또한, Eu 및 Mn 활성화 알칼리 토류 규산염 형광체가 피크 파장이 440 내지 470nm인 청색광(청색 LED로부터 출사되는 광)에 의해 여기되는 경우에도, 발광 스펙트럼의 적색 성분이 약간 증강된다. 화학식 3으로 조성이 표시되는 Eu 및 Mn 활성화 알칼리 토류 규산염 형광체는, 여기원으로서, 피크 파장이 370 내지 430nm의 범위인 LED 칩(2)을 포함하는 백색 LED 램프(1)의 녹색 형광체로서 특히 유효하다.
그러나, 종래의 Eu 활성화 알칼리 토류 규산염 형광체((Sr, Ba, Eu)2SiO4 형광체)에 간단히 Mn을 첨가한 것만으로는, 형광체 제작 시에 형광체가 흑화되기 때문에 양호한 발광 특성을 얻을 수 없다. 따라서, 이 실시 형태의 녹색 형광체에 있어서는, 이러한 흑화를 방지하기 위해, Eu 및 Mn 활성화 알칼리 토류 규산염 형광체((Sr, Ba, Eu, Mn)2SiO4 형광체)에 Mg을 더 첨가하고 있다.
(Sr, Ba, Eu, Mn)2SiO4 형광체에 Mg을 첨가함으로써, 녹색 형광체로서의 발광 특성을 유지하는 것이 가능해진다. 상술한 흑화 방지 효과를 얻기 위해, Mg의 함유량은 화학식 3 중의 y의 값으로서 0.025 내지 0.105의 범위로 한다. y의 값이 0.025 미만이면 녹색 형광체의 흑화 방지 효과를 충분히 얻을 수 없다. 한편, y의 값이 0.105를 초과하면 535 내지 570nm의 녹색 발광 성분이 저하된다. y의 값은 0.075 내지 0.105의 범위로 하는 것이 보다 바람직하다.
Eu 및 Mn 활성화 알칼리 토류 규산염 형광체를 녹색 형광체로서 사용하는 경우, Ba의 함유량은 화학식 3 중의 x의 값으로서 0.1 내지 0.35의 범위로 한다. Ba의 함유량이 상기 범위로부터 벗어나면 알칼리 토류 규산염의 결정 구조 등이 변화되어, 알칼리 토류 규산염은 초록빛을 띤 형광체가 된다. x의 값은 0.1 내지 0.3의 범위로 하는 것이 보다 바람직하다.
BGR-DR 형광체(8)를 구성하는 각 형광체 중 청색 형광체 및 적색 형광체로서는 LED 칩(2)으로부터 출사되는 광(특히 자외광이나 자색광)을 효율적으로 흡수하는 형광체면 각종 형광체를 사용할 수 있다. 특히, Eu 및 Mn 활성화 알칼리 토류 규산염 형광체로 만들어진 녹색 형광체와의 조합의 관점에서, 청색 형광체는 Eu 활성화 알칼리 토류 클로로 인산염 형광체 및 Eu 활성화 알루민산염 형광체로부터 선택되는 적어도 1종인 것이 바람직하고, 적색 형광체는 Eu 활성화 산황화 란탄 형광체인 것이 바람직하다.
청색 형광체로서의 Eu 활성화 알칼리 토류 클로로 인산염 형광체는, 하기 화학식 1로 표시되는 조성을 갖는 것이 바람직하다.
<화학식 1>
Figure pct00006
(식 중, x, y 및 z는 각각 0≤x<0.5, 0≤y<0.1, 0.005≤z<0.1을 만족하는 수임)
화학식 1의 조성을 만족하는 Eu 활성화 알칼리 토류 클로로 인산염 형광체는, LED 칩(2)으로부터 출사되는 광의 흡수 효율이 높고, 화학식 2, 3으로 표시되는 녹색 형광체와의 조합성이 우수한 것이다.
Eu 활성화 알루민산염 형광체는, 하기 화학식 2로 표시되는 조성을 갖는 것이 바람직하다.
<화학식 2>
Figure pct00007
(식 중, x, y, z 및 u는 각각 0≤x<0.2, 0≤y<0.1, 0.005<z<0.5, 0.1<u<0.5를 만족하는 수임)
화학식 2의 조성을 만족하는 Eu 활성화 알루민산염 형광체는, LED 칩(2)으로부터 출사되는 광의 흡수 효율이 높고 우수한 것이다.
또한, 다른 녹색 형광체로서는 하기 화학식 3으로 표시되는 조성을 갖는 유로퓸 망간 활성화 규산염 형광체가 사용된다.
<화학식 3>
Figure pct00008
(식 중, x, y, z 및 u는 각각 0.1≤x≤0.35, 0.025≤y≤0.105, 0.025≤z≤0.25, 0.0005≤u≤0.02를 만족하는 수임)
적색 형광체로서의 Eu 활성화 산황화 란탄 형광체는, 하기 화학식 4로 표시되는 조성을 갖는 것이 바람직하다.
<화학식 4>
Figure pct00009
(식 중, M은 Sb, Sm, Ga 및 Sn으로부터 선택되는 적어도 1종의 원소이며, x 및 y는 각각 0.01<x<0.15, 0≤y<0.03을 만족하는 수임)
화학식 4의 조성을 만족하는 Eu 활성화 산황화 란탄 형광체는, LED 칩(2)으로부터 출사되는 광의 흡수 효율이 높고, 화학식 2, 3으로 표시되는 녹색 형광체와의 조합성이 우수한 것이다.
진한 적색 형광체로서의 망간 활성화 마그네슘 플루오로 게르마늄산염 형광체는, 하기 화학식 5로 표시되는 조성을 갖는 것이 바람직하다.
<화학식 5>
Figure pct00010
(식 중, α, β 및 x는 각각 3.0≤α≤4.0, 0.4≤β≤0.6, 0.001≤x≤0.5를 만족하는 수임)
화학식 5의 조성을 만족하는 망간 활성화 마그네슘 플루오로 게르마늄산염 형광체는, 적색 형광체(R)의 주발광 피크보다 장파장 영역에서 주발광 피크를 갖고, 630 내지 670nm의 발광 강도가 증가하여, 붉은빛이 증강되어 있다는 것이 판명되었다. 이에 따라, 적색 발광 성분을 보강하고, 연색성을 효과적으로 개선하는 것이 가능해진다.
도 4는 상술한 청색(B), 녹색(G), 적색(R) 및 진한 적색(DR)의 각 형광체를 포함하는 BGR-DR 형광체(8)를 포함한 백색 LED 램프(1)의 발광 스펙트럼의 일례를 도시하고 있다. 도 4는 전류값 20mA, 피크값 400nm의 LED 칩으로부터의 자외광이 BGR-DR 형광체에 의해 (x,y) 색도값이 (x=0.300 내지 0.350, y=0.300 내지 0.350)의 백색광으로 변환되었을 때 얻어지는 발광 스펙트럼을 도시한다. 상술한 각 형광체의 조합에 의해 이하의 특성값을 얻을 수 있다. 청색 발광 성분의 피크값이 450nm이고, 녹색 발광 성분의 피크값이 560nm이고, 적색 발광 성분의 피크값이 623nm이고, 진한 적색 발광 성분의 피크값이 650nm이다. 휘도는 370mcd 이상이고, 평균 연색 지수(Ra)는 98 이상이다.
한편, 도 5는 청색(B), 녹색(G), 적색(R) 형광체만을 포함하고, 진한 적색(DR) 형광체를 포함하지 않는 백색 LED 램프(1)의 발광 스펙트럼의 일례를 도시하고 있다. 진한 적색(DR) 형광체를 포함하지 않는 경우에는, 발광 강도(발광 효율)가 저하되고, 평균 연색 지수(Ra)도 92 정도에 머무르는 것이 확인되었다.
청색, 황색, 적색 및 진한 적색의 각 형광체는, 예를 들어 혼합물의 형태로 투명 수지층(7) 중에 분산시킨다. 각 형광체의 혼합 비율은 목적으로 하는 백색광의 색도에 따라 임의로 설정된다. 필요에 따라, 청색, 황색, 적색 및 진한 적색 이외의 형광체를 첨가하여도 좋다. 발광부(9)로부터 양질의 백색 발광을 얻기 위해서는, 각 형광체의 혼합 비율은 청색 형광체의 비율을 20 내지 35질량％, 녹색 형광체의 비율을 1 내지 10질량％, 적색 형광체의 비율을 0.4 내지 70질량％, 진한 적색 형광체의 비율을 3 내지 25질량％(청색 형광체, 황색 형광체, 적색 형광체, 진한 적색 형광체의 합계가 100질량％)로 하는 것이 바람직하다.
또한, 청색, 황색, 적색 및 진한 적색의 각 형광체는 각각 10㎛ 이상 80㎛ 이하의 범위의 평균 입경을 갖고 있는 것이 바람직하다. 여기서 말하는 평균 입경은 입도 분포의 중위값(50％ 값)을 나타내는 것이다. 청색, 황색, 적색 및 진한 적색의 각 형광체의 평균 입경을 10 내지 80㎛의 범위로 함으로써, LED 칩(2)으로부터 출사되는 자외광이나 자색광의 흡수 효율을 높일 수 있다. 따라서, 백색 LED 램프(1)의 휘도를 더 높이는 것이 가능해진다. 형광체의 평균 입경을 20 내지 70㎛의 범위로 하는 것이 더욱 바람직하다.
청색, 황색, 적색 및 진한 적색의 각 형광체의 투명 수지층(7) 중에서의 분산 상태의 균일성을 높이기 위해서, 무기 결합제 및 유기 결합제를 사용하여 미리 일체화하고, 이렇게 일체화된 상태에서 투명 수지층(7) 중에 분산시키도록 해도 좋다. 무기 결합제의 예로는 미분화한 알칼리 토류 붕산염 등이 있고, 유기 결합제의 예로는 아크릴 수지 및 실리콘 수지 등의 투명 수지가 있다. 결합제를 사용하여 일체화 처리함으로써, 각 형광체가 랜덤하게 결부되어 대입경화된다. 이에 따라, 투명 수지층(7) 중에서의 각 형광체의 침강 속도의 차 등에 의해 발생되는 분산 상태의 불균일성이 해소되기 때문에, 백색광의 재현성이나 발광의 균일성을 높이는 것이 가능해진다.
이 실시 형태의 백색 LED 램프(1)는, 휘도 특성, 연색성, 색 재현성 등의 램프 특성이 우수하다. 따라서, 백색 LED 램프(1)는 차량 탑재용 램프, 신호 장치, 각종 스위치류, 일반 조명 등의 조명 장치의 광원으로서 유효하다. 본 발명의 실시 형태에 따른 조명 장치는, 광원으로서 1개 이상의 백색 LED 램프(1)를 포함하고 있다. 백색 LED 램프(1)는, 백색 LED 램프(1)가 적용되는 조명 장치의 구성에 따라, 실장 기판 위에 각종 배열로 배치되어 사용된다. 이 실시 형태의 백색 LED 램프(1)를 포함하는 조명 장치는 종래의 형광 램프의 대체품으로서 고품질의 조명을 제공하는 것이다.
[실시예]
이어서, 본 발명의 구체적인 실시예 및 그 평가 결과에 대하여 설명한다.
(실시예 1-22)
청색 형광체(B)로서 평균 입경이 12㎛인 Eu 활성화 알칼리 토류 클로로 인산염((Sr0.95, Ba0.043, Eu0.007)5(PO4)3ㆍCl) 형광체(이하, 표 1에서 "B1"로 약기함),
녹색 형광체(G)로서 평균 입경이 15㎛인 Eu 및 Mn 활성화 알칼리 토류 규산염((Sr1 .48, Ba0 .32, Mg0 .095, Eu0 .1, Mn0 .005)2SiO4) 형광체(이하, 표 1에서 "G1"로 약기함),
또 다른 녹색 형광체로서 평균 입경이 15㎛인 유로퓸 활성화 알루민산염((Ba0 .95, Eu0 .05)(Mg0 .7Mn0 .3)Al10O17 형광체(이하, 표 1에서 "G2"로 약기함),
적색 형광체(R)로서 평균 입경이 12㎛인 Eu 활성화 산황화 란탄((La0 .885, Eu0.115)2O2S) 형광체(이하, 표 1에서 "R1"이라고 약기함) 및
진한 적색 형광체(DR)로서 평균 입경이 12㎛이며, 표 1에 나타낸 바와 같은 조성을 각각 갖는 망간 활성화 마그네슘 플루오로 게르마늄산염 형광체를 준비하였다. 각 형광체의 입경은 레이저 회절 입자 크기 분석기를 이용하여 레이저 회절법으로 측정한 값이다.
각 형광체를 각각 실리콘 수지에 30질량％의 비율로 혼합하여 각 형광체의 슬러리를 제작하였다. 이들 각 슬러리를 백색 LED 램프의 발광 색도가 (x=0.29 내지 0.34, y=0.29 내지 0.34)의 범위에 들어가도록, 나아가 전구색의 색 온도가 2800K가 되도록 청색 형광체 슬러리, 녹색 형광체 슬러리, 적색 형광체 슬러리 및 진한 적색 형광체 슬러리를 표 1에 나타낸 중량 비율(질량％)로 혼합하여 각 혼합 형광체를 제조하였다.
이어서, 도 2에 도시된 구성을 갖는 백색 LED 램프(1)의 LED 칩(발광 피크 파장: 399nm, 크기: 300×300㎛)(2) 위에 형광체를 포함하지 않는 실리콘 수지를 적하한 후, 상기한 각 형광체를 포함하는 혼합 슬러리를 적하하고, 140℃에서 열 처리하여 실리콘 수지를 경화시킴으로써 각 실시예에 따른 백색 LED 램프(1)를 제작하였다. 후술하는 특성 평가에 얻어진 백색 LED 램프를 사용하였다.
(비교예 1)
비교예 1은 진한 적색 형광체인 망간 활성화 마그네슘 플루오로 게르마늄산염 형광체를 포함시키지 않는 점 및 BGR 형광체의 혼합비를 표 1에 나타낸 바와 같이 조정한 점 이외에는 실시예 4와 동일하게 처리하고, 도 2에 도시한 구성과 동일한 구성을 갖는 비교예 1에 따른 백색 LED 램프(1)를 제작하고, 후술하는 특성 평가에 얻어진 백색 LED 램프(1)를 사용하였다.
(비교예 2)
비교예 2는 진한 적색 형광체가, Ge에 대한 Mn의 함유 비율을 매우 적게 설정한 망간 활성화 마그네슘 플루오로 게르마늄산염 형광체로 만들어진 점 이외에는 실시예 4와 동일하게 처리하고, 도 2에 도시한 구성과 동일한 구성을 갖는 비교예 2에 따른 백색 LED 램프(1)를 제작하고, 후술하는 특성 평가에 얻어진 백색 LED 램프(1)를 사용하였다.
(비교예 3)
비교예 3은 진한 적색 형광체가, Ge에 대한 Mn의 함유 비율을 매우 크게 설정한 망간 활성화 마그네슘 플루오로 게르마늄산염 형광체로 만들어진 점 이외에는 실시예 4와 동일하게 처리하고, 도 2에 도시한 구성과 동일한 구성을 갖는 비교예 3에 따른 백색 LED 램프(1)를 제작하고, 후술하는 특성 평가에 얻어진 백색 LED 램프(1)를 사용하였다.
상기와 같이 제조한 각 실시예 1 내지 22 및 비교예 1 내지 3에 따른 각 백색 LED 램프에 20mA의 전류를 흘려서 백색 LED 램프를 점등시켜, 각 백색 LED 램프의 휘도(발광 효율) 및 평균 연색 지수 Ra를 측정하였다. 또한, 상기 평균 연색 지수 Ra는, 일본 공업 규격(JIS Z 8726-1990: 광원의 연색성 평가 방법)에 준하여 측정하였다. 또한, 각 백색 LED 램프의 발광 특성(휘도, 발광 효율)은 인스트루먼트 시스템사제 CAS 140 콤팩트 어레이 스펙트로미터 및 오쯔까 덴시사제 MCPD 장치를 사용하여 측정하였다. 이들의 측정 결과를 표 1에 나타낸다.
Figure pct00011
상기 표 1에 나타낸 결과로부터 명백해진 바와 같이, 적색 형광체의 주발광 피크보다 장파장 영역에서 주발광 피크를 갖는 소정 조성의 진한 적색 형광체를 더 부가하고, 적색 형광체와 진한 적색 형광체를 공존시킨 실시예 1 내지 22에 따른 각 백색 LED 램프에 따르면, 비교예 1 내지 3에 비해 발광 효율 및 연색성이 모두 우수하다는 것이 확인되었다. 각 실시예에서 얻어진 평균 연색 평가 지수 Ra는 95Ra 이상(실시예에서는 96 내지 98Ra)이며, 각 비교예의 것에 비해 연색성이 대폭 개선되었다는 것이 판명되었다. 또한, 각 실시예에서는 발광 효율도 62Lm/W 이상이며, 발광 효율도 개선되었다는 것이 판명되었다.
한편, 망간 활성화 마그네슘 플루오로 게르마늄산염 형광체를 포함시키지 않고, 종래의 BGR 형광체만을 포함하는 비교예 1에 따른 백색 LED 램프에 있어서는, 실시예에 비해 상대적으로 발광 효율 및 연색성이 모두 저하되었다. 또한, Ge에 대한 Mn의 함유 비율을 매우 적게 설정한 진한 적색 형광체를 포함한 비교예 2에 따른 백색 LED 램프에 따르면, 연색성의 개선 효과는 다소 인정되었지만, 발광 효율의 개선 효과는 없었다. 또한, Ge에 대한 Mn의 함유 비율을 매우 크게 설정한 진한 적색 형광체를 포함한 비교예 3에 따른 백색 LED 램프에 따르면, 연색성의 개선 효과는 다소 인정되었지만, 발광 효율이 대폭 저하된다는 것이 재확인되었다.
본 발명의 백색 발광 램프에 따르면, 적색 형광체의 주발광 피크보다 장파장 영역에서 주발광 피크를 갖는 진한 적색 형광체를 더 부가하고, 적색 형광체와 진한 적색 형광체를 공존시키고 있기 때문에, 휘도 특성(발광 효율)과 연색성을 모두 향상시킬 수 있다. 이러한 고연색성과 고휘도를 양립시킨 백색 발광 램프는 조명 용도 및 다른 용도에 유효하게 이용할 수 있다.
1…백색 LED 램프, 2…LED 칩, 3…배선 기판, 4…프레임체, 5…본딩 와이어, 6…금속 배선층, 7…투명 수지층, 7A…제1 투명 수지층, 7B…제2 투명 수지층, 8…BGR-DR 형광체, 9…발광부

Claims (10)

  1. 백색 발광 램프로서,
    기판 위에 배치되고 자외광 또는 청색광을 출사하는 반도체 발광 소자, 및
    상기 반도체 발광 소자의 발광면을 덮도록 형성되고, 상기 반도체 발광 소자로부터의 출사광에 의해 여기되어 청색광, 녹색광 및 적색광을 각각 출사하는 청색 형광체, 녹색 형광체 및 적색 형광체를 포함하는 발광부
    를 포함하고,
    상기 백색 발광 램프는 상기 청색 형광체, 상기 녹색 형광체 및 상기 적색 형광체로부터 출사된 각 발광의 혼색에 의해 백색광을 출사하고,
    상기 발광부는 상기 적색 형광체의 주발광 피크(main emission peak)보다 장파장 영역에서 주발광 피크를 갖는 진한 적색 형광체를 더 포함하는, 백색 발광 램프.
  2. 제1항에 있어서, 상기 청색 형광체는 하기 화학식 1로 표시되는 조성을 갖는 유로퓸 활성화 알칼리 토류 클로로 인산염 형광체로 이루어지는, 백색 발광 램프.
    <화학식 1>
    Figure pct00012

    (식 중, x, y 및 z는 각각 0≤x<0.5, 0≤y<0.1, 0.005≤z<0.1을 만족하는 수임)
  3. 제1항에 있어서, 상기 녹색 형광체는 하기 화학식 2로 표시되는 조성을 갖는 유로퓸 망간 활성화 알루민산염 형광체 및 하기 화학식 3으로 표시되는 조성을 갖는 유로퓸 망간 활성화 규산염 형광체 중 적어도 1종으로 이루어지는, 백색 발광 램프.
    <화학식 2>
    Figure pct00013

    (식 중, x, y, z 및 u는 각각 0≤x<0.2, 0≤y<0.1, 0.005<z<0.5, 0.1<u<0.5를 만족하는 수임)
    <화학식 3>
    Figure pct00014

    (식 중, x, y, z 및 u는 각각 0.1≤x≤0.35, 0.025≤y≤0.105, 0.025≤z≤0.25, 0.0005≤u≤0.02를 만족하는 수임)
  4. 제1항에 있어서, 상기 적색 형광체는 하기 화학식 4로 표시되는 조성을 갖는 유로퓸 활성화 산황화 란탄 형광체로 이루어지는, 백색 발광 램프.
    <화학식 4>
    Figure pct00015

    (식 중, M은 Sb, Sm, Ga 및 Sn으로부터 선택되는 적어도 1종의 원소이며, x 및 y는 각각 0.01<x<0.15, 0≤y<0.03을 만족하는 수임)
  5. 제1항에 있어서, 상기 진한 적색 형광체는 하기 화학식 5로 표시되는 조성을 갖는 망간 활성화 마그네슘 플루오로 게르마늄산염 형광체로 이루어지는, 백색 발광 램프.
    <화학식 5>
    Figure pct00016

    (식 중, α, β 및 x는 각각 3.0≤α≤4.0, 0.4≤β≤0.6, 0.001≤x≤0.5를 만족하는 수임)
  6. 제1항 내지 제5항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 청색 형광체, 상기 황색 형광체, 상기 적색 형광체 및 상기 진한 적색 형광체는 각각 10㎛ 이상 80㎛ 이하의 범위의 평균 입경을 갖는, 백색 발광 램프.
  7. 제1항 내지 제6항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 발광부는 상기 반도체 발광 소자의 상기 발광면을 덮도록 형성되고, 상기 청색 형광체, 상기 황색 형광체, 상기 적색 형광체 및 상기 진한 적색 형광체를 포함하는 투명 수지층을 포함하는, 백색 발광 램프.
  8. 제1항 내지 제6항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 발광부는,
    상기 반도체 발광 소자의 상기 발광면을 덮도록 형성되고, 상기 청색 형광체, 상기 황색 형광체, 상기 적색 형광체 및 상기 진한 적색 형광체를 포함하지 않는 제1 투명 수지층과,
    상기 제1 투명 수지층을 덮도록 형성되고, 상기 청색 형광체, 상기 황색 형광체, 상기 적색 형광체 및 상기 진한 적색 형광체를 포함하는 제2 투명 수지층
    을 포함하는, 백색 발광 램프.
  9. 제1항 내지 제8항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 반도체 발광 소자는 370nm 이상 470nm 이하의 범위에서 피크 파장을 갖는 광을 출사하는 발광 다이오드 또는 레이저 다이오드인, 백색 발광 램프.
  10. 제1항 내지 제9항 중 어느 한 항의 백색 발광 램프를 포함하는, 백색 LED 조명 장치.
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