KR20080092725A - 연료전지 메스 밸런스 측정 방법 및 장치 - Google Patents

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Abstract

본 발명은 연료전지 스택의 최적 효율에 대한 파라미터를 제공할 수 있는 연료전지 메스 밸런스 측정 방법 및 장치에 관한 것이다. 본 발명의 연료전지 메스 밸런스 측정 방법은 측정대상의 연료전지 스택의 애노드로 연료 용액을 공급하고 연료전지 스택의 캐소드로 산화제를 공급하는 단계; 애노드로 공급되는 연료 용액의 몰농도 및 양과 캐소드로 공급되는 산화제의 유량을 측정하는 단계; 연료전지 스택에 일정 용량의 부하를 연결시키는 단계; 연료전지 스택에서 생성되는 전류 및 전압을 측정하는 단계; 연료전지 스택의 애노드로부터 회수되는 연료 용액의 몰농도 및 양을 측정하는 단계; 연료전지 스택의 캐소드로부터 배출되는 유체의 몰농도와 양을 측정하는 단계; 및 측정 단계들에서 얻은 측정값들을 토대로 연료전지 스택의 효율을 구하는 단계를 포함한다.
연료전지, DMFC, 최적 효율, 파라미터, 연료 이용률, 물 관리

Description

연료전지 메스 밸런스 측정 방법 및 장치{Method and apparatus for measuring mass balance of fuel cell}
도 1은 본 발명의 실시예에 따른 연료전지 메스 밸런스 측정 장치가 적용된 직접 메탄올형 연료전지 시스템의 개략도.
도 2는 도 1의 연료전지 스택에 채용가능한 막전극 집합체에 대한 개략도.
도 3은 본 발명의 실시예에 따른 연료전지 메스 밸런스 측정 방법의 순서도.
도 4는 본 발명의 실시예에 따른 연료전지 메스 밸런스 측정 방법을 통해 얻은 측정값들을 이용하여 연료전지 스택의 최적 효율에 대한 파라미터를 구하는 과정을 설명하기 위한 순서도.
* 도면의 주요 부분에 대한 부호의 설명 *
1 : 연료전지 스택 10 : 제어장치
11 : 연료탱크 12, 18, 21 : 농도센서
13 : 연료공급장치 14 : 산화제공급장치
15 : 메스 플로우 컨트롤러 16 : IV 센서
17 : 제1 용기 19 : 중량센서
20 : 제2 용기 22 : 레벨센서
23 : 전류부하기 24 : 온도센서
본 발명은 고효율, 소형 연료전지의 설계 조건을 제공할 수 있는 연료전지 메스 밸런스(mass balance) 측정 방법 및 장치에 관한 것이다.
연료전지는 무공해 전력 공급장치로서 차세대 청정 에너지 발전 시스템으로 각광받고 있다. 연료전지를 이용한 발전 시스템은 대형 건물의 자가 발전기, 전기자동차 전원, 이동 전원(portable power supply) 등으로 이용될 수 있고, 천연 가스, 도시 가스, 나프타, 메탄올, 폐기물 가스 등 다양한 연료를 사용할 수 있는 장점이 있다. 연료전지는 근본적으로 같은 원리에 의해 작동되지만, 사용되는 전해질(electrolyte)에 따라, 고분자 전해질형 연료전지(polymer electrolyte fuel cell, PEFC), 인산형 연료전지(phosphoric acid fuel cell, PAFC), 알칼리형 연료전지(alkaline fuel cell, AFC), 용융탄산염형 연료전지(molten carbonate fuel cell, MCFC) 및 고체산화물형 연료전지(solid oxide fuel cell, SOFC)로 분류된다.
전술한 연료전지들 가운데 고분자 전해질형 연료전지는 사용되는 연료에 따라 고분자 전해질막 연료전지(polymer electrolyte membrane fuel cell or proton exchange membrane fuel cell, PEMFC)와 직접 메탄올형 연료전지(direct methanol fuel cell, DMFC)로 구분할 수 있다. 고분자 전해질막 연료전지는 고체 고분자막을 전해질로 사용하기 때문에 전해질에 의한 부식이나 증발의 위험이 없으며 단위면적당 높은 전류밀도를 얻을 수 있고, 게다가 다른 종류의 연료전지에 비해 출력 특성 이 월등히 높고 60℃ 내지 80℃의 낮은 작동 온도를 갖기 때문에 자동차 등에 전력을 공급하기 위한 이동용 전원, 주택이나 공공건물 등에 전력을 공급하기 위한 분산용 전원, 및 전자기기 등에 전력을 공급하기 위한 소형 전원으로 개발이 활발히 추진되고 있다. 그리고 직접 메탄올형 연료전지는 연료 개질기를 사용하지 않고 메탄올 수용액과 같은 액상 연료를 직접 이용하므로 카메라, 노트북 컴퓨터, 기타 휴대용 전자장치의 저온 소형 전원으로 적합하다는 장점이 있다.
직접 메탄올형 연료전지는 전형적으로 이온교환막(ion exchange membrane), 전기전도성 다공성 지지층(electrically conductive porous backing layer), 이온교환막과 지지층 사이의 계면에 위치하는 전극촉매층(electrode-catalyst layer), 및 셀들을 전기적으로 연결하고 유동 채널을 통해 반응 사이트에 연료와 산화제를 전달하는 셀 인터커넥터 및 유동판(cell interconnects and flowplates)을 포함한다.
직접 메탄올형 연료전지의 성능은 연료전지 평가 장치(test station)를 이용하여 평가할 수 있는데, 기존의 연료전지 평가 장치에서는 출력 성능을 토대로 연료전지를 평가하였다. 예를 들면, 직접 메탄올형 연료전지용 평가 장치는 다양한 온도, 압력 및 연료 농도 조건에서 연료전지 스택의 전류-전압 특성을 측정하고 측정한 전류-전압 특성을 이용하여 연료전지의 최적 성능 조건을 결정하였다.
따라서 기존의 직접 메탄올형 연료전지 평가 장치는 작동 온도, 압력, 연료 농도뿐 아니라 MEA(membrane electrode assembly) 소재와 구조(두께, 크기 등), 크로스오버(crossover) 연료량, 크로스오버 수분량에 따라 서로 다른 출력 특성을 갖 는 고분자 전해질형 연료전지의 성능을 정확하게 평가할 수 없었다.
아울러 기존의 저온 및 소형 연료전지용 평가 장치는 연료전지의 성능을 연료 농도 및 작동 온도에 따른 출력 특성에서 얻었기 때문에 부품 소재에 따라 서로 다른 특성을 갖는 개개의 직접 메탄올형 연료전지마다 최적 설계 조건을 제공할 수 없었다. 따라서 기존의 직접 메탄올 연료전지 시스템에서는 효율적인 열 관리(heat management)와 물 관리(water management)를 위한 리사이클러(recycler), 응축기(condensor) 등의 용량을 여유 용량을 갖도록 불필요하게 크게 설계해야 하였으며, 또한 연료전지의 소음의 주요 원인 중 하나인 공기 펌프의 용량을 작게 하는 것이 어려웠다.
본 발명의 목적은 직접 메탄올형 연료전지 시스템에서 연료전지 스택의 최적 효율을 위한 파라미터를 제공할 수 있는 연료전지 메스 밸런스(mass balance) 측정 방법 및 장치를 제공하는 데 있다.
본 발명의 또 다른 목적은 직접 메탄올 연료전지 시스템에 탑재되는 리사이클러, 응축기, 공기 펌프에 대한 최적 용량 파라미터를 제공함으로써 고효율 소형 연료전지 설계 조건을 제공할 수 있는 연료전지 메스 밸런스(mass balance) 측정 방법 및 장치를 제공하는 데 있다.
상기 기술적 과제를 달성하기 위하여, 본 발명의 일 측면에 의하면, 측정대상의 연료전지 스택의 애노드로 연료 용액을 공급하고 연료전지 스택의 캐소드로 산화제를 공급하는 단계; 애노드로 공급되는 연료 용액의 몰농도 및 양과 캐소드로 공급되는 산화제의 유량을 측정하는 단계; 연료전지 스택에 일정 용량의 부하를 연결시키는 단계; 연료전지 스택에서 생성되는 전류 및 전압을 측정하는 단계; 애노드로부터 회수되는 연료 용액의 몰농도 및 양을 측정하는 단계; 캐소드로부터 배출되는 유체의 몰농도와 양을 측정하는 단계; 및 위의 측정 단계들에서 얻은 측정값들을 토대로 연료전지 스택의 효율을 구하는 단계를 포함하는 연료전지 메스 밸런스 측정 방법을 제공한다.
바람직하게, 상기 측정값들을 토대로 연료전지 스택의 효율을 구하는 단계는, 연료전지 스택의 작동 온도, 연료 용액의 유량, 및 연료전지 스택의 작동 전류 또는 전압을 변경하면서 얻은 측정값들로부터 연료 용액의 크로스오버 양, 연료 용액의 이용률, 물질 전달 계수(water transport coefficient, WTC), 및 연료 효율(fuel electricity conversion ratio, FECR)을 각각 계산하여 연료전지 스택에 대하여 최대 효율을 얻을 수 있는 파라미터를 구하는 단계를 포함한다.
상기 파라미터는 연료 용액의 최적 유량 또는 농도, 연료전지 스택의 최적 작동 온도, 연료전지 스택의 최적 작동 전류 또는 전압, 연료전지 스택의 캐소드로 공기를 공급하는 공기 펌프의 최적 용량, 연료전지 스택에 결합하는 연료순환장치의 최적 용량, 연료전지 스택과 연료순환장치 사이에 결합하는 응축기의 최적 용량 중 하나 또는 둘 이상의 값을 포함한다.
상기 연료전지 메스 밸런스 측정 방법은 파라미터를 출력 장치를 통해 출력하는 단계를 더 포함한다.
상기 연료 용액은 메탄올을 포함한다.
본 발명의 또 다른 측면에 의하면, 연료전지 스택의 애노드에 일정량의 연료 용액을 공급하는 연료 펌프; 연료전지 스택의 캐소드에 산화제를 공급하는 산화제공급장치; 산화제의 유량을 측정하는 메스 플로우 컨트롤러; 연료전지 스택에 전기적으로 연결되며 시스템 운전 모드에 따라 전류 또는 전압을 일정 시간 유지하는 전류부하기; 애노드로부터 배출되는 연료 용액을 저장하는 제1 용기; 캐소드로부터 배출되는 유체를 저장하는 제2 용기; 애노드로부터 배출된 연료 용액의 농도 및 캐소드로부터 배출되는 유체의 농도를 측정하는 농도센서; 및 연료 펌프, 메스 플로우 컨트롤러, 전류부하기, 제1 용기, 제2 용기 및 농도센서로부터 얻은 측정값으로부터 연료전지 스택의 효율을 산출하는 제어장치를 포함하는 연료전지 메스 밸런스 측정 장치를 제공한다.
바람직하게, 상기 제어장치는 연료전지 스택의 작동 온도, 연료 용액의 유량, 및 연료전지 스택의 작동 전류 또는 전압을 변경하면서 얻은 측정값들을 토대로 연료 용액의 크로스오버 양, 연료 용액의 이용률, WTC 및 FECR을 각각 계산하여 연료전지 스택에 대하여 최대 효율을 얻을 수 있는 파라미터를 산출한다.
상기 연료전지 메스 밸런스 측정 장치는 제어장치에 결합하며 제어장치에서 구한 파라미터를 출력하는 출력 장치를 더 포함한다.
상기 제1 용기는 애노드로부터 받아 저장한 연료 용액의 레벨을 측정하는 레벨센서를 더 포함할 수 있다. 상기 제2 용기는 캐소드로부터 받아 저장한 유체의 레벨을 측정하는 레벨센서를 더 포함할 수 있다.
상기 연료전지 메스 밸런스 측정 장치는 제1 용기에 저장된 연료 용액의 양 또는 제2 용기에 저장된 유체의 양을 측정하는 중량센서를 더 포함한다.
이하, 본 발명의 속하는 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자가 본 발명을 용이하게 실시할 수 있는 바람직한 실시 예를 첨부된 도면을 참조하여 상세히 설명한다.
도 1은 본 발명의 실시예에 따른 연료전지 메스 밸런스 측정 장치가 적용된 직접 메탄올형 연료전지 시스템의 개략도이다.
도 1을 참조하면, 본 실시예에 따른 직접 메탄올형 연료전지 시스템은 연료전지 스택(1)과, 이 연료전지 스택(1)의 메스 밸런스(mass balance)를 측정하는 측정 장치를 포함한다. 메스 밸런스 측정 장치는 제어장치(10), 연료탱크(11), 농도센서(12, 18, 21), 연료공급장치(13), 산화제공급장치(14), 메스 플로우 컨트롤러(mass flow controller, MFC, 15), IV 센서(16), 제1 용기(17), 중량센서(19), 제2 용기(20), 레벨센서(22), 전류부하기(23) 및 온도센서(24)를 포함한다. 각 구성요소를 좀더 상세히 설명하면 다음과 같다.
연료탱크(11)는 메탄올 등의 연료 용액을 저장하며, 연료공급장치(13)는 연료탱크(11)에 저장된 연료 용액을 연료전지 스택(1)의 애노드로 공급하며, 연료 펌프로 구현될 수 있다. 제1 농도센서(12)는 연료전지 스택(1)에 공급되는 연료 용액의 연료 농도를 측정하며, 제2 농도센서(18)는 연료전지 스택(1)로부터 나온 연료 용액의 연료 농도를 측정한다. 그리고 제3 농도센서(21)는 캐소드에서 생성된 물과 전기삼투압에 의해 애노드로부터 캐소드로 넘어온 물 그리고 애노드로부터 캐소드로 넘어온 연료 용액의 혼합용액에서 연료 농도를 측정한다.
산화제공급장치(14)는 연료전지 스택(1)의 캐소드로 공기를 공급하며, 공기 펌프로 구현될 수 있다. MFC(15)는 캐소드로 공급되는 공기의 유량을 제어하고 측정한다. IV 센서(16)는 전류센서 및 전압센서를 구비하며 연료전지 스택(1)에서 생성되는 전기 에너지의 전류(I) 및 전압(V)을 측정한다. 제1 용기(17)는 연료전지 스택(1)의 애노드로부터 나오는 연료 용액을 저장한다. 중량센서(19)는 제1 용기(17)에 저장되는 연료 용액의 양을 측정한다. 제2 용기(20)는 연료전지 스택(1)의 캐소드로부터 나오는 물과 연료 용액을 저장한다. 레벨센서(22)는 제2 용기(20)에 저장되는 연료 용액의 양을 측정한다. 전류부하기(23)는 연료전지 스택(1)에 전기적으로 연결되며 시스템 운전 모드에 따라 연료전지 스택(1)의 전류 또는 전압을 일정 시간 유지한다. 온도센서(24)는 연료전지 스택(1)의 작동 온도를 측정하며, 써미스터(thermistor) 등으로 구현될 수 있다.
제어장치(10)는 제1 내지 제3 농도센서(12, 18, 21), MFC(15), IV 센서(16), 중량센서(19), 레벨센서(22), 온도센서(24)에서 검출된 정보를 받고, 연료공급장치(13), 산화제공급장치(14) 또는 MFC(15), 및 전류부하기(23)를 제어한다. 또한 제어장치(10)는 기설정된 처리정보에 따라 연료전지 스택(1)의 작동 온도, 연료 용액의 유량, 연료전지 스택(1)의 작동 전류 또는 전압을 변경하면서 각 센서로부터 얻은 정보를 토대로 연료전지 스택(1)의 최적 메스 밸런스를 위한 파라미터를 구한다. 그리고 제어장치(10)는 디스플레이 등의 출력장치(10a)를 통해 최대 효율의 파 라미터를 출력할 수 있다. 아울러, 제어장치(10)는 얻은 최적 메스 밸런스를 위한 특성 파라미터를 이용하여 연료전지 시스템을 최적 효율로 운전 제어할 수 있다. 전술한 제어장치(10)는 플립플롭을 이용한 논리회로나 마이크로프로세서로 구현될 수 있다.
본 발명에 의하면, 특정 부품 소재로 제작된 직접 메탄올형 연료전지 스택(1)의 작동 온도, 연료 용액의 유량/농도, 연료전지 스택의 작동 전류/전압을 변경하면서 얻은 여러 측정값들을 토대로 연료 용액의 크로스오버 양, 연료 용액의 이용률, 물질 전달 계수(water transport coefficient, WTC), 연료 효율(fuel electricity conversion ratio, FECR)을 계산하고, 계산된 값들로부터 직접 메탄올형 연료전지 스택(1)에 대하여 최적 효율을 얻을 수 있는 파라미터를 획득할 수 있다. 아울러, 획득한 파라미터를 이용하여 연료 용액의 유량을 조절함으로써 스택(1)의 크로스오버 되는 연료의 양을 줄여 연료 효율을 높이고, 전기삼투압에 의해 애노드로부터 캐소드로 이동하는 물(electro-osmotic drag, EOD)의 양을 감소시켜 캐소드 플로딩(cathode flooding)을 억제하며, 연료 및/또는 물의 리사이클용 콘덴서(condenser)의 크기를 감소시켜 소형화된 시스템 설계에 기여할 수 있다. 전술한 EOD는 고분자 막을 이용하는 연료전지에서 애노드로부터 캐소드로 이동하는 프로톤(porton)당 수반되는 평균 물분자의 수로 표현될 수 있다.
도 2는 도 1의 연료전지 스택에 채용가능한 막전극집합체의 개략도이다.
도 2를 참조하면, 본 실시예에 따른 막전극집합체(membrane electrode assembly, MEA)는 애노드 전극과, 캐소드 전극, 및 애노드 전극과 캐소드 전극 사 이에 위치하는 이온교환막(이하 전해질막이라고도 한다)(2)을 포함하여 이루어진다. 막전극집합체의 애노드 전극은 애노드 촉매층(3), 애노드 미세기공층(5) 및 애노드 확산층(7)을 포함하며, 캐소드 전극은 캐소드 촉매층(4), 캐소드 미세기공층(6) 및 캐소드 확산층(8)을 포함하여 이루어진다.
연료전지 스택(1)의 애노드 전극과 캐소드 전극에서의 전기화학적 반응은 다음의 반응식 1과 같이 표현된다. 반응식 1은 연료가 메탄올(CH3OH 또는 MeOH) 수용액인 경우이다.
애노드: CH3OH + H2O → CO2 + 6H+ + 6e-
캐소드: 3/2O2 + 6H+ + 6e- → 3H2O
전체 : CH3OH + 3/2O2 → CO2 + 3H2O
한편 위의 반응식 1에서는 전기삼투압에 의해 프로톤과 함께 애노드로부터 캐소드로 이동하는 물 성분(H+(H2O)n)(이하 EOD라고 함)이 생략되어 있다. 본 발명에서는 EOD 성분을 포함하여 연료전지 스택의 애노드와 캐소드에서 생성되는 물질의 밸런스(balance)를 계산한다. 물질 밸런스 계산의 구체적인 예는 아래에서 설명될 것이다.
전술한 전해질막(2)으로 제작가능한 수소이온 전도성 고분자로는 불소계 고 분자, 케톤계 고분자, 벤즈이미다졸계 고분자, 에스테르계 고분자, 아미드계 고분자, 이미드계 고분자, 설폰계 고분자, 스티렌계 고분자, 탄화수소 고분자 등이 있다. 수소이온 전도성 고분자의 구체적인 예로는 폴리(퍼플루오로설폰산), 폴리(퍼플루오로카르복실산), 설폰산기를 포함하는 테트라플루오로에틸렌과 플루오로비닐에테르 공중합체, 탈불소화된 황화 폴리에테르케톤, 아릴 케톤, 폴리(2,2'-(m-페닐렌)-5,5'-바이벤즈이미다졸) (poly(2,2'-(m-phenylene)-5,5'-bibenzimidazole)), 폴리(2,5-벤즈이미다졸), 폴리이미드, 폴리설폰, 폴리스티렌, 폴리페닐렌 등을 사용할 수 있으나, 이에 한정되는 것은 아니다.
전해질막(2)의 제조에는 용매를 사용할 수 있는데, 이때 사용가능한 용매로는 에탄올, 이소프로필알코올, n-프로필알코올 및 부틸알코올의 알코올, 물, 디메틸설폭사이드(DMSO), 디메틸아세트아마이드(DMAc) 및 N-메틸피롤리돈(NMP)로 이루어진 군에서 선택된 단독 및 2종 이상의 혼합용매가 있다.
애노드 촉매층(3) 및 캐소드 촉매층(4)은 각 촉매층에 공급되는 연료 또는 산화제가 화학적으로 빠르게 반응할 수 있도록 반응 촉진 역할을 담당한다. 상기 애노드 및 캐소드 촉매층(3, 4)은 백금, 루테늄, 오스뮴, 백금-루테늄 합금, 백금-오스뮴 합금, 백금-팔라듐 합금 및 백금-M 합금(M은 Ga, Ti, V, Cr, Mn, Fe, Co, Ni, Cu 및 Zn으로 이루어진 군으로부터 선택되는 1종 이상의 전이금속)으로 이루어진 군으로부터 선택되는 1종 이상의 금속 촉매를 포함하는 것이 바람직하다. 다른 한편으로, 상기 애노드 및 캐소드 촉매층(3, 4)은 담지체에 담지된 백금, 루테늄, 오스뮴, 백금-루테늄 합금, 백금-오스뮴 합금, 백금-팔라듐 합금 및 백금-M 합금(M 은 Ga, Ti, V, Cr, Mn, Fe, Co, Ni, Cu 및 Zn으로 이루어진 군으로부터 선택되는 1종 이상의 전이금속)으로 이루어진 군으로부터 선택되는 1종 이상의 금속 촉매를 포함할 수 있다. 담지체는 전도성을 가지는 물질이라면 어느 것이라도 좋으나, 탄소 담지체인 것이 바람직하다.
애노드 미세기공층(5) 및 캐소드 미세기공층(6)은 상기 애노드 및 캐소드 촉매층(3, 4)으로 연료 또는 산화제가 골고루 분산 공급되도록 작용하며, 특히 캐소드 미세기공층(6)은 캐소드 촉매층(4)에서 생성된 물을 원활하게 배출할 수 있도록 작용한다. 전술한 각 미세기공층(5, 6)은 각 확산층(7, 8) 상에 코팅된 탄소층(carbon layer)으로 구현될 수 있다. 또한 각 미세기공층(5, 6)은 흑연, 탄소나노튜브(CNT), 플러렌(C60), 활성탄소, 벌칸, 케첸블랙, 카본블랙 및 탄소나노혼(carbon nano horn)으로 이루어진 군으로부터 선택되는 1종 이상의 탄소물질을 포함할 수 있고, 폴리(퍼플루오로술폰산), 폴리(테트라플루오로에틸렌) 및 플로리네이티드 에틸렌-프로필렌으로 이루어진 군으로부터 선택되는 1종 이상의 바인더를 더 포함할 수 있다.
애노드 확산층(7) 및 캐소드 확산층(8)은 상기 애노드 및 캐소드 촉매층(3, 4)을 지지하는 역할을 하면서 연료, 물, 공기 등의 분산 작용과, 생성된 전기의 집전 작용, 및 각 촉매층 물질의 소실 방지 작용을 한다. 전술한 각 확산층(7, 8)은 탄소천(carbon cloth), 탄소종이(carbon paper)와 같은 탄소 기재로 구현될 수 있다.
도 3은 본 발명의 실시예에 따른 연료전지 메스 밸런스 측정 방법의 순서도 이다.
도 3을 참조하면, 본 실시예에 따른 연료전지 메스 밸런스 측정 방법은 먼저 측정대상의 연료전지 스택의 애노드로 연료 용액을 공급하고 연료전지 스택의 캐소드로 산화제를 공급한다(S10). 그리고 애노드로 공급되는 연료 용액의 농도 및 양과 캐소드로 공급되는 산화제의 유량을 측정한다(S12). 상기 단계들(S10, S12)은 연료 용액으로서 메탄올 수용액을 연료 펌프(또는 메탄올 펌프)를 사용하여 주어진 시간 내에 원하는 양만큼 연료전지 스택의 애노드로 공급하고, MFC를 사용하여 일정 양의 공기를 연료전지 스택의 캐소드로 공급하며, 그리고 농도센서를 이용하여 메탄올 수용액에 함유된 메탄올의 농도를 측정하는 방식으로 구현될 수 있다.
다음, 연료전지 스택에 일정 용량의 부하를 연결한다(S14). 본 단계는 연료와 공기를 연료전지 스택에 공급한 상태에서 연료전지를 작동시키기 위하여 연료전지 스택에 전류부하기를 연결하는 방식으로 구현될 수 있다. 전류부하기는 연료전지 스택에서 생성되는 전류나 전압을 일정 시간 유지시키기 위하여 사용된다. 전류부하기의 용량은 원하는 시스템 운전 모드에 따라 조정될 수 있다. 그리고 연료전지 스택에서 생성되는 전류 및 전압을 전류 센서와 전압 센서를 이용하여 측정한다(S16).
다음, 애노드로부터 배출되는 연료 용액의 농도 및 양을 측정한다(S18). 본 단계는 연료전지 스택에서의 전기화학 반응 후 애노드로부터 배출되는 메탄올 수용액을 일정시간 동안 제1 용기에 저장한 후 연료 공급과 전류부하기의 작동을 중지시킨 상태에서 농도센서를 통해 메탄올 수용액 내의 메탄올 농도를 측정하고 저울 등의 중량센서를 통해 제1 용기에 저장되는 메탄올 수용액의 양을 측정하는 방식으로 구현될 수 있다. 메탄올 농도 측정은 메탄올 농도 센서를 이용할 수 있다.
다음, 캐소드로부터 배출되는 유체의 양과 유체 내의 메탄올 농도를 측정한다(S20). 본 단계는 캐소드로부터 배출되는 유체 즉 공기와, 연료전지 반응에 의해 생성된 물과, 크로스오버된 메탄올과, 전기삼투압에 의해 애노드로부터 넘어온 물을 제2 용기에 담고, 농도센서를 통해 유체 내의 메탄올 농도를 측정하고, 제2 용기에 결합된 레벨센서를 통해 제2 용기에 저장된 유체의 양을 측정하도록 구현될 수 있다. 한편 전술한 중량센서 또는 레벨센서는 유체의 양을 측정하기 위한 것으로서 둘 중 어느 하나를 임으로 선택하는 것이 가능하다.
본 실시예에 따른 방법은 위의 단계들에서 얻은 측정값들을 토대로 연료전지 스택의 효율을 구하는 단계를 포함한다.
연료전지 스택의 효율은 위의 단계들에서 얻은 측정값을 이용하여 메탄올 크로스오버 양, 물질전달계수(WTC), 메탄올 효율 등을 계산함으로써 구할 수 있다.
본 발명의 연료전지 메스 밸런스 측정 방법의 적용 예를 구체적으로 설명하면 다음과 같다.
먼저, 액티브 면적(active area)이 25㎠인 싱글 셀(single cell) MEA로 이루어진 연료전지 스택을 준비한다. 상기 준비된 연료전지 스택에 5.5A의 전류를 2시간 30분 동안 인가해 주고, 3 화학량론(stoichiometry) 1몰 메탄올, 70℃ 조건에서 메스 밸런스(mass balance)를 측정하였다.
작동 전압이 0.412V로 측정되었고, 사용된 메탄올 양이 360g이고, 애노드 유 출구로부터 배출된 양이 338g이며 농도가 0.6468 몰로 측정되었다.
1몰의 메탄올에서 사용되고 남은 양에서 물의 양을 제외하고 메탄올(MeOH) 양만 고려하면, MeOH 반응량은 It/nF (여기서, I는 전류, t는 시간, n은 반응몰수, 및 F는 패러데이의 상수(Faraday's con.))로 나타낼 수 있고 아래와 같이 계산된다.
MeOH 반응량 = (5.5A x 180 x 60) / (6 x 96485) = 0.1027 ㏖
= 32.04 x 0.1027 ㏖ = 3.291g
MeOH 크로스오버(crossover) 양은 애노드로 공급된 연료량에서 MeOH 반응량과 애노드에서 배출된 연료량을 뺀 값이므로, 애노드 공급 연료량이 11.632g이고 애노드 배출 연료량이 7.043g일 때 다음과 같이 계산된다.
MeOH crossover 양 = (11.632g-7.043g-3.291g)/32.04=0.0405
MeOH 크로스오버 비율(crossover ratio)은 MeOH 크로스오버 양을 MeOH 공급 연료량으로 나눈 값에 100을 곱한 값이므로, 다음과 같이 계산된다.
MeOH Crossover ratio = 0.0405/11.632 X 100 = 34.8%
WCF(water crossover flux)는 반응에 참가한 물의 양에서 메탄올 반응량을 뺀 값을 18, 액티브 면적, 및 시간의 곱으로 나눈 값이므로, 다음과 같이 계산된다.
WCF= (348.37-330.96-0.1027㏖x 18g)/(18x 25x 180)= 1.921e-04(㏖/㎠ min)
그리고 프로톤 플럭스(proton flux)는 전체 프로톤 전하를 액티브 면적으로 나누고 시간을 곱한 값이므로, 다음과 같이 표현된다.
proton flux = (5.5A x 180 min x 60 sec) / (25㎠ x 180 min x 96485 C)
= 1.369e-04 (㏖/㎠ min)
물질전달계수(WTC)는 연료전지의 고분자 전해질막에서 프로톤 플럭스(proton flux)과 함께 애노드로부터 캐소드로 이동하는 물 플럭스(water flux)이며, WCF를 프로론 플럭스로 나눈 값이므로, 그 값은 1.40이 된다.
이론적 연료 효율(FECR)은 VIt(여기서 VIt는 전압(V)×전류(I)×시간(t))를 사용된 연료량으로 나눈 값으로 나타낼 수 있으므로, 다음과 같이 계산된다.
FECR= 0.412V x 5.5A x 180min /(6 x 96485 x 60hr x 4.5891g)= 1.483 wh/g
도 4는 본 발명의 실시예에 따른 연료전지 메스 밸런스 측정 방법을 통해 얻은 측정값들을 이용하여 연료전지 스택의 최적 효율에 대한 파라미터를 구하는 과정을 설명하기 위한 순서도이다.
도 4를 참조하면, 본 발명의 연료전지 메스 밸런스 측정 방법은 도 3을 참조하여 앞서 설명한 메스 밸런스 측정 방법을 연료전지 스택의 작동 온도, 연료 용액의 유량, 및 연료전지 스택의 작동 전류 및/또는 작동 전압을 변경하여 복수회 실험하는 과정을 포함한다(S30). 본 단계에 따르면, 각각의 실험 조건에 따라 각 센서를 통해 복수의 측정값들을 얻을 수 있다.
다음, 얻은 측정값들을 토대로 연료 용액의 크로스오버 량, 연료 용액의 이용률, 물질전달계수(WTC) 및 연료 효율(FECR)을 구한다(S32). 그리고 위의 단계(S31, S32)에서 얻은 값들을 비교하여 연료전지 스택의 최대 효율을 나타내는 파라미터를 얻는다(S34). 얻어진 파라미터는 출력장치에 의해 출력된다(S36).
본 발명에 의하면, 직접 메탄올형 연료전지 시스템의 메탄올 크로스오버 양, 메탄올 효율, WTC, FECR에 대한 시스템 특성 파라미터를 수식으로 계산하여 간단히 알아낼 수 있다. 이러한 특성 파라미터들은 연료전지 시스템의 에너지 밀도와 밀접한 관련이 있다. 예를 들어, 높은 메탄올 효율은 시스템 사용 시간을 증가시키거나 연료 카트리지의 사이즈를 줄일 수 있지만, 낮은 메탄올 효율과 WTC는 부피가 큰 리사이클러가 필요하게 된다. 또한 높은 메탄올 크로스오버는 작동 온도를 높여 열 교환기의 부피를 증가시키면서 시스템 부피를 증가시킨다.
또한 특성 파라미터는 시스템 작동온도, 연료 유량, 작동 전류/전압 등에 밀접하게 관련되어 있다. 예를 들어, 시스템 작동온도가 높아지면 시스템 성능은 높아지지만 메탄올 효율은 감소할 수 있고, 연료 유량이 증가하면 메탄올 효율은 감소하지만 시스템의 운전 안정성은 향상될 수 있다. 그리고 작동 전압/전류 또한 시스템 효율과 밀접한 관련이 있다. 결국 최대 효율에서 장시간 연료 전지 시스템을 사용하기 위해서는 이러한 관계들을 정확하게 파악하여 최적의 운전 조건을 제공해야 한다.
본 발명은 크로스오버 되는 메탄올 양을 줄여 메탄올 효율을 높이고, EOD를 감소시켜 시스템 성능을 향상시킬 수 있도록 직접 메탄올형 연료전지의 설계를 위한 최적의 특성 파라미터를 제공한다.
상기한 설명에서 많은 사항이 구체적으로 기재되어 있으나, 그것들은 발명의 범위를 한정하는 것이라기보다 바람직한 실시예의 예시로서 해석되어야 한다. 본 발명의 범위는 설명된 실시예에 의하여 정해지는 것이 아니고 특허청구범위에 기재 된 기술적 사상에 의해 정해져야 한다.
이상에서 설명한 바와 같이, 본 발명에 의하면 직접 메탄올형 연료전지 시스템의 메탄올 크로스오버 양, 메탄올 효율, WTC, FECR 등을 수식으로 계산하여 알아낼 수 있으며, 작동 온도, 연료 유량, 작동 전류/전압 등을 변경하면서 실험함으로써 최대의 효율에서 연료전지를 운전할 수 있는 운전 조건을 알아낼 수 있고, 그것에 의해 연료전지의 사용시간을 획기적으로 증가시킬 수 있다. 또한 연료전지의 전기화학 반응 중에 생성되고 소멸되는 물질의 양을 정확하게 고려함으로써 크로스오버 되는 메탄올 양을 줄여 메탄올 효율을 높이고, EOD를 감소시켜 캐소드 플로딩(cathode flooding)을 줄이며, 연료 및/또는 물 리사이클용 콘덴서(condenser)의 크기를 감소시켜 소형화된 시스템 설계에 기여할 수 있다. 아울러, 연료전지 시스템의 구조적인 특성과 소재에 따라 최적 연료 농도 또는 연료 공급량을 제공함으로써 최적 성능의 연료전지 스택 또는 MEA 설계에 기여할 수 있다.

Claims (12)

  1. 측정대상의 연료전지 스택의 애노드로 연료 용액을 공급하고 상기 연료전지 스택의 캐소드로 산화제를 공급하는 단계;
    상기 애노드로 공급되는 연료 용액의 몰농도 및 양과 상기 캐소드로 공급되는 상기 산화제의 유량을 측정하는 단계;
    상기 연료전지 스택에 일정 용량의 부하를 연결하는 단계;
    상기 연료전지 스택에서 생성되는 전류 및 전압을 측정하는 단계;
    상기 애노드로부터 회수되는 상기 연료 용액의 몰농도 및 양을 측정하는 단계;
    상기 캐소드로부터 배출되는 유체의 몰농도와 양을 측정하는 단계; 및
    상기 측정 단계들에서 얻은 측정값들을 토대로 상기 연료전지 스택의 효율을 구하는 단계를 포함하는 연료전지 메스 밸런스 측정 방법.
  2. 제 1 항에 있어서,
    상기 측정값들을 토대로 상기 연료전지 스택의 효율을 구하는 단계는, 상기 연료전지 스택의 작동 온도, 상기 연료 용액의 유량, 및 상기 연료전지 스택의 작동 전류 또는 전압을 변경하면서 얻은 상기 측정값들을 토대로 상기 연료 용액의 크로스오버 양, 상기 연료 용액의 이용률, WTC 및 FECR을 각각 계산하여 상기 연료전지 스택에 대하여 최대 효율을 얻을 수 있는 파라미터를 구하는 단계를 포함하는 연료전지 메스 밸런스 측정 방법.
  3. 제 2 항에 있어서,
    상기 파라미터는 상기 연료 용액의 최적 유량 또는 농도, 상기 연료전지 스택의 최적 작동 온도, 상기 연료전지 스택의 최적 작동 전류 또는 전압, 상기 연료전지 스택의 캐소드로 공기를 공급하는 공기 펌프의 최적 용량, 상기 연료전지 스택에 결합하는 연료순환장치의 최적 용량, 상기 연료전지 스택과 상기 연료순환장치 사이에 결합하는 응축기의 최적 용량 중 하나 또는 둘 이상의 값을 포함하는 연료전지 메스 밸런스 측정 방법.
  4. 제 2 항에 있어서,
    상기 파라미터를 출력 장치를 통해 출력하는 단계를 더 포함하는 연료전지 메스 밸런스 측정 방법.
  5. 제 1 항에 있어서,
    상기 연료 용액은 메탄올을 포함하는 연료전지 메스 밸런스 측정 방법.
  6. 연료전지 스택의 애노드에 일정량의 연료 용액을 공급하는 연료 펌프;
    상기 연료전지 스택의 캐소드에 산화제를 공급하는 산화제공급장치;
    상기 산화제의 유량을 측정하는 메스 플로우 컨트롤러;
    상기 연료전지 스택에 전기적으로 연결되며 시스템 운전 모드에 따라 전류 또는 전압을 일정 시간 유지하는 전류부하기;
    상기 애노드로부터 배출되는 상기 연료 용액을 저장하는 제1 용기;
    상기 캐소드로부터 배출되는 유체를 저장하는 제2 용기;
    상기 애노드로부터 배출된 상기 연료 용액의 농도 및 상기 캐소드로부터 배출되는 유체의 농도를 측정하는 농도센서; 및
    상기 연료 펌프, 상기 메스 플로우 컨트롤러, 상기 전류부하기, 상기 제1 용기, 상기 제2 용기 및 상기 농도 센서로부터 얻은 측정값으로부터 상기 연료전지 스택의 효율을 산출하는 제어장치를 포함하는 연료전지 메스 밸런스 측정 장치.
  7. 제 6 항에 있어서,
    상기 제어장치는 상기 연료전지 스택의 작동 온도, 상기 연료 용액의 유량, 및 상기 연료전지 스택의 작동 전류 또는 전압을 변경하면서 얻은 상기 측정값들을 토대로 상기 연료 용액의 크로스오버 양, 상기 연료 용액의 이용률, WTC 및 FECR을 각각 계산하여 상기 연료전지 스택에 대하여 최대 효율을 얻을 수 있는 파라미터를 구하는 연료전지 메스 밸런스 측정 장치.
  8. 제 7 항에 있어서,
    상기 파라미터는 상기 연료 용액의 최적 유량 또는 농도, 상기 연료전지 스택의 최적 작동 온도, 상기 연료전지 스택의 최적 작동 전류 또는 전압, 상기 연료 전지 스택의 캐소드로 공기를 공급하는 공기 펌프의 최적 용량, 상기 연료전지 스택에 결합하는 연료순환장치의 최적 용량, 상기 연료전지 스택과 상기 연료순환장치 사이에 결합하는 응축기의 최적 용량 중 하나 또는 둘 이상의 값을 포함하는 연료전지 메스 밸런스 측정 장치.
  9. 제 7 항에 있어서,
    상기 제어장치에 결합하며 상기 제어장치에서 구한 상기 파라미터를 출력하는 출력 장치를 더 포함하는 연료전지 메스 밸런스 측정 장치.
  10. 제 6 항에 있어서,
    상기 제1 용기 또는 상기 제2 용기에 결합하며 상기 애노드로부터 받아 저장한 상기 연료 용액의 레벨 또는 상기 캐소드로부터 받아 저장한 상기 유체의 레벨을 측정하는 레벨센서를 더 포함하는 연료전지 메스 밸런스 측정 장치.
  11. 제 6 항에 있어서,
    상기 제1 용기에 저장된 상기 연료 용액의 양 또는 상기 제2 용기에 저장된 상기 유체의 양을 측정하는 중량센서를 포함하는 연료전지 메스 밸런스 측정 장치.
  12. 제 6 항에 있어서,
    상기 연료 용액은 메탄올을 포함하는 연료전지 메스 밸런스 측정 장치.
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