KR20120007169A - 닥나무 추출물을 제조하는 방법, 그에 의해 제조된 닥나무 추출물 및 이를 포함하는 화장료 조성물 - Google Patents

Abstract

본 발명은 닥나무 추출물의 제조방법, 그에 의해 제조된 닥나무 추출물 및 이를 포함하는 화장료 조성물에 관한 것으로, 보다 상세하게는 닥나무 또는 그 추출물을 초고압, 초임계 또는 오일추출법으로 추출함으로써 유효성분을 증대시켜 미백, 항노화, 항주름, 보습 및 탄력 개선 효과를 높이는 닥나무 추출물의 제조방법, 그에 의해 제조된 닥나무 추출물 및 이를 포함하는 화장료 조성물에 관한 것이다.

Description

닥나무 추출물을 제조하는 방법, 그에 의해 제조된 닥나무 추출물 및 이를 포함하는 화장료 조성물{Method for producing Broussonetia plant extracts, the extracts produced thereby, and the cosmetic composition containing the same}

본 발명은 닥나무 추출물의 제조방법, 그에 의해 제조된 닥나무 추출물 및 이를 포함하는 화장료 조성물에 관한 것으로, 보다 상세하게는 닥나무 또는 그 추출물을 초고압, 초임계 또는 오일추출법으로 추출함으로써 유효성분을 증대시켜 미백, 항노화, 항주름, 보습 및 탄력 개선 효과를 높이는 닥나무 추출물의 제조방법, 그에 의해 제조된 닥나무 추출물 및 이를 포함하는 화장료 조성물에 관한 것이다.

닥나무는 그 인피섬유가 제지의 원료로 사용되어 오고 있으며 또한 여러 가지 약효를 갖고 있어 강장, 명목(明目)작용, 음위, 수종, 익기 및 이뇨 등에 효과가 있고 풍을 제거하며, 피를 맑게 하고 시력감퇴 등에 효능이 있는 것으로 알려져 있다.

초고압 기술은 인공적으로 1 GPa, 즉 약 1만 atm 이상의 압력을 가하는 기술로서, 다이아몬드 합성이나 금속가공 등에 사용되며, 근래에는 천연물을 추출하는 데에도 응용되고 있다.

초임계 유체(supercritical fluid)는 일정한 고온과 고압의 한계를 넘어선 상태에 도달하여 액체와 기체를 구분할 수 없는 시점의 유체를 가리킨다. 분자의 밀도는 액체에 가깝지만, 점성도는 낮아 기체에 가까운 성질을 가지며, 확산이 빠르고 열전도성이 높아 화학반응에 유용하게 사용된다. 이러한 초임계 유체를 이용하는 것이 초임계 추출법이다.

본 발명자들은 닥나무 추출물 내 유효성분의 함량을 높이기 위한 방안을 연구한 결과, 초고압, 초임계 또는 오일 추출법으로 닥나무를 추출할 경우 미백, 항노화, 항주름, 보습 및 탄력 개선 효과가 우수함을 발견하고 본 발명을 완성하게 되었다.

따라서, 본 발명의 목적은 닥나무 추출물 내 유효성분의 함량을 높이기 위한 닥나무 추출물의 제조방법을 제공하는 것이다.

또한 본 발명의 목적은 상기 방법으로 제조한 닥나무 추출물을 포함하는 화장료 조성물을 제공하는 것이다.

상기의 목적을 달성하기 위하여, 본 발명에서는 닥나무의 뿌리, 줄기, 잎, 꽃 및 열매로 이루어진 군에서 선택된 1종 이상을 초고압, 초임계 또는 오일 추출법으로 추출하는 단계를 포함하는 닥나무 추출물의 제조방법을 제공한다.

또한 본 발명에서는 상기 방법으로 제조한 닥나무 추출물을 포함하는 화장료 조성물을 제공한다.

본 발명에 의한 방법으로 추출된 닥나무 추출물은 유효성분의 증대로 인해 미백, 항노화, 항주름, 보습 및 탄력 개선 효과가 우수하였다.

도 1은 본 발명에서 사용한 초고압기의 단면도이다.
도 2는 본 발명에서 사용한 초고압기의 사진이다.

이하 본 발명을 보다 상세히 설명한다.

본 발명은 초고압, 초임계 또는 오일 추출법으로 닥나무 추출물을 제조하는 방법에 관한 것이다. 보다 상세하게는 본 발명에 의한 추출방법은 닥나무의 뿌리, 줄기, 잎, 꽃 및 열매 중 적어도 하나를 물 또는 C1 내지 C5의 저급 알코올을 첨가하여 10∼90℃에서 4∼24시간 동안 유효성분을 추출하는 단계; 및 상기 추출물을 초고압, 초임계 또는 오일 추출법으로 가공하는 단계를 포함할 수 있으며, 상기 초고압, 초임계 또는 오일 추출법은 상기 추출 단계와 동시 또는 순차적으로 진행될 수 있고, 저급 알코올을 이용한 추출 과정은 생략할 수도 있다.

본 발명의 일 실시예에서 초고압 기술을 이용하여 닥나무 추출물을 제조할 수 있다. 예를 들면 닥나무의 뿌리, 줄기, 잎, 꽃 또는 열매를 20∼50℃에서 50∼300 Mpa의 압력으로 10∼20분간 초고압 처리하여 추출할 수 있으며, 바람직하게는 25∼35℃에서 70 내지 200 Mpa의 압력으로 10분 내지 15분간 초고압 처리한다.

본 발명의 일 실시예에서는 도 1 및 도 2에 도시된 구성을 갖는 초고압기를 사용하여 초고압 처리할 수 있으나, 이에만 한정되는 것은 아니다. 도 1에서, 상기 초고압기는 실린더(cylinder) 부위, 실런더부의 피가압물을 담는 프로세싱 챔버(Processing Chamber), 가압 피스톤(Pressuring Piston), 실린더 외부의 온도를 조절하는 물 순화 재킷(Water circulation jacket) 및 오일 펌프 등으로 구성되며, 랩 스케일(Lab scale)에서는 HHP의 최대압력(max. pressure)이 600 Mpa이고, 작용 부피(Working volume)가 0.6 ℓ 정도이며, 산업적으로 상용 가능한 정도는 파일럿-스케일(Pilot-scale) UHP 설비(35 L)로서, 최대압력이 2,000 Mpa이고 작용 부피가 35 ℓ까지 가능하다.

또한 본 발명의 일 실시예에서는 초임계 기술을 이용하여 닥나무 추출물을 제조할 수 있다. 이때, 초임계 유체로는 이산화탄소, 질소, 아산화질소, 메탄, 에틸렌, 프로판 및 프로필렌 등을 사용할 수 있으며, 바람직하게는 초임계 이산화탄소를 사용하는 것이 좋다. 초임계 유체 중 이산화탄소는 그 임계 압력이 73.8 bar이고, 임계 온도가 31.1℃로 낮아 일반적으로 초임계 조건을 만들기가 쉽고, 이산화탄소 자체에 독성이 없으며 비용이 저렴하기 때문이다.

상기 초임계 추출 조건은 20∼40℃, 70∼200 bar의 압력 하에서 초임계 유체를 가하여 추출하는 것이 바람직하다. 추출온도가 20℃ 이상일 때 추출효율이 증대되며, 40℃를 초과하면, 추출효율은 높지만, 그 이하와 비교하여 추출효율의 증대가 없다. 또한, 기압이 70 bar 이상일 때 추출효율이 증대되며, 200 bar를 초과하면 그 이하의 기압일 때와 비교하여 추출효율의 증대가 없다.

또한 본 발명의 일 실시예에서는 오일추출법을 통해 닥나무 추출물을 제조할 수 있다. 예를 들면, 닥나무의 뿌리, 줄기, 잎, 꽃 또는 열매에 콩기름, 참기름 등의 식물유를 첨가하여 40∼70℃, 2∼10 bar 압력에서 2∼12시간 동안 추출할 수 있다.

또한 본 발명은 상기 방법에 의한 제조된 닥나무 추출물을 조성물 총 중량에 대하여 0.0001∼90 중량%, 바람직하게는 0.001∼50 중량%로 포함하는 화장료 조성물에 관한 것이다. 또한 본 발명에 의한 화장료 조성물은 미백, 항노화, 항주름, 보습 또는 탄력 개선용임을 특징으로 한다.

이하, 본 발명의 내용을 실시예 및 시험예를 통하여 보다 구체적으로 설명한다. 이들 실시예는 본 발명의 내용을 이해하기 위해 제시되는 것일 뿐 본 발명의 권리범위가 이들 실시예로 한정되는 것은 아니고, 당업계에서 통상적으로 주지된 변형, 치환 및 삽입 등을 수행할 수 있으며, 이에 대한 것도 본 발명의 범위에 포함된다.

[실시예 1] 초고압 추출물 제조

닥나무 줄기 및 뿌리 1 kg을 깨끗한 물로 씻어 건조시킨 다음 초고압 기계를 세팅하여 초고압 처리를 준비한 후 프로세싱 챔버 부위에 물을 채운 다음 상기에서 준비한 닥나무를 진공팩에 포장한 후 초고압기를 이용하여 50 Mpa 이상의 압력 및 50℃ 이하의 온도에서 1분 이상 처리한 후 실온에서 냉각시킨 후 건조기에서 건조하여 닥나무 추출물을 얻었다.

[실시예 2] 초임계 추출물 제조

닥나무 줄기 및 뿌리 1 kg을 깨끗한 물로 씻어 건조시킨 후 초임계 추출조에 투입한 다음 고압용 기체펌프를 이용하여 추출조에 이산화탄소를 공급하여 압력이 75 bar에 달하면 이산화탄소의 공급을 중단하였다. 온도 제어기를 이용하여 추출조 외부를 감싸고 있는 열선을 통해 추출조 내부의 온도를 2℃/min 속도로 40℃까지 승온하였다. 추출조의 출구에 부착된 압력조절기를 이용하여 이산화탄소를 일부 배출하면서 추출조의 온도와 압력을 34℃, 74 bar로 30분간 유지하였다. 그런 다음 고압용 기체펌프를 재가동하여 2 L/min의 유량으로 이산화탄소를 추출조에 연속적으로 공급하였다. 동시에 출구 쪽에 부착된 압력조절기를 이용하여 추출물을 방출시키며 추출조의 온도와 압력을 34℃ 74 bar로 일정하게 유지하였다. 압력조절기의 온도를 40℃로 유지하면서 압력조절기를 통하여 방출된 방출물은 압력 및 온도강하로 인하여 이산화탄소가 고체 드라이아이스로 전이되었다. 방출된 추출물은 상압으로 감압하여 이산화탄소를 대기로 방출시키고, 닥나무 추출물은 포집기 내로 회수하였다. 위의 과정을 4시간 동안 수행하여 닥나무 추출물을 얻었다.

[실시예 3] 오일 추출물 제조

닥나무 줄기 및 뿌리 1 kg을 깨끗한 물로 씻어 건조시킨 다음 콩기름 10 ℓ에 넣고 냉각콘덴서가 달린 추출기에서 50℃, 2∼4 bar 압력에서 4시간 추출한 후 여과지로 여과하였다. 이 추출물을 냉각콘덴서가 달린 증류장치에서 70℃로 감압농축하여 닥나무 오일 추출물을 얻었다.

[비교예 1]

닥나무 줄기 및 뿌리 1 kg을 깨끗한 물로 씻어 건조시킨 다음 물 10 ℓ에 넣고 냉각콘덴서가 달린 추출기에서 5시간 끓여서 추출한 후 300 메쉬 여과포로 여과하고, 5∼15℃에서 5일간 방치하여 숙성시킨 후 와트만 2번 여과지로 여과하였다. 이 추출물을 냉각콘덴서가 달린 증류장치에서 80℃로 감압농축하여 71.3 g(건조중량)을 얻었다.

[실시예 4]

비교예 1에서 제조한 닥나무 추출물을 실시예 1과 동일한 방법으로 초고압처리하였다.

[실시예 5]

비교예 1에서 제조한 닥나무 추출물을 실시예 2와 동일한 방법으로 초임계 추출하였다.

[실시예 6]

비교예 1에서 제조한 닥나무 추출물을 실시예 3과 동일한 방법으로 오일 추출하였다.

[시험예 1] 티로시나제 저해 효과

티로시나제 효소는 버섯류(Mushroom)로부터 추출된 것으로 시그마(SIGMA)사의 것을 사용하였다. 먼저 기질인 티로신을 증류수에 용해시켜 0.3 mg/ml의 용액으로 만들고 그 용액을 1.0 ml씩 시험관에 넣은 다음, 여기에 포타슘-포스페이트 완충용액(0.1 mol 농도, pH 6.8) 1.0 ml 및 증류수 0.7 ml를 첨가하였다.

실시예 1∼6 및 비교예 1의 추출물을 에탄올 용액에 적당농도로 혼합하여 준비한 각 추출물 시료액 0.2 ml를 반응액에 넣은 다음 37℃ 항온조에서 10분 동안 반응시켰다. 이때 대조군은 각 추출물 대신 용매만을 0.2 ml 넣은 것으로 준비하였고, 양성대조군으로는 아스코르브산을 사용하였다. 이 반응액에 2500 유닛/ml의 티로시나제 용액 0.1 ml씩을 넣고 다시 37℃ 항온조에서 10분 동안 반응시켰다. 이 반응액이 든 시험관을 얼음물속에 넣어서 급냉시켜 반응을 중지시키고 광전분광분석계로 파장 475 nm에서의 흡광도를 측정하였으며, 그 결과를 하기 표 1에 나타내었다. 각 추출물의 티로시나제 저해 효과는 하기 수학식 1로 산출하였다.

시험물질	티로시나제 저해율(%)
대조군(무첨가)	0
아스코르브산	52
실시예 1	45
실시예 2	42
실시예 3	38
실시예 4	66
실시예 5	69
실시예 6	54
비교예 1	32

상기 표 1의 결과에서, 초고압, 초임계 및 오일 추출법을 거쳐 제조한 실시예 1∼6의 닥나무 추출물의 티로시나제 억제율이 높아 미백 효과가 우수함을 알 수 있었다.

[시험예 2] B16/F10 멜라노마 세포를 이용한 멜라닌 생성 억제능 평가

실시예 1∼6, 비교예 1 및 코지산을 각각 0.001 중량%로 함유한 시료를 시험물질로 하여 일정 농도로 B16/F10 멜라노마 세포(한국세포주은행)의 배양액에 첨가하여 3일간 배양한 후 배양액을 제거하고 PBS로 세척하고 1N NaOH로 세포를 녹여 405 nm에서 흡광도를 측정하였다. 시험물질을 첨가하지 않은 세포를 대조군으로 하여 대조군에서의 멜라닌 함량과 비교하여 각 시험물질의 멜라닌 생성 저해 정도를 측정하였다. 수학식 2에 따라 멜라닌 생성 억제율을 계산하여 그 결과를 표 2에 나타내었다.

시험물질	멜라닌생성 저해율(%)
대조군(무첨가)	0
코지산	53
실시예 1	56
실시예 2	52
실시예 3	58
실시예 4	67
실시예 5	69
실시예 6	54
비교예 1	41

상기 표 2의 결과에서, 초고압, 초임계 및 오일 추출법을 거쳐 제조한 실시예 1∼6의 닥나무 추출물의 멜라닌 생성 억제율이 높아 미백 효과가 우수함을 알 수 있었다.

[제형예 1∼6 및 비교제형예 1∼2]

하기 표 3 및 4의 조성에 따라 통상적인 방법으로 제형예 1∼6 및 비교제형예 1∼2의 영양크림을 제조하였다(단위: 중량%).

배합성분	제형예 1	제형예 2	제형예 3	제형예 4	제형예 5	제형예 6
실시예 1	0.5	-	-	-	-	-
실시예 2	-	0.5	-	-	-	-
실시예 3	-	-	0.5	-	-	-
실시예 4	-	-	-	0.5	-	-
실시예 5	-	-	-	-	0.5	-
실시예 6	-	-	-	-	-	0.5
밀납	10	10	10	10	10	10
폴리솔베이트60	1.5	1.5	1.5	1.5	1.5	1.5
피이지 60 경화피마자유	2	2	2	2	2	2
솔비탄세스퀴올레이트	0.5	0.5	0.5	0.5	0.5	0.5
유동파라핀	10	10	10	10	10	10
스쿠알란	5	5	5	5	5	5
카프릴릭/카프릭트리글리세라이드 (Estasan: Uniqema(제조사))	5	5	5	5	5	5
글리세린	5	5	5	5	5	5
부틸렌글리콜	3	3	3	3	3	3
프로필렌글리콜	3	3	3	3	3	3
트리에탄올아민	0.2	0.2	0.2	0.2	0.2	0.2
방부제, 색소 및 향료	적량	적량	적량	적량	적량	적량
정제수	잔량	잔량	잔량	잔량	잔량	잔량

배합성분	비교제형예 1	비교제형예 2
비교예 1	-	0.5
밀납	10	10
폴리솔베이트60	1.5	1.5
피이지 60 경화피마자유	2	2
솔비탄세스퀴올레이트	0.5	0.5
유동파라핀	10	10
스쿠알란	5	5
카프릴릭/카프릭트리글리세라이드 (Estasan: Uniqema(제조사))	5	5
글리세린	5	5
부틸렌글리콜	3	3
프로필렌글리콜	3	3
트리에탄올아민	0.2	0.2
방부제, 색소 및 향료	적량	적량
정제수	잔량	잔량

[시험예 3] 피부 보습 효과

본 발명에 의한 닥나무 추출물이 피부 보습력 증가에 미치는 효과를 측정하기 위하여, 피부 건조증을 나타내는 40∼50대의 성인 남녀 160명을 8개조로 나누어 각 조에 제형예 1∼6 및 비교제형예 1∼2를 매일 2회씩 4주간 안면에 도포하였다. 도포 개시 전과, 도포 후 1주, 2주, 4주 경과한 시점 및 도포를 중지한 2주 경과(총 6주 경과) 후에 항온, 항습 조건(24℃, 상대습도 40%)에서 코니오미터로 피부 수분량을 측정하였으며, 그 결과를 하기 표 5에 나타내었다. 코니오미터는 표피의 전기전도도 값을 측정하여 피부에 존재하는 수분량을 측정하는 피부 수분 측정기이다. 시험결과는 시험개시 직전에 측정한 코니오미터 값을 기준으로 하여 일정기간 처치한 후의 측정값의 증가분을 백분율로 표시한 것이다.

시험물질	수분 증가율(%)
	1주 경과	2주 경과	4주 경과	6주 경과
제형예 1	32	36	38	30
제형예 2	33	37	37	29
제형예 3	30	37	40	30
제형예 4	31	40	42	32
제형예 5	31	39	40	31
제형예 6	32	36	38	29
비교제형예 1	30	32	32	15
비교제형예 2	32	35	38	26

상기 표 5의 결과에서, 본 발명에 의한 초고압, 초임계 및 오일 추출법을 거쳐 제조한 실시예 1∼6의 닥나무 추출물을 포함하는 제형예 1∼6의 피부 수분 증가율이 우수함을 확인할 수 있었다. 또한, 제형예 1∼6의 영양크림의 도포를 중지한 후에도 피부 수분을 측정한 수치가 도포 후 1주와 유사하게 나타나, 실시예를 도포하지 않아도 일정 기간 동안 피부 수분이 지속적으로 유지됨을 알 수 있었다.

[시험예 4] 피부 주름 개선 효과

본 발명에 의한 닥나무 추출물이 피부 주름 개선에 미치는 효과를 측정하기 위하여, 30∼50세의 안면주름이 있는 시험대상자 160명을 대상으로 피부 주름 개선 효과를 비교 평가하였다.

크림 사용 이전의 안면 양쪽부의 피부 상태를 측정해 놓은 다음 각 시험대상자들에게 제형예 1∼6 및 비교제형예 1∼2의 크림을 3개월간 사용하도록 한 후 동일 부위를 재측정하여 피부 주름의 변화량을 측정하였으며, 그 결과를 하기 표 6에 나타내었다. 24℃, 상대습도 40%의 항온항습실에서 눈꼬리 부위의 주름을 레플리카(replica)로 떠서 비시오메타 시스템(Visiometer system; C+K사)으로 피부 주름을 측정하였다. 피부 주름의 변화량은 하기 수학식 3에 따라 계산하였다.

상기 수학식 3에서, "Tdi"는 D90에서의 측정부위 값이며, "Tdo"는 D0에서의 측정부위 값이다.

시험물질	피부 주름 변화량(%)
제형예 1	19
제형예 2	17
제형예 3	16
제형예 4	22
제형예 5	20
제형예 6	18
비교제형예 1	2
비교제형예 2	12

상기 표 6의 결과에서, 본 발명에 의한 초고압, 초임계 및 오일 추출법을 거쳐 제조한 실시예 1∼6의 닥나무 추출물을 포함하는 제형예 1∼6의 피부 주름 개선 효과가 우수함을 확인할 수 있었다.

[시험예 5] 피부 탄력 향상 효능 확인

피부 탄력 향상 효능 확인을 위하여 제형예 1∼6 및 비교제형예 1∼2의 크림을30∼40대 여성 160명을 대상으로 20명을 1조로 하여 8개 조로 나누어 측정하였다. 실험 방법은 다음과 같다.

각 조에 제형예 1∼6및 비교제형예 1∼2의 크림을 각각 나누어 주고 매일 1회씩 12주간 안면에 도포하게 한 후, 피부탄력측정기(Cutometer SEM 575, C+K Electronic Co., Germany)를 이용하여 피부탄력을 측정하였다. 그 결과는 하기 표 7에 나타내었다. 표 7의 결과값은 Cutometer SEM 575의 ΔR8(R8(왼쪽)-R8(오른쪽)) 값으로 기재하였는데, R8 값은 피부 점탄성(viscoelasticity)의 성질을 나타낸다.

시험물질	피부탄력효과
제형예 1	0.37
제형예 2	0.38
제형예 3	0.35
제형예 4	0.42
제형예 5	0.41
제형예 6	0.37
비교제형예 1	0.12
비교제형예 2	0.32

상기 표 7의 결과를 보면, 본 발명에 의한 추출 과정을 거쳐 제조한 실시예 1∼6의 닥나무 추출물을 포함하는 제형예 1∼6의 피부 탄력 개선 효과가 우수함을 확인할 수 있었다.

따라서, 본 발명의 닥나무 추출물을 함유하는 화장료 조성물은 피부 탄력 향상에 매우 효과적임을 확인할 수 있다.

Claims (10)

1. 닥나무의 뿌리, 줄기, 잎, 꽃 및 열매로 이루어진 군에서 선택된 1종 이상을 초고압, 초임계 또는 오일 추출법으로 추출하는 단계를 포함하는 닥나무 추출물의 제조방법.
2. 제 1항에 있어서,
   상기 닥나무의 뿌리, 줄기, 잎, 꽃 및 열매로 이루어진 군에서 선택된 1종 이상을 물 또는 C1 내지 C5의 저급 알코올을 이용하여 유효성분을 추출하는 단계를 더 포함하는 닥나무 추출물의 제조방법.
3. 제 2 항에 있어서,
   상기 저급 알코올을 이용한 추출 과정은 초고압, 초임계 또는 오일 추출과 동시에 또는 순차적으로 진행되는 것인 닥나무 추출물의 제조방법.
4. 제 1항에 있어서,
   상기 초고압 추출법은 70 내지 200 Mpa의 압력으로 1분 내지 15분간 처리하는 것인 닥나무 추출물의 제조방법.
5. 제 1항에 있어서,
   상기 초임계 추출법은 20∼40℃, 70∼200 bar의 압력 하에서 처리하는 것인 닥나무 추출물의 제조방법.
6. 제 5항에 있어서,
   상기 초임계 유체는 이산화탄소, 질소, 아산화질소, 메탄, 에틸렌, 프로판 또는 프로필렌인 닥나무 추출물의 제조방법.
7. 제 1항에 있어서,
   상기 오일 추출법은 식물유를 첨가하여 40∼70℃, 2∼10 압력에서 2∼12시간 동안 처리하는 것인 닥나무 추출물의 제조방법.
8. 제 7항에 있어서,
   상기 식물유는 콩기름 또는 참기름인 닥나무 추출물의 제조방법.
9. 제 1항 내지 제 8항 중 어느 하나의 항에 따라 제조된 닥나무 추출물을 포함하는 화장료 조성물.
10. 제 9항에 있어서,
    상기 조성물은 미백, 항노화, 항주름, 보습 또는 탄력 개선용인 화장료 조성물.

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