KR20060024469A - 수중으로부터 인을 제거하기 위한 석탄비산재가 고정화된폴리아크릴아미드 겔 흡착제 및 이의 제조방법 - Google Patents

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Abstract

본 발명은 폴리아크릴아미드 겔의 미세한 격자 중에 석탄비산재가 고정화된 흡착제의 제조방법을 제공하는 것으로, 좀 더 구체적으로는, 폴리아크릴아미드 겔 형성을 위한 아크릴아미드 단량체를 포함하는 수용액과 석탄비산재를 혼합하는 단계, 상기 석탄비산재는 염산을 이용한 산처리, 여과 및 건조 공정을 거친 후 사용하는 단계, 상기 혼합물을 고무튜브에 주입한 후 방치함으로써 중합되어 형성되는 폴리아크릴아미드 겔의 미세한 격자 중에 석탄비산재가 고정화된 흡착제를 형성하는 단계, 상기 흡착제를 세척한 후 일정한 크기로 절단하거나 펠릿화하는 단계, 및 상기 흡착제를 건조하는 단계를 포함한다. 본 발명은 화력발전소에서 발생되는 폐기물인 석탄비산재를 폴리아크릴아미드 겔의 격자 내에 고정화시킴으로써 수중으로부터 인을 제거함에 있어서 석탄비산재를 효과적으로 사용할 수 있게 한다. 그 결과 본 발명은 화력발전소에서 발생되는 폐기물의 재활용을 촉진할 수 있게 한다.
석탄비산재, 폴리아크릴아미드, 고정화, 흡착제, 산처리, 폐기물 재활용

Description

수중으로부터 인을 제거하기 위한 석탄비산재가 고정화된 폴리아크릴아미드 겔 흡착제 및 이의 제조방법{THE ADSORBENT OF IMMOBILIZED COAL FLY ASH USING POLYACRYLAMIDE GEL FOR PHOSPHATE REMOVAL FROM WATER AND METHOD OF PREPARING THE SAME}
도 1은 고정화하지 않은 일반적인 석탄비산재 형상을 나타낸 비교예(도1a)와 염산 처리된 석탄비산재를 폴리아크릴아미드로 고정화한 흡착제 형상을 나타낸 실시예(도1b)의 사진이다.
본 발명은 수중으로부터 인을 제거하기 위한 석탄비산재가 고정화된 폴리아크릴아미드 겔 흡착제 및 이의 제조방법에 관한 것으로서, 보다 상세하게는, 산업폐기물인 석탄비산재를 재활용하기 위하여, 폴리아크릴아미드 수용액에 석탄 비산재를 첨가한 혼합물을 중합 반응하여, 폴리아크릴아미드 겔의 미세한 격자 중에 석탄비산재가 들어가게 함으로써 고정화된 흡착제를 제조하였으며, 이를 이용한 수중 에서의 인 제거에 관한 것이다.
인은 호수나 저수지의 부영양화를 유발시키는 제한 인자로 알려졌으며, 하수 및 폐수 중의 인을 제거하는 여러 가지 방법이 개발되어 왔다. 일반적인 인 제거 방법은 물리적, 생물학적, 화학적 방법으로 구분된다. 물리적 방법에는 전기투석, 역삼투막, 여과 등이 있으나, 과다한 시설비와 높은 운전비의 문제가 있다. 그리고 활성슬러지 공법, A2O 및 SBR를 이용한 생물학적 방법은 미생물의 적응 시간, 혐기 및 호기 조건 등의 까다로운 운전 조작이 요구되므로, 이를 실제로 현장에서 적용하는데 어려운 점들이 발생된다. 또한 금속염, 석회 등을 이용한 화학적 침전방법은 운전시 다량의 화학약품 사용과 이때 발생되는 화학적 폐슬러지 처리에 의한 운전비용과 유지관리 측면에서 문제가 있다.
따라서, 환경친화적이면서도 실제 하수 및 폐수 처리 공정에서 경제적이고 운전이 쉬운 인 제거 방법의 개발이 요구되고 있다.
한편, 석탄비산재는 석탄을 연료로 이용한 화력발전소에서 배출되는 산업폐기물로서 매년 일정량씩 증가하여 2010년에는 현재의 약 두 배인 600만 톤에 이를 것으로 추정되며, 이로 인하여 상당한 규모의 석탄비산재 처리장 부지가 소요되며, 그에 따른 투자비 증가, 환경훼손, 민원 발생 등으로 전원입지 확보를 더욱 어렵게 만드는 요인으로 작용할 것으로 예상되고 있다.
우리나라에서는 시멘트 원료와 콘트리트 혼화재 등으로 약 60% 재활용되고 있으며, 나머지는 매립처리 되고 있다. 따라서 매립되는 석탄비산재를 효과적으로 재활용할 수 있는 기술이 요구되고 있다.
최근에 석탄비산재를 이용하여 수 처리 공정에 적용하기 시작하였으며, 예로는 구리, 납 등의 중금속, 염료, 인의 제거에 사용되었다. 여기서 석탄비산재는 대부분 분말(powder)로서 수중의 현탁 상태에서 응집제로 사용되었으며, 이때 과량의 석탄 비산재가 필요하게 된다. 또한 처리 후 다량의 슬러지 발생되어서 이를 처리해야 하는 2차적인 환경 문제가 있다.
상기 석탄비산재를 사용하여 수중에서 인을 제거할 경우, 인의 제거효율이 낮으며 또한 제거효율의 향상을 위해서는 긴 반응 시간이 요구된다. 그리고 석탄비산재가 분말 형태로 존재하기 때문에 이를 이용한 수 처리 운전 과정에서 조업장 주변으로 석탄 비산재가 흩날리게 되어서 불필요한 양이 소모되는 등의 문제점이 있다.
따라서 본 발명의 목적은 분말(power) 형태의 석탄비산재 사용에 의한 수처리 공정의 문제점 해결 및 산업폐기물인 석탄비산재의 재활용 방법을 제공하는 것이다. 보다 구체적으로 본 발명의 목적은 수중으로부터 인을 효과적으로 제거하기 위한 흡착제로서, 화력발전소에서 발생되는 폐기물인 석탄비산재가 폴리아크릴아미드 겔의 격자 내에 고정화된 흡착제를 제공하는 것이다.
또한 본 발명의 목적은 이러한 흡착제의 제조방법을 제공하는 것이다.
본 발명은 분말(power) 형태의 석탄비산재 사용에 의한 수처리 공정의 문제점 해결 및 산업폐기물인 석탄비산재의 재활용에 관한 것으로서, 석탄비산재가 고정화된 폴리아크릴아미드 겔 흡착제의 제조방법을 제공한다. 본 발명의 방법은 폴리아크릴아미드 겔 형성을 위한 아크릴아미드 단량체를 포함하는 수용액과 석탄비산재를 혼합하는 단계, 상기 석탄비산재는 염산을 이용한 산처리,여과 및 건조 공정을 거친 후 사용하는 단계, 상기 혼합물을 고무 튜브에 주입한 후 방치함으로써 중합되어 형성되는 폴리아크릴아미드 겔의 미세한 격자 중에 석탄비산재가 고정화된 흡착제를 형성하는 단계, 상기 흡착제를 세척한 후 일정한 크기로 절단하거나 펠릿화하는 단계, 및 상기 흡착제를 건조하는 단계를 포함한다.
상기 석탄비산재는 염산을 이용한 산처리, 여과 및 건조 공정을 거친 후 사용되는 것이 바람직하다. 그리고 상기 아크릴아미드는 바람직하게는, 상기 수용액을 기준으로 10~14중량%이고, 상기 아크릴아미드 단량체 수용액은 바람직하게는, 메틸렌비스아크릴아미드 0.5~1.0중량%, 테트라메틸에틸렌디아민 0.2~0.4중량% 및 포타슘퍼설페이트 0.15~0.20중량%를 포함하며, 상기 석탄비산재는 바람직하게는, 상기 수용액을 기준으로 50~60중량%이다.
본 발명은 또한 상기의 방법에 의하여 제조되는 석탄비산재가 고정화된 폴리아크릴아미드 겔 흡착제를 제공한다.
이하에서 본 발명을 보다 상세하게 설명한다.
폴리아크릴아미드 겔은 분자생물학 분야에서 단백질의 분리 등에 사용되는 것으로 그 제조방법은 일반적으로 알려져 있다. 본 발명의 특징은 이러한 폴리아크릴아미드 겔의 제조과정에 산업폐기물인 석탄비산재를 함께 포함시켜 폴리아크릴아미드 겔의 격자 내에 석탄비산재를 고정화시킴으로써 분말(power) 형태의 비산재 사용에 따른 수중에서의 인 제거에 관한 문제점들을 극복하고, 석탄비산재의 사용을 효율화한 것이다.
본 발명에 따른 석탄비산재가 고정화된 폴리아크릴아미드 겔 흡착제의 제조방법은 폴리아크릴아미드 겔 형성을 위한 아크릴아미드 단량체를 포함하는 수용액에 석탄비산재를 혼합하는 단계를 포함한다.
이 때, 사용되는 석탄비산재는 산처리, 여과 및 건조한 후 사용되는 것이 바람직하다. 즉 석탄비산재를 70∼75℃의 수욕조에 넣고 11 M 염산을 이용하여 12시간 동안 산처리 공정을 수행한 후, 이를 여과시킴으로써 산처리된 석탄비산재를 얻는다. 그리고, 산처리된 석탄비산재는 120∼125℃의 건조기에서 12시간 동안 건조된다. 따라서 본 발명은 석탄비산재를 고온에서 산처리함으로써 화학적으로 개질하는 것을 포함한다. 석탄비산재는 70∼75℃의 고온에서 12시간 동안 11 M의 진한 염산과 반응하면, 수용액에서 과다한 수소 이온으로 인하여 석탄 비산재 표면의 양 전하(positive charge) 사이트(site)를 증가하게 된다. 그 결과, 음 전하(negative charge) 인산염 인(PO4 -)과의 결합하는 정전기적 인력(electrostatic force)으로 인하여 인의 제거 효율이 향상된다.
상기에서, 석탄비산재 첨가량은 수용액 100중량 기준으로 50∼60중량%의 양이 바람직하다. 석탄비산재 첨가량이 50중량% 미만이면 고정화된 담체를 쉽게 제조할 수 있으나, 석탄비산재의 농도가 낮기 때문에 이를 이용한 수 처리 공정에서 인의 제거효율이 떨어진다. 그리고 석탄비산재 첨가량이 60중량%를 초과하면 폴리아크릴아미드 수용액과 석탄비산재가 첨가된 혼합물의 점성이 높아져서, 주사기를 이용하여 상기 혼합물을 고무 튜브에 흡입시키기 어렵게 때문에 고형화된 담체를 얻을 수 없게 된다.
아크릴아미드 단량체 수용액에서, 아크릴아미드(acrylamide) 단량체는 상기 수용액을 기준으로 10∼14중량%인 것이 바람직하다. 상기한 아크릴아미드(acrylamide)의 첨가량이 10중량% 미만이면 폴리아크릴아미드 겔이 쉽게 풀어져서 고정화 담체를 제조할 수 없고, 14중량%를 초과하면 빨리 굳어지기 때문에 석탄비산재가 포함된 고정화된 담체를 만들기가 어렵다. 즉, 폴리아크릴 아미드 겔의 격자 내의 공간이 줄어들어서 고정화시키기 위한 석탄비산재의 양이 적어지기 때문에 바람직하지 않다. 또한 상기 수용액은 아크릴아미드 단량체 외에도 중합 및 가교를 위하여 필요한 성분들이 포함된다. 이러한 성분들로서, 메틸렌비스아크릴아미드(N,N'-methylene-bis-acrylamide)는 0.5∼1.0중량%, 테트라메틸에틸렌디아민(N,N,N',N'-tetramethyl-ethylenediamine)는 0.2∼0.4중량%, 포타슘퍼설페이트(potassium persulfate)는 0.15∼0.20중량%를 첨가하여 폴리아크릴아미드 겔을 형성하는 것이 바람직하다.
이렇게 혼합된 혼합물을 중합 및 가교가 일어나기 전에, 주사기를 이용하여 고무 튜브에 주입한 후 방치하면 중합 및 가교가 일어나서 폴리아크릴아미드 겔의 격자 중에 석탄비산재가 고정화된다. 이 때, 혼합물이 고무 튜브 안에서 중합 및 가교에 의하여 고형화되며, 그 형태를 유지시킬 수 있는 것 바람직하다. 본 발명의 실험에서는 상기 혼합수용액을 10mL 주사기로 흡입한 후 지름이 5mm인 고무튜브에 넣고 이를 상온에서 30분간 방치하였다.
고형화되어 얻어진 폴리아크릴아미드 겔은 수돗물로 세척한 후 일정한 크기로 절단되어 펠릿화가 이루어진다. 이렇게 얻은 펠릿을 건조함으로써 최종적으로 석탄비산재가 고정화된 폴리아크릴아미드 겔 흡착제를 얻는다. 여기서, 수분이 충분히 제거된 흡착제를 제조하여 인 제거를 위한 수처리 공정에 적용하는 것이 바람직하다. 본 발명 실험에서는 고무튜브에서 중합 및 가교가 완료된 고형 흡착제를 칼을 이용하여 지름 4~5mm, 길이 3~4mm 되도록 절단한 후 70∼75℃ 건조기에서 12시간 동안 건조하여 수분을 제거함으로써 지름 3∼4 mm, 길이가 2∼3mm인 원통형 펠리트(pellet)를 얻었다. 도 1은 일반적인 석탄비산재(a)와 본 발명의 방법에 의하여 얻은 석탄비산재가 고정화된 폴리아크릴아미드 겔 흡착제(b)를 비교한 사진이다. 도 1에서 펠릿 형태의 흡착제를 볼 수 있다.
이렇게 하여 얻은 본 발명의 석탄비산재가 고정화된 폴리아크릴아미드 겔 흡착제의 성능을 시험하기 위하여 수용액으로부터 인 제거 실험을 여러 조건에서 수행하였으며, 아래 표들에 제시한 결과들을 얻었다.
[표 1]
석탄비산재 형태 석탄비산재 (raw coal fly ash) 석탄비산재를 폴리아크릴아마이드로 고정화시킨 흡착체 염산 처리된 석탄비산재를 폴리아크릴아마이드로 고정화시킨 흡착제
초기 인 농도(ppm) 5.30 5.31 5.32
3시간 반응 후 인 농도(ppm) 4.02 2.74 0.88
제거효율(%) 24.2 48.4 83.5
*.초기 pH: 4, *.석탄 비산재: 1.8g, *. 조업온도: 30∼35℃
[표 2]
석탄비산재 형태 석탄비산재 (raw coal fly ash) 석탄비산재를 폴리아크릴아마이드로 고정화시킨 흡착체 염산 처리된 석탄비산재를 폴리아크릴아마이드로 고정화시킨 흡착제
초기 인 농도(ppm) 10.47 10.58 10.49
6시간 반응 후 인 농도(ppm) 8.45 6.31 1.75
제거효율(%) 19.3 40.4 83.3
*.초기 pH: 4, *.석탄 비산재 : 3.5g, *.조업온도: 30∼35℃
[표 3]
석탄비산재 형태 석탄비산재 (raw coal fly ash) 석탄비산재를 폴리아크릴아마이드로 고정화시킨 흡착체 염산 처리된 석탄비산재를 폴리아크릴아마이드로 고정화시킨 흡착제
초기 인 농도(ppm) 20.54 20.75 21.75
6시간 반응 후 인 농도(ppm) 11.00 6.40 2.10
제거효율(%) 46.4 69.2 90.3
*.초기 pH: 4, *.석탄 비산재: 4.5g, *. 조업온도: 30∼35℃
[표 4]
석탄비산재 형태 석탄비산재 (raw coal fly ash) 석탄비산재를 폴리아크릴아마이드로 고정화시킨 흡착체 염산 처리된 석탄비산재를 폴리아크릴아마이드로 고정화시킨 흡착제
초기 인 농도(ppm) 42.50 41.20 42.72
8시간 반응 후 인 농도(ppm) 34.22 28.14 8.02
제거효율(%) 19.5 31.7 81.2
*.초기 pH: 4, *.석탄 비산재: 4.5g, *.조업온도: 30∼35℃
상기 표들에서 보는 바와 같이, 본 발명의 흡착제가 분말(power) 형태의 일반적인 석탄비산재 보다 수용액으로부터의 인 제거 효율이 월등히 우수함을 나타내었다. 그리고 본 발명의 흡착제에 있어서, 염산 처리에 의하여 석탄비산재가 개질된 흡착제가 산처리가 이루어지지 않은 흡착제보다 수용액에서 인 제거 효율이 높음을 알 수 있었다.
본 발명은 산업폐기물인 석탄비산재를 폴리아크릴아미드 겔의 격자 내에 고정화시킴으로써 수중으로부터 인을 제거함에 있어서 석탄비산재를 효과적으로 사용할 수 있게 한다. 그 결과 본 발명은 화력 발전소에서 발생되는 폐기물의 재활용을 촉진할 수 있게 한다. 또한 본 발명에 사용된 석탄비산재의 고정화 흡착제를 충진층(packed -bed) 또는 유동층(fludized-bed) 반응기에 쉽게 적용시킬 수 있으므로, 인 제거를 위한 하수 또는 폐수 처리의 연속적인 공정(continuous process)에 응용시킬 수 있는 효과를 볼 수 있다.

Claims (6)

  1. 폴리아크릴아미드 겔 형성을 위한 아크릴아미드 단량체를 포함하는 수용액과 석탄비산재를 혼합하는 단계,
    상기 혼합물을 고무 튜브에 투입한 후 방치함으로써 중합되어 형성되는 폴리아크릴아미드 겔의 미세한 격자 중에 석탄비산재가 고정화된 흡착제를 형성하는 단계,
    상기 흡착제를 세척한 후 일정한 크기로 절단하거나 펠릿화하는 단계,
    상기 흡착제를 건조하는 단계를 포함하는 석탄비산재가 고정화된 폴리아크릴아미드 겔 흡착제의 제조방법.
  2. 제1항에 있어서,
    상기 석탄비산재는 염산을 이용한 산처리, 여과 및 건조 공정을 거친 후 사용되는 것임을 특징으로 하는 석탄비산재가 고정화된 폴리아크릴아미드 겔 흡착제의 제조방법.
  3. 제1항에 있어서,
    상기 아크릴아미드는 상기 수용액을 기준으로 10~14중량%인 것을 특징으로 하는 석탄비산재가 고정화된 폴리아크릴아미드 겔 흡착제의 제조방법.
  4. 제1항에 있어서,
    상기 아크릴아미드 단량체 수용액은 메틸렌비스아크릴아미드 0.5~1.0중량%, 테트라메틸에틸렌디아민 0.2~0.4중량% 및 포타슘퍼설페이트 0.15~0.20중량%를 포함하는 것임을 특징으로 하는 석탄비산재가 고정화된 폴리아크릴아미드 겔 흡착제의 제조방법.
  5. 제1항에 있어서,
    상기 석탄비산재는 상기 수용액을 기준으로 50~60중량%인 것을 특징으로 하는 석탄비산재가 고정화된 폴리아크릴아미드 겔 흡착제의 제조방법.
  6. 제1항에서 제5항까지의 어느 한 항에 의하여 제조되는 석탄비산재가 고정화된 폴리아크릴아미드 겔 흡착제.
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