KR20060076746A - 전기화학 장치 - Google Patents
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Abstract
전기 이중층 캐퍼시터(1)는 소체(素體)(3)와, 당해 소체(3)를 수용하는 케이스(50)를 구비하고 있다. 소체(3)는 아노드 집전체(12), 아노드(10), 세퍼레이터(30), 캐소드(20) 및 캐소드 집전체(14)를 갖고 있다. 아노드(10) 및 캐소드(20)는 전자전도성 다공체 입자를 구성 재료로서 함유하는 다공체층으로 이루어진다. 아노드 집전체(12)는 아노드(10)에 전기적으로 접속된 상태로 배치되어 있다. 캐소드 집전체(14)는 캐소드(20)에 전기적으로 접속된 상태로 배치되어 있다. 소체(3)의 두께는 600㎛ 이하로 설정되어 있다. 아노드(10)의 두께와 캐소드(20)의 두께의 합계는 소체(3)의 두께의 80% 이하로 설정되어 있다.
전기 이중층 캐퍼시터, 케이스, 소체, 케이스, 집전체, 아노드, 캐소드.
Description
도 1은 본 실시 형태에 따르는 전기 이중층 캐퍼시터를 도시하는 개략적인 평면도이다.
도 2는 도 1에서 II-II선에 따른 단면 구성을 도시하는 모식도이다.
도 3은 본 실시 형태에 따르는 전기 이중층 캐퍼시터에 포함되는 소체의 단면 구성을 도시하는 모식도이다.
도 4는 본 실시 형태에 따르는 전기 이중층 캐퍼시터에 포함되는 소체의 단면 구성을 도시하는 모식도이다.
도 5는 시험체의 구성을 도시하는 모식도이다.
도 6은 굴곡 시험을 설명하기 위한 모식도이다.
도 7은 굴곡 시험 전후에서 실시예 1 내지 5 및 비교예 1 내지 3의 용량의 측정결과를 도시하는 도표이다.
도 8은 굴곡 시험을 설명하기 위한 모식도이다.
도 9는 전기 이중층 캐퍼시터의 변형량의 측정결과를 도시하는 도표이다.
본 발명은 전기화학 장치에 관한 것이다.
전기 이중층 캐퍼시터를 비롯한 전기화학 캐퍼시터 및 리튬이온 2차 전지를 비롯한 2차 전지 등의 전기화학 장치는 소형화, 경량화를 용이하게 할 수 있으므로, 예를 들면, 소형 전자기기 등의 전원 또는 백업용 전원, 전기자동차나 하이브리드차용 보조 전원 등으로서 기대되고 있다.
이러한 종류의 전기화학 장치로서, 제1 전극 및 제2 전극과 이들 제1 및 제2 전극을 서로 분리시키는 세퍼레이터를 갖는 소체를 구비할 수 있는 것이 공지되어 있다[예: 일본 공개특허공보 제(평)5-283287호 참조]. 특허 문헌 1에 기재된 전기화학 캐퍼시터에서는 제1 전극 및 제2 전극은 전극 활성물질을 구성 재료로서 함유하는 전기전도성 활성물질 함유층과, 활성물질 함유층에 전기적으로 접속된 상태로 배치되는 전기전도성 집전체를 포함하고 있다.
발명의 개요
본 발명은, 양호한 전기적 특성을 확보하면서, 보다 한층 박형화를 실현할 수 있는 전기화학 장치를 제공하는 것을 과제로 한다.
최근, 휴대 전자기기의 보급에 따라, 전자기기에는 소형화 및 경량화가 강력하게 요망되고 있다. 전자기기의 소형화 및 경량화의 관점에서, 전자기기에 탑재되는 전기화학 장치가 보다 한층 박형화되는 것도 요망되고 있다. 그래서, 본 발명자 등은 보다 한층 박형화를 실현할 수 있는 전기화학 장치에 관해서 예의 연구를 진행시켜 하기의 사실을 새롭게 밝혀냈다.
전기화학 장치는 박형화함에 따라 굴곡되기 쉬워진다. 박형화된 전기화학 장치에서는 당해 전기화학 장치가 굴곡될 때에 활성물질 함유층에 깨어지거나 균열 등이 발생할 우려가 있다. 활성물질 함유층에 깨어지거나 균열이 발생한 경우, 전기화학 장치의 전기적 특성이 저하된다. 특히, 활성물질 함유층에 흠이 발생하면, 활성물질 함유층의 파편이 세퍼레이터를 돌파하여 제1 전극과 제2 전극을 단락시키고 전기화학 장치가 기능하지 않게 될 우려도 있다.
그래서, 본 발명자 등은 양호한 전기적 특성을 확보할 수 있는 전기화학 장치에 관해서도 예의연구를 진행시켰다. 그 결과, 본 발명자 등은 활성물질 함유층의 두께가 커지면, 활성물질 함유층에 깨어지거나 균열 등이 발생하기 쉬워진다는 새로운 사실도 밝혀내기에 이르렀다.
이러한 연구결과를 근거로 하여, 본 발명에 따른 전기화학 장치는 제1 전극 및 제2 전극과 이들 제1 및 제2 전극을 서로 분리시키는 세퍼레이터를 갖는 소체를 구비하고 있고, 제1 전극 및 제2 전극은 전극 활성물질을 구성 재료로서 함유하는 전기전도성 활성물질 함유층과 당해 활성물질 함유층에 전기적으로 접속된 상태로 배치된 전기전도성 집전체를 포함하며, 소체의 두께는 600㎛ 이하로 설정되고, 제1 전극에 함유되어 있는 활성물질 함유층과 제2 전극에 함유되어 있는 활성물질 함유층을 합한 두께는 소체의 두께의 80% 이하로 설정되는 것을 특징으로 한다.
본 발명에 따른 전기화학 장치에서는 소체의 두께가 600㎛ 이하로 설정되므로 전기화학 장치를 보다 한층 박형화할 수 있다. 그런데, 소체의 두께가 600㎛ 이하로 설정됨으로써 소체가 굴곡되기 쉬워진다. 그러나, 제1 전극에 함유되어 있는 활성물질 함유층과 제2 전극에 함유되어 있는 활성물질 함유층을 합한 두께가 소체의 두께의 80% 이하로 설정되어 있으므로 활성물질 함유층에서 깨어지거나 균열 등의 발생이 억제된다. 그 결과, 양호한 전기적 특성을 확보할 수 있다.
또한, 제1 전극에 함유되어 있는 활성물질 함유층과 제2 전극에 함유되어 있는 활성물질 함유층을 합한 두께는 소체의 두께의 10% 이상으로 설정되어 있는 것이 바람직하다. 제1 전극에 함유되어 있는 활성물질 함유층과 제2 전극에 함유되어 있는 활성물질 함유층을 합한 두께가 소체의 두께의 10% 미만이면, 활성물질 함유층의 두께가 너무 얇기 때문에, 활성물질 함유층을 균일하게 작성하는 것이 곤란해지며, 전기적 특성이 저하될 우려가 있다. 제1 전극에 함유되어 있는 활성물질 함유층과 제2 전극에 함유되어 있는 활성물질 함유층을 합한 두께를 소체의 두께의 10% 이상으로 설정함으로써 양호한 전기적 특성을 보다 한층 적절하게 확보할 수 있다.
적합한 실시예의 설명
이하, 첨부 도면을 참조하여, 본 발명의 적합한 실시 형태에 관해서 상세하 게 설명한다. 또한, 설명에서, 동일 소자 또는 동일 기능을 갖는 소자에는 동일 부호를 사용하며, 중복되는 설명은 생략한다.
우선, 도 1 내지 도 3을 참조하여, 본 실시 형태에 따르는 전기 이중층 캐퍼시터(1)의 구성을 설명한다. 도 1은 본 실시 형태에 따르는 전기 이중층 캐퍼시터를 도시하는 개략적인 평면도이다. 도 2는 도 1에서 II-II선에 따른 단면 구성을 도시하는 모식도이다. 도 3은 본 실시 형태에 따르는 전기 이중층 캐퍼시터에 포함되는 소체의 단면 구성을 도시하는 모식도이다. 본 실시 형태는 본 발명을 전기 이중층 캐퍼시터에 적용한 것이다.
전기 이중층 캐퍼시터(1)는 도 1 및 도 2에 도시된 바와 같이 소체(3)와, 당해 소체(3)를 수용하는 케이스(50)를 구비하고 있다. 소체(3)는 도 3에 도시된 바와 같이 아노드 집전체(12), 아노드(10), 세퍼레이터(30), 캐소드(20) 및 캐소드 집전체(14)를 갖고 있다. 소체(3)는 아노드 집전체(12), 아노드(10), 세퍼레이터(30), 캐소드(20) 및 캐소드 집전체(14)가 적층됨으로써 구성된다. 아노드(10), 캐소드(20) 및 세퍼레이터(30)에는 액상 전해질(도시되지 않음)이 함유되어 있다. 이에 따라, 전해질은 아노드(10), 캐소드(20) 및 세퍼레이터(30)에 접촉된다.
본 명세서에서 사용되는 「아노드」 및 「캐소드」는, 설명의 편의상, 전기 이중층 캐퍼시터(1)의 방전시의 극성을 기준으로 결정한 것이다.
아노드(10) 및 캐소드(20)는 전자전도성 다공체 입자(전극 활성물질)를 구성 재료로서 함유하는 다공체층(활성물질 함유층)으로 이루어진다. 다공체층의 구성 재료로서는 특별히 한정되지 않으며, 공지된 전기 이중층 캐퍼시터에 사용되고 있 는 탄소 전극 등의 분극성 전극을 구성하는 다공체층에 사용되고 있는 것과 동일한 재료를 사용할 수 있다. 예를 들면, 원료탄(예: 석유계 중질유의 유동 접촉 분해장치의 보텀유나 감압 증류장치의 잔사유를 원료유로 하는 딜레이드 코우커로부터 제조된 석유 코우크스 등)을 부활(賦活) 처리함으로써 수득되는 탄소재료(예: 활성탄)을 구성 재료의 주성분으로 하고 있는 것을 사용할 수 있다. 기타 조건(결합제 등의 탄소재료 이외의 구성 재료의 종류와 이의 함유량)은 특별히 한정되는 것이 아니다. 예를 들면, 탄소 분말에 전기전도성을 부여하기 위한 전기전도 보조제(카본 블랙 등)과, 결합제로 이루어진 열가소성 수지[폴리비닐리덴플루오로에틸렌(PVDF) 등]가 첨가될 수 있다.
전기전도 보조제로서는 카본 블랙 이외에 분말 그래파이트 등을 사용할 수 있다. 결합제로서는 PVDF 이외에 PTFE, PE, PP, 불소 고무 등을 사용할 수 있다.
아노드 집전체(12)는 아노드(10)에 전기적으로 접속된 상태로 배치되어 있다. 캐소드 집전체(14)는 캐소드(20)에 전기적으로 접속된 상태로 배치되어 있다. 아노드 집전체(12) 및 캐소드 집전체(14)는 아노드(10) 및 캐소드(20)로의 전하의 이동을 충분하게 실시할 수 있는 양도체이면 특별히 한정되지 않으며, 공지된 전기 이중층 캐퍼시터에 사용되고 있는 집전체를 사용할 수 있다. 예를 들면, 알루미늄 등의 금속박 등을 들 수 있으며, 금속박으로서는 에칭가공된 것이나 압연가공된 것 등을 특별한 제한없이 사용할 수 있다.
아노드(10)와 캐소드(20) 사이에 배치되는 세퍼레이터(30)는 절연성 다공체로 형성되어 있으면 특별히 한정되지 않으며, 공지된 전기 이중층 캐퍼시터에 사용 되고 있는 세퍼레이터를 사용할 수 있다. 이러한 절연성 다공체로서는, 예를 들면, 폴리에틸렌, 폴리프로필렌 또는 폴리올레핀 등의 수지로 이루어진 필름의 적층체나 상기 수지의 혼합물의 연신막, 또는 셀룰로스, 폴리에스테르 및 폴리프로필렌으로 이루어진 그룹으로부터 선택되는 하나 이상의 구성 재료로 이루어진 섬유 부직포 등을 들 수 있다.
아노드 집전체(12), 아노드(10), 캐소드(20) 및 캐소드 집전체(14)의 각각의 측단면은 동일한 수직면 위에 일치하도록 형성되어 있는 것이 바람직하다. 또한, 이러한 측단면에 대하여 세퍼레이터(30)의 측단면이 외측에 돌출되도록 형성되어 있는 것이 바람직하다.
전해질 용액(도시되지 않음)은 아노드(10), 캐소드(20) 및 세퍼레이터(30)의 내부에 함유되어 있으며, 다시 케이스(50)의 내부 공간에 충전될 수 있다. 이러한 전해질 용액은 특별히 한정되지 않으며, 공지된 전기 이중층 캐퍼시터에 사용되고 있는 전해질 용액(전해질 수용액, 유기 용매를 사용하는 전해질 용액)을 사용할 수 있다. 단, 전해질 수용액은 전기화학적으로 분해전압이 낮은 것에 따라 캐퍼시터의 내용(耐用) 전압이 낮게 제한되므로 유기 용매를 사용하는 전해질 용액(비수 전해질 용액)인 것이 바람직하다.
또한, 전해질 용액의 종류는 특별히 한정되지 않지만, 일반적으로는 용질의 용해도, 해리도, 액의 점성을 고려하여 선택되며, 고전기전도율이면서 또한 고전위 창(분해 개시전압이 높다)의 전해질 용액인 것이 바람직하다. 예를 들면, 대표적인 예로서는 테트라에틸암모늄 테트라플루오로보레이트와 같은 4급 암모늄염, 프로 필렌 카보네이트, 디에틸렌 카보네이트, 아세토니트릴 등의 유기 용매에 용해된 것이 사용된다. 또한, 이 경우, 혼입 수분을 엄중히 관리하는 것이 필요하다.
전해질 용액은 액상의 상태 이외에 겔화제를 첨가함으로써 수득되는 겔상 전해질일 수 있다. 또한, 액상 전해질을 대신하여 고체 고분자 전해질 등의 고체 전해질을 사용할 수 있다.
본 실시 형태에서는 도 3에 도시된 바와 같이 소체(3)의 두께 T1은 600㎛ 이하로 설정되어 있다. 아노드(10)의 두께 T2와 캐소드(20)의 두께 T3의 합계는 소체(3)의 두께 T1의 80% 이하, 바람직하게는 65% 이하로 설정되어 있다. 소체(3)의 두께가 600㎛ 이하로 설정되므로 전기 이중층 캐퍼시터(1)를 보다 한층 박형화할 수 있다. 그런데, 소체(3)의 두께가 600㎛ 이하로 설정됨으로써 소체(3)가 굴곡되기 쉬워진다. 그러나, 아노드(10)의 두께 T2와 캐소드(20)의 두께 T3의 합계가 소체(3)의 두께의 80% 이하로 설정되어 있으므로 아노드(10) 및 캐소드(20)에서 깨어지거나 균열 등의 발생이 억제된다. 그 결과, 전기 이중층 캐퍼시터(1)는 양호한 전기적 특성을 확보할 수 있다.
특히, 아노드(10)의 두께 T2와 캐소드(20)의 두께 T3의 합계가 소체(3)의 두께 T1의 65% 이하로 설정됨으로써 아노드 및 캐소드의 두께 방향에 대한 저항치를 낮출 수 있으며, 장치 전체의 내부저항을 낮출 수 있다.
그런데, 아노드(10)의 두께 T2와 캐소드(20)의 두께 T3의 합계는 소체(3)의 두께의 10% 이상으로 설정되어 있는 것이 바람직하다. 아노드(10)의 두께 T2와 캐소드(20)의 두께 T3의 합계가 소체(3)의 두께의 10% 미만이면 아노드(10) 및 캐소 드(20)의 두께가 너무 얇기 때문에, 활성 물질층을 균일하게 작성하는 것이 대단히 곤란해지며, 전기 이중층 캐퍼시터(1)의 전기적 특성이 저하될 우려가 있다. 아노드(10)의 두께 T2와 캐소드(20)의 두께 T3의 합계를 소체(3)의 두께의 10% 이상으로 설정함으로써 전기 이중층 캐퍼시터(1)는 양호한 전기적 특성을 보다 한층 적절하게 확보할 수 있다.
케이스(50)는 가요성을 갖는 필름(52)(예: 복합 포장 필름)이며, 두께가 150㎛ 이하의 필름을 사용하여 형성한 케이스이다. 케이스(50)는 필름(52)을 약 1/2로 접어 중첩한 내면 중의 테두리 부분끼리를 열 밀봉(열 융착)하여 작성되어 있다. 케이스(50)의 내부(필름(52)의 열 밀봉되지 않은 부분 영역에 의해 형성되는 공간)에는 소체(3)와 전해질 용액(5)(일부가 아노드(10), 캐소드(20) 및 세퍼레이터(30) 중에 함유되어 있다)가 수용되어 있다.
아노드(10)에는 한쪽 말단부가 당해 아노드(10)에 전기적으로 접속되는 동시에 다른쪽 말단부가 케이스(50)의 외부에 돌출되는 금속제 리드(60)가 접속된다. 또한, 캐소드(20)에는 한쪽 말단부가 당해 캐소드(20)에 전기적으로 접속되는 동시에 다른쪽 말단부가 케이스(50)의 외부에 돌출되는 금속제 리드(62)가 접속된다. 금속제 리드(60, 62) 이외에 아노드 집전체 및 캐소드 집전체의 일부를 케이스(50)의 외부에 돌출시킬 수 있다.
다음에, 상기한 전기 이중층 캐퍼시터(1)의 제조방법의 일례에 관해서 설명한다.
소체(3)의 제조방법은 특별히 한정되지 않으며, 공지된 전기 이중층 캐퍼시 터(1)의 제조에 채용되고 있는 공지된 박막 제조기술을 사용할 수 있다.
구체적으로는, 우선 부활처리제의 활성탄 등의 탄소재료, 전기전도성을 부여하기 위한 전기전도 보조제(카본 블랙 등), 결합제(PTFE 등) 등의 아노드(10) 및 캐소드(20)로 이루어진 다공체층을 형성하기 위한 구성 재료를 상기 결합제를 용해 또는 분산할 수 있는 용매 속에 투입하여 혼합함으로써 다공체층 형성용 도포액을 제조한다. 상기 용매에는 NMP(N-메틸피롤리돈)나 MIBK(메틸 이소부틸 케톤) 등을 사용할 수 있다.
다음에, 아노드 집전체(12) 위에 다공체층 형성용 도포액을 도포하고, 건조시켜 아노드(10)를 형성한다. 이 때, 압연 롤을 사용하여 아노드 집전체(12)와 건조후의 아노드(10)를 프레스할 수 있다. 또한, 동일한 순서로 캐소드 집전체(14) 위에 캐소드(20)를 형성한다.
다음에, 아노드 집전체(12) 위에 형성된 아노드(10)와, 캐소드 집전체(14) 위에 형성된 캐소드(20) 사이에 세퍼레이터(30)를 접촉한 상태(비접착 상태)로 배치하여, 적층체를 형성한다. 적층체는 아노드 집전체(12), 아노드(10), 세퍼레이터(30), 캐소드(20) 및 캐소드 집전체(14)를 이의 순서로 배치되어 이루어진다.
여기서, 상기 적층체는 아노드(10) 및 캐소드(20)로 이루어진 전극(다공체층)이 탄소 전극(분극성 전극)의 경우, 예를 들면, 공지된 방법에 따라 부활처리제의 활성탄 등의 탄소재료를 사용하여 시트상의 전극(아노드(10) 및 캐소드(20))을 제작할 수 있다. 이 경우, 예를 들면, 탄소재료를 5 내지 100㎛ 정도로 분쇄하여 입도를 정리한 다음, 예를 들면, 탄소 분말에 전기전도성을 부여하기 위한 전기전 도 보조제(카본 블랙 등)과, 예를 들면, 결착제(PTFE 등)을 첨가하여 혼련하고, 혼련물을 가압 연신하여 시트상으로 성형하여 제조할 수 있다.
다음에, 상기한 바와 같이 하여 형성한 적층체에 대해 하기의 열처리 및 가압처리를 실시함으로써 소체(3)를 완성한다. 이러한 열처리 및 가압처리에는 열처리 및 가압처리를 실시하는 수단(핫 프레스)를 사용할 수 있다.
우선, 가열 부재인 한 쌍의 판상의 금형간에 상기 적층체를 배치한다. 각 금형의 적층체에 접하는 면(가열하는 면)은 적층체의 크기 이상으로 설정되어 있다.
다음에, 한 쌍의 금형으로 적층체를 끼우도록 하여, 적층체를 가압하면서 가열하여 열처리 및 가압처리를 실시한다. 여기서, 열처리 온도는 세퍼레이터가 연화되지 않는 온도로 하며, 예를 들면, 150 내지 250℃로 하는 것이 바람직하다. 또한, 압력은 20 내지 10Okg/cm2로 하는 것이 바람직하다. 이에 따라, 아노드 집전체(12), 아노드(10), 세퍼레이터(30), 캐소드(20) 및 캐소드 집전체(14)가 일체화된 상태의 적층체인 소체(3)가 수득된다.
다음에, 소체(3)를 하기의 순서로 케이스(50) 내에 밀폐한 상태로 수용한다.
우선, 필름(52)을 준비한다. 필름(52)을 먼저 기재한 복합 포장 필름으로 구성하는 경우에는 드라이 라미네이션법, 웨트 라미네이션법, 핫 멜트 라미네이션법, 엑스트루젼 라미네이션법 등의 공지된 제조법을 사용하여 제작한다. 예를 들면, 복합 포장 필름을 구성하는 합성 수지제의 층으로 이루어진 필름, 알루미늄 등으로 이루어진 금속박을 준비한다. 금속박은, 예를 들면, 금속재료를 압연가공함 으로써 준비할 수 있다. 다음에, 바람직하게는 먼저 기재한 복수의 층의 구성으로 되도록, 합성 수지제의 층으로 이루어진 필름 위에 접착제를 개재시켜 금속박을 붙이는 등으로 복합 포장 필름(다층 필름)을 제작한다. 그리고, 복합 포장 필름을 소정의 크기로 절단하여, 사각형 모양의 필름(52)을 1장 준비한다.
다음에, 1장의 필름(52)을 절곡하여 소체(3)를 배치한다.
다음에, 필름(52)의 열 융착시켜야 할 접촉 부분중에서 필름(52)의 열 융착해야 할 테두리 부분 사이에 리드(60, 62)가 배치되는 부분에 대하여 열 융착처리를 실시한다. 여기서, 아노드용 리드(60)의 표면에는 케이스(50)의 충분한 밀봉성을 보다 확실하게 수득하는 관점에서 먼저 기재한 접착제를 도포하는 것이 바람직하다. 이에 따라, 열 융착처리의 후에 아노드용 리드(60)와 필름(52) 사이에는 이들의 밀착성에 기여하는 접착제로 이루어진 접착제층이 형성된다. 다음에, 이상 설명한 순서와 동일한 순서로, 캐소드용 리드(62)의 주위의 부분에 관해서도 열 융착처리를 상기한 열 융착처리와 동시 또는 별도로 실시함으로써 충분한 밀봉성을 갖는 케이스(50)를 형성할 수 있다.
다음에, 필름(52)의 테두리 부분(밀봉부) 중에서 아노드용 리드(60)의 주위의 부분 및 캐소드용 리드(62)의 주위의 부분 이외의 부분을, 예를 들면, 밀봉기를 사용하여 소정의 가열조건으로 원하는 밀봉 폭만 열 밀봉(열 용착)한다. 이 때, 전해질 용액(5)을 주입하기 위한 개구부를 확보하기 위해 일부의 열 밀봉을 실시하지 않은 부분을 설치한다. 이에 따라 개구부를 갖는 상태의 케이스(50)가 수득된다.
그리고, 상기한 개구부에서 전해질 용액(5)을 주입한다. 계속해서, 감압 밀봉기를 사용하여, 케이스(50)의 개구부를 밀봉한다. 이와 같이 하여 케이스(50) 및 전기 이중층 캐퍼시터(1)의 제작이 완료된다.
이상, 본 발명의 적합한 실시 형태에 관해서 상세하게 설명했지만, 본 발명은 상기 실시 형태로 한정되는 것이 아니다. 예를 들면, 상기 실시 형태에서는 소체(3)가 아노드 집전체(12) 및 캐소드 집전체(14)를 포함하여 구성되어 있는 경우에 관해서 설명했지만, 소체(3)가 집전체를 포함하지 않으며 아노드(10), 캐소드(20) 및 세퍼레이터(30)로 구성될 수 있다.
소체(3)는 도 4에 도시된 바와 같이 세퍼레이터(30)를 아노드(10)와 캐소드(20)에 끼운 단위 구조체를, 집전체(40, 41, 42)를 사이에 개재시켜 복수 적층한 구성으로 할 수 있다.
또한, 상기 실시 형태의 설명에서는 전기화학 장치가 전기 이중층 캐퍼시터인 경우에 관해서 설명했지만, 본 발명의 전기화학 장치는 전기 이중층 캐퍼시터로 한정되는 것이 아니며, 예를 들면, 알루미늄 전해 콘덴서, 유사 용량 캐퍼시터, 레독스 캐퍼시터 등의 전기화학 캐퍼시터 및 리튬 이온 2차 전지 등의 2차 전지나 1차 전지일 수 있다. 또한, 본 발명의 전기화학 장치 모듈은 이들을 병렬 또는 직렬로 접속하여 이루어진 것일 수 있다.
실시예
이하, 실시예 및 비교예에 기초하여 본 발명을 보다 구체적으로 설명하지만, 본 발명은 하기 실시예로 한정되는 것이 아니다.
실시예 1
(1) 소체의 제작
아노드 및 캐소드는 하기 순서에 따라 제작한다. 우선, 부활처리를 실시한 활성 탄소재료(활성탄)와, 결합제로 이루어진 열가소성 수지(PVDF)와, 전기전도 보조제(카본 블랙)를 이들의 질량비가 탄소재료:전기전도 보조제:결합제= 8:1:1로 되도록 배합하고, 이것을 용매인 NMP 중에 투입하여 혼합함으로써 전극 형성용 도포액(이하, 「도포액 EM」이라고 한다)을 제조한다. 사용되는 활성탄의 평균 입자 직경은 5㎛ 정도이다. 사용되는 카본 블랙의 평균 입자 직경은 40nm 정도이다.
다음에, 이러한 도포액 EM을 알루미늄박으로 이루어진 집전체의 한쪽의 면 위에 균일하게 도포한다. 집전체의 두께는 20㎛이다. 다음에, 건조처리에 의해 도포막에서 NMP를 제거한 다음, 압연 롤을 사용하여 집전체와 건조후의 도포막으로 이루어진 적층체를 프레스하고, 알루미늄박으로 이루어진 집전체의 한쪽의 면 위에 전자전도성 다공체층(두께: 25㎛)이 형성된 적층체를 제작한다. 다공체층의 두께는 25㎛이다. 이러한 다공체층은 아노드 또는 캐소드로 이루어진 층이다. 또한, 도포액 EM을 알루미늄박에 도포할 때에 알루미늄박의 테두리 부분에는 도포액 EM이 도포되지 않은 부분을 설치한다.
다음에, 이러한 적층체를 천공 금형에 의해 사각형 모양(7.6mm ×7.6mm)으로 천공한 것을 2개 제작하고, 이러한 2개의 적층체로 재생 셀룰로스 부직포로 이루어 진 사각형 모양(7.8mm ×7.8mm)의 세퍼레이터를 끼워 상기한 열처리 및 가압처리를 실시하는 수단(핫 프레스)을 사용하여, 2개의 적층체와 세퍼레이터를 열압착한다. 세퍼레이터의 두께는 17㎛이다. 또한, 열처리 온도는 230℃, 압력은 90kg/cm2, 처리시간은 40초로 한다. 이에 따라 아노드 집전체, 아노드, 세퍼레이터, 캐소드 및 캐소드 집전체가 이의 순서로 순차적으로 적층된 소체를 제작한다. 여기서 아노드 및 캐소드에는 도포액 EM이 도포되지 않은 리드부(폭 3mm, 길이 8mm, 두께 20㎛)가 일체화되어 있다.
수득된 소체의 두께는 147㎛이다. 아노드의 두께와 캐소드의 두께의 합계는 50㎛이다. 따라서, 소체의 두께에 대한 아노드의 두께와 캐소드의 두께의 합계의 비율(%)은 46.7(= 50/107 ×100)이다.
(2) 전기 이중층 캐퍼시터의 제작
가요성을 갖는 복합 포장 필름으로서, 전해질 용액에 접촉되는 합성 수지제의 재(再) 내부의 층(변성 폴리프로필렌으로 이루어진 층, 두께 40㎛), 알루미늄박으로 이루어진 금속층(두께: 40㎛), 폴리아미드로 이루어진 층(두께: 20㎛)이 이의 순서로 순차적으로 적층된 적층체(두께: 100㎛, 크기 24.0mm ×15.Omm)를 준비한다.
다음에, 복합 포장 필름의 큰 변의 약 1/2의 위치에서 절곡하여 소체(3)를 배치한다. 이 때, 복합 포장 필름과 아노드용 리드 및 캐소드용 리드가 접하는 부분에 접착제층으로서, 산 변성 폴리프로필렌 필름(두께: 30㎛)을 피복한다.
다음에, 아노드용 리드 및 캐소드용 리드의 주위에 열 융착처리를 실시한다. 또한, 열 융착처리의 조건은 복합 포장 필름의 테두리 부분에 거는 압력을 0.05Pa로 하고, 185℃에서 10초 동안 실시한다.
다음에, 복합 포장 필름의 밀봉 부분 중에서 아노드용 리드의 주위 부분 및 캐소드용 리드의 주위 부분 이외의 부분을, 열 융착처리를 실시한다. 이 때, 비수 전해질 용액을 주입하기 위한 개구부를 확보하기 위해 일부의 열 밀봉을 실시하지 않는 부분을 설치한다.
다음에, 개구부에서, 케이스내로 비수 전해질 용액(1.2mol/L의 트리에틸메틸암모늄 테트라플루오로보레이트의 프로필렌 카보네이트 용액)을 주입한다. 계속해서 감압 열 밀봉기를 사용하여 개구부를 밀봉한다. 이와 같이 하여 전기 이중층 캐퍼시터를 작성한다. 또한 전기 이중층 캐퍼시터의 외형은 12.0mm ×15.0mm이다.
실시예 2
아노드의 두께 및 캐소드의 두께를 10O㎛로 하는 이외에는 실시예 1과 동일하게 하여, 전기 이중층 캐퍼시터를 제작한다. 전기 이중층 캐퍼시터의 두께는 657㎛이다. 소체의 두께는 257㎛이다. 아노드의 두께와 캐소드의 두께의 합계는 200㎛이다. 따라서, 소체의 두께에 대한 아노드의 두께와 캐소드의 두께의 합계의 비율(%)은 77.8(= 200/257 ×100)이다.
실시예 3
아노드의 두께 및 캐소드의 두께를 5㎛로 하는 이외에는 실시예 1과 동일하게 하여 전기 이중층 캐퍼시터를 제작한다. 전기 이중층 캐퍼시터의 두께는 145㎛이다. 소체의 두께는 75㎛이다. 아노드의 두께와 캐소드의 두께의 합계는 10㎛이다. 따라서, 소체의 두께에 대한 아노드의 두께와 캐소드의 두께의 합계의 비율(%)은 14.9(= 10/67 ×100)이다.
실시예 4
아노드 집전체의 두께 및 캐소드 집전체의 두께를 15㎛로 하고, 아노드의 두께 및 캐소드의 두께를 25㎛로 하는 이외에는 실시예 1과 동일하게 하여 전기 이중층 캐퍼시터를 제작한다. 전기 이중층 캐퍼시터의 두께는 297㎛이다. 소체의 두께는 97㎛이다. 아노드의 두께와 캐소드의 두께의 합계는 50㎛이다. 따라서, 소체의 두께에 대한 아노드의 두께와 캐소드의 두께의 합계의 비율(%)은 51.5(= 50/97 ×100)이다.
실시예 5
아노드 집전체의 두께 및 캐소드 집전체의 두께를 15㎛로 하고, 아노드의 두께 및 캐소드의 두께를 80㎛로 하는 이외에는 실시예 1과 동일하게 하여 전기 이중층 캐퍼시터를 제작한다. 전기 이중층 캐퍼시터의 두께는 407㎛이다. 소체의 두께는 207㎛이다. 아노드의 두께와 캐소드의 두께의 합계는 160㎛이다. 따라서, 소체의 두께에 대한 아노드의 두께와 캐소드의 두께의 합계의 비율(%)은 77.3(= 160/207 ×100)이다.
비교예 1
아노드의 두께 및 캐소드의 두께를 150㎛로 하는 이외에는 실시예 1과 동일하게 하여 전기 이중층 캐퍼시터를 제작한다. 전기 이중층 캐퍼시터의 두께는 557㎛이다. 소체의 두께는 357㎛이다. 아노드의 두께와 캐소드의 두께의 합계는 300㎛이다. 따라서, 소체의 두께에 대한 아노드의 두께와 캐소드의 두께의 합계의 비율(%)은 84.0(= 300/357 ×100)이다.
비교예 2
아노드의 두께 및 캐소드의 두께를 200㎛로 하는 이외에는 실시예 1과 동일하게 하여 전기 이중층 캐퍼시터를 제작한다. 전기 이중층 캐퍼시터의 두께는 657㎛이다. 소체의 두께는 457㎛이다. 아노드의 두께와 캐소드의 두께의 합계는 400㎛이다. 따라서, 소체의 두께에 대한 아노드의 두께와 캐소드의 두께의 합계의 비율(%)은 87.6(= 400/457 ×100)이다.
비교예 3
아노드의 두께 및 캐소드의 두께를 3㎛로 하는 이외에는 실시예 1과 동일하게 하여 전기 이중층 캐퍼시터를 제작한다. 전기 이중층 캐퍼시터의 두께는 263㎛이다. 소체의 두께는 63㎛이다. 아노드의 두께와 캐소드의 두께의 합계는 6㎛이 다. 따라서, 소체의 두께에 대한 아노드의 두께와 캐소드의 두께의 합계의 비율(%)은 9.5(= 6/63 ×100)이다.
[전기화학 장치의 특성 평가시험]
실시예 1 내지 5 및 비교예 1 내지 3의 전기 이중층 캐퍼시터를 각각 5개 제작하고, 각 5개의 전기 이중층 캐퍼시터(번호 1 내지 5)에 관해 굴곡 시험 전후에 전기 이중층 캐퍼시터의 용량을 측정한다.
전기 이중층 캐퍼시터의 용량은 아래와 같이 하여 측정한다.
충방전 시험장치를 사용하고 정격 전압(2.7V)으로 25℃에서 1시간의 정전압 충전을 실시한다. 그리고, 종지 전압을 0V로 하여 0.5mA의 정전류 방전을 한다. 이때에 방전곡선(방전 전압-방전 시간)으로부터 방전 에너지(방전 전압 ×전류의 시간 적분으로서 합계 방전 에너지[W·s]를 구하고, 용량[F]= 2 × 합계 방전 에너지[W·s]/(방전 개시전압[V])2의 관계식을 사용하여 전기 이중층 캐퍼시터 모듈의 용량[F]을 구한다.
굴곡 시험은 아래와 같이 실시한다.
우선, 실시예 1 내지 5 및 비교예 1 내지 3의 번호 1 내지 5의 전기 이중층 캐퍼시터에 관해 시험체 TS를 각각 제작한다(도 5 참조). 시험체 TS는 하기 순서로써 제작한다.
한쪽 면 전체에 양면 테이프를 붙인 2장의 PET 필름 FL을 준비한다. 그리고, 2장의 PET 필름 FL 사이에 전기 이중층 캐퍼시터 EC를 끼우고, 로울러를 사용 하여 2장의 PET 필름 FL을 붙인다. 이에 따라, 도 5에 도시된 시험체 TS가 제작된다. 전기 이중층 캐퍼시터 EC는 PET 필름 FL의 중앙에 위치한다. 2장의 PET 필름 FL은 직사각형 모양(85mm ×54mm)이며, 두께가 200㎛이다. 전기 이중층 캐퍼시터 EC에는 한쪽 말단이 PET 필름 FL의 외부로 신장되는 한 쌍의 단자 ET가 접속되어 있다. 한쪽의 단자 ET의 다른쪽 말단은 전기 이중층 캐퍼시터 EC의 리드(60)에 전기적으로 접속되고, 다른쪽의 단자 ET의 다른쪽 말단은 전기 이중층 캐퍼시터 EC의 리드(62)에 전기적으로 접속되어 있다.
다음에, 도 6의 (a)에 도시된 바와 같이 시험체 TS의 큰 변 방향의 한쪽 말단부를 클램프 CL에 끼워 고정한다. 시험체 TS의 클램프 CL에 끼운 부분의 큰 변 방향에서의 길이 D1은 36.5mm로 설정되어 있다. 그리고, 시험체 TS를 한쪽 말단이 클램프 CL에 고정된 시험체 TS의 다른쪽 말단이 소정의 길이 D2(= 20mm) 이동하도록, 소정 회수(250회) 가요시킨다.
다음에, 도 6의 (b)에 도시된 바와 같이 시험체 TS의 짧은 변 방향의 한쪽 말단부를 클램프 CL에 끼워 고정한다. 시험체 TS의 클램프 CL에 끼운 부분의 짧은 변 방향에서의 길이 D3은 16.5mm로 설정되어 있다. 그리고, 시험체 TS를 한쪽 말단이 클램프 CL에 고정된 시험체의 다른쪽 말단이 소정의 길이 D4(= 10mm) 이동하도록, 소정 회수(250회) 가요시킨다.
실시예 1 내지 5 및 비교예 1 내지 3의 번호 1 내지 5의 전기 이중층 캐퍼시터에서, 굴곡 시험 전후에 용량의 측정결과를 도 7에 도시한다.
실시예 1 내지 5의 번호 1 내지 5의 전기 이중층 캐퍼시터는 굴곡 시험 전후 에 용량이 거의 변화되지 않는다. 이에 대해, 비교예 1의 번호 2, 번호 5, 비교예 2의 번호 1 내지 4의 전기 이중층 캐퍼시터는 충전을 실시할 수 없다. 비교예 1의 번호 3, 비교예 2의 번호 5의 전기 이중층 캐퍼시터는 굴곡 시험후의 용량이 굴곡 시험전의 용량보다 현저하게 감소된다. 비교예 3에서는 아노드 및 캐소드 작성시에 도포액을 균일하게 도포할 수 없으며, 도포막 두께에 대하여 대폭적으로 용량이 적어져서 실용에 적합하지 않다. 또한, 굴곡 시험후의 각 시험체의 전기 이중층 캐퍼시터를 분해하여, 소체의 상태를 육안으로 확인한다. 그 결과, 실시예 1 내지 5의 번호 1 내지 5의 전기 이중층 캐퍼시터 및 비교예 3의 번호 1 내지 5의 전기 이중층 캐퍼시터는 소체에 전혀 변화가 보이지 않는다. 이에 대해, 충전을 실시할 수 없었던 번호 1 내지 4 및 굴곡 시험 전후에 용량이 현저하게 감소된 비교예 1의 번호 3, 비교예 2의 번호 5에서는, 아노드나 캐소드가 깨어지거나 균열이 발생하여, 아노드와 캐소드가 단락되는 것이 확인된다. 또한, 아노드나 캐소드의 파편이 전해질 용액중에 분산되어 있는 것이 확인된다.
다음에, 하기의 실시예 6 내지 8 및 비교예 4에서는 전기 이중층 캐퍼시터의 소체의 두께와 당해 전기 이중층 캐퍼시터의 굴곡 용이성의 관계를 확인한다.
실시예 6
아노드의 두께 및 캐소드의 두께를 260㎛로 하는 이외에는 실시예 1과 동일하게 하여 전기 이중층 캐퍼시터를 제작한다. 전기 이중층 캐퍼시터의 두께는 777㎛이다. 소체의 두께는 577㎛이다.
실시예 7
아노드의 두께 및 캐소드의 두께를 10O㎛로 하는 이외에는 실시예 1과 동일하게 하여 전기 이중층 캐퍼시터를 제작한다. 전기 이중층 캐퍼시터의 두께는 457㎛이다. 소체의 두께는 257㎛이다.
실시예 8
아노드의 두께 및 캐소드의 두께를 10㎛로 하는 이외에는 실시예 1과 동일하게 하여 전기 이중층 캐퍼시터를 제작한다. 전기 이중층 캐퍼시터의 두께는 277㎛이다. 소체의 두께는 77㎛이다.
비교예 4
아노드의 두께 및 캐소드의 두께를 350㎛로 하는 이외에는 실시예 1과 동일하게 하여 전기 이중층 캐퍼시터를 제작한다. 전기 이중층 캐퍼시터의 두께는 957㎛이다. 소체의 두께는 757㎛이다.
여기서는 하기의 굴곡 시험을 실시한다. 도 8에 도시된 바와 같이 실시예 6 내지 8 및 비교예 4의 각 전기 이중층 캐퍼시터 EC의 리드가 배치되어 있는 측의 말단부를 클램프 CL에 끼워 고정하고, 전기 이중층 캐퍼시터 EC의 고정위치로부터 소정의 길이 D5(= 7mm) 떨어진 위치에 소정의 부하 L(= 500g)을 가할 때에 전기 이중층 캐퍼시터 EC의 변형량 DM을 측정한다. 각 전기 이중층 캐퍼시터 EC의 클램프 CL에 끼운 부분의 길이 D6은 5mm로 설정되어 있다.
전기 이중층 캐퍼시터의 변형량을 측정한 결과를 도 9에 도시한다. 도 9에서 알 수 있는 바와 같이, 실시예 6 내지 8의 전기 이중층 캐퍼시터의 변형량은 1.0mm 이상이고, 소체의 두께가 600㎛ 이하인 전기 이중층 캐퍼시터는 굴곡되기 쉬운 것이 확인된다. 이에 대해, 비교예 4의 전기 이중층 캐퍼시터의 변형량은 0.5mm 미만이며, 소체의 두께가 600㎛보다 큰 전기 이중층 캐퍼시터는 굴곡되기 어려운 것이 확인된다.
이상에 의해, 본 발명의 전기화학 장치에 따르면, 양호한 전기적 특성을 확보하면서, 보다 한층 박형화를 실현할 수 있는 것이 확인된다.
Claims (8)
- 제1 전극 및 제2 전극과 이들 제1 및 제2 전극을 서로 분리시키는 세퍼레이터를 갖는 소체를 구비하고,제1 전극 및 제2 전극이 전극 활성물질을 구성 재료로서 함유하는 전기전도성 활성물질 함유층과 당해 활성물질 함유층에 전기적으로 접속된 상태로 배치된 전기전도성 집전체를 포함하며,소체의 두께가 600㎛ 이하로 설정되고,제1 전극에 함유되어 있는 활성물질 함유층과 제2 전극에 함유되어 있는 활성물질 함유층을 합한 두께가 소체의 두께의 80% 이하로 설정되어 있음을 특징으로 하는 전기화학 장치.
- 제1항에 있어서, 제1 전극에 함유되어 있는 활성물질 함유층과 제2 전극에 함유되어 있는 활성물질 함유층을 합한 두께가 소체의 두께의 10% 이상으로 설정되어 있음을 특징으로 하는 전기화학 장치.
- 제1항에 있어서, 제1 전극의 두께 및 제2 전극의 두께의 합계가 소체의 두께의 10% 이상으로 설정되어 있는 전기화학 장치.
- 제1항에 있어서, 제1 전극에 함유되어 있는 활성물질 함유층과 제2 전극에 함유되어 있는 활성물질 함유층을 합한 두께가 소체의 두께의 65% 이하로 설정되어 있는 전기화학 장치.
- 제1항에 있어서, 제1 전극의 집전체, 제1 전극의 활성물질 함유층, 제2 전극의 활성물질 함유층 및 제2 전극의 집전체 각각의 측단면이 동일한 수직면 위에 일치하도록 형성되어 있는 전기화학 장치.
- 제5항에 있어서, 세퍼레이터의 측단면이 수직면보다도 외측에 돌출되어 있는 전기화학 장치.
- 제1항에 있어서, 제1 전극의 활성물질 함유층 및 제2 전극의 활성물질 함유층이 전자전도성 다공체 입자를 구성 재료로서 함유하는 다공체층으로 이루어져 있고, 세퍼레이터가 절연성 다공체로부터 형성되어 있는 전기화학 장치.
- 제7항에 있어서, 제1 전극의 활성물질 함유층, 제2 전극의 활성물질 함유층 및 세퍼레이터에 액상 전해질이 함유되어 있는 전기화학 장치.
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