KR20060052147A - 연료 전지의 유체 및 기체용 라인 시스템 - Google Patents

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KR20060052147A
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Abstract

매질과 접촉되어 수송되는 최심 층(I)이 EVOH 주형 조성물의 층(II)에 연결된 폴리올레핀 주형 조성물을 포함하고, 층(I)과 층(II) 사이의 복합물이 산 무수물 그룹, 카복실산 그룹, N-아실락탐 그룹, 에폭사이드 그룹 및 트리알콕시실란 그룹으로부터 선택된 관능성 그룹을 함유하는 폴리올레핀을 포함하는 층(I)의 접촉 표면으로 제조되는, 연료 전지의 라인 시스템의 소자는 저가로 생산될 수 있고, 수송되는 매질에 대해 우수한 배리어(barrier) 작용을 한다.
연료 전지의 라인 시스템의 소자

Description

연료 전지의 유체 및 기체용 라인 시스템{Line system for fluids and gases in a fuel cell}
본 발명은 유체 및 기체와 접촉하는 연료 전지의 라인 시스템의 소자에 관한 것이다.
보다 엄격한 환경 법률은 자동차의 제조에서 새로운 엔진 디자인을 계획하도록하는데, 이는 입법자들이 보다 강력하게 방출량, 구체적으로 NOx 방출량을 중요시하기 때문이다. 연료 전지는 가능한 대안적인 엔진 디자인을 나타낸다.
연료 전지는 다수의 양태로 선행 기술에서 장기간 동안 존재하였다. 이들 모두 중에서, 연료는 양극 공간으로 공급되고, 공기 또는 산소는 음극 공간으로 공급된다. 이러한 반응물은 촉매적으로 전극에서 반응된다. 수소, 메탄올, 글리콜, 메탄, 부탄, 고급 탄화수소 등을 연료로서 사용할 수 있으나, 단지 첫번째 것만 대략 실온에서 작동하는 연료 전지를 자동차에 동력을 공급하는데 사용할 수 있도록 충분히 높은 유동 밀도를 성취할 수 있게 한다. 다른 연료는 중간 온도 또는 고온에서만 연료 전지를 만족스럽게 반응시킬 수 있지만, 이는 정치 단위에서 첫번째 중요한 가능성이다. 메탄올 또는 탄화수소를 사용하여 조작하는 연료 전지 단위로부터 이의 전원을 공급받는 전기적 구동 시스템을 갖는 자동차에서, 이에 따라, 연료를 승온에서 개질제 중에서 스팀을 사용하여 수소 및 이산화탄소로 변환시키고, 반응 기체에서 부산물인 일산화탄소를 제거하고, 수소/CO2 혼합물을 양극 공간으로 공급한다. 본원에서 수-포화된 산성 이온-교환 막이 다공성 촉매-함유 전극 사이에 위치한 "양자 교환 막 연료 전지"가 당해 목적에 바람직하다. 그러나, 개질제를 과잉으로 되게 하는 메탄올의 직적 산화 작업은 자동차 적용에서 또한 수행된다.
연료 공급용 라인은 보통 스테인레스 스틸로 만들어졌다. 그러나, 이러한 라인은 고가이다.
JP 2002-213659 A에는 폴리올레핀 내부 층, EVOH 중간 층 및 폴리아미드 외부 층을 포함하는 수소용 라인이 기재되어 있다. 이러한 층 사이의 일반적으로 불만족스러운 부착 문제는 보다 상세하게 기재되지는 않지만 부착물을 사용하여 처리하는 것으로 부분적으로 알 수 있다.
상기한 관점에서, 본 발명의 목적은 탄화수소, 알콜 및 수소에 대해 개선된 배리어(barrier) 작용을 하고 또한 개별적인 층 자체가 서로 완전히 부착되는 연료 전지의 라인 시스템의 소자를 제공하는 것이다.
또한, 전해질 또는 양극 물질과 반응할 수 있는 성분은 라인 시스템의 물질로부터 거의 실질적으로 침출되지 않도록 하여 촉매 독 또는 바람직하지 않은 극성을 예방할 수 있어야 한다.
상기한 목적은 매질과 접촉되어 수송되는 최심 층(I)이 EVOH 주형 조성물의 층(II)에 연결된 폴리올레핀 주형 조성물을,
a) 폴리아미드 주형 조성물의 층(III),
b) 관능화된 폴리올레핀을 포함하는 주형 조성물의 층(IV) 및
c) 폴리올레핀이 관능화되지 않은 폴리올레핀 주형 조성물의 층(V)으로부터 선택된 추가 층을 포함할 수 있는 복합물과 함께 포함하는, 연료 전지의 라인 시스템의 소자에 의해 성취되고, 여기서, 층(I)과 층(II) 사이의 복합물은 산 무수물 그룹, 카복실산 그룹, N-아실락탐 그룹, 에폭사이드 그룹 및 트리알콕시실란 그룹으로부터 선택된 관능성 그룹을 함유하는 폴리올레핀을 포함하는 층(I)의 접촉 표면으로 제조된다.
이러한 소자는, 예를 들면, 최심 층이 폴리올레핀 주형 조성물을 포함하는 다층 파이프일 수 있는 파이프 또는 관형 주형이다. 이러한 파이프 또는 관형 주형은 후속적으로 열성형될 수 있는 평활한 파이프로서 또는 파형 파이프(corrugated pipe)로서 제조할 수 있다. 또한, 유체가 보관되는 성분, 예를 들면, 저장 용기를 언급할 수 있다. 또한, 소자는 연결 소자, 예를 들면, 퀵 커낵터 (quick connector), 어댑터, 필터, 펌프의 성분 또는 밸브의 성분이다.
본 발명의 소자는 통상적인 플라스틱 가공용 프로세스를 통해, 예를 들면, 공압출(예를 들면, 다층 파이프), 중공성형 또는 이의 특수한 형태, 예를 들면, 흡입 중공성형, 또는 공압출로 수행되는 3D 예비성형 조작, 사출 성형 및 이의 특수한 변형, 예를 들면, 유체 사출법 또는 회전 소결을 통해 제조할 수 있다.
제1 양태에서, 층(I)의 주형 조성물은 전부 산 무수물 그룹, 카복실산 그룹, N-아실락탐 그룹, 에폭사이드 그룹 및 트리알콕시실란 그룹으로부터 선택되는 관능성 그룹을 함유하는 폴리올레핀으로 이루어진다.
제2 양태에서, 층(I)의 주형 조성물은 비관능화된 폴리올레핀과 이들 관능성 그룹을 함유하는 폴리올레핀의 혼합물을 포함한다. 2개 폴리올레핀의 기본 골격은 동일하거나 상이할 수 있다. 후자의 경우, 2개의 폴리올레핀은 충분하게 유사하여 적어도 부분적으로 혼화성이 있고, 이는 그렇지 않은 경우 혼합물의 기계적인 특성에 악영향을 미치기 때문이다.
제3 양태에서, 층(I)은
a) 내부에 위치하고 수송될 매체와 직접 접촉되는 비관능화된 폴리올레핀을 포함하는 서브층(Ia) 및
b) 관능성 그룹을 갖는 상기한 폴리올레핀을 포함하고 층(II)에 집적 부착되는 후속하는 서브층으로 나누어진다. 서브층(Ib)은 전부 관능성 그룹을 함유하는 폴리올레핀으로 이루어지거나, 상기한 제2 양태의 혼합물일 수 있다.
제3 양태에서 유도되는 제4 양태에서, 서브층(Ib)의 주형 조성물은 관능성 그룹을 함유하는 폴리올레핀 뿐만 아니라, EVOH 및 EVOH와 혼화성인 중합체, 예를 들면, PA6으로부터 선택된 추가의 중합체를 포함한다. 또한, 비관능화된 폴리올레핀은 또한 서브층(Ia)에 부착되게 하기 위해 존재할 수 있다.
본 발명의 소자는, 예를 들면, 밖에서부터 안으로 다음 층 구조를 가질 수 있다:
II/I
III/II/I
III/II/Ib/Ia
IV/II/I
V/lV/II/Ib/Ia
IV/II/Ib/Ia
층(III)에 적합한 폴리아미드는 당해 기술분야의 숙련가에게 공지되고, 다수의 형태로 시판된다. 예를 들면, PA46, PA66, PA68, PA610, PA612, PA88, PA810, PA1010, PA1012, PA1212, PA6, PA7, PA8, PA9, PA10, PA11, PA12, 이를 기본으로 하는 코폴리아미드, 측쇄 폴리아민-폴리아미드 공중합체 및 이의 혼합물을 사용할 수 있다. 적합한 호모폴리아미드 및 코폴리아미드 및 적합한 폴리아민-폴리아미드 공중합체에 대해서, EP-A-1 216 826 및 EP-A-1 216 823을 참조할 수 있고, 이는 본원에 참조로서 인용된다.
폴리아미드 주형 조성물은 충격-개질 고무 및/또는 통상적인 보조제 및 첨가제로부터 선택된 첨가제를 최대 약 50중량% 포함할 수 있다.
폴리아미드 주형 조성물용 충격-개질 고무는 선행 기술에 존재한다. 이는 주쇄로 공중합되거나 주쇄로 그라프트된 불포화 관능성 화합물로부터 유도된 관능성 그룹을 포함한다. 가장 광범위하게 사용되는 충격-개질 고무는 말레산 무수물이 자유 라디칼 메카니즘에 의해 그라프트된 EPM 또는 EPDM 고무이다. 이러한 고무는 또한 비관능화된 폴리올레핀, 예를 들면, EP-A-0 683 210에 기재된 폴리프로필렌과 같은 동일배열(isotactic) 폴리프로필렌과 함께 사용될 수 있다.
또한, 주형 조성물은 또한 특정한 특성을 수득하기 위해 필요한 소량의 보조제 또는 첨가제를 포함할 수 있다. 이의 예는 가소제, 염료 또는 충전제, 예를 들면, 카본 블랙, 이산화티탄, 황화아연, 실리케이트 또는 카보네이트, 가공 조제, 예를 들면, 왁스, 아연 스테아레이트 또는 칼슘 스테아레이트, 방염제, 예를 들면, 수산화마그네슘, 수산화알루미늄 또는 멜라민 시아누레이트, 유리 섬유, 항산화제, UV 안정화제 및 제품에 정전기방지 특성 또는 전기 전도성을 부여하는 첨가제, 예를 들면, 탄소 섬유, 흑연 섬유, 스테인레스 스틸 섬유 또는 전도성 카본 블랙이다.
하나의 가능한 양태에서, 주형 조성물은 가소제 1 내지 25중량%, 특히 바람직하게는 2 내지 20중량%, 보다 특히 바람직하게는 3 내지 15중량%를 포함한다.
폴리아미드에서 가소제 및 이러한 용도는 공지되어 있다. 폴리아미드에 적합한 가소제의 일반적인 개요는 문헌[참조: Gachter/Muller, Kunststoffadditive, C. Hanser Verlag, 2nd Edition, p. 296]에서 알아낼 수 있다.
가소제로서 적합한 통상적인 화합물은, 예를 들면, 알콜 성분 중 탄소원자수 2 내지 20의 p-하이드록시벤조산의 에스테르 또는 아민 성분 중 탄소원자수 2 내지 12의 아릴설폰산의 아미드, 바람직하게는 벤젠설폰산의 아미드이다.
가능한 가소제는 특히 에틸 p-하이드록시벤조에이트, 옥틸 p-하이드록시벤조에이트, i-헥사데실 p-하이드록시벤조에이트, N-n-옥틸톨루엔설폰아미드, N-n-부틸벤젠설폰아미드 및 N-2-에틸헥실벤젠설폰아미드이다.
서브층(Ia) 또는 층(V)의 폴리올레핀은, 예를 들면, 폴리에틸렌 또는 폴리프로필렌이다. 원칙적으로 시판되는 형태를 사용할 수 있다. 가능한 폴리올레핀의 예는 고밀도, 중밀도 또는 저밀도의 선형 폴리에틸렌, LOPE, 동일배열 또는 혼성배열 호모폴리프로필렌, 프로펜과 에텐 및/또는 I-부텐의 랜덤 공중합체, 에틸렌-프로필렌 블록 공중합체 등이다. 폴리올레핀은 또한 충격-개질 성분, 예를 들면, EPM 또는 EPDM 고무 또는 SEBS를 포함할 수 있다. 또한, 통상적인 보조제 및 첨가제를 포함할 수 있다. 폴리올레핀은 공지된 방법, 예를 들면, 지글러-나타 공정(Ziegler-Natta process), 메탈로센을 통한 필립스 공정(Phillips process) 또는 자유 라디칼 메카니즘에 의해 제조할 수 있다.
이들 층의 주형 조성물은 선행 기술에 따라서 가교결합하여 기계적인 특성, 예를 들면, 저온 충격 조도, 열 뒤틀림 내성 또는 기는 흐름(creep)에 대한 경향 또는 침투성을 개선시킬 수 있다. 가교경화는, 예를 들면, 실란 그룹을 함유하는 폴리올레핀 주형 조성물을 방사 가교경화 또는 습윤 가교경화하여 수행된다.
층(I) 또는 서브층(Ib)의 관능성 그룹 함유 폴리올레핀의 경우, 관능성 그룹은 적합한 단량체를 올레핀과 함께 공중합하거나 그라프팅 반응하여 도입할 수 있 다. 그라프팅 반응에서, 미리 제조된 폴리올레핀을 공지된 방법으로 불포화 관능성 단량체 및 유리하게는 자유 라디칼 공여체와 승온에서 반응시킨다.
미리 생성된 폴리올레핀은 서브층(Ia) 또는 층(V)에 적합한 형태일 수 있다. 적합한 불포화 관능성 단량체는, 예를 들면, 말레산 무수물, 이타콘산 무수물, 아크릴산, 메타크릴산, N-메타크릴로일카프롤락탐, 글리시딜 아크릴레이트, 글리시딜 메타크릴레이트, 비닐트리메톡시실란, 비닐트리에톡시실란 및 메타크릴로일옥시프로필트리메톡시실란이다.
관능성 단량체가 주쇄로 형성된 적합한 공중합체는, 예를 들면, 에틸렌-글리시딜(메트)아크릴레이트 공중합체, 에틸렌-이타콘산 무수물 공중합체, 에틸렌-부틸 아크릴레이트-말레산 무수물 공중합체, 에틸렌-비닐 아세테이트-말레산 무수물 공중합체 및 에틸렌-(메트)아크릴산-(메트)아크릴산 에스테르 공중합체이다.
EVOH는 오랜 기간 동안 공지되어 왔다. 이는 에틸렌과 비닐 알콜의 공중합체이고, 간혹 EVAL로서 언급된다. 당해 공중합체의 에틸렌 함량은 일반적으로 25 내지 60mol%, 특히 28 내지 45mol%이다. 다양한 형태로 시판된다. 예를 들면, 회사 팜플렛을 참조할 수 있다[참조: "Introduction to Kuraray EVALTM Resins", Version 1.2/9810, Kuraray EVAL Europe].
EVOH는 일반적으로 에틸렌-비닐 아세테이트 공중합체를 가수분해하여 제조한다. 개선된 조작 때문에, 또한 본 발명에 따라 가수분해가 60% 이상, 바람직하게는 80% 이상, 특히 바람직하게는 90% 이상의 범위까지 수행된 부분 가수분해된 에 틸렌-비닐 아세테이트 공중합체를 사용할 수 있다. 개선된 조작은 또한 폴리비닐 아세테이트, 에틸렌-폴리비닐 아세테이트 공중합체 또는 폴리아미드를 블렌딩하여 성취할 수 있다. 또한, EVOH 주형 조성물은 또한 선행 기술에서 공지된 추가의 첨가제, 예를 들면, 시이트 실리케이트를 전적으로 포함할 수 있다. 주형 조성물에서 EVOH의 비율은 50중량% 이상, 바람직하게는 60중량% 이상, 특히 바람직하게는 75중량% 이상 및 보다 특히 바람직하게는 90중량% 이상이어야 한다.
당해 복합물의 층의 하나, 바람직하게는 최심 층은 정전기방지성으로 제조할 수 있고, 이는 선행 기술에 따라 카본 블랙, 흑연 섬유 또는 다른 적합한 전도성 입자를 주형 조성물로 혼합하여 수행할 수 있다.
본 발명의 라인 시스템 또는 이의 개별적인 소자는 저가로 제조할 수 있다. 또한, 낮은 중량이므로 자동차에 사용하기에 특히 유리하다.
본 발명은 또한 예를 들면, 자동차 엔진용으로 본 발명에 따른 소자를 포함하는 연료 전지 시스템을 제공한다.

Claims (6)

  1. 매질과 접촉되어 수송되는 최심 층(I)이 EVOH 주형 조성물의 층(II)에 연결된 폴리올레핀 주형 조성물을 포함하고, 층(I)과 층(II) 사이의 복합물이 산 무수물 그룹, 카복실산 그룹, N-아실락탐 그룹, 에폭사이드 그룹 및 트리알콕시실란 그룹으로부터 선택된 관능성 그룹을 함유하는 폴리올레핀을 포함하는 층(I)의 접촉 표면으로 제조되는, 연료 전지의 라인 시스템의 소자.
  2. 제1항에 있어서,
    a) 폴리아미드 주형 조성물의 층(III),
    b) 관능화된 폴리올레핀을 포함하는 주형 조성물의 층(IV) 및
    c) 폴리올레핀이 관능화되지 않은 폴리올레핀 주형 조성물의 층(V)으로부터 선택된 추가 층을 포함하는, 연료 전지의 라인 시스템의 소자.
  3. 제1항 또는 제2항에 있어서, 다층 파이프, 저장 용기, 연결 소자, 어댑터, 필터, 펌프의 성분 또는 밸브의 성분인 연료 전지의 라인 시스템의 소자.
  4. 제1항 내지 제3항 중의 어느 한 항에 있어서, 하나의 복합물 층이 정전기방지성으로 만들어진 연료 전지의 라인 시스템의 소자.
  5. 제1항 내지 제4항 중의 어느 한 항에 청구된 소자를 포함하는, 연료 전지 시스템.
  6. 제1항 내지 제4항 중의 어느 한 항에 청구된 소자를 포함하는, 자동차 엔진용 연료 전지 시스템.
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