KR20090066714A - 반도체 조립용 접착 필름 조성물 및 접착 필름 - Google Patents

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Abstract

본 발명은 수산기, 카르복시기 또는 에폭시기를 함유하는 엘라스토머 수지, 에폭시 수지, 페놀형 경화수지, 실세스퀴옥산 올리고머, 실란 커플링제, 경화촉진제, 및 충진제를 포함하는 반도체 조립용 접착 필름 조성물에 관한 것으로서, 구리 또는 알로이-42와 같은 금속 리드프레임에 대한 부착력이 우수한 실세스퀴옥산 올리고머를 적용함으로써 흡습 후 고부착력 및 내리플로우성을 부여하여 고신뢰성 반도체용 접착 필름을 제공할 수 있다.
반도체 조립용 접착 필름, 고 신뢰성, 실세스퀴옥산 올리고머, 에폭시수지, 페놀형 경화수지, 고부착력, 내리플로우성

Description

반도체 조립용 접착 필름 조성물 및 접착 필름{BONDING FILM COMPOSITION FOR SEMICONDUCTOR ASSEMBLY AND BONDING FILM THEREFROM}
본 발명은 반도체 조립용 접착 필름 조성물 및 접착 필름에 관한 것으로, 보다 상세하게는 실세스퀴옥산 올리고머를 추가로 포함함으로써 흡습 후에도 부착력을 유지하며 내리플로우성을 확보하여 고신뢰성을 갖는 접착 필름을 제공하는 반도체 조립용 접착 필름 조성물 및 접착 필름에 관한 것이다.
종래부터 반도체 소자를 지지하는 부재로써 구리, 알로이42, PCB와 같은 것이 주로 사용되고 있고, 반도체 소자의 지지부재로의 접합에 은 페이스트(paste)가 주로 사용되어 왔으나, 최근 반도체 소자의 소형화, 대용량화 경향에 따라 이에 사용되는 지지부재 또한 소형화와 세밀화가 요구되고 있다. 근래에 많이 사용되었던 은 페이스트는 돌출 또는 반도체 소자의 경사에서 기인하는 와이어 본딩(wire bonding) 시의 이상발생, 기포 발생 및 두께의 제어가 어려운 점 등의 단점이 있었다. 따라서, 최근에는 은 페이스트를 대신하여 접착 필름이 주로 사용되고 있는 추세이다.
반도체 조립에 사용되는 접착 필름은 주로 다이싱 필름(dicing film)과 함께 사용되며 상기 다이싱 필름은 일련의 반도체 칩 제조공정에서의 다이싱 공정에서 반도체 웨이퍼를 고정하기 위해 사용되는 필름을 말한다. 다이싱 공정은 반도체 웨이퍼로부터 개개의 칩으로 절단하는 공정이고, 상기 다이싱 공정에 이어서 익스팬드 공정 후 다이를 PCB나 리드프레임에 부착하는 다이 본딩 공정, 금선이나 알루미늄 선 등으로 와이어를 칩과 접속단자에 연결하는 와이어 본딩 공정, 다이 본딩 후 오븐에서 접착부재를 일정부분 경화시켜 고정시키는 오븐 경화 공정 등이 수행된다.
상기 다이싱 필름은 통상 염화비닐이나 폴리올레핀 구조의 기재 필름 위에 자외선 경화형 혹은 일반 경화형의 점착제를 코팅하고 그 위에 PET 재질의 커버필름을 접착하는 것으로써 구성된다. 한편, 일반적인 반도체 조립용 접착 필름의 사용법은 반도체 웨이퍼에 접착 필름을 부착하고 여기에 상기와 같은 구성을 갖는 다이싱 필름을 커버필름이 제거된 다이싱 필름에 겹쳐 바른 뒤 다이싱 공정에 따라 조각화하는 것이다.
최근에는 다이싱 다이 본딩용 반도체 조립용 접착 필름으로서 미리 PET 커버필름을 제거한 다이싱 필름과 필름상 접착 필름을 서로 합지시켜 하나의 필름으로 만든 뒤 그 위에 반도체 웨이퍼를 부착하고 다이싱 공정에 따라 조각화 하는 추세이다. 하지만 이러한 경우 기존의 다이싱(Dicing)만을 목적으로 한 다이싱 필름과는 달리 픽업 공정(pick-up) 시 다이(Die)와 다이 접착 필름을 동시에 떨어뜨려야 한다는 어려움을 안고 있으며, 반도체 웨이퍼 후면에 다이 접착 필름을 접착시키는 과정에서 기포가 발생될 수 있다.
반도체 패키지는 기판에 실장하는 단계인 리플로우 공정을 거치게 되는데 접착 필름층의 내리플로우성과 내온도사이클 특성이 떨어질 경우 반도체 패키지 내부에서 칩을 부착하고 있는 접착 필름층에서의 박리가 발생하거나 칩의 크랙을 유발하게 된다.
특히, JEDEC(Joint Electron Device Engineering Council) 규정에 의한 흡습공정에서 구리나 알로이42와 같은 금속 리드프레임을 사용할 경우 계면을 통해 접착 필름에 침투한 수분이 리플로우 공정에 의해 접착 필름의 부착력 저하를 야기시켜 불량을 발생시킨다. 또한 리플로우 공정을 거치면서 저하된 부착력은 추가되는 신뢰성 실험인 PCT시험과 TC시험에서 불량발생의 주원인으로 작용한다.
본 발명이 해결하고자 하는 하나의 과제는 흡습 후에도 부착력을 유지하며 내리플로우성을 확보하여 고신뢰성을 갖는 접착 필름을 제공하는 반도체 조립용 접착 필름 조성물을 제공하는 것이다.
본 발명이 해결하고자 하는 다른 과제는 상기 반도체 조립용 접착 필름 조성물로 형성된 고신뢰성의 반도체 조립용 접착 필름을 제공하는 것이다.
본 발명이 해결하고자 하는 또 다른 과제는 상기 반도체 조립용 접착 필름을 포함하는 다이싱 다이 본딩 필름을 제공하는 것이다.
상기 과제를 달성하기 위한 본 발명의 하나의 양상은, 엘라스토머 수지, 에폭시 수지, 페놀형 경화수지를 포함하는 반도체 조립용 접착 필름 조성물에 있어서, 실세스퀴옥산 올리고머를 전체 조성물의 고형분 100중량% 대비 0.01 내지 3중량%로 추가로 포함하는 반도체 조립용 접착 필름 조성물에 관계한다.
본 발명의 다른 양상은 상기 반도체 조립용 접착 필름 조성물로 형성된 반도체 조립용 접착 필름에 관계한다.
본 발명의 또 다른 양상은 상기 반도체 조립용 접착 필름을 포함하는 다이싱 다이 본딩 필름에 관계한다.
본 발명의 구현예들에 의한 반도체 조립용 접착 필름 조성물은 실세스퀴옥산 올리고머를 추가로 포함함으로써 리드프레임과의 고부착력을 부여하고, 리플로우 공정, PCT시험 및 TC시험에서 접착 필름의 고신뢰성을 부여할 수 있는 반도체 조립용 접착 필름을 제공할 수 있다.
이하에서 본 발명에 관하여 더욱 상세하게 설명한다.
본 발명의 반도체 조립용 접착필름 조성물은 실세스퀴옥산(silsesquioxane) 올리고머를 포함하는 것을 특징으로 한다.
본 발명의 일구현예에 의한 반도체 조립용 접착 필름 조성물은 엘라스토머 수지, 에폭시 수지, 페놀형 경화수지에 실세스퀴옥산 올리고머를 전체 조성물의 고형분 100중량% 대비 0.01 내지 3중량%로 추가로 포함하는 것을 특징으로 한다.
본 발명의 구현예들에서 사용될 수 있는 상기 실세스퀴옥산 올리고머는 하기 화학식 1로 표시된다.
[화학식 1]
Figure 112007091577279-PAT00001
상기 식에서 R은 메틸기이다.
본 발명의 구현예들에 의한 반도체 조립용 접착 필름 조성물은 상기 실세스퀴옥산 올리고머를 포함함으로써 흡습 공정 후 고부착력을 부여할 수 있으며, 내리플로우성을 확보하여 고신뢰성의 반도체 조립용 접착 필름을 제공할 수 있다. 일반적으로 다이가 부착되는 인쇄회로기판(PCB)이나 금속 리드프레임 중에서 금속 리드프레임이 수분에 취약하다. 그러나, 본 발명의 반도체 조립용 접착 필름 조성물에 의하면 수분이 부가되는 흡습 공정에서 화학식 2의 알킬기와 금속 리드프레임과의 수소결합을 통해서 고부착력을 부여하여 내리플로우성 및 PCT시험 등에서 높은 신뢰성을 얻을 수 있다.
상기 실세스퀴옥산 올리고머는 반도체 조립용 접착 필름 조성물의 전체 고형분에 대해서 0.01 내지 3중량%를 적용하는 것이 바람직하며, 보다 바람직한 것은 0.05 내지 3중량%를 적용하는 것이 좋다. 3중량% 이상을 적용할 경우에는 실리콘 웨이퍼와의 밀착성이 저하되어 접착 필름층의 도막강도 저하로 인해 부착력이 떨어 지는 경향이 있다.
본 발명의 구현예들은 필름상으로서의 취급이 용이하도록 필름의 강도를 부여하고 적절한 접착력을 갖는 필름 형성에 필요한 고무 성분으로서 엘라스토머 수지를 포함한다. 본 발명의 구현예들에서 사용될 수 있는 상기 엘라스토머 수지는 수산기, 카르복시기 또는 에폭시기를 함유하는 것이 바람직하다.
상기 엘라스토머 수지는 중량평균분자량이 50,000 내지 5,000,000의 범위인 것이 바람직하고, 보다 바람직하게는 100,000 내지 800,000인 것이 좋다. 본 발명의 구현예들에서 사용가능한 엘라스토머 수지로는 예를 들면, 아크릴로니트릴(Acrylonitrile)계, 부타디엔(Butadiene)계, 스티렌(Styrene)계, 아크릴(Acryl)계, 이소프렌(Isoprene)계, 에틸렌(Ethylene)계, 프로필렌(Propylene)계, 폴리우레탄계 및 실리콘(silicone)계 엘라스토머로 구성된 군으로부터 선택된 1종 이상의 것을 들 수 있으나, 이에 한정되는 것은 아니다.
본 발명의 구현예들에서 상기 엘라스토머 수지의 함량은 반도체 조립용 접착 필름 조성물 전체 고형분 100중량%를 기준으로 5 내지 60 중량%인 것이 바람직하다.
본 발명의 구현예들은 경화 접착제로서의 에폭시 수지를 포함한다. 본 발명의 구현예들에서 사용가능한 에폭시 수지는 경화 및 접착 작용을 나타내는 것이면 특별히 한정되지 않고 고상 혹은 액상을 사용할 수 있으며, 하나 이상의 관능기를 가지고 있는 에폭시 수지가 바람직하다.
상기 에폭시 수지의 에폭시 당량은 100 내지 1500g/eq 인 것이 바람직하고, 150 내지 800g/eq인 것이 보다 바람직하고, 150 내지 400g/eq인 것이 가장 바람직하다. 에폭시 당량이 100g/eq 미만이면 경화물의 접착성이 저하되는 경향이 있고, 1500g/eq를 넘는다면 유리전이온도가 저하되고, 내열성이 나쁜 경향이 있다.
상기 에폭시 수지로는 비스페놀계, 오르쏘 크레졸 노볼락(ortho-Cresol novolac)계, 다관능 에폭시, 아민계 에폭시, 복소환 함유 에폭시, 치환형 에폭시, 나프톨계 에폭시를 예시할 수 있으며, 현재 시판되고 있는 제품으로서는 비스페놀계로서는 대일본 잉크화학의 에피클론 830-S, 에피클론 EXA-830CRP, 에피클론 EXA 850-S, 에피클론 EXA-850CRP, 에피클론 EXA-835LV, 유카 쉘에폭시 주식회사의 에피코트 807, 에피코트 815, 에피코트 825, 에피코트 827, 에피코트 828, 에피코트 834, 체피코트 1001, 에피코트 1004, 에피코트 1007, 에피코트 1009, 다우케미컬사의 DER-330, DER-301, DER-361, 국도화학의 YD-128, YDF-170등이 있고, 오르쏘 크레졸 노볼락계로서는 국도화학의 YDCN-500-1P, YDCN-500-4P, YDCN-500-5P, YDCN-500-7P, YDCN-500-80P, YDCN-500-90P, 일본화약주식회사의 EOCN-102S, EOCN-103S, EOCN-104S, EOCN-1012, EOCN-1025, EOCN-1027 등이 있고, 다관능 에폭시 수지로서는 유카쉘 에폭시 주식회사 Epon 1031S, 시바스페샬리티케미칼주식회사의 아랄디이토 0163, 나가섭씨온도화성 주식회사의 데타콜 EX-611, 데타콜 EX-614, 데타콜 EX-614B, 데타콜 EX-622, 데타콜 EX-512, 데타콜 EX-521, 데타콜 EX-421, 데타콜 EX-411, 데타콜 EX-321 등이 있으며, 아민계 에폭시 수지로서는 유카쉘에폭시 주식회 사 에피코트 604, 독도화학주식회사의 YH-434, 미쓰비시가스화학 주식회사의 TETRAD-X, TETRAD-C, 스미토모화학주식회사의 ELM-120 등이 있고, 복소환 함유 에폭시수지로는 시바스페샬리티케미칼주식회사의 PT-810, 치환형 에폭시로는 UCC사의 ERL-4234, ERL-4299, ERL-4221, ERL-4206, 나프톨계 에폭시로는 대일본 잉크화학의 에피클론 HP-4032, 에피클론 HP-4032D, 에피클론 HP-4700, 에피클론 4701등을 들 수 있고, 이것들은 단독으로 또는 2종류 이상을 혼합하여 사용할 수 있다.
본 발명의 구현예들에서 상기 에폭시 수지의 함량은 반도체 조립용 접착 필름 조성물 전체 고형분 100중량%를 기준으로 3 내지 40 중량%인 것이 바람직하다.
본 발명의 구현예들은 페놀형 경화수지로는 통상 사용되고 있는 페놀형 경화수지를 특별한 제한없이 사용할 수 있고, 바람직하게는 페놀성 수산기를 1 분자 중에 2개 이상 가지는 화합물로서 흡습 시의 내전해부식성이 우수한 비스페놀 A, 비스페놀 F, 비스페놀 S계 경화제 수지 및 페놀 노볼락 수지, 비스페놀 A계 노볼락 수지 또는 크레졸 노볼락, 자일록계, 비페닐계 등의 페놀계 수지를 사용하는 것이 좋다.
상기 페놀형 에폭시 수지 경화제로서 현재 시판되고 있는 제품의 예를 들면, 단순 페놀계의 경화제로는 메이와화성주식회사의 H-1, H-4, HF-1M, HF-3M, HF-4M, HF-45 등이 있고 파라 자일렌계열의 메이와화성주식회사의 MEH-78004S, MEH-7800SS, MEH-7800S, MEH-7800M, MEH-7800H, MEH-7800HH, MEH-78003H, 코오롱 유화주식회사의 KPH-F3065, 비페닐 계열의 메이와화성주식회사의 MEH-7851SS, MEH- 7851S, MEH7851M, MEH-7851H, MEH-78513H, MEH-78514H, 코오롱유화주식회사의 KPH-F4500, 트리페닐메틸계의 메이와화성주식회사의 MEH-7500, MEH-75003S, MEH-7500SS, MEH-7500S, MEH-7500H 등을 들 수 있고, 이것들은 단독으로 또는 2종류 이상을 혼합하여 사용할 수 있다.
본 발명의 구현예들에서 상기 페놀형 경화수지가 하기 화학식 2로 표시되는 것이 바람직하다.
[화학식 2]
Figure 112007091577279-PAT00002
상기 식에서,
R1 및 R2는 각각 독립적으로 탄소수 1 내지 4의 알킬기 또는 수소원자이고,
a 및 b는 각각 0 내지 4이며,
n은 0 내지 7의 정수이다.
상기 화학식 2로 표시되는 페놀형 경화수지는 수산기를 1 분자 중에 2개 이상 가지는 화합물로서 흡습 시의 내전해부식성이 우수하고, 내열성이 우수하며, 흡습량이 적어서 내리플로우성에 우수한 효과가 있다.
상기 화학식 2로 표시되는 페놀형 경화수지의 수산기 당량은 100 내지 600g/eq인 것이 바람직하며, 보다 바람직한 것은 170 내지 300g/eq 이다. 수산기 당량이 100g/eq 미만이면 흡수율이 높고, 내리플로우성이 악화되는 경향이 있고, 600g/eq 를 넘으면 유리전이온도가 저하되고 내열성이 악화되는 경향이 있다.
상기 에폭시 수지와 상기 페놀형 경화수지의 배합량은 에폭시 당량과 수산기 당량의 비율로 0.6 내지 1.6인 것이 바람직하다. 보다 바람직하게는, 당량비율이 0.8 내지 1.2가 되는 것이 좋다. 배합비가 0.6 내지 1.6을 벗어나면 접착 필름으로서의 접착성과 경화성이 떨어지는 경향이 있다.
본 발명의 구현예들의 반도체 조립용 접착 필름 조성물은 상기 성분 이외에도 실란 커플링제, 경화촉진제 및 충진제를 추가로 포함할 수 있다.
본 발명의 구현예들에서 사용될 수 있는 실란 커플링제는 조성물 내의 실리카와 같은 무기물질의 표면과 수지들간의 접착력을 증진시키기 위한 접착증진제의 기능을 한다. 상기 실란 커플링제로서는 통상적으로 에폭시 함유 실란 또는 머캡토 함유 실란인 것을 사용할 수 있으며, 에폭시가 함유된 것으로 2-(3,4 에폭시 사이클로 헥실)-에틸트리메톡시실란, 3-글리시독시트리메톡시실란, 3-글리시독시프로필트리에톡시실란, 3-글리시독시프로필트리에톡시실란이 있고, 아민기가 함유된 것으로 N-2(아미노에틸)3-아미토프로필메틸디메톡시실란, N-2(아미노에틸)3-아미노프로필트리메톡시실란, N-2(아미노에틸)3-아미노프로필트리에톡시실란, 3-아미노프로필트리메톡시실란, 3-아미노프로필트리에톡시실란, 3-트리에톡시실리-N-(1,3-디메틸뷰틸리덴)프로필아민, N-페닐-3-아미노프로필트리메톡시실란이 있으며, 머켑토가 함유된 것으로 3-머켑토프로필메틸디메톡시실란, 3-머켑토프로필트리에톡시실 란, 이소시아네이트가 함유된 3-이소시아네이트프로필트리에톡시실란을 예시할 수 있으며, 단독 또는 2종 이상을 병용하여 사용할 수 있다.
본 발명의 구현예들에서 상기 실란 커플링제의 함량은 반도체 조립용 접착 필름 조성물 전체 고형분 100중량%를 기준으로 0.01 내지 10 중량%인 것이 바람직하고, 0.3 내지 5 중량%인 것이 보다 바람직하다.
본 발명의 구현예들에서는 상기 실란 커플링제를 병용하여 사용함으로써 더욱 더 높은 부착력을 얻을 수 있다.
본 발명의 구현예들에서 사용될 수 있는 경화촉진제는 반도체 공정 중에 에폭시 수지가 완전히 경화될 수 있도록 경화시간을 단축시키는 촉매의 기능을 한다. 본 발명의 구현예들에서 사용할 수 있는 경화촉진제는 특별히 한정되는 것은 아니나, 포스핀계 또는 보론계 경화촉진제와 이미다졸계 경화촉진제를 사용할 수 있다.
상기 포스핀계 경화촉진제의 예를 들면, 트리페닐포스핀(Triphenylphosphine), 트리-o-토일포스핀(Tri-o-tolylphosphine), 트리-m-토일포스핀(Tri-m-tolylphosphine), 트리-p-토일포스핀(Tri-p-tolylphosphine), 트리-2,4-자일포스핀(Tri-2,4-xylylphosphine), 트리-2,5-자일포스핀(Tri-2,5-xylylphosphine), 트리-3,5-자일포스핀(Tri-3,5-xylylphosphine), 트리벤질포스핀(Tribenzylphosphine), 트리스(p-메톡시페닐)포스핀(Tris(p-methoxyphenyl)phosphine), 트리스(p-터트-부톡시페닐)포스핀(Tris(p-tert-butoxyphenyl)phosphine), 디페닐시클로헥실포스핀(Diphenylcyclohexylphosphine), 트리시클로헥실포스핀(Tricyclohexylphosphine), 트리부틸포스 핀(Tributylphosphine), 트리-터트-부틸포스핀(Tri-tert-butylphosphine), 트리-n-옥틸포스핀(Tri-n-octylphosphine), 디페닐포스피노스티렌(Diphenylphosphinostyrene), 디페닐포스피노어스클로라이드(Diphenylphosphinouschloride), 트리-n-옥틸포스핀옥사이드(Tri-n-octylphosphine oxide), 디페닐포스피닐 히드로퀴논(Diphenylphosphinyl hydroquinone), 테트라부틸포스포늄 히드록사이드(Tetrabutylphosphonium hydroxide), 테트라부틸포스피늄 아세테이트(Tetrabutylphosphonium acetate), 벤질트리페닐포스피늄 헥사플루오로안티모네이트(Benzyltriphenylphosphonium hexafluoroantimonate), 테트라페닐포스피늄 테트라페닐보레이트(Tetraphenylphosphonium tetraphenylborate), 테트라페닐포스포늄 테트라-p-토일보레이트 (Tetraphenylphosphonium tetra-p-tolylborate), 벤질트리페닐포스포늄 테트라페닐보레이트(Benzyltriphenylphosphonium tetraphenylborate), 테트라페닐포스포늄 테트라플루오로보레이트(Tetraphenylphosphonium tetrafluoroborate), p-토일트리페닐포스포늄 테트라-p-토일보레이트 (p-Tolyltriphenylphosphonium tetra-p-tolylborate), 트리페닐포스핀 트리페닐보레인(Triphenylphosphine triphenylborane), 1,2-비스(디페닐포스피노)에탄(1,2-Bis(diphenylphosphino)ethane), 1,3-비스(디페닐포스피노)프로판(1,3-Bis(diphenylphosphino)propane), 1,4-비스(디페닐포스피노)부탄(1,4-Bis(diphenylphosphino)butane), 1,5-비스(디페닐포스피노)펜탄(1,5-Bis(diphenylphosphino)pentane) 등을 들 수 있고, 보론계 경화촉진제로는 페닐보 로닉산(Phenyl boronic acid), 4-메틸페닐보로닉산(4-Methylphenyl boronic acid), 4-메톡시페닐보로닉산(4-Methoxyphenyl boronic acid), 4-트리플루오로메톡시페닐보로닉산(4-Trifluoromethoxyphenyl boronic acid), 4-터트-부톡시페닐보로닉산(4-tert-Butoxyphenyl boronic acid), 3-플루오로-4-메톡시페닐보로닉산(3-Fluoro-4-methoxyphenyl boronic acid), 피리딘-트리페닐보란(Pyridine-triphenylborane), 2-에틸-4-메틸 이미다졸륨 테트라페닐보레이트 (2-Ethyl-4-methyl imidazolium tetraphenylborate), 1,8-디아자바이시클로[5.4.0]언데센-7-테트라페닐보레이트 (1,8-Diazabicyclo[5.4.0]undecene-7-tetraphenylborate), 1,5-디아자바이시클로[4.3.0]노넨-5-테트라페닐보레이트(1,5-Diazabicyclo[4.3.0]nonene-5-tetraphenylborate), 리튬트리페닐(n-부틸)보레이트(Lithium triphenyl (n-butyl) borate) 등이 있으며, 이미다졸계 경화촉진제로는 2-메틸이미다졸(2-methylimidazole), 2-언데실이미다졸(2-undecylimidazole), 2-헵타데실이미다졸(2-heptadecylimidazole), 2-에틸-4-메틸이미다졸(2-ethyl-4-methylimidazole), 2-페닐이미다졸(2-phenylimidazole), 2-페닐-4-메틸이미다졸(2-phenyl-4-methylimidazole), 1-벤질-2-페닐이미다졸(1-benzyl-2-phenylimidazole), 1,2-디메틸이미다졸(1,2-dimethylimidazole), 1-시아노에틸-2-메틸이미다졸(1-cyanoethyl-2-methylimidazole), 1-시아노에틸-2-에틸-4-메틸이미다졸(1-cyanoethyl-2-ethyl-4-methylimidazole), 1-시아노에틸-2-언데실이미다졸(1-cyanoethyl-2-undecylimidazole), 1-시아노에틸-2-페닐이미다졸(1-cyanoethyl-2-phenylimidazole), 1-시아노에틸-2-언데실이미다졸륨트리멜리테이트(1-cyanoethyl- 2-undecylimidazolium-trimellitate), 1-시아노에틸-2-페닐이미다졸륨트리멜리테이트(1-cyanoethyl-2-phenylimidazolium-trimellitate), 2,4-디아미노-6[2'-메틸이미다조일-(1')-에틸-s-트리아진 (2,4-diamino-6-[2'-methylimidazoly-(1')]-ethyl-s-triazine), 2,4-디아미노-6-[2'-언데실이미다조일-(1')]-에틸-s-트리아진 (2,4-diamino-6-[2'-undecylimidazoly-(1')]-ethyl-s-triazine), 2,4-디아미노-6-[2'-에틸-4'-메틸이미다조일-(1')]-에틸-s-트리아진 (2,4-diamino-6-[2'-ethyl-4'-methylimidazoly-(1')]-ethyl-s-triazine), 2,4-디아미노-6-[2'-메틸이미다졸리-(1')]-에틸-s-트리아진 이소시아누릭산 유도체 디하이드레이트 (2,4-diamino-6-[2'-methylimidazoly-(1')]-ethyl-s-triazine isocyanuric acid adduct dihydrate), 2-페닐이미다졸이소시아누릭산 유도체 (2-phenylimidazole isocyanuric acid adduct), 2-메틸이미다졸 이소시아누릭산 유도체 디하이드레이트 (2-methylimidazole isocyanuric acid adduct dihydrate), 2-페닐-4,5-디히드록시메틸이미다졸(2-phenyl-4,5-dihydroxymethylimidazole), 2-페닐-4-메틸-5-히드록시메틸이미다졸(2-phenyl-4-methyl-5-hydroxymethylimidazole), 2,3-디히드로-1H-피롤로[1,2-a]벤지미다졸(2,3-dihyro-1H-pyrrolo[1,2-a]benzimidazole), 4,4'-메틸렌 비스(2-에틸-5-메틸이미다졸(4,4'-methylene bis(2-ethyl-5-methylimidazole), 2-메틸이미다졸린(2-methylimidazoline), 2-페닐이미다졸린(2-phenylimidazoline), 2,4-디아미노-6-비닐-1,3,5-트리아진 (2,4-diamino-6-vinyl-1,3,5-triazine), 2,4-디아미노-6-비닐-1,3,5-트리아진이소시아누릭 산 유도체 (2,4-diamino-6-vinyl-1,3,5-triazine isocyanuric acid adduct), 2,4-디아미노-6-메타아트릴로일록시에 틸-1,3,5-트리아진이소시아누릭산 유도체 (2,4-diamino-6-methacryloyloxylethyl-1,3,5-triazine isocyanuric acid adduct), 1-(2-시아노에틸)-2-에틸-4-메틸이미다졸 (1-(2-cyanoethyl)-2-ethyl-4-methylimidazole), 1-시아노에틸-2-메틸이미다졸(1-cyanoethyl-2-methylimidazole), 1-(2-시아노에틸)2-페닐-4,5-디(시아노에톡시메틸)이미다졸 (1-(2-cyanoethyl)2-phenyl-4,5-di-(cyanoethoxymethyl)imidazole), 1-아세틸-2-페닐히드라진(1-acetyl-2-phenylhydrazine), 2-에틸-4-메틸이미다졸린(2-ethyl-4-methyl imidazoline), 2-벤질-4-메틸디이미다졸린(2-benzyl-4-methyl dimidazoline), 2-에틸이미자롤린(2-ethyl imidazoline), 2-페닐이미다졸(2-pheny imidazole), 2-페닐-4,5-디히드록시메틸이미다졸(2-phenyl-4,5-dihydroxymethylimidazole), 멜라민(melamine), 디시안디아마이드(dicyandiamide) 등을 들 수 있으며, 이것들은 단독으로 또는 2종류 이상을 병용하여 사용할 수 있다.
본 발명의 일구현에서는 경화촉진제로 하기 화학식 3으로 표시되는 것을 사용할 수 있다.
[화학식 3]
Figure 112007091577279-PAT00003
상기 식에서, R1 내지 R8는 각각 독립적으로 수소원자, 할로겐원자, 또는 알킬기이다.
상기 화학식 3의 경화촉진제는 경화반응이 개시되는 온도가 아민경화제나 이미다졸계 경화촉진제에 비해 높고 균일한 경화율을 얻기에 용이하고, 상온에서의 반응성이 낮아 저장성을 확보하는데 유리하다. 상기 화학식 2와 같은 페놀 수지는 아민경화제나 이미다졸계 경화촉진제를 사용할 경우 상온에서의 보관기간이 길어지면 부분적으로 경화반응이 진행되어 불균일한 경화물성으로 인해 반도체 조립공정에서 기공(void)이나 부착력저하가 발생하기 쉽다. 그러나 상기 화학식 2와 같은 페놀수지에 화학식 3의 경화촉진제를 사용할 경우 상온에서 경화반응이 진행되는 것을 억제할 수 있기 때문에 불균일한 경화물성으로 인한 반도체 조립공정에서의 불량 발생을 줄일 수 있다.
또한 상기 경화촉진제를 이용하여 반도체 조립용 접착 필름 조성물을 제조할 경우 아민경화제나 이미다졸계 경화촉진제에 비해 낮은 전기전도도를 가지게 되어 PCT 신뢰성에서 우수한 결과를 얻을 수 있다.
본 발명의 구현예들에서 상기 경화촉진제 함량은 반도체 조립용 접착 필름 조성물 전체 고형분 100중량%를 기준으로 0.01 내지 10 중량%인 것이 바람직하고 0.03 내지 5 중량%인 것이 보다 바람직하다. 경화촉진제의 함량이 0.01 중량% 미만이면 에폭시수지의 가교가 불충분하게 되고 내열성이 저하되는 경향이 있고 10 중량%를 넘는다면 보존안정성이 저하되는 경향이 있다.
본 발명의 구현예들에서는 틱소트로픽성을 발현하여 용융점도를 조절하기 위하여 충진제를 포함한다. 상기 충진제는 필요에 따라 무기 또는 유기 충진제를 사용할 수 있으며, 무기 충진제로는 금속성분인 금가루, 은가루, 동분, 니켈을 사용할 수 있고, 비금속성분인 알루미나, 수산화 일미늄, 수산화 마그네슘, 탄산칼슘, 탄산마그네슘, 규산칼슘, 규산마그네슘, 산화칼슘, 산화마그네슘, 산화 알루미늄, 질화 알루미늄, 실리카, 질화 붕소, 이산화티타늄, 유리, 산화철, 세라믹 등을 사용할 수 있고, 유기 충진제로서는 카본, 고무계 필러, 폴리머계 등을 사용할 수 있다.
상기 충진제의 형상과 크기는 특별히 제한되지 않으나, 통상적으로 무기 필러 중에서는 구형 실리카와 무정형 실리카가 주로 사용되고 그 크기는 평균입경 5nm 내지 10um인 것이 바람직하고, 10nm 내지 3um인 것이 보다 바람직하다.
본 발명의 구현예들에서 상기 충진제의 사용량은 반도체 조립용 접착 필름 조성물 전체 고형분 100중량%를 기준으로 3 내지 60 중량%인 것이 바람직하고, 5 내지 30 중량%인 것이 보다 바람직하다. 충진제의 배합량이 3 중량% 미만인 것은 충진제 첨가에 의한 보강효과가 작고 60 중량%를 넘으면 피착제에 대한 접착성이 저하되는 경향이 있다.
본 발명의 구현예들에서 반도체 조립용 점착 필름 조성물은 조성물의 점도를 낮게 하여 필름 제조를 용이하게 하기 위하여 유기용매를 추가로 포함할 수 있다. 본 발명의 구현예들에서 사용가능한 상기 유기용매로는 특별히 제한은 없지만, 필 름 제작시의 휘발성을 고려할 때 톨루엔, 자일렌, 프로필렌 글리콜 모노메틸 에테르 아세테이트, 벤젠, 아세톤, 메틸에틸키톤, 테트라히드로 퓨란, 디메틸포름알데히드, 시클로헥사논 등을 1종 이상을 혼합하여 사용할 수 있다.
상기 유기용매는 필름 형성 후에는 잔류 용매의 함유량을 1% 이하로 하는데, 잔류용매의 함유량이 많으면, 반도체 조립공정에서 휘발성분에 의해서 PCB기판에 다이를 부착하는 공정에서 보이드 발생 등의 문제점이 발생한다.
상기 유기용매는 반도체 조립용 접착 필름용 조성물 전체에서 나머지 성분들의 함량을 제외한 잔량으로서 바람직하게는 5 내지 85 중량%를 포함할 수 있다.
본 발명의 조성물을 사용하여 반도체 조립용 접착 필름을 형성하는 데에는 특별한 장치나, 설비가 필요치 않으며, 본 발명이 속하는 기술분야에서 종래 알려져 있는 통상의 제조방법을 제한없이 사용하여 제조할 수 있다.
예를 들면, 본 발명에 사용되는 엘라스토머 수지와 에폭시 수지, 페놀형 경화수지, 실세스퀴옥산 올리고머, 실란 커플링제, 경화촉진제, 충진제 등을 유기 용매에 용해시킨 후 비즈밀을 이용하여 충분히 혼련시킨 다음, 이형처리된 폴리에틸렌 테레프탈레이트 필름 상에 도포하고 가열 건조하여 적당한 도막 두께를 가지는 접착 필름을 얻을 수 있다. 상기 접착 필름의 두께는 5 내지 200um인 것이 바람직하고, 10 내지 100um인 것이 보다 바람직하다. 5um 미만인 것은 충분한 접착력을 얻기 어렵고 200um을 넘는 것은 경제성이 떨어진다.
본 발명의 다른 양상은 기재 필름, 점착제층 및 접착 필름층을 포함하는 다이싱 다이 본딩 필름(Dicing Die Bonding Film)에 있어서, 상기 다이싱 다이 본딩 필름이 상기 본 발명의 구현예들에 의한 반도체 조립용 접착 필름을 포함하는 다이싱 다이 본딩 필름에 관계한다. 즉, 기재 필름상에 점착제층과 접착 필름층이 순차로 적층된 다이싱 다이 본딩 필름에 있어서, 상기 접착 필름층이 본 발명의 구현예들에 의한 접착 필름인 것을 특징으로 한다.
상기 기재 필름은 방사선 투과성이 있는 것이 바람직하고 자외선 조사에 따라 반응하는 방사선 경화성 점착제를 적용할 경우에 광투과성이 좋은 기재를 선택할 수 있다. 이와 같은 기재로서 선택할 수 있는 폴리머의 예로서는, 폴리에틸렌, 폴리프로필렌, 프로필렌 에틸렌 공중합체, 에틸렌 아크릴산 에틸 공중합체, 에틸렌 아크릴산 메틸 공중합체, 에틸렌 초산비닐 공중합체 등의 폴리올레핀의 단독 중합체 또는 공중합체, 폴리카보네이트. 폴리메틸 메타아크릴레이트, 폴리염화비닐, 폴리우레탄 공중합체 등을 사용할 수 있다. 기재 필름의 두께는 인장강도, 신율, 방사선투과성 등을 고려하여 50 내지 200 um이 적당하다.
상기 점착제층은 통상적인 점착제 조성물을 사용할 수 있으나, 예를 들면, 에폭시링의 함량이 2~5mol%, 수산기가가 15~30, 산가가 1이하, 비닐기 도입 모노머의 함량이 15~20 mol%인 비닐기를 갖는 아크릴계 점착 바인더 및 바인더의 수산기가 대비 0.5~1 당량의 열경화제를 포함할 수 있다.
또한, 상기 점착체층을 이루는 점착 조성물은 자외선 광량이 100mJ/cm2 ~ 450mJ/cm2 영역에서 광경화 효율이 80% 이상이고 광경화 후 접착 필름조성물과의 속도별 박리력(6mm/min, 50mm/min, 300mm/min, 1000mm/min) 측정시 0.05N/25mm 이하의 박리성을 갖는 것을 사용하는 것이 바람직하다.
이하에서 실시예를 들어 본 발명에 관하여 더욱 상세하게 설명할 것이나, 이들 실시예는 단지 설명의 목적을 위한 것으로 본 발명의 보호범위를 제한하고자 하는 것은 아니다.
[ 실시예 1-4 및 비교예 1-3]
실시예 1-4 의 구성성분을 표 1에 나타내었고, 비교예 1-3의 구성성분을 표 2에 나타내었으며, 실시예 및 비교예에 의한 접착 필름은 하기의 제조 방법으로 얻었다.
고속 교반봉을 포함하는 1L 원통형 플라스크에 하기의 성분을 첨가하고 20분간 4000rpm에서 고속으로 분산하여 조성물을 제조하였다. 그 다음 비즈밀(bead mill)을 이용하여 30분간 상기 조성물을 분작시켰다. 분작 작업은 2회 이상하고 50um 캡슐 필터를 이용하여 여과한 뒤 표면을 이형처리한 폴리에틸렌 테레프탈레이트 필름(PET)에 어플리케이터로 20um 두께로 코팅한 후, 90 내지 120℃에서 20분간 건조하여 접착 필름을 얻었다. 여기서 엘라스토머 수지는 톨루엔에 고형분 함량 20중량부로 용해하였고 에폭시 수지, 페놀형 경화수지는 각각 메틸에틸케톤(MEK)에 고형분 함량 50중량부로 용해하여 사용하였으며, 실세스퀴옥산 올리고머는 시클로헥사논에 10중량부로 용해하여 사용하였다.
Figure 112007091577279-PAT00004
Figure 112007091577279-PAT00005
(1) 엘라스토머 수지 : KLS- 1045 (수산가 13 mgKOH/g, 산가 63mgKOH/g, Tg 38℃, 평균분자량 690,000, 제조원: 후지쿠라 상사)
(2) 에폭시 수지 : YDCN-500-4P (제조원: 국도화학, 당량 205)
(3) 페놀경화 수지 : HF-1M (제조원: 메이와화성주식회사, 당량 106)
(4) 실세스퀴옥산 올리고머 : 2-7466 (제조원: 다우코닝)
(5) 실란 커플링제 : 3-글리시독시프로필메톡시실란 (제조원: 신에츠)
(6) 경화촉진제 : 자일락계 페놀경화제에 유도되어 있는 테트라페닐포스피늄테트라페닐보레이트 MEH-7800C (제조원: 메이와화성주식회사)
(7) 충진제 : Aerosil-200, (제조원: 데구사).
실시예 및 비교예에서 제조된 접착 필름의 물성 평가
상기 실시예 1-4 및 비교예 1-3에 의해 제조된 반도체 조립용 접착 필름의 물성에 대해서 다음과 같이 평가하고 그 결과를 하기 표 3 및 4에 나타내었다. 내리플로우 시험과 내온도사이클 시험을 실시한 후 시험품 중의 박리, 크랙을 SAT를 이용하여 조사하였고, 그 시험품의 다이쉐어 강도를 측정하여 표시하였다.
(1) 다이쉐어 강도(Die Shear Strength): 이산화막으로 코팅되어 있는 두께 530um 웨이퍼를 사용하여 5㎜ X 5㎜ 크기로 자른 후 접착 필름과 함께 60도 조건에서 라미네이션(Lamination)하고 접착부분만 남기고 절단하였다. 10㎜ X 10㎜ 크기의 알로이42 리드프레임에 5㎜ X 5㎜ 크기인 상부 칩을 올려 놓은 후 온도가 120℃인 핫플레이트 위에서 1kgf의 힘으로 1초 동안 눌러서 붙인 뒤에 175℃에서 2시간 동안 경화하였다. 상기와 같이 제작된 시험편은 85℃/85RH% 조건 하에서 168시간 흡습시킨 후 최고온도 260℃의 리플로우를 3회 실시한 후의 다이쉐어 값과 거기에 추가하여 PCT 168시간을 인가한 후의 다이쉐어 값을 250도에서 측정하여 표 3 및 표 4에 나타내었다.
(2) 마운팅보이드 시험: 웨이퍼에 접착 필름층을 라미네이션하는 공정을 모사하여 이산화막으로 코팅되어 있는 직경 100mm, 두께 530um 웨이퍼를 접착 필름과 함께 60도 조건에서 라미네이션(Lamination)한 후 크기 1mm이상의 마운팅보이드의 발생유무를 평가하고 개수가 0개는 양호, 3개 이하는 보통, 3개 이상은 불량으로 판정하였다.
(3) 내리플로우 시험: 제조된 필름을 이산화막으로 코팅되어 있는 두께 100um 웨이퍼에 마운팅한 후에 각각 8㎜ X 8㎜ 크기와 10㎜ X 10㎜ 크기로 자른 후 QDP 페케이지에 2층으로 부착한 후에 제일모직 EMC(제품명 SG-8500B)를 이용하여 175℃에서 60초간 몰딩한 후에 175℃에서 2시간 동안 후경화하였다. 상기와 같이 제작된 시험편은 85℃/85RH% 조건 하에서 168시간 흡습시킨 후 최고온도 260℃의 리플로우를 3회 실시한 후 시험편의 박리, 크랙을 SAT(Scanning Acoustic Tomograph)로 조사하여 결과를 표 3 및 4에 나타내었다. 시험편이 박리가 10%이상과 크랙이 발생할 경우 불량으로 판정하였다.
(4) 180도 박리 강도 (접착 필름층과 점착층 간): 접착 필름층과 점착층 간의 박리력을 측정하기 위하여 각각의 필름을 상온(25℃)에서 다이싱 필름(점착층+폴리올레핀필름)과 합지한 후 1시간 방치하고 그 후 크기가 25mm(폭) X 70mm(길이) 인 직사각형 필름으로 자른 다음, 만능시험기(Instron 사)를 이용하여 180도 박리 강도 (180°Peel Strength)를 측정하였다. 이때 박리 속도는 300mm/min에서 측정하였고 다이싱 필름은 당사에서 제작한 것으로 100um의 폴리올레핀 필름에 10um의 자외선 경화형 점착제를 코팅한 것을 사용하였고 그 결과를 표 3 및 4에 표시하였다.
Figure 112007091577279-PAT00006
Figure 112007091577279-PAT00007
상기 표 3 및 4를 통해서 알 수 있는 바와 같이, 실세스퀴옥산 올리고머를 적용하여 제조한 접착 필름의 경우(실시예 1-4)에는 실세스퀴옥산을 적용하지 않거나 과량 적용한 것(비교예 1-3)보다 리플로우 후의 다이쉐어 값이 높고 특히 PCT후의 다이쉐어값의 저하가 없이 우수한 것을 알 수 있다. 비교예 1과 같이 실세스퀴옥산 올리고머를 과량 적용한 경우에는 마운팅 공정에서 보이드 발생이 많아서 리플로우 시험에서 크랙이 발생함으로써 고신뢰성을 확보할 수 없음을 확인할 수 있다.
또한, 비교예 2 및 3과 같이 실세스퀴옥산 올리고머를 적용하지 않을 경우 PCT 후의 다이쉐어 값이 낮아서 PCT시험의 고신뢰성을 확보할 수 없는 것을 알 수 있다.
이상에서 본 발명의 바람직한 실시예를 참고로 본 발명에 대해서 상세하게 설명하였으나, 이들은 단지 예시적인 것에 불과하며, 본 발명이 속하는 기술 분야에서 통상의 지식을 가진 자라면 이로부터 다양한 변형 및 균등한 다른 실시예가 가능하다는 점을 이해할 것이다. 따라서, 본 발명의 진정한 기술적 보호 범위는 첨부된 특허청구범위의 기술적 사상에 의하여 정해져야 할 것이다.

Claims (13)

  1. 엘라스토머 수지, 에폭시 수지, 페놀형 경화수지를 포함하는 반도체 조립용 접착 필름 조성물에 있어서,
    실세스퀴옥산 올리고머를 전체 조성물의 고형분 100중량% 대비 0.01 내지 3중량%로 추가로 포함하는 것을 특징으로 하는 반도체 조립용 접착 필름 조성물.
  2. 제 1항에 있어서, 상기 실세스퀴옥산 올리고머가 하기 화학식 1로 표시되는 것을 특징으로 하는 반도체 조립용 접착 필름 조성물:
    [화학식 1]
    Figure 112007091577279-PAT00008
    상기 식에서 R은 메틸기이다.
  3. 제 1항에 있어서, 상기 엘라스토머 수지는 수산기, 카르복시기 또는 에폭시기를 함유하는 엘라스토머 수지인 것을 특징으로 하는 반도체 조립용 접착 필름 조성물.
  4. 제 1항에 있어서, 상기 에폭시 수지는 비스페놀계 에폭시, 페놀 노볼락계 에폭시, 오르쏘 크레졸 노볼락계 에폭시, 다관능 에폭시, 아민계 에폭시, 복소환 함유 에폭시, 치환형 에폭시 및 나프톨계 에폭시로 이루어진 군에서 선택된 1종 이상인 것을 특징으로 하는 반도체 조립용 접착 필름 조성물.
  5. 제 1항에 있어서, 상기 페놀형 경화수지가 하기 화학식 2로 표시되는 것을 특징으로 하는 반도체 조립용 접착 필름 조성물:
    [화학식 2]
    Figure 112007091577279-PAT00009
    상기 식에서,
    R1 및 R2는 각각 독립적으로 탄소수 1 내지 4의 알킬기 또는 수소원자이고,
    a 및 b는 각각 0 내지 4이며,
    n은 0 내지 7의 정수이다.
  6. 제 1항에 있어서, 상기 에폭시 수지 및 페놀형 경화수지의 배합량은 에폭시 당량과 수산기 당량의 비율로 0.6 내지 1.6인 것을 특징으로 하는 반도체 조립용 접착 필름 조성물.
  7. 제 1항에 있어서, 상기 반도체 조립용 접착 필름 조성물이 실란 커플링제, 경화촉진제 및 충진제를 추가로 포함하는 것을 특징으로 하는 반도체 조립용 접착 필름 조성물.
  8. 제 7항에 있어서, 상기 경화촉진제가 하기 화학식 3으로 표시되는 것 중 하나 이상인 것을 특징으로 하는 반도체 조립용 접착 필름 조성물.
    [화학식 3]
    Figure 112007091577279-PAT00010
    상기 식에서, R1 내지 R8는 각각 독립적으로 수소원자, 할로겐원자, 또는 알킬기이다.
  9. 제 7항에 있어서, 상기 충진제는 무기 충진제로서 구형 또는 무정형이고, 그 크기는 5nm 내지 10um 범위인 반도체 조립용 접착 필름 조성물.
  10. 제 7항에 있어서, 상기 반도체 조립용 접착 필름 조성물은 전체 조성물의 고형분 100중량%를 기준으로:
    엘라스토머 수지 5 내지 60 중량%;
    에폭시 수지 3 내지 40 중량%;
    페놀형 경화수지 3 내지 25 중량%;
    실세스퀴옥산 올리고머 0.01 내지 3 중량%;
    실란 커플링제 0.01 내지 10 중량%;
    경화촉진제 0.01 내지 10 중량%; 및
    충진제 3 내지 60 중량%를 포함하는 것을 특징으로 하는 반도체 조립용 접착 필름 조성물.
  11. 제 1항 내지 제 10항 중 어느 한 항에 따른 반도체 조립용 접착 필름 조성물로 형성된 것을 특징으로 하는 반도체 조립용 접착 필름.
  12. 기재 필름, 점착제층 및 접착 필름층을 포함하는 다이싱 다이 본딩 필름에 있어서, 상기 다이싱 다이 본딩 필름이 제11항의 반도체 조립용 접착 필름을 포함하는 것을 특징으로 하는 다이싱 다이 본딩 필름.
  13. 제 12항에 있어서, 상기 점착제층이 에폭시링의 함량이 2~5mol%, 수산기가가 15~30, 산가가 1이하, 비닐기 도입 모노머의 함량이 15~20 mol%인 비닐기를 갖는 아크릴계 점착 바인더 및 바인더의 수산기가 대비 0.5~1 당량의 열경화제를 포함하는 것을 특징으로 하는 다이싱 다이 본딩 필름.
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