KR20090105316A - 유기 전계 발광 소자 - Google Patents
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Abstract
본 발명은 유기 전계 발광 소자에 관한 것으로서, 보다 상세하게는 제1 전극; 상기 제1 전극과 마주하는 제2 전극; 상기 제1 전극과 제2 전극 사이에 위치하는 발광층을 포함하고, 상기 제2 전극은 제1 무기 산화물 층, 제1 금속층 및 제2 무기 산화물 층이 순차적으로 적층되어 있는 유기 전계 발광 소자를 제공한다.
무기산화물, 제2 전극, 유기 전계 발광 소자
Description
본 발명은 유기 전계 발광 소자에 관한 것으로서, 더욱 상세하게는 새로운 구조의 투명 전극을 포함하여 저저항, 고투과율 및 공정 안정성을 가지는 유기 전계 발광 소자에 관한 것이다.
투명 전극은 일반적으로 ITO가 널리 사용되나, ITO의 경우 투과도는 우수하나 저항이 높은 단점이 있다. 또한, ITO는 스퍼터링(sputtering)과 같은 고에너지 공정에 의하여 제조되므로, 하부에 위치하는 발광층 등의 유기막이 손상될 수 있다.
또한, 투명 전극은 일반적으로 유기 전계 발광 소자 구조에서 전면 발광(top emission) 구조의 음극(cathode) 또는 배면 발광(bottom emission) 구조의 양극(anode)에 적용할 수 있다.
현재까지 주로 사용되고 있는 전면 발광 소자의 음극 구조는 Mg:Ag 전극을 20 nm 미만으로 얇게 사용하여 투과도를 확보하고, 전자 주입 특성을 개선시키는 구조이다. 그러나, 이 구조의 경우 저항이 높고 투과도가 낮아 소자 특성에 제한이 되고 있다.
또한, Mg:Ag 전극의 저항을 개선하기 위하여 Mg:Ag 전극 위에 ITO를 형성하는 전극 구조도 개발되었다. 그러나, 이 방법의 경우 ITO 박막 형성 공정 중에 유기막이 영향을 받아 소자 특성이 저하되고, 불량이 발생할 수 있다.
상기와 같은 종래 기술의 문제점을 개선하기 위하여, 본 발명의 목적은 낮은 저항값을 갖고 높은 투과율을 가지면서 발광층으로 전하 주입이 용이한 투명 전극 구조를 제공하는 것이다.
본 발명의 다른 목적은 상기 투명 전극 구조를 음극으로 포함하는 유기 전계 발광 소자를 제공하는 것이다.
상기 목적을 달성하기 위하여, 본 발명의 일 실시예에 따르면,
제1 전극;
상기 제1 전극과 마주하는 제2 전극; 및
상기 제1 전극과 상기 제2 전극 사이에 위치하는 발광층;
을 포함하고,
상기 제2 전극은 제1 무기 산화물 층, 제1 금속층 및 제2 무기 산화물 층이 순차적으로 적층되어 있는 유기 전계 발광 소자를 제공한다.
또한, 본 발명의 일 실시예에 있어서, 제2 전극은 상기 발광층과상기 제1 무기 산화물 층 사이에 위치하는 제2 금속층을 더 포함할 수 있다.
상기 제1 금속층 및 제2 금속층 중 적어도 하나는 Ag, Au 및 Pt로 이루어지는 군에서 선택된 적어도 1종을 포함할 수 있다.
상기 제1 무기 산화물 층 및 상기 제2 무기 산화물 층 중 적어도 하나는 V2O5, WO3, MoO3, 및 ReO3 로 이루어지는 군에서 선택된 적어도 1종을 포함할 수 있다.
상기 제1 금속층의 두께는 0.5 - 20 nm일 수 있고, 상기 제2 금속층의 두께는 2 - 30 nm일 수 있다.
상기 제1 무기산화물 층 및 제2 무기 산화물 층의 두께는 각각 1 - 500 nm일 수 있다.
또한, 상기 유기 전계 발광 소자는, 상기 제2 전극 및 상기 발광층 사이에 위치하는 전자 주입층을 더 포함하고, 상기 전자주입층은 알칼리 금속 또는 알칼리 토금속 화합물로 이루어진 군에서 선택된 적어도 1종을 포함할 수 있다.
상기 전자주입층은 Li, Cs, Na, Ba, Ca, Li3N, LiN3, CsN3, NaN3, Ba(N3)2 및 Ca(N3)2 로 이루어진 군에서 선택된 적어도 1종으로부터 형성될 수 있고, 상기 전자주입층의 두께는 0.1 - 20 nm일 수 있다.
상기 유기 전계 발광 소자는, 제2 전극 및 상기 발광층 사이에 위치하며 제 2 전극과 접하고 있는 적어도 하나의 전자 수송층을 더 포함할 수 있다.
상기 전자수송층은 알칼리 금속 또는 알칼리 토금속 화합물로 이루어진 군에서 선택된 적어도 1종 또는 강한 전자주개 특성을 갖는 화합물이 전자수송물질 내에 n 도핑되어 있는 구조를 포함할 수 있다. 상기 전자수송물질은 유기화합물 또는 유기금속화합물로 트리스(8-하이드록시퀴놀린)알루미늄(tris(8-hydroxyquinoline)aluminum, 이하 Alq3), 2,9-디메틸-4,7-디페닐-1,10-페난트롤 린(2,9-dimethyl-4,7-diphenyl-1,10-phenanthroline), Bphen, ADN, TAZ, TPBI 등을 사용할 수 있다.
또한, 상기 제1 전극은 양극이고 상기 제2 전극은 음극일 수 있다.
상기 제1 전극은 투명 또는 불투명 도전층을 포함하고 상기 제2 전극은 투명 도전층을 포함할 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따른 유기 전계 발광 소자의 제조방법은,
제1 전극을 형성하는 단계; 상기 제1 전극 위에 발광층을 형성하는 단계; 및 상기 발광층 위에 제2 전극을 형성하는 단계를 포함하고,
상기 제2 전극을 형성하는 단계는 제1 무기 산화물 층, 제1 금속층 및 제2 무기 산화물 층을 차례로 적층하는 단계를 포함할 수 있다.
상기 제2 전극을 형성하는 단계는 상기 제1 무기 산화물 층을 적층하는 단계 전에 제2 금속층을 적층하는 단계를 더 포함할 수 있다.
상기 제1 무기 산화물 층, 상기 제1 금속층, 상기 제2 무기 산화물 층 및 상기 제2 금속층은 열증착으로 형성할 수 있다.
상기 유기 전계 발광 소자의 제조방법은 상기 발광층을 형성하는 단계 및 상기 제2 전극을 형성하는 단계 사이에 전자 주입층을 형성하는 단계를 더 포함할 수 있다.
상기 전자 주입층을 형성하는 단계는 Li, Cs, Na, Ba, Ca, Li3N, LiN3, CsN3, NaN3, Ba(N3)2 및 Ca(N3)2 로 이루어진 군에서 선택된 적어도 1종을 기판 위에 직접 증착하는 단계를 포함하여 이루어질 수 있다.
상기 유기 전계 발광 소자의 제조방법은, 상기 발광층을 형성하는 단계 및 상기 제2 전극을 형성하는 단계 사이에 적어도 하나의 전자 수송층을 형성하는 단계를 더 포함할 수 있다.
상기 전자 수송층을 형성하는 단계는 알칼리 금속 또는 알칼리 토금속 화합물로 이루어진 군에서 선택된 적어도 1종 또는 강한 전자주개 특성을 갖는 화합물과 전자수송물질을 공증착 방법으로 기판 위에 증착하는 단계를 포함하여 이루어질 수 있다. 상기 전자수송물질은 유기화합물 또는 유기금속화합물로 트리스(8-하이드록시퀴놀린)알루미늄(tris(8-hydroxyquinoline)aluminum, 이하 Alq3), 2,9-디메틸-4,7-디페닐-1,10-페난트롤린(2,9-dimethyl-4,7-diphenyl-1,10-phenanthroline), Bphen, ADN, TAZ, TPBI 등을 사용할 수 있다.
이하에서 본 발명을 상세하게 설명한다.
본 발명의 투명 전극 구조는 하부 금속층, 하부 금속층 위에 형성된 하부 무기 산화물 층, 하부 무기 산화물 층 위에 형성된 상부 금속층 및 상부 금속층 위에 형성된 상부 무기 산화물 층을 포함한다.
이하, 도면을 참조하여 본 발명의 유기 전계 발광 소자용 투명전극 구조를 상세하게 설명한다.
도 1은 본 발명의 일 실시예에 따른 투명 전극 구조를 나타낸 것이다.
도 1에 도시된 바와 같이, 투명 전극(70)은 하부 금속층(72), 하부 무기 산 화물 층(74), 상부 금속층(76) 및 상부 무기 산화물 층(78)으로 이루어진 4층의 적층구조를 포함한다. 이러한 적층구조는 막 사이에서의 광학적 간섭현상으로 인하여 약 90% 이상의 투과율을 얻을 수 있어서 광 투과율을 높이는데 유리할 뿐만 아니라 금속층을 포함하여 저항을 낮출 수 있어서 저저항 전극을 구현하는데 유리하다.
구체적으로, 하부 금속층(72)은 하부 무기 산화물 층과 발광층 사이에 위치하여 이들 사이에 접착성을 개선시킬 수 있고, 하부 금속층(72)과 상부 금속층(76)은 금속으로 만들어져 전극의 저항을 낮출 수 있다. 상기 하부 금속층의 두께는 약 0.5 - 20 nm인 것이 바람직하고, 그 중에서 약 10 nm 이하의 두께가 더욱 바람직하다. 또한, 하부 금속층(72)은 유기막과의 계면 특성이 우수하고 투과율이 우수해야 하며 공정성이 좋아야 한다. 따라서, 상기 하부 금속층은 박막 금속 도입을 위하여, 저항이 낮고 투과율이 우수한 금속을 사용해야 하기 때문에 Ag, Au, Pt 등이 사용될 수 있고, 바람직하게는 Ag가 가장 적절하게 사용되어질 수 있다.
상기 상부 금속층(76) 또한, 박막 금속 도입을 위하여, 저항이 낮고 투과율이 우수한 금속을 사용해야 하기 때문에 Ag, Au, Pt 등이 바람직하게 사용될 수 있다. 상기 상부 금속층의 두께는 2 - 30 nm인 것이 바람직하다.
상기 하부 무기 산화물 층(74) 및 상부 무기 산화물 층(78)은 V2O5, WO3, MoO3, 및 ReO3 등이 사용될 수 있고, 이들은 투과율이 우수하여 투과도를 향상시키는 역할을 할 수 있다. 상기 하부 무기 산화물 층 및 상부 무기 산화물 층으로 가 장 적합한 물질은 투과율이 우수한 WO3이 사용될 수 있다. 또한, 상기 하부 무기 산화물 층 및 상부 무기 산화물 층의 두께는 1 - 500 nm인 것이 바람직하다.
특히, 상기 투명 전극 구조에 사용되는 모든 무기 산화물과 금속은 열증착으로 증착이 가능하다. 즉, 상기 열증착시 온도는 특별히 한정되지 않으나, 본 발명은 무기 산화물 층과 금속층을 형성시 열증착법을 수행하는 특징이 있는 것이다.
한편, 본 발명은 상기 구조를 갖는 투명전극을 이용한 유기 전계 발광 소자를 제공한다.
본 발명의 일 실시예에 따른 유기 전계 발광 소자는 제1 전극, 유기 발광 부재 및 상술한 다층 구조의 제2 전극을 구비하고 있다.
유기 발광 부재는 발광층(emitting layer) 및 발광층의 발광 효율을 높이기 위한 복수의 보조층(auxiliary layer)을 포함한다. 보조층은 전자와 정공의 균형을 맞추기 위한 정공 주입층(hole injection layer), 정공 수송층(hole transport layer), 전자 수송층(electron transport layer) 및 전자 주입층(electron injection layer)을 포함한다. 정공 주입층과 정공 수송층은 제1 전극과 발광층 사이에 위치하여 정공의 주입 및 이동의 효율을 높이고, 전자 수송층 및 전자 주입층은 발광층과 제2 전극 사이에 위치하여 전자의 주입 및 이동의 효율을 높인다.
이러한, 본 발명의 제1 실시예 내지 제4 실시예에 따른 유기 전계 발광 소자의 구성을 도 2 내지 5에 도시한다.
도 2는 본 발명의 일 실시예에 따른 유기 전계 발광 소자의 구조를 보여주는 단면도이고, 도 3은 본 발명의 다른 실시예에 따른 유기 전계 발광 소자의 구조를 보여주는 단면도이고, 도 4는 본 발명의 또 다른 실시예에 따른 유기 전계 발광 소자의 구조를 보여주는 단면도이다. 도 5는 본 발명의 또 다른 실시예에 따른 유기 전계 발광 소자의 구조를 보여주는 단면도이다.
도 2에 도시한 바와 같이, 본 발명의 바람직한 제1 실시예에 따른 유기 전계 발광 소자는, 제1 전극(10); 상기 제1 전극(10) 위에 형성된 정공주입층(20); 상기 정공주입층(20) 위에 형성된 정공수송층(30); 상기 정공수송층(30) 위에 형성된 발광층(40); 상기 발광층(40) 위에 형성된 전자수송층(50); 상기 전자수송층(50) 위에 형성된 전자주입층(60); 및 상기 전자 주입층(60) 위에 형성된 제2 전극(70)을 포함한다.
제1 전극(10)은 정공(hole)이 주입되는 양극으로, 일 함수가 높고 투과율이 높은 투명 전도체 또는 반사율이 높은 반사 도전체 또는 불투명 도전체로 만들어질 수 있다.
제2 전극(70)은 전자 주입층(60) 위에 형성된 하부 금속층(72), 상기 하부 금속층 위에 형성된 하부 무기 산화물 층(74), 상기 하부 무기 산화물 층 위에 형성된 상부 금속층(76) 및 상기 상부 금속층 위에 형성된 상부 무기 산화물 층(78)이 순차적으로 적층된 구조이다.
이러한 구조를 위해, 본 발명은 먼저 기판 상부에 제1 전극을 형성한다. 이후, 순차적으로 정공주입층, 정공수송층, 발광층, 전자수송층, 전자주입층을 형성한다. 마지막으로, 열증착법으로 전자주입층 위에 순차적으로 하부 금속층, 하부 무기 산화물 층, 상부 금속층 및 상부 무기 산화물 층을 형성함으로써, 제1 실시예에 따른 유기 전계 발광 소자를 제공할 수 있다.
또한, 제2 전극 외에, 각 층의 형성방법은 통상의 진공증착법, 열증착법, 스핀코팅법, 캐스트법, 스퍼터링법 등이 사용 가능하다.
상기 기판은 통상의 유기 전계 발광 소자에 사용하기 위한 투명성, 표면평활성, 취급 용이성 등을 갖는 것이라면 그 종류가 특별히 한정되지 않는다. 예를 들면, 상기 기판은 유리기판 또는 통상의 전도성 물질이 코팅된 플라스틱 기판을 사용할 수 있다.
또한, 상기 전자 수송층 위에 형성되는 전자 주입층의 재료로는 상기 전자수송층에 사용되는 물질과 알칼리 또는 알칼리 토금속을 함유하는 물질의 혼합물을 사용할 수도 있다
도 3에 도시한 바와 같이, 본 발명의 바람직한 제2 실시예에 따른 유기 전계 발광 소자의 경우, 제1 전극(10); 상기 제1 전극 위에 형성된 정공주입층(20); 상기 정공주입층 위에 형성된 정공수송층(30); 상기 정공수송층 위에 형성된 발광층(40); 상기 발광층 위에 형성된 제1 전자수송층(50); 상기 제1 전자수송층 위에 형성된 제2 전자수송층(62); 및 상기 제2 전자수송층 위에 형성된 제2 전극(70)을 포함하며, 상기 제2 전극(70)은 제2 전자수송층(62) 위에 형성된 하부 금속층(72), 상기 하부 금속층 위에 형성된 하부 무기 산화물 층(74), 상기 하부 무기 산화물 층 위에 형성된 상부 금속층(76) 및 상기 상부 금속층 위에 형성된 상부 무기 산화물 층(78)이 순차적으로 적층된 구조이다.
본 실시예는 제1 실시예와 달리, 두 층의 전자 수송층(50, 62)을 포함하며, 이 때 하나의 전자 수송층(62)은 전자 수송 물질과 함께 알칼리 또는 알칼리 토금속이 도핑되어 있다. 즉, 제2 실시예의 구조에서는 제1 실시예와 같은 전자주입층 대신에 n 도핑된 전자수송층을 사용하는 구조로서, 이때는 n 도핑된 전자수송층을 발광층 바로 위에 사용할 수 없고, 반드시 n 도핑된 전자수송층과 발광층 사이에 도핑되지 않은 전자수송층을 필요로 한다. 따라서, 본 실시예에서는 제1 전자수송층이 있고, 그 위에 도핑된 제2 전자 수송층이 구비된다.
상기 제2 실시예에 따른 유기 전계 발광 소자 또한, 그 제조방법이 특별히 한정되지는 않고, 기판 상부에 제1전극을 형성한 후 상기 제1 실시예에 기재된 방법과 동일한 방법으로 구현될 수 있다.
상술한 제1 실시예 및 제2 실시예에서는 투명, 반사 또는 불투명 전극인 제1 전극이 발광층의 하부에 위치하고 투명 전극인 제2 전극이 발광층의 상부에 위치하므로, 발광층에서 방출된 빛은 제2 전극 측, 즉 상부로 방출한다. 따라서 전면 발광 구조의 유기 전계 발광 소자가 구현될 수 있다.
또한, 본 발명의 바람직한 제3 실시예에 따른 유기 전계 발광 소자는, 제1 실시예와과 달리 투명한 제2 전극(70)이 발광층(50) 하부에 위치하는 구조이다.
즉, 도 4에 도시한 바와 같이, 하부로부터 제2 전극(70); 상기 제2 전극(70) 위에 형성된 전자주입층(60); 상기 전자주입층(60) 위에 형성된 전자수송층(50); 상기 전자수송층(50) 위에 형성된 발광층(40); 상기 발광층(40) 위에 형성된 정공수송층(30); 상기 정공수송층(30) 위에 형성된 정공주입층(20); 및 상기 정공주입 층(20) 위에 형성된 제1 전극(10)을 포함하며, 상기 제2 전극(70)은 전자 주입층(60) 하부로 하부 금속층(72), 하부 무기 산화물 층(74), 상부 금속층76), 및 상부 무기 산화물 층(78)이 순차적으로 적층된 구조이다.
상기 제3 실시예에 따른 유기 전계 발광 소자를 형성하기 위해, 본 발명은 기판 상부에 열증착법으로 상부 무기 산화물 층(78), 상부 금속층(76), 하부 무기 산화물 층(74), 및 하부 금속층(72)을 순차적으로 형성하여 제2 전극(70)이 구비되도록 한다. 이후, 상기 제2 전극(70)의 하부 금속층(72) 위에 순차적으로 전자주입층(60), 전자수송층(50), 발광층(40), 정공수송층(30), 정공주입층(20) 및 제1 전극(10)을 형성함으로써, 제3 실시예에 따른 유기 전계 발광 소자를 제공할 수 있다.
또한, 제2 전극(70) 외에, 각 층의 형성방법은 통상의 진공증착법, 열증착법, 스핀코팅법, 캐스트법, 스퍼터링법 등이 사용 가능하다.
여기서, 상기 제2 전극(70) 위에 형성되는 전자 주입층(60)의 재료로는 상기 전자수송층(50)에 사용되는 물질과 알칼리 또는 알칼리 토금속을 함유하는 물질의 혼합물을 사용할 수 있으며, 이 때 Li3N, LiN3, CsN3, NaN3, Ba(N3)2 및 Ca(N3)2 로 이루어진 군에서 선택된 적어도 1종을 공급하여 증착하는 경우 증착시 분해되면서 알칼리 또는 알칼리 토금속이 생성될 수 있다. 또한, 전자 주입층은 Li, Cs, Na, Ca, Ba 등의 알칼리 금속 또는 알칼리 토금속을 직접 증착하여 형성할 수도 있다.
본 발명의 바람직한 제4 실시예에 따른 유기 전계 발광 소자는, 실시예 2와 달리 투명한 제2 전극(70)이 발광층(50) 하부에 위치하는 구조이다.
도 5에 도시한 바와 같이, 본 발명의 바람직한 제4 실시예에 따른 유기 전계 발광 소자는, 하부로부터 제2 전극(70); 상기 제2 전극 위에 형성된 제1 전자수송층(62); 및 상기 제1 전자수송층 위에 형성된 제2 전자수송층(50); 상기 제2 전자수송층 위에 형성된 발광층(40); 상기 발광층 위에 형성된 정공수송층(30); 상기 정공수송층 위에 형성된 정공주입층(20); 및 상기 정공주입층 위에 형성된 제1 전극(10)을 포함하며, 상기 제2 전극(70)은 전자 주입층 하부로 하부 금속층(72), 하부 무기 산화물 층(74), 상부 금속층(76), 및 상부 무기 산화물 층(78)이 순차적으로 적층된 구조를 가진다.
본 실시예는 제3 실시예와과 달리, 두 층의 전자 수송층(50, 62)을 포함하며, 이 때 하나의 전자 수송층(62)은 전자 수송 물질과 함께 알칼리 또는 알칼리 토금속이 도핑되어 있다. 즉, 제4 실시예의 구조에서는 제3 실시예와 같은 전자주입층 대신에 n 도핑된 전자수송층을 사용하는 구조로서, 이때는 n 도핑된 전자수송층을 발광층 바로 위에 사용할 수 없고, 반드시 n 도핑된 전자수송층과 발광층 사이에 도핑되지 않은 전자수송층을 필요로 한다. 따라서, 본 실시예에서는 제1 전자수송층이 있고, 그 위에 도핑된 제2 전자 수송층이 구비된다.
상기 제4 실시예에 따른 유기 전계 발광 소자 또한, 그 제조방법이 특별히 한정되지는 않고, 기판 상부에 제2 전극을 형성한 후 상기 제3 실시예에 기재된 방법과 동일한 방법으로 구현될 수 있다.
제3 실시예 및 제4 실시예에 있어서, 상기 정공 수송층 위에 형성되는 정공 주입층은 제2의 정공수송층에 사용되는 물질을 사용할 수도 있다.
상술한 제3 실시예 및 제4 실시예에서는 반사, 투명 또는 불투명 전극인 제1 전극이 발광층의 상부에 위치하고 투명 전극인 제2 전극이 발광층의 하부에 위치하므로, 발광층에서 방출된 빛은 제2 전극 측, 즉 하부로 방출한다. 따라서, 배면 발광 구조의 유기 전계 발광 소자가 구현될 수 있다.
한편, 본 발명에 있어서, 상기 제1 전극을 형성하는 양극 재료는 통상의 소자 제조에 사용되는 투명, 반사 또는 불투명 전극이라면 모두 사용 가능하여 그 종류가 특별히 한정되는 것은 아니다. 상기 제1 전극의 예를 들면 일함수가 약 4 eV 이상의 금속, 합금, 전기 전도성 화합물, 투명 산화물 전극 등을 사용할 수 있다. 상기 정공주입층은 N,N'-디(1-나프틸)-N,N'-디페닐벤지딘(N,N'-di(1-naphthyl)-N,N'-diphenylbenzidine), 이하, NPD), 방향족 아민류인 Idemitsu사의 HI406, N,N'-diphenyl-N,N'-bis-[4-(phenyl-m-tolyl-amino)-phenyl]-biphenyl-4,4'-diamine(DNTPD) 및 1,4,5,8,9,11-hexaazatriphenylene hexacarbonitrile 등을 사용할 수 있다. 그러나 본 발명의 물질이 위 물질에 한정되는 것은 아니다.
상기 정공수송층은 제1 전극으로부터 주입되는 정공을 발광층으로 수송하는 역할을 하는 것으로서, (4,4',4"-트리스(N-카바졸일)트리페닐아민(4,4',4"-tris(N-carbazolyl)triphenylamine), 이하 TCTA), NPB(N,N'-bis-(1-naphtyl)-N,N'-diphenyl-1,1'-biphenyl-4,4'-diamine), CBP(4,4-bis(carbazol-9-yl)-biphenyl), TPD(N,N'-diphenyl-N,N'-bis(3-methylphenyl)-1,1'-biphenyl-4,4'-diamine), PPD(p-phenylenediamine), 프탈로시아닌(phthalocyanine), CuPc, m-MTDATA, N,N'- tetrakis-(4-p-biphenyl)-1,1'-biphenyl-4,4'-diamine 등을 사용할 수 있다. 그러나 본 발명의 물질이 위 물질에 한정되는 것은 아니다.
상기 발광층은 R, G, B를 구현 가능한 발광성이 우수한 물질을 사용하는 것이 바람직하며, 이것은 발광중심이 되는 물질의 에너지 갭보다 큰 에너지 갭을 가지는 재료에 발광 물질을 분산시킨 호스트-게스트재료로 구성되거나, 또는 발광재료만으로 이루어질 수도 있다. 또한, 추가로 통상의 도펀트를 포함할 수도 있다. 상기 발광층에 사용되는 호스트 발광물질로는 4,4'-디(N-카바졸일)비페닐(4,4'-di(N-carbazolyl)biphenyl, 이하 CBP), 1,3,5-트리카바졸릴벤젠, 4,4'-비스카바졸릴비페닐, 폴리비닐카바졸, m-비스
카바졸릴페닐, 4,4'-비스카바졸릴-2,2'-디메틸비페닐, 4, 4',4"-트리(N-카바졸릴)트리페닐아민, 1,3,5-트리(2-카바졸릴페닐)벤젠, 1,3,5-트리스(2-카바졸릴-5-메톡시페닐)벤젠 및 비스(4-카바졸릴페닐)실란 등을 단독 또는 혼합 사용할 수 있다. 상기 도펀트는 호스트 발광물질에 소정 비율로 혼합되어 전하 이동성을 개선하는 역할을 하며, 예컨대, 이리듐(III)트리스(1-페닐피리딘(iridium(III) tris(1-phenylpyridine), 이하 Ir(ppy)3), Ir(pq)2acac (iridium(III)bis(1-phenylquinoline)acetylacetonate), FIrpic (iridium(III)bis(4,6-(di-fluorophenyl)-pyridinato-N)picolinate), 비스티에닐피리딘 아세틸아세토네이트 이리듐, 비스(벤조티에닐피리딘) 아세틸아세토네이트 이리듐, 비스(2-페닐벤조티아졸)아세틸아세토네이트 이리듐, 트리스(1-페닐이소퀴놀린)이리듐 등을 단독 또는 혼합 사용할 수 있다.
상기 전자 수송층은 제2 전극으로부터 주입된 전자를 발광층 쪽으로 수송하는 역할을 한다. 상기 전자수송층은 알칼리 금속 또는 알칼리 토금속 화합물로 이루어진 군에서 선택된 적어도 1종 또는 강한 전자주개 특성을 갖는 화합물을 포함할 수 있고, 이들은 n 도핑 구조로 다른 전자수송층 물질과 혼합 사용 가능하다. 바람직하게, 상기 전자 수송층은 Li, Cs, Na, Ba, Ca, Li3N, LiN3, CsN3, NaN3, Ba(N3)2 및 Ca(N3)2 로 이루어진 군에서 선택된 적어도 1종 또는 강한 전자주개 특성을 갖는 물질을 전자수송층 물질과 함께 공증착하여 n 도핑된 전자수송층을 기판 위에 증착하는 단계를 포함하여 형성될 수 있다. 이 때, 상기 전자수송층 물질은 유기화합물 또는 유기금속화합물로 트리스(8-하이드록시퀴놀린)알루미늄(tris(8-hydroxyquinoline)aluminum, 이하 Alq3), 2,9-디메틸-4,7-디페닐-1,10-페난트롤린(2,9-dimethyl-4,7-diphenyl-1,10-phenanthroline), Bphen, ADN, TAZ, TPBI 등을 사용할 수 있다.
또한, 본 발명에 있어서, 상기 전자주입층으로 사용되는 물질의 선택이 특히 중요한데, 기존에 주로 사용되는 전자주입층 물질인 LiF 등은 본 발명의 전극구조와 좋은 전자 주입 특성을 보이지 못한다. 즉, 전자주입 구조는 전자주입층 뿐 아니라 도핑된 전자수송층 구조를 사용할 경우 전자 주입이 원활하게 될 수 있으므로, 도핑된 전자구조와 본 발명에서의 전극 구조를 함께 적용하여 제2 전극(음극 구조)로서 적용할 수 있는 것이다.
따라서, 본 발명은 전자주입 특성 확보를 위하여 전자 주입층 또는 n 도핑된 전자수송층을 적용한다. 전자주입층을 사용하지 않을 경우 전자주입특성이 저하되는 문제점이 있다. 이에, 본 발명은 전자주입층으로서 증착하면서 분해에 의하여 알칼리 금속 또는 알칼리 토금속을 형성할 수 있는 물질을 사용하는 것이 좋다. 상기 전자주입층 재료의 구체적인 예를 들면, Li, Cs, Na, Ba, Ca, Li3N, LiN3, CsN3, NaN3, Ba(N3)2 및 Ca(N3)2 등을 사용하는 것이 바람직하다.
또한, 알칼리 금속 또는 알칼리 토금속은 직접 전자주입층으로 증착하여 사용할 수도 있다.
n 도핑된 전자수송층 구조를 사용할 경우에는 전자수송층 물질에 n 도핑 구조로서 알칼리 금속 또는 알칼리 토금속을 도핑하는 구조 및 기타 n 도핑된 효과를 줄 수 있는 구조는 모두 사용될 수 있다.
이 외에도 정공 및 전자의 이동 속도를 적절하게 제어하고, 발광층을 통과하는 것을 차단하기 위한 정공 차단층(도시하지 않음) 및/또는 전자 차단층(도시하지 않음)을 더 포함할 수 있다. 예를 들면, 정공 차단층은 2,9-디메틸-4,7-디페닐-1,10-페난트롤린(2,9-dimethyl-4,7-diphenyl-1,10-phenanthroline, 이하 BCP), Bphen, ADN, TAZ, TPBI 등을 사용할 수 있다. 또한, 전자 차단층은 CBP, TCTA, mCP 등을 사용할 수 있다.
이상과 같은 본 발명에 따른 유기 전계 발광 소자는 양 전극에 전압을 인가했을때 제1 전극으로 주입되는 정공과 제2 전극으로부터 주입되는 전자가 발광층의 중심에서 재결합하여 에너지를 방출함으로써 발광이 발생하도록 한다. 이때, 상기 제1 전극의 전위는 제2 전극의 전위보다 높게 전압을 인가하는 것이 바람직하다. 또한, 상기 유기 전계 발광 소자는 여러 평판 표시 소자에 적용되어 소자의 투과율 및 공정성을 향상시킬 수 있다.
이상 설명한 바와 같이, 본 발명은 전극 구조 중에 무기산화물을 적어도 1종 이상 포함하여, 기존 전면 발광 구조, 투명 발광 소자 또는 inverted된 배면 구조 등에서 투명한 음극 전극 구조를 개발하지 못하여 대면적화를 진행하지 못했던 문제점을 해결할 수 있다. 특히, 본 발명에서의 전극 구조는 실용화 가능한 10옴 이하의 저저항, 80% 이상의 높은 투과율, 열증착 공정 적용으로 소자 특성 저하가 없고, 전자 주입 특성이 기존 소자 구조와 동일한 특성을 가지기 때문에 현재 제품으로 적용되고 있는 전면 발광 소자에서의 투명 음극 전극으로의 적용 및 투명 유기 전계 발광 소자의 투명 전극으로서의 적용 등 유기 전계 발광 소자의 전극 구조로서 다양하게 적용될 수 있다. 또한, 본 발명에 따르면 대면적 제작시 문제가 되는 저항의 문제를 해결함으로써, 전면 발광 구조의 대면적화에 중요한 역할을 할 수 있을 것으로 기대된다.
이하, 본 발명의 바람직한 실시예를 기재한다. 다만, 하기 실시예는 본 발 명의 이해를 돕기 위하여 예시하는 것일 뿐, 본 발명의 내용이 하기 실시예에 의해 한정되는 것은 아니다.
실시예
1
본 발명에서 구현하고자 하는 전자주입 특성이 우수한 투명 전극 구조를 평가하기 위하여, 무기산화물로 WO3을 사용하여, 제2전극(음극)을 구성하도록 하였다. 즉, ITO/NPD(두께: 60 nm)/TCTA(두께: 30 nm)/CBP:Ir(ppy)3(두께: 30 nm, 호스트 CBP 95% + 도펀트 Ir(ppy)3 5 %)/BCP(두께: 5 nm)/Alq3(두께: 20 nm)/LiN3/Ag(두께: 1 nm)/WO3(두께: 40 nm)/Ag(두께: 10 nm)/WO3(두께: 40 nm)의 순서대로 적층된 구조를 갖도록 하여 투명 유기 전계 발광 소자를 제조하였다. 이때, 상기 하부 무기산화물층, 상부 무기산화물 층, 하부 금속층 및 상부 금속층은 열증착법을 이용하여 증착하였다. 또한, 그 외의 각 층은 진공 열증착법을 사용하여 형성하였다.
상기 구조를 갖는 유기 전계 발광 소자의 전극 구조에 대하여 four point probe 방법으로 저항을 측정한 결과, 면저항이 5Ω의 낮은 저항이 얻어졌다. 또한, 전극의 투과율은 UV-visible 흡수법 방법으로 측정하였고, 그 결과 80%의 투과율을 얻을 수 있었다.
그리고, 1,000 cd/㎡을 얻기 위한 구동 전압은 6 V로서 기존의 일반 음극 구조를 갖는 유기 전계 발광소자와 유사한 특성이 얻어졌다. 이를 통하여, 투명 전극 구조로서 본 발명에서의 음극 구조를 적용할 경우 전자 주입 특성도 확보될 수 있 음을 알 수 있다.
실시예
2
투명 유기 전계 발광소자의 구성을 ITO/NPD(두께: 60 nm)/TCTA(두께: 30 nm)/CBP:Ir(ppy)3(두께: 30 nm, 호스트 CBP 95% + 도펀트 Ir(ppy)3 5 %)/Bphen(두께: 10 nm)/Bphen:Cs(두께: 20 nm, Cs 20%)/Ag(두께: 1 nm)/WO3(두께: 40 nm)/Ag(두께: 10 nm)/WO3(두께: 40 nm)의 순서대로 적층된 구조를 갖도록 한 것을 제외하고는, 상기 실시예 1과 동일한 방법으로 투명 유기 전계 발광 소자를 제조하였다. 이때, Bphen는 4,7-diphenyl-1,10-phenanthroline을 나타낸다.
상기 구조를 갖는 투명 유기 전계 발광 소자의 전극 구조에 대하여 실시예 1과 동일한 방법으로 저항과 투과율을 측정한 결과, 면저항 5Ω의 낮은 저항이 얻어졌고, 전극의 투과율은 80%의 투과율을 얻을 수 있었다.
그리고, 1,000 cd/㎡을 얻기 위한 구동 전압은 5 V로서 기존의 일반 음극 구조를 갖는 유기 전계 발광소자와 유사한 특성이 얻어졌다. 이를 통하여, 투명 전극 구조로서 실시예 2의 음극 구조를 적용할 경우에도 전자 주입 특성도 확보될 수 있음을 알 수 있다.
비교예
1
유기 전계 발광소자의 구성에서 무기산화물을 포함하지 않도록 음극 구조를 형성하여, ITO/NPD(두께: 60 nm)/TCTA(두께: 30 nm)/CBP:Ir(ppy)3(두께: 30 nm, 호스트 CBP 95% + 도펀트 Ir(ppy)3 5 %)/BCP(두께: 5 nm)/Alq3(두께: 20 nm)/LiN3/Ag(두께: 10 nm)의 순서대로 일반적인 소자 구조를 갖도록 하여 유기 전계 발광 소자를 제조하였다. 상기 소자의 경우, 1,000 cd/㎡을 얻기 위한 구동전압은 6V를 나타내었다. 그러나, 투과율이 70% 정도로 낮으며, 저항도 40Ω 정도로 높은 저항값을 나타내었다.
비교예
2
전자수송층으로 Bphen:Cs을 사용하여, ITO/NPD(두께: 60 nm)/TCTA(두께: 30 nm)/CBP:Ir(ppy)3(두께: 30 nm, 호스트 CBP 95% + 도펀트 Ir(ppy)3 5 %)/Bphen(두께: 10 nm)/Bphen:Cs(두께: 20 nm, Cs 20%)/Ag(두께: 10 nm)의 순서대로 일반적인 소자 구조를 갖도록 하여 유기 전계 발광소자를 제조하였다. 상기 소자의 경우, 1,000 cd/㎡을 얻기 위한 구동전압은 5V를 나타내었다. 그러나, 투과율이 70% 정도로 낮으며, 저항도 40Ω 정도로 높은 저항값을 나타내었다.
이상에서 본 발명의 바람직한 실시예에 대하여 기재하였지만, 본 발명이 이에 한정되는 것은 아니고, 해당 기술 분야의 숙련된 기술자는 상기 기재된 범위 및 하기의 특허 청구범위에 기재된 본 발명의 사상 및 영역으로부터 벗어나지 않는 범위 내에서는 본 발명을 다양하게 변경 및 수정시킬 수 있음을 인지할 수 있을 것이 다.
도 1은 본 발명의 바람직한 일 실시예에 따른 투명 전극인 제2 전극 구조이다.
도 2는 본 발명의 바람직한 제1 실시예에 따른 제2 전극을 포함하는 투명 유기 전계 발광 소자의 구조를 나타낸 것이다.
도 3은 본 발명의 바람직한 제2 실시예에 따른 제2 전극을 포함하는 투명 유기 전계 발광 소자의 구조를 나타낸 것이다.
도 4는 본 발명의 바람직한 제3 실시예에 따른 제2 전극을 포함하는 투명 유기 전계 발광 소자의 구조를 나타낸 것이다.
도 5는 본 발명의 바람직한 제4 실시예에 따른 제2 전극을 포함하는 투명 유기 전계 발광 소자의 구조를 나타낸 것이다.
Claims (20)
- 제1 전극;상기 제1 전극과 마주하는 제2 전극; 및상기 제1 전극과 상기 제2 전극 사이에 위치하는 발광층;을 포함하고,상기 제2 전극은 제1 무기 산화물 층, 제1 금속층 및 제2 무기 산화물 층이 순차적으로 적층되어 있는 유기 전계 발광 소자.
- 제 1항에 있어서, 상기 제2 전극은 상기 발광층과 상기 제1 무기 산화물 층 사이에 위치하는 제2 금속층을 더 포함하는 유기 전계 발광 소자.
- 제 2항에 있어서, 상기 제1 금속층 및 제2 금속층 중 적어도 하나는 Ag, Au 및 Pt로 이루어지는 군에서 선택된 적어도 1종을 포함하는 유기 전계 발광 소자.
- 제 2항에 있어서, 상기 제1 무기 산화물 층 및 상기 제2 무기 산화물 층 중 적어도 하나는 V2O5, WO3, MoO3, 및 ReO3 로 이루어지는 군에서 선택된 적어도 1종을 포함하는 유기 전계 발광 소자.
- 제 2항에 있어서, 상기 제1 금속층의 두께는 0.5 - 20 nm인 유기 전계 발광 소자.
- 제 2항에 있어서, 상기 제2 금속층의 두께는 2 - 30 nm인 유기 전계 발광 소자.
- 제 1항에 있어서, 상기 제1 무기산화물 층 및 제2 무기 산화물 층의 두께는 각각 1 - 500 nm인 유기 전계 발광 소자.
- 제 1항 및 제 2항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 유기 전계 발광 소자는 제2 전극 및 상기 발광층 사이에 위치하는 전자 주입층을 더 포함하고,상기 전자주입층은 알칼리 금속 또는 알칼리 토금속 화합물로 이루어진 군에서 선택된 적어도 1종을 포함하는 유기 전계 발광 소자.
- 제 8항에 있어서, 상기 전자주입층은 Li, Cs, Na, Ba, Ca, Li3N, LiN3, CsN3, NaN3, Ba(N3)2 및 Ca(N3)2 로 이루어진 군에서 선택된 적어도 1종으로부터 형성되는 유기 전계 발광 소자.
- 제 8항에 있어서, 상기 전자주입층의 두께는 0.1 - 20 nm인 유기 전계 발광 소자.
- 제 1항 및 제 2항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 유기 전계 발광 소자는 제2 전극 및 상기 발광층 사이에 위치하며 제 2 전극과 접하고 있는 적어도 하나의 전자 수송층을 더 포함하고,상기 전자수송층은 알칼리 금속 또는 알칼리 토금속 화합물로 이루어진 군에서 선택된 적어도 1종 또는 강한 전자주개 특성을 갖는 화합물이 전자수송물질 내에 n 도핑되어 있는 구조를 포함하는 유기 전계 발광 소자.
- 제11항에 있어서, 상기 전자수송물질은 트리스(8-하이드록시퀴놀린)알루미늄(tris(8-hydroxyquinoline)aluminum), 2,9-디메틸-4,7-디페닐-1,10-페난트롤린(2,9-dimethyl-4,7-diphenyl-1,10-phenanthroline), Bphen, ADN, TAZ 및 TPBI로 이루어진 군에서 선택된 적어도 1종을 포함하는 유기 전계 발광 소자.
- 제1항에 있어서, 상기 제1 전극은 양극이고 상기 제2 전극은 음극인 유기 전계 발광 소자.
- 제1항에 있어서, 상기 제1 전극은 투명 또는 불투명 도전층을 포함하고 상기 제2 전극은 투명 도전층을 포함하는 유기 전계 발광 소자.
- 제1 전극을 형성하는 단계;상기 제1 전극 위에 발광층을 형성하는 단계; 및상기 발광층 위에 제2 전극을 형성하는 단계를 포함하고,상기 제2 전극을 형성하는 단계는 제1 무기 산화물 층, 제1 금속층 및 제2 무기 산화물 층을 차례로 적층하는 단계를 포함하는유기 전계 발광 소자의 제조 방법.
- 제15항에 있어서,상기 제2 전극을 형성하는 단계는 상기 제1 무기 산화물 층을 적층하는 단계 전에 제2 금속층을 적층하는 단계를 더 포함하는유기 전계 발광 소자의 제조 방법.
- 제15항에 있어서,상기 제1 무기 산화물 층, 상기 제1 금속층, 상기 제2 무기 산화물 층 및 상기 제2 금속층은 열증착으로 형성하는 유기 전계 발광 소자의 제조 방법.
- 제15항에 있어서,상기 발광층을 형성하는 단계 및 상기 제2 전극을 형성하는 단계 사이에 전자 주입층을 형성하는 단계를 더 포함하고,상기 전자 주입층을 형성하는 단계는 Li, Cs, Na, Ba, Ca, Li3N, LiN3, CsN3, NaN3, Ba(N3)2 및 Ca(N3)2 로 이루어진 군에서 선택된 적어도 1종을 기판 위에 증착하는 단계를 포함하는 유기 전계 발광 소자의 제조 방법.
- 제15항에 있어서,상기 발광층을 형성하는 단계 및 상기 제2 전극을 형성하는 단계 사이에 적어도 하나의 전자 수송층을 형성하는 단계를 더 포함하고,상기 전자 수송층을 형성하는 단계는 알칼리 금속 또는 알칼리 토금속 화합물로 이루어진 군에서 선택된 적어도 1종 또는 강한 전자주개 특성을 갖는 화합물과 전자수송물질을 공증착 방법으로 기판 위에 증착하는 단계를 포함하는 유기 전계 발광 소자의 제조 방법.
- 제19항에 있어서, 상기 전자수송물질은 트리스(8-하이드록시퀴놀린)알루미늄(tris(8-hydroxyquinoline)aluminum), 2,9-디메틸-4,7-디페닐-1,10-페난트롤린(2,9-dimethyl-4,7-diphenyl-1,10-phenanthroline), Bphen, ADN, TAZ 및 TPBI로 이루어진 군에서 선택된 적어도 1종을 포함하는 유기 전계 발광 소자의 제조방법.
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