KR20110002958A - 리튬 폴리머 이차 전지의 전극 단자용 필름 및 이를 포함한 전극 단자 - Google Patents
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Abstract
본 발명은 리튬 폴리머 이차 전지에 사용되는 전극단자용 필름 및 그 제조방법을 제공한다.
본 발명의 전극단자용 필름은 무극성 폴리프로필렌 수지층; 및 상기 무극성 폴리프로필렌 수지층의 일면 또는 양면에 접촉 형성되어 있는 극성 폴리프로필렌 수지층;을 포함하여 이루어진다.
본 발명의 전극단자용 필름은 같은 프로필렌 수지 재질인 무극성 폴리프로필렌 수지층과 극성 폴리프로필렌 수지층으로 구성되어 층간 결합력이 우수하여 별도로 접착제를 사용하지 않아도 T-다이 방법으로 압출 또는 공압출 하거나 인플레이션(inflation) 방법으로 손쉽게 필름을 제조할 수 있다.
이렇게 제조된 필름은 전극단자 및 외부 파우치 포장재와 결합력이 뛰어나 리튬 폴리머 이차 전지의 제조에 유용하게 사용될 수 있다.
극성 폴리프로필렌 수지층, 무극성 폴리프로필렌 수지층, 리튬폴리머 이차 전지, 리튬폴리머 이차 전지용 필름, 전극단자
Description
본 발명은 리튬 폴리머 이차 전지의 전극 단자용 필름 및 그 제조 방법 에 관한 것으로, 더욱 상세하게는 리튬 폴리머 이차 전지의 전극 단자와 외부 파우치 포장재를 밀봉시키는 필름 및 그 제조방법에 관한 것이다.
역사적으로 납(Lead-acid)축전지, 니카드(Ni-Cd) 전지, 니켈수소(Ni-MH) 전지가 소형 2차 전지로 많이 사용되고 있다. 휴대용, 무선전자 제품들의 개발이 증가하는 현재 추세로 볼 때, 이들 제품들을 소형화하고, 경량화하기 위해 에너지 밀도가 높은 2차 전지의 필요성이 크게 대두되고 있다.
이와 같은 요구를 충족시킬 수 있는 전지로 현재 리튬이온 이차 전지가 사용되고 있다. 리튬이온 이차 전지는 에너지 밀도가 높고, 작동 전압이 높을 뿐 아니라, 우수한 보존 및 수명 특성을 보이는 등 많은 장점을 지니고 있어, 개인용 컴퓨터(Personal Computer), 캠코더(Camcorder), 또는 휴대용 전화기(Cellular phone)나, 휴대용 CD 플레이어와 PDA 등 개인용 무선 전자제품에 폭넓게 사용되고 있다.
이러한 리튬이온 이차 전지에는 LiPF6 유기용매로 구성된 액체 전해질이 사용된다.
이러한 액체 전해질을 사용하기 때문에 리튬이온 이차 전지는 전해액이 새어 나오는 것을 막고 폭발의 위험성을 감소시키기 위해 도1에 도시된 바와 같이 알루미늄 캔을 포장 재료로 사용한다.
따라서, 리튬이온 이차 전지는 포장 재료로 사용되는 알루미늄 캔으로 인해 무게가 무겁고 부피가 클 수 밖에 없고, 이러한 알루미늄 캔을 사용한다고 하더라도 이온상태의 액체 전해질을 사용하기 때문에 폭발의 위험이 상존하고 있어 안전성이 낮은 단점이 있다. 그에 따라, 이러한 안전성 향상과 부피를 감소시키면서 에너지 밀도를 더욱 높이기 위한 업체들의 연구개발을 끊임없이 이어지고 있다.
최근 이러한 리튬이온 이차 전지의 단점을 개선 보완한 전지로서 리튬폴리머 이차 전지가 개발되고 있다.
리튬폴리머 이차 전지는 리튬이온 이차 전지의 단점을 보완하여 전해질로 겔형 고분자 전해질을 사용하거나, 분리막에 액체 전해질을 함침하여 사용하기 때문에 전해액이 누액될 염려가 거의 없다.
따라서, 전지 외장을 알루미늄 캔을 사용하는 리튬이온 이차 전지와는 달리 리튬폴리머 이차 전지는 외장재를 파우치 형태로 할 수 있어 전지를 경량화 할 수 있고, 이를 통해 전지를 생산할 때 생산단가를 절감할 수 있으며, 전지의 형상을 다양하게 할 수 있어 제품경쟁력을 한 차원 끌어 올릴 수 있다.
무엇보다도 리튬폴리머 이차 전지는 외장재로 라미네이트 파우치를 사용하기 때문에 리튬폴리머 이차 전지를 박형화 하여 전지 두께를 1㎜이하로 줄일 수 있는 장점이 있다.
이러한 장점을 갖는 리튬 폴리머 이차 전지의 구조를 살펴보면, 도 2에 도시된 바와 같이 포장재인 라미네이트 알루미늄 파우치가 금속인 전극단자(양극: Al, 음극: Ni 또는 Cu)에 연결되어 있는데, 알루미늄 라미네이트 파우치의 최내층은 폴리프로필렌(CPP: Casted Poly Propylene) 필름으로 되어 있다.
이때, 알루미늄 파우치의 최내층에 사용되는 폴리프로필렌 수지는 나프타 또는 천연가스의 분리로 얻어지는 프로필렌을 중합하여 얻어진다. 폴리프로필렌 수지로 제조한 필름은 T-다이 캐스트(T-Die Cast) 법으로 만든 무연신 필름(CPP, Casted Poly Propylene)과, 인플레이션법으로 만든 인플레이션 필름(IPP, Inflation Poly Propylene)으로 구분할 수 있다. 그리고 무연신 필름을 연신한 필름을 통상 연신 필름(OPP, Oriented Poly Propylene)이라 한다.
상기 연신 필름은 무연신 필름을 연신하여 제조되는 필름으로, 연신 공정을 통하여 인장강도, 충격강도 등의 기계적 강도가 향상되고, 투명성, 광택성 등이 좋아지는 반면, 열접찹성은 떨어진다. 이러한 특성으로 인하여 상기 연신 필름은 인쇄용 필름으로 많이 사용되고 있다.
상기 무연신 필름은 연신 필름에 비해 광택, 투명성 등은 떨어지나 저온 충격강도가 우수하고, 특히 열 접착 성능이 우수하여 포장지의 열봉합층으로 많이 사용되고 있다. 무연신 필름은 상호간에 열접착성이 우수하나 금속재질에는 열접착이 되지 않는다. 따라서, 무연신 필름을 금속재질인 전극단자에 열접착 시키기 위해서는 무연신 폴리프로필렌 수지를 극성기를 갖는 화합물로 개질한 극성의 변성 폴리프로필렌 수지를 사용하여야 한다.
이렇게 변성 폴리프로필렌 수지를 사용하여 전극단자를 코팅하는 경우에 도 3을 참조하면, 리튬 폴리머 이차 전지의 전극 단자용 필름은 금속[양극(Al), 음극(Ni 또는 Cu)] 양면에 변성폴리프로필렌 필름이 융착된 구조로 알루미늄 파우치(Al Pouch)에 삽입되고, 전극단자에 융착된 변성 폴리프로필렌 필름은 알루미늄 파우치의 최내층 재질인 무연신 폴리프로필렌 필름과 열융착하여 밀봉됨으로써 전해액이 새어 나오지 않도록 전지 내부와 외부가 차단된다.
그런데, 전극단자의 측면에서 필름끼리 접촉하는 부분은 열융착 공정을 수행할 때 변성 폴리프로필렌 수지가 용융된 후 다시 응고되면서 수축되기 때문에 필름들이 합지될 때 수평을 상실하고, 쪼그라드는 문제가 발생한다. 이렇게 수축되어 쪼그라드는 부분이 발생하면 알루미늄 파우치와 열융착시킬 때 완벽하게 밀봉되지 않아 내부 전해액이 새어나올 우려가 있다.
전극단자의 측면에서 발생하는 쪼그라짐의 문제를 해결하기 위해서 도 4를 참조하면, 종래에는 [변성폴리프로필렌 수지(120) / 폴리에틸렌나프탈레이트(PEN: PolyEthyleneNaphthalate) 수지(110) / 변성폴리프로필렌 수지(120)]의 복합 수지 또는 [변성폴리프로필렌 수지(120) / 폴리에틸렌테레프탈레이트(PET: Polyethylene Terephtalate) 수지(110) / 변성폴리프로필렌 수지(120)]의 복합 수지를 사용하였다.
그러나, 상기 구조를 갖는 전극단자용 필름들은 현재 전량 일본에서 수입되고 있는데, 전극단자용 필름의 가운데에 있는 폴리에틸렌나프탈레이트 수지나 폴리에틸렌테레프탈레이트 수지는 그 자체로 고가의 수지여서 이를 사용하여 전극단자용 필름을 제조하는 경우 제조단가가 상승하는 문제가 있었고, 더욱이 필름의 양면을 구성하는 변성 폴리프로필렌 수지층과 필름의 가운데에 있는 폴리에틸렌나프탈레이트 수지 또는 폴리에틸렌테레프탈레이트 수지의 재질이 상이하여 접착력이 좋지 못하므로 이들을 접착시키기 위해 필수적으로 고가의 접착제인 타이레진 수지 등을 사용하여야만 하였으므로, 이로 인해 필름 제조 공정이 복잡해지고, 제조 단가가 상승하는 단점이 있었다.
따라서, 상기와 같은 단점을 갖는 전극단자용 필름을 대체하여 필름 제조 공정이 단순하면서도, 제조 단가가 저렴하며, 전극단자용 필름을 전극단자와 합지할 때, 전극단자의 측면에서 합지되는 필름들이 수평을 상실하고 쪼그라들어 이 부위를 통해 내부 전해액이 새어나올 우려를 해결할 수 있는 새로운 전극단자용 필름을 개발할 필요가 대두되고 있다.
상술한 종래 기술의 문제점을 해결하기 위해, 본 발명의 목적은 내부의 전해액이 새어 나오지 않게 하는 리튬 폴리머 이차 전지의 전극 단자용 필름 및 그 제조 방법을 제공하는 것이다.
또한, 본 발명의 또 다른 목적은 필름 제조 공정이 단순하면서도, 제조 단가가 저렴하며, 전극단자용 필름에서 요구되는 전극단자의 측면에서 발생하는 쪼그라짐의 문제를 해결할 수 있는 리튬 폴리머 이차 전지의 전극 단자용 필름 및 그 제조 방법을 제공하는 것이다.
위와 같은 과제를 달성하기 위한 본 발명의 한 특징에 따른 리튬 폴리머 이차 전지의 전극단자용 필름은 무극성 폴리프로필렌 수지층; 및 상기 무극성 폴리프로필렌 수지층의 일면 또는 양면에 접촉 형성된 극성 폴리프로필렌 수지층;을 포함하되, 상기 극성 폴리프로필렌 수지는 120 내지 150℃의 융점을 갖고, 상기 무극성 폴리프로필렌 수지는 155 내지 240℃의 융점을 갖는 것을 특징으로 한다.
본 발명에서 상기 무극성 폴리프로필렌 수지층은 극성기가 도입되지 않은 폴리프로필렌 수지층으로서, 필름의 기재 역할을 수행하고, 상기 극성 폴리프로필렌 수지층은 상기 무극성 폴리프로필렌 수지를 과산화물과 카르복실산으로 처리하여 극성기가 도입된 변성 폴리프로필렌 수지이다.
바람직하게, 상기 극성 폴리프로필렌 수지는 상기 무극성 폴리프로필렌 수 지를 과산화물, 및 카르복시산으로 처리하여 카르복시기가 도입될 수 있다.
바람직하게, 상기 과산화물은 디세틸 퍼옥시디카보네이트, 디미리스틸 퍼옥시디카보네이트, 디라우릴 퍼옥사이드, 디데카노일 퍼옥사이드, 디-(2-tert-부틸퍼옥시이소프로필)-벤젠, 2,5-디메틸-2,5-야-(tert-부틸퍼옥시)-헥산, 및 2,3-디메틸-2,3-디페닐부탄으로 이루어진 군에서 선택될 수 있다.
바람직하게, 상기 카르복시산은 무수말레인산일 수 있다.
또한, 본 발명의 한 특징에 따른 필름이 열융착된 리튬 폴리머 이차 전지용 전극단자의 제조방법은 무극성 폴리프로필렌 수지에 카르복시기를 도입시켜 극성 폴리프로필렌 수지를 제조하는 단계; 무극성 폴리프로필렌 수지의 일면 또는 양면에 상기 카르복시기가 도입된 극성 폴리프로필렌 수지를 합지하여 필름을 제조하는 단계; 및 상기 카르복시기가 도입된 극성 폴리프로필렌이 전극단자에 대응하도록 상기 제조된 필름으로 전극 단자를 감싸고, 상기 무극성 폴리프로필렌 수지의 융점 아래 및 상기 극성 폴리프로필렌 수지의 융점 위에서 상기 필름을 상기 전극단자와 열융착시키는 단계;를 포함하여 이루어진다.
바람직하게, 상기 극성 폴리프로필렌 수지는 120 내지 150℃의 융점을 갖고, 상기 무극성 폴리프로필렌 수지는 155 내지 240℃의 융점을 가질 수 있다.
본 발명의 리튬 폴리머 이차 전지의 전극단자용 필름은 같은 폴리프로필렌 계열의 재질인 무극성 폴리프로필렌 수지층과 극성 폴리프로필렌 수지층으로 구성되어 층간 결합력이 좋으므로 별도로 접착제를 사용하지 않아도 T-다이(T-Die) 방 법으로 압출 또는 공압출 하거나 인플레이션(inflation) 방법으로 손쉽게 필름을 제조할 수 있다.
이렇게 제조된 필름은 전극단자 및 외부 파우치 포장재와 결합력이 뛰어나 리튬 폴리머 이차 전지의 제조에 유용하게 사용될 수 있다.
또한, 본 발명의 리튬 폴리머 이차 전지의 전극단자용 필름은 금속 재질인 전극단자, 및 알루미늄 파우치의 최내층에 있는 무극성 재질인 폴리프로필렌 수지와 열융착하여 완벽하게 밀봉됨으로써 전지 내부의 전해액이 새어 나오지 않아 리튬 폴리머 이차 전지의 안정성을 증가시키고, 이를 통해 리튬 이차 전지의 수명을 연장시킬 수 있다.
또한, 본 발명의 리튬 폴리머 이차 전지의 전극단자용 필름은 고가의 폴리에틸렌나프탈레이트 수지 또는 폴리에틸렌테레프탈레이트 수지를 사용하는 대신 무극성 폴리프로필렌 수지층과 극성 폴리프로필렌 수지층을 적층하여 제조되고, 이에 따라 고가의 접착제를 별도로 사용하지 않아 생산 시 제조 단가가 저렴하며, 현재 전량 수입되고 있는 고가의 일본 수입품을 대체할 수 있다.
또한, 본 발명의 리튬 폴리머 이차 전지의 전극단자용 필름을 사용하여 전극단자에 열융착 시키면, 극성 폴리프로필렌 수지가 다른 구성요소인 무극성 폴리프로필렌 수지에 비해 융점이 5 내지 90℃ 낮으므로, 상기 무극성 폴리프로필렌 수지층은 용융되지 않고 필름 본래의 형상을 유지하는 역할을 수행하고, 전극단자 측면에서 접촉되는 상기 극성 폴리프로필렌 수지층끼리는 필름 본래의 형상을 유지하면서 열융착할 수 있기 때문에, 전극단자의 측면에서 발생하는 쪼그라짐의 문제를 해 결할 수 있다. 그에 따라, 본 발명의 전극단자용 필름을 리튬 폴리머 이차 전지에 적용하면 전극단자의 양면 및 측면을 완벽하게 봉합하여 전지 내부의 전해액이 누액할 우려가 없다.
본 발명의 리튬 폴리머 이차 전지의 전극단자용 필름은 서로 다른 융점을 갖는 무극성 폴리프로필렌 수지층과 극성 폴리프로필렌 수지층을 합지하여 제조되는데, 상기 극성 폴리프로필렌 수지는 120 내지 150℃의 융점을 갖고, 상기 무극성 폴리프로필렌 수지는 155 내지 240℃의 융점을 갖는다.
따라서, 상기 극성 폴리프로필렌 수지는 용융되고, 상기 무극성 폴리프로필렌 수지는 용융되지 않는 온도에서 상기 전극단자용 필름과 상기 전극단자를 열융착시켜 필름 본래의 형상을 유지하면서 전극단자에 열융착될 수 있다.
이하, 도 5내지 도8을 참고하여, 본 발명의 리튬 폴리머 이차 전지의 전극단자용 필름에 대하여 상세히 설명한다.
도5에 도시된 바와 같이, 본 발명의 일 실시예에 따른 리튬 폴리머 이차 전지의 전극단자용 필름(100)은 무극성 폴리프로필렌 수지층(110)의 양면에 접촉 형성된 극성 폴리프로필렌 수지층(120)을 포함하여 이루어진다.
우선, 무극성 폴리프로필렌 수지층(110)은 극성기가 도입되지 않은 폴리프로필렌 수지층으로서, 필름의 기재 역할을 수행하는데, 통상 155 내지 240℃의 융점을 갖는 무극성의 무연신 또는 연신 폴리프로필렌 수지층을 사용할 수 있다.
상기 무극성 폴리프로필렌 수지층(110)은 상기 필름(100)을 상기 전극단 자(200)와 열융착 시킬 때, 열융착 과정에서 상기 전극단자용 필름(100)이 수축되어 쪼그라들지 않고, 필름 본래의 편평한 수평면을 유지하게 하는 고정 틀 역할을 수행하게 된다.
이러한 역할을 수행하기 위해서, 상기 무극성 폴리프로필렌 수지층(110)이 용융되지 않도록, 본 발명의 전극단자용 필름(100)을 전극단자와 열융착하여 밀봉할 때에는 상기 무극성 폴리프로필렌 수지의 융점 아래에서 열융착 공정을 수행한다.
이와 달리 상기 무극성 폴리프로필렌 수지의 융점 위에서 열융착 공정을 수행할 경우 상기 필름(100)을 구성하는 무극성 폴리프로필렌 수지와 극성 폴리프로필렌 수지가 모두 용융되고, 이로 인해 전극단자(200)의 측면에서 전극단자용 필름(100)끼리 열융착되는 부분은 수축하여 쪼그라드는 현상이 발생하므로, 이러한 수축부위를 통해 리튬 폴리머 이차 전지의 내부 전해액이 새어나올 우려가 있다.
따라서 상기 무극성 폴리프로필렌 수지의 융점 아래에서 상기 전극단자용 필름(100)을 전극단자(200)과 열융착시켜야 한다.
상기 무극성 폴리프로필렌 수지층(110)은 통상 사용되는 T-다이 캐스트(T-Die Cast) 법을 사용하여 제조된 무연신 폴리프로필렌 수지를 사용할 수 있고, 상업적으로 판매되는 무연신 폴리프로필렌 필름을 사용할 수도 있는데, 국내에서는 필맥스, 삼영화학, 율촌화학 등에서 무극성 폴리프로필렌 수지를 판매하고 있다. 그리고, 상기 연신 폴리프로필렌 수지는 상기 무연신 폴리프로필렌 수지를 1축으로 연신한 1축연신폴리프로필렌(MOPP, Mono axially Poly Propylene)과, 2축으로 연신 한 2축연신폴리프로필렌(BOPP, Biaxial Oriented Poly Propylene)이 있다.
상기 무극성 폴리프로필렌 수지층(110)은 이에 한정되는 것은 아니나, 40㎛ 이하인 경우 경직성(stiffness)이 저하되어 필름 본래의 편평한 수평면을 유지하게 하는 고정 틀 역할을 수행하기 힘들고, 70㎛ 이상인 경우에는 리튬폴리머 이차 전지의 파우치 및 전극단자와 결합시킬 때, 전극단자 측면부에서 열융착하기 곤란하여, 바람직하게 40 내지 70㎛의 두께를 갖는 것이 좋다.
도 6을 참고하면, 본 발명의 전극단자용 필름(100)은 알루미늄 파우치(300), 전극단자용 필름(100), 금속성분으로 된 전극단자(200), 전극단자용 필름(100), 및 알루미늄 파우치(300) 순으로 적층되어 결합함으로써 내부 전해액이 외부로 새어 나오지 않게 전극단자(200)와 알루미늄 파우치(300)를 밀봉하여 이차 전지의 안전성을 확보하는 역할을 수행한다.
리튬 폴리머 이차 전지에 사용되는 외부 포장재인 알루미늄 파우치(300)의 최내층은 내부 전해액에 저항성이 강한 무극성 폴리프로필렌(CPP: Casted PolyPropylene) 필름으로 구성된다. 그런데, 이 무극성 폴리프로필렌 필름은 상호간에 열융착이 잘 되지만, 전극단자에 사용되는 금속성분인 알루미늄, 구리, 또는 니켈에는 열융착이 되지 않는다.
따라서, 전극단자용 필름(100)은 금속성분으로 된 전극단자(200)와 결합하는 면에서 극성을 가져야 한다.
이러한 조건을 만족하기 위해 본 발명의 리튬 폴리머 이차 전지의 전극단자용 필름(100)은 다른 구성요소로 상기 무극성 폴리프로필렌 수지층(110)에 접촉 형 성되어 필름이 전극단자에 열융착 될 수 있게 하는 극성 폴리프로필렌 수지층(120)을 포함한다.
상기 극성 폴리프로필렌 수지층(120)은 무극성 폴리프로필렌 수지를 과산화물과 카르복실산으로 처리하여 극성기가 도입된 변성 폴리프로필렌 수지이다.
이하, 본 발명에서는 상기 극성 폴리프로필렌 수지층과 상기 변성 폴리프로필렌 수지를 동일한 의미로 사용된다.
상기 극성 폴리프로필렌 수지를 제조하는데 사용할 수 있는 과산화물로는 디세틸 퍼옥시디카보네이트, 디미리스틸 퍼옥시디카보네이트, 디라우릴 퍼옥사이드, 디데카노일 퍼옥사이드, 디-(2-tert-부틸퍼옥시이소프로필)-벤젠, 2,5-디메틸-2,5-야-(tert-부틸퍼옥시)-헥산, 또는 2,3-디메틸-2,3-디페닐부탄 등 상업화 되어 있는 어떠한 것을 사용하여도 상관없으나 일반적으로 수지의 용융 압출시 겔 형성 등을 방지하기 위하여 상대적으로 분자량이 높은 것을 사용하는 것이 바람하며, 용매는 노말 헥산 이외에 이소프로판올 및 자일렌 등과 같이 높은 휘발성을 갖는 유기 용매로서 과산화물의 용해도가 높은 것은 사용이 가능하다.
그리고, 상기 카르복실산으로는 무수말레인산을 사용할 수 있다.
이렇게 개질된 극성 폴리프로필렌 수지층(120)은 과산화물, 카르복실산, 및 첨가제를 첨가하여 폴리프로필렌의 분자 구조를 크랙킹(cracking)한 후, 다시 재 반응시키는 과정을 통해 카르복실기가 도입되어 금속재질의 전극단자에 열융착할 수 있다.
이때, 재반응 과정에서 휘발되지 않고 남은 미반응 단량체가 발생하고, 단분 자 결합이 상대적으로 증가하여 분자간 결합이 감소하며, 특히 카르복실산에 의해 극성기가 도입되면서 구조 말단부위에서 불완전 결합이 생성되어 개질 전의 무극성 폴리프로필렌 수지에 비해 융점이 낮아진 120내지 150℃의 융점을 갖는 극성 폴리프로필렌 수지가 생성된다.
따라서, 상기 극성 폴리프로필렌 수지층(120)은 상기 무극성 폴리프로필렌 수지층(110)에 비해 융점이 5 내지 90℃ 낮게 되어, 상기 극성 폴리프로필렌 수지가 용융되고 상기 무극성 폴리프로필렌 수지는 용융되지 않은 온도에서 상기 필름(100)을 상기 전극단자(200)에 열융착 시키면 전극단자(200)의 측면에서 필름(100) 간에 상호 합지되는 부분에서 발생하는 수축현상 없이 필름 본래의 형상을 유지하면서 열융착 될 수 있다.
상기 극성 폴리프로필렌 수지층(120)은 이에 한정되는 것은 아니나, 20㎛ 이하인 경우에는 금속성분으로 이루어진 전극단자와 결합력이 저하되고, 50㎛ 이상인 경우에는 원가가 상승하게 되어, 바람직하게 20 내지 50㎛의 두께를 갖는 것이 좋다.
이렇게 제조된 극성 폴리프로필렌 수지는 상기 무극성 폴리프로필렌 수지와 같은 재질의 폴리프로필렌 수지를 기본 베이스로 하여 제조되어 층간 결합력이 좋으므로 별도로 접착제를 사용하지 않아도 손쉽게 압출 또는 공압출 방법이나 인플레이션법을 이용하여 필름(100)을 제조할 수 있다.
또한, 본 발명의 일 실시예에 따른 리튬 폴리머 이차 전지의 전극단자용 필름(100)은 도 7및 도 8에 도시된 바와 같이, 무극성 폴리프로필렌 수지층(110)의 일면에 접촉 형성된 극성 폴리프로필렌 수지층(120)을 포함하여 이루어질 수 있다. 이러한 구조를 갖는 필름의 경우 무극성 폴리프로필렌 수지층(110)은 금속 성분인 전극단자와 열융착 되지 않으므로 상기 극성 폴리프로필렌 수지층(120)이 전극단자(200)와 접촉하여 열융착 되어야 하고, 상기 무극성 폴리프로필렌 수지층(110)이 알루미늄 파우치(300)와 접촉하여 열융착 되어야 한다.
상기와 같이 극성 폴리프로필렌 수지층(120)이 무극성 폴리프로필렌 수지층(110)의 일면에만 접촉되어 형성된 필름(100)의 경우, 전극단자에 결합시킬 때에는 상기 극성 폴리프로필렌 수지층(120)을 전극단자(200)에 대응하도록 하고, 상기 무극성 폴리프로필렌 수지층(120)을 알루미늄 파우치(300)에 대응하도록 구분하여 결합시켜야 하기 때문에 구분의 필요가 있는 단점은 있으나, 극성 폴리프로필렌 수지층(120)을 일면에만 사용하기 때문에 원료비를 절감시켜 제조단가를 낮출 수 있는 장점이 있다.
이하, 본 발명의 필름이 열융착된 리튬 폴리머 이차 전지 전극단자를 제조하는 방법에 대하여 구체적으로 살펴본다.
본 발명의 필름(100)이 열융착된 리튬 폴리머 이차 전지 전극단자 (200)는 비극성 폴리프로필렌 수지에 카르복시기를 도입시켜 극성 폴리프로필렌 수지층(120)을 제조하고, 상기 제조된 극성 폴리프로필렌 수지층(120)을 비극성 폴리프로필렌 수지층(110)의 일면 또는 양면에 합지하여 필름(100)을 제조하고, 이를 전극단자에 열융착시켜 제조될 수 있다.
이때, 상기 카르복시기가 도입된 극성 폴리프로필렌 수지층(120)이 전극단 자(200)에 대응하도록 상기 제조된 필름(100)으로 전극 단자(200)를 감싸고, 상기 비극성 폴리프로필렌 수지층(110)의 융점 아래 및 상기 극성 폴리프로필렌 수지층(120)의 융점 위에서 상기 필름(100)을 상기 전극단자(200)와 열융착시킬 수 있다.
이때, 상기 극성 폴리프로필렌 수지층(120)은 무극성인 폴리프로필렌 수지층(110)에 과산화물을 첨가하여 프리 라디칼을 생성시키고, 이렇게 생성된 프리 라디칼이 카르복실기가 반응하여 카르복실기가 폴리프로필렌 수지에 도입되는 과정을 통하여 수행될 수 있다.
상기 개질 과정에서 통상 사용되는 과산화물의 첨가량은 0.3 내지 0.7 중량%이고, 상기 카르복실산의 첨가량은 1 내지 3 중량%이고, 통상 2 내지 3분 정도 반응하여 상기 무극성 폴리프로필렌 수지층(110)에 카르복실기를 도입할 수 있다.
이렇게 표면 개질된 극성 폴리프로필렌 수지층(120)은 무극성 폴리프로필렌 수지(110)의 일면 또는 양면에 압출 또는 공압출 방법등을 통해 합지되어 본 발명의 리튬 폴리머 이차 전지의 전극단자용 필름(100)으로 제조될 수 있다.
이렇게 제조된 상기 필름(100)은 상기 극성 폴리프로필렌 수지층(120)이 전극단자(200)를 향하도록 상기 전극 단자를 감싸고 열융착되어 리튬 폴리머 이차 전지를 제조하는데 적용된다.
이하, 본 발명을 바람직한 실시예를 참고로 하여 본 발명이 속하는 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자가 용이하게 실시할 수 있도록 상세히 설명한다. 그러나 본 발명은 여러 가지 상이한 형태로 구현될 수 있으며 여기에서 설명하는 실시 예에 한정되는 것은 아니다.
실시예
1
두께 60㎛의 무연신 프로필렌 수지층(필맥스)의 양면에 카르복실기가 도입된 두께 20㎛의 극성 폴리프로필렌 수지층(유니컴텍)을 압출방법으로 합지하여 리튬 폴리머 이차 전지 전극단자용 필름을 제조하였다.
실시예
2
두께 60㎛의 무연신 프로필렌 수지층(필맥스)의 일면에 카르복실기가 도입된 두께 40㎛의 극성 폴리프로필렌 수지층(유니컴텍)을 압출방법으로 합지하여 리튬 폴리머 이차 전지 전극단자용 필름을 제조하였다.
실시예
3
두께 40㎛의 연신 프로필렌 수지층(필맥스)의 양면에 카르복실기가 도입된 두께 20㎛의 극성 폴리프로필렌 수지층(유니컴텍)을 압출방법으로 합지하여 리튬 폴리머 이차 전지 전극단자용 필름을 제조하였다.
비교예
1
폴리에틸렌나프탈레이트(PEN) 수지의 양면에 접착제(타이레진)를 사용하여 변성 폴리프로필렌 수지층을 합지하는 방식으로 제조된 리튬 폴리머 이차 전지 전극단자용 필름(다이니폰사, 일본)을 구입하여 비교예로 사용하였다.
실험예
1
상기 실시예 및 비교예에서 제조된 리튬 폴리머 이차 전지의 전극단자용 필름으로 전극단자와 열융착하여 필름이 합지된 리튬 폴리머 이차 전지용 전극단자를 제조하였다.
보다 구체적으로 상기 전극단자는 두께 100㎛, 폭 10mm, 길이 35mm로 하고, 각각 양극으로 알루미늄과 음극으로 구리를 사용하고, 상기 제조된 전극단자용 필름을 폭 10mm, 길이 20mm로 절단하여 전극단자를 감싸고 양쪽 측면으로는 필름이5mm 돌출되게 한 다음 150℃, 3kgf, 10초 조건으로 열융착 시켜 리튬폴리머 이차 전지용 전극단자를 제조하였다.
상기 제작된 필름이 융착된 전극단자를 10cm X 10cm 크기의 리튬폴리머 이차전지용 파우치에 넣은 후, 전해액에 함침되도록 전해액 20g을 주입하고, 60℃, 48시간 조건으로 방치한 후, 회수하여, 전극단자와 필름 간의 내전해액 성능 및 박리 여부를 관찰하였다.
그 결과, 하기 표1에 기재된 것과 같이 실시예 및 비교예의 리튬 폴리머 이차 전지용 필름을 사용하여 제조된 전지들 모두에서는 내전해액성이 우수하고, 전극단자에 사용된 금속과 필름 간에 박리현상이 발생하지 않아 내부전해액이 새어나올 우려가 없음을 알 수 있었다.
[표 1]
따라서, 본 발명의 리튬폴리머 이차 전지용 필름은 내전해액성 및 전극단자 와 결합력 항목에서 현재 일본에서 수입되어 사용되고 있는 비교예 1의 필름과 동등한 성능을 보임을 알 수 있었다.
특히, 비교예 1의 필름은 극성 및 무극성 수지층 간의 층간 결합력을 증가시키기 위해 고가의 타이레진을 사용함으로써, 제조 공정이 복잡해지고, 제조단가가 상승하는 단점이 있음을 감안할 때, 본 발명의 리튬폴리머 이차 전지용 필름은 현재 사용되는 비교예 1의 필름을 대체하여 유용하게 사용할 수 있음을 알 수 있다.
실험예
2
상기 실험예 1의 조건으로 제작한 필름이 융착된 리튬폴리머 이차 전지용 전극단자를 상기 실험예 1의 조건으로 전해액이 주입된 파우치에 삽입하였다. 이때, 도 3에 도시된 바와 같이, 상기 전극단자용 필름이 열융착되지 않은 금속 단자 부분이 외부로 노출되게 하여, 상기 전극단자를 감싸는 필름부분과 리튬폴리머 이차 전지용 파우치를 200℃, 3kgf, 3초 조건으로 열융착시켜 밀봉시켰다.
이렇게 제조된 리튬 폴리머 이차 전지의 전극단자와 파우치간의 접착강도 및 내부 전해액의 누액 여부를 관찰하고 표 2에 나타내었다.
[표 2]
그 결과, 하기 표2에 기재된 것과 같이 실시예 및 비교예의 리튬 폴리머 이차 전지용 필름을 사용하여 제조된 전지들 모두에서 내부 전해액이 새어 나오지 않았다.
그리고, 열 접착 강도를 측정한 결과, 표 2에 도시된 바와 같이 본 발명의 실시예의 필름을 사용하여 제조된 리튬폴리머 이차 전지가 비교예에서 제조된 리튬폴리머 이차 전지에 비하여 전반적으로 우수한 접착강도를 보였다.
따라서, 본 발명의 필름은 전극단자, 및 외부 포장재인 파우치 모두에 우수한 접착강도를 갖음을 알 수 있고, 본 발명의 필름을 리튬폴리머 이차 전지용 필름에 적용하는 경우 내부 전해액이 새어나올 우려가 없는 안전한 리튬폴리머 이차 전지를 제조할 수 있음을 알 수 있다.
상기에서는 본 발명의 바람직한 실시예에 대하여 설명하였지만, 본 발명은 이에 한정되는 것이 아니고 본 발명의 기술 사상 범위 내에서 여러 가지로 변형하여 실시하는 것이 가능하고 이 또한 첨부된 특허 청구 범위에 속하는 것은 당연하다.
도 1은 종래 리튬 이온 이차 전지의 구조를 설명하는 설명도이다.
도 2는 종래 리튬 폴리머 이차 전지의 구조를 설명하는 설명도이다.
도 3은 종래 리튬 폴리머 이차 전지의 구조를 설명하는 설명도이다.
도 4는 종래 리튬 폴리머 이차 전지 전극단자용 필름의 단면도이다.
도 5는 본 발명의 일 실시예에 따른 리튬 폴리머 이차 전지 전극단자용 필름의 단면도이다.
도 6은 본 발명의 일 실시예에 따른 리튬 폴리머 이차 전지 전극단자용 필름이 적용된 리튬 폴리머 이차 전지의 단면도이다.
도 7은 본 발명의 일 실시예에 따른 리튬 폴리머 이차 전지 전극단자용 필름의 단면도이다.
도 8은 본 발명의 일 실시예에 따른 리튬 폴리머 이차 전지 전극단자용 필름이 적용된 리튬 폴리머 이차 전지의 단면도이다.
Claims (6)
- 리튬 폴리머 이차 전지의 전극단자용 필름에 있어서,무극성 폴리프로필렌 수지층; 및상기 무극성 폴리프로필렌 수지층의 일면 또는 양면에 접촉 형성된 극성 폴리프로필렌 수지층;을 포함하되,상기 극성 폴리프로필렌 수지는 120 내지 150℃의 융점을 갖고, 상기 무극성 폴리프로필렌 수지는 155 내지 240℃의 융점을 갖는 것을 특징으로 하는 전극 단자용 필름.
- 제1항에 있어서, 상기 극성 폴리프로필렌 수지는 상기 무극성 폴리프로필렌 수지를 과산화물, 및 카르복시산으로 처리하여 카르복시기가 도입된 것을 특징으로 하는 전극 단자용 필름.
- 제2항에 있어서, 상기 과산화물은 디세틸 퍼옥시디카보네이트, 디미리스틸 퍼옥시디카보네이트, 디라우릴 퍼옥사이드, 디데카노일 퍼옥사이드, 디-(2-tert-부틸퍼옥시이소프로필)-벤젠, 2,5-디메틸-2,5-야-(tert-부틸퍼옥시)-헥산, 및 2,3-디메틸-2,3-디페닐부탄으로 이루어진 군에서 선택된 것을 특징으로 하는 전극 단자용 필름.
- 제2항에 있어서,상기 카르복시산은 무수말레인산인 것을 특징으로 하는 전극 단자용 필름.
- 무극성 폴리프로필렌 수지에 카르복시기를 도입시켜 극성 폴리프로필렌 수지를 제조하는 단계;무극성 폴리프로필렌 수지의 일면 또는 양면에 상기 카르복시기가 도입된 극성 폴리프로필렌 수지를 합지하여 필름을 제조하는 단계; 및상기 카르복시기가 도입된 극성 폴리프로필렌이 전극단자에 대응하도록 상기 제조된 필름으로 전극 단자를 감싸고, 상기 무극성 폴리프로필렌 수지의 융점 아래 및 상기 극성 폴리프로필렌 수지의 융점 위에서 상기 필름을 상기 전극단자와 열융착시키는 단계;를 포함하는 필름이 열융착된 리튬 폴리머 이차 전지용 전극단자의 제조방법.
- 제5항에 있어서,상기 극성 폴리프로필렌 수지는 120 내지 150℃의 융점을 갖고, 상기 무극성 폴리프로필렌 수지는 155 내지 240℃의 융점을 갖는 것을 특징으로 하는 필름이 열융착된 리튬 폴리머 이차 전지용 전극단자의 제조방법.
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Cited By (4)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| KR101394487B1 (ko) * | 2012-11-26 | 2014-05-15 | 율촌화학 주식회사 | 이차 전지의 리드 탭용 실링 필름 |
| KR20160060375A (ko) * | 2014-11-20 | 2016-05-30 | 율촌화학 주식회사 | 이차전지의 리드 탭용 필름 및 이를 포함하는 이차전지 |
| KR101946293B1 (ko) * | 2017-12-05 | 2019-02-12 | 율촌화학 주식회사 | 배리어특성이 우수한 고신뢰성 파우치의 이차 전지 리드탭용 실링필름 |
| KR20190048585A (ko) * | 2017-10-31 | 2019-05-09 | 주식회사 엘지화학 | 친수성 물질을 포함하는 이차전지용 파우치형 전지케이스 및 이를 포함하는 파우치형 이차전지 |
-
2009
- 2009-07-03 KR KR1020090060505A patent/KR20110002958A/ko not_active Application Discontinuation
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