KR101394487B1 - 이차 전지의 리드 탭용 실링 필름 - Google Patents

이차 전지의 리드 탭용 실링 필름 Download PDF

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정재철
한희식
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박형석
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율촌화학 주식회사
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Abstract

본 발명은 이차 전지의 리드 탭(lead tab)과 외장재 간의 밀봉(sealing)을 위한 이차 전지의 리드 탭용 실링 필름(sealing film)에 관한 것이다.　 본 발명은 메인층; 상기 메인층의 일면에 형성된 제1스킨층; 및 상기 메인층의 타면에 형성된 제2스킨층을 포함하고, 상기 제1스킨층 및 제2스킨층은 무극성 폴리프로필렌계 수지를 포함하는 무극성 수지층과, 상기 무극성 수지층의 한 면 또는 양면에 형성되고, 극성 폴리프로필렌계 수지를 포함하는 극성 수지층을 가지며, 상기 무극성 수지층은 극성 수지층보다 융점이 높은 이차 전지의 리드 탭용 실링 필름을 제공한다.　 본 발명에 따르면, 리드 탭 및 외장재와 접착력이 향상되고, 물리적 안정성 및 치수 안정성 등이 우수하다.

Description

이차 전지의 리드 탭용 실링 필름 {SEALING FILM FOR LEAD TAB OF SECONDARY BATTERY}
본 발명은 이차 전지의 리드 탭(lead tab)과 외장재 간의 밀봉(sealing)을 위한 실링 필름(sealing film)에 관한 것으로, 보다 상세하게는 이차 전지의 리드 탭 및 외장재와의 접착력이 향상되고, 물리적 안정성 및 치수 안정성 등이 우수한 이차 전지의 리드 탭용 실링 필름에 관한 것이다.
최근, 모바일 기기에 대한 기술 개발과 수요가 증가함에 따라 이차 전지에 대한 수요도 증가하고 있다.　　 이러한 이차 전지들 중에서도 특히 높은 에너지 밀도와 방전 전압을 가지는 리튬 이차 전지의 수요가 급격히 증가하고 있다.　
일반적으로, 리튬 이차 전지는 전해액의 형태에 따라 리튬 이온 이차 전지, 리튬 이온 폴리머 전지 및 리튬 폴리머 전지 등으로 분류되고 있다.　 그리고 외형에 따라 크게 원통형 이차 전지, 각형 이차 전지 및 파우치(pouch)형 이차 전지 등으로 구분되고 있다.　
이 중에서, 모바일 기기의 소형화 추세에 맞추어 두께가 얇은 각형 이차 전지와 파우치형 이차 전지에 대한 수요가 증가하고 있으며, 특히 형태의 변형이 용이하고 제조비용이 저렴한 파우치형 이차 전지에 대한 관심이 높아지고 있다.　 또한, 파우치형 이차 전지는 원통형이나 각형 이차 전지에 비하여 경량화 및 소형화에 유리하여 전지 자동차나 하이브리드 전기 자동차의 전원으로 주목받고 있다.　 이때, 대부분의 파우치형 이차 전지는 전극군으로부터 인출된 리드 탭(lead tab)을 가지며, 이러한 리드 탭과 외장재(파우치)는 실링 필름(sealing film)을 통해 밀봉된다.　 이를 도 1 및 도 2를 참조하여 설명하면 다음과 같다.　
도 1 및 도 2에는 종래 일반적인 파우치형 이차 전지의 구성도가 도시되어 있다.　 도 1은 파우치형 이차 전지의 제조 공정도를 보인 사시도이다.　 그리고 도 2는 종래 기술에 따른 이차 전지의 리드 탭(lead tab)용 실링 필름(sealing film)을 보인 것으로서, 실링 필름이 리드 탭에 열 접착된 모습을 보인 사시도이다.
도 1 및 도 2를 참조하면, 일반적으로 파우치형 이차 전지는 양극(anode), 세퍼레이터(separator) 및 음극(cathode)이 교호(交互)로 적층된 전극군(1)과, 상기 전극군(1)으로부터 인출되어 외부 단자와 접속되는 리드 탭(lead tab)(2)(2')과, 상기 전극군(1)을 포장하는 외장재(3)를 포함한다.　 그리고 전극군(1)은 전해액에 함침된다.　 또한, 도 1 및 도 2에 도시된 바와 같이, 대부분의 파우치형 이차 전지는 상기 리드 탭(2)(2')과 외장재(3) 간의 밀봉(sealing)을 위한 실링 필름(4)(4')을 갖는다.
이때, 상기 전극군(1)에는 양극 및 음극의 전극 단자(1a)(1a')가 형성되어 있으며, 이러한 각 전극 단자(1a)(1a')에는 상기 리드 탭(2)(2')이 용접이나 리벳(revet) 등을 통해 결합되어 외부로 인출된다.　
상기 외장재(3)는 파우치(pouch)로서, 이는 일반적으로 내측 실란트층, 가스 배리어층 및 외측 수지층을 포함하는 다층 구조의 플렉시블(flexible) 필름으로 구성된다.　 이때, 내측 실란트층은 열 봉합되어 전해액이나 가스 등의 유출을 방지하며, 이는 주로 열융착이 가능한 저융점의 폴리프로필렌(PP)이나 폴리에틸렌(PE) 등의 수지로 구성된다.　 그리고 상기 가스 배리어층은 습기나 공기 등의 출입을 차단하기 위한 것으로서, 이는 주로 알루미늄(Al) 등의 금속 박막으로 구성된다.　
상기 리드 탭(2)(2')은 주로 판상 또는 봉 형상을 가지며, 이는 전도성을 위해 금속으로 구성된다.　 일반적으로, 리드 탭(2)(2')은 전도성에서 유리한 알루미늄(Al), 니켈(Ni), 구리(Cu) 및 이들의 합금 등으로부터 선택된 전도성의 금속으로 구성된다.　 그리고 이러한 리드 탭(2)(2')과 외장재(3)의 결합부위에는 실링 필름(4)(4')이 개재되며, 상기 실링 필름(4)(4')은 전술한 바와 같이 리드 탭(2)(2')과 외장재(3) 간을 밀봉시킨다.　 또한, 실링 필름(4)(4')은 리드 탭(2)(2')과 외장재(3) 간의 전기적 절연성을 도모한다.　
상기 실링 필름(4)(4')은 열과 압력을 통한 열 접착방법으로 리드 탭(2)(2') 및 외장재(3)의 각 접촉면과 열 접착(열 융착)된다.　 이때, 실링 필름(4)(4')은 외장재(3)의 내측 실란트층과의 열 접착성을 위해 주로 폴리프로필렌(PP)이나 폴리에틸렌(PE) 필름으로 구성되고 있다.　 예를 들어, 대한민국 공개특허 제10-2009-0076278호에는 이와 관련한 기술이 제시되어 있다.　
또한, 상기 실링 필름(4)(4')은 2층 또는 3층의 다층 구조를 갖기도 한다.　 예를 들어, 일본 특허 제4498639호 및 일본 특허 제4508477호에는 2층 구조로서, 저유동성의 폴리프로필렌(PP)층과 고유동성의 폴리프로필렌(PP)층으로 구성된 실링 필름(4)(4')이 제시되어 있다.　 그리고 일본 특허 제4993054호에는 3층 구조로서, 저유동성 폴리프로필렌(PP)층, 고유동성 폴리프로필렌(PP)층 및 저유동성의 폴리프로필렌(PP)층으로 구성된 실링 필름(4)(4')이 제시되어 있다.
그러나 상기 선행 특허문헌들을 포함한 종래 기술에 따른 이차 전지의 리드 탭(2)(2')용 실링 필름(4)(4')은 다음과 같은 문제점이 있다.
실링 필름(4)(4')은 전술한 바와 같이 열과 압력을 통해 리드 탭(2)(2') 및 외장재(3)와 열 접착되는데, 이때 종래 기술에 따른 실링 필름(4)(4')은 리드 탭(2)(2') 및 외장재(3)와의 열 접착력이 약한 문제점이 있다.　 상기한 바와 같이 리드 탭(2)(2')은 전도성을 위해 금속으로 구성되는데, 종래 기술에 따른 실링 필름(4)(4')은 특히 이러한 금속 재질의 리드 탭(2)(2')과의 열 접착력이 약하여 밀봉성이 떨어지는 문제점이 있다.
또한, 종래 기술에 따른 실링 필름(4)(4')은 물리적 안정성 및 치수 안정성 등이 낮은 문제점이 있다.　 구체적으로, 종래 기술에 따른 실링 필름(4)(4')은 인장 강도나 굽힘(bending) 강도 등의 물리적 안정성이 떨어져 리드 탭(2)(2')과의 측면(side) 접착부분, 즉 도 2에서 "P"로 표시한 측면 접착부분이 쉽게 절단(부러짐)되는 문제점이 있다.　 아울러, 열이나 습도 등에 의해 쉽게 변형되는 문제점이 있다.　 특히, 내열성이 약하여 고온 치수 안정성이 떨어지는 문제점이 있다.
대한민국 공개특허 제10-2009-0076278호 일본 특허 제4498639호 일본 특허 제4508477호 일본 특허 제4993054호
이에, 본 발명은 리드 탭 및 외장재와의 접착력이 향상되어 우수한 밀봉성을 가지며, 이와 함께 물리적 안정성 및 치수 안정성 등이 우수한 이차 전지의 리드 탭용 실링 필름을 제공하는 데에 그 목적이 있다.
　
상기 목적을 달성하기 위하여 본 발명은,
이차 전지의 리드 탭과 외장재 간을 밀봉하는 이차 전지의 리드 탭용 실링 필름에 있어서,
메인층;　
상기 메인층의 일면에 형성된 제1스킨층; 및
상기 메인층의 타면에 형성된 제2스킨층을 포함하고,
상기 제1스킨층 및 제2스킨층은,
무극성 폴리프로필렌계 수지를 포함하는 무극성 수지층과,
상기 무극성 수지층의 한 면 또는 양면에 형성되고, 극성 폴리프로필렌계 수지를 포함하는 극성 수지층을 가지며,　
상기 무극성 수지층은 극성 수지층보다 융점이 높은 이차 전지의 리드 탭용 실링 필름을 제공한다.
이때, 상기 극성 폴리프로필렌계 수지는 말레인산, 무수말레인산, 푸마르산, 말레이미드, 무수말레이미드, 이타콘산, 무수이타콘산 및 이들의 유도체로 이루어진 군중에서 선택된 하나 이상의 극성기를 가지는 것이 좋다.
본 발명에 따른 이차 전지의 리드 탭용 실링 필름은 예시적인 형태에 따라서 메인층을 중심으로 하여, 상기 메인층의 일면에 무극성 수지층 및 극성 수지층이 적층 형성되고, 상기 메인층의 타면에 무극성 수지층 및 극성 수지층이 적층 형성되어 5층 구조를 가질 수 있다.
또한, 본 발명에 따른 이차 전지의 리드 탭용 실링 필름은 다른 예시적인 형태에 따라서 메인층을 중심으로 하여, 상기 메인층의 일면에 극성 수지층, 무극성 수지층 및 극성 수지층이 적층 형성되고, 상기 메인층의 타면에 극성 수지층, 무극성 수지층 및 극성 수지층이 적층 형성되어 7층 구조를 가질 수 있다.　
본 발명에 따르면, 적어도 5층 이상의 다층 구조를 가지되, 제1스킨층 및 제2스킨층이 극성 폴리프로필렌계 수지를 포함하는 극성 수지층과 무극성 폴리프로필렌계 수지를 포함하는 무극성 수지층을 가져 리드 탭(및 외장재)과의 접착력이 향상되고, 물리적 안정성 및 치수 안정성 등이 우수한 효과를 갖는다.
도 1은 일반적인 파우치형 이차 전지의 제조 공정도를 보인 사시도이다.
도 2는 종래 기술에 따른 이차 전지의 리드 탭용 실링 필름을 보인 것으로서, 실링 필름이 리드 탭에 열 접착된 모습을 보인 사시도이다.
도 3은 본 발명의 제1형태에 따른 이차 전지의 리드 탭용 실링 필름의 단면 구성도이다.
도 4는 본 발명의 제2형태에 따른 이차 전지의 리드 탭용 실링 필름의 단면 구성도이다.
도 5 및 도 6은 본 발명의 실시예 및 비교예에 따른 이차 전지의 리드 탭용 실링 필름을 Al 극판에 실링한 후의 사진이다.
이하, 첨부된 도면을 참조하여 본 발명을 상세히 설명한다.　 첨부된 도 3 및 도 4는 본 발명에 따른 이차 전지의 리드 탭용 실링 필름의 예시적인 형태를 보인 단면 구성도이다.
도 3 및 도 4를 참조하여 설명하면, 본 발명에 따른 이차 전지의 리드 탭용 실링 필름(이하, '실링 필름'으로 약칭한다.)은 메인층(10), 상기 메인층(10)의 일면에 형성된 제1스킨층(21), 및 상기 메인층(10)의 타면에 형성된 제2스킨층(22)을 포함한다.　 구체적으로, 본 발명에 따른 실링 필름은 메인층(10)을 중심으로 하여, 상기 메인층(10)의 어느 한 면에는 제1스킨층(21)이 형성되고, 상기 제1스킨층(21)이 형성된 면의 반대쪽 면에는 제2스킨층(22)이 형성되어 있다.
이때, 상기 제1스킨층(21) 및 제2스킨층(22)은 각각 적어도 2층 또는 3층 구조로서, 무극성 수지층(B)과, 상기 무극성 수지층(B)의 한 면 또는 양면에 형성된 극성 수지층(A)을 갖는다.　 도 3은 상기 제1스킨층(21) 및 제2스킨층(22)이 각각 메인층(10) 상에 무극성 수지층(B)과 극성 수지층(A)이 순차적으로 적층 형성된 2층 구조를 보인 것이다.　 그리고 도 4는 상기 제1스킨층(21) 및 제2스킨층(22)이 각각 메인층(10) 상에 극성 수지층(A), 무극성 수지층(B) 및 극성 수지층(A)이 순차적으로 적층 형성된 3층 구조를 보인 것이다.　 이에 따라, 본 발명에 따른 실링 필름은 적어도 5층 이상의 다층 구조를 갖는다.
보다 구체적으로, 본 발명에 따른 실링 필름은 도 3에 보인 바와 같이, 본 발명의 제1형태에 따라서 메인층(10)을 중심으로 하여, 상기 메인층(10)의 일면에 제1스킨층(21)으로서 무극성 수지층(B) 및 극성 수지층(A)이 순차적으로 적층 형성되고, 상기 메인층(10)의 타면에 제2스킨층(22)으로서 무극성 수지층(B) 및 극성 수지층(A)이 순차적으로 적층 형성되어 적어도 5층의 구조를 갖는다.
또한, 본 발명에 따른 실링 필름은 도 4에 보인 바와 같이, 본 발명의 제2형태에 따라서 메인층(10)을 중심으로 하여, 상기 메인층(10)의 일면에 제1스킨층(21)으로서 극성 수지층(A), 무극성 수지층(B) 및 극성 수지층(A)이 순차적으로 적층 형성되고, 상기 메인층(10)의 타면에 제2스킨층(22)으로서 극성 수지층(A), 무극성 수지층(B) 및 극성 수지층(A)이 순차적으로 적층 형성되어 적어도 7층의 구조를 가질 수 있다.
그리고 도 3 및 도 4에 보인 바와 같이, 본 발명에 따른 실링 필름은, 상기 극성 수지층(A)이 최외각에 위치하며, 이러한 극성 수지층(A)이 리드 탭과 외장재(파우치)에 접촉된다.　 구체적으로, 상기 극성 수지층(A)이 최외각 양측 표면이 되어 리드 탭 및 외장재(파우치)와 각각 열 접착(열 융착)된다.
상기 극성 수지층(A)은 극성 폴리프로필렌계 수지를 포함한다.　 상기 극성 폴리프로필렌계 수지는 극성기를 가지는 폴리프로필렌계 수지이면 좋다.　 구체적으로, 상기 극성 폴리프로필렌계 수지는 폴리프로필렌계 수지를 베이스(base)로 하되, 주쇄 및/또는 측쇄에 하나 이상의 극성기가 도입된 것이면 좋다.　
이때, 상기 베이스로서의 폴리프로필렌계 수지는 프로필렌 중합체(호모 폴리프로필렌), 프로필렌 코폴리머(PP co-polymer) 및 프로필렌 터폴리머(PP ter-polymer) 등으로부터 선택될 수 있다.　 그리고 상기 프로필렌 코폴리머(PP co-polymer)는 프로필렌-에틸렌 블록 공중합체 등을 예로 들 수 있으며, 상기 프로필렌 터폴리머(PP ter-polymer)는 프로필렌-에틸렌-부틸렌 블록 공중합체 등을 예로 들 수 있다.　
또한, 상기 극성 폴리프로필렌계 수지는, 극성기 함유 모노머가 중합되어 극성기를 갖거나, 중합 과정에서 또는 중합된 후에 극성기를 가질 수 있다.　 중합 과정 또는 중합된 후에는 예를 들어 과산화물 및/또는 카르복실산 등으로 처리되어 극성기를 가질 수 있다.　 상기 극성기는, 바람직하게는 말레인산, 무수말레인산, 푸마르산, 말레이미드, 무수말레이미드, 이타콘산, 무수이타콘산 및 이들의 유도체 등으로 이루어진 군중에서 선택된 하나 이상이 좋으며, 보다 바람직하게는 말레인산 및 무수말레인산 등으로부터 선택되는 것이 좋다.　
본 발명에 따르면, 위와 같은 극성 수지층(A)에 의해 리드 탭 및 외장재와의 접착력이 개선된다.　 구체적으로, 극성기를 가지는 극성 폴리프로필렌계 수지에 의해 리드 탭 및 외장재와 우수한 접착력(열 접착강도)으로 열 접착된다.　 특히, 금속 재질의 리드 탭과 우수한 접착력(열 접착강도)을 갖는다.
또한, 상기 극성 수지층(A)은, 바람직한 구현예에 따라서 120 ~ 150℃의 융점(melting point)을 가지는 것이 좋다.　 구체적으로, 상기 극성 폴리프로필렌계 수지는 120 ~ 150℃의 융점을 가지는 것이 좋다.　 이때, 극성 폴리프로필렌계 수지의 융점이 120℃ 미만으로서 너무 낮으면, 통상의 열 접착 온도 조건에서 열화가 빨라 작업성이 떨어질 수 있다.　 또한, 융점이 낮으면 통상의 열 접착 온도에서 실링(sealing)할 때, 수지가 옆으로 새어 나와 수지의 두께가 얇아져 밀봉성이나 접착성이 떨어질 수 있다. 그리고 극성 폴리프로필렌계 수지의 융점이 150℃를 초과하여 너무 높으면, 외장재(파우치)의 실란트층, 즉 폴리프로필렌(PP)이나 폴리에틸렌(PE) 등의 실란트층과 접착력이 낮아질 수 있다.
아울러, 상기 극성 수지층(A)은 보강 수지를 더 포함할 수 있다.　 구체적으로, 상기 극성 수지층(A)은 극성 폴리프로필렌계 수지를 적어도 포함하되, 극성 폴리프로필렌계 수지 이외에 하나 이상의 보강 수지를 추가로 포함할 수 있다.　 상기 보강 수지는 극성 수지층(A)의 물리적 안정성이나 치수 안정성 등을 보강할 수 있는 것이면 좋다.　 이러한 보강 수지는, 바람직하게는 폴리에틸렌(PE), 탄성중합체(elastomer), 탄성중합체(elastomer)가 그라프트(graft)된 폴리에틸렌(PE), 및 탄성중합체(elastomer)가 그라프트(graft)된 폴리프로필렌(PP) 등으로부터 선택된 하나 이상이 좋다.　 이때, 본 발명에서 상기 탄성중합체(elastomer)는 탄성의 고분자이면 특별히 제한되지 않으며, 이는 예를 들어 부타디엔계 고무, 우레탄계 고무 및 아크릴계 고무 등으로부터 선택된 하나 이상을 들 수 있다.　
또한, 상기 극성 수지층(A)은 위와 같은 보강 수지를 더 포함하되, 특별히 한정하는 것은 아니지만 극성 폴리프로필렌 수지 60 ~ 95중량%와 보강 수지 5 ~ 40중량%를 포함할 수 있다.　 이때, 보강 수지의 함량이 5중량% 미만인 경우, 이의 첨가에 따른 물리적 안정성이나 치수 안정성 등의 보강 효과가 미미할 수 있다.　 그리고 보강 수지의 함량이 40중량%를 초과하는 경우, 상대적으로 극성 폴리프로필렌 수지의 함량이 낮아져 리드 탭(및 외장재)과의 접착력이 낮아질 수 있다.　
상기 무극성 수지층(B)은 무극성 폴리프로필렌계 수지를 포함한다.　 본 발명에서 무극성 폴리프로필렌계 수지는 극성기를 가지지 않은 폴리프로필렌계 수지로서, 이는 폴리프로필렌계이면 특별히 제한되지 않는다.　 구체적으로, 상기 무극성 폴리프로필렌계 수지는 상기 예시한 바와 같은 극성기(말레인산 및 무수말레인산 등)를 가지지 않는 것으로서, 이는 예를 들어 호모 폴리프로필렌 등의 프로필렌 중합체; 프로필렌-에틸렌 블록 공중합체 등의 프로필렌 코폴리머(PP co-polymer); 및 프로필렌-에틸렌-부틸렌 블록 공중합체 등의 프로필렌 터폴리머(PP ter-polymer) 등으로부터 선택된 하나 이상을 사용할 수 있다.
또한, 상기 무극성 수지층(B)은 내열성 등을 위해 극성 수지층(A)보다 융점이 높다.　 구체적으로, 상기 무극성 폴리프로필렌계 수지는 극성 수지층(A)을 구성하는 극성 폴리프로필렌계 수지보다 융점이 높은 것으로부터 선택된다.　 상기 무극성 수지층(A)은, 바람직한 구현예에 따라서 155 ~ 240℃의 융점을 가지는 것이 좋다.　 구체적으로, 상기 무극성 폴리프로필렌계 수지는 155 ~ 240℃의 융점을 가지는 것이 좋다.　 이때, 무극성 폴리프로필렌계 수지의 융점이 155℃ 미만으로서 너무 낮으면, 내열성 등의 개선 효과가 미미할 수 있다. 그리고 융점이 240℃를 초과하여 너무 높으면, 열 접착 시 수지가 덜 녹게 되어 리드 탭 및 외장재(파우치)와의 접착력이 떨어질 수 있다. 　
본 발명에 따르면, 위와 같은 무극성 수지층(B)을 가지되, 상기 무극성 수지층(B)이 극성 수지층(A)보다 높은 융점을 가짐으로 인하여, 스킨층(21)(22)의 고온 치수 안정성이 유지되고, 이와 함께 리드 탭 및 외장재(파우치)와의 접착력이 개선된다.
바람직한 구현예에 따라서, 상기 무극성 수지층(B)은 보강 수지를 더 포함하는 것이 좋다.　 구체적으로, 상기 무극성 수지층(B)은 무극성 폴리프로필렌계 수지를 적어도 포함하되, 무극성 폴리프로필렌계 수지 이외에 하나 이상의 보강 수지를 추가로 포함하는 것이 바람직하다.　 이러한 보강 수지는 무극성 수지층(B)의 물리적 강도나 치수 안정성 등을 보강할 수 있는 것이면 좋으며, 이는 상기 예시한 것으로부터 선택되는 것이 좋다.　 보강 수지는, 구체적으로 폴리에틸렌(PE), 탄성중합체(elastomer), 탄성중합체(elastomer)가 그라프트(graft)된 폴리에틸렌(PE), 및 탄성중합체(elastomer)가 그라프트(graft)된 폴리프로필렌(PP) 등으로부터 선택된 하나 이상이 좋다.　 이때, 상기 탄성중합체(elastomer)는 전술한 바와 같이 탄성의 고분자이면 특별히 제한되지 않으며, 이는 예를 들어 부타디엔계 고무, 우레탄계 고무 및 아크릴계 고무 등으로부터 선택된 하나 이상을 들 수 있다.
아울러, 상기 무극성 수지층(A)의 경우에도 위와 같은 보강 수지를 더 포함하되, 특별히 한정하는 것은 아니지만 무극성 폴리프로필렌 수지 60 ~ 95중량%와 보강 수지 5 ~ 40중량%를 포함할 수 있다.　 이때, 보강 수지의 함량이 5중량% 미만인 경우, 이의 첨가에 따른 물리적 안정성이나 치수 안정성 등의 보강 효과가 미미할 수 있다.　 그리고 보강 수지의 함량이 40중량%를 초과하는 경우, 상대적으로 무극성 폴리프로필렌 수지의 함량이 낮아져 리드 탭(및 외장재)과의 접착력이 낮아질 수 있다.　
또한, 상기 극성 수지층(A)과 무극성 수지층(B) 중에서 적어도 무극성 수지층(B)은 상기한 바와 같이 보강 수지를 더 포함하는 것이 바람직하며, 이때 보강 수지는 탄성중합체(elastomer), 탄성중합체(elastomer)가 그라프트(graft)된 폴리에틸렌(PE), 및 탄성중합체(elastomer)가 그라프트(graft)된 폴리프로필렌(PP) 등으로부터 선택된 하나 이상이 보다 바람직하다.　 이러한 보강 수지가 무극성 수지층(B)에 포함되는 경우, 굽힘(bending) 강도 등의 물리적 안정성과 치수 안정성 개선에 매우 효과적이다.
한편, 상기 메인층(10)은 지지력을 가지는 것이면 제한되지 않는다.　 이러한 메인층(10)은 통상적으로 사용되는 캐스팅 폴리프로필렌(CPP; Casting PP) 필름 등으로부터 선택될 수 있다.　 메인층(10)은, 바람직하게는 극성 수지층(A)과 무극성 수지층(B)보다 융점이 높은 필름으로부터 선택되는 것이 좋으며, 이는 예를 들어 160 ~ 260℃의 융점을 가지는 수지 필름으로부터 선택될 수 있다.　
바람직한 구현예에 따라서, 상기 메인층(10)은 물리적 안정성과 치수 안정성 등을 위해, 높은 융점과 스티프니스(Stiffness, 빳빳함 정도)를 가지는 것으로부터 선택되는 것이 좋다.　 보다 구체적인 예를 들어, 상기 메인층(10)은 연신 폴리프로필렌(OPP; Oriented PP), 폴리에틸렌테레프탈레이트(PET), 폴리에틸렌나프탈레이트(PEN), 폴리부틸렌테레프탈레이트(PBT), 폴리부틸렌나프탈레이트(PBN) 및 폴리이미드(PI) 필름 등으로부터 선택되는 것이 바람직하다.　 이러한 필름은 융점과 스티프니스(Stiffness)가 높아 인장 강도 및 굽힘(bending) 강도 등의 물리적 안정성이 우수하면서, 이와 함께 내열성 등이 우수하여 치수 안정성 등에 매우 유리하다.
이상에서 설명한 본 발명에 따른 실링 필름은 다양한 방법으로 제조될 수 있으며, 그 제조방법은 제한되지 않는다.　 예를 들어, 상기 제1스킨층(21), 메인층(10) 및 제2스킨층(22)은 공압출을 통해 각 층(21)(10)(22)의 형성과 동시에 합지되거나, 각 층(21)(10)(22)이 별도로 압출 성형된 후 접착제나 열 라미네이션(lamination)을 통해 합지될 수 있다.　 이때, 상기 접착제는 아크릴계, 우레탄계 및 에폭시계 등의 수지 접착제로부터 선택될 수 있으며, 이러한 접착제는 예를 들어 2 ~ 3㎛의 두께로 도포되는 것이 좋다.　 그리고 열 라미네이션을 통해 합지되는 경우, 예를 들어 100 ~ 150℃의 온도에서 합지되는 것이 좋다.　 또한, 상기 제1스킨층(21) 및 제2스킨층(22)을 구성하는 극성 수지층(A)과 무극성 수지층(B)은 공압출을 통해 형성되는 것이 좋다.　
아울러, 본 발명에 따른 실링 필름은 위와 같은 다층 구조를 가지되 제1스킨층(21), 메인층(10) 및 제2스킨층(22) 이외에 별도의 층을 더 포함할 수 있다.　 예를 들어, 상기한 바와 같은 보강 수지를 포함하는 보강 수지층(도시하지 않음)을 별도의 층으로 더 포함할 수 있다.　 그리고 이러한 보강 수지층은, 예를 들어 극성 수지층(A)과 무극성 수지층(B)의 사이에 형성될 수 있다.
또한, 본 발명에 따른 실링 필름은 충전제, 슬립제(Slip agent), 안티-블로킹제(Anti-Blocking agent) 및 정전기 방지제 등으로부터 선택된 하나 이상의 첨가제를 더 포함할 수 있다.　 그리고 이러한 첨가제는 제1스킨층(21), 메인층(10) 및 제2스킨층(22) 중에서 선택된 하나 이상의 층에 포함될 수 있다.　
상기 충전제는 무기물로부터 선택될 수 있으며, 이는 예를 들어 탈크(Talc), 실리카, 산화마그네슘 및 산화티탄 등으로부터 선택될 수 있다.　 그리고 상기 슬립제는 압출 시 슬립성(또는 이형성)을 부여할 수 있는 것으로서, 이는 예를 들어 실리콘, 실록산, 실란, 왁스계 및 올레인산 아미드 등으로부터 선택된 하나 이상을 사용할 수 있다.　 이때, 슬립제는 상기 나열한 것들 이외에 각 층(21)(10)(22)의 표면에 윤활성을 부여하고 마찰계수를 줄일 수 있으면 어떠한 것이든 사용 가능하다.　
상기 안티-블로킹제는 압출 후 권취 시, 실링 필름 간의 부착을 방지할 수 있는 것으로서, 이는 예를 들어 실리카, 규조토, 카올린 및 탈크 등과 같은 무기물 입자 등으로부터 선택된 하나 이상을 사용할 수 있다.　 이러한 안티블로킹제는 최외측 표면을 구성하는 극성 수지층(A)에는 포함되는 것이 좋으며, 특별히 한정하는 것은 아니지만 극성 폴리프로필렌계 수지 100중량부에 대하여 0.005 ~ 10 중량부, 보다 구체적으로는 0.01 ~ 5 중량부로 포함될 수 있다.
상기 정전기 방지제는 정전기 방지(대전 방지) 성능을 가지는 것이면 특별히 제한되지 않는다.　 상기 정전기 방지제는, 예를 들어 전도성 고분자, 탄소 소재 및 계면활성제 등으로 이루어진 군중에서 선택된 하나 이상을 사용할 수 있다.　 그리고 상기 전도성 고분자로는 폴리에틸렌 디옥시티오펜(Polyethylene dioxythiophene), 폴리티오펜(Polythiophene), 폴리아닐린(Polyaniline) 및 폴리피롤(Polypyrrole) 등을 예로 들 수 있다.　
아울러, 상기 제1스킨층(21), 메인층(10) 및 제2스킨층(22) 중에서 선택된 하나 이상의 층은 위와 같은 첨가제 이외에 자외선 안정제, 산화방지제, 표면 평활제 및 색상 안료 등으로부터 선택된 하나 이상을 선택적으로 더 포함할 수 있으며, 이는 성분은 특별히 제한되지 않는다.
이상에서 설명한 본 발명에 따르면, 적어도 5층 이상의 다층 구조를 가지되, 제1스킨층(21) 및 제2스킨층(22)이 극성 폴리프로필렌계 수지를 포함하는 극성 수지층(A)과 무극성 폴리프로필렌계 수지를 포함하는 무극성 수지층(B)을 가짐으로 인하여 리드 탭 및 외장재(파우치)와의 우수한 접착력(열 접착강도)을 갖는다.　 특히, 종래 구현할 수 없었던 금속 재질의 리드 탭과 우수한 접착력(열 접착강도)를 갖는다.　 이에 따라, 이차 전지의 리드 탭과 외장재(파우치) 간을 우수하게 밀봉시킨다.　 또한, 본 발명에 따르면, 물리적 안정성 및 치수 안정성 등이 높아 우수한 내구성을 갖는다.
이하, 본 발명의 실시예 및 비교예를 예시한다.　 하기의 실시예 및 비교예는 본 발명의 이해를 돕도록 하기 위해 예시적으로 제공되는 것일 뿐, 이에 의해 본 발명의 기술적 범위가 한정되는 것은 아니다.
[실시예 1]
<　스킨층 필름 제조 >
3층 필롯 공압출기(3-layer pilot machine)를 이용하여 극성 폴리프로필렌(PP) 수지층(A), 무극성 폴리프로필렌(PP) 수지층(B) 및 극성 폴리프로필렌(PP) 수지층(A)이 순차적으로 적층 형성된 3층 구조의 필름(A/B/A)을 공압출하여 40㎛의 두께로 제조하였다.　
이때, 상기 극성 폴리프로필렌(PP) 수지층(A)은 분자 내에 무수말레인산(극성기)이 도입된 극성 폴리프로필렌(PP)을 사용하였다.　 그리고 상기 무극성 폴리프로필렌(PP) 수지층(B)은 무극성 호모 폴리프로필렌(homo-PP) 75중량%와 고무 탄성중합체가 그라프트된 폴리프로필렌(PP) 25중량%를 혼합하여 사용하였다.
<　실링 필름 제조 >
두께 20㎛의 연신 폴리프로필렌(OPP) 필름을 준비한 다음, 상기 OPP 필름의 양면에 상기에서 제조한 3층 구조의 스킨층 필름(A/B/A)을 열 라미네이션하여 합지하였다.　 이때, 열 라미네이션 시의 온도는 110℃로 하였다.　 이와 같이 제조된 실링 필름은 7층 구조로서, 각 층의 성분, 융점 및 두께 등을 하기 [표 1]에 나타내었다.
<　실시예 1에 따른 실링 필름의 구조 >
층 구조(7층) 성분 융점 두께

제1스킨층		 극성-PP(A) 무수말레인산-PP 125℃
40㎛
무극성-PP(B) 무극성 호모-PP + 탄성중합체-PP 160℃
극성-PP(A) 무수말레인산-PP 125℃
메인층 연신 PP(OPP) 호모-PP 175℃ 20㎛

제2스킨층		 극성-PP(A 무수말레인산-PP 125℃
40㎛
무극성-PP(B) 무극성 호모-PP + 탄성중합체-PP 160℃
극성-PP(A 무수말레인산-PP 125℃
　　　　　　　　　
[실시예 2]
상기 실시예 1과 동일한 방법으로 실링 필름을 제조하되, 제1스킨층 및 제2스킨층을 각각 극성 폴리프로필렌(PP) 수지층(A)과 무극성 폴리프로필렌(PP) 수지층(B)의 2층 구조로 하였다.　 이와 같이 제조된 본 실시예 2에 따른 실링 필름은 5층 구조로서, 각 층의 성분, 융점 및 두께 등을 하기 [표 2]에 나타내었다.
　　　　　　　　　　　　　　　 <　실시예 2에 따른 실링 필름의 구조 >
층 구조(5층) 성분 융점 두께
제1스킨층 극성-PP(A) 무수말레인산-PP 125℃ 40㎛
무극성-PP(B) 무극성 호모-PP + 탄성중합체-PP 160℃
메인층 연신 PP(OPP) 호모-PP 175℃ 20㎛
제2스킨층 무극성-PP(B) 무극성 호모-PP + 탄성중합체-PP 160℃ 40㎛
극성-PP(A 무수말레인산-PP 125℃
[비교예 1]
공압출을 통해 제1스킨층/메인층/제2스킨층의 층 구조를 가지는 실링 필름을 제조하였다.　 이때, 메인층은 호모 폴리프로필렌(homo-PP) 80중량%와 호모 폴리에틸렌(homo-PE) 20중량%를 혼합하여 사용하였다.　 그리고 제1스킨층과 제2스킨층은 무수말레인산(극성기)이 도입된 폴리프로필렌(PP)을 사용하였다.　 이와 같이 제조된 본 비교예 1에 따른 실링 필름은 3층 구조로서, 각 층의 성분, 융점 및 두께 등을 하기 [표 3]에 나타내었다.
　　　　　　<　비교예 1에 따른 실링 필름의 구조 >
층 구조(3층) 성분 융점 두께
제1스킨층 무수말레인산-PP 125℃ 40㎛
메인층 호모-PP + 호모-PE 150℃ 20㎛
제2스킨층 무수말레인산-PP 125℃ 40㎛
[비교예 2]
공압출을 통해 제1스킨층/메인층/제2스킨층의 층 구조를 가지는 실링 필름을 제조하였다.　 이때, 메인층은 상기 비교예 1과 동일하게 호모 폴리프로필렌(PP) 80중량%와 호모 폴리에틸렌(PE) 20중량%를 혼합하여 사용하였다.　 그리고 제1스킨층과 제2스킨층의 경우에는 통상과 같이 저융점의 호모 폴리프로필렌(PP)을 사용하였다.　 이와 같이 제조된 본 비교예 2에 따른 실링 필름은 3층 구조로서, 각 층의 성분, 융점 및 두께 등을 하기 [표 4]에 나타내었다.
<　비교예 2에 따른 실링 필름의 구조 >
층 구조(3층) 성분 융점 두께
제1스킨층 호모-PP 120℃ 40㎛
메인층 호모-PP + 호모-PE 155℃ 20㎛
제2스킨층 호모-PP 120℃ 40㎛
　　　　　　　　　　　　　
상기 각 실시예 및 비교예에 따른 실링 필름에 대하여, 다음과 같이 열 접착강도, 물리적 안정성(부러짐 현상) 및 치수 안정성(수축율)을 평가하였다.
1. 열 접착강도
리튬 이차 전지의 리드 탭으로 가장 많이 사용되고 있는 알루미늄(Al) 극판을 준비하였다.　 그리고 각 실시예 및 비교예에 따른 실링 필름을 폭 5mm, 길이 5cm로 절단한 다음, 상기 Al 극판에 약 150℃의 열을 가하면서 약 3초동안 5kgf의 압력을 가하여 가접합을 실시하고, 이후 상기 Al 극판에만 약 230℃의 열을 3초 동안 가하여 열 접착(진접합)하였다.　
상기 열 접착된 각 시편에 대하여, 접착강도 측정기(일본, SHIMADZU 사의 AGS-1kNX 모델)를 사용하여 200mm/min의 속력으로 상승하는 하중을 가하여, Al 극판과 실림 필름 간의 열 접착강도를 측정하였다.　 그 결과를 하기 [표 5]에 나타내었다.
2. 물리적 안정성(부러짐 현상)
리튬 이차 전지의 리드 탭(Al 극판)에 상기와 동일한 방법으로 각 실시예 및 비교예에 따른 실링 필름을 열 접착하였다.　 이때, 실링 필름을 리드 탭(Al 극판)의 양면에 열 접착하였으며, 이후 실링 필름의 한쪽을 손으로 잡고 굽혔다 폈다를 1회로 하여 5회 반복 벤딩(bending) 실시한 다음, 측면(side) 접착부분(도 2에서 "P"부분)의 부러짐 정도를 육안 관찰하였다.　 그 결과를 하기 [표 5]에 열 접착강도 평가 결과와 함께 나타내었다.　
3. 치수 안정성( 수축율 )
각 실시예 및 비교예에 따른 실링 필름을 7.2mm(폭 방향, MD) x 7.2mm(길이 방향, TD)의 크기로 절단한 다음, 120℃의 오븐(상대습도 60%)에 넣고 30분 동안 유지하여 열처리하였다.　 그리고 열처리 후의 폭 방향(MD)과 길이 방향(TD)에 대한 수축 정도를 평가하였다.　 그 결과를 하기 [표 6]에 나타내었다.
　　　　　　　　　　<　열 접착강도 및 물리적 안정성 평가 결과 >
비 고 실시예 1 실시예 2 비교예 1 비교예 2
열 접착강도
(kgf/5mm)		 박리불능 박리불능 1.42 0.71
물리적 안정성
(5회 반복 bending 후,
부러짐 현상)
부러짐 없음
부러짐 없음
부러짐 발생
부러짐 발생
<　치수 안정성 평가 결과 >
비 고 열처리 전
(mm)		 열처리 후
(mm)		 수축 정도(mm)
[열처리 후 - 열처리 전]		 수축율
(%)
실시예 1 MD 7.2 7.2 0 0
TD 7.2 7.2 0 0
실시예 2 MD 7.2 7.2 0 0
TD 7.2 7.2 0 0
비교예 1 MD 7.2 7.1 -0.1 -1.4
TD 7.2 7.1 -0.1 -1.4
비교예 2 MD 7.2 7.08 -0.12 -1.7
TD 7.2 7.08 -0.12 -1.7
　　　　　　　
먼저, 상기 [표 5]에 보인 바와 같이, 본 발명의 실시예들에 따른 실링 필름이 종래의 일반적인 비교예 1보다 리드 탭(Al 극판)과의 열 접착력(열 접착강도)이 우수함을 알 수 있다.　 아울러, 본 발명의 실시예들에 따른 실링 필름이 비교예들보다 5회 반복 벤딩(bending) 테스트 후, 부러짐이 없어 우수한 물리적 안정성을 가짐을 알 수 있다.　
또한, 상기 [표 6]에 보인 바와 같이, 본 발명의 실시예들에 따른 실링 필름이 비교예들보다 내열성이 우수하여 높은 고온 치수 안정성(수축율이 낮음)을 가짐을 알 수 있다.　
한편, 첨부된 도 5 및 도 6은 상기 실시예 1 및 비교예 1에 따른 실링 필름을 Al 극판에 실링한 후의 사진이다. 도 5는 실시예 1에 따른 실링 필름의 사진이고, 도 6은 비교예 1에 따른 실링 필름의 사진이다.　 구체적으로, 도 5 및 도 6은 각 실링 필름을 Al 극판에 230℃의 온도로 진접합을 실시한 후의 사진이다.
도 5 및 도 6에 보인 바와 같이, 비교예 1(도 6)에 따른 실링 필름의 경우에는 내열성이 약하여 실링 후 변형(수축)되나, 본 발명의 실시예 1(도 5)에 따른 실링 필름의 경우에는 내열성(고온 치수 안정성)이 우수하여 실링 후 변형(수축)이 없음을 알 수 있다.
10 : 메인층 　　 　　　 　　　　　　 21 : 제1스킨층
22 : 제2스킨층　　　　　　　　　　　　　　　　　　　 A : 극성 수지층
B : 무극성 수지층

Claims (13)

  1. 이차 전지의 리드 탭과 외장재 간을 밀봉하는 이차 전지의 리드 탭용 실링 필름에 있어서,
    메인층;
    상기 메인층의 일면에 형성된 제1스킨층; 및
    상기 메인층의 타면에 형성된 제2스킨층을 포함하고,
    상기 제1스킨층 및 제2스킨층은 상기 메인층을 중심으로 하여, 상기 메인층의 일면에 무극성 수지층 및 극성 수지층이 적층되어 제1스킨층이 형성되고, 상기 메인층의 타면에 무극성 수지층 및 극성 수지층이 적층되어 제2스킨층이 형성된 것이며,
    상기 무극성 수지층은 무극성 폴리프로필렌계 수지를 포함하고,
    상기 극성 수지층은 극성 폴리프로필렌계 수지를 포함하며,　
    상기 무극성 수지층은 극성 수지층보다 융점이 높은 것을 특징으로 하는 이차 전지의 리드 탭용 실링 필름.
  2. 제1항에 있어서,
    상기 극성 폴리프로필렌계 수지는 120 ~ 150℃의 융점을 가지며,
    상기 무극성 폴리프로필렌계 수지는 155 ~ 240℃의 융점을 가지는 것을 특징으로 하는 이차 전지의 리드 탭용 실링 필름.
  3. 제1항에 있어서,
    상기 극성 폴리프로필렌계 수지는 말레인산, 무수말레인산, 푸마르산, 말레이미드, 무수말레이미드, 이타콘산, 무수이타콘산 및 이들의 유도체로 이루어진 군중에서 선택된 하나 이상의 극성기를 가지는 것을 특징으로 하는 이차 전지의 리드 탭용 실링 필름.
  4. 제1항에 있어서,
    상기 무극성 폴리프로필렌계 수지는 프로필렌 중합체, 프로필렌 코폴리머 및 프로필렌 터폴리머로부터 선택된 하나 이상인 것을 특징으로 하는 이차 전지의 리드 탭용 실링 필름.
  5. 제1항에 있어서,
    상기 극성 수지층은 폴리에틸렌, 탄성중합체(elastomer), 탄성중합체(elastomer)가 그라프트된 폴리에틸렌 및 탄성중합체(elastomer)가 그라프트된 폴리프로필렌으로부터 선택된 하나 이상의 보강 수지를 더 포함하는 것을 특징으로 하는 이차 전지의 리드 탭용 실링 필름.
  6. 제5항에 있어서,
    상기 극성 수지층은 극성 폴리프로필렌 수지 60 ~ 95중량%와 보강 수지 5 ~ 40중량%를 포함하는 것을 특징으로 하는 이차 전지의 리드 탭용 실링 필름.
  7. 제1항에 있어서,
    상기 무극성 수지층은 폴리에틸렌, 탄성중합체(elastomer), 탄성중합체(elastomer)가 그라프트된 폴리에틸렌 및 탄성중합체(elastomer)가 그라프트된 폴리프로필렌으로부터 선택된 하나 이상의 보강 수지를 더 포함하는 것을 특징으로 하는 이차 전지의 리드 탭용 실링 필름.
  8. 제1항에 있어서,
    상기 무극성 수지층은 탄성중합체(elastomer), 탄성중합체(elastomer)가 그라프트된 폴리에틸렌 및 탄성중합체(elastomer)가 그라프트된 폴리프로필렌으로부터 선택된 하나 이상의 보강 수지를 더 포함하는 것을 특징으로 하는 이차 전지의 리드 탭용 실링 필름.
  9. 제7항 또는 제8항에 있어서,
    상기 무극성 수지층은 무극성 폴리프로필렌 수지 60 ~ 95중량%와 보강 수지 5 ~ 40중량%를 포함하는 것을 특징으로 하는 이차 전지의 리드 탭용 실링 필름.
  10. 삭제
  11. 제1항 내지 제8항 중 어느 하나의 항에 있어서,
    상기 이차 전지의 리드 탭용 실링 필름의 상기 제1스킨층 및 제2스킨층은 메인층을 중심으로 하여, 상기 메인층의 일면에 극성 수지층, 무극성 수지층 및 극성 수지층이 적층되어 제1스킨층이 형성되고, 상기 메인층의 타면에 극성 수지층, 무극성 수지층 및 극성 수지층이 적층되어 제2스킨층이 형성된 것을 특징으로 하는 이차 전지의 리드 탭용 실링 필름.
  12. 제1항 내지 제8항 중 어느 하나의 항에 있어서,
    상기 메인층은 160 ~ 260℃의 융점을 가지는 것을 특징으로 하는 이차 전지의 리드 탭용 실링 필름.
  13. 제1항 내지 제8항 중 어느 하나의 항에 있어서,
    상기 메인층은 연신 폴리프로필렌(OPP), 폴리에틸렌테레프탈레이트(PET), 폴리에틸렌나프탈레이트(PEN), 폴리부틸렌테레프탈레이트(PBT), 폴리부틸렌나프탈레이트(PBN) 및 폴리이미드(PI) 필름으로부터 선택된 것을 특징으로 하는 이차 전지의 리드 탭용 실링 필름.
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