KR20110043529A

KR20110043529A - 다이아몬드 물질

Info

Publication number: KR20110043529A
Application number: KR1020107027391A
Authority: KR
Inventors: 제프리 알랜 스칼스브룩; 다니엘 제임스 트윗천; 매튜 리 마크햄
Original assignee: 엘리멘트 식스 리미티드
Priority date: 2008-07-23
Filing date: 2009-07-22
Publication date: 2011-04-27
Also published as: WO2010010352A1; GB0813491D0; US20120051996A1; AU2009275284A1; US9317811B2; CN102076891B; EP2300643A1; CA2725084A1; CN102076891A; JP2011529018A; JP5536056B2

Abstract

높은 화학적 순도, 즉 낮은 질소 함량 및 높은 동위원소 순도, 즉 낮은 ¹³C 함량을 갖는 단결정 다이아몬드, 그의 제조 방법 및 상기와 같은 단결정 다이아몬드를 포함하는 고체 상태 시스템을 개시한다.

Description

다이아몬드 물질{DIAMOND MATERIAL}

본 발명은 다이아몬드 물질의 합성 방법 및 상기와 같은 방법에 의해 생성될 수 있는 합성 다이아몬드 물질에 관한 것이다. 상기 합성 다이아몬드 물질은 높은 화학적 순도 및 높은 동위원소 순도를 가지며 따라서 상기 물질은 스핀트로닉스 용도에 적합한 양자 스핀 결함에 대한 호스트 물질로서 사용하기에 이상적이다.

최근 20년이 넘게 암호 작성술 및 양자 컴퓨팅의 2 가지 중요한 응용 분야에 대한 단일 광자 소스의 용도 및 조작에 상당한 관심이 있어왔다.

이러한 응용 분야는 양자 규모로 자연에 존재하는 기본 성질을 이용하며; 측정이 이루어질 때까지, 2 개 이상의 이용 가능한 스핀 상태를 갖는 입자는 모든 이러한 스핀 상태의 중첩을 갖는 입자로서 간주되어야 한다.

별개의 스핀 상태를 갖는 입자, 예를 들어 광자, 전자, 원자 핵, 원자 결함 등의 스핀 상태를 다수의 방법을 사용하여 조작할 수 있으며, 상기 스핀 상태를 에너지원 또는 검출기를 사용하여 검출하고/하거나 조절 가능하게 변경시킬 수 있다. 별개의 스핀 상태를 갖는 전자, 광자, 원자 핵 또는 원자 결함은 전통적인 컴퓨터에서 "비트"와 비슷하며 "양자 비트"(또는 "큐비트"(qubit 또는 qbit))라 지칭된다. 그러나, 상기 스핀 상태의 양자 성질로 인해, 큐비트는 2 개의 스핀 상태 중 하나뿐만 아니라 상기 스핀 상태의 중첩으로 존재할 수 있다. 큐비트 기본 컴퓨터가 몇몇 문제들을 전통적인 컴퓨터의 경우 가능한 것보다 훨씬 더 빠른 속도로 계산할 수 있게 하는 것이 바로 이 스핀 상태의 중첩이며, 암호 작성술 분야에서는 발송자가, 메시지가 상기 메시지의 내용을 또한 학습하는 도청자(eavesdropper) 없이 수신기로 전달되었는지를 확실히 알 수 있게 한다.

양자 정보 처리에 필요한 주요 요소는 개별적인 양자 시스템상으로의 낮은 큐비트 암호화 오류; 게이트 타임에 비해 장시간 동안의 양자 정보의 저장; 및 빠른 양자 게이트를 형성하는 조절 가능한 2-큐비트 대화이다.

다수의 물질 및 구조가 양자 도트 반도체에서부터 과냉각된 이온 트랩에 이르는 큐비트 호스트로서의 용도를 위해 제안되었다. 지금까지의 대안들은 작동이 오직 극저온에서만 가능하거나 매우 짧은 횡축 이완 수명("T2"라 칭함)을 갖는다는 단점이 문제가 된다. 대조적으로, 다이아몬드 중의 질소-공동("NV") 결함은 실온(약 300 K)에서 광범위한 용도에 사용하기에 충분히 긴 T2를 가질 수 있다. 다이아몬드 중의 NV 중심은 별개의 양자화된 자기 스핀 상태를 가지므로 큐비트 용도에 사용될 수 있다. 상기 NV 중심은 전자 상자성 공명(EPR), 광발광(PL), 광학적 흡수 분광학 및 단축 응력 하의 분광학과 같은 기법들을 사용하여 면밀히 특성화되었다. 다이아몬드에서 상기 NV 중심은 중성 및 음성 전하 상태(각각 "NV⁰" 및 "NV^-") 모두에서 확인되었다. 상기 NV 중심은 그의 음전하 상태(NV^-)에서, 중성 상태(NV⁰)의 NV 중심의 경우의 575 ㎚에 비해 637 ㎚에서 제로 포논선("ZPL")을 갖는다.

큐비트용으로 적합한 물질의 제조에서 한 가지 중요한 문제는 상기 큐비트가 결 어긋나는 것을 막거나, 또는 시스템이 결 어긋남에 걸리는 시간을 적어도 연장시키는 것(즉 "결 어긋남(decoherence) 시간"을 연장시키는 것)이다. 결 어긋남은 통상적으로 양자가 전통적으로 되는 과정, 즉 거시적인 세계의 결정론이 상기 양자의 경우를 기술하는 중첩 및 얽힘으로부터 발생하는 과정인 것으로 이해된다. 결 어긋남 시간을 정량화할 수 있으며 횡축 이완 시간 T2를 사용하여 비교할 수 있다. T2는 NMR(핵자기 공명) 및 MRI(자기 공명 영상) 기술에 사용되는 용어이며 또한 "탈위상 시간" 또는 "스핀-스핀 이완 시간"으로도 공지된다. 횡축 이완은 다시 평형으로 물질에 인가된 주 자기장에 수직인, 즉 상기 자기장에 평행한 여기된 자기 모멘트의 이완을 기술한다. 긴 T2 시간은 양자 게이트들의 배열의 작동에 보다 긴 시간을 허용하고 따라서 보다 복잡한 양자 계산이 수행될 수 있게 하므로 상기 양자 계산과 같은 용도에 바람직하다.

특정 물질에서, 상기 결 어긋남 시간은 예를 들어 다이아몬드에서 고려되는 비 자기 모멘트와 관련이 있을 수 있으며, ¹³C 원자의 핵과 관련된 자기 모멘트는 NV^- 중심의 전자 스핀 상태의 자기 모멘트에 비해 상이한 T2 시간을 가질 수도 있다. 이들 자기 모멘트는 각각 양자 용도에 유리하게 사용될 수 있지만, 다수의 태양에서 이들은 상기 유형의 용도에 상이한 이점 및 제한을 나타내고, 따라서 T2가 기록되고 있는 자기 모멘트에 대해 명확한 것이 중요하다. 본 명세서에서, 달리 나타내지 않는 한, "T2"는 양자 스핀 결함, 예를 들어 다이아몬드 중의 NV^- 중심의 전자 스핀 상태의 결 어긋남 시간을 지칭할 것이며, 다른 T2 값들은 적합하게 정성분석될 것이다, 예를 들어 "T2[¹³C]"는 ¹³C 핵자기 모멘트에 대한 T2 시간을 지칭할 것이다.

US 7,122,837에서, 다이아몬드 중의 NV 중심은 조절된 방식으로 생성된다. 하나의 실시태양에서, 단결정 다이아몬드를 CVD 공정을 사용하여 형성시키고, 이어서 어닐링시켜 NV 중심을 제거한다. 이어서 조절된 수의 NV 중심을 갖는 단결정 다이아몬드의 박층이 형성된다. 상기 NV 중심은 전자 회로에 사용하기 위한 큐비트를 형성한다. 어닐링에 의해 커플링된, 마스킹되고 조절된 이온 주입물을 CVD-형성된 다이아몬드에 사용하여 광학 용도와 나노전자기계 장치 형성 모두를 위한 구조를 생성시킨다. 상기 NV 중심에 광학적으로 커플링되고 광원 및 광 검출기에 추가로 커플링된 도파관을 형성시켜 상기 NV 중심과 상호작용시킬 수도 있다.

문헌[Kennedy and Linares, Phys. Stat. Sol. (b), 233(2002), 416-426]은 1.5 내지 100 K의 온도에서 32 μs의 T2를 갖는 NV 중심을 함유하는 다이아몬드를 개시한다.

문헌[Gaebel et al., Nature Physics, 2, June 2006, 408-413]은 개별적인 결함으로부터 350 μs의 한(Hahn) 에코 감쇠 시간(결 어긋남 시간 T2)을 나타내는 이온 주입에 의해 형성된 NV 중심을 함유하는 천연에 풍부한 단결정 다이아몬드를 개시한다.

상기 NV^- 결함 내의 내부 광학 전이는 전형적으로 약 10 ns가 걸린다. 실용적인 양자 컴퓨팅 장치의 경우 상기 T2 시간은 게이트 작동이 오차 보정 등에 충분할 수 있는 것보다 훨씬 더 커야 한다. 따라서 약 500 μs(0.5 ms) 초과의 T2 시간은 결 어긋남이 상실되기 전에, 상당한 수, 전형적으로는 약 5 x 10⁴의 게이트화된 작동을 제공한다.

일부 용도에 더욱 중요한 매개변수는 상기 NV 큐비트로부터의 정보를 판독/기입하는데 사용될 수 있는 광학 전이의 일시적인 스펙트럼 안정성과 관련된다. 이는 상기 개별적인 큐비트로부터 방출된 광자들 간에 얽힘이 성취되어야 하는 경우 특히 중요하다. 이들 광자의 진동수는 양자 얽힘에 필요한 불분명한 조건들 중 하나를 보장하기 위해 동일해야 한다.

상기를 근거로, 양자 스핀 결함에 대한 호스트 물질이 필요한 것이 분명하며, 여기에서 상기 물질에 통합 시, 상기 양자 스핀 결함은 실온에서, 현재 입증된 것보다 더 높은 T2 시간을 갖는다. 또한, 최종 용도에 의해 필요 시, 상기 양자 스핀 결함들을 특성화 및 "판독"에 쉽게 이용 가능한 형태 및/또는 위치로 제공하는 것이 바람직할 것이다. 상기와 같은 양자 스핀 결함을 판독/기입하는데 사용되는 광학 전이의 진동수가 안정한 것이 더욱 바람직하다.

이에 관하여, 본 발명자들은 다이아몬드 물질을 화학적 증착(CVD) 방법에 의해 제조하는 조건 하에서 상기 조건을 조심스럽게 조절함으로써, 매우 높은 동위원소 순도와 함께 매우 높은 화학적 순도를 겸비하는 다이아몬드 물질을 제공하는 것이 가능함을 발견하였다. 특히, 상기 CVD 공정에 사용되는 물질들의 화학적 순도 및 동위원소 순도 모두를 조절함으로써, 양자 스핀 결함에 대한 호스트로서 사용하기에 특히 적합한 합성 다이아몬드 물질을 수득하는 것이 가능함을 발견하였다. 놀랍게도, 상기와 같은 물질을 양자 스핀 결함에 대한 호스트로서 사용하는 경우, 긴 T2 시간이 실온에서 획득되고 상기 장치를 판독/기입하는데 사용되는 광학 전이의 진동수가 안정함을 발견하였다.

보다 구체적으로, 본 발명은

결정 결함이 실질적으로 없는 표면을 갖는 다이아몬드 기재를 제공하고;

고 순도 기체를 포함하는 소스 기체 혼합물을 제공하고, 여기에서 상기 소스 기체 혼합물 중의 질소의 농도는 약 300 ppb 이하이며;

¹²C를 포함하는 고체 탄소 소스를 상기 소스의 총 C 함량의 약 99% 이상의 양으로 제공하고, 여기에서 상기 고체 탄소 소스는 낮은 질소 불순물 함량을 가지며;

상기 소스 기체 혼합물과 고체 탄소 소스의 적어도 일부를 활성화 및/또는 해리시켜 기상 탄소 종들을 형성시키고;

상기 기재의 표면상에 균질 에피택셜(homoepitaxial) 다이아몬드의 성장을 허용함

을 포함하는, 높은 화학적 순도 및 높은 동위원소 순도의 다이아몬드 물질을 제조하는 방법을 제공한다.

이에 관하여, 본 발명자들은 놀랍게도, 높은 동위원소 순도를 갖는 고체 탄소 소스를 사용함으로써, 상기 생성되는 다이아몬드 물질의 화학적 순도와 동위원소 순도를 모두 현저하게 증가시킬 수 있음을 발견하였다.

본 발명은

고 순도 기체 및 탄소 소스 기체를 포함하는 소스 기체 혼합물을 제공하고, 여기에서 상기 고 순도 기체는 상기 소스 기체 혼합물 중의 총 질소 수준에 약 300 ppb 이하를 기여하며, 상기 탄소 소스 기체는 ¹²C를 상기 탄소 소스 기체의 총 C 함량의 99% 이상의 양으로 포함하고 질소 불순물을 약 20 ppm 이하의 양으로 함유하며;

상기 소스 기체를 해리시키고;

상기 기재의 표면상에 균질 에피택셜 다이아몬드의 성장을 허용함

을 포함하는, 높은 화학적 순도 및 높은 동위원소 순도의 다이아몬드 물질을 제조하는 방법을 추가로 제공하며, 여기에서 하기의 조건들 중 하나 이상을 만족한다:

(a) 상기 기재의 온도가 약 800 ℃ 내지 약 1000 ℃의 범위이고;

(b) 산소를 상기 소스 기체 혼합물에, O₂ 당량으로서 측정된, 상기 전체 소스 기체 혼합물의 약 0.5 내지 약 5 부피%의 양으로 가한다.

본 발명의 방법은 높은 화학적 순도 및 높은 동위원소 순도를 갖는 합성 다이아몬드 물질을 제공한다. 이에 관하여, 본 발명은 본 발명에서 정의한 바와 같은 방법들에 의해 수득할 수 있는 합성 다이아몬드 물질을 추가로 제공한다.

추가의 태양에서, 본 발명은 합성 다이아몬드 물질의 층을 제공하며, 여기에서 상기 다이아몬드 층은 약 5 ppb 이하의 총 질소 농도 및 약 0.9% 이하의 총 ¹³C 농도를 갖는다.

본 발명의 합성 다이아몬드 물질의 층은 매우 낮은 불순물 수준 및 매우 낮은 관련된 점 결함 수준을 갖는다. 또한 합성 다이아몬드 물질의 층은 낮은 전위(dislocation) 밀도, 낮은 변형, 및 광학적 흡수가 필수적으로 완전한 천연 다이아몬드 격자의 흡수인 성장 온도와 관련된 열역학적 값에 충분히 가까운 공동 및 자기-침입 농도를 가질 수 있다. 그 자체로서, 다이아몬드인 물질이 더 개선될 수는 없다.

높은 화학적 순도 및 높은 동위원소 순도의 결과로서, 본 발명의 합성 다이아몬드 물질은 양자 스핀 결함에 대한 호스트로서 사용하기에 특히 적합하다.

따라서, 본 발명은 호스트 물질 및 양자 스핀 결함을 포함하는 고체 상태 시스템을 추가로 제공하며, 여기에서 상기 양자 스핀 결함은 실온에서 약 500 μs 이상의 T2를 갖는다.

본 발명에 따른 고체 상태 시스템에서, 상기 양자 스핀 결함, 예를 들어 NV 결함은 놀랍게도 실온에서 긴 T2 값을 갖는다.

양자 스핀 결함이 호스트 물질 중에 존재하는 경우, 상기 물질의 최종 용도에서, 상기 양자 스핀 결함은 특성화되고 판독될 필요가 있을 것이다. 상기 호스트 물질 및 결함을 포함하는 시스템이 예를 들어 양자 컴퓨팅 용도에 유용하기 위해서는, 양자 스핀 결함을 특성화하고 판독하는데 사용되는 광학 전이의 진동수가 높은 스펙트럼 안정성을 가질 필요가 있다. 이는 하나의 양자 스핀 결함이 임의의 다른 양자 스핀 결함과 확실히 구분될 수 없게 한다. 놀랍게도, 양자 스핀 결함은 본 발명의 합성 다이아몬드 물질 또는 본 발명의 방법에 의해 생성된 다이아몬드 물질의 층에 도입되는 경우, 상기 양자 결함은 특별히 안정한 광학 전이를 나타낸다.

양자 스핀 결함, 예를 들어 음전하 상태의 NV 중심의 스펙트럼 안정성을 실온(약 300 K)에서 측정된, 일정 시간에 걸쳐 상기 중심에 의해 방출된 광자의 진동수의 확산에 의해 정량화한다. 상기 음전하 상태의 NV 중심의 경우에, 측정되는 광자는 m_s = ± 1 여기된 상태의 전자가 m_s = 0 기저 상태로 이완할 때(즉 탈-여기될 때) 방출되는 광자이다. 상기 제로 포논선(ZPL)과 관련된 광자는 637 ㎚의 공칭 파장을 가지며, 이는 대략 4.7 x 10¹⁴ Hz(470 THz)의 진동수에 상응한다. 다수의 광자의 진동수를 측정함으로써, 특정한 진동수를 갖는 광자의 수 대 상기 광자의 진동수의 그래프를 작성할 수 있다. 따라서, 본 발명의 합성 다이아몬드 물질 층은 양자 스핀 결함에 적합한 호스트이다.

양자 스핀 결함의 판독을 수행하기 위해 사용되는 기법들, 및 또한 그의 제조 방법, 예를 들어 유일하게 표면의 수 마이크론 이내에 결함을 도입시킬 수 있는 이온 주입 기법에 의해서, 상기 특성화가 상기 호스트 물질의 표면 약 100 ㎛ 이내의 상기 물질의 영역 상에서 통상적으로 수행된다. 따라서, 상기 호스트 물질의 영역은 특히 높은 품질(즉 실질적으로 손상이 없는)을 가지며 상기 양자 스핀 결함이 쉽게 이용가능하도록 상기 결합이 상기 물질의 상기 영역에 위치하는 것이 바람직할 수 있다. 이에 관하여, 본 발명자들은 상기 다이아몬드 호스트 물질의 표면을 낮은 표면 조도 R_q를 성취하도록 가공함으로써, 본 발명의 합성 다이아몬드 물질을 상기 양자 스핀 결함이 상기 가공된 표면으로부터 100 ㎛ 미만의 거리에 위치해야 하는 호스트 물질로서 사용하는 경우, 높은 T2 값 및 높은 스펙트럼 안정성을 획득할 수 있음을 발견하였다. 이러한 상기 양자 스핀 결함의 위치결정은 상기 결함을 최종 용도에 쉽게 이용하여, 예를 들어 도파관에의 광학적 커플링에 의해 특성화하고 "판독"할 수 있게 함을 의미한다.

따라서, 추가의 태양에서, 본 발명은 호스트 물질 및 양자 스핀 결함을 포함하는 고체 상태 시스템의 제조 방법을 제공하며, 상기 방법은

호스트 물질에 양자 스핀 결함을 형성시킴을 포함하고, 여기에서 상기 호스트 물질의 표면은 상기 양자 스핀 결함이 형성되는 곳에 가장 가까운 표면상의 점을 중심으로 약 5 ㎛ 반경의 원에 의해 한정된 구역 내에서 단결정 다이아몬드의 표면 조도 R_q가 약 10 ㎚ 이하 이도록 가공되었다.

한편으로, 상기 양자 스핀 결함을 판독 및 특성화를 용이하게 하기 위해서 상기 표면의 가공 전에 상기 호스트 물질 중에 형성시킬 수도 있다. 이에 관하여, 본 발명은

양자 스핀 결함이 형성되는 곳에 가장 가까운 표면상의 점을 중심으로 약 5 ㎛ 반경의 원에 의해 한정된 구역 내에서 단결정 다이아몬드의 표면 조도 R_q가 약 10 ㎚ 이하 이도록, 상기 양자 스핀 결함을 형성시킨 호스트 물질의 표면을 가공함을 포함하는, 호스트 물질 및 양자 스핀 결함을 포함하는 고체 상태 시스템의 제조 방법을 추가로 제공한다.

본 발명을 하기 도면을 참고로 개시한다:
도 1(a)는 ¹⁵NV^- 및 ¹⁴NV^- 중심에 대한 에너지 수준 도식을 나타내고;
도 1(b)는 ¹⁴NV^- 중심에 대해 동일한 스펙트럼을 나타내는 삽화와 함께 ¹⁵NV^-로부터의 광학적으로 검출된 전자 상자성 공명 스펙트럼을 나타내고;
도 2(a)는 합성 다이아몬드 물질 내로 ¹⁵N 이온들의 2 차원 배열을 주입하여 ¹⁵NV 중심들의 2 차원 배열을 형성시키는 도식적 표현을 나타내고;
도 2(b)는 주입 중 다이아몬드 구조 중의 고 에너지 질소 이온의 경로 및 종점을 나타내는 몬테-카를로 시뮬레이션의 결과를 나타내고;
도 3은 ¹⁵N의 단결정 CVD 다이아몬드층 내로의 이온 주입에 의해 형성된 ¹⁵NV 중심들의 2차원 배열의 공초점 형광 현미경 상을 나타내고;
도 4는 본 발명의 다이아몬드층 중의 NV 중심의 형광 여기 스펙트럼을 나타내고;
도 5는 각 점이 단일 NV 중심에 상응하는 단결정 CVD 다이아몬드층 구역의 공초점 형광 현미경 상을 나타내고;
도 6은 연속적인 광자들 간의 시간 지연("광자 간 시간 지연")이 0 ns의 시간 지연 동안 0의 일치율을 가지며, 이는 상기 모든 광자가 단일 NV 중심으로부터의 것임을 나타냄을 보이고;
도 7은 공초점 현미경 검사(공초점 형광 현미경 검사 포함)를 사용하여 매우 낮은 농도의 NV 중심을 측정할 수 있고 마이크로웨이브 또는 라디오 진동수 신호를 사용하여 기저상태로부터 여기된 상태로 전자를 여기시킬 수 있는 개략적인 배열을 나타내고;
도 8은 NV 중심의 스핀을 가볍게 톡 치는 마이크로웨이브 펄스를 사용하는 일련의 변환을 나타내고;
도 9는 다수의 PLE 스캔이 수행되고(몇 개의 스캔마다 리펌프 펄스를 가짐) 방출 회수에 대한 방출된 광자의 진동수의 막대그래프가, 피크에 대한 반치전폭이 대략적으로 250 MHz임을 나타내는 진동수에 있는 단일 NV 중심의 결과를 나타내고;
도 10은 상이한 동위원소 순도, 구체적으로 자연에 풍부한 ¹³C(26)을 갖는 단결정 다이아몬드에 비해 99.99% ¹³C(22) 및 99.6% ¹³C(24)에서의 본 발명의 단결정 다이아몬드 물질 중의 NV 중심의 T2의 한 에코 측정의 결과를 나타낸다.

본 발명에 사용된 "ppm"이란 용어는 백만 당 부를 지칭한다.

본 발명에 사용된 "ppb"란 용어는 10억당 부를 지칭한다.

본 발명에 사용된 "높은 화학적 순도"란 용어는 중성의 대체 질소의 농도가 약 10 ppb 이하, 바람직하게는 약 5 ppb 이하, 바람직하게는 약 2 ppb 이하, 바람직하게는 약 1 ppb 이하, 바람직하게는 약 0.5 ppb 이하, 바람직하게는 약 0.2 ppb 이하, 바람직하게는 약 0.1 ppb 이하, 바람직하게는 약 0.05 ppb 이하인 다이아몬드 물질을 지칭한다.

바람직하게는 높은 화학적 순도를 갖는 다이아몬드는 또한 하기의 기준들 중 하나 이상을 추가로 만족한다:

(i) 붕소의 농도는 약 100 ppb 이하, 바람직하게는 약 50 ppb 이하, 바람직하게는 약 20 ppb 이하, 바람직하게는 약 10 ppb 이하, 바람직하게는 약 5 ppb 이하, 바람직하게는 약 2 ppb 이하, 바람직하게는 약 1 ppb 이하, 바람직하게는 약 0.5 ppb 이하, 바람직하게는 약 0.2 ppb 이하, 바람직하게는 약 0.1 ppb 이하이고;

(ii) 보충되지 않는 대체 붕소의 농도는 약 100 ppb 이하, 바람직하게는 약 50 ppb 이하, 바람직하게는 약 20 ppb 이하, 바람직하게는 약 10 ppb 이하, 바람직하게는 약 5 ppb 이하, 바람직하게는 약 2 ppb 이하, 바람직하게는 약 1 ppb 이하, 바람직하게는 약 0.5 ppb 이하, 바람직하게는 약 0.2 ppb 이하, 바람직하게는 약 0.1 ppb 이하이고;

(iii) 바람직하게는 규소의 농도는 약 100 ppb 이하, 바람직하게는 약 50 ppb 이하, 바람직하게는 약 20 ppb 이하, 바람직하게는 약 10 ppb 이하, 바람직하게는 약 5 ppb 이하, 바람직하게는 약 2 ppb 이하, 바람직하게는 약 1 ppb 이하, 바람직하게는 약 0.5 ppb 이하, 바람직하게는 약 0.2 ppb 이하, 바람직하게는 약 0.1 ppb 이하, 바람직하게는 약 0.05 ppb 이하이고;

(iv) 약 77 K의 온도에서 측정된, 약 1332.5 ㎝^-1의 이동에서 다이아몬드 라만 선의 강도에 대해 표준화된 737 ㎚ 광발광(PL) 선의 강도에 의해 특성화된 규소-공동("SiV"라 지칭됨)의 농도는 약 0.5 이하, 바람직하게는 약 0.2 이하, 바람직하게는 약 0.1 이하, 바람직하게는 약 0.05 이하, 바람직하게는 약 0.02 이하, 바람직하게는 약 0.01 이하, 바람직하게는 약 0.005 이하이고;

(v) 고유 상자성 결함, 즉 비-제로 스핀 자기 스핀, X^-/+를 갖는 결함의 농도는 약 1 ppm 이하, 바람직하게는 약 0.5 ppm 이하, 바람직하게는 약 0.2 ppm 이하, 바람직하게는 약 0.1 ppm 이하, 바람직하게는 약 0.05 ppm 이하, 바람직하게는 약 0.02 ppm 이하, 바람직하게는 약 0.01 ppm 이하, 바람직하게는 약 0.005 ppm 이하, 바람직하게는 약 0.001 ppm 이하이고;

(vi) 임의의 단일 비-수소 불순물의 농도는 약 5 ppm 이하이다. 바람직하게는 수소 및 그의 동위원소를 제외한 임의의 단일 불순물의 수준은 약 1 ppm 이하, 바람직하게는 약 0.5 ppm 이하이고;

(vii) 수소 및 그의 동위원소를 제외한 전체 불순물 함량은 약 10 ppm 이하이다. 바람직하게는, 수소 및 그의 동위원소를 제외한 전체 불순물 함량은 약 5 ppm 이하, 바람직하게는 약 2 ppm 이하이고;

(viii) 수소 불순물(구체적으로 수소 및 그의 동위원소)의 농도는 약 10¹⁸ ㎝^-3 이하, 바람직하게는 약 10¹⁷ ㎝^-3 이하, 바람직하게는 약 10¹⁶ ㎝^-3 이하, 바람직하게는 약 10¹⁵ ㎝^-3 이하이다.

상기 다이아몬드는 특징 (i) 내지 (viii) 중 어느 하나를 임의의 수 및 임의의 조합으로 만족할 수 있다. 하나의 실시태양에서, 상기 다이아몬드는 특징 (i) 내지 (viii) 중 2 개를 임의의 조합으로 만족할 수 있다. 또 다른 실시태양에서, 상기 다이아몬드는 특징 (i) 내지 (viii) 중 3 개를 임의의 조합으로 만족할 수 있다. 또 다른 실시태양에서, 상기 다이아몬드는 특징 (i) 내지 (viii) 중 4 개를 임의의 조합으로 만족할 수 있다. 또 다른 실시태양에서, 상기 다이아몬드는 특징 (i) 내지 (viii) 중 5 개를 임의의 조합으로 만족할 수 있다. 또 다른 실시태양에서, 상기 다이아몬드는 특징 (i) 내지 (viii) 중 6 개를 임의의 조합으로 만족할 수 있다. 또 다른 실시태양에서, 상기 다이아몬드는 특징 (i) 내지 (viii) 중 7 개를 임의의 조합으로 만족할 수 있다. 또 다른 실시태양에서, 상기 다이아몬드는 특징 (i) 내지 (viii) 중 8 개 모두를 임의의 조합으로 만족할 수 있다.

고유 상자성 결함은 전위 및 공동 클러스터와 같이 상기 물질에 고유한 비-제로 스핀을 갖는 격자 결함이다. 상기와 같은 결함의 농도를 g = 2.0028에서 전자 상자성 공명(EPR)을 사용하여 측정할 수 있다.

불순물 농도를 2차 이온 질량 분광학(SIMS), 글로 방전 질량 분광학(GDMS), 연소 질량 분광학(CMS), 전자 상자성 공명(EPR) 및 적외선(IR) 흡수에 의해서, 및 단일 대체 질소의 경우 또한 270 ㎚에서 광학적 흡수 측정(연소 분석에 의해 파괴적으로 분석된 샘플로부터 획득한 표준 값에 대해 눈금화 된 것)에 의해 측정할 수 있다. 상기에서, 달리 나타내지 않는 한, "불순물"은 수소 및 그의 동위원소 형태를 제외한다.

특히, 붕소의 농도 및 규소의 농도를 SIMS를 사용하여 측정할 수 있다.

보충되지 않는 대체 붕소의 농도를 용량-전압(CV) 기법을 사용하여 측정할 수 있다.

상기 규소-공동, Si-V의 농도를 약 77 K의 온도에서 측정된, 약 1332.5 ㎝^-1의 이동에서 다이아몬드 라만 선의 강도에 대해 표준화된 737 ㎚ 광발광(PL) 선의 강도에 의해 특성화할 수 있다.

상자성 결함의 농도를 EPR 기법을 사용하여 측정할 수 있다.

다이아몬드 물질 중의 총 질소를 대략 100 ppb(약 1 x 10¹⁶ ㎝^-3)의 감도 하한으로 SIMS에 의해 측정할 수 있다.

단일 대체 질소로서 존재하는 질소를 EPR에 의해 측정할 수 있다. 상기 감도 하한은 1 ppb 미만(약 2 x 10¹⁴ ㎝^-3 미만)이다.

NV 중심으로서 존재하는 질소는 W15 EPR과 관련지어져 왔으며 약 1 ppb(약 2 x 10¹⁴ ㎝^-3)의 농도까지 EPR에 의해 측정될 수 있다. 공초점 광발광(공초점 PL)은 개별적인 NV 중심을 식별할 수 있으며 따라서 대단히 낮은 농도는 카운트 과정에 의해 측정될 수 있다.

SIMS는 전형적으로 수 ㎚에서부터 수 ㎛ 범위의 박층의 원소 분석을 수행하는데 사용될 수 있는 매우 민감한 기법이다. 상기 기법에서, 표면을 1 차 이온 광선에 의해 스퍼터링하고 상기 표면을 이온으로서 떠나는 스퍼터링된 물질의 일부를 질량 분광측정에 의해 분석한다. 표준 농도에 대한 특정 종들의 계수율을 비교하고 상기 스퍼터 홀의 깊이를 측정함으로써 깊이 대 농도의 프로파일을 생성시킬 수 있다. 주어진 구역에서 일련의 값들을 취하고 이어서 평균할 수 있다.

본 발명에 사용된 바와 같은 "높은 동위원소 순도"란 용어는 SIMS에 의해 측정 시, ¹²C 원자인 총 C 원자의 분율(퍼센트로서 표현됨)이 100% 이하 약 99% 이상, 바람직하게는 약 99.2% 이상, 바람직하게는 약 99.4% 이상, 바람직하게는 약 99.6% 이상, 바람직하게는 약 99.7% 이상, 바람직하게는 약 99.8% 이상, 바람직하게는 약 99.9% 이상, 바람직하게는 약 99.95% 이상, 바람직하게는 약 99.98% 이상, 바람직하게는 약 99.99% 이상, 바람직하게는 약 99.998% 이상인 다이아몬드를 지칭한다.

본 발명에 사용된 바와 같은 "양자 스핀 결함"이란 용어는 2 개 이상의 자기 스핀 상태를 가지며 호스트 물질에 통합 시 큐비트를 형성하는 상자성 결함 중심을 지칭한다.

본 발명에 사용된 바와 같은 "스핀트로닉스 용도"란 용어는 전자의 양자 스핀 상태를 이용할 뿐만 아니라 그의 전하 상태를 이용하는 용도를 지칭한다. 예로서 구체적으로 예를 들어 문헌[Chernobrod and Berman, Journal of Applied Physics, 97(2005), 014903]에 개시된 바와 같은 광학적으로 검출된 자기 공명(ODMR) 기법에서, 양자 컴퓨팅, 양자 암호 작성술 및 자성측정을 포함한다.

본 발명에 사용된 바와 같은 "실온"이란 용어는 대략 300 K의 온도를 지칭한다.

"표면 조도, R_a"(때때로 "중심선 평균" 또는 "c.l.a."이라 칭함)란 용어는 영국 표준 BS 1134 파트 1 및 파트 2에 따라 측정된, 0.08 ㎜의 길이에 걸쳐 측정된, 스타일러스 프로필로미터에 의해 측정된 평균선으로부터의 표면 윤곽의 절대 편차의 산술 평균을 지칭한다. R_a의 수학적 묘사(문헌["Tribology", I.M. Hutchings, Pub. Edward Arnold(London), 1992, pages 8-9]으로부터)는 하기와 같다:

"표면 조도, R_q"는 평균 평방근 조도(때때로 "RMS 조도"라 칭함)를 지칭한다. R_q를 언급하는 경우, 상기는 전형적으로는 영국 표준 BS 1134 파트 1 및 파트 2에 따라 측정된, 0.08 ㎜의 길이에 걸쳐 측정된, 스타일러스 프로필로미터를 사용하거나, 또는 스캐닝 탐침 기구, 예를 들어 원자력 현미경을 사용하여 수 ㎛ x 수 ㎛(예를 들어 1 ㎛ x 1 ㎛ 또는 2 ㎛ x 2 ㎛)의 구역에 걸쳐 측정되며; R_q 를 언급하는 경우, 상기 R_q는 상기 R_q를 스캐닝 탐침 기구를 사용하여 측정한다고 구체적으로 서술하지 않는 한 스타일러스 프로필로미터를 사용하여 측정된다. R_q 의 수학적 묘사(문헌["Tribology", I.M. Hutchings, Pub. Edward Arnold(London), 1992, pages 8-9]으로부터)는 하기와 같다:

표면 높이의 가우스 분포를 갖는 표면의 경우, R_q = 1.25 R_a 이다(문헌["Tribology", I.M. Hutchings, Pub. Edward Arnold(London), 1992, pages 8-9]으로부터).

본 발명의 방법은 합성 다이아몬드의 제조를 위한 화학적 증착(CVD) 방법이다. 균질 에피택셜 단결정 CVD 다이아몬드를 포함하여 다이아몬드 물질을 합성하는 방법은 현재 잘 확립되어 있으며 특허 및 다른 문헌에 광범위하게 개시되어 있다. 다이아몬드 물질을 기재의 성장 표면상에 침착시키는 경우, 상기 방법은 일반적으로 합성 장치 내로 투입되는 소스 기체를 제공함을 포함한다. 상기 합성 장치 내부에서, 상기 소스 기체는 합성 환경에서 원자 형태의 수소 또는 할로겐(예를 들어 F, Cl) 및 C 또는 탄소 함유 라디칼 및 다른 반응성 종들, 예를 들어 CH_x, CF_x(여기에서 x는 1 내지 4일 수 있다)로 해리된다. 또한, 산소 함유 소스가, 질소 및 붕소에 대한 소스와 같이, 존재할 수도 있다. 다수의 공정들에서, 헬륨, 네온 또는 아르곤과 같은 불활성 기체들이 또한 존재한다. 따라서 전형적인 소스 기체는 탄화수소 C_xH_y(여기에서 x 및 y는 각각 1 내지 10일 수 있다) 또는 할로탄소 C_xH_yHal_z(여기에서 x 및 z는 각각 1 내지 10이고 y는 0 내지 10일 수 있다), 및 임의로 하기 중 하나 이상을 함유할 것이다: CO_x(여기에서 x는 0.5 내지 2이다), O₂, H₂, N₂, NH₃, B₂H₆ 및 불활성 기체, 각각의 기체는 그의 천연 동위원소 비로 존재하거나, 또는 상대 동위원소 비가 인위적으로 조절될 수도 있다. 예를 들어, 수소는 중수소 또는 삼중수소로서 존재할 수 있으며 탄소는 ¹²C 또는 ¹³C로서 존재할 수 있다.

본 발명의 방법에 사용되는 기재는 바람직하게는 다이아몬드 기재, 바람직하게는 균질 에피택셜 다이아몬드 합성에 사용하기에 적합한 다이아몬드 기재이다. 본 발명의 기재는 낮은 Ia 또는 IIb 형 복굴절 천연 다이아몬드 또는 낮은 Ib 또는 IIa 형 복굴절 고압/고온(HPHT) 합성 다이아몬드일 수도 있다. 상기 기재는 바람직하게는 상기 기재의 성장 표면이 CVD 다이아몬드 기재 층의 표면이 되도록 상기 합성된 CVD 다이아몬드 기재 층위에 HPHT 합성 다이아몬드 층을 포함할 수 있다. 한편으로, 본 발명의 기재는 단결정 CVD 다이아몬드일 수 있다. 상기 기재는 균질 에피택셜 단결정 CVD 다이아몬드 합성에 의해 생성된 균질 에피택셜 단결정 CVD 다이아몬드(또한 본 발명에서 균질 에피택셜 기재로서 공지되어 있다)일 수 있다.

"낮은 복굴절"이란 용어는 본 발명의 다이아몬드 물질과 관련하여 보다 상세히 설명되는 하기의 성질들 중 하나 이상을 갖는 기재를 개시하는데 사용된다:

a) 약 0.014 ㎠ 이상의 구역에 걸쳐 약 1000/㎠ 이하의, X-선 토포그래피에 의해 특성화된 바와 같은 연장된 결함의 밀도;

b) 약 0.1 ㎣ 이상의 부피에 걸쳐 약 1 x 10^-4 이하의 광학 등방성; 및

c) 약 120 아크 세컨드(arc second) 이하의 (004) 반사에 대한 FWHM("반치전폭") X-선 로킹 커브.

바람직하게는, 상기 다이아몬드 기재는 대단히 낮은 복굴절 수준을 갖는다. 다이아몬드에서, 복굴절은 전형적으로는 높은 수준의 국소화된 변형 및 결과적으로 복굴절을 야기하는 다수의 연장된 결함(예를 들어 전위, 전위 다발 및 적층 폴트)의 존재와 관련이 있다. 바람직하게는 상기 주 표면 면적의 약 70% 이상, 바람직하게는 상기 주 표면 면적의 약 80% 이상, 바람직하게는 상기 주 표면 면적의 약 90% 이상, 바람직하게는 상기 주 표면 면적의 약 95% 이상, 바람직하게는 상기 주 표면 면적의 약 98% 이상에 걸쳐 상기 기재의 두께를 통한 측정에 의해 평가된 최대 복굴절은 1 x 10^-4 이하, 바람직하게는 5 x 10^-5 이하, 바람직하게는 1 x 10^-5 이하, 바람직하게는 5 x 10^-6 이하, 바람직하게는 1 x 10^-6 이하이다. 상기 복굴절을 "메트리폴"(Oxford Cyrosystems Ltd., Oxford, UK)을 사용하여 평가할 수 있다. 상기와 같은 낮은 복굴절의 다이아몬드 물질은 균질 에피택셜 다이아몬드 층이 성장하는 동안 기재에서부터 상기 균질 에피택셜 다이아몬드 층으로 전파되는 연장된 결함의 단위면적당 수를 감소시키므로 상기 물질을 사용하는 것이 유리하며; 상기와 같은 결함은 비-제로 핵 스핀을 가질 수 있는 불순물 원자로 "장식될" 수도 있고 따라서 가까운 양자 스핀 결함들의 T2 시간을 감소시킬 수 있다.

바람직하게는, 상기 다이아몬드 기재 내의 질소 농도는 SIMS 측정 또는 EPR 측정에 의해 측정된 바와 같이, 약 200 ppm 이하, 바람직하게는 약 150 ppm 이하, 바람직하게는 약 100 ppm 이하, 바람직하게는 약 50 ppm 이하, 바람직하게는 약 20 ppm 이하, 바람직하게는 약 10 ppm 이하, 바람직하게는 약 5 ppm 이하, 바람직하게는 약 2 ppm 이하, 바람직하게는 약 1 ppm 이하, 바람직하게는 약 0.5 ppm 이하, 바람직하게는 약 0.1 ppm 이하, 바람직하게는 약 0.01 ppm 이하, 바람직하게는 약 0.001 ppm 이하이다. 상기 다이아몬드 기재 중의 낮은 질소 농도는, 보다 높은 질소 불순물 농도 및 상기 기재와 다이아몬드 물질 사이의 계면에서 격자 불일치(mismatch)를 보호하기 위해 생성될 수 있는 임의의 계면 전위를 갖는 다이아몬드의 격자 확장과 관련된 변형을 감소시키므로 유리하다. 상기 기재와 CVD 다이아몬드 층 사이의 계면으로부터 약 100 ㎛ 미만에 있는 양자 스핀 결함의 경우 T2가 증가하는 추가의 이점을 갖는다.

합성 후에, 상기 기재는 상기 다이아몬드 물질에 대해 지지층으로서 작용하도록 유지될 수도 있다. 한편으로, 상기 기재를 합성 후에 상기 다이아몬드 물질로부터 제거하고 버려 상기 다이아몬드 물질을 독립적으로 서 있는 물체로서 남겨둘 수도 있다. 상기 다이아몬드 물질은 하나 이상의 추가의 층(이후부터 "중간 지지층"이라 칭한다)을 함유할 수도 있다. 따라서, 하나의 실시태양에서, 본 발명의 다이아몬드 물질은 부착된 기재 중의 불순물 관련된 스핀 중심의 효과를 제거하기 위한 높은 화학 순도 층(그러나 통상적인 탄소 동위원소 비)에 이어서, 양자 스핀 결함(예를 들어 NV 중심)을 함유하는 높은 동위원소 순도 및 높은 화학적 순도를 모두 갖는 층을 포함할 수도 있다. 한편으로, 상기 다이아몬드 물질을 상기 기재로부터 분리시킬 수 있으며, 상기 기재는 버려져 다이아몬드 층 및 하나 이상의 중간 지지층을 포함하는 다이아몬드 물질을 남길 수 있다.

상기 기재가 다이아몬드 기재인 경우, 다이아몬드 성장이 일어나는 기재의 표면은 실질적으로 {100}, {110} 또는 {111} 표면일 수 있다. 상기 표면들은 이들이 각각 낮은 지수(상기 표면 중에 제한된 수의 계단 테두리가 존재함을 의미한다)를 가지므로 상기 기재의 성장 표면으로 유리하다.

상기 기재가 다이아몬드 기재인 경우, 상기는 바람직하게는 실질적으로 <100> 방향을 따라 놓이는 테두리에 의해 한정될 수 있는 (001)주면을 갖는다. 상기 기재가 [001] 방향으로부터 약 10°이하, 바람직하게는 약 5°이하, 바람직하게는 약 4°이하, 바람직하게는 약 3°이하, 바람직하게는 약 2°이하, 바람직하게는 약 1°이하까지 벗어나는 법선을 갖는 주면을 갖는 것이 더욱 바람직하다. 상기 기재가 [001] 방향으로부터 약 0.01°이상, 바람직하게는 약 0.05°이상, 바람직하게는 약 0.2°이상, 바람직하게는 약 0.5°이상까지 벗어나는 법선을 갖는 주면을 갖는 것이 더욱 바람직하다. 한편으로, 상기 기재가 [001] 방향으로부터 약 0.01°내지 2°, 바람직하게는 약 0.05°내지 약 1.5°, 바람직하게는 약 0.5°내지 약 1°까지 벗어나는 법선을 갖는 주면을 갖는 것이 바람직하다. 상기 기재의 테두리가 <100> 방향을 따라 실질적으로 정렬하는 경우, 상기 기재의 테두리는 <100> 방향의 약 10°이내, 바람직하게는 <100> 방향의 약 5°이내, 바람직하게는 <100> 방향의 약 3°이내에 있는 것이 바람직하다.

본 발명에 사용된 바와 같이, 방향, 예를 들어 결정학상 방향 또는 상기 기재의 성장 표면에 대한 방향을 언급하는 경우 "실질적으로"란 용어는 상기 방향의 약 10°이내, 한편으로 상기 방향의 약 5°이내, 한편으로 상기 방향의 약 4°이내, 한편으로 상기 방향의 약 3°이내임을 의미한다.

성장이 일어나는 기재의 표면은 결정 결함이 실질적으로 없다. 이후에 사용되는 "결정 결함"이란 용어는 상기 물질에 고유한 연장되고/되거나 구조적인 결정 결함, 예를 들어 전위, 적층 폴트, 쌍둥이 경계 등을 지칭한다.

본 발명에 사용된 바와 같이, 상기 기재의 성장 표면을 언급하는 경우 "결정 결함이 실질적으로 없음"은 하기 개시하는 바와 같은 노출 플라스마 식각에 의해 측정된 바와 같이 성장 표면상에서 약 5 x 10³ ㎜^-2 이하, 바람직하게는 약 1 x 10² ㎜^-2 이하의 결정 결함 밀도를 지칭한다.

결정 결함이 실질적으로 없는 성장 표면을 갖는 기재를 사용하는 것이 유리한데, 그 이유는 합성 다이아몬드 물질 중의 결정 결함의 농도가 상기 다이아몬드 물질이 합성되는 기재의 성장 표면이 다수의 결정 결함을 함유하는 경우 증가하기 때문이다. 상기 합성 다이아몬드 물질 중의 결정 결함의 감소된 농도는 상기 감소가 상자성 결함의 농도를 감소시키고 상기 다이아몬드 층 중의 큐비트 결함 중심의 T2를 증가시키기 때문에 스핀트로닉스 용도에 이롭다. 결정 결함은 상기 물질 중에 변형을 존재시키며, 이는 차례로 상기 양자 스핀 결함의 광학적 특성에 영향을 미칠 수 있고; 따라서 결정 결함의 밀도를 감소시키는 것이 유리하다.

상기 결정 결함 밀도는 상기 결함을 노출시키는데 최적화된 플라스마 식각 또는 화학적 식각("노출 식각"이라 칭함)을 사용한 후에 광학적 평가에 의해 가장 쉽게 특성화된다. 2 가지 유형의 결정 결함이 노출될 수 있다:

1) 상기 기재 물질에 고유한 것들, 예를 들어 전위, 적층 폴트, 쌍둥이 경계 등. 선택된 합성 또는 천연 다이아몬드에서 상기 결정 결함의 밀도는 약 50/㎟ 이하, 보다 전형적으로는 약 10²/㎟일 수 있는 반면, 다른 경우 상기는 약 10⁶/㎟ 이상일 수 있다.

2) 연마로부터 생성되는 것들, 예를 들어 연마 선을 따라 '채터 트랙' 형태의 전위 구조 및 미세균열, 및 이에 의해 상기 기재의 표면 바로 아래에 기계적으로 손상된 층이 형성된다.

사용될 수 있는 노출 식각의 한 가지 유형은 임의로 소량의 Ar 및 필요한 소량의 O₂와 함께 우세하게 수소를 사용하는 플라스마 식각이다. 전형적인 산소 식각 조건은 약 50 x 10² Pa 내지 약 450 x 10² Pa의 압력, 약 1% 내지 약 5%의 산소 함량, 0% 내지 약 30%의 아르곤 함량 및 잔량의 수소를 함유하는 식각 기체(모든 퍼센트는 부피 기준이다)와 함께, 약 600 내지 약 1100 ℃(보다 전형적으로는 약 800 ℃)의 기재 온도 및 약 3 내지 약 60 분의 전형적인 지속 시간이다. 이어서 상기 식각된 표면을 광학 현미경을 사용하여 검사하고 표면 특징물의 수를 카운트한다.

상기 노출 플라스마 식각을 수행하는 방법은 단결정 CVD 다이아몬드 층의 통상적인 합성 방법의 일부인 동일 반응계 플라스마 식각의 첫 번째 단계와 매우 유사하며 따라서 식각을 수행할 수 있는 한 가지 방식은 단결정 CVD 다아이몬드 층의 합성에 관한 것과 실질적으로 동일하다. 당해 분야의 숙련가는 상기와 같은 기법에 친숙할 것이다.

유리하게는, 상기 기재의 표면 R_a는 최소화되어야 한다. 바람직하게는, 임의의 플라스마 식각에 앞서 상기 기재의 성장 표면의 R_a는 약 10 ㎚ 이하, 바람직하게는 약 5 ㎚ 이하, 바람직하게는 약 2 ㎚ 이하, 바람직하게는 약 1 ㎚ 이하, 바람직하게는 약 0.5 ㎚ 이하, 바람직하게는 약 0.2 ㎚ 이하이다.

상기 기재의 필요한 R_a 및/또는 결정학상 배향은 상기 기재를 고도로 완벽한, 보다 큰 다이아몬드 물질 조각으로부터, 바람직하게는 상기와 같은 다이아몬드 물질 조각의 단결정 섹터로부터 기계적 톱질 또는 레이저 톱질에 의해 성취될 수 있다. 상기 기재의 주면을 통상적인 보석세공 기법, 예를 들어 래핑 및 스카이프 연마를 사용하여 가공할 수 있다. 상기와 같은 기법들은 당해 분야에 널리 공지되어 있으며, 본 발명에서 "기계적 가공"이라 칭한다. 바람직하게는, 상기 기재의 성장 표면을 스카이프 연마한다.

기계적으로 가공된 기재는 기계적으로 손상된 층(또한 "표면 아래 손상 층"이라고도 칭함)을 가질 수도 있으며, 상기 층은 상기 기계적 가공의 정밀한 세공에 따라 상기 표면 바로 아래 수 마이크로미터에서부터 수십 마이크로미터의 깊이까지 연장된다.

단결정 CVD 다이아몬드 층의 후속 성장에 대한 상기 기재의 기계적으로 손상된 층의 영향을 감소시키는데 사용될 수 있는 한 가지 특정한 방법은 동일 반응계 플라스마 식각의 사용이다. 원칙적으로, 상기 식각은 동일 반응계일 필요는 없지만, 상기 성장 공정이 또한 플라스마에 기초하는 경우 동일 반응계 식각이 일반적으로 가장 편리하다. 상기 플라스마 식각은 다이아몬드 성장 공정의 침착에 유사한 조건을 사용할 수 있지만, 임의의 탄소 함유 소스 기체의 부재 및 일반적으로 약간 더 낮은 온도는 상기 식각 속도의 보다 양호한 조절을 제공할 수 있다. 예를 들어 상기는 하기 중 하나 이상으로 이루어질 수 있다:

(i) 임의로 소량의 Ar 및 필요한 소량의 O₂와 함께 우세하게 수소를 사용하는 산소 식각. 전형적인 산소 식각 조건은 약 50 x 10² Pa 내지 약 450 x 10² Pa의 압력, 약 1% 내지 약 5%의 산소 함량, 0% 내지 약 30%의 아르곤 함량 및 잔량의 수소를 함유하는 식각 기체(모든 퍼센트는 부피 기준이다)와 함께, 약 600 내지 약 1100 ℃(보다 전형적으로는 약 800 ℃)의 기재 온도 및 약 3 내지 약 60 분의 전형적인 지속 시간이다.

(ii) (i)와 유사하지만 산소가 존재하지 않는 수소 식각.

(iii) 오직 아르곤, 수소 및 산소에만 기초하지 않는 또 다른 식각 방법은 예를 들어 할로겐, 다른 불활성 기체 또는 질소를 사용하는 것들을 사용할 수 있다.

전형적으로 상기 식각은 산소 식각에 이어서 수소 식각으로 이루어지며 이어서 상기 공정은 탄소 소스 기체의 도입에 의해 합성으로 직접 이동한다. 상기 식각 시간/온도는 기계적 가공으로부터의 임의의 잔존 표면 손상이 제거되고 임의의 표면 오염물질이 제거될 수 있으나, 매우 거친 표면을 형성하지 않고 상기 표면을 가로지르고 따라서 깊이 패이게 하는 연장된 결함(예를 들어 전위)을 따라 광범위한 식각이 없도록 선택된다. 상기 식각은 침습적이므로, 챔버 디자인 및 그의 성분들에 대한 물질 선택은 상기 챔버로부터 어떠한 물질도 상기 플라스마에 의해 기체 상 내로 또는 상기 기재 표면으로 이동되지 않도록 하는 것이 바람직하다. 상기 산소 식각에 이은 수소 식각은 결정 결함에 덜 특이적이어서 상기 산소 식각(상기와 같은 결함을 침습적으로 공격한다)에 의해 야기된 뾰족한 모서리를 둥글게 하고 후속 성장을 위해 보다 평탄하고 양호한 표면을 제공한다.

한편으로, 상기 기재 표면의 성장-전 동일 반응계 플라스마 식각을 반응계 외(ex situ) 등방성 식각, 예를 들어 Ar-Cl₂ 유도적으로 커플링된 플라스마 식각, 예를 들어 동시 계류중인 출원 PCT/IB2008/050215에 개시된 것으로 대체하거나 이를 선행시킬 수 있다. Ar-Cl₂ 유도적으로 커플링된 플라스마 식각을 또한 양자 결함 중심을 최종적으로 함유하게 되는 CVD 다이아몬드 층 상에 상기 기재 표면을 제조하기 위해 사용할 수도 있다. 동일 반응계 플라스마 식각에 반응계 외 등방성 식각, 예를 들어 Ar-Cl₂ 식각을 선행시키는 것이 유리한데, 그 이유는 이것이 상기 표면 조도를 과도하게 증가시키지 않으면서 실질적으로 손상 없는 표면을 제공하기 때문이다. 바람직하게는, 상기 반응계 외 Ar-Cl₂ 유도적으로 커플링된 식각을 사용하는 경우, 상기에 이어서 동일 반응계를 수행하며 상기 동일 반응계 식각의 지속시간은 전형적으로 약 3 분 내지 약 15 분의 범위이다.

Ar-Cl₂ 유도적으로 커플링된 플라스마 식각을 약 0.5 mTorr(약 0.0667 Pa) 내지 약 100 mTorr(약 13.3 Pa) 범위, 보다 바람직하게는 약 1 mTorr(약 0.133 Pa) 내지 약 30 mTorr(약 4.00 Pa) 범위, 보다 바람직하게는 약 2 mTorr(약 0.267 Pa) 내지 약 10 mTorr(약 1.33 Pa) 범위의 작동 압력에서 수행할 수 있다. 부식제는 바람직하게는 적어도 불활성 기체, 바람직하게는 아르곤, 및 할로겐 함유 기체, 바람직하게는 염소(Cl₂)로 이루어진 기체 혼합물이다. 바람직하게는 상기 할로겐 함유 기체는 상기 공정에 첨가되는 기체 혼합물 중에 약 1% 내지 약 99%, 보다 바람직하게는 약 20% 내지 약 85%, 보다 바람직하게는 약 40% 내지 약 70% 범위의 농도(부피 기준)로 존재한다. 바람직하게는 상기 기체 혼합물의 나머지의 대부분은 Ar로 구성되며, 보다 바람직하게는 상기 기체의 나머지 전체는 Ar로 구성된다.

한편으로 상기 불활성 기체는 헬륨, 네온, 크립톤 또는 제논이거나, 또는 이들 중 하나보다 많은 혼합물을 포함하거나, 이들 중 하나 이상과 아르곤과의 혼합물을 포함할 수도 있다.

상술한 바와 같이, 본 발명자들은 본 발명의 방법에서 상기 소스 기체를 형성하는 기체들 각각에 존재하는 화학적 불순물들의 함량을 조심스럽게 조절하고 탄소 소스 중에 존재하는 ¹²C 및 ¹³C 동위원소의 비율을 조절함으로써, 놀랍게도 높은 품질의 다이아몬드 물질을 생성시킬 수 있다.

상기 생성된 다이아몬드 물질 중의 ¹³C의 함량을 감소시키는 것은 상기 물질을 양자 스핀 결함에 대한 호스트로서 사용해야 하는 경우 특히 바람직하다. 이는 ¹³C 가 비-제로 핵 자기 스핀을 가지며 따라서 양자 스핀 결함과 상호작용하고 상기 양자 스핀 결함의 결 어긋남(T2) 시간에 유해한 영향을 미치기 때문이다. 또한, ¹³C의 존재는 상기 다이아몬드 격자 내로 변형을 도입시킨다.

본 발명의 방법에 사용된 소스 기체는 일반적으로 수소, 하나 이상의 불활성 기체, 예를 들어 헬륨, 네온 또는 아르곤, 및 산소를 함유할 것이다. 본 발명의 각각의 방법들에서, 상기 소스 기체를 구성하는 기체들은 고 순도 기체이다. 이는 상기 기체들이 높은 화학적 순도를 가짐을 의미한다. 질소는 대기 중에 가장 풍부한 기체이므로, 기체 소스에 가장 흔히 혼입되는 불순물이다. 상기는 또한 대체 분순물 원자로서 다이아몬드에 쉽게 혼입된다. 이에 관하여, 특정 기체의 화학적 순도를 상기 중에 존재하는 질소 불순물의 함량을 기준으로 정량분석할 수 있다. 특히, 상기 소스 기체의 일부를 형성하는 수소 기체는 바람직하게는 약 1 ppm 이하의 질소 불순물을 함유하고, 상기 불활성 기체는 바람직하게는 약 1 ppm 이하의 질소 불문물을 함유하고/하거나 상기 산소 기체는 바람직하게는 약 1 ppm 이하의 질소 불순물을 함유한다.

본 발명의 하나의 실시태양에서, 상기 탄소 소스는 고체 탄소 소스이다. 상기 실시태양에 따른 방법에서, 상기 고체 탄소 소스를 활성화시켜 기상 탄소 종을 생성시키고 이어서 이를 기재상의 균질 에피택셜 다이아몬드 성장에 사용한다. 적합한 고체 탄소 소스의 예로는 그라파이트 및 다이아몬드가 있다. 전형적으로 상기와 같은 고체 소스는 기상 전구체(예를 들어 동위원소 풍부한 CH₄)로부터 제조된다. 하나의 실시태양에서, 상기 고체 탄소 소스는 다이아몬드이다. 또 다른 실시태양에서, 상기 고체 탄소 소스는 그라파이트 구조 내로 질소의 흡수를 최소화하도록 제조된 그라파이트이다.

상술한 바와 같이, 질소는 대기 중에 가장 풍부한 기체이며 결과적으로 기상 탄소 소스의 질소에 의한 오염을 피하기는 어렵다. 그러나, 본 발명자들은 상기 효과를 고체 탄소 소스를 사용함으로써 최소화할 수 있음을 발견하였다. 이에 관하여, 본 발명자들은 상기 고체 탄소 소스를 활성화시켜 기상 탄소 종을 형성시키고 이어서 상기 기상 종들을 재침착시킴으로써, 상기 형성된 고체가 풍부한 화학적 순도(즉 감소된 질소 함량)를 갖지만 실질적으로는 출발 고체 물질 중에 존재하는 바와 동일한 ¹²C:¹³C 비를 유지함을 깨달았다. 이는 높은 화학적 순도의 생성물을 여전히 획득할 수 있으면서 상기 고체 탄소 소스의 생성에 사용된 탄소 소스 기체의 화학적 순도를 감소시킬 수 있음을 의미한다.

성장 표면에서의 활성 종, 및 따라서 상기 성장 공정 자체가 탄소 소스 기체와 필수적으로 독립적이며 단지 플라스마(마이크로웨이브 플라스마 CVD 공정의 경우) 중에 존재하는 원자 비에만 의존함은 당해 분야에 널리 공지되어 있다. 본 발명자들은 고체 탄소 소스를 사용하는 경우 놀랍게도 상기가 또한 진실임을 입증하였다.

본 발명에 따른 방법에 사용된 고체 탄소 소스는 상기 소스의 총 C 함량의 약 99% 이상, 바람직하게는 약 99.2% 이상, 바람직하게는 약 99.4% 이상, 바람직하게는 약 99.6% 이상, 바람직하게는 약 99.8% 이상, 바람직하게는 약 99.9% 이상, 바람직하게는 약 99.95% 이상, 바람직하게는 약 99.98% 이상, 바람직하게는 약 99.99% 이상, 바람직하게는 약 99.998% 이상의 양으로 ¹²C를 포함한다. 이는 상기 고체 탄소 소스의 활성화에 의해 생성된 기상 탄소 소스가 높은 동위원소 순도를 가짐을 의미한다.

상기 탄소 소스를 낮은 질소 불순물 함량을 갖도록 선택한다. 본 발명에 사용된 "낮은 질소 불순물 함량"이란 용어는 약 10 ppm 이하의 질소 농도를 지칭한다. 바람직하게는, 상기 고체 탄소 소스 중의 질소의 농도는 SIMS 또는 연소 분석에 의해 측정 시 바람직하게는 약 5 ppm 이하, 바람직하게는 약 2 ppm 이하, 바람직하게는 약 1 ppm 이하이다.

상기 고체 탄소 소스가 다이아몬드인 경우, 이를 동위원소 풍부한 고체 탄소 소스를 사용하는 통상적인 HPHT에 의해서 또는 동위원소 풍부한 탄소 소스 기체[상기와 같은 상업적으로 입수할 수 있는 기체에 전형적인 화학적 순도를 갖는다(즉 상기 소스 기체를 포함하는 탄소 함유 기체는 반드시 높은 화학적 순도를 갖는 것은 아니다)]를 사용하는 CVD 기법에 의해 생성시킬 수 있다. CVD 공정에서, 상기와 같은 탄소 소스 기체는 바람직하지 못하게 높은 질소 함량을 포함하는 듯하지만, 상기 합성 환경 중에 존재하는 질소의 단지 약 1/1000만이 고체 다이아몬드에 혼입되는 것으로 밝혀졌다. 이어서 상기 다이아몬드를 본 발명에 따른 방법에서 고체 탄소 소스로서 사용하는 경우, 상기 고체 탄소 소스를 활성화시켜 생성된 기상 탄소 종들은 필수적으로 초기 탄소 소스보다 낮은 질소 함량을 갖지만 동일한 수준의 ¹²C 동위원소 풍부성을 유지한다. 따라서, 본 발명은 상기 고체 탄소 소스의 합성에 사용되는 기체의 수준에서 상기 ¹²C 함량을 실질적으로 유지시키면서, 최종 CVD 다이아몬드 층 중의 질소의 함량을 현저하게 감소시키기 위해 상기 동위원소 풍부 탄소 소스 기체의 화학적 순도를 정제하는 수단을 제공한다.

동위원소 풍부 탄소 소스의 예는, ¹²C 함량이 99.5%를 초과하여 풍부한 CH₄이다(이때 질소(N₂로서) 함량은 3 ppm 미만이다)(Spectra Stable Isotopes, Columbia, Maryland, USA). 전형적으로, 보다 높은 수준의 ¹²C 풍부성은 보다 높은 수준의 화학적 불순물, 특히 질소 N₂를 가지며, 몰당 상기 기체의 비용이 극적으로 상승한다.

고체 탄소 소스를 사용하는 본 발명의 실시태양에서, CVD 방법에 의한 고체 탄소 소스의 합성에 사용되는 소스 기체 혼합물 중의 질소의 농도는 약 10 ppm 이하, 바람직하게는 약 5 ppm 이하, 바람직하게는 약 3 ppm 이하, 바람직하게는 약 1ppm 이하, 한편으로 약 500 ppb 이하, 한편으로 약 300 ppb 이하이다. 상기 소스 기체 중의 질소의 농도를 기체 크로마토그래피에 의해 측정할 수 있다. 상기 소스 기체 혼합물 중의 질소의 함량을 최소화하는 것이 바람직한데, 그 이유는 이것이 최종적으로 다이아몬드 물질에 혼입되는 질소의 양을 최소화할 것이기 때문이다. 이는 차례로 상기 제공된 물질의 품질을 증가시키고 따라서 상기를 양자 스핀 결함에 대한 호스트 물질로서 특히 유용하게 하므로 바람직하다.

상기 량의 질소를 함유하는 소스 기체 혼합물을 상업적으로 입수할 수 있다. 소스 기체의 예는 H₂[이때 불순물 함량은 부피 기준으로 0.5 ppm 미만이고, 예를 들어 CK Gases Ltd., Hook, Hampshire, UK로부터 입수할 수 있는 "H₂ 6.5"이며, 이를 Pd 확산기(예를 들어 Johnson Matthey Inc., West Chester, PA, USA)에 통과시켜 부피 기준으로 5 ppb 미만의 불순물 수준으로 추가로 정제시킬 수 있다]; Ar[이때 불순물 함량은 부피 기준으로 1 ppm 미만이고, 예를 들어 CK Gases Ltd., Hook, Hampshire, UK로부터 입수할 수 있는 "Ar 6.0"이며, 이를 정제기(예를 들어 Johnson Matthey Inc., West Chester, PA, USA)에 통과시켜 부피 기준으로 5 ppb 미만의 불순물 수준으로 추가로 정제시킬 수 있다]이다.

고체 탄소 소스를 본 발명의 방법에 사용하는 경우, 상기 소스 기체 혼합물은 바람직하게는 최소로 신중히 첨가된 탄소 함유 기체를 함유한다. 이에 관하여, 상기 고체 탄소 소스는 바람직하게는 약 80% 이상, 바람직하게는 약 85% 이상, 바람직하게는 약 90% 이상, 바람직하게는 약 95% 이상, 바람직하게는 약 98% 이상, 바람직하게는 약 99% 이상, 바람직하게는 실질적으로 100%의 기상 탄소 종들을 제공한다. 따라서 바람직하게는 상기 소스 기체 혼합물 중에 존재하는 유일한 탄소 함유 종은 불순물로서 존재하는 것들일 것이다.

상기 고체 탄소 소스의 적어도 일부를 본 발명의 방법에서 활성화시켜 기상 탄소 종을 제공한다.

상기 고체 탄소 소스의 "활성화"는 상기 고체 탄소를 기상 탄소 및 탄소 함유 종, 예를 들어 원자 탄소, CH_x 라디칼(여기에서 x는 1, 2 또는 3이다); 다수의 탄소 원자를 함유하는 라디칼, 예를 들어 C₂H_x(여기에서 x는 1 내지 5의 정수이다)와 같은 종으로 전환시킴을 의미한다. 상기 기체는 안정한 분자, 예를 들어 CH₄를 또한 함유할 수도 있다.

본 발명자들은 상기 고체 탄소 소스를 활성화시키는 2 가지 일반적인 방법을 확인하였다:

(i) 상기 다이아몬드 침착이 발생하는 것과 동일한 챔버 내에서의 활성화, 및

(ii) 상기 다이아몬드 침착이 발생하는 챔버와 멀리 떨어진 활성화.

이들 2 가지 기법 중 후자(방법 (ii))가 고체 탄소 소스의 활성화 속도에 대해 훨씬 더 큰 조절을 허용하고, 따라서 본 발명의 다이아몬드 물질을 형성시키기 위한 재 침착 공정에 제공되는 탄소 농도의 더 큰 조절을 허용하므로 바람직하다.

상기 활성화가 멀리서 발생하는 실시태양에서, 고체 탄소 소스의 활성화는 바람직하게는 반응기(본 발명에서 "활성화 반응기"라 칭함), 예를 들어 챔버, 기체 유입구, 기체 유출구를 포함하고, 상기 활성화에 사용되는 에너지원이 마이크로 플라스마인 경우, 상기 반응기에 마이크로웨이브 에너지를 공급하는 수단을 포함하는 화학 증착 반응기에서 일어난다. 마이크로웨이브가 에너지원인 경우, 상기 활성화 반응기의 챔버는 바람직하게는, 사용되는 마이크로웨이브의 진동수에 대해 공명인 공동(cavity)이다. 바람직하게는, 상기 고체 탄소 소스를 마이크로웨이브 플라스마에 의해 가열한다. 상기 소스 기체, 전형적으로 수소 및 아르곤의 혼합물을 상기 고체 탄소 소스 위로 통과시키고 에너지를 플라스마, 예를 들어 마이크로웨이브 플라스마, 고온 필라멘트에 의해, 또는 상기 고체 탄소 소스를 직접 가열하여 공급한다. 상기 고체 탄소 소스를 약 700 내지 약 1200 ℃의 온도로 가열하며, 정확한 온도는 상기 다이아몬드 침착 반응기에 기상 탄소 종을 목적하는 속도로 공급하도록 선택된다. 상기 활성화 반응기에서 생성된 기체 혼합물은 상기 다이아몬드 침착 반응기로 공급되어야 하므로, 상기 활성화 반응기의 압력은 상기 다이아몬드 침착 반응기의 압력보다 높아야 한다. 한편으로, 상기 활성화 반응기로부터의 기체 혼합물을 다이아몬드 침착 반응기로 공급되기 전, 또는 한편으로 상기 다이아몬드 침착 반응기로의 후속 전달을 위한 저장 설비로 공급되기 전에 압축시킬 수 있다(즉 그의 압력을 증가시킬 수 있다). 상기 기체의 다이아몬드 침착 반응기로의 직접적인 공급이 압축 및/또는 저장 중 N₂와 같은 불순물에 의한 상기 기체의 오염 가능성을 감소시키므로 바람직하다.

당해 분야의 숙련가에게 친숙한 또 다른 활성화 방법, 예를 들어 상기 탄소 소스를 국소적으로 삭마하기 위한 레이저의 사용이 또한 가능하다.

상기 고체 탄소 소스의 활성화가 다이아몬드 침착과 동일한 챔버 내에서 일어나는 실시태양에서, 상기 반응기는 CVD 다이아몬드 침착 반응기이며, 여기에서 상기 고체 탄소 소스는 수소 라디칼에 의해 식각되어 기상 탄소 종을 생성시키고 후속적으로 인접한 단결정 다이아몬드 기재에 재 침착되어 높은 동위원소 순도 및 높은 화학적 순도를 모두 갖는 단결정 CVD 다이아몬드 층을 형성하도록 배치된다.

본 발명의 또 다른 실시태양에서, 상기 탄소 소스는 기체이다. 적합한 탄소 소스 기체의 예로는 비 제한적으로 C_xH_y[여기에서 x 및 y는 각각 독립적으로 1 내지 10의 정수일 수 있다(예를 들어 CH₄, C₂H₆, C₂H₄, C₂H₂ 등)], C_xH_yHal_z(여기에서 x 및 z는 독립적으로 1 내지 10의 정수이고 y는 0 내지 10이다) 또는 CO_x(여기에서 x는 0.5 내지 2.0이다)가 있다. 바람직하게는 상기 탄소 소스 기체는 CH₄이다. 상기 탄소 소스가 기상인 경우, 본 발명자들은 높은 화학적 순도 및 높은 동위원소 순도를 갖는 생성물을 상기 공정 조건의 최적화에 의해 수득할 수 있음을 발견하였다.

보다 구체적으로, 높은 화학적 순도 및 높은 동위원소 순도를 갖는 물질을 하기 중 어느 하나에 의해 수득할 수 있는 것으로 밝혀졌다:

(i) 기재 온도를 약 800 ℃ 이상 약 100 ℃ 이하가 되도록 하거나; 또는

(ii) 산소를 상기 소스 기체 혼합물에, 전체 기체 흐름의 O₂ 당량으로서 측정 시 상기 전체 기체 흐름의 약 0.5 부피% 내지 약 5 부피%의 범위로 첨가한다.

상기 산소 농도를 전체 기체 흐름을 포함하는 부피 분율(퍼센트로서 나타냄)로서 측정한다; 예를 들어 상기 전체 기체 흐름이 500 sccm(표준 입방 센티미터)인 경우 이중 10 sccm이 O₂이고, O₂ 당량의 부피 분율은 2%이다; 예를 들어 상기 전체 기체 흐름이 500 sccm인 경우 이중 10 sccm이 CO이고, O₂ 당량의 부피 분율은 1%이다.

이론에 얽매이고자 하는 것은 아니지만, 본 발명자들은 상기 특징 (i)에서 최적 온도 범위가 2 가지 대향 인자에 의해 측정되는 것으로 여긴다. 먼저, 본 발명자들은 동일한 기재 및 성장 조건에 대해서, SIMS 및 EPR과 같은 기법에 의해 측정 시, 질소 혼입 수준은 기재 온도가 약 700 ℃에서부터 약 1000 ℃로 증가함에 따라 감소함을 실험적으로 발견하였다. 임의의 특정 이론에 얽매이고자 하는 것은 아니지만, 이는 상기 다이아몬드 성장 표면에 대한 N 원자의 점착 계수가 기재 온도의 증가에 따라 감소하는 결과인 것으로 여겨진다. 두 번째로, 본 발명자들은 CVD 다이아몬드 성장의 주어진 두께에 대해서, 상기 CVD 다이아몬드 층의 성장 표면이, 상기 온도가 약 700 ℃에서부터 약 1000 ℃로 증가함에 따라, 큰 발자국, 작은 언덕 및 쌍정의 관찰에 의해 특성화된 바와 같은 증가된 울툴불퉁함을 보임을 실험적으로 발견하였다. 임의의 특정 이론에 얽매이고자 하는 것은 아니지만, 이러한 증가된 울퉁불퉁함은 상기 성장하는 다이아몬드 필름 내로의 N 혼입에 대한 보다 많은 라디칼 부위 및 다른 결함을 제공하는 것으로 여겨진다. 따라서 본 발명자들은 2 가지 경쟁적인 효과를 확인하였으며, 이중 하나는 상기 기재 온도의 증가에 따라 상기 질소 혼입을 감소시키는 것이고, 다른 하나는 상기 기재 온도의 증가에 따라 상기 질소 혼입을 증가시키는 것이다. 온도에 따른 이들 2 가지 효과의 변화율은 CVD 다이아몬드 성장의 임의의 선택된 두께에 대해서 동일하지 않기 때문에, 주어진 층 두께에 대해서 질소 혼입을 최소화하는 성장 온도를 확인할 수 있다.

이에 관하여, 상기 기재 온도는 바람직하게는 약 840 ℃ 이상, 바람직하게는 약 860 ℃ 이상, 바람직하게는 약 880 ℃ 이상, 바람직하게는 약 900 ℃ 이상, 바람직하게는 약 920 ℃ 이상, 바람직하게는 약 950 ℃ 이상이다. 가장 바람직하게는 상기 기재 온도는 약 950 내지 약 1000 ℃의 범위이다.

상기 특징 (ii)에 관하여, 임의의 특정 이론에 얽매이고자 하는 것은 아니지만, 상기 (ii)에 개시된 양으로 상기 소스 기체 혼합물에 소량의 산소를 첨가하는 것은 증가하는 기재 온도(이는 차례로 증가된 질소 흡수를 야기한다)와 관련된 표면 울퉁불퉁 효과를 감소시키고, 결과적으로 산소 첨가의 부재를 제외하고 동일한 조건에 비해 임의의 특정한 CVD 다이아몬드 성장 두께 및 성장 온도에서 N의 혼입을 감소시킴을 실험적으로 발견하였다.

상기 첨가되는 산소는 O₂의 형태 또는 산소 함유 종의 형태, 예를 들어 CO_x(여기에서 x는 0.5 내지 2이다), 예를 들어 CO 또는 CO₂이다.

산소를 바람직하게는 상기 소스 기체 혼합물에 상기 전체 기체 흐름의 약 1 부피% 내지 상기 전체 기체 흐름의 약 3 부피%, 바람직하게는 상기 전체 기체 흐름의 약 1 부피% 내지 상기 전체 기체 흐름의 약 2 부피% 범위의 양으로 첨가한다.

¹²C에 대해 동위원소 풍부한 기상 탄소 소스를 본 발명의 방법에 사용하는 경우, 상기 소스는 질소를 약 10 ppm 이하, 한편으로 약 5 ppm 이하, 한편으로 약 3 ppm 이하, 한편으로 약 1 ppm 이하, 한편으로 약 0.5 ppm 이하의 농도로 함유한다. 상기와 같은 탄소 소스를 상업적으로 입수할 수 있다.

따라서, (i) 또는 (ii) 또는 (i) 및 (ii) 모두를 사용하여, ¹³C에 대해 동위원소 풍부한 탄소 소스 기체를 사용하여 합성된 CVD 다이아몬드 층의 질소 불순물 함량을 최소화할 수 있는 방법을 제공한다.

본 발명자들은 보다 큰 질소 농도를 함유하는 상업적으로 입수할 수 있는 기상 탄소 소스를 상술한 바와 같은 고체 탄소 소스를 형성시킴으로서 정제할 수도 있음을 발견하였다.

보다 구체적으로, 다결정성 다이아몬드와 같은 고체 탄소 소스를, 보다 낮은 화학적 순도를 갖지만 ¹²C에 대해 동위원소 풍부한 탄소 소스 기체를 사용하여 통상적인 CVD 기법에 의해 형성시킬 수 있다. 이 방법에서, 합성 환경 중에 존재하는 질소의 대략 1/1000이 상기 생성되는 다이아몬드 물질에 혼입될 것이다. 이어서 상기 다결정성 다이아몬드를 활성화하여 개선된 화학적 순도를 갖는 기상 탄소 소스를 제공할 수 있다.

이에 관하여, 본 발명은 구체적으로 조건 (i) 및 (ii) 중 하나 또는 둘 다를 만족하는 조합으로 고체 탄소 소스를 사용함으로써 상기 개시된 2 가지 방법을 병행함을 고려한다.

본 발명의 방법은 결정 결함이 실질적으로 없는 표면을 형성시키기 위해 상기 다이아몬드 물질의 표면을 가공하는 추가의 단계를 포함할 수도 있다.

상기 다이아몬드 물질의 표면을 바람직하게는 약 50 ㎚ 이하, 약 20 ㎚ 이하, 약 10 ㎚ 이하, 약 5 ㎚ 이하, 약 2 ㎚ 이하, 약 1 ㎚ 이하, 약 0.5 ㎚ 이하의 표면 조도 R_a로 가공한다.

상기 다이아몬드 물질의 표면을, 사용되는 양자 스핀 결함에 가장 가까운, 또는 상기 양자 스핀 결함이 이온 주입과 같은 공정에 의한 표면 가공에 이어서 제공되는 경우, 상기 양자 스핀 결함의 의도된 위치에 가장 가까운 표면상 점을 중심으로 약 5 ㎛, 바람직하게는 약 10 ㎛, 바람직하게는 약 20 ㎛, 바람직하게는 약 50 ㎛, 바람직하게는 약 100 ㎛ 반경의 원에 의해 한정된 구역 내 상기 표면의 표면 조도 R_q가 약 10 ㎚ 이하, 약 5 ㎚ 이하, 약 2 ㎚ 이하, 약 1 ㎚ 이하, 약 0.5 ㎚ 이하, 약 0.2 ㎚ 이하, 약 0.1 ㎚ 이하 이도록 가공할 수 있다. 상기 R_q는 바람직하게는 스캐닝 탐침 기구를 사용하여 측정된다.

상기 표면이 거시적인 곡률을 갖는 경우, 예를 들어 양자 결함 중심으로부터 광출력을 수집하고 초점화하기 위해 약 10 ㎛ 내지 약 100 ㎛의 곡률 반경을 갖는 렌즈인 경우, 상기 조도는 거시적인 곡률을 참조한다. 상기와 같은 물체의 조도를 스캐닝 탐침 기구를 사용하여(예를 들어 원자력 현미경을 사용하여) 측정할 수 있으며 이에 의해 기초 곡률을 상기 표면의 조도로부터 감할 수 있다.

상기 표면의 평탄도 및 조도를, 상기 다아이몬드 물질의 표면에 통상적인 기계적 가공, 예를 들어 스카이프 연마를 가함으로써 개선시킬 수 있다. 상기와 같은 기법들은 당해 분야에 널리 공지되어 있다. 기계적 가공 공정이 상기 다이아몬드 물질 표면의 평탄도를 개선시키고(당해 분야에 공지된 거시적인 방법에 의해 측정될 수도 있음, 예를 들어 간섭측정) 조도(R_a 또는 R_q에 의해 개시됨)를 감소시키지만, 동시에 상기와 같은 제법은 바람직하지 않을 수도 있는 표면 아래 손상을 도입할 수도 있다. 표면 아래 손상의 존재는 상기 다이아몬드 물질이 스핀트로닉스 용도(이 경우 상기 물질 내부에 위치한 양자 스핀 결함들의 정밀한 판독 및 특성화를 위해서 상기 표면 아래 대략 100 ㎛의 깊이까지 상기 물질의 품질이 높은 것이 중요하다)에 사용되는 경우 특히 바람직하지 못하다.

따라서, 기계적 가공 후에, 상기 다이아몬드 표면을 식각, 바람직하게는 등방성 식각 및/또는 재성장 단계로 처리할 수 있다.

식각된 표면은, 기계 가공 손상(표면 아래 손상)이 없거나 실질적으로 없고 또한 손상 식각 특징이 없거나 실질적으로 없는 표면을 제공하는, 최종 기계 가공의 그릿 크기를 근거로 기계적으로 가공된 표면으로부터 물질의 최소 두께의 제거를 의미한다.

바람직하게는, 상기 식각을 상기 기재 표면의 제조와 관련하여 상술한 바와 같은 유도적으로 커플링된 플라스마(IP) 식각에 의해, 바람직하게는 불활성 기체가 아르곤인 경우 및 바람직하게는 할로겐이 염소인 경우, 바람직하게는 할로겐 및 불활성 기체를 함유하는 기체 혼합물을 사용하여 성취한다. 상기 Ar/Cl₂ 플라스마 식각은 상기 다이아몬드층의 표면상에 존재하는 다른 화학 종들을 상자성 성질을 갖거나 전기 전하를 지니는 표면 오염물질로서 가질 수도 있는 상기 표면을 깨끗하게 한다.

등방성으로 식각된 표면은 상기 표면의 R_q를 실질적으로 증가시키지 않는다. R_q 크기인 R_q ^a 및 R_q ^b를 상기 다이아몬드층 표면의 동일 구역 상에서 취한다. "동일 구역"은 당해 분야에 공지된 바와 같이, 상기 크기의 일반적인 타당성을 입증하기 위해, 필요한 경우, 수회의 측정 및 통계적 분석을 사용하여 합리적으로 실용적일 정도로 가까운 동등한 구역을 의미한다. 특히 상기 등방성으로 식각된 표면은 조도 R_q ^a (식각 후) 및 원래 표면 조도 R_q ^b(식각 전)를 가질 수 있으며, 따라서 R_q ^a/R_q ^b는 바람직하게는 1.5 미만, 보다 바람직하게는 1.4 미만, 보다 바람직하게는 1.2 미만, 보다 바람직하게는 1.1 미만이고, 또한, 상기 등방성 식각은 바람직하게는 하기 특징 중 하나 이상, 바람직하게는 둘 이상을 제공한다:

·평탄하고 바람직하게는 식각 전 원래 표면보다 더 평탄하며, 및 특히 식각된 표면의 R_q(R_q ^a)가 바람직하게는 10 ㎚ 미만, 바람직하게는 5 ㎚ 미만, 바람직하게는 2 ㎚ 미만, 바람직하게는 1 ㎚ 미만, 바람직하게는 0.5 ㎚ 미만, 바람직하게는 0.3 ㎚ 미만인 식각된 표면;

·0.2 ㎛ 이상, 보다 바람직하게는 0.5 ㎛ 이상, 보다 바람직하게는 1.0 ㎛ 이상, 보다 바람직하게는 2 ㎛ 이상, 보다 바람직하게는 5 ㎛ 이상, 보다 바람직하게는 10 ㎛ 이상을 초과하는 물질 두께의 제거.

식각에 의해 최종 기계 가공의 그릿 크기를 근거로 기계적으로 가공된 표면으로부터 다이아몬드의 최소 두께를 제거하여 기계적 가공 손상이 없거나 실질적으로 없는 표면을 제공하는 것은 상기 표면 손상을 현저하게 감소시키기에 충분한 깊이의 제거를 요하고 상기 표면 손상 층과 같은 정도의 두께를 식각함에 의한 제거를 필요로 한다. 전형적으로 표면 손상 층은 0.2 ㎛ 내지 20 ㎛ 범위(또는 매우 침습적인 세공 기법이 사용된 경우 더 두꺼운)의 두께를 갖는다. 따라서, 바람직하게는 상기 식각은 상기 표면으로부터 다이아몬드의 두께를 제거하며, 이때 상기 제거되는 다이아몬드의 두께는 0.2 ㎛ 이상, 보다 바람직하게는 0.5 ㎛ 이상, 보다 바람직하게는 1.0 ㎛ 이상, 보다 바람직하게는 2 ㎛ 이상, 보다 바람직하게는 5 ㎛ 이상, 보다 바람직하게는 10 ㎛ 이상이다. 상기 표면 손상 층은 전형적으로 임의의 세공 가공의 최종 단계에 사용되는 최대 다이아몬드 그릿 입자의 크기와 대략 동일한 두께를 갖는다; 예를 들어 1 내지 2 ㎛ 크기의 다이아몬드 그릿으로 연마된 표면 스카이프는 전형적으로 약 2 ㎛ 두꺼운 표면 손상 층을 갖는다. 따라서, 본 발명의 방법에 의해 식각 후 남는 세공 가공으로부터의 손상 크기를 최소화하기 위해서, 본 발명의 방법에 의해 제거되는 물질의 양은 바람직하게는 상기 최대 그릿 입자 크기의 0.2 배 이상, 보다 바람직하게는 0.5 배 이상, 보다 바람직하게는 상기 최대 그릿 입자 크기의 0.8 배 이상, 보다 바람직하게는 상기 최대 그릿 입자 크기의 1.0 배 이상, 보다 바람직하게는 상기 최대 그릿 입자 크기의 1.5 배 이상, 보다 바람직하게는 상기 최대 그릿 입자 크기의 2 배 이상이어야 한다. 상기 식각 후에, 상기 다이아몬드 층의 표면은 바람직하게는 10 ㎚ 미만, 보다 바람직하게는 5 ㎚ 미만, 보다 바람직하게는 2 ㎚ 미만, 보다 바람직하게는 1 ㎚ 미만, 보다 바람직하게는 0.5 ㎚ 미만, 보다 바람직하게는 0.3 ㎚ 미만의 식각 후 표면 조도 R_q ^a를 갖는다.

상기 식각된 표면을 상기 다이아몬드층의 표면 전체를 가로질러, 또는 상기 표면 내로 식각된 구조 특징물(예를 들어 광학 도파관)과 같은 표면의 부분을 가로질러, 공지된 기법, 예를 들어 사진석판술을 사용하여 연장할 수 있으며, 이어서 상기 표면 부분은 그 자체로서 상기 다이아몬드층의 표면을 형성한다.

더욱 또한, 낮은 R_q ^a를 갖는 식각된 다이아몬드 표면은 상기 노출 식각 시험에 의해 노출되는 결함의 수가 약 5 x 10³/㎟ 이하, 바람직하게는 약 100/㎟ 이하 이도록 가공 손상이 실질적으로 없는 것이 바람직하다.

상기 표면이 성장에 의해 형성되는 경우, 이를 마스킹 기법을 사용하여 상기 다이아몬드층 표면의 일부로 제한하거나(이때 상기 부분은 상기 다이아몬드층의 표면에 상응한다), 또는 보다 바람직하게는 상기를 상기 다이아몬드층의 표면 전체를 가로질러 연장할 수 있으며, 이때 상기 전체 표면은 본 발명에 따른 다이아몬드층의 표면을 형성한다.

재성장에 의해 형성된 표면은 2 차 다이아몬드 박층이 성장함을 의미하며, 이때 상기 박층의 표면은 그의 성장된 상태 그대로 상기 다이아몬드층의 표면으로서 사용된다.

상기 2 차 다이아몬드 박층은 바람직하게는 CVD 합성에 의해 성장하며 얇아서 거시적인 성장 단계의 형성을 제한한다. 앞서 기계적으로 제조된 표면상에서 성장한 상기 층의 두께는 약 100 ㎛ 이하, 바람직하게는 약 50 ㎛ 이하, 바람직하게는 약 30 ㎛ 이하, 바람직하게는 약 20 ㎛ 이하, 바람직하게는 약 10 ㎛ 이하, 바람직하게는 약 3 ㎛ 이하, 바람직하게는 약 1 ㎛ 이하, 바람직하게는 약 100 ㎚ 이하, 바람직하게는 약 50 ㎚ 이하, 바람직하게는 약 20 ㎚ 이하, 바람직하게는 약 10 ㎚ 이하이다. 상기 2 차 다이아몬드 박층의 두께는 약 1 ㎚ 이상, 바람직하게는 약 10 ㎚ 이상, 바람직하게는 약 30 ㎚ 이상, 바람직하게는 약 100 ㎚ 이상, 바람직하게는 약 300 ㎚ 이상, 바람직하게는 약 1 ㎛ 이상이다. 일부 실시태양에서, 앞서 기계적으로 제조된 표면상에서 성장한 상기 층의 두께는 약 100 ㎚ 내지 약 50 ㎛, 한편으로 약 500 ㎚ 내지 약 20 ㎛, 한편으로 약 1 ㎛ 내지 약 10 ㎛이다.

상기 2차 다이아몬드 박층을 다수의 기법들을 사용하여, 예를 들어 단층 성장 기법 및 표면 계단의 전파를 억제하고 따라서 매우 평평하고 평탄한 표면을 유지시키기 위한 축 외 표면의 사용에 의해 제조할 수 있다.

일부 실시태양에서, 상기 2차 박층은 양자 스핀 결함을 함유하거나 함유할 것이다. 상기와 같은 실시태양에서, 바람직하게는 상기 2차 박층을 본 발명에 개시된 기법들 중 하나 이상을 사용함으로써 상기 층의 탄소 질소 함량이 최소화되도록 본 발명에 개시된 기법을 사용하여 제조한다.

상기 2차 다이아몬드 박층의 표면은 상기 다이아몬드층의 표면을 형성하며 바람직하게는 약 10 ㎚ 이하, 바람직하게는 약 5 ㎚ 이하, 바람직하게는 약 3 ㎚ 이하, 바람직하게는 약 2 ㎚ 이하, 바람직하게는 약 1 ㎚ 이하, 바람직하게는 약 0.5 ㎚ 이하, 바람직하게는 약 0.3 ㎚ 이하, 바람직하게는 약 0.2 ㎚ 이하, 바람직하게는 약 0.1 ㎚ 이하의 R_q를 갖는다. 따라서, 상기 표면은 매우 낮은 표면 조도를 가지며 또한 가공 손상이 없다.

상기 논의된 식각 기법들, 바람직하게는 등방성 식각 및 재성장을 병행하여, 표면을 먼저 식각하고 이어서 박층을 재성장시켜 상기 다이아몬드층의 표면을 형성시킬 수 있다. 이러한 접근은 오직 상기 식각이 모든 기계 가공 손상을 제거하기에 충분한 깊이로 완료되지 않은 경우에만 일반적으로 유리하다.

본 발명의 다이아몬드 물질의 표면을 바람직하게는 상기 논의된 등방성 식각 및 재성장 기법에 의해 제조하는 것이 유리하다. 이러한 제법은 상기 제조된 표면에 인접한 다이아몬드 물질 부분이 특히, 상기 물질을 스핀트로닉스 용도에 사용해야 하는 경우, 양자 스핀 결함의 광학 판독 및 기입이 가능하도록 결함 및 불순물이 실질적으로 없게 한다.

본 발명의 방법은 생성된 다이아몬드 물질의 표면 종결을 조절하기 위한 단계들을 추가로 포함할 수 있다. 다이아몬드 표면은 매우 낮은 압력(예를 들어 수 μTorr의 압력)의 조건 및 상기 종결 종들이 수백 ℃로의 가열에 의해 탈착되는 경우만을 제외하고 좀처럼 맨 탄소 원자들로만 이루어지지 않는다. 가장 통상적인 종결 종은 H, O 및 OH이며 모두 동위원소 형태들이다. 특히, 비-제로 전자 및/또는 비-제로 핵 자기 스핀 양자 수를 갖는 종들은 상기 물질 중에 존재하는 임의의 양자 스핀 결함의 결 어긋남 시간 및/또는 스펙트럼 안정성에 영향을 미칠 수도 있기 때문에 이들 종에 의한 표면의 종결을 최소화하는 것이 바람직하다. 특히, 0과 같은 핵 스핀 양자 수 또는 0과 같은 전자 스핀 양자 수, 또는 0과 같은 핵 및 전자 스핀 양자 수 모두를 갖는 원자에 의해 상기 다이아몬드의 표면을 종결시키는 것이 바람직할 수도 있다. 수소(¹H)는 ½의 핵 스핀 양자 수를 가지며 따라서 초정밀 상호작용을 통한 NV^- 결함의 전이의 분할을 유발할 수 있고; 중수소(²H)는 1의 핵 스핀 양자 수를 가지며 따라서 초정밀 상호작용을 통한 상기 NV^- 결함의 전이의 분할을 유발할 수 있다. 따라서 상기 2 개의 동위원소들은 양자 스핀 결함의 결 어긋남 시간 및/또는 스펙트럼 안정성에 유해한 영향을 미치는 듯하다. 동위원소 ¹⁶O는 0의 핵 스핀 양자 수를 가지며; 따라서 NV^- 양자 스핀 결함과의 초정밀 상호작용이 존재하지 않고 ¹⁶O는 초정밀 상호작용을 통해 결 어긋남 시간 또는 스펙트럼 안정성에 영향을 미치지 않는다. 따라서 다른 가능한 종결 종들에 비해 ¹⁶O에 의한 종결이 유리한 것으로 여겨진다. 자연에 풍부한 산소는 99.76% ¹⁶O를 함유한다.

본 발명자들은 완전히 ¹⁶O 산소-종결된 표면이 임의의 짝짓지 않은 전자를 갖지 않으며 따라서 상기 ¹⁶O 종결 원자의 전자와 양자 스핀 결함을 포함하는 NV^- 중심의 짝짓지 않은 전자 간에 상호작용이 없을 것으로 믿는다.

¹⁶O 종결된 표면을 예를 들어 상기 표면을 실질적으로 식각하기에 충분하지 않은 조건(예를 들어 BioRad PT7150 RF 플라스마 배럴 식각기에서 약 20 Pa의 압력에서 ¹⁶O 플라스마 중에서 1 분 내지 15 분) 하에서 상기 표면을 저압 ¹⁶O 플라스마에 노출시킴으로써 제조할 수 있다.

바람직하게는 ¹⁶O에 의해 종결된 양자 스핀 결함에 가장 가까운 표면의 면적 분율은 약 95% 이상, 약 98% 이상, 약 99% 이상, 약 99.5% 이상, 약 99.8% 이상, 약 99.9% 이상이다.

상기 표면 종결을 당해 분야에 공지된 기법, 예를 들어 X-선 광전자 현미경분석에 의해 특성화할 수 있다.

본 발명의 방법은 약 100 ppb 이하의 총 질소 농도 및 약 0.9% 이하의 ¹³C의 총 농도를 갖는 합성 다이아몬드 물질의 층을 생성시킬 수 있다.

본 발명의 합성 다이아몬드 물질 층의 바람직한 두께는 상기 층을 사용하고자 하는 최종 용도에 따라 다를 것이다. 예를 들어 본 발명의 합성 다이아몬드층의 두께는 100 ㎛ 이하, 한편으로 약 50 ㎛ 이하, 한편으로 약 20 ㎛ 이하, 한편으로 약 10 ㎛ 이하일 수 있다. 이는 상기 다이아몬드층을 통상적인 다이아몬드 지지층과 함께 사용하고자 하는 경우 유리하다. 취급의 용이성을 위해서, 상기 다이아몬드 물질의 층은 적어도 0.1 ㎛ 이상, 바람직하게는 약 0.2 ㎛ 이상, 바람직하게는 약 0.5 ㎛ 이상의 두께를 가질 수 있다.

상기 다이아몬드층을 통상적인 다이아몬드 지지층, 예를 들어 자연에 풍부한 다이아몬드로부터 형성된 층과 함께 사용하는 실시태양에서, 본 발명의 다이아몬드 물질 층에의 접근은, 아래의 다이아몬드 물질층에 지지층을 통해 창을 형성시키기 위해서 상기 다이아몬드 물질층의 지지층 면으로부터 상기 지지층의 일부를 식각시킴으로써 제공될 수 있다.

한편으로, 본 발명의 합성 다이아몬드 물질 층의 두께는 100 ㎛ 이상, 일부의 경우 200 ㎛ 이상일 수 있다. 상기 합성 다이아몬드 물질 층의 두께는 약 2000 ㎛ 미만, 한편으로 약 1000 ㎛ 미만이다. 유리하게는, 상기 층이 상기와 같은 두께를 갖는 경우, 상기는 기계적으로 강할 만큼 충분히 두껍고 기재로부터 탈착되어 독립적으로 서 있는 합성 다이아몬드 물질 층을 제공할 수 있다. 상기 합성 다이아몬드 물질 층을 너무 두껍게 만드는 것은 비용 및 상기 층의 제조상 어려움을 상당히 가중시키며, 특히 앞서 논의된 바와 같이, 표면 조도 R_a 또는 R_q는 상기 두께가 증가함에 따라 증가하여 상기 층 내로 질소의 흡수 억제를 더욱 어렵게 만드는 경향이 있다.

합성 다이아몬드 물질층의 화학적 순도를 극대화하기 위해서, 상기 합성 다이아몬드 물질 층 중의 질소의 총 농도를 최소화하는 것이 바람직하다. 이에 관하여, 상기 질소의 총 농도는 약 100 ppb 이하, 바람직하게는 약 50 ppb 이하, 바람직하게는 약 20 ppb 이하, 바람직하게는 약 10 ppb 이하, 바람직하게는 약 5 ppb 이하, 바람직하게는 약 2 ppb 이하, 바람직하게는 약 1 ppb 이하, 바람직하게는 약 0.5 ppb 이하, 바람직하게는 약 0.2 ppb 이하, 바람직하게는 약 0.1 ppb 이하이다. 상기 합성 다이아몬드 물질 중의 실질적으로 모든 질소는 단일 대체 질소의 형태이므로, 상기 질소의 양을 EPR에 의해 정량분석할 수 있다.

NV 중심으로서 존재하는 질소는 W15 EPR 중심과 상관되어 왔으며 EPR에 의해 약 1 ppb(약 2 x 10¹⁴ ㎝^-3)의 농도까지 측정될 수 있다. 공초점 광발광(공초점 PL)은 개별적인 NV 중심을 식별할 수 있으며 그렇게 매우 낮은 농도는 카운팅 과정에 의해 측정될 수 있다. 본 발명자들은 전형적으로 NV 중심의 농도가, 총 질소 농도가 약 100 ppb인 경우, CVD 다이아몬드 중의 총 N 농도의 약 1/10 내지 약 1/100, 보다 전형적으로는 약 1/50 내지 약 1/20, 보다 전형적으로는 약 1/30임을 발견하였다. 상기 비를 보다 낮은 NV 농도에 외삽하는 것이 알맞은 것으로 여겨진다.

다수의 최종 용도들에 대해서, 특히 상기 다이아몬드층이 양자 스핀 결함에 대한 호스트 물질로서 사용되는 경우, 상기 다이아몬드층의 동위원소 순도를 극대화하는 것이 바람직하다. 이에 관하여, 본 발명의 다이아몬드층 중의 ¹³C의 총 함량은 바람직하게는 약 0.9% 이하, 바람직하게는 약 0.8% 이하, 바람직하게는 약 0.7% 이하, 바람직하게는 약 0.5% 이하, 바람직하게는 약 0.3% 이하, 바람직하게는 약 0.2% 이하, 바람직하게는 약 0.1% 이하, 바람직하게는 약 0.05% 이하, 바람직하게는 약 0.02% 이하, 바람직하게는 약 0.01% 이하이다.

본 발명의 다이아몬드 물질 층은 높은 화학적 순도를 가지며 따라서 바람직하게는 "높은 화학적 순도" 물질의 정의와 관련하여 상기 나타낸 기준들을 만족한다.

또한, 앞서 강조한 바와 같이, 낮은 총 질소 농도, 낮은 총 ¹³C 농도, 및 바람직하게는 양자 스핀 결함의 위치 또는 의도된 위치에 바로 인접한 표면 아래 손상의 양이 최소화되도록 의도적으로 제조된 표면을 갖는, 본 발명에 정의된 바와 같은 합성 다이아몬드 물질 층이 양자 스핀 결함에 대한 호스트 물질로서 사용되는 경우, 상기 양자 스핀 결함의 광학적 전이는 특이 안정한 것으로 밝혀졌다. 이는 양자 스핀 결함에 가까운 표면 중의 손상의 존재가 앞서 상기 성질에 관련지어지지 않았기때문에 특히 놀라운 것이다.

유리하게, 본 발명의 합성 다이아몬드 물질 층은 낮은 복굴절을 가질 수 있다. 다이아몬드 물질 층의 복굴절은 변형에 기인하며 상기 층 중의 연장된 또는 구조적인 결정 결함, 특히 전위, 미세균열, 낮은 각 경계, 쌍정면, 쌍정, 경계선, 점 결함, 낮은 각 경계 및 상기 합성 다이아몬드층 결정 격자에 대한 임의의 다른 분열의 존재를 가리킨다.

당해 분야의 숙련가에 의해 이해되는 바와 같이, 다이아몬드의 열 전도도는 동위원소 순도의 증가에 따라 증가한다. 따라서, 본 발명의 다이아몬드 물질층은 특히 높은 열 전도도를 갖는다. 따라서, 하나의 실시태양에서, 본 발명의 다아이몬드 물질층이 또한 낮은 복굴절을 갖는 경우, 이는 매우 높은 전력 부하를 견디는 것이 요구되는 용도에 사용하기에 특히 적합하다. 상기와 같은 용도의 예는 다이아몬드 라만 레이저에 있다.

상기 다이아몬드 물질층이 양자 스핀 결함에 대한 호스트로서 사용되는 경우, 상기 연장되거나 구조적인 결정 결함의 존재는 상기 양자 스핀 결함 중심 영역에 있는 다이아몬드 격자를 변형시키고 띠 간격 상태를 가중시키므로 바람직하지 못하다. 더욱이, 상기 변형의 존재는 NV^- 결함과 관련된 광학 전이의 변형-유도된 이동을 유도한다. 상기 다이아몬드층 내의 불균일한 변형은 상이한 NV^- 중심들이 상이한 진동수에서 광자를 방출하는 실제 복잡성을 가중시킨다. 방출된 광자를 분간할 수 없게 되는 경우, 상기 광자를 상기 기법의 측정 오차 내의 동일한 진동수에서 방출시켜야 한다. 따라서, 불균일 변형의 존재의 효과를 개선시키는 것은 상이한 결함 중심의 전이들을 동일하도록 스타크 이동시키기 위해서 외부적으로 인가된 전기장의 추가적인 복잡성을 필요로 할 것이다. 상기가 그 경우라면, 상기와 같은 결정 결함의 존재를 최소화하는 것이 바람직하다.

본 발명의 하나의 실시태양에서, 상기 합성 다이아몬드 물질층은 하기 중 하나 이상을 갖는다:

c) 약 120 아크 세컨드 이하의 (004) 반사에 대한 FWHM("반치전폭") X-선 로킹 커브.

본 발명에 사용된 바와 같이, "연장된 결함"이란 용어는 전위 및 적층 폴트와 같은 결함을 지칭한다.

본 발명의 합성 다이아몬드 물질 층이 (a) 내지 (c) 중 2 개 이상, 바람직하게는 3 개 이상을 가질 수 있다. 바람직하게는 상기 합성 다이아몬드 물질의 층은 기준 (a) 및 (b), 또는 기준 (a) 및 (c), 또는 기준 (b) 및 (c), 보다 바람직하게는 (a), (b) 및 (c)를 만족한다.

바람직하게는 상기 합성 다이아몬드 물질 층은 X-선 토포그래피에 의해 특성화된, 약 1000/㎠ 이하, 바람직하게는 약 400/㎠ 이하, 바람직하게는 약 300/㎠ 이하, 바람직하게는 약 200/㎠ 이하, 바람직하게는 약 100/㎠ 이하의 연장된 결함의 밀도를 갖는다. 바람직하게는 상기 연장된 결함이 특성화된 구역은 약 0.014 ㎠ 이상, 바람직하게는 약 0.1 ㎠ 이상, 바람직하게는 약 0.25 ㎠ 이상, 바람직하게는 약 0.5 ㎠ 이상, 바람직하게는 약 1 ㎠ 이상, 바람직하게는 약 2 ㎠ 이상이다.

바람직하게는 상기 합성 다이아몬드 물질의 층은 약 1 x 10^-4 이하, 바람직하게는 약 5 x 10^-5 이하, 바람직하게는 약 1 x 10^-5 이하, 바람직하게는 약 5 x 10^-6 이하, 바람직하게는 약 2 x 10^-6 이하, 바람직하게는 약 1 x 10^-6 이하의 광학 등방성을 갖는다. 바람직하게는 상기 광학 등방성을 약 0.1 ㎣ 이상, 바람직하게는 약 0.5 ㎣ 이상, 바람직하게는 약 1 ㎣ 이상, 바람직하게는 약 3.4 ㎣ 이상, 바람직하게는 약 8 ㎣ 이상, 바람직하게는 약 27 ㎣ 이상, 바람직하게는 약 64 ㎣ 이상, 바람직하게는 약 125 ㎣ 이상, 바람직하게는 약 512 ㎣ 이상, 바람직하게는 약 1000 ㎣ 이상의 부피에 걸쳐 측정한다.

바람직하게는 상기 합성 다이아몬드 물질의 층은 약 120 아크 세컨드 이하, 바람직하게는 약 50 아크 세컨드 이하, 바람직하게는 약 20 아크 세컨드 이하, 바람직하게는 약 10 아크 세컨드 이하, 바람직하게는 약 7 아크 세컨드 이하, 바람직하게는 약 5 아크 세컨드 이하, 바람직하게는 약 3 아크 세컨드 이하, 바람직하게는 약 2 아크 세컨드 이하, 바람직하게는 약 1.5 아크 세컨드 이하의 반치전폭(FWHM)을 갖는 (004) X-선 로킹 커브를 갖는다. 바람직하게는 상기 (004) X-선 로킹 커브 FWHM은 약 1 ㎜ x 1 ㎜ 이상, 바람직하게는 약 2 ㎜ x 2 ㎜ 이상, 바람직하게는 약 4 ㎜ x 4 ㎜ 이상, 바람직하게는 약 7 ㎜ x 7 ㎜ 이상, 또는 바람직하게는 약 15 ㎜ x 15 ㎜ 이상의 구역에 걸쳐 측정된다.

양자 스핀 결함에 대한 호스트 물질로서 사용하기 전에, 본 발명의 합성 다이아몬드 물질 층의 표면을 본 발명에 개시된 기계적 가공 및/또는 식각 및/또는 재성장 기법에 의해 제조할 수 있다.

한편으로, 본 발명의 합성 다이아몬드 물질 층의 표면을, 양자 스핀 결함을 상기 물질 중에 형성시킨 후에 본 발명에 개시된 기계적 가공 및/또는 식각 및/또는 재성장 기법에 의해 제조할 수 있다.

본 발명의 고체 상태 시스템은 호스트 물질 및 양자 스핀 결함을 포함하며, 여기에서 상기 양자 스핀 결함은 실온에서 놀랍게도 긴 결 어긋남 시간을 갖는다.

상기 호스트 물질은 바람직하게는 다이아몬드 물질이다. 상기 호스트가 다이아몬드 물질인 경우, 이는 CVD 다이아몬드 물질(즉 화학 증착 공정에 의해 제조된 합성 다이아몬드 물질), 바람직하게는 단결정 다이아몬드 물질, 바람직하게는 단결정 CVD 다이아몬드 물질일 수 있다. 바람직하게는 상기 호스트 물질은 본 발명의 방법에 의해 생성된 다이아몬드 물질 또는 본 발명에서 정의한 바와 같은 합성 다이아몬드 물질의 층이다. 이는 상기 다이아몬드 물질이 양자 스핀 결함에 대한 호스트로서 사용하기에 유리한 것으로 밝혀진 높은 화학적 순도 및 높은 동위원소 순도의 조합을 갖기 때문이다.

상기 호스트 물질이 단결정 다이아몬드인 경우에, 상기 물질은 바람직하게는 단일 {100} 성장 섹터로부터 형성된다.

상기 호스트 물질의 표면을 본 발명에 개시된 바와 같은 기계 가공 및/또는 식각 및/또는 재성장 기법에 의해 제조할 수도 있다. 바람직하게는 호스트 물질의 표면을 약 50 ㎚ 이하, 약 20 ㎚ 이하, 약 10 ㎚ 이하, 약 5 ㎚ 이하, 약 2 ㎚ 이하, 약 1 ㎚ 이하, 약 0.5 ㎚ 이하, 약 0.2 ㎚ 이하의 표면 조도 R_q로 가공한다.

상기 호스트 물질의 표면을 사용되는 양자 스핀 결함에 가장 가까운, 또는 상기 양자 스핀 결함이 이온 주입과 같은 공정에 의한 표면 가공에 이어서 제공되는 경우, 상기 양자 스핀 결함의 의도된 위치에 가장 가까운 표면상 점을 중심으로 약 5 ㎛, 바람직하게는 약 10 ㎛, 바람직하게는 약 20 ㎛, 바람직하게는 약 50 ㎛, 바람직하게는 약 100 ㎛ 반경의 원에 의해 한정된 구역 내 상기 표면의 표면 조도 R_q가 약 10 ㎚ 이하, 약 5 ㎚ 이하, 약 2 ㎚ 이하, 약 1 ㎚ 이하, 약 0.5 ㎚ 이하, 약 0.2 ㎚ 이하, 약 0.1 ㎚ 이하 이도록 가공할 수 있다. 상기 R_q는 바람직하게는 스캐닝 탐침 기구를 사용하여 측정된다.

상기 호스트 물질이 본 발명에 따라 생성된 다이아몬드 물질인 경우, 본 발명의 방법은 상기 다이아몬드 물질 중에 양자 스핀 결함, 예를 들어 NV^- 중심을 형성시키는 추가의 단계를 포함할 수도 있다. 한편으로, 양자 스핀 결함, 예를 들어 NV^- 중심을 본 발명의 합성 다이아몬드 물질의 층 중에 형성시킬 수도 있다.

상기 양자 스핀 결함이 NV^- 중심인 경우에 상기를 질소 이온 주입, 질소 원자 주입 또는 질소 함유 이온 주입에 의해 형성시킬 수도 있다. 한편으로, 상기 NV^- 중심을 상기 다이아몬드층 내로 성장시킬 수도 있다. "중에 성장된"이란 용어는 상기 층이 성장 표면에 혼입된 N 원자 및 공동으로부터 성장하는 동안 상기 NV 중심이 자발적으로 형성됨을 의미한다. 구체적으로, 공동의 대략 열역학적 평형 농도가 CVD 다이아몬드의 성장 표면상에 존재하고 이중 일부가 벌크 다이아몬드에 혼입됨은 당해 분야에 널리 공지되어 있다. 따라서, N 원자 및 공동이 NV 중심을 자발적으로 형성하도록 서로 인접한 고체에 혼입될, 작지만 한정된 기회가 존재한다.

상기 양자 스핀 결함이 NV^- 중심인 경우에 상기는 ¹⁴N 또는 ¹⁵N을 포함할 수 있다. 상기 NV^- 중심이 단독으로 ¹⁴N 또는 단독으로 ¹⁵N을 포함하고 ¹⁴N 및 ¹⁵N의 혼합물은 포함하지 않는 것이 바람직하다. 상기 NV^- 중심의 N 원자가 단일 동위원소인 것이 유리한데, 이는 전자 전이의 에너지가 모든 경우 동일함을 의미하기 때문이다. 단일 동위원소 NV^- 중심의 형성은 이온 주입 기법에 의한 상기 중심들의 생성에 전적으로 적합하다.

다이아몬드층의 표면 바로 아래 소정의 깊이에서 주입된 원자의 피크 농도를 갖는 NV^- 중심 주입된 층을 형성시키기 위해서 이온 주입을 사용하여 하나 이상의 원자 종을 상기 다이아몬드 물질의 표면 내 및 표면 바로 아래에 전달할 수 있다. 이어서 다이아몬드의 캡핑 층이 상기 NV^- 중심이 주입된 다이아몬드 층상에서 합성될 수 있다. 상기 다이아몬드의 캡핑 층을 바람직하게는 본 발명의 방법을 사용하여 합성한다.

성장 후, NV^- 중심을, 당해 분야에 공지된 이온 주입 방법을 사용한 다음, 약 0.1 시간 내지 약 16 시간, 바람직하게는 약 0.5 시간 내지 약 8 시간, 바람직하게는 약 1 시간 내지 약 6 시간, 바람직하게는 약 2 시간 내지 약 4 시간의 기간 동안 약 600 내지 약 900 ℃, 바람직하게는 약 750 내지 약 850 ℃ 범위의 온도에서 진공 또는 불활성 분위기 하에서 어닐링시킴으로써 다이아몬드층에 형성시킬 수 있다. 상기 온도 범위 내에서 상기 이온 주입 공정의 부산물로서 생성된 상기 다이아몬드층 중의 공동이 이동성으로 된다. 상기 온도 범위 내에서, 대체 N은 공동 포착을 위한 큰 횡단면을 가지며 따라서 상기 어닐링 공정 동안 NV 중심이 형성된다.

유리하게, 본 발명의 방법은 양자 스핀 결함의 형성 전 또는 후에, 바람직하게는 상기 제 1 어닐링 단계에 이어서, 약 0.1 시간 내지 약 16 시간, 바람직하게는 약 0.5 시간 내지 약 8 시간, 바람직하게는 약 1 시간 내지 약 6 시간, 바람직하게는 약 2 시간 내지 약 4 시간의 기간 동안 약 1000 ℃ 초과, 바람직하게는 약 1100 ℃ 초과, 바람직하게는 약 1200 ℃ 초과, 바람직하게는 약 1300 ℃ 초과, 바람직하게는 약 1400 ℃ 초과, 바람직하게는 약 1500 ℃ 초과, 바람직하게는 약 1600 ℃ 초과의 온도에서 추가의 어닐링 단계를 추가로 포함한다. 상기 어닐링 단계를 온도에 따라 진공 하에 약 1 x 10^-3 Pa(즉 대략 1 x 10^-5 mbar)의 압력에서, 또는 바람직하게는 다이아몬드가 탄소의 열역학적으로 안정한 형태 이도록 하는 초고압(광범위하게 "다이아몬드 안정화 압력"이라 칭함) 조건 하에서, 전형적으로는 약 4 GPa 내지 약 10 GPa에서 수행할 수 있다. 상기 최종 어닐링은 NV 중심의 T2 및 스펙트럼 안정성 모두에 영향을 미칠 수 있는, 주입에 의해 남겨진 임의의 잔류 손상을 제거한다.

상기 제 2 어닐링 단계는 상기 고체 내부(즉 표면 상이 아닌)의 임의의 수소 원자가 상기 제 2 어닐링 단계에 대한 최소 온도 이상(즉 약 1000 ℃ 이상)의 온도에서 현저하게 이동성으로 되는 추가의 이점을 갖는다. 따라서 상기 물질의 수소 농도를 상기와 같은 어닐링 단계의 포함에 의해 감소시킬 수 있다. 수소 ¹H 및 그의 동위원소의 농도는 바람직하게는 약 10¹⁸ ㎝^-3 이하, 바람직하게는 약 10¹⁷ ㎝^-3 이하, 바람직하게는 약 10¹⁶ ㎝^-3 이하, 바람직하게는 약 10¹⁵ ㎝^-3 이하이다. 상기 고체 중 ¹H 농도의 감소는 ¹H이 ½의 핵 스핀을 가지며 따라서 NV 중심과 상호작용하여 그의 T2 시간을 감소시킬 수 있으므로 유리하다.

바람직하게는, 상기 양자 스핀 결함을 상기 호스트 물질의 표면, 바람직하게는 상술한 바와 같이 가공된 호스트 물질의 표면의 약 100 ㎛ 이하, 바람직하게는 약 50 ㎛ 이하, 바람직하게는 약 30 ㎛ 이하, 바람직하게는 약 20 ㎛ 이하, 바람직하게는 약 10 ㎛ 이하, 바람직하게는 약 5 ㎛ 이하, 바람직하게는 약 2 ㎛ 이하, 바람직하게는 약 1 ㎛ 이하 내에 형성시킨다. 이는 NV 중심을 광학 장치의 사용에 의해 특성화하고 판독할 수 있음을 의미하므로 유리하다.

이온 주입을 사용하여, 상기 다이아몬드층 중에 형성된 양자 스핀 결함을 상기 양자 스핀 결함들의 배열이 다이아몬드층 내에 생성될 수 있도록 정확하게 놓는다. 상기 양자 스핀 결함들의 배열은 상기 다이아몬드 층 내에서 1, 2 또는 3 차원적일 수 있다. 상기 양자 스핀 결함들은 상기 배열 중에 균일하거나 불균일하게 분포될 수 있다. 3 차원 배열을 상이한 에너지로 원자 또는 이온을 주입함으로써 주입 공정을 사용하여 형성시킬 수 있다. 더욱 또한, 상기 합성 다이아몬드 물질은 다수의 다이아몬드층을 포함할 수 있으며 각각의 다이아몬드층은 하나 이상의 양자 스핀 결함을 포함한다.

다수의 양자 스핀 결함들을 1 차원 배열 또는 2 차원 배열로 배열할 수 있는 다수의 방법들이 존재하며, 상기 논의는 임의의 특정 배열의 사용을 제외하지 않는다. 상기 양자 스핀 결함이 1 차원 배열(다수의 양자 스핀 결함들이 라인을 따라 배열된다)로 있는 경우, 상기 양자 스핀 결함들은 균일하게 이격되거나 불균일하게 이격될 수 있다. 상기 양자 스핀 결함들은 균일하게 이격되는 것이 유리한데, 그 이유는 이것이 서로 그들의 상호작용을 보다 양호하게 조절할 수 있게 하기 때문이다. 상기 양자 스핀 결함들이 1 차원 배열로 배열되는 경우, 상기 배열은 합성 다이아몬드층의 표면에 놓이는 결정학적 방향으로 정렬될 수 있다; 예를 들어 [001] 방향의 약 3°이내의 법선을 갖는 표면의 경우, 상기 배열은 <100> 또는 <110> 방향의 약 5°이내에 있을 수 있다.

상기 양자 스핀 결함들이 2 차원 배열로 배열되는 경우, 상기 배열의 2 개의 축 각각에 따른 상기 양자 스핀 결함의 분포는 동일하거나 상이하게 균일하거나 불균일할 수 있다. 상기 배열의 축들은 직교하거나 직교하지 않을 수도 있다. 바람직한 2 차원 배열은 직교하는 축들을 가지며 여기에서 상기 양자 스핀 결함들은 상기 축들을 따라 균일하게 이격된다. 상기 2 차원 배열이 직교하는 축들을 갖는 경우, 상기 축들은 합성 다이아몬드층의 표면에 놓이는 결정학적 방향으로 정렬될 수 있다; 예를 들어 [001] 방향의 약 3°이내의 법선을 갖는 표면의 경우, 상기 2 차원 배열의 축들은 <100> 또는 <110> 방향의 약 5°이내에 있을 수 있다.

스핀트로닉스 용도가 단일 광자의 안정하고 조절 가능한 소스를 필요로 하지만, 실험상 실질적인 측면은 가장 가까운 NV 중심들 간의 거리에 제한을 둔다. 이러한 실질적인 측면은 단일 결함 및 또한 매개변수 T2에 대한 고 농도의 상자성 결함의 영향을 판독/기입할 수 있는 광학적/자기적 방법과 관련이 있다.

앙상블 EPR 측정이 W15 중심을 통해 ∼1 ppb의 NV^- 농도에 대한 상한을 측정할 가능성을 제공하지만, 공초점 광발광(PL) 측정은 매우 낮은 수준에 대한 정량분석을 가능하게 한다. 이를 어떻게 수행할 수 있는지를 보여주는 도식을 도 7에 예시한다. 실온에서 단일 NV 중심의 검출을 공초점 현미경분석을 사용하여 성취할 수 있다. 당해 분야에 공지되고 사용되는 공초점 현미경분석 기법은 문헌[Ph. Tamarat et al., J. Phys. Chem. A, 104(2000), 1-16]에 개시되어 있다.

바람직하게는, 상기 양자 스핀 결함이 NV 중심인 경우, 상기 다이아몬드 층 중에 형성된 NV 중심의 농도는 약 1 ppb 이하, 바람직하게는 약 0.5 ppb 이하, 바람직하게는 약 0.2 ppb 이하, 바람직하게는 약 0.1 ppb 이하, 바람직하게는 약 0.05 ppb 이하, 바람직하게는 약 0.02 ppb 이하, 바람직하게는 약 0.01 ppb 이하, 바람직하게는 약 0.005 ppb 이하, 바람직하게는 약 0.001 ppb 이하, 바람직하게는 약 0.0001 ppb 이하, 바람직하게는 약 0.00001 ppb 이하, 바람직하게는 약 0.000001 ppb 이하이다. 상기 농도는 상기 양자 장치의 일부가 아닌 NV 중심들 간의 상호작용을 감소시켜, 결 어긋남 시간 T2를 증가시키고 상기 양자 스핀 결함을 포함하는 NV 중심의 스펙트럼 안정성을 증가시키므로 유리하다.

특별히 관련된 고체 상태 물질의 최종 용도에서 큐비트로서 사용되는 상기 양자 스핀 결함의 농도 및 분리가 당해 분야의 숙련가에 의해 이해될 것이다. 예를 들어 스핀트로닉스 용도에 사용되는 양자 스핀 결함이 상기 호스트 물질의 박층 중에 위치하는 경우, 상기 층 밖의 다른 양자 스핀 결함의 농도는 덜 중요하다. 그러나, 본 발명은 또한 예를 들어 상기 호스트 물질 전체를 통해 분포된 양자 스핀 결함들의 3 차원 배열이 존재하는 고체 상태 시스템을 제공하며, 여기에서 상기 양자 스핀 결함들은 각각 개별적으로 어드레스가 가능하다. 이 경우에, 상기 양자 스핀 결함 전체의 농도 및 분리는 특별히 관련이 있다. 이에 관하여, 본 발명은 호스트 물질의 박층으로 제한되지 않으며 또한 벌크 전체를 통해 실질적으로 동일한 성질들을 갖는 상기 합성 다이아몬드 호스트 물질의 벌크 조각들을 포함하는 고체 상태 시스템으로 연장된다.

호스트 물질 중의 큐비트 결함 중심에 대한 결 어긋남 시간 T2는 특히, 불리하게도 상기 호스트 물질 중의 다른 결함들, 특히 자기 스핀을 갖는 결함들의 인접성에 의해 감소된다. 본 발명에 사용된 "다른 결함들"이란 용어는 큐비트 중심으로서 작용하고자 하지 않는 호스트 물질 중에 존재하는 결함들을 지칭한다.

상기 호스트 물질이 다이아몬드 층인 경우, 상기 양자 스핀 결함(들)의 T2에 영향을 미치는 상기 다이아몬드 층 중에 존재하는 다른 결함들은 일반적으로 하기 4 개의 기전 중 하나에 의해 그렇게 한다:

·2 극성 스핀 커플링, 예를 들어 상기 결함이 상자성이고 따라서 스핀을 갖는 경우;

·전기장 또는 전하, 예를 들어 큐비트 결함 중심이 놓인 국소 전기장 전위의 변화가 인접한 결함 상의 전하로부터 발생하는 경우. 더욱 또한, 상기와 같은 결함은 예를 들어 랜덤하게 열 여기로 인해 전하 상태를 변화시킬 수 있으며, 이는 상기 큐비트 결함 중심의 에너지 상태에 변화를 부여할 수 있다. 필수적으로, 띠 간격 상태를 가중시키는 임의의 결함은 국소 전기장을 일으킬 수도 있다;

·격자 변형, 이는 상기 격자의 국소 탄성 성질 및 따라서 상기 큐비트 결함 중심의 정밀한 구조를 변화시키고, 이어서 이는 예를 들어 제로 포논선 에너지 또는 선폭에 영향을 미친다; 및

·흡수, 굴절률 및 산란을 포함한 국소 광학 성질; 큐비트 결함 중심과의 상호작용은 일반적으로 광학적 수단에 의한 것이기 때문에, 정밀한 광자 구조가 외부 세계에 효율적으로 커플링할 것을 요하며, 상기 다이아몬드 물질의 상기 광학적 태양들은 모두 중요하다.

따라서, 예를 들어 본 발명의 방법을 사용하여 다이아몬드 호스트 물질을 생성시킴으로써 상기와 같은 결함의 존재를 최소화하는 것 이외에, 상기 양자 스핀 결함을, 임의의 상호작용을 최소화하기에 충분한 거리까지 자기 스핀에 의해 다른 요소들로부터 분리되게 하는 것이 또한 바람직하다.

이에 관하여, 바람직하게는, 상기 양자 스핀 결함을 임의의 횡단면 분층에서 NV 중심들 간의 평균 거리가 약 0.02 ㎛ 이상, 바람직하게는 약 0.05 ㎛ 이상, 바람직하게는 약 0.1 ㎛ 이상, 바람직하게는 약 0.5 ㎛ 이상, 바람직하게는 약 1 ㎛ 이상, 바람직하게는 약 2 ㎛ 이상, 바람직하게는 약 5 ㎛ 이상, 바람직하게는 약 10 ㎛ 이상, 바람직하게는 약 20 ㎛ 이상, 바람직하게는 약 50 ㎛ 이상이 되도록 자기 스핀을 갖는 다른 요소들(즉 다른 NV 중심들)로부터 분리시킨다.

상기 언급한 거리는 큐비트로서 사용되는 개별적인 NV 중심과 자기 스핀을 갖는 다른 요소들 간의 거리 또는 스핀트로닉스 용도에서 함께 사용되는 2 개 이상의 NV 중심들의 그룹과 자기 스핀을 갖는 다른 요소들 간의 거리일 수 있다.

당해 분야의 숙련가에 의해 이해되는 바와 같이, 상기 다이아몬드 물질 부분에서 NV 중심의 밀도 및 NV 중심들의 이격을 판독하고/하거나 특성화하는 것은 중요하다.

본 발명의 합성 다이아몬드층의 높은 화학적 순도 및 높은 동위원소 순도로 인해, 상기 층 중에 실온에서 놀랍게도 긴 T2 시간을 갖는 양자 스핀 결함, 특히 NV 중심을 형성시킬 수 있다.

상기 긴 T2 시간은 실온에서 관찰되는 것이 특히 유리한데, 이는 극저온 온도를 사용할 필요가 없음을 의미한다.

이에 관하여, 본 발명은 호스트 물질, 바람직하게는 본 발명의 합성 다이아몬드 물질 층, 및 양자 스핀 결함을 포함하는 고체 상태 시스템을 제공하며, 여기에서 상기 양자 스핀 결함은 실온에서 약 500 μs 이상, 바람직하게는 약 700 μs 이상, 바람직하게는 약 900 μs 이상, 바람직하게는 약 1 ms 이상, 바람직하게는 약 1.2 ms 이상, 바람직하게는 약 1.4 ms 이상, 바람직하게는 약 1.6 ms 이상, 바람직하게는 약 2.0 ms 이상, 바람직하게는 약 3.0 ms 이상, 바람직하게는 약 4.0 ms 이상, 바람직하게는 약 5.0 ms 이상, 바람직하게는 약 8 ms 이상, 바람직하게는 약 10 ms 이상, 바람직하게는 약 15 ms 이상, 바람직하게는 약 20 ms 이상, 바람직하게는 약 25 ms 이상, 바람직하게는 약 30 ms 이상, 바람직하게는 약 50 ms 이상의 T2를 갖는다.

T2의 최대값은 "스핀-격자 이완 시간" T1의 값에 의해 근본적으로 제한된다. 실제로, T2의 최대값은 T1 값의 약 1/5 내지 1/10인 것으로 밝혀졌다. 통상적으로 상기 T2의 값은 1000 ms를 초과하지 않을 것이다.

양자 스핀 결함의 T2 시간을 ESR 방법을 사용하여 측정할 수 있다. T2의 측정에 사용되는 ESR 방법은 상기 스핀 결 어긋남의 수명(즉 T2)을 측정하는 한 에코 감쇠를 사용한다. 예를 들어, 상기 양자 스핀 결함이 NV 중심인 경우, 한 에코 감쇠 측정을 스핀 분극된 집단을 갖는 단일 NV 중심 상에서 수행한다. 상기 스핀 분극된 집단은 ³A 기저 상태(즉 m_s = 0)에서부터 ³E 1차 여기된 삼중 상태(즉 m_s = -1)로의 레이저 여기에 이어서 다시 상기 기저 상태로 감쇠되어 스핀 각 운동량의 비 보존으로 인해 스핀 분극된 상태에 이름으로써 생성된다(D. Redman et al, J. Opt. Soc. Am. B, 9(1992), 768). 이어서 상기 NV 중심의 스핀은 상기 NV 중심의 스핀을 가볍게 톡 치는 마이크로웨이브 펄스를 사용하여 일련의 변환을 겪는다(상기와 같은 시퀀스는 도 8에 예시된다). 상기 펄스는 형태 π/2-t₀-π-t₀-π/2(여기에서 t₀는 펄스들 간의 시간이다)를 취한다. 이어서 상기 NV 중심의 스핀을 형광을 통해 판독한다. 펄스들 간의 상이한 시간 t₀에 따른 측정을 반복하여 결 어긋남 시간 T2를 측정할 수 있다.

T2 값의 측정 방법은 하기와 같다. 당해 분야의 숙련가는, 상기 방법을 NV 중심의 특성화와 관련하여 개시하였지만, 유사한 방법을 사용하여 NV 중심 이외의 양자 스핀 결함들에 대한 T2 값을 측정할 수 있음을 알 것이다.

(i) 단일 NV 중심을 레이저 여기를 사용하는 공초점 현미경 시스템을 사용하여 배치한다(도 7에 도식적으로 도시됨).

(ii) "동시 측정"을 상기 NV 중심 상에서 측정하여 상기 선택된 NV 중심이 실제로 단일 NV 중심인지를 확인한다. 상기 측정은 광자 진동수 안정성 측정에 사용되는 것과 유사하지만 훨씬 더 좁고 더 빠른 스캔 시간을 가지며 하나의 광자와 다음 광자 간의 시간 지연을 상기 광자들을 카운트하는 대신에 측정하는 시스템을 사용한다. 도 6은 0에서 일치하지 않는 사건들에 대한 동시 시험의 결과를 나타내며, 이는 상기 특성화되는 NV가 실제로 단일 NV 중심임을 가리킨다.

상기 확인된 NV 중심의 T2 시간을 이제 측정할 수 있다.

(iii) 상기 NV 중심을 비-중첩 공명(예를 들어 1.299 T) 상에서 자기 장의 존재 하에 상기 NV^- 중심의 ZPL 미만의 파장(예를 들어 532 ㎚에서)에서 작동하는 연속 파("cw") 레이저를 사용하여 여기시켜 m_s = 0 상태의 스핀 분극된 집단을 생성시킨다(상기 NV 중심의 전자 구조에 의해서).

(iv) 이어서 상기 스핀 분극된 NV^- 중심에, 상기 스핀 상태를 "가볍게 톡 치는" "지연 시간", t₀(μs에서 수 μs까지 체계적으로 변화한다)에 의해 분리된, 예를 들어 약 35 GHz의 진동수를 갖는 일련의 짧고(지속 기간 중 작은 ns) 강한(16 W 피크 파워) 마이크로웨이브 펄스를 가한다. 상기 제 1 펄스는 자성화를 m_s = 0 및 m_s = 1 상태의 결맞음 중첩으로 회전시키는 π/2 펄스이다. 상기 제 1 펄스 후 시간 t₀의 제 2 펄스는 상기 스핀을 전화시키는 π 펄스이다. 상기 제 1 펄스 후 시간 2t₀의 제 3 펄스(또 다른 π/2 펄스)는 상기 스핀을 다시 그의 원래 상태로 회전시킨다. 이러한 시퀀스를 도 8에 예시한다. 상기 마이크로웨이브 펄스의 시퀀스 동안, 상기 NV 중심으로부터의 형광 방출의 강도를 모니터한다. 상기 형광 방출의 강도는 t₀의 값이 변함에 따라 변한다. 이러한 과정을 보다 긴 t₀ 시간으로 체계적으로 반복한다.

(v) 형광 강도(또한 "한 에코 진폭"이라 칭함)를 시간 t₀의 함수로서 플롯팅한다. 상기 형광의 강도는 지수적으로 떨어지는 곡선상의 변조를 나타내며 지수 곡선(또한 "전자 스핀 에코 엔벨로프"라 칭함)을 대략적으로 상기 변조의 피크들에 대입시킬 수 있다. 본 발명자들은 데이터를 하기와 같이 대입하도록 결정하였다:

I ∝ exp(-1/T_M)

상기에서 I는 형광 강도이고 T_m은 T2와 같은, 상 기억 시간이다.

본 발명의 경우, 상기 T2의 값을 I의 값이 초기 강도의 1/e ∼ 0.367(여기에서 e는 널리 공지된 초월수 e = 2.7182818...이다)까지 감소하는 전자 스핀 에코 엔벨로프 상의 점으로서 정의한다.

문헌에서 상기 전자 스핀 에코 엔벨로프의 대입 및 T2 값의 도출에 대한 다수의 접근법들이 존재한다. 상술한 접근법은 보수적인 것으로 간주된다.

상기 방법(전자 스핀 에코 엔벨로프로부터의 T2 값의 도출과 별개로)은 문헌[Charnock and Kennedy, Phys. Rev. B, 64(2001), 041201-1 내지 041201-4)]에 개시되어 있다.

양자 스핀 결함을 포함하는 고체 상태 시스템에서 판독/기입에 사용되는 양자 스핀 결함의 광학적 전이의 진동수는 안정하여 2 개 이상의 결함이 양자 역학적으로 동일한 광자를 생성하도록 동조되게 할 수 있다.

양자 스핀 결함으로부터의 방출 안정성을 하기 개시되는 방법에 따라 측정할 수 있다. 당해 분야의 숙련가는, 상기 방법을 NV 중심의 특성화와 관련하여 개시하였지만, 유사한 방법을 사용하여 NV 중심 이외의 양자 스핀 결함으로부터의 방출 안정성을 측정할 수 있음을 알 것이다.

637 ㎚에서 NV^- 중심으로부터의 제로 포논선 방출의 파장(또는 진동수) 안정성의 측정은, 필요한 정밀도가 보다 통상적인 분광학 방법을 사용하기에는 너무 높으므로 고정밀 방법의 사용을 필요로 한다(즉 상기 선의 위치를 통상적인 분광학적 방법에 의해서, 약 30 GHz의 진동수 해상도와 동등한 약 0.05 ㎚보다 더 양호하게 측정할 수 없다). 실제로 상기 ZPL의 참 선폭의 측정이 요구된다.

본 발명의 경우에, 발명자들은 상기 ZPL의 안정성을 측정하기 위해 레이저 분광학을 선택하였지만, 당해 분야에 개시된 다른 방법들을 사용할 수 있다. 저온(예를 들어 4 K)에서 광발광 여기(PLE) 측정을 사용하는 다이아몬드 중의 단일 NV 중심에 대한 레이저 분광학이 문헌[F. Jelezko, I. Popa, A. Gruber, C. Tietz, J. Wrachtrup, A. Nizovtsev and S. Kilin, "광학 분광학에 의해 분석된 결함 중심의 단일 스핀 상태", Appl. Phys. Lett., 81(2002), 2160-2162]에 개시되어 있다. 본 발명자들은 상기 기법을, 저온이라기보다는 실온에서 사용하였다.

PLE에 의한 상기 NV^- 중심의 ZPL의 안정성 측정을 하기 방식으로 수행한다:

(i) 단일 NV 중심을 레이저 조명(예를 들어 532 ㎚)의 공초점 현미경 및 상기 T2 시간의 측정에 사용된 동시 측정을 사용하여 확인한다.

(ii) 동조가능 여기 레이저(637 ㎚에서 출력이 가능하고 약 5 MHz 미만의 진동수 동조 단계를 갖는 동조 가능 레이저)를 공초점 현미경을 사용하여 상기 NV 중심에 초점을 맞추고 상기 레이저의 진동수를 637 ㎚에서 NV^- ZPL을 가로질러, 예를 들어 ZPL 진동수의 어느 한쪽에 약 3 GHz의 범위에 걸쳐 스캐닝한다. 상기 샘플로부터 다시 "반사하는" 조명은 전형적으로 상기 ZPL의 파장에서 빛을 수용하기 위한 통상적인 분광계 세트를 사용하여 검출될 수 있도록 광 경로를 따른다.

(iii) 상기 단일 NV 중심은 오직 기저 상태에서부터 여기된 상태로의 실제 전이가 일어나는 진동수에서만 레이저 입사 방사선을 흡수하며; 이는 상기 검출기에 의해 측정된 강도의 감소로서 관찰된다. 상기 진동수는 검출기에서의 강도의 감소와 상관이 있으며 이를 여기 진동수 대 광자 수의 막대그래프로 작성한다.

(iv) 상기 진동수 스캔을 수 회 반복하여, 도 9에 예시된 바와 같은, 잘 한정된 피크를 갖는 통계학적으로 의미 있는 막대그래프를 형성시킨다.

(v) 상기 안정성을 상기 막대그래프의 피크의 반치전폭("FWHM")에서의 전폭에 의해 특성화한다.

상기 방법에서, 사용된 검출기는 그의 기능이 진동수보다는 레이저 스캔으로서 상기 "반사된" 방사선의 강도를 측정하는 것이므로 통상적인 분광계일 수 있다.

상기 방법에서, 특히 여기 파워가 증가되는 경우, "광 표백"(즉 전자가 NV 중심으로부터 상실됨)이 일어날 수 있다. 상기 표백은 예를 들어 532 ㎚ 또는 488 ㎚에서 "리펌프" 레이저의 적용을 통해 역전될 수 있다. 상기 리펌프는 단일 대체 질소 불순물로부터 전도 띠로 전자를 여기시키기에 충분한 에너지를 가지며, 상기 전자를 NV 중심에 의해 재포착할 수 있다. 이러한 공정은 결정적인 것은 아니며 상기 NV 중심을 NV^- 전하 상태로 항상 남겨두는 것은 아니다. 상기 리펌프를 PLE 스캔들 사이에 연속적으로 또는 펄스로서 적용할 수 있지만, 연속적인 리펌핑은 단일 PLE 스캔 동안 빠른 명멸 및 가능하게는 스펙트럼 확산을 야기한다. 스캔들 사이에서 펄스화된 리펌프는 단일 스캔이 중단없이 완료될 수 있게 하지만, 명멸 또는 스캔에서 스캔으로의 스펙트럼 점프를 일으킬 수도 있다.

광자의 진동수에 대한 특정 진동수를 갖는 광자 수의 막대그래프의 피크의 FWHM의 이론적인 최소값은 대략 13.3 MHz이다. 상기 값을 다른 점 결함이나 연장된 결함이 없는, 달리 완벽하게 동위원소적으로 순수한 다이아몬드 중의 단일 NV 중심에 적용할 수 있다.

바람직하게는, 본 발명의 고체 상태 시스템에서, m_s = ±1 여기된 상태에서부터 m_s = 0 기저 상태로까지의 안정성은 상기 광자의 진동수에 대한 특정 진동수를 갖는 광자 수의 막대그래프의 피크의 FWHM이 약 500 MHz 이하, 바람직하게는 약 300 MHz 이하, 바람직하게는 약 200 MHz 이하, 바람직하게는 약 150 MHz 이하, 바람직하게는 약 100 MHz 이하, 바람직하게는 약 80 MHz 이하, 바람직하게는 약 50 MHz 이하 이도록 하는 것이며, 여기에서 상기 FWHM이 평가되는 광자의 수는 약 5 x 10⁵ 이상, 바람직하게는 약 10⁶ 이상, 바람직하게는 약 10⁷ 이상, 바람직하게는 약 10⁸이상이다.

본 발명의 고체 상태 시스템은 양자 리피터, 양자 암호작성 장치, 양자 컴퓨팅 장치 또는 다른 스핀트로닉스 장치, 예를 들어 자기계일 수 있다.

본 발명은 하기의 실시예들에 의해 추가로 예시된다. 실시예가 단지 예시를 목적으로 하며 상술한 바와 같은 발명을 제한하고자 하는 것은 아님을 알 것이다. 본 발명의 범위로부터 이탈됨 없이 세부사항을 변경시킬 수 있다.

단일 NV 중심의 T2 값을 단결정 CVD 다이아몬드에서 측정하였다. 상기 특정 중심의 선택은 개별적인 중심의 스핀 상태에 대한 접근을 허용하는 광학적 판독의 유효성과 관련이 있다.

실시예

실시예 1 내지 4는 본 발명 물질의 합성에 사용되는 방법들의 태양을 예시한다.

실시예 1

본 실시예는 본 발명의 하나의 실시태양에 따른 단결정 CVD 다이아몬드의 제조에 관한 것이다.

4 개의 단결정 CVD 다이아몬드 기재(Element Six Ltd, Isle of Man, www.e6cvd.com)(대략 1.5 ㎜ 두께 및 3 ㎜ x 3 ㎜의 측 방향 치수를 갖는다)를 선택하고 고온 산화 산 혼합물을 사용하여 세척하였다.

상기 4 개의 기재를 이들이 대략 1.5 ㎜까지 이격되도록 몰리브덴 캐리어상에 납땜하였다. R_a를 스타일러스 프로필로미터("Taylor Hobson FormTalysurf50", Taylor Hobson Ltd, Leicester, UK)를 사용하여 상기 기재로부터 측정하였으며(기재당 5 회의 0.08 ㎜ 측정) 이는 R_a가 모든 경우에 약 1 ㎚ 미만임을 가리켰다. 랜덤하게 선택된 기재상의 1 ㎛ x 1 ㎛의 구역에 걸쳐 원자력 현미경(Veeco "Dimension 3100")을 사용하여 수행된 추가의 측정은 R_q가 0.5 ㎚ 미만임을 가리켰다.

이어서 상기 배열을 CVD 다이아몬드 침착 반응기에 넣고 하기의 동일 반응계 플라스마 식각 시퀀스를 가하였다:

하기의 조건들을 사용하는 산소 식각:

약 20 kPa의 압력;

H₂ - 300 sccm, Ar - 15 sccm, O₂ - 10 sccm의 기체 흐름;

기체 질소 함량: H₂ - 10 ppb 미만으로서 측정됨, Ar - 10 ppb 미만으로서 측정됨, O₂("O₂ 6.0:, CK Gases Ltd., Hook, Hampshire, UK) - 1 ppm 미만으로서 명시되고 약 0.8 ppm으로서 공급자에 의해 분석됨;

대략 800 ℃의 온도; 및

지속 기간 - 10 분;

이어서 하기 조건 하에서의 수소 식각:

약 20 kPa의 압력;

H₂ - 300 sccm, Ar - 15 sccm의 기체 흐름;

기체 질소 함량: H₂ - 10 ppb 미만으로서 측정됨, Ar - 10 ppb 미만으로서 측정됨

대략 780 ℃의 온도; 및

지속 기간 - 10 분.

상기 산소 식각은 상기 투입 기체 흐름으로부터 산소를 제거함으로써 수소 식각으로 이동한다.

상기 식각 시퀀스의 완료 시, CVD 다이아몬드층을 하기의 조건을 사용하여 침착시켰다:

압력 - 20 kPa(약 150 Torr);

성장 동안의 표면 온도 975 - 1000 ℃;

sccm(표준 입방 센티미터)의 기체 흐름: H₂ - 600, Ar - 50, CH₄ - 15, O₂ - 9;

기체 질소 함량: H₂ - 10 ppb 미만으로서 측정됨, Ar - 10 ppb 미만으로서 측정됨, CH₄ - 부피 기준으로 10 ppm 미만의 불순물로서 명시됨, 공급자에 의해 8±1 ppm으로서 측정됨, O₂("O₂ 6.0:, CK Gases Ltd., Hook, Hampshire, UK) - 부피 기준으로 1 ppm 미만의 불순물로서 명시되고 약 0.8 ppm으로서 공급자에 의해 분석됨;

CH₄ 동위원소 순도: ¹²C 99.6% 초과.

전력을 필요 온도(975 - 1000 ℃)를 성취하도록 조절하고 이는 대략 3 kW이었다.

상기 침착 공정을 종료 전 대략 24 시간 동안 실행하고 상기 기재상에 침착된 동위원소 풍부한 CVD 다이아몬드층의 두께는 대략 50 ㎛ 내지 대략 60 ㎛인 것으로 측정되었다.

대략 5 ㎛의 깊이로 프로파일된 SIMS 깊이는 상기 ¹²C 함량이 99.5% 내지 99.6% 범위이고, 이는 동위원소 풍부한 CH₄ 소스 기체와 실질적으로 동일하였다. 더욱이, SIMS는 대략 100 ppb의 검출 한계 아래에 있는 총 질소 함량을 가리켰다.

공초점 PL 측정은 대략 10¹⁰ ㎝^-3(대략 4 ㎛의 NV 중심의 평균 거리와 같음)의 NV 결함 농도를 입증하였다. NV 대 총 질소의 비가 전형적으로는 약 1:30인 것으로 밝혀졌으므로, 총 질소 농도는 약 3 x 10¹¹ 원자/㎝³인 것으로 평가되었다. 이들 성장한 그대로의 NV 중심 중 하나는 한 에코 기법을 사용하여 대략 1.6 ms의 T2 시간을 갖는 것으로 특성화되었다.

상기 성장한 그대로의 NV 중심(그의 T2 시간은 앞서 측정되었다)으로부터 방출된 광자의 안정성을 본 출원의 다른 곳에 개시된 방법을 사용하여 특성화하였으며 발생 진동수에 대한 상기 방출된 광자 진동수의 막대그래프의 FWHM은 안정성이 대략 10⁶ 이상의 방출된 광자에 대해 측정된 광자의 총 수에 대해 200 MHz 내지 250 MHz임을 보인다.

상술한 바와 같이, 본 발명의 합성 다이아몬드층을 또한 고체 탄소 소스의 사용을 수반하는 방법에 의해 생성시킬 수 있다. 상기와 같은 방법을 하기 실시예 2 내지 4에 상세히 개시한 바와 같이 수행할 수 있으며 T2 값 및 방출된 광자의 안정성에 대해 유사한 결과가 획득될 것이라 예상된다.

실시예 2

본 실시예는 감소된 질소 함량의 동위원소 풍부 탄소 소스로서 후속 사용된 다결정성 다이아몬드층의 합성 및 특성화에 관한 것이다.

상기 다결정성 CVD 다이아몬드의 합성에 적합한 통상적인 2.45 GHz 마이크로웨이브 플라스마 반응기를 사용한다. 직경이 대략 50 ㎜이고 두께가 5 ㎜인 몰리브덴 기재를, 2 내지 4 ㎛의 천연 다이아몬드 분말을 손으로 시딩한 후 상기 반응기에 넣는다.

다결정성 CVD 층을 하기의 조건을 사용하여 상기 기재상에서 성장시킨다:

압력 - 20 kPa(약 150 Torr);

성장 동안의 표면 온도 975 - 1000 ℃;

sccm(표준 입방 센티미터)의 기체 흐름: H₂ - 600, Ar - 50, CH₄ - 15;

기체 질소 함량: H₂ - 10 ppb 미만으로서 측정됨, Ar - 10 ppb 미만으로서 측정됨, CH₄ - 10 ppm 미만으로서 명시됨, 공급자에 의해 8±1 ppm으로서 측정됨;

CH₄ 동위원소 순도: ¹²C 99.6% 초과.

전력을 필요 온도(975 - 1000 ℃)를 성취하도록 조절하고 이는 대략 3 kW이다.

상기 성장 공정의 끝에서, 상기 다결정성 CVD 다이아몬드층의 두께는 대략 1 ㎜이다. 상기 다결정성 다이아몬드층을 상기 기재로부터 제거한다.

SIMS 측정을 상기 물질의 작은 조각상에서 수행할 수 있으며 상기 CVD 다이아몬드 물질의 질소 함량은 대략 100 ppb의 상기 기법에 대한 검출 한계 아래이다. 상기 탄소 동위원소 비를 또한 SIMS 측정에 의해 측정할 수 있다. 상기와 같은 측정은 상기 CVD 다이아몬드 중의 탄소 동위원소 비가 99.6% ¹²C이고, 이는 전구체 CH₄ 중의 것과 실질적으로 동일함을 가리킨다. 따라서 상기 공정은 동위원소 풍부 탄소 소스 기체와 동일한 동위원소 비를 갖지만, 상기 동위원소 풍부 탄소 소스 기체의 경우보다 실질적으로 더 낮은(100 배 이상, SIMS의 감도에 의해 제한됨) 질소 불순물 함량을 갖는 탄소 소스 물질을 형성한다.

실시예 3

본 실시예는 실시예 2의 고체 탄소 소스를 높은 동위원소 순도 및 높은 화학적 순도를 모두 갖는 합성 단결정 다이아몬드의 합성에 대한 탄소 소스로서 사용하는 본 발명의 실시태양에 관한 것이다.

실시예 2에서 합성된 다이아몬드층을 레이저를 사용하여 절단하여 공칭 외부 직경이 48 ㎜이고 공칭 내부 직경이 36 ㎜인 환대를 형성시킨다. 상기 환대를 50 ㎜ 직경, 5 ㎜ 두께의 몰리브덴 캐리어상에 전기 전도성 은 도료(Acheson EletroDag 1415, Agar Scientific, Stansted, UK)를 사용하여 열 부착시킨다.

스카이프 연마된 표면과 약 3 ㎜ x 3 ㎜ x 0.5 ㎜의 치수를 갖는 4 개의 단결정 CVD 다이아몬드 플레이트(Element Six Ltd, Isle of Man, www.e6cvd.com)를 고온 산화 산 혼합물을 사용하여 화학적으로 세척하고 상기 환대의 중심 구멍 중의 상기 몰리브덴 캐리어 상에 납땜한다(Au-Ta 남땜 물질 사용).

상기 텅스텐 캐리어, 열 부착된 다결정성 다이아몬드 환대 및 납땜된 단결정 CVD 다이아몬드 플레이트를 포함하는 조립체를 실시예 2에 사용된 것과 유사한 CVD 반응기에 넣는다.

이어서 CVD 다이아몬드층을 하기의 조건을 사용하여 단결정 다이아몬드 기재상에서 성장시킨다:

압력 - 20 kPa(약 150 Torr);

성장 동안의 단결정 기재 온도: 900 - 960 ℃;

성장 동안의 다결정 환대 온도: 975 - 1000 ℃;

sccm(표준 입방 센티미터)의 기체 흐름: H₂ - 600, Ar - 20; 및

기체 질소 함량: H₂ - 10 ppb 미만으로서 측정됨, Ar - 10 ppb 미만으로서 측정됨.

상기 다결정성 다이아몬드 환대는 상기 단결정 다이아몬드 기재보다 약간 더 높고 더 낮은 열-싱크 웰이므로, 상기 플라스마에 더 가깝고 상기 단결정 다이아몬드 기재보다 약간 더 뜨거운 것으로 측정되었다.

상기 다결정성 다이아몬드의 식각 속도, 및 따라서 상기 단결정 다이아몬드의 성장 속도를 상기 다결정성 물질의 플라스마에 노출된 온도 및/또는 면적의 증가에 의해 향상시킬 수 있다. 특히, 상기 몰리브덴 캐리어 위에서 상기 다결정성 다이아몬드 물질에 열 부착되지 않거나 이격되어 있는 다결정성 다이아몬드 물질 또는 상기 플라스마 중에 수직으로 서 있는 다결정성 다이아몬드 물질 조각을 사용하는 것은 모두 상기 다결정성 다이아몬드 물질의 온도 및 식각 속도를 증가시키며, 이에 의해 상기 단결정 다이아몬드의 기체 탄소 농도 및 따라서 성장 속도가 증가한다.

상기 수소-아르곤 플라스마는 상기 환대의 다결정성 다이아몬드를 서서히 식각시키고 상기 단결정 기재상에 CVD 다이아몬드를 침착시킨다. 상기 환대의 다결정성 다이아몬드의 식각 속도는 매우 느리므로, 상기 단결정 기재상의 침착 속도도 또한 매우 느리다(전형적으로는 1 ㎛/hr 미만). 대략 24 시간 성장 후, 상기 공정은 종료되며 상기 조립체는 회수된다.

상기 코팅된 단결정 기재들 중 하나를 SIMS에 의해 분석할 수 있다. ¹²C 및 ¹³C 동위원소의 동위원소 비의 깊이 프로파일은, 상기 표면으로부터 대략 5 ㎛의 깊이까지, 상기 ¹²C 함량이 대략 99.6%이고, 이는 고체 탄소 소스 물질과 실질적으로 동일하며; 대략 5 ㎛의 깊이 아래에서, 상기 ¹²C의 농도, 즉 비-동위원소 풍부 탄소의 농도는 대략 98.9%임을 가리킨다. 추가의 SIMS 측정을 사용하여 질소의 총 농도를 측정할 수 있다. 상기와 같은 측정은 상기 표면의 약 5 ㎛ 이내에서 상기 CVD 다이아몬드의 총 질소 함량이 약 100 ppb의 상기 기법의 한계 이하임을 가리킨다.

공초점 PL 측정을 사용하여 NV 결함 농도를 측정할 수 있다. 상기와 같은 측정은 약 10⁹ ㎝^-3의 NV 결함 농도를 입증한다. 이들 성장한 그대로의 NV 중심들 중 하나를 한 에코 기법을 사용하여 특성화할 수 있다. 상기 분석된 NV 중심은 대략 1.6 ms의 T2 시간을 갖는 것으로 밝혀졌다.

따라서, ¹²C에 대해 동위원소 풍부하고 매우 낮은 질소 함량을 갖는 단결정 CVD 다이아몬드층을 본 발명의 방법에 의해 합성한다.

실시예 4

본 실시예는 실시예 2의 고체 탄소 소스를 높은 동위원소 순도 및 높은 화학적 순도를 모두 갖는 합성 단결정 다이아몬드의 합성에 대한 탄소 소스로서 사용하는 본 발명의 추가의 실시태양에 관한 것이다.

본 실시예는 실시예 2 및 실시예 3에 사용된 것들과 유사한 2 개의 마이크로웨이브 플라스마 CVD 다이아몬드 합성 반응기를 사용한다. 제 1 반응기는 실시예 2에 따른 고체 탄소 소스를 기상 탄소 종으로 전환시키는데 사용된다. 상기 제 1 반응기를 그의 기상 배출물의 일부 또는 전부가 제 2 반응기(조건은 다이아몬드가 침착되도록 하는 것이다) 내로 조절 가능하게 흐를 수 있도록 상기 제 2 반응기에 연결시킨다.

실시예 2에 따른 고체 탄소 소스를 몰리브덴 캐리어(직경 50 ㎜, 두께 5 ㎜)에 열 부착시키고(Acheson ElectroDag 1415 사용) 상기 제 1 반응기에 넣는다. 상기 활성화에 사용되는 조건은 하기와 같다:

압력 - 24 kPa(약 180 Torr);

성장 동안의 다결정성 층 온도: 약 1000 ℃;

sccm(표준 입방 센티미터)의 기체 흐름: H₂ - 350, Ar - 15; 및

상기 다결정성 층의 온도를 상기 플라스마에 공급되는 마이크로웨이브 전력(대략 3 kW)의 조절에 의해 약 1000 ℃에서 유지시킨다. 상기 플라스마에 의해 방출된 빛의 정성적인 광학적 방출 분광학은 상기 플라스마 중의 원자 탄소의 존재를 가리키며, 이는 상기 다이아몬드의 식각이 발생하고 있음을 입증한다. 상기 활성화 공정을 상기 성장 전 식각 시퀀스가 제 2 반응기에서 개시되는 것과 대략 동시에 개시시키며, 상기 제 1 반응기에서 생성되는 탄소 함유 기체는 상기 제 2 반응기로 공급되기보다는 초기에 폐기물로 전부 버려진다.

스카이프 연마된 표면 및 약 3 ㎜ x 3 ㎜ x 0.5 ㎜의 치수를 갖는 4 개의 단결정 CVD 다이아몬드 플레이트(기재)(Element Six Ltd, Isle of Man, www.e6cvd.com)를 고온 산호 산 혼합물을 사용하여 화학적으로 세척하고 50 ㎜ 직경, 5 ㎜ 두께의 몰리브덴 캐리어 상에서 납땜한다(Au-Ta 남땜 물질 사용).

상기 기재의 R_a 측정(기재당 5 회의 0.08 ㎜ 측정)을 스타일러스 프로필로미터(예를 들어 "Taylor Hobson FormTalysurf 50", Taylor Hobson Ltd, Leicester, UK)를 사용하여 기록할 수 있다. 상기 R_a는 모든 경우에 약 1 ㎚ 미만이다. 추가의 측정을 1 ㎛ x 1 ㎛의 면적에 걸쳐 랜덤하게 선택된 기재상에서 원자력 현미경(Veeco "Dimension 3100")을 사용하여 수행할 수 있다. 이는 R_q가 0.5 ㎚ 미만임을 가리킨다.

상기 몰리브덴 캐리어 및 단결정 기재를 제 2 반응기에 넣고 하기의 동일 반응계 플라스마 식각 시퀀스를 가하였다:

하기의 조건들을 사용하는 산소 식각:

약 20 kPa의 압력;

H₂ - 300 sccm, Ar - 15 sccm, O₂ - 10 sccm의 기체 흐름;

대략 800 ℃의 온도; 및

지속 기간 - 10 분;

이어서 하기 조건 하에서의 수소 식각:

약 20 kPa의 압력;

H₂ - 300 sccm, Ar - 15 sccm의 기체 흐름;

대략 780 ℃의 온도; 및

지속 기간 - 10 분.

일단 상기 식각 시퀀스가 완료되면, 상기 제 2 챔버 내로의 수소 및 아르곤의 직접적인 기체 흐름을 서서히 감소시키는 반면 상기 제 1 챔버에서부터 2 챔버 내로의 기체 흐름을 상기 제 2 챔버 내로의 전체 기체 흐름이 상기 제 1 챔버로부터일 때까지 서서히 증가시킨다.

일단 상기 기체 흐름이 확립되면, 상기 제 2 반응기의 조건은 하기와 같다:

약 20 kPa의 압력;

제 2 챔버 내로의 전체 기체 흐름 300 sccm; 및

대략 860 ℃의 기재 온도.

상기 제 2 반응기에서 플라스마에 대한 마이크로웨이브 전력을 목적하는 온도의 성취를 위해 조절한다. 상기 플라스마에 의해 방출된 빛의 정성적인 광학적 방출 분광학은 상기 플라스마 중의 원자 탄소의 존재를 가리킨다.

상기 공정을 대략 총 24 시간 동안 실행한 후에 종료시킨다. 상기 반응기로부터 제거 시 상기 코팅된 단결정 기재를 몰리브덴 캐리어로부터 제거한다. 마이크로미터를 사용한 두께 측정은 약 8 ㎛ 내지 약 12 ㎛의 층이 상기 원래의 기판상에 침착되었음을 가리킨다.

랜덤하게 선택된 코팅된 기재를 추가로 특성화한다. 동위원소 순도를 대략 5 ㎛의 깊이까지 SIMS 깊이 프로파일링을 사용하여 측정할 수 있다. 대략 5 ㎛의 깊이까지 상기 ¹²C 농도는 대략 99.6%이고, 이는 고체 탄소 소스 물질과 실질적으로 동일하다. 총 질소 함량을 추가의 SIMS 측정에 의해 측정할 수 있다. 상기 총 질소 함량은 대략 100 ppb의 검출 한계 미만이다.

공초점 PL 측정을 사용하여 NV 결함 농도를 측정할 수 있다. 상기와 같은 측정은 약 10⁹ ㎝^-3의 NV 결함 농도를 입증할 것이다. 이들 성장한 그대로의 NV 중심들 중 하나를 한 에코 기법을 사용하여 특성화할 수 있다. 상기 측정된 T2 시간은 대략 1.6 ms이다.

상기 스펙트럼 안정성을 발생 진동수에 대한 상기 방출된 광자의 진동수의 막대그래프의 FWHM에 의해 특성화할 수 있다. 이는 대략 10⁶ 이상의 방출된 광자에 대해 측정된 총 광자 수에 대해 200 MHz 내지 250 MHz이다.

비교 실시예 1

비교 실시예 1은 상기 소스 기체에 대한 산소 첨가를 생략함을 제외하고 실시예 1의 방법에 따랐다. 사용된 정확한 조건은 하기와 같았다:

압력 - 20 kPa(약 150 Torr);

성장 동안의 표면 온도 975 - 1000 ℃;

기체 질소 함량: H₂ - 부피 기준으로 10 ppb 미만으로서 측정됨, Ar - 부피 기준으로 10 ppb 미만으로서 측정됨, CH₄ - 부피 기준으로 10 ppm 미만으로서 명시됨, 공급자에 의해 8±1 ppm으로서 측정됨;

CH₄ 동위원소 순도: ¹²C 99.6% 초과.

상기 공정을 24 시간 동안 실행시켰으며 종료 후, 상기 CVD 다이아몬드층의 두께는 60 ㎛ 내지 70 ㎛의 범위인 것으로 밝혀졌다. 대략 5 ㎛ 깊이까지의 SIMS 깊이 프로파일링은 상기 층의 ¹²C 동위원소 함량이 99.5% 내지 99.6%임을 가리켰으며, 이는 상기 CH₄ 소스 기체의 경우와 대략적으로 동일하다. 추가로, 상기 총 질소 함량의 SIMS 측정은 대략 1 ppm임을 밝혔다.

EPR에 의한 NV 중심의 앙상블 측정은 대략 5 ppb(대략 10¹⁵ ㎝^-3)의 농도를 제공하였다. 이는 대략 0.1 ㎛의 인접한 NV 중심들 간의 평균 거리와 같다. PLE 측정은 임의의 단리된 NV 중심(즉 대략 1 ㎛ 초과까지 분리된 NV 중심, 대략 10¹² ㎝^-3의 NV 중심의 농도와 같다)을 식별할 수 없었다.

한 에코 방법을 사용한 실온에서의 T2 시간의 측정은 대략 20 μs의 T2 시간을 제공하였다.

상기 성장한 그대로의 NV 중심(그의 T2 시간은 앞서 측정되었다)으로부터 방출된 광자의 안정성을 본 출원의 다른 곳에 개시된 방법을 사용하여 특성화하였으며 발생 진동수에 대한 상기 방출된 광자 진동수의 막대그래프의 FWHM은 안정성이 대략 10⁶ 이상의 방출된 광자에 대해 측정된 광자의 총 수에 대해 400 MHz 내지 500 MHz임을 보인다.

실시예 5

본 실시예는 이온 주입에 의한 ¹⁵NV 중심의 실시예 1에 따라 생성된 물질 샘플 내로의 형성에 관한 것이다.

¹⁵NV 중심을 질소 이온의 주입 및 후속의 어닐링에 의해 실시예 1의 다이아몬드층의 합성에 따라 형성시켰다. 2 MeV ¹⁵N⁺⁺ 이온을 약 15 ㎛까지 분리된 대략 0.1 ㎛ 직경의 구역 내로 주입하였다. 상기 용량은 약 1000 이온/면적인 것으로 선택되었다. 광범위하게 입수 가능한 "TRIM" 소프트웨어를 사용하는 주입 공정의 몬테 카를로 시뮬레이션은 다수의 충돌을 통해 초기 광선으로부터 확산된 이온들이 수 ㎛의 상기 초기 광선에 수직인 측 방향 치수를 갖는 부피를 통해 분포됨을 보였다.

상기 샘플을 3 시간의 기간 동안 약 800 ℃의 온도에서 어닐링시키고 이어서 5 시간 동안 대략 1200 ℃의 온도에서 추가로 어닐링시켰다. 상기 두 어닐링을 모두 대략 10^-6 Pa의 압력에서 진공 노에서 수행하여 상기 다이아몬드의 그라파이트화를 억제하였다. 상기 어닐링은 상기 주입된 ¹⁵N 원자들 중 일부가 상기 ¹⁵NV 중심에의 주입 공정 동안 또한 형성된 공동과 결합을 일으키게 한다. 고 에너지 이온의 주입 중에 다수의 공동들이 형성되므로, 상기 공동 중 일부는 상기 샘플 중에 존재하는 "고유" ¹⁴N 질소(자연에 풍부한 질소는 대략 0.37% ¹⁵N을 함유한다)를 갖는 NV 중심을 생성시킬 수 있다.

NV 중심의 생성 후에, 공초점 형광 현미경 분석을 사용하여 상기 중심을 검출하였다(도 7). 상기 초기 이온 광선의 1 ㎛ 이내의 NV 중심들 중 50 개의 고정밀 구조를 측정하여 고유 ¹⁴NV 중심과 주입된 ¹⁵NV 중심을 구별할 수 있었다. 상기 측정된 모든 NV 중심은 ¹⁵NV 고정밀 구조를 보였으며, 이는 "고유" 질소 ¹⁴NV 중심이 통제된 배열을 방해하는 분석된 구역 중에 존재함을 가리킨다.

따라서 본 실시예는 본 발명의 방법에 의해, 통제된 NV 중심의 통제된 배열이 본 발명의 단결정 다이아몬드 중에 생성될 수 있음을 설명한다.

실시예 6

본 실시예는 성장된 그대로의 NV 중심 농도의 특성화에 관한 것이다.

도 4는 단결정 CVD 다이아몬드층으로 성장한 음 전하 상태의 NV 중심의 형광 여기 스펙트럼을 나타낸다. 상기 스펙트럼을, 안정성 측정을 위해 사용된 동조 가능한 레이저를 사용하고, NV^- 중심(상기 스펙트럼의 주요 피크)의 ZPL의 어느 한쪽에서 대략 3 GHz의 레이저 진동수를 스캐닝하고, 상기 NV 중심으로부터의 광자 방출 강도(형광 강도)를 측정하여 획득하였다. 상기 스펙트럼을 1.6 K의 온도에서 기록하였다. Ib형 및 천연 다이아몬드 중의 고유 NV 중심이 상기 예리함을 나타내는 반면, 본 발명의 다이아몬드층 중의 NV 중심에 대해 상기 도면에서 관찰된 제로 포논선의 진동수 안정성은 나타내지 않는다.

본 발명자의 취지는 Ib형 및 천연 다이아몬드 중에 존재하는, 질소와 같은 다른 이온화할 수 있는 결함이 존재할 수 있고 상기 결함의 충전-방전 주기가 고유 NV 중심의 위치에서 전기장의 변동을 생성시킬 수 있다는 것이며, 이는 상기 형광 스펙트럼이 예를 들어 도 9에 나타낸 바와 같이 예리하지 않고 상기에 나타낸 진동수 안정성을 갖지 않음을 의미한다. 따라서, 본 발명의 다이아몬드층 중의 질소 농도의 감소는 보다 높은 질소 농도를 갖는 합성 다이아몬드 물질에 비해 본 발명의 NV 중심의 보다 양호한 안정성을 제공한다.

실시예 7

본 실시예는 다이아몬드층 중의 질소 농도의 측정에 관한 것이다.

다이아몬드층을 본 발명의 방법에 따라 성장시켰다. 상기 다이아몬드층의 질소 순도를 전자 상자성 공명(EPR) 및 2 차 이온 질량 분광학(SIMS) 연구에 의해 특성화하였다. 상기 SIMS는 상기 다이아몬드층 중의 총 질소 농도가 0.1 ppm(백만당 부) 이하임을 보였으며, 상기 기구의 검출 수준 및 실온 연속파 EPR은 상기 단일 대체 질소 농도가 <0.1 ppb(10억당 부)임을 보인다.

상기 다이아몬드층 중의 NV 중심의 농도를 532 ㎚ 여기 및 대략 700 ㎚의 상 깊이에 상응하는 N_A = 1.4의 개구 수를 갖는 대물렌즈를 사용하는 공초점 현미경을 사용하여 측정하였다(도 5 참조).

도 5에 도시된 밝은 점들을 각각 시험하여 이들 점이 단일 NV 중심임을 보였다. 상기 시험은 광자들의 방출 간에 시간 지연이 항상 존재하고, 이는 오직 상기 방출 중심이 단일 NV 중심인 경우에만 사실일 수 있음을 검사한다.

10 개의 다이아몬드층의 실시예 세트에 걸쳐, NV 중심의 농도가 약 10¹⁰ ㎝^-3 내지 약 10¹³ ㎝^- ³ 의 벌크 농도에 상응하는 0.01 내지 10/입방 마이크론 범위에 있는 것으로 측정되었다.

실시예 8

본 실시예는 선행 실시예에 개시된 방법들을 사용하며 단결정 CVD 다이아몬드의 제조에 관한 것이다.

실시예 1의 방법을 사용하여, 동위원소 풍부 CVD 다이아몬드의 층을 단결정 CVD 다이아몬드 기재상에 생성시켰다. 실시예 1과의 비교에서 차이는 하기와 같았다:

CH₄ 질소 농도: 15 ppm N₂ 당량에서 측정됨

CH₄ 동위원소 순도: ¹²C 99.99% 초과.

성장한 NV 결함의 농도가 공초점 PL 기법을 사용하여 대략 약 10¹⁰ ㎝^-3인 것으로 추정되었다. 상기 NV 중심들 중 하나를 실온에서 한 에코 기법을 사용하여 그의 T2 시간의 측정을 위해 선택하였다. 상기 한 에코 진폭은 15 ms의 기간에 걸쳐 감쇠가 없었으며, 이는 T2 시간이 15 ms보다 매우 훨씬 더 큰 것을 가리킨다. 상기 측정의 결과를 도 10에 나타내며, 여기에서 99.99% ¹³C(22)에 대한 결과를 99.6% ¹³C(24) 및 천연 풍부 ¹³C(26)에 대한 결과와 비교한다.

상기 논의된 바와 같이, 다이아몬드 중의 NV 중심은 하나보다 많은 자기 스핀 상태를 가지며 따라서 큐비트 용도에 사용될 수 있다. 도 1(a)는 기저 상태 스핀 구조에서 고정밀 커플링 에너지의 차이를 나타내는, ¹⁵NV^- 및 ¹⁴NV^- 중심에 대한 에너지 수준 도식을 나타낸다. 상기 중심의 스핀 구조를 또한 도 1(b)의 광학적으로 검출된 자기 공명 스펙트럼에서 찾을 수 있다. 도 1(a) 및 1(b)는 NV 중심들에 대한 자기 스핀 상태의 비-축퇴를 명백히 나타낸다. 도 1(a)가 나타내는 바와 같이, 자기 스핀 상태들 간에 다수의 허용된 전이가 존재하며, 이에 의해 보다 높은 에너지 자기 스핀 상태를 차지하는 NV 중심이 에너지를 상실할 수 있다. 상기 NV 중심이 고 에너지 자기 스핀 상태에서부터 저 에너지 자기 스핀 상태로의 전이를 겪는 경우 상실된 에너지는 광자로서 방출될 수 있으며 따라서 이를 광 검출기를 사용하여 검출하고 특성화할 수 있다.

도 2(a)는 NV 중심의 합성 다이아몬드 물질 내로의 주입을 도식적으로 나타낸다. 이 도면에서, NV 중심은 2 MeV(메가 전자 볼트)의 에너지에서 N⁺⁺ 이온의 주입에 의해 형성된다. 상기 도면에 나타낸 NV 중심은 모두 동일한 에너지로 주입되며 2-차원 배열을 형성한다.

도 2(b)는 주입 중 다이아몬드 구조에서 고 에너지 질소 이온의 경로를 나타내는 몬테-카를로 시뮬레이션의 결과를 나타낸다. 상기 이온의 최종 위치의 분포는 약 1.1 ㎛의 평균 깊이를 가지며 상기 분포는 약 0.5 ㎛의 반치전폭에 의해 측 방향으로 특성화된다. 본 도면에서, NV 중심은 2 MeV의 에너지에서 N⁺⁺ 이온의 주입에 의해 형성된다. 상기 주입된 이온의 경로는 직선이 아니라, 상기 다이아몬드 구조의 탄소 원자들의 충돌 간의 일련의 직선 구획으로 구성된다. 상기 충돌 중 일부는 상기 탄소 원자들을 그들의 통상적인 부위에서 떨어뜨려 자기 침입형 탄소 원자 및 공동을 형성시켜 손상된 대역을 형성시킨다. 상기 손상된 대역의 측 방향 확산은 주입된 N⁺⁺ 이온의 분포의 경우와 대충 동일하지만, 주입된 N⁺⁺ 이온당 다수(예를 들어 10² 내지 10³)의 간극 및 공동이 형성된다.

도 3은 단결정 CVD 다이아몬드 층 중의 주입된 NV 중심들의 2 차원 배열의 공초점 형광 현미경 상을 나타낸다. 상기 상 중의 각 점은 단일 NV 중심에 상응한다. 상기 점 집단(이중 4 개는 실질적으로 사각형 배열로 보일 수 있다)은 상기 주입 공정에 의해 형성된 NV 중심이고 다른 랜덤하게 분포된 점들은 성장 공정 도중 질소 원자 및 공동의 혼입에 의해 형성된 NV 중심(또한 "고유 NV 중심"이라 칭함)에 기인한다.

도 7에 예시된 공초점 현미경 배열에서, (2)는 레이저이고, (4)는 애벌란시 광 다이오드(APD)이고, (6)은 다이아몬드 표면이고, (8)은 단일 NV 중심이고 (10)은 마이크로웨이브 및 라디오진동수이다.

Claims

높은 화학적 순도 및 높은 동위원소 순도의 다이아몬드 물질을 제조하는 방법으로서,
결정 결함이 실질적으로 없는 표면을 갖는 다이아몬드 기재를 제공하고;
고 순도 기체를 포함하는 소스 기체 혼합물을 제공하고, 여기에서 상기 소스 기체 혼합물 중의 질소의 농도는 약 300 ppb 이하이며;
¹²C를 포함하는 고체 탄소 소스를 상기 소스의 총 C 함량의 약 99% 이상의 양으로 제공하고, 여기에서 상기 고체 탄소 소스는 낮은 질소 불순물 함량을 가지며;
상기 소스 기체 혼합물과 고체 탄소 소스의 적어도 일부를 활성화 및/또는 해리시켜 기상 탄소 종들을 형성시키고;
상기 기재의 표면상에 균질 에피택셜(homoepitaxial) 다이아몬드의 성장을 허용함
을 포함하는 방법.
제 1 항에 있어서,
상기 고체 탄소 소스가 다이아몬드인 방법.
제 1 항 또는 제 2 항에 있어서,
상기 고체 탄소 소스가 상기 기상 탄소 종의 약 80% 이상을 제공하는 방법.
제 3 항에 있어서,
상기 고체 탄소 소스가 상기 기상 탄소 종의 실질적으로 100%를 제공하는 방법.
제 1 항 내지 제 4 항 중 어느 한 항에 있어서,
하기의 조건들 중 하나 이상을 만족하는 방법:
(a) 상기 기재의 온도가 약 800 ℃ 내지 약 1000 ℃의 범위이고;
(b) 산소를 상기 소스 기체에, O₂ 당량으로서 측정된, 상기 전체 소스 기체 혼합물의 약 0.5 내지 약 5 부피%의 양으로 가한다.
제 5 항에 있어서,
조건 (i)를 만족하는 방법.
제 5 항 또는 제 6 항에 있어서,
조건 (ii)를 만족하는 방법.
높은 화학적 순도 및 높은 동위원소 순도의 다이아몬드 물질을 제조하는 방법으로서,
결정 결함이 실질적으로 없는 표면을 갖는 다이아몬드 기재를 제공하고;
고 순도 기체 및 탄소 소스 기체를 포함하는 소스 기체 혼합물을 제공하고, 여기에서 상기 고 순도 기체는 상기 소스 기체 혼합물 중의 총 질소 수준에 약 300 ppb 이하를 기여하며, 상기 탄소 소스 기체는 ¹²C를 상기 탄소 소스 기체의 총 C 함량의 99% 이상의 양으로 포함하고 질소 불순물을 약 20 ppm 이하의 양으로 함유하며;
상기 소스 기체를 해리시키고;
상기 표면상에 균질 에피택셜 다이아몬드의 성장을 허용함
을 포함하며, 하기의 조건들 중 하나 이상을 만족하는 방법:
(a) 상기 기재의 온도가 약 800 ℃ 내지 약 1000 ℃의 범위이고;
(b) 산소를 상기 소스 기체에, O₂ 당량으로서 측정된, 상기 전체 소스 기체 혼합물의 약 0.5 내지 약 5 부피%의 양으로 가한다.
제 8 항에 있어서,
조건 (a)를 만족하는 방법.
제 8 항 또는 제 9 항에 있어서,
조건 (b)를 만족하는 방법.
제 8 항 내지 제 10 항 중 어느 한 항에 있어서,
상기 탄소 소스 기체가 질소 불순물을 약 5 ppm 이하의 양으로 포함하는 방법.
제 1 항 내지 제 11 항 중 어느 한 항에 있어서,
상기 기재의 표면이 실질적으로 {100}, {110} 또는 {111} 표면인 방법.
제 1 항 내지 제 12 항 중 어느 한 항에 있어서,
상기 다이아몬드 물질의 표면을 가공하여 결정 결함이 실질적으로 없는 표면을 형성시키는 추가의 단계를 포함하는 방법.
제 13 항에 있어서,
상기 다이아몬드 물질의 표면을 약 50 ㎚ 이하의 조도 R_q를 갖는 표면을 형성하도록 가공하는 방법.
제 13 항 또는 제 14 항에 있어서,
상기 표면을 기계적 연마에 의해 가공하는 방법.
제 13 항 내지 제 15 항 중 어느 한 항에 있어서,
상기 표면을 식각에 의해 가공하는 방법.
제 16 항에 있어서,
상기 식각이 Ar/Cl₂ 식각인 방법.
제 15 항에 있어서,
호스트 물질의 가공된 표면 위에서 상기 호스트 물질의 추가의 층을 성장시킴을 포함하고, 상기 추가의 층이 약 100 ㎛ 이하의 두께를 갖는 방법.
제 1 항 내지 제 18 항 중 어느 한 항에 있어서,
하나 이상의 단리된 NV 중심을 상기 다이아몬드 물질 중에 형성시키는 방법.
제 19 항에 있어서,
상기 NV 중심을 질소 이온 주입, 질소 원자 주입 또는 질소 함유 이온 주입에 의해 형성시키는 방법.
제 19 항에 있어서,
상기 NV 중심을 상기 다이아몬드 물질 내로 성장시키는 방법.
제 1 항 내지 제 21 항 중 어느 한 항에 있어서,
약 0.1 시간 내지 약 16 시간 범위의 기간 동안 약 600 ℃ 내지 약 900 ℃ 범위의 온도에서 어닐링시키는 추가의 단계를 포함하는 방법.
제 1 항 내지 제 22 항 중 어느 한 항에 있어서,
약 0.1 시간 내지 약 16 시간 범위의 기간 동안 약 1000 ℃ 이상의 온도에서 어닐링시키는 추가의 단계를 포함하는 방법.
제 19 항 내지 제 23 항 중 어느 한 항에 있어서,
상기 NV 중심의 농도가 약 10 ppm 이하인 방법.
제 19 항 내지 제 24 항 중 어느 한 항에 있어서,
하나 이상의 NV 중심을 자기 스핀을 갖는 다른 요소로부터 약 0.02 ㎛ 이상까지 분리시키는 방법.
제 1 항 내지 제 25 항 중 어느 한 항의 방법에 의해 생성된 합성 다이아몬드 물질.
제 26 항에 있어서,
상기 다이아몬드가 단결정 다이아몬드인 합성 다이아몬드 물질.
다이아몬드층이 약 5 ppb 이하의 총 질소 농도 및 약 0.9% 이하의 ¹³C의 총 농도를 갖는 합성 다이아몬드 물질 층.
제 28 항에 있어서,
상기 다이아몬드가 CVD 다이아몬드인 합성 다이아몬드 물질 층.
제 29 항에 있어서,
상기 다이아몬드가 단결정 다이아몬드인 합성 다이아몬드 물질 층.
제 26 항 내지 제 30 항 중 어느 한 항에 있어서,
붕소의 농도가 약 100 ppb 이하인 합성 다이아몬드 물질.
제 26 항 내지 제 31 항 중 어느 한 항에 있어서,
보충되지 않는 대체 붕소의 농도가 약 100 ppb 이하인 합성 다이아몬드 물질.
제 26 항 내지 제 32 항 중 어느 한 항에 있어서,
규소의 농도가 약 100 ppb 이하인 합성 다이아몬드 물질.
제 26 항 내지 제 33 항 중 어느 한 항에 있어서,
77 K의 온도에서 측정된, 약 1332.5 ㎝^-1의 이동에서 다이아몬드 라만 선의 강도에 대해 표준화된 737 ㎚ 광발광 선의 강도에 의해 특성화된 규소-공동의 농도가 약 0.5인 합성 다이아몬드 물질.
제 26 항 내지 제 34 항 중 어느 한 항에 있어서,
상기 상자성 결함의 농도가 약 1 ppm 이하인 합성 다이아몬드 물질.
제 26 항 내지 제 35 항 중 어느 한 항에 있어서,
임의의 단일 비-수소 불순물의 농도가 약 5 ppm 이하인 합성 다이아몬드 물질.
제 26 항 내지 제 36 항 중 어느 한 항에 있어서,
수소 및 그의 동위원소를 제외한 총 불순물 함량이 약 10 ppm 이하인 합성 다이아몬드 물질.
제 26 항 내지 제 37 항 중 어느 한 항에 있어서,
상기 단결정 다이아몬드 호스트 물질 중의 수소 불순물의 농도가 약 10¹⁸ ㎝^-3 이하인 합성 다이아몬드 물질.
호스트 물질 및 양자 스핀 결함을 포함하고, 상기 양자 스핀 결함이 실온에서 약 500 μs 이상의 T₂를 갖는 고체 상태 시스템.
제 39 항에 있어서,
상기 양자 스핀 결함이 실온에서 약 1 ms 이상의 T₂를 갖는 시스템.
제 39 항 또는 제 40 항에 있어서,
상기 양자 스핀 결함에 대한 m_s = ±1에서부터 m_s = 0 상태까지의 전이의 안정성이 특정 진동수를 갖는 광자 수 대 상기 광자의 진동수의 막대그래프의 피크의 FWHM가 약 500 MHz 이하 이도록 하는 것인 고체 상태 시스템.
제 39 항 내지 제 42 항 중 어느 한 항에 있어서,
상기 호스트 물질이 제 26 항 내지 제 38 항 중 어느 한 항에 정의된 바와 같은 합성 다이아몬드 물질 층인 고체 상태 시스템.
제 39 항 내지 제 42 항 중 어느 한 항에 있어서,
상기 호스트 물질이 CVD 다이아몬드인 시스템.
제 39 항 내지 제 43 항 중 어느 한 항에 있어서,
상기 CVD 다이아몬드가 단결정 CVD 다이아몬드인 시스템.
제 39 항 내지 제 44 항 중 어느 한 항에 있어서,
상기 양자 스핀 결함이 상기 다이아몬드 표면의 약 100 ㎛ 이내에 위치하는 시스템.
제 39 항 내지 제 45 항 중 어느 한 항에 있어서,
상기 호스트 물질의 표면에 결정 결함이 실질적으로 없는 시스템.
제 39 항 내지 제 46 항 중 어느 한 항에 있어서,
상기 호스트 물질의 표면이 ¹⁶O로 종결된 시스템.
제 47 항에 있어서,
상기 양자 스핀 결함에 가장 가까운 호스트 물질의 표면의 약 95% 이상이 ¹⁶O로 종결된 시스템.
제 46 항에 있어서,
상기 호스트 물질의 표면이, 상기 양자 스핀 결함이 형성되는 곳에 가장 가까운 표면상의 점을 중심으로 약 5 ㎛ 반경의 원에 의해 한정된 구역 내에서 약 10 ㎚ 이하의 단결정 다이아몬드의 표면 조도 R_q를 갖는 시스템.
제 43 항 내지 제 49 항 중 어느 한 항에 있어서,
상기 CVD 다이아몬드가 높은 화학적 순도를 갖는 시스템.
제 50 항에 있어서,
상기 CVD 다이아몬드가 약 10 ppb 이하의 중성의 단일 대체 질소 농도를 갖는 시스템.
제 43 항 내지 제 51 항 중 어느 한 항에 있어서,
상기 CVD 다이아몬드가 높은 동위원소 순도를 갖는 시스템.
제 52 항에 있어서,
상기 CVD 다이아몬드 중의 ¹²C 원자인 총 C 원자의 퍼센트로서 나타낸 분율이 약 99% 이상인 시스템.
제 39 항 내지 제 53 항 중 어느 한 항에 있어서,
상기 양자 스핀 결함이 NV 중심인 시스템.
제 54 항에 있어서,
상기 NV 중심이 ¹⁴N을 포함하는 시스템.
제 54 항에 있어서,
상기 NV 중심이 ¹⁵N을 포함하는 시스템.
제 1 항 내지 제 56 항 중 어느 한 항에 있어서,
상기 단결정 다이아몬드 호스트 물질 중의 수소 불순물의 농도가 약 10¹⁸ ㎝^-3 이하인 시스템.
제 49 항에 있어서,
상기 호스트 물질의 표면이 기계적 연마 및 식각에 의해 가공된 시스템.
제 49 항에 있어서,
상기 호스트 물질의 표면이 상기 표면상에 호스트 물질의 추가의 박층을 성장시킴으로써 가공되었고 상기 추가의 박층이 약 100 ㎛ 이하의 두께 및 성장한 그대로의 표면 구조를 갖는 시스템.
제 39 항 내지 제 59 항 중 어느 한 항에 있어서,
하나 이상의 양자 스핀 결함이 자기 스핀을 갖는 다른 요소들로부터 약 0.02 ㎛ 이상 분리된 시스템.
제 39 항 내지 제 60 항 중 어느 한 항에 있어서,
양자 리피터(repeater), 양자 암호작성 장치, 양자 컴퓨팅 장치, 스핀트로닉스 장치 또는 자기계인 시스템.