KR20080064438A - 고분자 태양전지 및 그의 제조방법 - Google Patents
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Abstract
본 발명은 기판, 제1전극, 정공주입층, 광활성층, 제2전극을 포함하는 고분자 태양전지에 있어서, 상기 광활성층과 제2전극 사이에 전자수용층을 포함하는 것을 특징으로 하는 고분자 태양전지 및 그 제조방법에 관한 것이다. 본 발명은 광활성층과 제2전극 사이에 전자 수용층을 포함함으로써, 전력변환 효율이 우수하고 저온 열처리 공정에서도 높은 전력변환 효율을 얻을 수 있는 고분자 태양전지 및 그 제조방법을 제공한다.
고분자 태양전지, 정공주입층, 전자수용층, PCBM 박막층,
Description
도 1은 본 발명의 일 구현예에 따른 고분자 태양전지의 단면 개략도이다.
도 2는 P3HT:PCBM 블렌드층의 전하이동도 측정을 위한 샘플 소자의 단면 개략도이다.
도 3은 여러 온도 (100 ~ 440 K)와 전기장에서 측정한 P3HT:PCBM 블렌드층의 정공이동도 및 전자이동도 곡선이다.
도 4는P3HT와 PCBM 블렌드층을 코팅하고, 90℃에서 열처리를 한 후 제작한 PCBM 박막이 없는 기존 구조의 태양전지 (비교예 1)와 PCBM 박막을 추가한 구조의 태양전지 (실시예 1)의 광전류-전압 특성 비교도이다.
도 5는 P3HT와 PCBM 블렌드층을 코팅하고, 바로 LiF/Al 전극을 증착한 태양전지 (비교예 2) 와 PCBM 박막과 LiF/Al전극을 증착한 태양전지 (실시예 2)를 제작한 후 90℃에서 열처리를 한 후 측정한 광전류-전압 특성 비교도이다.
도 6은 P3HT와 PCBM 블렌드층을 코팅하고, 150℃에서 열처리를 한 후 제작한 PCBM 박막이 없는 기존 구조의 태양전지 (비교예 3)와 PCBM 박막을 추가한 구조의 태양전지 (실시예 3)의 광전류-전압 특성 비교도이다.
*도면의 주요 부분에 대한 부호의 설명*
10:기판, 20:제1전극, 30:정공주입층, 40: 광활성층, 50:제2전극, 60: 전자수용층,
본 발명은 고분자 태양전지 및 그의 제조방법에 관한 것으로, 더욱 상세하게는 광활성층과 제2전극 사이에 전자수용층을 포함함으로써, 전력변환 효율이 우수하며 특히 저온 열처리 공정에서도 높은 전력변환 효율을 얻을 수 있는 고분자 태양전지 및 그 제조방법에 관한 것이다.
태양광을 전기에너지로 변환하는 광전변환소자인 태양전지는 다른 에너지원과는 달리 무한하고 환경친화적이므로 시간이 갈수록 그 중요성이 더해가고 있다.
종래에는 단결정 또는 다결정의 실리콘 태양전지가 많이 사용되어 왔으나, 실리콘 태양전지는 제조비용이 높고 플렉서블 기판에는 적용할 수 없는 등의 문제점이 있어, 최근 이러한 단점을 해결하는 대안으로 고분자 태양전지에 대한 연구가 활발하게 진행되고 있다.
즉, 고분자 태양전지는 스핀 코팅, 잉크젯 프린팅, 롤 코팅 또는 닥터 블레이드 방법 등으로 제조할 수 있어서 제조 공정이 간단하여 제조 비용이 낮으며, 넓은 면적을 코팅할 수 있고, 낮은 온도에서도 박막을 형성할 수 있으며, 유리 기판 을 비롯하여 플라스틱 기판 등 거의 모든 종류의 기판을 사용할 수 있다.
뿐만 아니라, 기판 형태의 제한 없이 곡면, 구면 등 플라스틱 성형품과 같은 다양한 형태의 태양전지를 제작할 수 있고 구부리거나 접을 수도 있어서 휴대하기 편리하다. 이와 같은 장점을 활용하면 사람의 옷, 가방 등에 부착하거나 휴대용 전기, 전자 제품에 부착하여 사용하기 편리하다. 또한, 고분자 블렌드 박막은 빛에 대한 투명도가 높아서 건물의 유리창 또는 자동차의 유리창 등에 부착하여 밖을 볼 수 있게 하면서도 전력을 생산할 수 있어 불투명한 실리콘 태양전지보다 응용 범위가 훨씬 높을 수 있다.
그러나 이와 같은 장점에도 불구하고 고분자 태양전지는 전력변환 효율과 수명이 낮아서 실용적 응용에는 적합하지 않았다. 즉, 고분자 태양전지의 전력변환 효율은 1990년대 말까지 약 1% 수준에 머물러 있었으나, 2000년대에 들어오면서 고분자 블렌드 구조의 모폴로지 (morphology) 향상 등으로 성능이 크게 향상되기 시작했다. 현재의 고분자 태양전지의 전력변환 효율은 AM 1.5 global 100 mW/㎠ 의 태양광 조건에서 측정한 경우 작은 면적(0.1 ㎠ 이하) 단위 소자는 약 4~5 % 수준의 전력변환 효율을 나타내고 있고, 1 ㎠의 수준에서는 약 3%의 전력변환 효율을 나타내고 있다(M.A. Green, K. Emery, D. L. King, Y. Hishikawa and W. Warta, Prog. Photovolt. Res. Appl.14, 455-461(2006)).
일반적으로 고분자 태양전지는 제1전극과 제2전극 사이에 반도체 성질을 갖는 공액고분자 또는 전도성고분자와 전자수용체를 포함하는 박막층을 포함하여 구성된다.
이러한 고분자 태양전지에 사용되는 대표적인 고분자로는 폴리티오펜(polythiophene) 또는 PPV(poly(p-phenylene vinylene)유도체와 같은 전도성고분자로서 이들 전도성고분자는 전자주게(electron donor)의 역할을 한다. 이와 같은 전도성 고분자에 에너지 밴드 갭 이상의 파장을 가지는 빛이 흡수되면, 고분자에 엑시톤(exciton)이 여기된다. 그러나, 일반적으로 전도성고분자에서의 엑시톤 결합에너지는 0.1~1.0 eV 범위를 가지고 있어서 상온에서의 열에너지(약 0.025 eV)보다 상당히 크기 때문에 자유 전자 및 정공으로 분리되는 확률이 낮아서 전도성고분자만을 이용하여 만든 박막을 사용한 태양전지는 0.1% 이하 수준으로 전력변환 효율이 아주 낮다.
따라서, 전도성고분자 단일 박막의 낮은 자유전자 생성 효율을 높이기 위한 방법으로 전도성고분자와 전자수용체의 이중 박막을 사용하기도 한다. 그러나, 고분자 반도체에서는 엑시톤의 확산 거리가 3~10 nm 정도로 아주 짧기 때문에 전도성고분자-전자수용체의 이중 박막층에서는 전체 박막층의 두께(일반적으로 약 100 nm 정도임) 중에서 오직 이종접합(heterojunction) 계면의 3~10 nm 의 좁은 범위에서만 자유전하가 생성되므로 여전히 전하생성 효율이 낮다.
따라서, 전도성고분자-전자수용체의 이종접합(heterojunction) 계면을 증가시키기 위하여 전도성고분자와 전자수용체를 혼합한 블렌드층을 포함하는 고분자 태양전지에 대한 연구가 활발하게 진행되고 있다. 이 경우에는 전도성고분자-전자수용체의 이종접합 계면이 박막 내부 전체에 분포하므로 자유전하 생성은 박막 전체에서 효과적으로 일어나게 된다. 예를 들어, 2003년에는 P3HT(poly(3- hexylthiophene))와 PCBM([6,6]-phenyl-C61 butyric acid methyl ester)블렌드 박막을 사용하고 Al 전극과의 접합 계면에 얇은 LiF 버퍼층을 이용하여 약 3.5 %에 이르는 전력변환 효율이 보고되었다[ F. Padinger, R. S. Rittberger, N.S. Sariciftci, Adv . Func . Mater ., 13, 85(2003)]
그러나, 이러한 고분자 태양전지는 아직도 다른 박막 태양전지의 전력변환 효율보다는 많이 낮은 상태이므로 많은 개선이 필요한 상태이다.
한편 고분자 태양전지에서는 고분자 나노 복합 구조의 무질서도에 의한 낮은 전하이동도를 개선하기 위해 120-160 ℃ 정도에서 열처리 (thermal annealing)을 통해 고분자의 결정성을 높이는 방법이 많이 시도되고 있다.
그러나, 플라스틱 기판에 제작할 경우에는 플라스틱의 열에 의한 변형의 문제로 열처리를 하기 어려운 문제점이 있다. 따라서 고분자 블렌드의 열처리 온도를 낮추는 것이 플라스틱 태양전지 개발에 있어서 중요한 과제 중 하나로 대두되고 있다.
본 발명은 상술한 종래 기술의 문제점을 극복하기 위한 것으로, 본 발명의 하나의 목적은, 광활성층과 제2전극 사이에 전자수용층을 포함함으로써, 저온 열처리에서도 높은 전력변환 효율을 얻을 수 있는 고분자 태양전지를 제공하는 것이다.
본 발명의 다른 목적은 열처리에 의해서도 기판이 변형되지 아니하여 플렉서 블 태양전지로 제조가 가능하고 높은 전력변환 효율을 얻을 수 있는 고분자 태양전지의 제조방법을 제공하는 것이다.
상기 목적을 달성하기 위한 본 발명의 하나의 양상은, 기판 및 상기 기판 위에 위치하며 도전층을 포함하는 제1전극, 상기 제1전극 위에 위치하는 정공주입층, 상기 정공주입층 위에 위치하는 광활성층, 상기 광활성층 위에 위치하는 전자수용층 및 제2전극을 포함하여 이루어지는 고분자 태양전지에 관계한다.
본 발명의 일 구현예에 따른 고분자 태양전지에서, 상기 전자수용층은 C60 ~ C70 의 플러렌 유도체를 포함하여 이루어지며, 바람직하게는 PCBM([6,6]-phenyl-C61 butyric acid methyl ester )을 포함한다.
본 발명의 다른 양상은, 기판, 제1전극, 정공주입층, 광활성층, 제2전극을 포함하는 고분자 태양전지를 제조함에 있어서, 상기 광활성층과 제2전극 사이에 전자수용층을 형성하는 단계를 포함하는 고분자 태양전지의 제조방법에 관계한다.
이하에서 첨부 도면을 참조하여 본 발명에 관하여 더욱 상세하게 설명한다.
본 발명에 따른 태양전지는, 기판, 제1전극, 정공주입층, 광활성층, 전자수용층 및 제2전극을 포함한다.
이때, 본 발명의 일 구현예에 따른 상기 고분자 태양전지는 광활성층과 제2 전극 사이에 전자수용층을 포함함으로써 광활성층과 제2전극의 계면특성을 향상시켜 저온 열처리 공정에서도 높은 전력변환 효율을 얻을 수 있는 고분자 태양전지를 제공한다.
도 1은 본 발명의 예시적인 일 구현예에 따른 고분자 태양전지의 구성을 설명하기 위한 모식적인 단면도이다.
도 1에 도시된 바와 같이, 본 발명의 고분자 태양전지는 기판(10), 상기 기판(10) 위에 위치하며 도전층을 포함하는 제1전극(20), 상기 제1전극(20) 위에 위치하는 정공 주입층(30), 상기 정공 주입층(30) 위에 위치하는 광활성층(40), 상기 광활성층 위에 위치하는 전자수용층(60) 및 제2전극(50)을 포함한다.
본 발명의 일 구현예에 따른 고분자 태양전지는, 상기 광활성층(40)과 제2전극(50) 사이에 전자수용층(60)을 포함하는 것을 특징으로 한다.
상기 전자수용층(60)은 상대적으로 전자 포집능력이 좋은 특성을 가지는 물질로 이루어지는 것이 바람직하며, 그 구체적인 예로는 C60 ~ C70 의 플러렌 유도체,카본나노튜브 ,카본나노튜브유도체 등이 있으며, 더욱 바람직하게는 PCBM으로 이루어지는 것이다.
상기와 같은 특징을 구비하는 본 발명에 따른 고분자 태양전지가 낮은 열처리 온도에서도 높은 전력 변환 효율을 얻을 수 있게 되는 원리는 다음과 같다.
즉, 광활성층(P3HT:PCBM 블렌드층)으로만 이루어진 통상의 고분자 태양전지 에서는 광활성층의 전하이동도를 높이기 위하여 일반적으로 약 150 °C (420 K) 정도의 온도에서 열처리를 실시한다. 이러한 열처리에 의하여 P3HT:PCBM 블렌드층에서 PCBM 분자가 확산하여 PCBM끼리 뭉치는 상분리(phase separation)가 발생하여 PCBM 클러스터(cluster)와 P3HT 결정(crystallite)이 생성되며, 이와 같은 PCBM 클러스터를 통하여 전자 이동도가 증가하고, P3HT 결정에서도 정공이동도가 증가하게 된다.
그러나 본 발명자들이 실험한 바에 의하면 도 3에서 알 수 있는 바와 같이, 열처리에 의한 P3HT:PCBM블렌드층의 전하이동도 증가는 약 340~360 K의 온도 영역에서 크게 일어나고, 그 이상에서는 온도를 증가해도 전하이동도는 더 이상 증가하지 않음을 알 수 있었다. 그러나 통상의 고분자 태양전지에서는 150 °C (420 K)보다 낮은 온도에서 열처리를 한 경우에는 효율이 상당히 떨어지게 된다.
상기와 같은 결과는 열처리 온도에 따른 P3HT:PCBM 블렌드층의 전하이동도의 증가는 약 340~360 K 정도의 온도에서 1시간 정도를 인가하면 충분하나, 그럼에도 불구하고 더 높은 온도 (약 150 °C (420 K))에서 열처리를 해야 전력변환효율이 높아지는 것은 보다 고온에서 열처리하는 경우 P3HT:PCBM 블렌드층과 전극과의 계면 특성이 변화하며 이러한 계면 특성도 전력변환효율에 영향이 있음을 알 수 있다.
즉, 열처리 온도가 올라가면 분자량이 작은 PCBM분자가 표면으로 이동하여 P3HT:PCBM 블렌드층과 전극 사이의 계면에는 PCBM분자가 더 많을 것으로 예상할 수 있다.
상술한 이론적 배경에 근거하여, 본 발명의 일 구현예에 따른 상기 고분자 태양전지는 P3HT:PCBM 블렌드층과 제2전극 사이에 얇은 PCBM 박막을 포함함으로써, 기존의 열처리 온도보다 상당히 낮은 온도인 약 90°C 수준에서 열처리를 실시하여도 높은 전력변환효율을 얻을 수 있게 된다.
상기 PCBM 박막층의 두께는 0.1nm ~ 10nm 인 것이 바람직하다.
본 발명의 일 구현예에 따른 고분자 태양전지에서, 상기 기판(10)으로는 투명성을 갖고 있는 것이면 특별히 한정되지 않으며 석영 및 유리와 같은 투명 무기 기판이거나 폴리에틸렌테레프탈레이트(PET), 폴리에틸렌나프탈레이트(PEN), 폴리카보네이트(PC), 폴리스티렌(PS), 폴리프로필렌(PP), 폴리이미드(PI), 폴리에틸렌설포네이트(PES), 폴리옥시메틸렌(POM), AS수지, ABS수지로 구성되는 군에서 선택되는 투명 플라스틱 기판일 수 있다.
상기 기판(10)은 약 400 ~ 750 nm의 가시광파장에서 적어도 70% 이상, 바람직하게는 80% 이상의 투과율을 갖는 것이 좋다.
본 발명의 일 구현예에 따른 고분자 태양전지에서, 상기 제1전극(20)은 기판(10)을 통과한 빛이 광활성층(40)에 도달하는 경로가 되므로 높은 투명도를 갖는 물질이 바람직하며, 또한 약 4.5 eV 이상의 높은 일함수, 낮은 저항을 갖는 전도성 물질이 바람직하다. 상기 제1전극(20)을 형성하는 전도성 물질의 구체적인 예로는, 인듐틴 옥사이드(ITO), 금, 은, 플로린 도핑된 틴 옥사이드(FTO), ZnO-Ga2O3, ZnO- Al2O3, SnO2-Sb2O3 등을 들 수 있으나, 반드시 이들로 제한되는 것은 아니다.
광활성층(40)에서 분리된 정공은 상기 정공주입층(30)을 통하여 제1전극(20)에 도달한다. 상기 제1전극(20)은 열 기상 증착, 전자 빔 증착, RF 또는 마그네트론 스퍼터링, 화학적 증착 또는 유사한 방법에 의하여 기판위에 증착할 수 있다.
본 발명의 일 구현예에 따른 고분자 태양전지에서, 상기 정공 주입층(30)을 형성하는 전도성고분자로는 PEDOT(폴리(3,4-에틸렌디옥시티오펜), PSS(폴리(스티렌설포네이트), 폴리아닐린, 프탈로시아닌, 펜타센, 폴리디페닐아세틸렌, 폴리(t-부틸)디페닐아세틸렌, 폴리(트리플루오로메틸)디페닐아세틸렌, Cu-PC(커퍼 프탈로시아닌) 폴리(비스트리플루오로메틸)아세틸렌, 폴리비스(T-부틸디페닐)아세틸렌, 폴리(트리메틸실릴) 디페닐아세틸렌, 폴리(카르바졸)디페닐아세틸렌, 폴리디아세틸렌, 폴리페닐아세틸렌, 폴리피리딘아세틸렌, 폴리메톡시페닐아세틸렌, 폴리메틸페닐아세틸렌, 폴리(t-부틸)페닐아세틸렌, 폴리니트로페닐아세틸렌, 폴리(트리플루오로메틸)페닐아세틸렌, 폴리(트리메틸실릴)페닐아세틸렌, 및 이들의 유도체와 같은 전도성 고분자 등이 하나 또는 둘 이상의 조합으로 사용될 수 있으나, 반드시 이들로 제한되는 것은 아니며, 바람직하게는 PEDOT-PSS 혼합물을 사용하는 것이 좋다.
이러한 전도성고분자 물질은 일반적인 코팅 방법, 예를 들어 스프레잉, 스핀 코팅, 딥핑, 프린팅, 닥터블레이딩, 스퍼터링 등의 방법을 이용하거나 또는 전기영동법을 이용하여 제1전극 위에 코팅될 수 있으며, 그 두께는 5nm ~ 2000 nm가 바람직하다.
본 발명의 일 구현예에 따른 고분자 태양전지에서, 상기 광활성층(40)은 바람직하게는 전자공여체(electron doner)로서 π-전자를 포함하는 p-형 전도성고분자 물질과 전자수용체(electron acceptor)로서 플러렌 또는 그 유도체를 포함하는 전도성고분자-전자수용체 블렌드층을 포함한다.
상기 전도성고분자의 구체적인 예로는 이에 한정되는 것은 아니나 P3HT(폴리(3-헥실티오펜), 폴리실록산 카르바졸, 폴리아닐린, 폴리에틸렌 옥사이드, (폴리(1-메톡시-4-(0-디스퍼스레드1)-2,5-페닐렌-비닐렌), 폴리인돌, 펄리카르바졸, 폴리피리디아진, 폴리이소티아나프탈렌, 폴리페닐렌 설파이드, 폴리비닐피리딘, 폴리티오펜, 폴리플루오렌, 폴리피리딘, 및 이들의 유도체 등을 포함하나, 반드시 이들로 한정되는 것은 아니다. 상기 전도성고분자는 2종 이상의 물질의 조합일 수 있다.
상기 전자 수용체의 구체적인 예로는 플러렌 또는 그 유도체, CdSe 등의 나노 결정, 탄소 나노 튜브, 나노 로드, 나노 와이어 등을 포함하나, 반드시 이에 한정되는 것은 아니다.
상기 광활성층은 전자공여체로서 P3HT와 전자수용체로서 플러렌 유도체인 PCBM([6,6]-phenyl-C61 butyric acid methyl ester )의 혼합물로 이루어지는 것이 바람직하며, 그 혼합 중량비율은 1 : 0.1 내지 1 : 2 가 바람직하다.
상기 광활성층 역시 일반적인 코팅 방법, 예를 들어 스프레잉, 스핀 코팅, 딥핑, 프린팅, 닥터블레이딩, 스퍼터링 등의 방법을 이용하거나 또는 전기영동법을 이용하여 정공주입층 위에 코팅될 수 있으며, 두께는 5 ~ 2000 nm 인 것이 바람직하다.
상기 광활성층(40)의 이종접합 계면에서 발생된 전자는 상기 전자수용층(60)을 통하여 제2전극(50)에 도달한다.
본 발명의 일 구현예에 따른 고분자 태양전지에서, 상기 제2전극(50) 물질로는 낮은 일함수의 물질, 구체적으로는 마그네슘, 칼슘, 나트륨, 칼륨, 티타늄, 인듐, 이트륨, 리튬, 알루미늄, 은, 주석 및 납과 같은 금속, 또는 이들의 합금을 포함하나 반드시 이에 한정되는 것은 아니다. 상기 제2전극은 제1전극과 동일한 방법에 의하여 상기 전자수용층 위에 증착할 수 있다.
상기 제2전극(50)은 먼저 상기 전자수용층 위에 LiF, 또는 LiO2 같은 물질로 버퍼층을 형성하고 그 위에 상기 물질을 증착시킨 다층 구조일 수 있다.
본 발명의 다른 양상은, 도전층이 형성된 기판상에 정공주입층을 형성하는 단계, 상기 정공주입층 위에 광활성층을 형성하는 단계, 열처리 단계, 상기 광활성층 위에 전자수용층을 형성하는 단계 및 상기 전자수용층 위에 제2전극을 형성하는 단계를 포함하여 이루어지는 것을 특징으로 하는 고분자 태양전지의 제조방법에 관한 것이다.
본 발명의 일 구현예에 따른 제조방법에서, 상기 열처리 단계의 온도 는 80 ~ 110 ℃ 가 바람직하다.
이때, 각 단계에서 사용되는 재료는 위에서 고분자 태양전지와 관련하여 설명한 바와 동일하며, 본 발명의 일 구현예에 따른 상기 태양전지의 제조방법은 특별히 한정되는 것은 아니며, 종래 기술에 알려져 있는 어느 방법이나 제한없이 사용할 수 있다.
이하에서 실시예를 들어 본 발명에 관하여 더욱 상세하게 설명할 것이나 이들은 단지 설명의 목적을 위한 것으로, 본 발명의 보호범위를 제한하는 것으로 해석되어서는 안 된다.
실시예
(1)
P3HT
:
PCBM
블렌드층의
전하이동도 측정
측정용 소자 제작
PEDOT:PSS [Batron P AI 4083 Poly(3,4-ethylenedioxythiophene)/ poly(styrenesulfonate)]를 건조된 ITO glass위에 4000rpm의 속도로 30초간 스핀 코팅을 한다. 이 코팅된 소자는 오븐에서 120℃의 진공 중에서 30분 이상 건조한다. 이와 같이 PEDOT:PSS 박막이 코팅된 기판 위에 P3HT:PCBM 블렌드 용액을 1000 rpm에서 30초간 spin coating한다.
P3HT:PCBM 블렌드 용액의 제조 조건은 다음과 같다. P3HT와 PCBM을 각각 클로로벤젠 (Chlorobenzene) 용매에 4 wt.%로 녹인 다음 교반 자석을 이용하여 30분 이상 50℃이상의 hot plate 위에서 분산시킨다. 그리고 P3HT 용액은 0.3μm PVDF 필터를, PCBM 용액은 0.5μm PVDF 필터를 사용하여 필터링 (filtering) 한다. 이렇게 만들어진 P3HT와 PCBM 용액의 비율을 조절하여 여러 농도의 P3HT:PCBM 블렌드 용액을 만든다.
P3HT:PCBM 블렌드 박막을 형성한 후 박막에 남아있는 용매를 제거하기 위해서 상온의 질소 분위기에서 1시간 이상 건조하였다. 건조가 된 이후, 진공 열 증착을 통해 LiF와 Al을 증착하여 태양전지를 제작한다. 그림 2에 소자 구조를 나타냈다. 그리고 TOF-PC 측정을 위한 소자는 박막의 두께가 약 1μm 이상이 되도록 코팅을 했다. 이를 위해 P3HT:PCBM 블렌드의 농도를 10 wt.%로 높이고, 800 rpm의 속도로 코팅하였다. P3HT:PCBM 블렌드 박막의 두께는 Alpha-step 500으로 측정 하였으며, 1.1μm로 측정 되었다
전하이동도 측정
고분자 블렌드 태양전지를 저온 측정장치 (cryostat)에 장착하여, 100 K 에서부터 440 K까지의 온도 범위에서 측정하였다. KEITHLEY 236 DC source meter를 사용하여 dark I-V (암실에서의 current-voltage) 특성과 빛을 주었을 때의 I-V 특성을 측정하고, photocurrent spectrum을 측정했다. 실험에 사용한 광원은 Muller Xenon lamp 300 W이었다. 광전류를 측정할 때 Neutral density 필터를 사용하여 빛의 세기를 일반적인 태양 빛 세기인 AM 1.5 (약 100 mW/cm2)가 되도록 조절하였다.
그리고 TOF-PC 방법을 사용하여 P3HT:PCBM의 전하 이동도를 측정하였다. TOF-PC용 소자에 Agilent사의 E3614A Power meter를 사용하여 전압을 인가한다. 그리고 PTI (Photon Technology International)사의 GL-3300 Nitrogen Laser에서 나오는 337 nm의 파장의 레이저 펄스를 ITO 전극을 통해 인가하여 발생하는 광전류를 디지털 오실로스코프 (Tektronix TDS 5054B)를 사용하여 측정하였다. 측정된 광전류에서 전하 이동 시간 τtr을 구하여 전하이동도를 다음 식으로부터 계산하였다.
μ= d2/(Vτtr)
여기서 d는 소자의 두께이며, V는 인가된 전압, τtr은 앞서 구한 전하 이동시간을 나타낸다.
측정 결과 분석
도 3에 여러 온도 및 전기장에서 측정한 P3HT:PCBM 블렌드층의 전하 이동도를 나타냈다. 모든 온도 영역에서 전자 이동도가 정공 이동도보다 더 크게 나타났다. 상온에서 정공의 이동도는 5.73×10-5 cm2/Vs, 전자의 이동도는 1.64×10-4 cm2/Vs로 측정되었다. 이 결과는 P3HT 박막의 경우보다 정공이동도는 약간 감소했고, 전자이동도는 조금 높아진 것이다. 그 이유는 전자 이동도가 높은 PCBM을 추가함으로써 전자의 이동도가 향상 되었으며, PCBM이 추가됨에 따라 P3HT의 구조에 무질서도가 높아져, 정공의 이동도가 감소했을 것이라고 생각한다. 온도에 따른 특성 을 살펴보면, 정공과 전자 이동도 모두 온도에 따라 증가하는 경향을 보인다. 특히 온도가 340 K에서 360 K로 증가할 때 전자이동도 및 정공이동도가 크게 증가한 것을 알 수 있다. 그리고 정공 이동도의 경우에는 360 K에서 시간이 1시간 정도의 범위에서 지속적으로 정공이동도가 증가한 후 평형상태에 도달하는 것을 관찰하였다. 정공 이동도는 360 K에서 10분을 유지한 상태에서 4.27×10-5 cm2/Vs, 32분에서 1.13×10-4 cm2/Vs, 52분에서 1.19×10-4 cm2/Vs로 증가했다. 온도가 360 K 이상에서는 전자와 정공이동도의 증가는 거의 없는 것으로 관측되었다.
(2) 본 발명에 따른 고분자 태양전지의 제작
실시예
1.
ITO가 코팅된 유리 기판을 세제가 용해된 증류수에 넣고 초음파로 30분간 세정하였다. 이어서, 상기 유리 기판을 증류수에 넣고 5분간 실시하는 초음파 세정을 2회 반복하였다.
증류수 세척이 끝나면, 이소프로필알콜, 아세톤, 및 메탄올 용제에서 상기 유리기판을 이 순서로 각 1회씩 초음파 세정을 실시하고 건조시켰다. 계속해서, 플라즈마 세정기내에서 질소 플라즈마를 이용하여 14mtorr의 압력 및 50W 전력 조건에서 상기 ITO 코팅된 유리기판을 5분간 플라즈마 처리하였다.
상기 ITO 투명전극 위에 PEDOT:PSS이 1 : 1로 클로르벤젠에 용해된 용액 1 ml를(바이엘사 제품 Batron P AL4083) 4,000 rpm의 스핀 속도로 30초 동안 코팅하 여 두께 200 nm의 정공주입층을 형성한 후 진공오븐 속에 넣고 120℃의 온도에서 30분간 건조하였다.
이어서 P3HT와 PCBM을 1:0.8의 질량비율로 클로로벤젠에 녹여 1,000 rpm의 스핀 속도로 30초 동안 상기 정공주입층 위에 코팅하여 두께 1100 nm의 광활성층을 형성한 후 질소 분위기에서 30분간 건조하였다. 이때, P3HT와 PCBM의 용매에 대한 비율은 2 wt%로 하였다.
이후 90℃의 온도에서 30분 동안 열처리를 한 후 진공 증착기에서 두께 5 nm의 PCBM 박막을 증착한 후, LiF/Al을 제2전극으로 증착하여 태양전지를 제작하였다.
실시예
2
광활성층을 형성한 후 열처리를 하지 않고, 이후 바로 PCBM 박막과 LiF/Al 전극을 증착한 후 열처리를 한 것을 제외하고는 실시예 1과 동일하게 태양전지를 제작하였다.
실시예
3
150℃의 온도에서 열처리를 한 것을 제외하고는 실시예 1과 동일한 방법으로 태양전지를 제작하였다.
비교예
1-3
전도성고분자-전자수용체 블렌드층과 제2전극 사이에 PCBM 박막을 형성하지 않은 것을 제외하고는 실시예 1-3과 동일한 방법으로 태양전지를 제작하였다.
상기 실시예 및 비교예에서 수득된 태양전지에 대하여 광전압 및 광전류를 측정하여 도4, 도5 및 도 6에 도시하였다. 이때, 광원으로는 제논 램프(Xenon lamp, Oriel, 01193)을 사용하였으며, 상기 제논 램프의 태양 조건(AM 1.5)은 표준 태양전지(Furnhofer Institute Solare Engeriessysteme, Certificate No. C-ISE369, Type of material: Mono-Si+ KG 필터)를 사용하여 보정하였다. 측정된 광전류 전압 곡선으로부터 계산된 광전류밀도(Isc), 개방전압(Voc) 및 충진계수(fill factor, FF)를 하기식에 대입하여 산출한 광전효율(ηe)을 하기 표 1에 나타내었다.
ηe = (Voc·Isc·FF)/(Pinc)
상기 식에서, Pinc는 100 mW/cm2(1sun)을 나타낸다.
[표 1]
상기 표 1을 보면 P3HT와 PCBM 블렌드층을 코팅한 후 5 nm 두께의 PCBM층을 고분자-전자수용체와 LiF/Al 전극 계면에 추가로 증착한 소자의 특성이 그 층이 없는 기존 구조의 태양전지보다 우수한 특성을 나타내는 것을 알 수 있다. 특히 P3HT와 PCBM 블렌드층을 코팅하고, 90℃에서 열처리를 한 후 제작한 PCBM 박막이 없는 기존 구조의 태양전지 (비교예1)는 약 1.18%의 전력변환 효율을 나타내지만 PCBM 박막을 추가한 소자 (실시예 1)는 1.78 %의 전력변환 효율을 나타내어 약 50% 정도 전력 변환 효율이 증가하는 것을 알 수 있다[도4 참조]. 뿐만 아니라 이 소자 (실시예 1)의 전력변환 효율은 기존 소자 구조에서 150℃에서 열처리를 한 소자 (비교 예 3)의 전력변환 효율인 1.74~1.76 %와 거의 같다 [도 6 참조]. 따라서 본 연구에서 제시하는 기술은 기존 구조의 태양전지보다 훨씬 낮은 온도에서도 우수한 전력 변환 효율을 얻을 수 있기 때문에 열에 의한 변성이 일어날 수 있는 플라스틱 기판을 사용하는 고분자 태양전지의 제조에 있어서 특히 유리하다.
이상 설명한 바와 같이, 본 발명에 따른 고분자 태양전지는 전도성고분자-전자수용체 블렌드층과 제2전극 사이에 전자 수용체인 PCBM 박막층을 추가로 포함함으로써 제2전극과 전자수용체의 계면특성을 향상시킴으로써 기존의 고분자 태양전지보다 약 50% 이상의 전력변환 효율을 얻을 수 있으며, 특히 저온 열처리 공정에서도 높은 전력변환 효율을 얻을 수 있는 효과가 있다.
Claims (16)
- (a) 기판 및 상기 기판 위에 위치하며 도전층을 포함하는 제1전극;(b) 상기 제1전극 위에 위치하는 정공주입층;(c) 상기 정공주입층 위에 위치하는 광활성층;(d) 상기 광활성층 위에 위치하는 전자수용층; 및(e) 제2전극을 포함하여 이루어지는 고분자 태양전지.
- 제1항에 있어서, 상기 전자수용층은 C60 ~ C70 의 플러렌 유도체를 포함하는 것을 특징으로 하는 고분자 태양전지.
- 제2항에 있어서, 상기 전자수용층은 PCBM([6,6]-phenyl-C61 butyric acid methyl ester )으로 이루어지는 것을 특징으로 하는 고분자 태양전지.
- 제1항 내지 제3항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 전자수용층은 두께가 0.1nm ~ 10nm인 것을 특징으로 하는 고분자 태양전지.
- 제1항에 있어서, 상기 정공주입층은 PEDOT (폴리(3,4-에틸렌디옥시티오펜))- PSS(폴리(스티렌설포네이트)), 폴리아닐린-CSA, 펜타센, Cu-PC(구리 프탈로시아닌), P3HT(폴리(3-헥실티오펜), 폴리실록산 카르바졸, 폴리아닐린, 폴리에틸렌 옥사이드, (폴리(1-메톡시-4-(0-디스퍼스레드1)-2,5-페닐렌-비닐렌), 폴리인돌, 펄리카르바졸, 폴리피리디아진, 폴리이소티아나프탈렌, 폴리페닐렌 설파이드, 폴리비닐피리딘, 폴리티오펜, 폴리플루오렌, 폴리피리딘, 및 이들의 유도체를 포함하여 이루어진 군으로부터 선택되는 것을 특징으로 하는 고분자 태양전지.
- 제5항에 있어서, 상기 정공주입층은 두께가 5nm ~ 2000nm 인 것을 특징으로 하는 고분자 태양전지.
- 제1항에 있어서, 상기 광활성층은 전도성고분자-전자수용체 블렌드층인 것을 특징으로 하는 고분자 태양전지.
- 제 7항에 있어서, 상기 전도성고분자는 P3HT(폴리(3-헥실티오펜), 폴리실록 산 카르바졸, 폴리아닐린, 폴리에틸렌 옥사이드, (폴리(1-메톡시-4-(0-디스퍼스레드1)-2,5-페닐렌-비닐렌), 폴리인돌, 펄리카르바졸, 폴리피리디아진, 폴리이소티아나프탈렌, 폴리페닐렌 설파이드, 폴리비닐피리딘, 폴리티오펜, 폴리플루오렌, 폴리피리딘, 및 이들의 유도체를 포함하여 이루어지는 군으로부터 선택되는 1종 이상인 것을 특징으로 하는 고분자 태양전지.
- 제 7항에 있어서, 상기 전자수용체는 플러렌 또는 그 유도체, CdSe를 포함하는 나노 결정, 탄소 나노 튜브, 탄소 나노 로드, 탄소 나노 와이어를 포함하여 이루어지는 군으로부터 선택되는 것을 특징으로 하는 고분자 태양전지.
- 제8항에 있어서, 상기 전도성고분자는 P3HT인 것을 특징으로 하는 고분자 태양전지.
- 제9항에 있어서, 상기 전자수용체는 PCBM인 것을 특징으로 하는 고분자 태양전지.
- 제 7항에 있어서, 상기 전도성고분자-전자수용체 블렌드층의 전도성 고분자와 전자 수용체의 혼합 중량비율은 1 : 0.8 인 것을 특징으로 하는 고분자 태양전 지.
- 제 1항에 있어서, 상기 제2전극은 마그네슘, 칼슘, 나트륨, 칼륨, 티타늄, 인듐, 이트륨, 리튬, 알루미늄, 은, 주석 및 납과 같은 금속, 또는 이들의 합금을 포함하여 이루어지는 군으로부터 선택되는 것을 특징으로 하는 고분자 태양전지.
- 제 1항에 있어서, 상기 제2전극은 LiF/Al 또는 LiO2/Al과 같은 다층 구조인 것을 특징으로 하는 고분자 태양전지.
- (a) 도전층이 형성된 기판상에 정공주입층을 형성하는 단계;(b) 상기 정공주입층 위에 광활성층을 형성하는 단계;(c) 열처리 단계;(d) 상기 광활성층 위에 전자수용층을 형성하는 단계; 및(e) 상기 전자수용층 위에 제2전극을 형성하는 단계를 포함하여 이루어지는 고분자 태양전지의 제조방법.
- 제 15항에 있어서, 상기 고분자 태양전지는 80 ~ 110 ℃ 에서 열처리하는 것을 특징으로 하는 고분자 태양전지의 제조방법.
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