KR20040089541A - 연료 전지에서 유체 및 가스용 라인 시스템 - Google Patents

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리스한스
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Abstract

운반 유체와 접촉하고 있는 부분이 폴리에스테르 성형 조성물로 이루어지고, 폴리아미드 성형 조성물로 이루어진 층 II(a), 작용화 폴리올레핀으로 이루어진 성형 조성물로 이루어진 층 III(b), 폴리올레핀이 작용화되지 않은 폴리올레핀 성형 조성물로 이루어진 층 IV(c) 및 또한 EVOH 성형 조성물로 이루어진 층 V(d)로부터 선택되는 하나 이상의 다른 층이 또한 존재하는 연료 전지의 라인 시스템의 부재는 저비용으로 제조할 수 있고, 운반 유체에 대하여 차단 작용이 양호하고, 촉매를 분극화시키거나 촉매에 독인 성분을 방출하지 않거나 극히 소량만을 방출한다.

Description

연료 전지에서 유체 및 가스용 라인 시스템{Line system for fluids and gases in a fuel cell}
본 발명은 연료 전지의 일부이고 유체 및 가스와 접촉하게 되는 라인 시스템용 부재(element)에 관한 것이다.
입법자에게 점점 집중되는 특정 쟁점 중의 하나가 NOX방출이므로, 환경과 관련된 보다 엄격한 법률은 자동차 제조업자에게 신규한 추진 시스템의 고려를 강요한다. 연료 전지는 하나의 가능한 대안 추진 시스템이다.
연료 전지의 각종 양태는 오랜 선행 기술이다. 이들의 공통 특징은 연료를 양극 구획에 공급하고, 공기 또는 산소를 음극 구획에 공급하는 것이다. 전극에서, 이들 반응물은 촉매 반응한다. 사용되는 연료는 수소, 메탄올, 글리콜, 메탄, 부탄, 고급 탄화수소 등을 포함할 수 있다. 그러나, 이들 중의 수소가 사용되는 경우만이 대략 실온에서 작동되는 연료 전지를 자동차 추진에 사용케 하는데 충분히 높은 전류 밀도를 달성한다. 다른 연료는 중온 또는 고온 연료 전지에서만 만족스러운 반응이 가능하나, 이는 주로 고정 설비에 대한 관심 중의 하나이다. 이러한 이유로, 메탄올 또는 탄화수소를 사용하여 작동시키고자 하는 연료 전지 어셈블리로부터 전류를 빼내는 전기 추진 자동차에서 연료는 통상 비교적 높은 온도에서 수증기를 사용하여 리포머에서 전환되어 수소 및 이산화탄소를 제공하고, 반응 기체는 일산화탄소 부산물로부터 유리되고, 수소/CO2혼합물은 양극 구획으로 인도된다. 이러한 목적에 현재 바람직한 장치는 "양자 교환 막 연료 전지"이며, 다공성 촉매 함유 전극 사이에 수 포화 산성 이온 교환제 막이 존재한다. 그러나, 메탄올의 직접 산화가 또한 자동차에 대한 현재 연구의 주제이며, 이는 과잉의 리포머를 제공한다.
지금까지, 연료 공급 라인은 통상 고도의 명세 스틸로부터 제조되었다. 그러나, 이러한 라인은 고가이다.
일본 공개특허공보 제2002-213659A호에는 폴리올레핀 내부 층, EVOH 중간 층, 및 폴리아미드 외부 층으로 이루어진 수소 라인이 기술되어 있다. 이러한 공보는 추가로 상세하게 기술하지 않은 접착제의 사용을 언급함으로써 이들 층간의 일반적인 접착 부족 문제점에 대한 몇몇 인정을 나타내었다.
이러한 배경에 대하여, 탄화수소, 알콜 및 수소에 대하여 차단 작용이 개선되고 또한 층간의 안정된 접착을 제공하는 연료 전지의 라인 시스템의 일부인 부재를 제공하는 것이 목적이다.
촉매 독 또는 목적하지 않은 분극화를 예방하기 위해, 전해질 또는 양극 물질과 반응할 수 있는 성분이 라인 시스템의 물질로부터 리칭(leech)되지 않거나 단지 최소량만이 리칭되는 절대 확실성을 제공하는 것이 추가로 의도되었다.
선행 기술 공보가 아닌 유럽 공개특허공보 제02 018 541.9호에는 운반 유체와 접촉하고 있는 부분이 폴리에스테르 성형 조성물로 이루어진 연료 전지의 라인 시스템의 일부인 부재를 기술하고 있다. 이러한 시점으로부터 출발하여, 상기 목적은, 운반 유체와 접촉하고 있는 최내층 I이 폴리에스테르 성형 조성물로 이루어지고, 폴리아미드 성형 조성물로 이루어진 층 II(a), 작용화 폴리올레핀으로 이루어진 성형 조성물로 이루어진 층 III(b), 폴리올레핀이 작용화되지 않은 폴리올레핀 성형 조성물로 이루어진 층 IV(c) 및 또한 EVOH 성형 조성물로 이루어진 층 V(d)로부터 선택된 하나 이상의 다른 층이 또한 존재하는, 연료 전지의 일부인 라인 시스템의 부재에 의해 달성되었다.
이들 부재의 예는 파이프 또는 파이프형 성형물이며, 다층 파이프일 수 있으며 최내층은 폴리에스테르 성형 조성물로 이루어진다. 이러한 파이프 또는 파이프형 성형물은 경우에 따라 열성형되는 평활한 파이프 또는 주름진 파이프로 제조될 수 있다. 또한, 유체가 저장되는 부품, 예를 들면, 공급 용기로 제조될 수 있다. 다른 부재의 예는, 예를 들면, 빠른 커넥터, 어댑터, 필터, 펌프의 부품 또는 밸브의 부품으로서 공지된 링크이다.
본 발명의 부재는 통상의 플라스틱 성형 방법, 예를 들면, 공압출(예: 다층 파이프), 취입 성형 또는 이의 특수 형태, 예를 들면, 흡입 취입 성형 또는 3D 파리손 조작(파리손은 공압출된다), 사출 성형 및 관련된 특수 공정, 예를 들면, 유체 사출 기술 또는 회전 소결을 사용하여 제조할 수 있다.
일례로, 본 발명의 부재의 층 구조는 외부에서 내부로, II/I, II/접착 촉진제/I, III/II/접착 촉진제/I, IV/III/II/접착 촉진제/I, IV/접착 촉진제/I, II/V/II/접착 촉진제/I, II/III/V/III/II/접착 촉진제/I, III/I, IV/III/I, IV/III/V/III/I, II/V/접착 촉진제/I일 수 있다.
열가소성 폴리에스테르는 디올을 디카복실산 또는 이의 폴리에스테르 형성 유도체, 예를 들면, 디메틸 에스테르와 공축합시켜 제조한다. 적합한 디올은 화학식 HO-R-OH의 디올(여기서, R은 탄소수 2 내지 40, 바람직하게는 2 내지 12의 2가, 직쇄 또는 측쇄 지방족 및/또는 지환족 라디칼이다)이다. 적합한 디카복실산은 화학식 HOOC-R'-COOH의 디카복실산(여기서, R'는 탄소수 6 내지 20, 바람직하게는 6 내지 12의 2가 방향족 라디칼이다)이다.
디올의 일례로, 에틸렌 글리콜, 트리메틸렌 글리콜, 테트라메틸렌 글리콜, 부테-2-엔-1,4-디올, 헥사메틸렌 글리콜, 네오펜틸 글리콜, 사이클로헥산디메탄올 및 이량체 디올로서 공지된 C36디올을 언급할 수 있다. 디올은 단독으로 사용되거나 디올 혼합물로서 사용될 수 있다.
사용될 수 있는 방향족 디카복실산의 예는 테레프탈산, 이소프탈산, 나프탈렌-1,4-, -1,5-, -2,6- 또는 -2,7-디카복실산, 디펜산 및 디페닐 에테르 4,4'-디카복실산이다. 이들 디카복실산의 30mol% 이하, 바람직하게는 10mol% 이하는 탄소수 3 내지 50, 바람직하게는 6 내지 40의 지방족 또는 지환족 디카복실산, 예를 들면, 석신산, 아디프산, 세박산, 도데칸디오산 또는 사이클로헥산-1,4-디카복실산으로 대체될 수 있다.
적합한 폴리에스테르의 예는 폴리에틸렌 테레프탈레이트, 폴리프로필렌 테레프탈레이트, 폴리부틸렌 테레프탈레이트, 폴리에틸렌 2,6-나프탈레이트, 폴리프로필렌 2,6-나프탈레이트, 폴리부틸렌 2,6-나프탈레이트, 폴리(1,4-디메틸렌사이클로헥산 테레프탈레이트) 및 폴리(1,4-디메틸렌사이클로헥산 2,6-나프탈레이트)이다.
이들 폴리에스테르의 제조는 선행 기술이다[참조: 독일 공개특허공보 제24 07 155호, 제24 07 156호, Ullmanns Encyclopadie der technischen Chemie [Ullmann's Encyclopedia of Industrial Chemistry], 4th edn., Vol. 19, pp. 65 seq. Verlag Chemie, Weinheim, 1980].
특히 적합한 폴리에스테르는 각각의 경우에 금속 함량을 기준으로 하여, 이러한 이유가 명확한 지의 여부에 무관하게, 에스테르교환 및/또는 에스테르화를 촉매화하는 금속 화합물 또는 이의 전환 생성물을 300ppm 이하, 바람직하게는 150ppm 이하, 특히 바람직하게는 100ppm 이하, 보다 특히 바람직하게는 50ppm 이하 포함하는 것으로 밝혀졌다.
폴리에스테르 성형 조성물은 다른 열가소성 물질, 특히 충격 개질 고무를 약 40중량% 이하 포함할 수 있다. 또한, 폴리에스테르에 통상 사용되는 첨가제 및 보조제, 예를 들면, 가공 조제, 핵형성제, 삽입 또는 박리 필로실리케이트, 결정화 가속화제, 광 안정제, 열 안정제, 금속 스캐빈저 또는 착화제, 전도성 증가 첨가제, 예를 들면, 카본 블랙, 카본 섬유, 스틸 섬유, 나노튜브 등, 강화 첨가제, 예를 들면, 유리 섬유 또는 안료를 포함할 수 있다.
이들 첨가제는 폴리에스테르 성형 조성물에 통과되는 유체의 전도성을 증가시키지 않거나 단지 매우 약간만 증가시키는 것으로 선택된다. 사용되는 유체가 물을 포함하는 경우, 90℃에서 전도성은 최대 100μS/cm, 바람직하게는 최대 50μS/cm, 특히 바람직하게는 최대 30μS/cm 상승된다. 물 및 메탄올의 혼합물(60:40용적%)이 사용되는 경우, 90℃에서 전도성은 최대 80μS/cm, 바람직하게는 40μS/cm, 특히 바람직하게는 최대 20μS/cm 상승된다.
폴리에스테르 성형 조성물은 일반적으로 연속 폴리에스테르 상을 가지며, 전체 매트릭스가 폴리에스테르로 이루어지고 다른 성분이 이에 분산되어 있는 것이 바람직하다.
특정 한 양태에서, 폴리에스테르 성형 조성물은 상기 전도성 증가 첨가제에 의해 항정전기성을 제공하여 정전기 전하가 가연성 유체의 수송 동안 확실하게 없어질 수 있다. 이러한 경우에서, 지금까지 사용된 고도 명세 스틸 라인의 경우에서와 같이 라인 시스템 및 양극을 분리시키는 절연 부재가 존재한다.
적합한 폴리아미드는 당해 기술 분야의 숙련가에게 공지되어 있으며, 다수 등급이 시판되고 있다. 일례로, PA46, PA66, PA68, PA610, PA612, PA88, PA810, PA1010, PA1012, PA1212, PA6, PA7, PA8, PA9, PA10, PA11, PA12 및 이를 기본으로하는 코폴리아미드, 측쇄 폴리아민-폴리아미드 공중합체 및 이들의 혼합물을 사용할 수 있다. 적합한 호모- 및 코폴리아미드 및 적합한 폴리아민-폴리아미드 공중합체와 관련하여, 본 명세서 내에서 참조로 인용되는 유럽 공개특허공보 제1 216 826호 및 유럽 공개특허공보 제1 216 823호를 참조할 수 있다.
사용되는 폴리아미드 성형 조성물은 충격 개질 고무 및/또는 통상의 보조제 및/또는 통상의 첨가제로부터 선택되는 첨가제를 최대 약 50중량% 포함할 수 있다.
폴리아미드 성형 조성물용 충격 개질 고무는 선행 기술이다. 이들은 불포화 작용성 화합물로부터 유도되는 작용성 그룹을 함유하며, 주쇄에서 공중합되거나 주쇄 상에서 그래프트될 수 있다. 가장 통상적인 물질은 EPM 또는 EPDM 고무이며, 말레산 무수물로 유리 라디칼 그래프트된 것이다. 이들 고무는 유럽 공개특허공보 제0 683 210호에 기술된 바와 같이 비-작용화 폴리올레핀, 예를 들면, 이소탁틱 폴리프로필렌과 함께 사용될 수 있다.
이들 외에, 성형 조성물은 또한 특정 특성을 달성하기에 필요한 비교적 소량의 보조제 또는 첨가제를 포함할 수 있다. 이들의 예는 가소제, 안료 또는 충전제, 예를 들면, 카본 블랙, 이산화티탄, 황화아연, 실리케이트 또는 카보네이트, 가공 조제, 예를 들면, 왁스, 아연 스테아레이트 또는 칼륨 스테아레이트, 난연제, 예를 들면, 수산화마그네슘, 수산화알루미늄 또는 멜라민 시아누레이트, 유리 섬유, 산화방지제, UV 안정제 및 생성물에 항정전기 특성 또는 전기 전도성을 제공하는 첨가제, 예를 들면, 카본 섬유, 흑연 피브릴, 스테인레스 스틸 섬유 또는 전도성 블랙이다.
가능한 한 양태에서, 성형 조성물은 가소제를 1 내지 25중량%, 특히 바람직하게는 2 내지 20중량%, 가장 바람직하게는 3 내지 15중량% 포함한다.
가소제 및 폴리아미드와 이의 용도는 공지되어 있다. 폴리아미드에 적합한 가소제의 일반적인 개요는 문헌[참조: Gachter/Muller, Kunststoffadditive [Plastics Additives], C. Hanser Verlag, 2nd Edition, p. 296]에 기술되어 있다.
일례로, 가소제로서 통상 사용되고 적합한 화합물은 알콜 성분에서 탄소수가 2 내지 20인 p-하이드록시벤조산의 에스테르 또는 아민 성분에서 탄소수가 2 내지 12인 아릴설폰산의 아미드, 바람직하게는 벤젠설폰산의 아미드이다.
사용될 수 있는 가소제 중에는 에틸 p-하이드록시벤조에이트, 옥틸 p-하이드록시벤조에이트, 이소헥사데실 p-하이드록시벤조에이트, N-n-옥틸톨루엔설폰아미드, N-n-부틸벤젠설폰아미드 또는 N-2-에틸헥실벤젠설폰아미드가 있다.
일례로, 층 III 및 IV의 폴리올레핀은 폴리에틸렌 또는 폴리프로필렌이다. 대체로, 시판되는 등급의 것을 사용할 수 있다. 예를 들면, 고밀도, 중간 밀도 또는 저밀도 선형 폴리에틸렌, LDPE, 이소탁틱 또는 아탁틱 호모폴리프로필렌, 프로펜과 에텐 및/또는 1-부텐과의 랜덤 공중합체, 에틸렌-프로필렌 블럭 공중합체 및 다른 유사 물질을 사용할 수 있다. 폴리올레핀은 또한 강인제, 예를 들면, EPM 또는 EPDM 고무 또는 SEBS를 포함할 수 있다. 통상의 보조제 및 첨가제가 또한 존재할 수 있다. 폴리올레핀은 공지된 방법으로, 예를 들면, 지글러-나타(Ziegler-Natta) 또는 필립스(Phillips) 공정에 의해, 메탈로센 또는 유리 라디칼 경로에 의해 제조할 수 있다.
층 IV의 성형 조성물은 선행 기술에서와 같이 가교결합되어 기계적 특성, 예를 들면, 저온 충격 강도, 내열성 또는 크리프(creep) 또는 투과성을 개선시킬 수 있다. 가교결합 방법의 예는 방사 가교결합 또는 실란 그룹을 함유하는 폴리올레핀 성형 조성물의 경우에, 수분 가교결합이다.
일례로, 층 III의 폴리올레핀에 존재하기에 적합한 작용성 그룹은 무수물 그룹, N-아실락탐 그룹, 카복실산 그룹, 에폭시 그룹, 옥사졸린 그룹, 트리알콕시실란 그룹 또는 하이드록시 그룹이다. 이들 작용성 그룹은 올레핀과 함께 적합한 단량체의 공중합 또는 그래프트 반응을 통해 도입될 수 있다. 그래프트 반응에서, 이미 형성된 폴리올레핀을 승온에서 공지된 방법으로 불포화 작용성 단량체 및 유익하게는 유리 라디칼 생성제와 반응시킨다.
EVOH는 오랫동안 공지되어 왔다. 이는 에틸렌 및 비닐 알콜의 공중합체이고, 종종 EVAL이라 한다. 공중합체에서 에틸렌 함량은 일반적으로 25 내지 60mol%, 특히 28 내지 45mol%이다. 각종의 시판 등급이 존재한다. 일례로, 다음을 참조할 수 있다[참조: "Introduction to Kuraray EVALTMResins", Version 1.2/9810, Kuraray EVAL Europe].
EVOH는 일반적으로 에틸렌-비닐 아세테이트 공중합체를 가수분해하여 제조한다. 본 발명에 따라, 보다 나은 가공능을 이유로, 사용되는 EVOH는 또한 가수분해 수행정도가 60% 이상, 바람직하게는 80% 이상, 특히 바람직하게는 90% 이상인 부분적으로 가수분해된 에틸렌-비닐 아세테이트 공중합체를 포함할 수 있다. 보다 나은 가공능은 또한 폴리비닐 아세테이트 또는 에틸렌-폴리비닐 아세테이트 공중합체 또는 폴리아미드의 혼합물을 통해 달성될 수 있다. EVOH 성형 조성물은 또한, 예를 들면, 필로실리케이트를 포함하는 선행 기술로부터의 임의 기타 공지된 첨가제를 포함할 수 있다. 성형 조성물에서 EVOH의 비율은 50중량% 이상, 바람직하게는 60중량% 이상, 특히 바람직하게는 75중량% 이상, 매우 특히 바람직하게는 90중량% 이상이다.
일례로, 층 II에 대한 층 I의 결합에 적합한 접착 촉진제는 본 명세서 내에서 참고로 인용되는 유럽 공개특허공보 제0 509 211호, 유럽 공개특허공보 제0 837 088호 및 유럽 공개특허공보 제1 065 048호에 공지되어 있다.
일례로, 층 IV에 대한 층 I의 결합에 적합한 접착 촉진제는 폴리에스테르 및 폴리올레핀 및 각각 경우에 따라 상용화제, 예를 들면, 폴리아민-폴리아미드 공중합체를 첨가한 작용화 폴리올레핀으로 이루어진 블렌드(유럽 공개특허공보 제1 065 048호)이다.
일례로, 층 V에 대한 층 I의 결합에 적합한 접착 촉진제는 본 명세서 내에서 참고로 인용되는 유럽 공개특허공보 제0 117 622호에 공지되어 있다. 기타 적합한 물질은 층 I에 사용된 폴리에스테르 및 경우에 따라, 상용화제, 예를 들면, 폴리아미드-폴리에스테르 블럭 공중합체를 첨가한 EVOH-화합성 폴리아미드(예: PA6, PA66 또는 이들의 공중합체)로 이루어진 블렌드이며, 폴리아민-폴리아미드 공중합체는 유럽 공개특허공보 제1 065 048호에서와 같이, 경우에 따라 EVOH-화합성 폴리아미드 및/또는 층 I에 사용된 폴리에스테르를 첨가한 대안 접착 촉진제로서 사용될 수있다.
모든 이들 접착 촉진제는 일례로 다른 층과의 공압출에 의해 형성되는 분리 층으로서 존재한다.
본 발명의 라인 시스템 또는 이의 개개 부재는 저비용으로 제조될 수 있다. 또한, 이는 저 중량이며, 자동차에 특히 유익하다.
또한, 본 발명은, 예를 들면, 자동차 추진용으로 본 발명의 부재를 포함하는 연료 전지 시스템을 제공한다.

Claims (6)

  1. 운반 유체와 접촉하고 있는 최내층 I이 폴리에스테르 성형 조성물로 이루어지고, 폴리아미드 성형 조성물로 이루어진 층 II(a), 작용화 폴리올레핀으로 이루어진 성형 조성물로 이루어진 층 III(b), 폴리올레핀이 작용화되지 않은 폴리올레핀 성형 조성물로 이루어진 층 IV(c) 및 또한 EVOH 성형 조성물로 이루어진 층 V(d)로부터 선택되는 하나 이상의 다른 층이 또한 존재하는, 연료 전지의 라인 시스템의 부재.
  2. 제1항에 있어서, 부재가 다층 파이프, 공급 용기, 링크, 어댑터, 필터, 펌프의 부품 또는 밸브의 부품인 연료 전지의 라인 시스템의 부재.
  3. 제1항 또는 제2항에 있어서, 폴리에스테르 성형 조성물이 폴리에틸렌 테레프탈레이트, 폴리프로필렌 테레프탈레이트, 폴리부틸렌 테레프탈레이트, 폴리에틸렌 2,6-나프탈레이트, 폴리프로필렌 2,6-나프탈레이트, 폴리부틸렌 2,6-나프탈레이트, 폴리(1,4-디메틸렌사이클로헥산 테레프탈레이트) 및 폴리(1,4-디메틸렌사이클로헥산 2,6-나프탈레이트)로부터 선택되는 폴리에스테르를 기본으로 하는 연료 전지의 라인 시스템의 부재.
  4. 제1항 내지 제3항 중의 어느 한 항에 있어서, 폴리에스테르 성형 조성물이항정전기성을 제공하는 연료 전지의 라인 시스템의 부재.
  5. 제1항 내지 제4항 중의 어느 한 항에 따르는 부재를 포함하는, 연료 전지 시스템.
  6. 제1항 내지 제4항 중의 어느 한 항에 따르는 부재를 포함하는, 자동차 추진용 연료 전지 시스템.
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