KR20060123535A - 전도성 고분자들의 배치 - Google Patents

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KR20060123535A
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Abstract

침전 작용제(precipitation agent)는 유기 층들이 제조되기 이전에 유기 전자 디바이스의 하부 전극 층(lower electrode layer) 상에 배치된다. 침전 작용제가 배치된 후, 유기 재료는 상기 침전 작용제 위에 배치된다. 처리된 표면상에서 막으로 유기 재료가 건조하도록 허용받은 경우 침전 작용제는 균일하고 우수한 프로파일을 이끌어낸다.

Description

전도성 고분자들의 배치{DEPOSITION OF CONDUCTING POLYMERS}
본 발명은 일반적으로 박막 디바이스 공정 및 제조 기술에 관한 것이다. 보다 상세하게, 본 발명은 선택적 배치를 사용하는 유기 발광 다이오드 바탕 디스플레이와 다른 전자 장치들의 제조에 관한 것이다.
LED(Light Emitting Diodes)에 기반한 디스플레이 및 조명 시스템들은 다양한 애플리케이션들을 가진다. 이러한 디스플레이 및 조명 시스템들은 개별 LED들의 배열들과 같이 다수의 광전자 소자들("소자들")을 배열함으로써 설계된다. 반도체 기술에 기반한 LED들은 종래에 무기 재료들을 사용해 왔으나, 최근 유기 LED("OLED")가 특정 애플리케이션들에서 인기를 얻어왔다. 유기 재료들을 사용한 다른 소자/디바이스의 예로는 유기 태양 전지들, 유기 트랜지스터들, 유기 검출기들, 및 유기 레이저들을 포함한다. 또한 유기 재료들을 활용하는 DNA 인식을 위한 바이오칩들 및 조합합성물(combinatorial synthesis) 등과 같은 다수의 바이오 기술 애플리케이션들이 있다.
OLED는 통상적으로 두 개 이상의 얇고 적어도 부분적으로는 전도성 유기 층들(예를 들면, 전기적으로 전도성을 가지는 정공 운반 고분자 층(HTL들) 및 빛을 방사하는 발광 고분자 층)로 구성되고, 상기 전도성 유기 층들은 양극과 음극 사이 에 끼워진다. 앞으로의 가능성 하에서, 양극은 정공들을 전도성 고분자 층에 주입하고, 반면에 음극은 전자들을 발광 고분자 층에 주입한다. 주입된 정공들 및 전자들 각각은 반대로 충전된 전극을 향해 이동하고 발광 고분자 층에서 여기자(exciton)를 형성하며 재결합한다. 여기자는 방사선의 방사에 의해 더 낮은 에너지 상태가 되고 처리시 빛을 방사한다.
유기 트랜지스터들 및 유기 센서들과 같은 다른 유기 전자 디바이스들 또한 통상적으로 전도성 유기(고분자) 층과 다른 유기 층들을 포함할 것이다. 이러한 다수의 OLED들 또는 다른 유기 전자 디바이스들은 기판, 예를 들면 디스플레이 시스템 내의 기판상에 패턴으로 배열될 수 있다. 기판상에서 유기 전자 디바이스들을 패터닝(patterning)하는 한 가지 방법은 포토-리소그래피(photo-lithography)를 이용하여 포켓(pocket)들을 생성한 다음 잉크젯 인쇄로서 공지된 공정을 수행하는 것이다. 잉크젯 인쇄를 위한 포켓들을 형성하기 위해 감광층(photo-resist)의 사용은 공개된 특허 문서("Organic Electroluminescent Device and Method of Manufacturing Thereof", 출원번호 US2002/0060518 A1)에 개시되어 있다. 잉크젯 인쇄에서, 고분자 또는 유기 용액(solution)은 상기 용액의 작은 방울들을 인쇄 헤드로부터의 포캣들에 방출함으로써 배치된다. 잉크젯 인쇄의 한 가지 공통 애플리케이션은 컬러 디스플레이를 제조하기 위하여 (RGB 패터닝된 픽셀들과 같은) 다중컬러 OLED 픽셀들을 패터닝하는 것이다.
도 1은 용액을 배치하기 위해 사용되는 종래 기술에 따른 잉크젯 시스템을 나타낸다. 도 1에서, 제조중인 OLED 디스플레이는 기판(109)과 상기 기판(109)상 의 양극(112)을 포함한다. 뱅크 구조들(bank structures)(115)은 양극(112) 위에 있다; 뱅크 구조는 틈들(apertures)(118)을 가지고 틈들(118)을 통과하여 양극이 노출된다(틈들(118)은 포켓들 또는 라인들일 수 있다). HTL들(121)은 노출된 양극(112)의 일부분상에 있다. 발광 고분자 층들(122)은 HTL들(121) 위에 있다. 여기서, 발광 고분자들을 포함하고 있는 용액의 방울들(124)을 HTL들 위로 방출하고 상기 발광 고분자 용액이 건조되도록 하는 것에 의해 발광 고분자 층들(122)은 형성된다. 발광 고분자 용액은 인쇄 헤드(130)의 노즐들(nozzles)(127)을 통과해 방출된다. 만일 발광 고분자 층들(122)이 양극(112) 위에 바로 배치된다면 비록 발광 고분자 층들(122)이 평평하거나 또는 균일한 건조 프로파일(drying profile)을 가질지라도, 발광 고분자 층들(122)이 HTL들(121)의 위에서 건조되므로 HTL들(121)의 존재는 발광 고분자 층들의 프로파일에 영향을 가할 것이다. 따라서, HTL들(121)과 발광 고분자 층들 모두가 평평하면서 균일한 프로파일을 가지는 것은 중요하다. HTL들(121)은 통상적으로 현재 기술 수준 아래에서 도 2(a)에 도시된 바와 같은 매우 비-균일하고 오목한 프로파일들을 가진다.
관찰될 수 있는 바와 같이, 건조 패턴(drying pattern)은 매우 비-균일하고, 한 방울의 전도성 고분자 용액을 나타내는 방울(200)의 가장자리들 위에 축적물을 나타낸다. 이것은 방울(200)의 상이한 영역들에서의 건조 속도가 상이함에 기인하고 그 결과로 중앙으로부터 방울(200)의 가장자리들을 향해 상기 물질이 이동하도록 유발하는 표면장력(surface tension) 변동들이 생기며 그에 따라 중앙에서보다는 가장자리에서 더 많은 물질의 최대 배치가 일어난다. 이러한 현상은 일반적으 로 Marangoni 효과로서 언급된다. 상기 현상의 일반적인 예로는 중앙에서보다 얼룩(stain)의 가장자리들 위에서 더 두드러져 보이는(색이 더 어두운) 커피 얼룩의 건조를 들 수 있다.
방울(210)의 경우와 같이 수직 기울기 감광층 뱅크들이 있을 경우, 건조시 방울(210)의 프로파일 내에는 여전히 상당한 비-균일성(non-uniformity)이 존재한다. 디바이스의 유용한 부분에 영향을 끼치는 축적물이 가장자리들에 있다. 건조된 막(film)의 두께가 증가하고 덜 균일해지므로, 막(film)의 상기 부분을 통과하는 전류는 감소되어 이러한 부분들로부터 방사되어 보다 적은 빛이 유도되도록 감소한다. 이는 막(film)의 비-균일한 영역들에 기인한 것으로, 전기적 특성들은 매우 일정한 상태로 유지되지 못한다. 이는 도시된 바와 같이 받아들일 만한 디바이스 성능 관점에서 실제로 쓸 수 있는 막(film)이 더 적어지도록 한다.
도 2(b)는 표면 위에서 액체 용액의 건조와 관련된 힘(force)들을 나타낸다. 도시된 바와 같이, 액체 용액은 용액을 표면으로 끌어당기는 대수롭지 않은 중력 효과를 가지는 매우 미세한 입자들(더 작은 분자들)을 포함한다. 방울들의 가장자리들에서, 모세관 현상 및 표면장력들(capillary and surface tension forces)은 방울을 끌어당겨 용액을 가장자리로 끌어당기고 이에 따라 상기 가장자리들에서 건조된 재료의 축적을 유도한다. 도시된 바와 같이, 막(film)이 건조되었을 경우 프로파일은 매우 불균일하고 Marangoni 효과로 인해 중앙에서보다는 가장자리들에서 더 두껍다.
두께에 있어서 더욱 균일하고 그에 따라 통상적으로 관찰된 것보다 편평 한(flatter) 프로파일을 가지는 전도성 고분자 막(film)들을 제조하는 것이 요구된다.
본 발명에 따르면, 침전 작용제(precipitation agent)는 유기 층들의 제조에 앞서 유기 전자 디바이스의 하부 전극 층 위에 배치된다. 침전 작용제가 배치된 후, 유기 재료는 침전 작용제 위에 배치된다. 침전 작용제는, 유기 재료가 처리된 표면 위의 막(film)으로 건조될 때 더욱 균일하고 편평한 프로파일을 야기한다.
본 발명의 한 실시예에서, 침전 작용제는 하부 전극 층 위에 스핀-코팅된다(spin-coated). 하부에서 발광(bottom-emitting)하는 OLED의 경우, 양극과 유기 재료로도 사용되는 하부 전극 층은 전도성 고분자 용액이다. 유기 재료는 침전 작용제 위에 배치되고, 일부의 경우에는 잉크젯 인쇄 기법들에 의해 선택적으로 배치될 수 있다. 유기 재료가 하부 전극 층 위에 형성된 포켓들로 잉크젯으로 인쇄되는 실시예들에서, 침전 작용제는 또한 스핀-코팅되기보다는 인쇄될 수 있다.
도 1은 패터닝된 표면들을 제조하기 위한 잉크젯 인쇄 시스템의 예시를 나타낸 도면,
도 2(a)는 물질이 감광층과 함께 또는 감광층 없이 방울져 떨어지는 경우 액체 물질의 건조 패턴을 나타낸 도면,
도 2(b)는 표면 위에서 액체 용액의 건조와 연관된 힘들을 나타낸 도면,
도 3(a)는 침전 작용제 위에 배치되어 녹은 유기 용액 방울의 건조와 연관된 힘들을 나타낸 도면,
도 3(b)는 침전 작용제 위에 배치되어 녹은 유기 용액 방울의 결과적 건조 프로파일을 나타낸 도면,
도 4는 본 발명에 따른 OLED 디바이스의 단면도,
도 5는 본 발명에 따른 침전 작용제를 이용한 OLED 제조 흐름도이다.
본 발명에 따르면, 배치된 유기(예를 들면, 전도성 고분자) 용액의 건조 프로파일은 유기 용액을 배치하기 전에 배치 표면 위에 침전 작용제를 배치함으로써 변경된다. 침전 작용제는 유기 용액이 처리된 표면 위의 막(film)으로 건조되는 경우 더욱 균일하고 편평한 프로파일을 야기한다. OLED 디바이스의 경우, 침전 작용제는 하부-발광 OLED 내에서 양극인 하부 전극 층 위에 배치된다. 침전 작용제의 사용은 디바이스 상에(침전 작용제 위의) 배치된 유기 용액의 건조에 의해 형성되는 전도성 고분자 또는 다른 유기 층을 위해 실질적으로 균일하고 평평한 프로파일을 형성한다.
침전 작용제는 스핀 코팅(spin coating), 딥 코팅(dip coating)과 잉크젯 인쇄를 포함하는 다양한 방법으로 배치될 수 있으나 이에 제한되는 것은 아니다. 침전 작용제는 바람직하게는, 1) 물 또는 물 기반 매체에 용해되고, 2) 30% 또는 그 이상의 용해도를 가지며, 3) 빠른 증발을 방지하기 위해 높은 끓는점을 가지고, 및 4) 유기 용액에 대한 최소한의 반응성을 가진다. 침전 작용제는 유기 용액의 입자 들(particles)이 "무겁게" 또는 더 큰 크기가 되어 그 결과로 중력 효과가 더 커지도록 한다. 증가된 중력의 효과는 모세관 현상 및 표면장력들을 더 나은 방식으로 상쇄한다. 상기 중력 효과는 차례로 유기 용액의 분자들을 배치 표면에 대해 평행하게 보다는 상기 배치 표면에 대해 수직으로 끌어당길 것이다. 이는, 건조 동안에 가장자리들 쪽으로 용액의 이동을 줄일 수 있고 따라서 평평하고 더욱 균일한 막(film)을 야기할 수 있다.
본 발명의 일부 실시예들에서, 유기 전자 디바이스의 제조 공정은 개시되고, 이에 따라 1) 침전 작용제는 배치 표면 위에 배치되고 2) 유기 용액은 침전 작용제 위에 배치된다. 침전 작용제는 배치된 유기 용액과 합체하고 용액에 녹는다. 유기 용액은 증발되고 실질적으로 평평하면서 균일한 프로파일을 가지는 막(film)의 층으로 건조된다. 상기 유기 층이 건조된 후, 다른 단계들은 유기 전자 디바이스 제조를 완료하기 위해 수행된다. 이러한 제조된 유기 전자 장치들의 예로는 OLED들, 유기 트랜지스터들, 유기 태양 전지들 등등을 들 수 있다.
본 발명의 한 실시예에서, 사용된 침전 작용제는 대략 섭씨 240도의 끓는점을 갖는 프로필렌 카보네이트(propylene carbonate)이다. 그러나 본 발명의 다른 실시예들에서, 사용된 침전 작용제는 대략 섭씨 205도의 끓는점을 갖는 벤질 알코올(benzyl alcohol)이다. 본 발명의 다른 실시예들에서, 사용된 침전 작용제는 대략 섭씨 100 내지 102도 사이의 끓는점을 갖는 디옥산(dioxane)이다. 그러나 본 발명의 다른 실시예들에서, 침전 작용제는 이중 양이온 염액(dicationic salt solution)들로 구성될 수도 있다.
도 3(a)는 침전 작용제 위에 배치되어 녹는 유기 용액 방울의 건조와 연관된 힘들을 나타낸다. 본 발명에 따르면, 유기 용액의 방울(300)은 자신이 녹는 침전 작용제(별도로 도시되지 않음) 위에 배치된다. 도 3(a)에 도시된 바와 같이, 침전 작용제는 방울 입자들의 크기가 더 커지게 하고 상기 방울 입자들에 작용하는 중량 및 중력 효과를 상승시키도록 서로 합체되어 상기 방울 입자들이 배치 표면(310)에 수직 방향으로 아래쪽으로 끌어당겨진다. 이는, 용액 입자들을 배치된 방울(300)의 가장자리들 쪽으로 끌어당겨지게 하는 경향이 있는 힘들과 관련된 모세관 현상 및 표면장력의 효과를 적어도 부분적으로는 상쇄할 것이다.
도 3(b)는 침전 작용제 위에 배치되어 녹는 유기 용액의 결과적 건조 프로파일을 나타낸다. 도시된 바와 같이, 막(film)(305)으로 건조된 방울은 보다 평평하고 균일한 프로파일을 나타낸다. 위에서 언급된 바와 같이, 가장 주의되는 것은 건조된 막(film)(305)의 가장자리들 쪽에 축적된 용액이 상당히 줄어드는 것이다.
도 3(c)는 본 발명에 따른 침전 작용제들을 사용한 인쇄 공정을 나타낸다.
침전 작용제(320)는, 배치 표면 위에 제조된 감광층 구조(330)에 의해 형성되어 도시된 포켓 내에 배치된다. 침전 작용제(320)가 배치된 후, 유기 용액(기호 표기되지 않음)의 방울(들)은 침전 작용제(320) 위에 배치된다. 유기 용액은 침전 작용제(320)와 혼합하여 용액의 입자들은 합체되고 더 커진다. 보다 큰 크기의 입자는 건조에 관한 동적 방향을 변경할 수 있도록 하여 그 결과로 통상적인 것보다 더 적은 용액이 방울의 가장자리들에서 건조한다. 도시된 바와 같이, 용액은 상기 상호작용으로 인해 균일하면서 평평한 막(film)(340)으로 건조된다. 이 경우에서 용액은 도시된 바와 같이 감광층 구조(330)의 벽(wall)들과 접촉하기 위해 퍼져 있거나 또는 충분한 부피인 것으로 가정된다. 유기 용액은 액체의 부피, 사용된 인쇄 기술 등에 따라 한 방울 또는 하나의 덩어리로 합체한 일련의 개별 방울들일 수 있다.
제조중인 디바이스가 OLED인 본 발명의 한 실시예에서, 유기 용액은 예를 들면 "PEDOT(polyethylenedioxythiophene)"와 "PSS(polystyrenesulfonic acid)"(이후에는 "PEDOT:PSS 용액"이라 함)로부터 형성될 수 있는 전도성 고분자 용액이다. 하부 발광 OLED 디바이스의 경우, 배치 표면은 ITO(Indium Tin-Oxide)로 구성된 것과 같은 양극 층의 표면일 수 있다. 침전 작용제들의 예로, PEDOT:PSS와 다른 유기 용액들과 배치 표면들은 하기에 논의된다.
도 4는 본 발명에 따른 유기 전자 디바이스(405)에 대한 한 실시예의 단면도를 나타낸다. 도 4에 도시된 바와 같이, 유기 전자 디바이스(405)는 기판(408) 위에 제1 전극(411)을 포함한다. 명세서 및 청구항에 사용된 바와 같이, 용어 "위"는 층들이 물리적으로 접촉한 경우와 층들이 하나 또는 그 이상의 중재층들에 의해 구분된 경우를 포함한다. 제1 전극(411)은 픽실레이티드(pixilated) 애플리케이션들을 위해 패터닝될 수도 있고 또는 역광(backlight) 애플리케이션을 위해 패터닝되지 않을 수도 있다. 전자 디바이스(405)가 트랜지스터일 경우, 제1 전극은 예를 들어 상기 트랜지스터의 소스와 드레인 접촉부(drain contact)들일 수 있다. 감광층 재료는 제1 전극(411) 위에 배치되고 제1 전극(411)을 노출시키는 틈(aperture)을 갖는 뱅크 구조(414)를 형성하기 위해 패터닝된다. 상기 틈은 포켓(예를 들면, OLED 디스플레이의 한 픽셀) 또는 라인일 수 있다. 뱅크 구조(414)는 하나의 포켓을 다른 포켓으로부터 또는 하나의 라인을 다른 라인으로부터 격리시키는 절연 구조이다.
하나 이상의 유기 재료들은 유기 스택(416)의 하나 이상의 유기 층들을 형성하기 위해 틈 내에 배치된다. 유기 스택(416)은 제1 전극(411) 위에 있다. 유기 스택(416)은 정공 운반(전도성 고분자) 층("HTL")(417)과 다른 활성 유기 층(420)을 포함한다. 제1 전극(411)이 양극일 경우, HTL(417)은 제1 전극(411) 위에 있다. 선택적으로, 제1 전극(411)이 음극일 경우, 활성 전자 층(420)은 제1 전극(411) 위에 있고, HTL(417)은 활성 전자 층(420) 위에 있다. 전자 디바이스(405)는 또한 유기 스택(416) 위에 제2 전극(423)을 포함한다. 전자 디바이스(405)가 트랜지스터일 경우, 제2 전극(423)은 예를 들어 상기 트랜지스터의 게이트 접촉부(gate contact)일 수 있다. 도 4에 도시된 것 외에 다른 층들은 또한 제1 전극(411)과 유기 스택(416) 사이, 및/또는 유기 스택(416)과 제2 전극(423) 사이의 절연 층들을 포함하여 부가될 수 있다. 본 발명에 따르면, 이러한 층들의 일부는 하기에 더욱 상세히 설명된다.
기판(408) :
기판(408)은 유기 및 금속 층들을 지지할 수 있는 임의의 재료일 수 있다. 기판(408)은 투명 또는 불투명(예를 들면, 불투명 기판이 상부 발광 디바이스들 내에 사용된다)할 수 있다. 기판(408)을 통과할 수 있는 빛의 파장을 변경하거나 또는 필터링함으로써, 디바이스에 의해 방사되는 빛의 색이 바뀔 수 있다. 기 판(408)은 유리, 석영, 실리콘, 플라스틱, 또는 스테인리스 스틸로 구성될 수 있다; 바람직하게는, 기판(408)은 얇고 가요적인 유리로 구성된다. 기판(408)의 바람직한 두께는 사용된 재료와 디바이스의 애플리케이션에 따른다. 기판(408)은 시트 또는 연속적인 막(film) 형태일 수 있다. 연속적인 막(film)은 예를 들면 롤투롤(roll-to-roll) 생산 공정들에 사용될 수 있는데, 상기 공정들은 특히 플라스틱, 금속, 금속화된 플라스틱 박(foil)에 적합하다. 기판은 또한 디바이스의 동작 제어를 위해 내장된 트랜지스터들 또는 다른 스위칭 엘리먼트들을 가질 수 있다.
제1 전극(411) :
한 구현예에서, 제1 전극(411)은 양극으로서 동작한다(양극은 정공-주입 층으로서 제공되는 전도성 층으로 약 4.5 eV보다 더 큰 일 함수(work function)를 갖는 재료를 포함한다). 통상적인 양극 재료들은 금속들(백금, 금, 팔라듐, 인듐 등과 같은 금속들); 금속 산화물들(산화납, 산화주석, ITO 등과 같은 금속 산화물들); 흑연; 도핑된 무기 반도체들(실리콘, 게르마늄, 비화갈륨 등과 같은 도핑된 무기 반도체들); 도핑된 전도성 고분자들(폴리아닐린, 폴리피롤, 폴리사이온펜 등과 같은 도핑된 전도성 고분자들)이다.
제1 전극(411)은 디바이스 내에서 생산되는 빛의 파장에 대해 투명, 반투명하거나, 또는 불투명할 수 있다. 제1 전극(411)의 두께는 약 10 nm부터 약 1000 nm까지이고, 바람직하게는 약 50 nm부터 약 200 nm이며, 더욱 바람직하게는 약 100 nm이다. 제1 전극 층(411)은 통상적으로 예를 들면 진공 배치, 스퍼터링(sputtering), 전자빔 배치(electron beam deposition), 또는 화학 기상 배 치(chemical vapor deposition)을 포함하는, 박막들의 배치에 대한 임의의 종래 기법들을 이용하여 제조될 수 있다.
선택적인 구현예에서, 제1 전극 층(411)은 음극으로서 동작한다(음극은 전자-주입 층으로서 제공되는 전도성 층으로 낮은 일 함수(work function)를 갖는 재료를 포함한다). 양극보다 음극은 예를 들면 상부-발광 OLED의 경우에 기판(408) 위에 배치된다. 통상적인 음극 재료들은 "제2 전극(423)"을 위한 섹션에서 나열된다.
뱅크 구조(414) :
뱅크 구조(414)는 감광층 재료, 예를 들면 폴리이미드(polyimide)들 또는 폴리실록사인(polysiloxane)들로 만들어진다. 감광층 재료는 양성 감광층 재료이거나 또는 음성 감광층 재료일 수 있다. 뱅크 구조(414)는 전기적으로 하나의 포켓을 다른 포켓으로부터 또는 하나의 라인을 다른 라인으로부터 격리시키는 절연 구조이다. 뱅크 구조(414)는 제1 전극(411)을 노출시키는 틈(415)을 가진다. 틈(415)은 포켓 또는 라인을 나타낼 수도 있다. 뱅크 구조(414)는 바람직한 패턴으로 뱅크 재료를 배치시키기 위해 리소그래피 기법들을 감광층 재료에 사용하는 것에 의해, 또는 스크린 인쇄 또는 플렉소(flexo) 인쇄를 이용하는 것에 의해 패터닝된다. 도 4에 도시된 바와 같이, 뱅크 구조(414)는 예를 들면 뱅크 구조(414)의 측벽(side wall)과 제1 전극(411) 사이의 각도(angle)가 둔각(obtuse angle)인 사다리꼴 형상(trapezoidal configuration)을 가질 수 있다. 선택적으로, 뱅크 구조는 사실상 반원 또는 곡선일 수 있다.
HTL(417) :
HTL(417)은 전자 이동도(electron mobility) 보다 더 높은 정공 이동도(hole mobility)를 가지며, 제1 전극(411)으로부터 실질적으로 균일한 유기 고분자 층(420)으로 효과적으로 정공들을 운반하는데 사용된다. HTL(417)은 고분자들 또는 작은 분자의 재료들로 만들어진다. 예를 들면, HTL(417)은 3차 아민(tertiary amine) 또는 카르바졸 유도체(carbazole derivative)들로 만들어질 수 있고, 상기 양측은 작은 분자 또는 고분자 형태, 전도성 폴리아닐린("PANI"), 또는 PEDOT:PSS이다. HTL(417)은 약 5 nm부터 약 1000 nm까지, 바람직하게는 약 20 nm부터 약 500 nm까지, 더욱 바람직하게는 약 50에서 약 250 nm까지의 두께를 가진다.
HTL(417)은 다음으로서 동작한다 : (1) 기판에 대한 우수한 결합력(bond)을 제공하기 위한 버퍼(buffer); 및/또는 (2) 정공 주입을 촉진하기 위한 정공 주입 층(hole injection layer); 및/또는 (3) 정공 운반을 촉진하기 위한 정공 운반 층(hole transport layer).
HTL(417)은 선택적인(selective) 배치 기법들 또는 비선택적인(nonselective) 배치 기법을 이용하여 배치될 수 있다. 선택적인 배치 기법들의 예들은, 예를 들어 잉크젯 인쇄, 플렉소 인쇄, 및 스크린 인쇄를 포함한다. 선택적인 배치 기법들의 예들은, 예를 들어 스핀 코팅, 딥 코팅, 웹 코팅(web coating), 및 스프레이 코팅(spray coating)을 포함한다. 인쇄 기법들이 사용되는 경우, 정공 운반 재료는 제1 전극(411) 위에 배치되고 그런 다음 건조되게 한다. 건조된 재료는 정공 운반 층을 나타낸다.
본 발명에 따르면, 위에서 언급된 바와 같이, 침전 작용제는 HTL(417)을 형성하는데 사용된 유기 재료의 임의의 배치 전에 앞서 제1 전극 층(411) 위에 배치된다. 통상적인 HTL 재료의 한 예는 PEDOT와 PSS의 비율이 1 : 6인 Baytron P AI4083과 같은 PEDOT:PSS 용액이다. HTL 재료의 배치 전에 제1 전극(411) 위에서의 침전 작용제의 첨가는, 통상적인 경우보다 프로파일 측면에서 더 균일하고 평평한 건조된 HTL(417)을 형성한다. 그러나 H.C.Starck(Bayer AG의 부서)에 의해 제조되는 Baytron P AI4083의 사용은 단지 예시일뿐이다.
본 발명은 상기 용액이 건조되는 표면(예를 들면, 제1 전극(411)) 위에 침전 작용제의 배치를 통해 임의의 PEDOT:PSS 용액 또는 임의의 유기 용액의 평평하고 균일한 건조 프로파일을 제공할 수 있다. 전도성 고분자 용액들과 함께 사용되기 위해 배치될 수 있는 예시적인 침전 작용제들은 : 1) 약 100-102℃의 끓는점을 갖는 디옥산, 2) 약 240℃의 끓는점을 갖는 프로필렌 카보네이트, 3) 약 205℃의 끓는점을 갖는 벤질 알코올, 4) 침전을 유발하기 위한 것과 같이 염(salt)들이 수용성인 만큼 염화칼슘 및/또는 황산마그네슘과 같은 고농축된 양이온 염(dicationic salt)들이다.
활성 전자 층(420) :
활성 전자 층(420)은 하나 이상의 층들을 포함할 수 있다. 활성 전자 층(420)은 활성 전자 재료를 포함한다. 활성 전자 재료들은 한 활성 전자 재료, 활성 전자 재료들의 조합, 또는 한 개 또는 조합된 활성 전자 재료들의 다중 층들을 포함한다. 바람직하게는, 하나 이상의 활성 전자 재료는 유기적이다.
유기 LED(OLED)들을 위해, 활성 전자 층(316)은 빛을 방사하는 하나 이상의 유기 재료를 포함한다. 이러한 유기 발광 물질들은 일반적으로 두 개의 카테고리들에 속한다. 고분자 발광 다이오드들로서 언급되는, OLED들의 제1 카테고리, 또는 PLED들은 활성 전자 층(420)의 일부로서 고분자들을 활용한다. 고분자들은 사실상 유기 또는 유기 금속일 수 있다. 여기에 사용된 바와 같이, 유기란 용어는 또한 유기 금속 재료들을 포함한다. 바람직하게는, 이러한 고분자들은 톨루엔(toluene), 자일렌(xylene)과 같은 유기 용매 내에서 용매화되고, 비록 다른 방법들이 가능할지라도 디바이스 위에서 스펀(스핀-코팅되는)된다. 활성 전자 층(316) 내에서 고분자 활성 전자 재료들을 활용하는 디바이스들은 특히 바람직하다. 빛을 방사하는 재료들 외에, 활성 전자 층(420)은 빛의 흡수에 응하여 자신의 전기적 특성들을 변경하는, 빛에 반응하는 재료들을 포함할 수도 있다. 빛에 반응하는 재료들은 빛 에너지를 전기 에너지로 변환하는 검출기들과 태양 전지판(solar panel)들 내에서 종종 사용된다.
유기 전자 디바이스가 OLED 또는 유기 레이저일 경우, 유기 고분자들은 빛을 방사하는 EL(electroluminescent) 고분자들이다. 발광 유기 고분자들은 예를 들면 켤레 반복 유닛(conjugated repeating unit)을 갖는 EL 고분자들, 특히 폴리티오펜(polythiophene)들, 폴리페닐렌(polyphenylene)들, 폴리사이온펜비닐렌(polythiophenevinylene)들, 또는 폴리-페닐렌비닐렌(poly-phenylenevinylene)들 또는 그들의 일족(family)들, 혼성고분자(copolymer)들, 유도체(derivative)들, 또는 그들의 혼합물들과 같은 인접 반복 유닛들이 켤레 방식(conjugated manner)으로 결합된 EL 고분자들일 수 있다. 보다 상세하게는, 유기 고분자들은 예를 들면 : 폴리플루오렌(polyfluorene)들; 백색, 적색, 청색, 황색, 또는 녹색 빛을 방사하는 폴리-피-페닐렌비닐렌(poly-p-phenylenevinylene)들, 그리고 2-, 또는 2, 5-치환(substituted) 폴리-피-페닐렌비닐렌(poly-p-phenylenevinylene)들; 폴리스피로(polyspiro) 고분자들일 수 있다.
유기 전자 디바이스가 유기 태양 전지 또는 유기 빛 검출기일 경우, 유기 고분자들은 빛의 흡수에 응하여 자신의 전기적 특성들을 변경하는, 빛에 반응하는 재료이다. 빛에 반응하는 재료는 빛 에너지를 전기 에너지로 변환한다.
유기 전자 디바이스가 유기 트랜지스터일 경우, 유기 고분자들은 예를 들면 고분자 및/또는 올리고메릭(oligomeric) 반도체들일 수 있다. 고분자 반도체는 예를 들면 폴리티오펜, 폴리(3-알킬)티오펜, 폴리티닐렌비닐렌(polythienylenevinylene), 폴리(파라-페닐렌비닐렌), 또는 폴리플루오렌들 또는 그들의 일족들, 혼성고분자들, 유도체들, 또는 그들의 혼합물들을 포함할 수 있다.
고분자들에 더하여, 형광(fluorescence)으로 또는 인광(phosphorescence)으로 방사하는 더 작은 유기 분자들은 활성 전자 층(316)에 존재하는 발광 재료로서 제공될 수 있다. 용액들 또는 현탁액(suspension)들로서 사용되는 고분자 재료들과는 달리, 작은 분자의 발광 재료들은 바람직하게도 증발, 승화, 또는 유기 배치 방법(organic vapor phase deposition method)들을 통해 배치된다. PLED 재료들과 더 작은 유기 분자들의 조합들은 또한 활성 전자 층으로서 제공될 수 있다. 예를 들어, PLED는 활성 전자 층(316)을 형성하기 위하여 화학적으로 작은 유기 분자들 과 함께 유도체로 만들어지거나 또는 작은 유기 분자와 간단히 혼합될 수도 있다.
빛을 방사하는 활성 전자 재료들 외에, 활성 전자 층(420)은 전하 운반이 가능한 재료를 포함할 수 있다. 전하 운반 재료들은 전하 운반체들을 운반할 수 있는 고분자들 또는 작은 분자들을 포함한다. 예를 들면, 폴리티오펜, 유도체로 된 폴리티오펜(derivatized polythiophene), 올리고메릭 폴리티오펜, 유도체로 된 올리고메릭 폴리티오펜, 펜타신(pentacene), C60을 포함한 합성물(composition)들과 같은 유기 재료들, 그리고 유도체로 된 C60을 포함하는 합성물들이 사용될 수 있다. 활성 전자 층(420)은 또한 실리콘 또는 비화갈륨과 같은 반도체들을 포함할 수도 있다.
제2 전극(423) :
한 실시예에서, 제2 전극(423)은 전위(electric potential)가 제1 전극(411)과 제2 전극(423) 양단에 인가될 때 음극으로서 동작한다. 본 실시예에서, 전위가 양극으로서 제공되는 제1 전극(411) 그리고 음극으로서 제공되는 제2 전극(423) 양단에 인가될 때, 광자(photon)들은 제1 전극(411)과 기판(408)을 통과하여 활성 전자 층(420)으로부터 방출된다.
음극으로서 동작할 수 있는 많은 재료들이 당업자들에게 공지되었지만, 가장 바람직하게는 알루미늄, 인듐, 은, 금, 마그네슘, 칼슘, 그리고 바륨, 또는 그들의 조합들, 또는 그들의 합금들을 포함하는 합성물이 활용된다.
바람직하게는, 제2 전극(423)의 두께는 약 10에서 약 1000 나노미터(nm)이고, 더욱 바람직하게는 약 50으로부터 약 500 nm이며, 가장 바람직하게는 약 100에 서 약 300 nm이다. 제1 전극 재료가 배치될 수 있는 많은 방법들이 당업자에게 공지되었지만, PVD(physical vapor deposition)와 같은 진공 배치 방법들이 바람직하다. 장벽 층과 게터 층(getter layer)과 같은 다른 층들(도시되지 않음)은 또한 전자 디바이스를 보호하는데 사용될 수 있다. 이러한 층들은 당업자에 잘 알려져 있고 특별히 여기에서 언급하지는 않는다.
도 5는 본 발명에 따른 유기 전자 디바이스의 제조 흐름도를 나타낸다. 먼저, 하부 전극 층은 기판 위에서 제조/패터닝된다(단계 510). 하부 전극 층은 바람직하게는 OLED 디바이스일 경우 양극으로서 동작한다. 통상적인 양극 재료들은 금속들(예를 들면, 알루미늄, 은, 구리, 인듐, 텅스텐, 납 등); 금속산화물들; 흑연 ; 도핑된 무기 반도체들(도핑된 실리콘, 비화갈륨 등과 같은 도핑된 무기 반도체들); 도핑된 전도성 고분자들(폴리아닐린, 폴리티오펜 등과 같은 도핑된 전도성 고분자들)을 포함한다. OLED들을 위해, 하부 전극 층은 일반적으로 반투명하고 적어도 빛의 일부가 (하부 발광 OLED들 내에서) 투과하도록 충분히 얇다. 그러한 것으로서, 임의의 박막 배치 방법은 제조 단계(510)에서 사용될 수 있다. 상기는 진공 배치, 스퍼터링(sputtering), 전자빔 배치(electron beam deposition), 화학 기상 배치(chemical vapor deposition), 에칭(etching) 그리고 당업자에 공지된 다른 기법들과 그들의 조합들을 포함하지만, 이들에 제한되는 것은 아니다. 또한 공정은 일반적으로 양극 층의 전도성과 광전송을 최적화하기 위해 제어된 환경에서 뱅킹(baking) 또는 어닐링(annealing) 단계를 수반한다. 그 다음에 포토리소그래피가 하부 전극 층 내에서 임의의 패턴을 형성하는데 사용될 수 있다.
다음 단계는 양극 층의 포켓들이 형성되도록 감광층 뱅크 구조를 첨가하는 것이다(단계 520). 감광층 뱅크들은 감광층 재료에 대하여 리소그래피 기법들을 사용하는 것에 의해(또는 바람직한 패턴으로 뱅크 재료를 배치시키기 위해 스크린 인쇄 또는 플렉소-그래픽 인쇄를 사용하는 것에 의해) 제조된다. 감광층 재료는 일반적으로 두 종류들, 즉 양성이거나 또는 음성으로 분류된다. 양성 감광층은 빛에 드러나는 어디에서든 녹는 감광층이다. 음성 감광층은 빛에 노출되는 곳을 제외한 어디에서든 녹는 감광층이다. 양성이든지 또는 음성 감광층이든지 감광층 뱅크들을 형성하는데 바람직하게 사용될 수 있다. 감광층의 화학적 성질과 리소그래피, 뱅킹, 현상(developing), 에칭 그리고 감광층을 뱅크들로 패터닝하는데 사용될 수 있는 방사선 노출과 같은 공정들은 당업자에 공지되어 있다.
본 발명에 따르면, 다음 단계는 침전 작용제를 감광층 구조에 의해 형성된 포켓(들)에 배치시키는 것이다(단계 525). 침전 작용제는 분자들이 더 커지고 중력들에 더욱 민감하게 하면서 상기 침전 작용제의 뒤를 잇는 전도성 고분자 용액의 분자 특성들을 변경시킬 것이다. 본 발명의 한 실시예에서, 침전 작용제는 선택적인 배치 기법을 이용해 인쇄된다. 본 발명의 선택적인 실시예들에서, 단계(525)는 침전 작용제가 감광층 구조의 제조에 앞서 배치되도록 하기 위해 선행 단계(520)를 대신할 수도 있다. 이러한 실시예들에서, 침전 작용제는 스핀 코트 배치되거나(spin coat deposited) 딥/롤(dip/roll)될 수 있다.
다음으로, 전도성 고분자 층은 침전 작용제 위에서 전도성 고분자 용액이 배치되는 것에 의해 인쇄된다(단계 530). 전도성 고분자 층은 바람직하게도 잉크젯 인쇄(스크린 인쇄, 플렉소-그래픽 인쇄)와 같은 인쇄 기법들을 이용해 사용된다. 특히, 본 예시에서, 전도성 고분자 층은 감광층 뱅크들에 의해 형성된 포켓들 내에서 인쇄된다. 전도성 고분자 층은 침전 작용제 위에서 유기 용액을 포켓에 배치하고 혼합물을 건조함으로써 인쇄된다. 그 다음에 건조된 막(film)은 전도성 고분자 층을 나타낸다. 침전 작용제의 첨가는 전도성 고분자 층이 건조가 완료된 후 균일하고 평평한 프로파일을 가지는 것을 가능하게 한다. 전도성 고분자 층은 또한 정공 운반 층("HTL")으로서 언급된다. 전도성 고분자 층은 예를 들면 전하 밸런스(charge balance), 디스플레이 안정성, 턴온(turn-on) 전압, 디스플레이 밝기, 디스플레이 효율성, 및 디스플레이 수명을 향상시키는데 사용된다. 전도성 고분자 층은, 양단에 인가된 전위에 관련하여 OLED의 정공율(hole yield)을 높이고, 그에 따라 정공들이 재조합을 위해 방사 고분자 층에 더욱 에너지-효율적으로 주입되도록 하는데 사용된다.
그 다음에 단계(535)에 따르면, 방사 고분자 층들은 인쇄된다. 방사 고분자 층은 주로 OLED로부터의 빛의 방사를 책임지고 따라서 위에서 언급된 바와 같이 EL(electroluminescent), 반전도성(semi-conducting) 및 유기(유기금속(organo-metallic)) 종류의 재료이다. 잉크젯 인쇄에서는, 다수의 상이한 방사 고분자 물질들이 있을 수 있다. 예를 들면, 임의의 포켓에 의해 형성되는 주어진 픽셀 위치 내에 방사될 바람직한 색에 따라 배치되는 인쇄 헤드 내에 적색, 녹색 그리고 청색을 발광하는 방사 고분자들이 있을 수 있다. 방사 고분자 물질들은 포켓들에 의해 형성되는 정확한 영역 내에서 인쇄 헤드에 의해 전도성 고분자 층 위에 배치된다. 방사 고분자 층은 인쇄 헤드에 의해 배치된 물질이 건조됨으로써 생긴다.
전도성 고분자 층들과 방사 고분자 층들은 모두 임의의 포켓을 형성하는 감광층 뱅크들 사이에 있는 액체 용액을 배치시키는 것에 의해 인쇄될 수 있다. 상기 액체 용액은 임의의 "유동체(fluid)" 또는 압력 하에서 흐를 수 있는 변형 가능한 덩어리일 수도 있고 용액들, 잉크들, 풀(paste)들, 유상액(emulsion)들, 분산(dispersion)들 등을 포함할 수도 있다. 액체는 또한 배치된 방울들의 점성(viscosity), 접촉 각도, 농축, 친화도, 건조, 희석도 등에 영향을 주는 다른 물질들을 포함할 수도 있고 또는 상기 다른 물질들로 대체될 수도 있다.
방사 고분자 층이 인쇄된 후, 상부 전극 층은 형성/배치된다(단계 540). OLED 디바이스에서, 상부 전극 층은 음극으로서 동작한다(하부 전극 층이 양극일 경우). 음극 층 재료들은 위에서 언급되었다. LiF, NaF, CsF 등과 같은 단열 재료들은 또한 터너링(tunneling)에 의한 주입을 높이기 위해 상부 전극 층 아래에 사용될 수도 있다. 하부 전극 층은 통상적으로 진공 배치 또는 유사한 기법들 그리고 종종 특별히 설계된 배치 디바이스들을 이용하여 형성/배치된다. 종종 마스크들과 감광층들의 첨가와 같은 다른 단계들은 음극 배치 단계(540)에 선행할 수 있다. 그러나, 상기 다른 단계들은 본 발명의 새로운 측면에 관한 것이 아니므로 특별히 열거되지 않는다. 양극 라인들을 전력 소스들에 연결하기 위한 금속 라인들의 첨가와 같은 다른 단계들(도시되지 않음) 또한 흐름도에 포함될 수 있다. 도 5의 흐름도는 모든 것을 포함하도록 의도되지 않았고 단지 예시일뿐이다. 예를 들면, OLED가 제조된 후 상기 OLED는 종종 환경적 손상 또는 노출로부터 층들을 보호 하기 위해 캡슐화된다. 이러한 다른 공정 단계들은 당업자에 공지되어 있고 본 발명의 주제는 아니다.
침전 작용제의 도입은, 그 위에 배치될 임의의 전도성 고분자 용액 또는 임의의 유기 용액의 평평하고 균일한 건조 프로파일을 제공할 수 있다. 따라서 본 발명은 침전 작용제의 임의의 한 종류 또는 배치된 용액의 종류에 제한되지 않는다.
본 발명의 실시예들이 주로 OLED 디스플레이 내에서 통합되는 것으로 묘사된 것에 반하여, 건조된 막(film) 층들을 이용하는 거의 대부분의 임의의 전자 디바이스는 상기 실시예들을 위한 잠재적 애플리케이션들일 수 있다. 특히, 본 발명은 또한 태양 전지, 트랜지스터, 사진트랜지스터, 레이저, 사진 검출기, 또는 광커플러 내에 활용될 수도 있다. 또한 바이오센서들과 같은 생물학적 애플리케이션들 또는 조합합성 내의 애플리케이션과 같은 화학적 애플리케이션 등에서도 사용될 수 있다. 앞서 기술된 OLED 디스플레이는 예를 들면 컴퓨터 디스플레이들, 차량 내 정보 디스플레이들, 텔레비전 모니터들, 전화기들, 인쇄기들, 그리고 조명사인들과 같은 애플리케이션들의 디스플레이들 내에 사용될 수 있다.

Claims (28)

  1. 유기 전자 디바이스로서,
    하부 전극 층;
    상기 하부 전극 층 위에 배치된 침전 작용제 층; 및
    상기 침전 작용제 층 위에 배치된 유기 재료의 건조로부터 생긴 건조된 막(film)으로 구성된 유기 층 - 상기 건조된 막(film)은 실질적으로 평평하고 균일한 프로파일을 가짐-을 포함하는,
    유기 전자 디바이스.
  2. 제 1 항에 있어서,
    상기 유기 층은 전도성 고분자 층인,
    유기 전자 디바이스.
  3. 제 1 항에 있어서,
    상기 침전 작용제는 상기 하부 전극 층 위에 스핀-코팅된,
    유기 전자 디바이스.
  4. 제 1 항에 있어서,
    상기 하부 전극 층 위에 제조되는 감광층 - 상기 감광층은 상기 하부 전극 층 위에 포켓(pocket)들을 형성하기 위해 다수의 뱅크(bank)들로 패터닝됨 - 을 더 포함하는,
    유기 전자 디바이스.
  5. 제 2 항에 있어서,
    상기 유기 전자 디바이스는 OLED 디바이스인,
    유기 전자 디바이스.
  6. 제 5 항에 있어서,
    상기 하부 전극 층은 양극으로서 동작하는,
    유기 전자 디바이스.
  7. 제 6 항에 있어서,
    상기 전도성 고분자 층 위에 제조되는 방사 층 - 상기 방사 층은 전하 재조합에 따라 빛을 방사함 - 을 더 포함하는,
    유기 전자 디바이스.
  8. 제 7 항에 있어서,
    상기 방사 층 위에 배치되는 음극 층을 더 포함하는,
    유기 전자 디바이스.
  9. 제 4 항에 있어서,
    상기 침전 작용제는 상기 포켓들 내에서 상기 하부 전극 층 위에 인쇄되는,
    유기 전자 디바이스.
  10. 제 4 항에 있어서,
    상기 유기 재료는 인쇄에 의해 배치되는,
    유기 전자 디바이스.
  11. 제 1 항에 있어서,
    상기 침전 작용제는 디옥신, 프로필렌 카보네이트, 벤질 알코올 중 적어도 하나인,
    유기 전자 디바이스.
  12. 제 1 항에 있어서,
    상기 디바이스는 유기 트랜지스터인,
    유기 전자 디바이스.
  13. 제 1 항에 있어서,
    상기 디바이스는 유기 태양 전지인,
    유기 전자 디바이스.
  14. 유기 전자 디바이스 제조 방법으로서,
    기판 위에서 하부 전극 층을 패터닝하는 단계 - 상기 하부 전극 층은 상부가 노출된 표면을 가짐 -;
    상기 하부 전극 층 위에 침전 작용제를 배치시키는 단계; 및
    상기 침전 작용제 위에 유기 층으로 건조되는 유기 재료를 배치시키는 단계 - 상기 유기 층은 실질적으로 평평하고 균일한 프로파일을 가짐 -를 포함하는,
    유기 전자 디바이스 제조 방법.
  15. 제 14 항에 있어서,
    상기 침전 작용제는 스핀 코팅에 의해 배치되는,
    유기 전자 디바이스 제조 방법.
  16. 제 14 항에 있어서,
    상기 유기 전자 디바이스는 유기 발광 다이오드(OLED) 디스플레이인,
    유기 전자 디바이스 제조 방법.
  17. 제 16 항에 있어서,
    상기 하부 전극 층은 양극으로서 동작하는,
    유기 전자 디바이스 제조 방법.
  18. 제 17 항에 있어서,
    상기 유기 층은 전도성 고분자 층인,
    유기 전자 디바이스 제조 방법.
  19. 제 18 항에 있어서,
    상기 전도성 고분자 층 위에 전하 재조합에 따라 빛을 방사하는 방사 층을 제조하는 단계를 더 포함하는,
    유기 전자 디바이스 제조 방법.
  20. 제 19 항에 있어서,
    상기 하부 전극 층 위에 포켓들을 형성하기 위해 다수의 뱅크들로 패터닝되는 감광층을 제조하는 단계를 더 포함하는,
    유기 전자 디바이스 제조 방법.
  21. 제 20 항에 있어서,
    상기 침전 작용제는 상기 포켓들로 인쇄되는,
    유기 전자 디바이스 제조 방법.
  22. 제 20 항에 있어서,
    상기 유기 재료는 인쇄에 의해 배치되는,
    유기 전자 디바이스 제조 방법.
  23. 제 14 항에 있어서,
    상기 디바이스는 유기 트랜지스터인,
    유기 전자 디바이스 제조 방법.
  24. 제 14 항에 있어서,
    상기 디바이스는 유기 태양 전지인,
    유기 전자 디바이스 제조 방법.
  25. 제 14 항에 있어서,
    상기 침전 작용제는 디옥신, 프로필렌 카보네이트, 벤질 알코올 중 적어도 하나를 포함하는,
    유기 전자 디바이스 제조 방법.
  26. 제 1 항에 있어서,
    상기 침전 작용제는 디옥신, 프로필렌 카보네이트, 벤질 알코올 중 적어도 하나를 포함하는,
    유기 전자 디바이스.
  27. 제 14 항에 있어서,
    상기 침전 작용제는 양이온 염을 포함하는,
    유기 전자 디바이스 제조 방법.
  28. 제 1 항에 있어서,
    상기 침전 작용제는 양이온 염을 포함하는,
    유기 전자 디바이스.
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