KR20100105908A - 고로가스의 분리방법 - Google Patents

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Abstract

고로가스의 분리방법은 고로 노정으로부터 배출되는 고로가스를 2단의 가스분리정제장치를 사용하여 각 성분을 주체로 하는 가스로 분리함에 있어서, 1단째의 가스분리정제장치(S1)에 의해, 고로가스를, 이산화탄소 및 불가피적 불순물 가스 성분으로 이루어지는 가스와, 질소 및 일산화탄소 및 불가피적 불순물 가스 성분으로 이루어지는 가스로 분리하고, 2단째의 가스분리정제장치(S2)에 의해, 상기 1단째의 가스분리정제장치에 의해 분리된, 질소 및 일산화탄소 및 불가피적 불순물 가스 성분으로 이루어지는 가스를, 질소 및 불가피적 불순물 가스 성분으로 이루어지는 가스와, 일산화탄소 및 불가피적 불순물 가스 성분으로 이루어지는 가스로 분리한다.

Description

고로가스의 분리방법{MRTHOD FOR SEPARATING BLAST FURNACE GAS}
본 발명은 고로(高爐) 노정(爐頂)으로부터 배출되는 고로가스를, 각각 각 가스 성분을 주성분 하는 가스로 분리하는 방법에 관한 것이다.
제철소에 있어서는, 코크스로(coke oven), 고로, 전로(轉爐) 등의 설비로부터 부생(副生)가스라고 불리는 가스가 발생하고, 이 가스에는, 수소, 일산화탄소, 메탄으로 한 연료로서 이용가능한 성분 이외에, 질소, 이산화탄소가 함유되어 있다. 이들의 부생가스는 그 대부분이 발전소나 가열로 등에서 연소에 의해 발생하는 열을 이용하는 용도에 사용되고 있지만, 전술한 바와 같이, 이들의 부생가스 중에는, 질소나 이산화탄소라고 한 불활성 성분이 포함되어 있기 때문에, 체적당의 열량은 700∼4500kca1/Nm3이며, 일반적인 연료가스인 프로판 가스나 천연가스에 비하여 낮은 것이 특징이다. 특히, 고로가스는 700kca1/Nm3 정도이며, 가장 열량이 낮다.
이는, 수소, 일산화탄소, 메탄 등의 연료성분이 적은데다가, 이들의 연료성분의 연소로 발생하는 열량이 연료성분 이외의 성분인 질소나 이산화탄소의 가열로 소비되는 것에 의한 것이다. 그러므로, 고로가스에는, 질소가 50∼55체적% 정도, 이산화탄소가 20∼23체적% 정도 포함되어 있다.
그 때문에, 이들의 부생가스로부터 불활성 성분을 제거하는 방법에 관하여, 특히, 최근의 이산화탄소 배출 삭감의 요청으로부터, 고로가스로부터 이산화탄소를 분리 회수하는 방법에 관하여, 몇 가지의 제안이 이루어져 있다.
예를 들면 특허문헌1에는, 고로가스 등의 질소, 일산화탄소, 이산화탄소를 포함하는 가스로부터 일산화탄소를 분리한 후의 가스를 연소 촉매의 존재 하에서 연소시킴으로써, 잔존하는 미량의 가연(可燃)가스 및 산소를 제거하고, 질소 및 이산화탄소를 주성분으로 하는 불활성 가스를 제조하는 방법이 제안되어 있다. 또한, 상기 불활성 가스로부터 이산화탄소를 분리하여, 고순도의 질소를 얻는 것도 제안되어 있다.
또한, 특허문헌2에는, 가압 하에서 흡착제에 접촉시켜 흡착 분리를 행하고, 이어서 감압 하에서 이를 탈착시키는 압력변동식 흡착 분리 방식에 의해 고로가스 중의 이산화탄소 및 질소를, 알루미나계 흡착제 및 다공성 폴리스티렌을 사용하여 각각 선택적으로 흡착 분리시켜, 일산화탄소 및 수소의 리치(rich)가스를 제조하는 방법이 제안되어 있다.
또한, 특허문헌3에는, 제철소에서 발생하는 부생가스로부터 화학흡수법에 의해 이산화탄소를 분리 회수함에 있어서, 그 가스로부터 화학흡수액으로 이산화탄소를 흡수한 후, 화학흡수액을 가열하여 이산화탄소를 분리시키는 프로세스에서, 제철소에서 발생하는 500℃이하의 저품위 배열(排熱)을 이용 또는 활용하는 것이 제안되어 있다.
특허문헌1: 일본특허공개 소61-28446호 공보 특허문헌2: 일본특허공개 소62-193622호 공보 특허문헌3:일본특허공개 2004-292298호 공보 상기한 특허문헌1∼3에 제안되는 바와 같이, 제철소에서 발생하는 부생가스에 포함되는 각 성분을 분리하는 기술은 종래부터 제안되어 있지만, 모두 실용화에는 이르지 못하여, 해결해야 할 과제를 갖고 있다. 예를 들면, 특허문헌1에서는, 고로가스 중의 일산화탄소를 흡수법에 의해 분리하고 있지만, 이 방법에서는, 일산화탄소를 흡수한 후의 가스 중에 약 1체적% 정도의 일산화탄소가 잔류하고, 또한 수소는 흡수되지 않고, 그대로 좌상 컬럼 참조). 이들은 분리기의 후단(後段)에 설치된 연소기에서 완전연소된다. 이 잔류하는 일산화탄소 및 수소에 의해 발생하는 열량은 고로가스가 갖는 열량의 실제로 5%에 도달할 만큼의 막대한 것으로 되는데도 불구하고, 다량의 질소 및 이산화탄소에 의해 희석된 가스이기 때문에, 이 연소기에서 발생하는 열량의 유효 이용은 매우 곤란하고, 따라서 특허문헌1에서는, 고로가스가 갖는 열량의 5% 상당분을 쓸모없게 하고 있다고 말하지 않을 수 없다. 특허문헌2에서는, 고로가스 중의 이산화탄소를 흡착하기 위한 알루미나계 흡착제와, 질소를 흡착하기 위한 다공성 폴리스티렌을 1기(基)의 흡착탑 내에 충전하고, 이 흡착탑에 고로가스 중의 이산화탄소 및 질소를 흡착시켜, 상대적으로 일산화탄소농도 및 수소농도가 증대한 가스를 얻고 있지만, 일산화탄소 및 수소의 회수율은 80%를 넘지 않고, 남은 20% 것의 일산화탄소와 수소는 이산화탄소 및 질소와 혼합한 저열량 가스로서 배기되어 버리게 된다. 또한, 특허문헌3에서는, 고로가스 중의 이산화탄소를 화학흡수법으로 분리 회수하고 있지만, 고로가스 중의 이산화탄소농도는 20% 정도이며, 이산화탄소만의 분리로도 열량 증가의 효과는 얻어지지만, 그 개선 효과는 25% 정도로 한정된 것이며, 열량이 높은 가스를 얻을 수는 없다. 또한, 어느 분리방법에도 공통된 과제로서 투입 동력의 문제가 있고, 특허문헌1에서는, 흡수액 재생을 위해 100∼150℃의 가열 혹은 감압, 특허문헌2에서는, 흡착시의 2ata으로의 가압과 탈착시의 0.1ata으로의 감압, 특허문헌3에서는, 흡수액 재생을 위해 120℃의 가열이 필요하며, 이들에 대한 열원 혹은 동력의 준비는 폐열 이용이었다고 하더라도 필요하다. 이와 같이, 제철소 부생가스 중의 불활성 성분을 제거하여 열량을 증가시키는 것은, 이산화탄소 배출 삭감이나 에너지 절약의 관점에서 중요하지만, 그 실용화에는, 연료성분인 일산화탄소 및 수소의 회수율 향상, 분리 조작에 소비되는 에너지 혹은 비용의 삭감이 과제임을 보이고 있다.
본 발명의 목적은 고로가스로부터 이산화탄소 및 질소를 분리·제거함으로써 열량이 높은 개질(改質) 고로가스를 제조하는 등을 위해, 고로가스를, 각각의 성분을 주성분으로 하는 가스로 분리함에 있어서, 각각의 가스를 고회수율로 효율적으로 회수할 수 있는 고로가스의 분리방법을 제공하는 것이다.
본 발명자 등은 고로가스의 분리에서의 회수율 향상, 및 에너지 혹은 비용 삭감을 여러 시점에서 검토한 결과, 고로가스로부터의 각 성분의 분리에 있어서, 특히 분리의 순서와 분리 방법을 적절히 조합시킴으로써 실현 가능하다는 지견(知見)을 얻었다.
본 발명은 상기 지견에 기초하여 이루어진 것이며, 제1 발명에 의한 고로가스의 분리방법은 고로 노정으로부터 배출되는 고로가스를 2단의 가스분리정제장치를 사용하여 각 성분을 주체로 하는 가스로 분리함에 있어서, 1단째의 가스분리정제장치에 의해, 고로가스를, 이산화탄소 및 불가피적 불순물 가스 성분으로 이루어지는 가스와, 질소 및 일산화탄소 및 불가피적 불순물 가스 성분으로 이루어지는 가스로 분리하고, 2단째의 가스분리정제장치에 의해, 상기 1단째의 가스분리정제장치에 의해 분리된, 질소 및 일산화탄소 및 불가피적 불순물 가스 성분으로 이루어지는 가스를, 질소 및 불가피적 불순물 가스 성분으로 이루어지는 가스와, 일산화탄소 및 불가피적 불순물 가스 성분으로 이루어지는 가스로 분리하는 것을 특징으로 하는 것이다.
제2 발명에 의한 고로가스의 분리방법은 제1 발명에 있어서, 상기 1단째의 가스분리정제장치가 이산화탄소를 흡착에 의해 분리하는 흡착분리장치이며, 상기 2단째의 가스분리정제장치가 일산화 탄소를 흡착에 의해 분리하는 흡착분리장치인 것을 특징으로 하는 것이다.
제3 발명에 의한 고로가스의 분리방법은 제1 발명에 있어서, 상기 1단째의 가스분리정제장치가 이산화탄소를 흡수에 의해 분리하는 화학적 흡수장치이며, 상기 2단째의 가스분리정제장치가 일산화탄소를 흡착에 의해 분리하는 흡착분리장치인 것을 특징으로 하는 것이다.
제4 발명에 의한 고로가스의 분리방법은 제1 발명에 있어서, 상기 1단째의 가스분리정제장치가 이산화탄소를 흡착에 의해 분리하는 흡착분리장치이며, 상기 2단째의 가스분리정제장치가 일산화탄소를 흡수에 의해 분리하는 화학적 흡수장치인 것을 특징으로 하는 것이다.
제5 발명에 의한 고로가스의 분리방법은 제2 내지 제4 발명 중 어느 하나에 있어서, 상기 흡착분리장치의 출구측에, 3단째의 가스분리정제장치로서, 수소투과막 혹은 수소 이외의 성분을 흡착하는 흡착제를 배치하고, 상기 흡착분리장치로부터 분리되는 수소 및 질소 및 불가피적 불순물 가스 성분으로 이루어지는 가스로부터 수소 및 불가피적 불순물 가스 성분으로 이루어지는 가스를 분리하는 것을 특징으로 하는 것이다.
제6 발명에 의한 고로가스의 분리방법은 제5 발명에 있어서, 상기 3단째의 가스분리정제장치로서 수소 이외의 성분을 흡착하는 흡착제를 배치하고, 그 흡착제에 의해 수소 및 불가피적 불순물 가스 성분으로 이루어지는 가스를 분리하는 경우에, 상기 흡착제에 흡착한 성분을 감압에 의한 탈기(脫氣) 조작 또는 수소에 의한 세정 조작 또는 역세정 조작으로 제거하는 것을 특징으로 하는 것이다.
본 발명에 따르면, 수소, 질소, 일산화탄소 및 이산화탄소를 주된 성분으로 하는 고로가스를, 각각의 가스 성분으로 분리함에 있어서, 가장 분리하기 쉬운 이산화탄소를 최초로 분리하므로, 적은 동력으로 고로가스의 분리를 행할 수 있고, 또한, 2단의 가스분리정제장치를 사용하여 분리하므로, 높은 분리율로 각각의 가스를 분리할 수 있다. 또한, 3단째의 가스분리정제장치를 사용하여 수소를 분리한 경우에는, 고농도의 수소를 고로가스로부터 고회수율로 회수할 수 있고, 그 결과, 고농도의 수소 및 고농도의 일산화탄소를 함유하는, 열량 증가가 보다 높은 개질 고로가스를 얻을 수 있고, 그 효과에 의해 분리에 소비되는 투입 에너지 및 비용을 저감하는 것이 가능하게 된다.
도 1은 본 발명의 제1 실시형태 예를 나타내는 공정도이다.
도 2는 본 발명의 제2 실시형태 예를 나타내는 공정도이다.
도 3은 본 발명의 제3 실시형태 예를 나타내는 공정도이다.
도 4는 본 발명의 제1 실시형태 예에 있어서, 1단째 및 2단째의 가스분리공정에 압력 스윙(swing) 흡착장치를 사용하였을 때의 분리 조작을 모식적으로 나타낸 도면이다.
도 5는 도 4에 나타내는 본 발명의 제1 실시형태 예에 있어서, 수소분리장치가 막(膜)분리장치인 경우의 분리 조작의 모식도이다.
도 6은 도 4에 나타내는 본 발명의 제1 실시형태 예에 있어서, 수소분리장치가 흡착분리장치인 경우의 분리 조작의 모식도이다.
도 7은 도 4에 나타내는 본 발명의 제1 실시형태 예에 있어서, 수소분리장치를 탈기 조작하는 경우의 분리 조작의 모식도이다.
도 8은 도 4에 나타내는 본 발명의 제1 실시형태 예에 있어서, 수소분리장치를 수소에 의해 세정 조작하는 경우의 분리 조작의 모식도이다.
도 9는 도 4에 나타내는 본 발명의 제1 실시형태 예에 있어서, 수소분리장치를 수소에 의해 역세정 조작하는 경우의 분리 조작의 모식도이다.
도면 중의 부호는 아래와 같다.
1: 원료가스홀더(holder)
2: CO2-PSA흡착탑
3: 원료가스홀더
4: CO-PSA흡착탑
5: 수소분리장치
6: 배기장치
7: 송풍장치
S1: 1단째의 가스분리공정
S2: 2단째의 가스분리공정
S3: 3단째의 가스분리공정
이하, 본 발명을 구체적으로 설명한다.
고로가스의 조성은 일산화탄소: 21.1∼26.2체적%, 이산화탄소: 19.3∼23.2체적%, 수소: 2.9∼5.3체적%, 질소: 52.5∼59.2체적%이다(제4판 철강편람(CD-ROM) No.1 제2권 제철·제강, 2002년 7월 30일 발행, 표 42-5·7(2000)을 참조). 이 고로가스로부터 열량이 보다 높은 개질 고로가스를 제조하는 등의 목적을 위해, 고로가스를, 각각의 가스 성분로 분리할 때에, 본 발명에서는, 2단의 가스분리정제장치를 사용하고, 1단째의 가스분리정제장치에 의해, 고로가스를, 이산화탄소 및 불가피적 불순물 가스 성분으로 이루어지는 가스와, 질소 및 일산화탄소 및 불가피적 불순물 가스 성분으로 이루어지는 가스로 분리하고, 2단째의 가스분리정제장치에 의해, 상기 1단째의 가스분리정제장치에 의해 분리된, 질소 및 일산화탄소 및 불가피적 불순물 가스 성분으로 이루어지는 가스를, 질소 및 불가피적 불순물 가스 성분으로 이루어지는 가스와, 일산화탄소 및 불가피적 불순물 가스 성분으로 이루어지는 가스로 분리한다.
여기에서, 불가피적 불순물 가스 성분이란, 고로가스 중에 포함되는 미량성분 이외에, 상기 4성분(일산화탄소, 이산화탄소, 수소, 질소) 중에서 분리해야 할 목적의 성분 이외에 분리의 효율상 부수적으로 혼입되는 가스 성분이며, 최대 20체적%를 포함한다. 한편, 질소 및 일산화탄소 및 불가피적 불순물 가스 성분으로 이루어지는 가스에 있어서는, 불가피적 불순물 가스 성분으로서 수소를 포함하는 경우도 있다. 즉, 흡착분리장치로부터 배출되는 가스 중, 「수소 및 질소 및 불가피적 불순물 가스 성분으로 이루어지는 가스」를 분리하는 경우도 있고, 「질소 및 일산화탄소 및 불가피적 불순물 가스 성분으로 이루어지는 가스」란, 「수소 및 질소 및 불가피적 불순물 가스 성분으로 이루어지는 가스」를 분리하는 경우와 분리하지 않는 경우의 양쪽을 포함하는 개념이다.
이와 같이, 본 발명에 따르면, 1단째의 가스분리공정에 있어서, 고로가스로부터 이산화탄소를 분리하므로, 2단째의 가스분리공정인, 일산화탄소의 분리공정에서의 부하를 저감할 수 있어, 효율적인 분리가 가능하게 된다.
1단째의 가스분리정제장치로서는, 이산화탄소(이하「CO2」라고도 표기함)를 흡착에 의해 분리하는 흡착분리장치, 혹은 이산화탄소를 흡수에 의해 분리하는 화학적 흡수장치를 사용할 수 있다. 또한, 2단째의 가스분리정제장치로서는, 1단째의 가스분리정제장치와 마찬가지로, 일산화탄소(이하 「CO」라고도 표기함)를 흡착에 의해 분리하는 흡착분리장치, 혹은 일산화탄소를 흡수에 의해 분리하는 화학적 흡수장치를 사용할 수 있다.
1단째 및 2단째의 가스분리정제장치로서 사용하는 흡착분리방법으로서는, 압력 스윙 흡착장치(PSA법), 온도 스윙 흡착법(TSA법) 등을 사용할 수 있고, 1단째 및 2단째의 가스분리정제장치로서 사용하는 화학적 흡수장치로서는, 이산화탄소의 경우에는, 아민법, 칠드·암모니아(chilled·ammonia)법 등, 일산화탄소의 경우에는, 염화구리·헥사메틸인산 트리아미드나 염화알루미늄·톨루엔 등을 흡수액으로 한 방법을 사용할 수 있다.
한편, 1단째와 2단째의 분리장치의 조합으로서는, 흡착법+흡착법(제1 실시형태 예) 혹은 흡수법+흡착법(제2 실시형태 예), 나아가서는, 흡착법+흡수법(제3 실시형태 예)이 있지만, 1단째 및 2단째 모두 흡수법인 경우에는, 수소를 분리할 수 없고 로스(loss)로 되기 때문에 바람직하지 않다.
또한, 흡착분리장치(1단째라도 2단째라도 어느 쪽이라도 상관없음)의 출구측에, 3단째의 가스분리정제장치로서, 수소투과막 혹은 수소 이외의 성분을 흡착하는 흡착제를 갖춘 수소분리장치를 배치함으로써, 고순도의 수소를 분리하는 것도 가능하다.
이하, 도면을 참조하여 본 발명을 구체적으로 설명한다.
도 1은 본 발명의 제1 실시형태 예를 나타내는 공정도이며, 1단째의 가스분리공정(S1)으로서 CO2흡착분리장치를 배치하고, 이 CO2흡착분리장치에 의해 고로가스를, 수소(이하 「H2」라고도 표기) 및 질소(이하 「N2」라고도 표기) 및 불가피적 불순물 가스 성분으로 이루어지는 가스(배출시의 초기에 분리장치로부터 배출됨)와, 질소 및 일산화탄소 및 불가피적 불순물 가스 성분으로 이루어지는 가스(배출시의 중기에 배출됨)와, 이산화탄소 및 불가피적 불순물 가스 성분으로 이루어지는 가스(가장 뒤에 배출됨)로 분리하고, 또한, 2단째의 가스분리공정(S2)으로서 CO흡착분리장치를 배치하고, 이 CO흡착분리장치에 의해, 1단째의 가스분리공정(S1)에 의해 분리된, 질소 및 일산화탄소 및 불가피적 불순물 가스 성분으로 이루어지는 가스를, 질소 및 불가피적 불순물 가스 성분으로 이루어지는 가스(배출시의 초기에 분리장치로부터 배출됨)와, 일산화탄소 및 불가피적 불순물 가스 성분으로 이루어지는 가스(가장 뒤에 배출됨)로 분리한다.
한편, 여기에서, 「배출」이라고 표현한 것은, 압력(온도) 스윙 흡착법의 각공정(흡착, 감압, 세정, 탈기 등)에 있어서 흡착탑으로부터 배기되는 공정을 총칭한 것이며, 「초기」, 「중기」 및 「가장 뒤」란, 각 공정을 정리한 1사이클 내에서의 시간적인 전후관계를 나타낸 것이다.
여기서 1단째의 가스분리공정에서, 이산화탄소를 분리하는 이유는 이하와 같다. 즉, 흡착분리장치로 분리하는 경우, 흡착제에의 각 성분의 흡착력은 대략「수소 <<질소＜일산화탄소<<2이산화탄소」의 순서대로 강해지고, 질소와 일산화탄소와의 흡착력의 차이는 이들과 타성분의 흡착력의 차이에 비하여 작은 것이 일반적이다. 이는, 수소, 질소, 일산화탄소, 이산화탄소를 함유하는 혼합가스로부터 각 성분을 흡착분리장치로 분리하는 경우에는, 이산화탄소가 보다 낮은 압력 혹은 고온으로 흡착하기 때문에, 가장 분리하기 쉬운 것, 즉, 분리에 소비되는 동력을 가장 적게 할 수 있는 것을 나타내고 있다. 또한, 흡착법에 의한 분리에서는, 투입 동력은 분리하지 않는 성분에도 필요하기 때문에, 저농도의 성분의 분리에는, 분리 대상이 아닌 다른 성분이 다량으로 존재하므로, 큰 동력이 보다 필요하게 된다.
또한, 3단째의 가스분리공정(S3)으로서 수소분리장치를 배치하고, 이 수소분리장치에 의해, 1단째의 가스분리공정(S1)에 의해 분리된, 수소 및 질소 및 불가피적 불순물 가스 성분으로 이루어지는 가스로부터 수소 및 불가피적 불순물 가스 성분으로 이루어지는 가스를 분리한다. 한편, 전술한 바와 같이, 본 발명에 있어서는, 3단째의 가스분리공정(S3)은 필수가 아니며, 고로가스에 비교하여 체적당의 열량이 3배 이상의 개질 고로가스를 얻고자 하는 경우에는, 1단째의 가스분리공정(S1)에 의해 분리된, 수소 및 질소 및 불가피적 불순물 가스 성분으로 이루어지는 가스와, 2단째의 가스분리공정(S2)에 의해 분리된, 일산화탄소 및 불가피적 불순물 가스 성분으로 이루어지는 가스를 혼합함으로써, 충분히 목적을 만족할 수 있다.
도 2는 본 발명의 제2 실시형태 예를 나타내는 공정도이며, 1단째의 가스분리공정(S1)으로서 CO2흡수분리장치를 배치하고, 이 CO2흡수분리장치에 의해 고로가스를, 질소 및 일산화탄소 및 수소 및 불가피적 불순물 가스 성분으로 이루어지는 가스(흡수탑으로부터 배출됨)와, 이산화탄소 및 불가피적 불순물 가스 성분으로 이루어지는 가스(재생탑으로부터 배출됨)로 분리하고, 또한, 2단째의 가스분리공정(S2)으로서 CO흡착분리장치를 배치하고, 이 CO흡착분리장치에 의해, 1단째의 가스분리공정(S1)에 의해 분리된, 질소 및 일산화탄소 및 수소 및 불가피적 불순물 가스 성분으로 이루어지는 가스를, 수소 및 질소 및 불가피적 불순물 가스 성분으로 이루어지는 가스(배출시의 초기에 분리장치로부터 배출됨)와, 질소 및 불가피적 불순물 가스 성분으로 이루어지는 가스(배출시의 중기에 배출됨)와, 일산화 탄소 및 불가피적 불순물 가스 성분으로 이루어지는 가스(가장 뒤에 배출됨)로 분리한다.
제2 실시형태 예에 있어서 먼저 이산화탄소를 분리하는 이유는, 제1 실시형태 예에 있어서 기술한 이유와 마찬가지로, 2단째의 가스 흡착분리공정의 부하를 저감하기 위해서이다.
또한, 3단째의 가스분리공정(S3)으로서 수소분리장치를 배치하고, 이 수소분리장치에 의해, 2단째의 가스분리공정(S2)에 의해 분리된, 수소 및 질소 및 불가피적 불순물 가스 성분으로 이루어지는 가스로부터, 수소 및 불가피적 불순물 가스 성분으로 이루어지는 가스를 분리한다. 여기에서, 3단째의 가스분리공정(S3)이 필수가 아닌 것은, 제1 실시형태 예와 같다.
도 3은 본 발명의 제3 실시형태 예를 나타내는 공정도이며, 1단째의 가스분리공정(S1)으로서 CO2흡착분리장치를 배치하고, 이 CO2흡착분리장치에 의해 고로가스를, 수소 및 질소 및 불가피적 불순물 가스 성분으로 이루어지는 가스(배출시의 초기에 분리장치로부터 배출됨)와, 질소 및 일산화탄소 및 불가피적 불순물 가스 성분으로 이루어지는 가스(배출시의 중기에 배출됨)와, 이산화탄소 및 불가피적 불순물 가스 성분으로 이루어지는 가스(가장 뒤에 배출됨)로 분리하고, 또한, 2단째의 가스분리공정(S2)으로서 CO흡수분리장치를 배치하고, 이 CO흡수분리장치에 의해, 1단째의 가스분리공정(S1)에 의해 분리된, 질소 및 일산화탄소 및 불가피적 불순물 가스 성분으로 이루어지는 가스를, 질소 및 불가피적 불순물 가스 성분으로 이루어지는 가스(흡수탑으로부터 배출됨)와, 일산화탄소 및 불가피적 불순물 가스 성분으로 이루어지는 가스(재생탑으로부터 배출됨)로 분리한다.
또한, 3단째의 가스분리공정(S3)으로서 수소분리장치를 배치하고, 이 수소분리장치에 의해, 1단째의 가스분리공정(S1)에 의해 분리된, 수소 및 질소 및 불가피적 불순물 가스 성분으로 이루어지는 가스로부터, 수소 및 불가피적 불순물 가스 성분으로 이루어지는 가스를 분리한다. 여기에서, 3단째의 가스분리공정(S3)이 필수가 아닌 것은 제1 실시형태 예와 같다.
상기한 본 발명의 제1 실시형태 예에 대하여, 실례를 들어 더 상세히 설명한다.
도 4은 본 발명의 제1 실시형태 예에 있어서, 1단째의 가스분리공정(S1)의 CO2흡착분리장치, 및 2단째의 가스분리공정(S2)의 CO흡착분리장치로서，모두 압력 스윙 흡착장치(PSA)를 사용하였을 때의 분리 조작을 모식적으로 나타낸 것이며, 도 4 중의 부호 1은 CO2흡착용 압력 스윙 흡착장치(이하, 「CO2-PSA장치」라고 함)의 원료가스홀더, 부호 2는 CO2-PSA장치의 흡착탑(이하, 「CO2-PSA흡착탑」이라고 함), 부호 3은 CO흡착용 스윙 흡착장치(이하, 「CO-PSA장치」라고 함)의 원료가스홀더, 부호 4은 CO-PSA장치의 흡착탑(이하, 「CO-PSA흡착탑」이라고 함), 부호 5는 전술한 수소분리장치이다. 한편, CO2-PSA흡착탑(2) 및 CO-PSA흡착탑(4)의 내부에서의 각 가스 성분의 분포 상태는 설명을 위한 모식적 표현이며, 실제의 탑 내의 가스 분포가 도시한 바와 같이 되어 있는 것은 아니다.
고로로부터 배출된 고로가스는 CO2-PSA장치의 원료가스홀더(1)에 도입되고, 원료가스홀더(1)에 있어서, 후술하는 CO2-PSA흡착탑(2)으로부터 복귀되는, 질소 및 일산화탄소 및 이산화탄소 및 불가피적 불순물 가스 성분으로 이루어지는 가스 d와 혼합된 후, 원료가스홀더(1)로부터 CO2-PSA흡착탑(2)에 도입된다. 이 경우, 고로가스 중의 더스트(고체입자), 미스트(액체미립자), 수분 및 황분을, 고로가스를 원료가스홀더(1)에 도입하기 전에 미리 제거해 두는 것이 바람직하다. 왜냐하면, 더스트는 CO2-PSA흡착탑(2)에 설치되는 흡착제의 미세구멍의 폐색에 의한 능력저하를 야기하고, 미스트 및 수분은 이산화탄소보다 상기 흡착제와의 흡착력이 높기 때문에, 상대적으로 이산화탄소 흡착능력의 저하를 초래하는 것 이외에, 흡착제의 열화를 촉진시키고, 황분은 상기 흡착제의 흡착점의 피독(被毒)에 의한 능력저하를 야기하기 때문이다.
CO2-PSA흡착탑(2)에 충전되는 흡착제로서는, 수소, 질소, 일산화탄소, 이산화탄소가 어느 정도 분리될 수 있는 재료이면 어떤 것도 이용가능하고, 특별히 지정되는 것은 아니며, 시판되는 활성탄이나 제올라이트가 사용가능하다. 또한, 흡착시의 압력, 탈착시의 압력 모두 특별히 지정되는 것은 아니지만, 조작의 용이성으로부터, 흡착 압력은 100∼500kPa, 탈착 압력은 5∼100kPa가 바람직하다.
원료가스홀더(1)로부터 CO2-PSA흡착탑(2)에 도입된 가스 a(고로가스와, 순환하는 N2, CO, CO2, 및 불가피적 불순물 가스 성분으로 이루어지는 가스)는 도 4에 도시하는 바와 같이, 수소 및 질소 및 불가피적 불순물 가스 성분으로 이루어지는 가스 b, 질소 및 일산화탄소 및 불가피적 불순물 가스 성분으로 이루어지는 가스 c, 질소 및 일산화탄소 및 이산화탄소 및 불가피적 불순물 가스 성분으로 이루어지는 가스 d, 이산화탄소 및 불가피적 불순물 가스 성분으로 이루어지는 가스 e로 분리된다.
수소 및 질소 및 불가피적 불순물 가스 성분으로 이루어지는 가스 b는 그대로라도 제철소 내에서 연료가스로서 이용가능하지만, 더구나 수소분리장치(5)를 설치함으로써, 수소 및 불가피적 불순물 가스 성분으로 이루어지는 가스 j, 즉 고농도의 수소로 분리하는 것도 가능하다. 수소 및 질소 및 불가피적 불순물 가스 성분으로 이루어지는 가스 b로부터 분리한, 질소 및 일산화탄소 및 불가피적 불순물 가스 성분으로 이루어지는 가스 k는 CO2-PSA의 원료가스홀더(1)로 회수하거나, 또는 CO-PSA장치의 원료가스홀더(3)로 회수하는 것도 가능하지만, 일산화탄소 농도가 낮아서 회수한 경우에 분리 동력을 증대시켜버릴 경우는 촉매 등으로 공기와 혼합하여 연소시킨 후에 대기로 방산된다. 수소분리장치(5)는 수소 이외의 가스 성분 (즉, 질소)을 강하게 흡착하는 PSA장치이어도 좋고, 흡착제로서 CO2-PSA흡착탑(2)의 상부에 CO2용의 흡착제와는 별개로 충전시켜 있어도 좋다. 혹은, 분자의 크기를 이용한 수소분리 막이어도 좋다.
질소 및 일산화탄소 및 불가피적 불순물 가스 성분으로 이루어지는 가스 c는 후단의 CO-PSA장치의 원료가스홀더(3)로 보내지고, 질소 및 일산화탄소 및 이산화탄소 및 불가피적 불순물 가스 성분으로 이루어지는 가스 d는 상술한 바와 같이 CO2-PSA장치의 원료가스홀더(1)로 보내져 고로가스와 혼합된다. 분리된, 이산화탄소 및 불가피적 불순물 가스 성분으로 이루어지는 가스 e는 순도 99%이상의 고순도 CO2이며, 불활성 가스 혹은 드라이 아이스용으로서도 이용가능하다.
CO2-PSA장치에서는, 원료가스홀더(1)로부터의 CO2-PSA흡착탑(2)에의 가스 도입 및 CO2-PSA흡착탑(2)으로부터의 가스 배출의 조작을 반복하여 실시한다.
CO2-PSA흡착탑(2)으로 분리된, 질소 및 일산화탄소 및 불가피적 불순물 가스 성분으로 이루어지는 가스 c는 후단의 CO-PSA장치의 원료가스홀더(3)로 보내지고, 원료가스홀더(3)에 있어서, 후술하는 CO-PSA흡착탑(4)으로부터 복귀되는, 질소 및 일산화탄소 및 불가피적 불순물 가스 성분으로 이루어지는 가스 h와 혼합된 후, 원료가스홀더(3)로부터 가스 f로서 CO-PSA흡착탑(4)에 도입된다.
CO-PSA흡착탑(4)에 충전되는 흡착제는, 일산화탄소가 어느 정도 분리될 수 있는 재료이면 어떤 것도 이용가능하고, 특별히 지정되는 것은 아니지만, Y형 제올라이트, 또는 Y형 제올라이트에 1가의 구리를 담지 혹은 이온 교환한 것은, 일산화탄소 흡착능력이 뛰어나므로 바람직하다. 또한, 흡착시의 압력, 탈착시의 압력은，모두 특별히 지정되는 것은 아니지만, 조작의 용이성으로부터, 흡착 압력은 100∼500kPa, 탈착 압력은 5∼100kPa가 바람직하다.
원료가스홀더(3)로부터 CO-PSA흡착탑(4)에 도입된 가스 f는 도 4와 같이 질소 및 불가피적 불순물 가스 성분으로 이루어지는 가스 g, 질소 및 일산화탄소 및 불가피적 불순물 가스 성분으로 이루어지는 가스 h, 일산화탄소 및 불가피적 불순물 가스 성분으로 이루어지는 가스 i로 분리된다. 질소 및 불가피적 불순물 가스 성분으로 이루어지는 가스 g는 순도 99% 정도의 고순도 N2이며, 불활성 가스로서 전로 등에 이용가능하다. 질소 및 일산화탄소 및 불가피적 불순물 가스 성분으로 이루어지는 가스 h는 상술한 바와 같이, 원료가스홀더(3)로 보내진다. 일산화탄소 및 불가피적 불순물 가스 성분으로 이루어지는 가스 i는 순도 99%이상의 고순도CO이며, 열량 3000kca1/Nm3 이상의 연료가스로서 이용가능한 것 이외, 화학원료로서도 유용하다.
CO-PSA장치에서는, 원료가스홀더(3)로부터의 CO-PSA흡착탑(4)에의 가스 도입 및 CO-PSA흡착탑(4)으로부터의 가스 배출의 조작을 반복하여 실시한다.
이와 같이 하여, 고로가스로부터 고순도의 H2, CO2, N2, CO가 고효율로 게다가 높은 분리율로 분리된다.
한편, 수소분리장치(5)를 설치하는 경우에, 수소분리장치(5)로서는, 전술한 바와 같이, 수소 이외의 가스 성분을 강하게 흡착하는 PSA장치이어도, 또한, 수소분리막이어도 좋지만, 수소 이외의 가스 성분을 강하게 흡착하는 PSA장치를 이용하는 경우에는, 흡착제가 수소 이외의 성분에 의해 파괴된 시점에서, 감압에 의한 탈기 조작, 또는 수소에 의한 세정 조작 또는 역세정 조작을 행하는 것이 바람직하다. 감압에 의한 탈기 조작, 또는 수소에 의한 세정 조작 또는 역세정 조작을 행함으로써, 일산화탄소 및 질소의 손실을 최소한으로 억제하는 것이 가능하게 된다.
도 5에, 제1 실시형태 예에 있어서, 수소분리장치(5)가 막분리장치인 경우를 나타낸다. 수소분리장치(5)에 의해, 수소 및 불가피적 불순물 가스 성분으로 이루어지는 가스 j(고순도 수소 가스)의 분리와 동시에 분리되며, 배출되는 일산화탄소 및 질소 및 불가피적 불순물 가스 성분으로 이루어지는 가스 k는, 이 분리 배출 가스 중에 함유되는 수소의 농도가 높은 경우에는 원료가스홀더(1)에 도입하고, 이 분리 배출 가스 중에 함유되는 수소의 농도가 낮은 경우에는 원료가스홀더(3)에 도입한다.
또한, 도 6에, 제1 실시형태 예에 있어서, 수소분리장치(5)가 흡착장치인 경우를 나타낸다. 수소 및 질소 및 불가피적 불순물 가스 성분으로 이루어지는 가스 b를 수소분리장치(5)에 도입하고, 수소 및 불가피적 불순물 가스 성분으로 이루어지는 가스 j(고순도 수소 가스)를 분리한다.
수소분리장치(5)가 흡착장치인 경우에, 수소 및 불가피적 불순물 가스 성분으로 이루어지는 가스 j의 분리 후에, 감압에 의한 흡착장치의 탈기 조작을 행하는 경우의 분리 조작의 모식도를 도 7에 나타내고, 또한, 수소에 의한 흡착장치의 세정 조작을 행하는 경우의 분리 조작의 모식도를 도 8에 나타내며, 수소에 의한 흡착장치의 역세정 조작을 행하는 경우의 분리 조작의 모식도를 도 9에 나타낸다. 여기에서, 수소에 의한 세정 조작이란, 순방향(順方向)의 세정 조작을 의미하고, 흡착시의 가스를 도입하는 방향과 같은 방향으로 세정용 수소 가스를 도입한다는 의미이다. 마찬가지로, 수소 가스에 의한 역세정 조작이란, 역방향의 세정 조작을 의미하고, 흡착시의 가스를 도입하는 방향과는 반대 방향으로 세정용 수소 가스를 도입한다는 의미이다.
수소분리장치(5)가 흡착장치인 경우에, 이 흡착장치의 탈기 조작을 행하는 경우에는, 도 7에 도시한 바와 같이, 수소분리장치(5)에 남은 CO 및 N2 등을 진공펌프 등의 배기장치(6)로 배출한다. 배출된 CO 및 N2를 주성분으로 하는 분리 배출 가스(1)는, 이 분리 배출 가스 중에 함유되는 수소의 농도가 높은 경우에는 원료가스홀더(1)에 도입하고, 이 분리 배출 가스 중에 함유되는 수소의 농도가 낮은 경우에는 원료가스홀더(3)에 도입한다.
또한, 수소 및 불가피적 불순물 가스 성분으로 이루어지는 가스 j의 분리 후에 수소에 의한 흡착장치의 세정 조작을 행하는 경우에는, 도 8에 도시한 바와 같이, 분리한, 수소 및 불가피적 불순물 가스 성분으로 이루어지는 가스 j를 블로어(blower) 등의 송풍장치(7)로 수소분리장치(5)에 도입하고, 수소분리장치(5)에 남은 CO 및 N2 및 불가피적 불순물 가스 성분으로 이루어지는 가스를 배출한다. 배출된 CO 및 N2 및 H2 및 불가피적 불순물 가스 성분으로 이루어지는 가스 m은, 이 분리 배출 가스 중에 함유되는 수소의 농도가 높은 경우에는 원료가스홀더(1)에 도입하고, 이 분리 배출 가스 중에 함유되는 수소의 농도가 낮은 경우에는 원료가스홀더(3)에 도입한다.
마찬가지로, 수소에 의한 흡착장치의 역세정 조작을 행하는 경우에는, 도 9에 도시하는 바와 같이, 분리한, 수소 및 불가피적 불순물 가스 성분으로 이루어지는 가스 j를 송풍장치(7)로 수소분리장치(5)에 도입하고, 수소분리장치(5)에 남은 CO 및 N2 및 불가피적 불순물 가스 성분으로 이루어지는 가스를 배출한다. 배출된 CO 및 N2 및 H2 및 불가피적 불순물 가스 성분으로 이루어지는 가스 n은, 이 분리 배출 가스 중에 함유되는 수소의 농도가 높은 경우에는 원료가스홀더(1)에 도입하고, 이 분리 배출 가스 중에 함유되는 수소의 농도가 낮은 경우에는 원료가스홀더(3)에 도입한다.
이 경우에, 여분의 배관 등을 설치할 필요가 없으므로, 수소에 의한 역세정 조작 쪽이 보다 바람직하다. 한편, 도 5∼9에 있어서, 상기 이외의 구성은 도 4와 동일구성으로 되어 있어, 동일한 부분은 동일부호로 표시하고, 그 설명은 생략한다.
다음으로, 본 발명에 의한 고로가스의 분리방법, 즉, 1단째의 가스분리공정이 이산화탄소의 분리공정으로, 2단째의 가스분리공정이 일산화탄소의 분리 공정인 경우(「본 발명예」라고 칭함)와, 이와는 반대로, 1단째의 가스분리공정이 일산화탄소의 분리 공정으로, 2단째의 가스분리공정이 이산화탄소의 분리 공정인 경우(「비교예」라고 칭함)로, 가스 분리에 필요한 투입 전력의 차이를 표 1에 나타낸다.
Figure pct00001
표 1에 나타내는 바와 같이, 1단째의 가스분리공정을 이산화탄소의 분리공정으로 한 쪽이, 그렇지 않은 경우에 비하여 투입전력을 작게 할 수 있음을 알 수 있다. 즉, 본 발명에 의한 고로가스의 분리방법에서는, 적은 투입 에너지로 고로가스의 분리가 행하여진다.

Claims (6)

  1. 고로 노정(爐頂)으로부터 배출되는 고로가스를, 1단째의 가스분리정제장치에 의해, 이산화탄소 및 불가피적 불순물 가스 성분으로 이루어지는 가스와, 질소 및 일산화탄소 및 불가피적 불순물 가스 성분으로 이루어지는 가스로 분리하고,
    상기 1단째의 가스분리정제장치에 의해 분리된, 질소 및 일산화탄소 및 불가피적 불순물 가스 성분으로 이루어지는 가스를, 2단째의 가스분리정제장치에 의해, 질소 및 불가피적 불순물 가스 성분으로 이루어지는 가스와, 일산화탄소 및 불가피적 불순물 가스 성분으로 이루어지는 가스로 분리하는, 고로가스의 분리방법.
  2. 제1항에 있어서,
    상기 1단째의 가스분리정제장치가 이산화탄소를 흡착에 의해 분리하는 흡착분리장치이며, 상기 2단째의 가스분리정제장치가 일산화 탄소를 흡착에 의해 분리하는 흡착분리장치인, 고로가스의 분리방법.
  3. 제1항에 있어서,
    상기 1단째의 가스분리정제장치가 이산화탄소를 흡수에 의해 분리하는 화학적 흡수장치이며, 상기 2단째의 가스분리정제장치가 일산화탄소를 흡착에 의해 분리하는 흡착분리장치인, 고로가스의 분리방법.
  4. 제1항에 있어서,
    상기 1단째의 가스분리정제장치가 이산화탄소를 흡착에 의해 분리하는 흡착분리장치이며, 상기 2단째의 가스분리정제장치가 일산화탄소를 흡수에 의해 분리하는 화학적 흡수장치인, 고로가스의 분리방법.
  5. 제2항 내지 제4항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 흡착분리장치의 출구측에, 3단째의 가스분리정제장치로서, 수소투과막 혹은 수소 이외의 성분을 흡착하는 흡착제를 배치하고, 상기 흡착분리장치로부터 분리되는 수소 및 질소 및 불가피적 불순물 가스 성분으로 이루어지는 가스로부터 수소 및 불가피적 불순물 가스 성분으로 이루어지는 가스를 분리하는, 고로가스의 분리방법.
  6. 제5항에 있어서,
    상기 3단째의 가스분리정제장치로서 수소 이외의 성분을 흡착하는 흡착제를 배치하고, 그 흡착제에 의해 수소 및 불가피적 불순물 가스 성분으로 이루어지는 가스를 분리하는 경우에, 상기 흡착제에 흡착한 성분을 감압에 의한 탈기(脫氣) 조작 또는 수소에 의한 세정 조작 또는 역세정 조작으로 제거하는 것을 특징으로 하는, 고로가스의 분리방법.
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