KR20040026636A - Ｏｌｅｄ 장치에서 점성 유동을 이용하여 층을 증착시키는방법 - Google Patents
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Abstract
패턴화된 유기층을 증착하는 방법은 감압 하에서 서로에 대해 간격을 두고서 매니폴드 및 OLED 디스플레이 기판을 챔버에 제공하는 단계; 및 이를 통해 매니폴드로 연장된 복수의 노즐을 포함하고 매니폴드의 일 표면을 밀봉하여 덮는 구조물을 제공하는 단계를 포함한다. 본 방법은 또한 증기화된 유기 물질을 매니폴드로 운반하는 단계; 및 가압 하에서 불활성 기체를 매니폴드로 공급하여 불활성 기체가 증기화된 유기 물질의 적어도 일부를 매니폴드에서 노즐을 통해 수송하여 불활성 기체 및 증기화된 유기 물질의 배향된 빔을 제공하고 OLED 디스플레이 기판상에 유기층의 패턴을 증착하기 위해서 OLED 디스플레이 상으로 배향된 빔을 투영하는 점성 기체 유동을 각 노즐을 통해 제공하는 단계를 포함한다.
Description
발명 분야
본 발명은 다색 OLED 디스플레이 또는 풀컬러 OLED 디스플레이를 제조 시에 패턴화된 유기층을 형성하는 방법에 관한 것이고, 보다 상세하게는 정밀 샤도우 마스크(shadow mask) 없이 이런 패턴화된 층을 증기 증착시키는 방법에 관한 것이다.
발명의 배경
유기 전자발광 장치로도 불리는 유기 광-발산 다이오드(OLED) 장치는 제 1 전극과 제 2 전극 사이에 두 개 이상의 유기 층을 샌드위치시켜 제조될 수 있다.
단색 OLED로도 불리는 단일색 OLED 장치 또는 디스플레이에서, 이런 유기층은 패턴화되지 않고 연속층으로 형성된다.
다색 OLED 장치 또는 디스플레이 또는 풀-컬러(full-color) OLED 디스플레이에서, 유기 정공-주입 및 정공-수송층이 제 1 전극들 위로 및 이들 사이에 연속층으로 형성된다. 그 후 하나 이상의 측면으로 인접한 유기 광-발산층의 패턴은 연속적인 정공-주입 및 정공-수송층 위에 형성된다. 이런 패턴, 및 패턴 형성에 사용된 유기 물질은 제 1 및 제 2 전극들 사이에 가해진 전기 포텐셜 신호에 반응하여 완성 및 구동되는 OLED로부터 다색 또는 풀컬러 광-발산을 제공하기 위해 선택된다.
비패턴화된 유기 전자-주입 및 전자-수송층이 패턴화된 광-발산층 위에 형성되고, 하나 이상의 제 2 전극은 이 유기 층 위에 제공된다.
서로 다른 두가지 색(다색) 또는 세가지 색, 예를 들면, 적색(R), 녹색(G), 및 청색(B)의 원색의 빛을 발산할 수 있는 패턴화된 유기 광-발산층을 제공하는 것은 또한 컬러 픽셀화라고도 불리는데, 이는 패턴이 OLED 디스플레이의 픽셀로 정렬되기 때문이다. RGB 패턴은 풀컬러 OLED 디스플레이를 제공한다.
다양한 공정들이 OLED 화상 패널에 컬러 픽셀화를 달성하기 위해 제안되었다. 예를 들면, 탕(Tang) 등은 일반 양도된 미국 특허 제 5,294,869 호에서 전기적 절연 물질로 된 기둥 또는 벽의 세트들이 장치 구조의 통합 부분을 형성하는 샤도우 매스킹법을 이용하여 다색 OLED 화상 패널을 제조하는 공정을 개시한다. 다색 유기 전자발광("EL") 매체는 증착 증기 스트림에 대한 기판의 각도의 위치를 제어함으로써 증기 증착되고 패턴화된다. 일체형 샤도우 마스크는 생산하기 쉽지 않은 다중레벨(multilevel)의 위상 특징을 갖고, 하나 이상의 증기 공급원에 대해 기판의 각도 위치를 제어하기 때문에 상기 공정에는 복잡한 난점이 있다.
리트만(Littman) 등은 일반 양도된 미국 특허 제 5,688,551 호에서 상기의 탕 등의 공정의 복잡함을 인식하고, 도너(doner) 시트로부터 기판으로 유기 EL 매체를 패턴식으로 이동시켜 기판상에 개별적으로 채색된 유기 EL 매체를 형성하기 위해 근접-간격(close-spaced) 증착 기술을 사용하는 다색 유기 EL 디스플레이 패널 형성 방법을 개시한다. 도너 시트는, 비패턴화될 수 있거나 기판상의 픽셀 또는 서브픽셀의 패턴에 대응하여 예비패턴화될 수 있는 방사형-흡수층을 포함한다. 도너 시트는 기판의 표면에 직접 접하거나 기판으로부터 비교적 짧은 거리로 제어된 지점에 위치하여 방사형-흡수층을 가열할 때에 도너 시트로부터 방출되는 EL 매체 증기의 분기와 같은 바람직하지 않는 효과를 최소화해야 한다.
일반적으로, 도너 시트 또는 마스크와 같은 요소를 기판의 표면에 직접 접하게 위치 시키는 것은, 기판 표면상에 이전에 형성된, 비교적 얇고 기계적으로 깨지기 쉬운 유기층의 마멸, 뒤틀림, 또는 부분적 들뜸과 같은 문제를 가져올 수 있다. 예를 들면, 유기 정공-주입 및 정공-수송층은 제 1 컬러 패턴의 증착 이전에 기판위에 형성될 수 있다. 제 2 컬러 패턴의 증착에서, 도너 시트 또는 마스크를 제 1 컬러 패턴과 직접 접촉시키는 것은 제 1 컬러 패턴의 마멸, 뒤틀림, 또는 부분적 들뜸을 일으킬 수 있다.
기판 표면으로부터 비교적 짧은 거리로 제어된 지점에 도너 시트 또는 마스크를 위치시키는 것은 기판상에서, 또는 도너 시트 또는 마스크상에서, 또는 기판 및 도너 시트 상에서 스페이서(spacer) 요소의 협력을 필요로 한다. 다르게는, 특수한 고정물이 기판 표면 및 도너 시트 또는 마스크 사이의 간격을 조절하기 위해 고안될 수 있어야 한다.
유기 EL 디스플레이 패널의 제조에 샤도우 마스킹법의 이용을 개시하는 나가야마(Nagayama) 등의 미국 특허 제 5,742,129 호의 교시 뿐만 아니라 고해상도 유기 EL 디스플레이의 패턴화 방법을 기술한 그란데(Grande)등의 일반 양도된 미국 특허 제 5,871,709 호에 개시된 방법에도 상기와 같은 잠재적 문제점 또는 제약이 적용된다.
상기 잠재적 문제점 또는 제약은 풀컬러 OLED 디스플레이의 제조 방법을 교시한 탕의 일반 양도된 미국 특허 제 6,066,357 호에서 개시된 방법으로 극복된다. 상기 방법은 디스플레이의 지정된 서브픽셀로부터 적색, 녹색, 또는 청색 광발산을 생성하도록 선택된 형광 도판트를 잉크-젯 프린팅하는 것을 포함한다. 청색 스펙트럼 영역에서 호스트 광 발산을 제공하도록 선택된 호스트 물질을 함유하는 유기 광-발산층 위에 도판트층을 프린팅할 수 있는 잉크-젯 프린팅 조성물로부터 도판트는 순차적으로 프린트된다. 도판트는 도판트층으로부터 광발산층으로 확산된다.
도판트를 잉크-젯 프린팅하는 것은 마스크를 필요로 하지 않고, 잉크-젯 프린트 해드의 표면이 유기 광-발산층의 표면에 접하지 않는다. 그러나, 도판트를 잉크-젯 프린팅하는 것은, 주변 공기 중의 산소 및 습기가 호스트 물질을 함유하며, 균질하게 증착된 유기 광-발산층을 부분적으로 산화 분해 시킬 수 있는 주변 조건하에서 수행된다. 그 외에도, 도판트의 광-발산층으로의 직접 확산, 또는 도판트의 후속 확산은 도판트가 확산된 광-발산층 도메인의 부분적 융기 및 부수적 뒤틀림을 일으킬 수 있다.
OLED 화상화 디스플레이는 소위 수동 매트릭스 장치 형태로 또는 소위 능동 매트릭스 장치의 형태로 구성될 수 있다.
통상적인 구성방법으로 구성된 수동 매트릭스 OLED 디스플레이에서, 측면으로 간격을 두고 배치된 복수의 광-투과성 애노드, 예를 들면 인듐-주석-산화물(ITO) 애노드가 광-투과성 기판, 예를 들면 유기 기판상에 제 1 전극으로 형성된다. 그 후, 각 증기 공급원으로부터의 각 유기 물질을 증기 증착시켜 감압상태, 통상적으로 10-3Torr(1.33 x 10-1Pa)으로 유지되는 챔버에서 세개 이상의 유기층이 연속적으로 형성된다. 측면으로 간격을 두고 배치된 복수의 캐소드는 유기층 중 최상부층 위에 제 2 전극으로 증착된다. 캐소드는 애노드에 대해 임의의 각으로, 통상적으로 직각으로 배향된다.
이런 통상적 수동 매트릭스 OLED 디스플레이는 개별적인 행(캐소드) 및 순차적으로, 각 열(애노드) 사이에, 구동 전압이라고도 불리는 전기적 포텐셜을 가하여구동된다. 캐소드가 애노드에 대해 음으로 되면, 캐소드 및 애노드가 겹친 부분에 의해 한정된 픽셀로부터 빛이 발산되고, 발산된 빛은 애노드 및 기판을 통과하여 관찰자에게 도달된다.
능동 매트릭스 OLED 디스플레이에서, 박막 트랜지스터(TFT) 세트의 어레이가 유리 기판과 같은 광-투과성 기판 상에 제공된다. 각 TFT 세트 중 하나의 TFT는 각각 대응하는 광-투과성 애노드 패드에 연결되는데, 이는 예를 들면 인듐-주석-산화물로 만들 수 있다. 그 후 상기 언급된 수동 매트릭스 OLED 디스플레이의 구성과 실질적으로 균등한 방법으로 증기 증착법에 의해 세개 이상의 유기층이 연속적으로 형성된다. 통상적인 캐소드는 최상부 유기층 위에 제 2 전극으로 증착된다. 능동 매트릭스 OLED 디스플레이의 구성 및 기능은 일반 양도된 미국 특허 제 5,550,066 호에 기술되어 있다.
다색 또는 풀-컬러(적색, 녹색, 및 청색 서브픽셀) 수동 매트릭스 또는 능동 매트릭스 OLED 디스플레이를 제공하기 위해서는, 유기 광-발산층의 적어도 일부를 컬러 픽셀화하는 것이 필요하다.
OLED 디스플레이를 컬러 픽셀화하는 것은 상기에 상술된 다양한 방법을 통해 수행될 수 있다. 최근의 가장 일반적인 컬러 픽셀화 방법 중 하나는 상술된 하나 이상의 증기 공급원과 장치 기판에 일시적으로 고정된 정밀 샤도우 마스크의 사용을 포함한다. 유기 광-발산 물질, 예를 들면 OLED 발산 층을 만드는데 사용된 것들은 공급원(들)으로부터 승화되고, 정렬된 정밀 샤도우 마스크의 개방 부분을 통해 OLED 기판 상에 증착된다. OLED 생산을 위한 이런 물리적 증기 증착(PVD)은 증기화 가능한 유기 OLED 물질을 함유하는 가열된 증기 공급원의 사용을 통해 진공에서 수행된다. 증기 공급원 중의 유기 물질은 가열되어 유기 물질이 효율적으로 승화되도록 충분한 증기압을 형성하여, OLED 기판으로 이동하여 이에 증착되는 증기성 유기 물질 플럼(plume)을 만든다. 소위 포인트 공급원(가열되는 승화 단면적이 작은 공급원) 및 선형 공급원(큰 승화 단면적을 갖는 공급원)을 포함하는, 서로 다른 구동 원리에 기초한 다양한 증기 공급원이 존재한다. 다중 마스크-기판 정렬 및 증기 증착법은 원하는 기판 픽셀 영역 또는 서브픽셀 영역상에 서로 다른 광-발산층의 패턴을 증착하기 위해 사용되어, 예를 들면, 적색, 녹색, 및 청색 픽셀 또는 서브픽셀을 OLED 기판상에 원하는 패턴으로 만든다. OLED 생산에 일반적으로 사용되는 상기 방법에서 증기성 물질 플럼에 존재하는 모든 증기화된 물질이 기판의 원하는 영역 상에 증착되는 것이 아님을 명심해야 한다. 그 대신, 물질 플럼의 많은 부분이 여러가지 진공 챔버 벽, 쉴딩(shielding), 및 정밀 샤도우 마스크상에 증착된다. 이것은 물질 사용에 비효율적인 인자로 작용하여 결과적으로 높은 물질 비용을 초래한다.
정밀 샤도우 마스킹법은 OLED 생산에 적용할 수 있는 방법이지만, 이 또한 디스플레이 제조에 많은 난점과 잠재적 어려움을 초래할 수 있다. 첫째, OLED 장치에서 물리적 손상을 피하기 위해 이런 마스크를 장치 기판으로 위치시키고 이로부터 제거하는 과정에서 주의를 기울여야 한다. 둘째, 넓은 영역의 기판을 진공 증착시킬 때, 기판의 길이를 따라서 모든 부분에서 샤도우 마스크가 밀착되도록 유지하는 것은 어려운데, 이는 촛점이 맞지 않는 증착 또는 마스크에 의한 기판의 물리적 손상을 초래할 수 있다. 셋째, 기판의 서로 다른 지역에서 삼색 부분을 진공 증착하는 경우, OLED 생산시에 세 세트의 정밀 샤도우 마스크가 필요할 수 있고 원치않는 지연을 일으킬 수 있다. 넷째, 큰 기판의 길이를 따라서 필요한 정확성을 가지고 기판에 마스크를 정밀하게 정렬되도록 유지하는 것은 마스크 및 기판의 열적 팽창률의 불일치, 작은 픽셀 피치, 및 마스크 제조의 한계를 포함하는 여러가지 이유로 인해 매우 어렵다. 또한, 단일 진공 펌프의 다운 사이클 동안 다중 기판을 진공 증착하는 경우, 물질 잔류물이 샤도우 마스크상에 쌓일 수 있고, 결과적으로 증착된 픽셀에 흠을 생기게 할 수 있다.
본 발명의 목적은 다색 또는 풀컬러 유기 전자발광(EL) 디스플레이의 제조 시에 유기층을 컬러 픽셀화하는 방법을 제공하는 것이다.
본 발명의 다른 목적은 OLED 디스플레이 기판에 유기층을 임의의 패턴으로 증착시키는 방법을 제공하는 것이다.
본 발명의 또 다른 목적은 다색 또는 풀컬러 유기 전자발광(EL) 디스플레이의 제조에서 종래 및 최근에 사용되는 컬러 픽셀화 방법의 제약을 극복하는, 유기층을 컬러 픽셀화하는 방법을 제공하는 것이다.
도 1은 다양한 층을 보여주기 위해 부분적으로 뒤로 벗겨진 요소를 갖는, 수동 매트릭스 OLED 디스플레이의 개략적인 투시도이고;
도 2는 비교적 많은 수의 OLED 디스플레이를 제조하고 허브로부터 연장되는 복수의 스테이션을 구비하는데 적당한, OLED 장치의 개략적인 투시도이고;
도 3은 비교적 많은 수의 기판을 함유하고, 도 2의 단면 라인 3-3에 지시된 방향으로 절단된, 도 2의 상기 장치의 적재(load) 스테이션에 위치하는 캐리어의 개략적인 투시도이고;
도 4는 본 발명의 방법에 의해 컬러 픽셀화될 수 있는 풀-컬러(RGB) 수동 매트릭스 OLED 디스플레이의 개략적인 상면도이고;
도 5는 도 4의 단면 라인 5-5를 따라 절단한 OLED 디스플레이의 개략적인 단면도이고;
도 6은 능동 매트릭스 OLED 디스플레이의 일부분에 대한 반복 단위의 회로 다이어그램이고;
도 7은 본 발명의 방법에 의해 형성될 수 있는, RGB 컬러 픽셀화된 광-발산층을 갖는 활성 매트릭스 OLED 디스플레이의 개략적인 단면도이고;
도 8은 본 발명의 실시에 사용할 수 있는 증기 증착 장치를 개략적으로 표현한 도면으로, 이는 매니폴드를 덮고 배향된 증기 빔을 생성하는 노즐을 포함하는 구조물 또는 노즐 플레이트를 갖는 매니폴드와 기판이 배치되는 챔버; 및 챔버의 외부에 배치되고 매니폴드에 연결된 복수의 증기 공급원 및 불활성 기체 공급기를 포함하는 도면이고;
도 9는 중심 라인을 따라 배열된 노즐을 갖는 구조물 또는 노즐 플레이트의 구조를 도시한 것이고;
도 10은 도 9의 라인 10-10을 따라 절단된, 노즐 길이 치수와 노즐 내부 치수를 정의하는 노즐 플레이트의 단면도이고;
도 11은 행과 열로 배열된 노즐의 2-차원적 어레이를 갖는 노즐 플레이트를 도시한 것이고;
도 12는 중앙 라인을 따라 배열된 노즐을 갖는 실린더형 관 매니폴드의 개략적인 상면도이고;
도 13은 도 12의 라인 13-13을 따라 절단된, 노즐 길이 치수와 노즐 내부 치수를 정의하는 실린더형 관 매니폴드의 단면도이고;
도 13a는 실린더형 매니폴드 하우징(housing)에 형성된 슬릿-형 공극 위에 배치되는 곡선형 노즐 플레이트를 갖는 변형된 실린더형 관 매니폴드의 단면도이고;
도 14는 매니폴드에서의 증기압, 및 매니폴드에서의 증기압과 비활성 기체압력을 합한 압력 각각과 매니폴드 상에서 노즐로부터 배출된 유기 물질 증기의 분기와의 관계를 개략적으로 나타낸 것이고;
도 15는 일 양태의 증기 공급원, 예를 들면 도 8에 개략적으로 도시된 증기 공급원의 단면도이고;
도 16은 도 2의 LEL 증기 증착 스테이션의 개략적인 단면도로서, 이는 노즐 위를 지나 제 1 위치에서 제 2 위치로 가는 기판의 움직임을 도시하고;
도 17은 도 2의 LEL 증기 증착 스테이션의 개략적인 상면도로서, 노즐 플레이트 상에서 및 기판 홀더상에서의 배열 특징을 보여주며, 노즐 위를 지나 x-방향으로 각 기판이 움직이기 전에 y 방향으로 기판을 색인하는, 색인 특징을 도시하고;
도 18은 매니폴드 어셈블리에서 기판이 노즐 위를 지나 1회 통과할 동안, RGB 풀컬러 유기 광-발산층을 동시에 컬러 픽셀화시키는데 유용한 매니폴드 어셈블리를 개략적으로 도시한 것이다.
본 발명의 요약
일 양태에서, 이런 목적은
a) 감압 하에서 서로에 대해 간격을 두고서 매니폴드 및 OLED 디스플레이 기판을 챔버에 제공하는 단계;
b) 매니폴드의 일 표면을 밀봉하여 덮는 구조물을 제공하는 단계로서,
상기 구조물은 구조물을 통과하여 매니폴드로 연장되는 복수의 노즐을 포함하고, 상기 노즐은 OLED 디스플레이 기판상에 증착되는 패턴에 대응되도록 서로 간격을 두고 배치되는 단계;
c) 구조물에 있는 노즐에 대해 OLED 디스플레이 기판을 배향하는 단계;
d) 증기화된 유기 물질을 매니폴드로 운반하는 단계; 및
e) 불활성 기체를 가압 하에 매니폴드로 공급하여 불활성 기체가 각 노즐을 통해 점성 기체 유동을 제공하는 단계로서,
상기 점성 기체 유동은 증기화된 유기 물질의 적어도 일부를 매니폴드에서 노즐을 통해 수송하여 불활성 기체 및 증기화된 유기 물질의 배향된 빔을 제공하고, OLED 디스플레이 기판상에 유기층의 패턴을 증착하기 위해서 OLED 디스플레이 상으로 배향된 빔을 투영하는 단계를 포함하는, OLED 디스플레이 기판상에 유기층을 임의의 패턴으로 증착시키는 방법에 의해 달성된다.
다른 양태에서, 이런 목적은
a) 감압 하에서 서로에 대해 간격을 두고서 배치되는, 제 1 매니폴드, 제 2 매니폴드, 및 제 3 매니폴드를 포함하는 매니폴드 어셈블리 및 OLED 디스플레이 기판을 챔버에 제공하는 단계;
b) 제 1 매니폴드, 제 2 매니폴드, 및 제 3 매니폴드의 각각의 일 표면을 밀봉하여 덮는 독립된(separate) 구조물을 제공하는 단계로서,
상기 독립된 구조물 각각은 구조물을 통과하여 매니폴드로 연장되는 복수의 노즐을 포함하고, 상기 노즐은 OLED 디스플레이 기판상에 증착되는 삼색 패턴에 대응되도록 서로 간격을 두고 배치되는 단계;
c) 독립된 구조물 중 하나에 있는 노즐에 대해 OLED 디스플레이 기판을 배향하는 단계;
d) 제 1 컬러 형성 증기화된 유기 물질을 제 1 매니폴드로, 제 2 컬러 형성 증기화된 유기 물질을 제 2 매니폴드로, 그리고 제 3 컬러 형성 증기화된 유기 물질을 제 3 매니폴드 어셈블리로 동시에 운반하는 단계; 및
e) 불활성 기체를 가압 하에 제 1 매니폴드, 제 2 매니폴드, 및 제 3 매니폴드의 각각의 하나에 동시에 공급하여 불활성 기체가 각 독립된 구조물에 있는 복수의 노즐 각각을 통해 점성 기체 유동을 제공하는 단계로서,
상기 점성 기체 유동은 제 1 컬러 형성, 제 2 컬러 형성, 및 제 3 컬러 형성 증기화된 유기 물질의 적어도 일부를 각각 대응하는 매니폴드에서 대응하는 노즐을 통해 동시에 수송하여 불활성 기체 및 제 1 컬러 형성, 제 2 컬러 형성, 및 제 3 컬러 형성 증기화된 유기 광-발산 물질의 배향된 빔을 제공하고, 기판상에 삼색 패턴을 동시에 증착하기 위해서 OLED 디스플레이 상으로 배향된 빔을 투영하는 단계를 포함하는, OLED 디스플레이 기판상에 유기층을 삼색 패턴으로 동시에 증착시키는 방법에 의해 달성된다,
또 다른 양태에서, 본 발명은
a) 감압된 매니폴드에 증기화된 물질을 제공하는 단계;
b) 매니폴드의 일 표면을 밀봉하여 덮는 구조물을 제공하는 단계로서, 상기 구조물은 구조물을 통과하여 매니폴드로 연장되는 복수의 노즐을 포함하고, 상기 노즐은 OLED 디스플레이 기판상에 증착되는 패턴에 대응되도록 서로 간격을 두고 배치되는 단계;
c) 불활성 기체를 가압 하에 매니폴드로 공급하여 불활성 기체가 각 노즐을 통해 점성 기체 유동을 제공하는 단계로서,
상기 점성 기체 유동은 증기화된 유기 물질의 적어도 일부를 매니폴드에서 노즐을 통해 수송하여 불활성 기체 및 증기화된 유기 물질의 배향된 빔을 제공하고, 희망하는 표면을 증착시키기 위해 배향된 빔을 투영하는 단계를 포함하는, 증기화된 물질을 임의의 패턴으로 기판 상에 증착시키는 방법을 제공한다.
장점
본 발명의 특징은, 유기층을 컬러 픽셀화하는 방법이 유기 물질의 배향된 증기 빔을 사용하는 것이다.
본 발명의 다른 특징은, 유기층을 컬러 픽셀화하는 방법이 감압 및 불활성 기체의 존재하에서 챔버에서 수행되는 것이다.
본 발명의 또 다른 특징은, 유기층을 컬러 픽셀화하는 방법이 동시에 삼색 패턴 형태를 OLED 디스플레이 기판상에 증착시킬 수 있다는 것이다.
본 발명의 또 다른 특징은, 유기층을 컬러 픽셀화하는 방법이 유기 물질의 증기를 발생시키기 위해 증착 챔버의 외부에 배치된 복수의 증기 공급원을 제공하는 단계 및 이런 증기 공급원을 챔버 내에 배치된 매니폴드에 연결하는 단계를 포함하는 것이다.
본 발명의 또 다른 특징은, 컬러 픽셀화하는 방법이 정밀 샤도우 마스크 또는 마스킹의 사용을 필요로 하지 않는 것이다.
본 발명의 또 다른 특징은, 포텐셜이 1회 증착된 층에 서로 다른 많은 물질의 혼합물을 코팅할 수 있게 하는 것이다.
본 발명의 또 다른 특징은 증착 방법이 승화된 모든 물질이 기판상에 원하는 픽셀 영역으로 배향하여 직접 증착되는 것과 같이 매우 높은 물질 이용 인자를 허용하는 것이다.
OLED의 층 두께 치수가 종종 마이크로미터 이하(sub-micrometer)의 범위인 반면, 측면 장치 치수를 나타내는 특징부들은 25-2000 밀리미터의 범위일 수 있기 때문에, 도면들은 본질적으로 개략적인 성격을 갖는다. 또한, 노즐 플레이트(들) 또는 구조물(들)에 형성된 복수의 노즐은, 노즐이 연장된 길이의 치수에 비해 상대적으로 작은 크기이다. 따라서, 도면은 정확한 치수로 나타내기 보다는 용이하게 시각화하기 위해 도면의 치수를 나타내었다.
"디스플레이" 또는 "디스플레이 패널"이라는 용어는, 전자적으로 비디오 화상 또는 문자를 표시할 수 있는 스크린을 지칭하는 것으로 사용된다. "픽셀"이란 용어는, 자극 받는 경우 다른 영역에 독립적으로 빛을 발산할 수 있는 디스플레이패널의 영역을 지칭하는 것으로, 당업계에서 인식되는 용법으로 사용된다. "다색"이란 용어는, 서로 다른 영역에서 서로 다른 색조의 빛을 발산할 수 있는 디스플레이 패널을 기술하는 것으로 사용된다. 특히, 서로 다른 색의 화상을 표시할 수 있는 디스플레이 패널을 기술하는 것으로 사용된다. "풀 컬러"라는 용어는, 가시 스펙트럼의 적색, 녹색, 및 청색 부분에서 발산하고, 색조의 임의의 조합으로 화상을 표시할 수 있는 다색 디스플레이 패널을 기술하는 것으로 사용된다. 적색, 녹색, 및 청색은 이들을 적당하게 혼합하여 모든 다른 색을 만들어낼 수 있는 삼원색을 구성한다. "색조(hue)"라는 용어는, 가시 스펙트럼에서 빛을 발산하는 강도 프로필에 관한 것으로, 색조가 다르면 시각적으로 구별할 수 있는 색 차이를 보인다. 픽셀 또는 서브픽셀은 일반적으로 디스플레이 패널에서 지정가능한 가장 작은 단위를 지칭하는 것으로 사용된다. 단색 디스플레이에서는, 픽셀 또는 서브픽셀의 구별이 없다. "서브픽셀"이란 용어는, 다색 디스플레이 패널에서 사용되고, 독립적으로 지정가능하여 특정 색을 발산할 수 있는 픽셀의 임의의 부분을 의도하는 것으로 사용된다. 예를 들면, 청색 서브픽셀은 청색광을 발산하는 것으로 지정될 수 있는 픽셀의 부분이다. 풀컬러 디스플레이에서, 픽셀은 일반적으로 삼원색 즉 적색, 녹색, 및 청색(종종 약자로 "RGB"라고 함) 서브픽셀을 포함한다. "피치(pitch)"라는 용어는, 디스플레이 패널에서 두 개의 픽셀 또는 서브픽셀을 분리하는 거리를 의도하는 것으로 사용된다. 그러므로, 서브픽셀 피치는 두 서브픽셀 사이의 분리된 거리를 의미한다. "불활성 기체"라는 용어는, OLED 디스플레이 기판 상에 형성된 유기 증기 및 유기 층과 화학적으로 반응하지 않는 기체를 가리킨다.
도 1에서는, 다양한 층을 보여주기 위해 부분적으로 뒤로 벗겨진 요소를 갖는, 수동 매트릭스 OLED 디스플레이의 개략적인 투시도를 도시한다.
광-투과성 기판(11)은 측면으로 간격을 두고 배치된 복수의 제 1 전극(12) (또한 애노드라 함)을 형성한다. 유기 정공(hole)-수송층(HTL)(13), 유기 광-발산층(LEL)(14), 및 유기 전자-수송층(ETL)(15)을 순서대로 물리적 증기 증착법으로 형성한다(이하에서 보다 상세하게 기술함). 측면으로 간격을 두고 배치된 복수의 제 2 전극(16)(또한 캐소드라 함)을 제 1 전극(12)과 실질적으로 수직 방향으로 유기 전자 수송층(15)상에 형성한다. 장치에서 환경에 민감한 부분을 캡슐화 또는 커버(18)로 밀봉하여, 완성된 OLED(10)을 제공한다.
도 2에서는, 완충 허브(102)로부터 및 이동 허브(104)로부터 뻗어 나온 복수의 스테이션 사이에서 기판을 수송 또는 이동하기 위한 자동화된 또는 로보트 수단(도시되지 않음)을 이용하여 많은 수의 유기 광-발산 장치 또는 디스플레이를 제조하기에 적당한 OLED 장치(100)의 개략적인 투시도를 도시한다. 진공 펌프(106)는 펌핑 포트(107)를 통해 허브(102),(104) 사이 및 이런 허브로 부터 뻗어 나간 각각의 스테이션(스테이션(140)은 제외) 사이의 압력을 감소시킨다. 압력계(108)는 상기 장치(100)에서의 압력이 감소된 것을 가리킨다. 압력은 통상적으로 10-3Torr(1.33 x 10-1파스칼)보다 낮고, 또한 10-6Torr(1.33 x 10-4파스칼) 정도로 낮을 수 있다.
스테이션은 기판을 적재하기 위한 적재 스테이션(110), 유기 정공-주입 부층(sub-layer)을 포함할 수 있는 유기 정공-수송층(HTL)의 형성에 기여하는 증기 증착 스테이션(130), 유기 광-발산층(LEL)의 형성에 기여하는 유기 증기 증착 스테이션(140), 유기 전자-수송층(ETL)의 형성에 기여하는 증기 증착 스테이션(150), 복수의 제 2 전극(캐소드)의 형성에 기여하는 증기 증착 스테이션(160), 완충 허브(102)에서 이동 허브(104)로 기판을 이동하기 위한 제하(unload) 스테이션(103)(이것은 저장 스테이션(170)을 제공함), 및 커넥터 포트(105)를 통해 허브(104)에 연결된 켑슐화 스테이션(180)을 포함한다. LEL 스테이션(140)을 제외한 이러한 스테이션 각각은 허브(102) 및 (104)로 각각 연장된 개방 포트를 갖고, 각 스테이션은 진공-밀봉된 접근 포트(도시되지 않음)를 가져 세척을 위한 스테이션 및 부품을 교체 또는 수리를 위한 스테이션에 접근할 수 있다. 각 스테이션은 챔버를 한정하는 하우징을 포함한다.
OLED 디스플레이 제조 시에 유기층을 컬러 픽셀화하는 본 발명의 방법은 노즐을 통해 불활성 기체의 점성 유동을 유도하여 발생되는 배향된 빔(directed beam)을 이용하는데, 점성 기체 유동은 이와 함께 유기 물질의 증기를 수송한다. 배향된 빔을 만드는데 필요한 기체 유동 뿐만 아니라 노즐의 수와 내부 치수에 따라, LEL 스테이션(140)의 "기체 적재"는 상대적으로 높을 수 있다. 이런 상대적으로 높은 "기체 적재"는 OLED 장치(100)의 다른 스테이션의 기능에 악영향을 미칠 수 있다.
OLED 장치(100)의 다른 스테이션 및 허브에서 이런 잠재적인 악영향을 예방하기 위해, LEL 스테이션(140)은 컬러 픽셀화 과정 동안 이 스테이션을 단리시키는 것이 적절하다. 단리는 (i) 완충 허브(102)에 근접한 파선으로 도시된, 통상적으로 폐쇄된 위치에 있는 스테이션 밸브(141)에 의해 수행되는데, 스테이션 밸브(141)는 완충 허브로부터 스테이션(140)으로 기판을 이동시킬 경우 및 완성된 기판, 즉 컬러 픽셀화된 기판을 스테이션(140)으로부터 완충 허브(102)로 다시 이동시킬 경우에만 개방되며; 단리는 또한 (ii) 트로틀 밸브(145)를 포함하는 스테이션 펌핑 포트(144)를 통해 스테이션에 연결된 스테이션 진공 펌프(142)에 의해 수행되는데, 이때 트로틀 밸브는 완전 개방 위치로, 밸브를 조여 부분적 개방 위치로, 또는 폐쇄 위치로 제어될 수 있다. 스테이션 압력 센서(146)는 스테이션(140)의 챔버 내의 압력을 가리킨다.
기판 이동 이전에, OLED 장치(100)의 스테이션 압력 센서(146) 및 압력계(108)로부터 실질적으로 동일한 압력 수치를 얻기 위해 트로틀 밸브(145)를 조정한 후, 스테이션 밸브(141)를 개방할 수 있다.
허브(102)로부터 스테이션(140)의 챔버(140C)로 기판을 이동할 때에, 스테이션 밸브(141)는 폐쇄되고 트로틀 밸브(145)는 개방되어 챔버로부터 미량의 산소 및 습기를 제거하기 위해 10-7내지 10-5Torr(1.33 x 10-5내지 1.33 x 10-3Pa)의 초기 압력으로 챔버(140C)를 배기하였다.
컬러 픽셀화 이전에, 기체 유동 제어기(149)를 포함하는 도관(148)을 통해 불활성 기체 공급기(147)로부터 챔버(140C)로 불활성 기체를 선택적으로 유입할 수있다. 챔버 내의 기체 압력(Pc)이 약 10-7내지 100Torr의 범위의 선택된 수준과 평형이 되도록 하는 위치로 트로틀 밸브(145)를 조인다. 챔버 내의 기체 압력 수준은 불활성 기체의 압력에 비해 낮은데, 이는 노즐(506)에서 점성 유동을 일으켜 배향된 빔을 제공하기 위해 사용된다.
도 3은 도 2의 단면 라인 3-3을 따라 절단된, 적재 스테이션(110)의 개략적인 단면도이다. 적재 스테이션(110)은 하우징(110H)을 갖는데, 이는 챔버(110C)를 한정한다. 제 1 전극(12)(도 1 및 도 4-5 참고)이 설치된 복수의 기판(11)을 떠 받치도록 설계된 캐리어(111)가 챔버 내에 위치한다. 대안적 캐리어(111)는 복수의 능동 매트릭스 기판(51)(도 7 참고)을 지지하기 위해 제공될 수 있다. 또한 캐리어(111)는 제하 스테이션(103) 및 저장 스테이션(170) 내에 제공될 수 있다.
도 4에서는, 본 발명의 방법에 의해 컬러 픽셀화될 수 있는 풀-컬러(RGB) 수동 매트릭스 OLED 디스플레이(10-3C)의 개략적인 상면도를 도시한다. 번호 지정은 도 1에 기재된 것과 동일한 부분 또는 기능에는 동일한 번호가 지정된다. 각 픽셀(도 4에서 표지된 픽스)은 인접한 세개의 서브픽셀(R, G, 및 B로 표지됨)을 포함한다. 각 서브픽셀은 열로 배치된 전극(이하, 열 전극이라 함) 또는 애노드(12) 및 행으로 배치된 전극(이하, 행 전극이라 함) 또는 캐소드(16)의 교차점에 형성된다. 각 서브픽셀은 특정 색을 발산하도록 독립적으로 지정될 수 있다. 예를 들면, R로 표지된 서브픽셀은 적색광을 발산하는 유기 EL 매체를 갖는다. 이와 마찬가지로, G 및 B로 라벨된 서브픽셀은 각각 녹색광 및 청색광을 발산하는 유기 EL매체를 갖는다. 그러므로, 각 픽셀은 독립적으로 지정가능한 3개의 열 전극(12)(애노드) 및 지정가능한 하나의 행 전극(16)을 갖고, OLED 디스플레이(10-3C)는 행 전극 또는 캐소드(16)보다 3 배 많은 수의 열 전극 또는 애노드(12)를 갖는다. 단순한 열 스트라이프 패턴이 도 4에 도시되어 있지만, 통상적으로 사용되는 델타 패턴과 같이 보다 복잡한 픽셀 패턴도 또한 사용할 수 있다는 것을 알아야 한다.
도 4는 제한된 수의 픽셀(픽스)을 도시한 것이다. 원칙적으로, 픽셀의 수는 디스플레이(10-3C)를 제조할 때에 기판(11)의 크기에 의해서만 제한된다. 컬러 픽셀화를 실시하기 위한 패턴화 방법의 해상도에 의해서만 제한되는 픽셀 해상도 또는 팩셀의 밀도 수치를 매우 높게 만들 수 있다. 본 발명의 배향된 빔을 이용하는 경우 밀리미터 당 50 픽셀 정도로 높은 픽셀 해상도를 구현할 수 있다.
OLED 디스플레이의 한 유형에서는, 즉 일반적으로 바닥 발산 디스플레이라 불리는 디스플레이에서는, OLED 디스플레이(10-3C)로부터 광투과성 기판(11)의 바닥 표면을 시인하여 관찰될 수 있는 선택된 광발산 패턴이 만들어진다. 바람직한 조작 모드에서, 한번에 일 행의 픽셀을 순차적으로 한번에 자극하고 각 행의 반복된 자극 사이의 간격이 인간 시각 체계의 감지 한계보다 낮은, 통상적으로 1초의 약 1/60보다 낮게 선택된 속도로 자극 순서를 반복하여 패널을 자극시켜 빛을 발산한다. 적절한 임의의 순간에 패널이 오직 한 행에서만 지정된 서브픽셀로부터 빛을 발산하더라도, 관찰자는 자극된 모든 행에서의 발산에 의해 형성된 화상을 본다.
픽셀 픽스의 정의가 애노드(12)사이의 비-발산 갭(도 4에서는 표지되지 않음)을 포함하더라도, OLED(10-3C)의 RGB 컬러 픽셀화는 각 R, G, 및 B 스트라이프가 자극될 때에 열 전극(애노드)(12) 및 행 전극(캐소드)의 교차점에 의해 정해진 영역으로부터만 빛이 발산되는 스트라이프 패턴으로 도시된다.
도 5는 도 4의 단면 라인 5-5를 따라 절단한 OLED 디스플레이의 개략적인 단면도이다. EL 매체는 기판(11) 상에 제공된 애노드 열 전극(12)들 위로 및 이들 사이에 연속적 층으로 형성된 유기 정공-수송층(13)을 포함한다. 정공-수송층은 애노드들 위에 및 이들 사이에 먼저 형성된 정공-주입 부층(도시되지 않음)을 포함할 수 있다. 유기 광-발산 서브픽셀층 (14R), (14G), 및 (14B)는 정공-수송층 위에 형성된다. 유기 전자-수송층(15)은 컬러 픽셀화된 층 위에 연속적인 층으로 형성되고, 캐소드 행 전극(들)(16)에 접하여 상부에 놓여진 전자-주입층을 포함할 수 있다.
도 6에서는, 능동 매트릭스 OLED 디스플레이의 일부분에 대한 회로 다이어그램을 도시한다. 반복되는 서브픽셀 회로의 각각은 박막 스위칭 트랜지스터 (TSnm)(n, m은 광-투과성 기판(51)(도 7 참고) 상에 형성된 서브픽셀 회로의 특정 위치를 정의하는 정수임)을 포함한다. 예를 들면, TS12는 행 1 및 그 행의 위치 2 또는 열 2에 위치된 서브픽셀 회로와 관련된 박막 스위칭 트랜지스터이다. 각 서브픽셀 회로는 다이오드로 도시된 전력 제어용 박막 트랜지스터(TCmn), 박막 커패시터(Cnm), 및 유기 매체(ELnm)를 추가적으로 포함한다. 전원 공급 라인(Vddn), X-방향 신호 라인(라인 X1 내지 Xn(n은 정수) 포함), 및 Y-방향 신호 라인(라인 Y1 내지 Ym(m은 정수) 포함)은 전기 포텐셜 및 신호 지정 가능성 각각을 각 서브픽셀회로에 제공한다. 신호 지정 라인 X1 및 Y1-Y3에 의해 정의된 행 1의 회로는 각각 61-1, 61-2, 및 61-3으로 지시되고, 동일한 번호가 도 7에서 사용되었다. X-방향 신호 라인 X1, X2, X3....Xn은 X-방향 구동 회로(87)와 연결되고, Y-방향 신호 라인 Y1, Y2, Y3....Ym은 Y-방향 구동 회로(88)와 연결된다. 예를 들면 EL 매체(EL 12)에서 빛을 발산시키기 위해, 신호는 X-방향 신호 라인 X1 및 Y-방향 신호 라인 Y2에서 제공되어, 박막 스위칭 트랜지스터 TS12를 "온(on)" 상태로 작동시킨다. 차례대로, 전력 제어용 박막 트랜지스터(TC12)는 "온" 상태로 되어 전원 공급 라인(Vdd1)을 경유하여 제공된 EL 매체(EL12)를 통해 전류 흐름을 유도한다. 그러므로, 빛이 OLED(EL12)에 의해 발산된다.
도 7은 도 6에 나타난 서브픽셀 (61-1), (61-2), 및 (61-3)의 일부에 대한 개략적인 단면도로서, 광-발산층의 RGB 컬러 픽셀화가 각각 (54R), (54G), 및 (54B)로 지정된 풀컬러 픽셀화된 EL 매체를 도시한다. 컬러 픽셀화는 본 발명의 방법에 의해 수행될 수 있다.
서브픽셀 회로 요소(박막 트랜지스터, 박막 커패시터, 및 전기 배선) (61-1), (61-2), 및 (61-3)이 광-투과성 기판(51)상에 제공된다. 전도성 배선(64)은 인듐-주석-산화물(ITO)로 구성될 수 있는 광-투과성 제 1 전극 또는 애노드 패드(52)로 전기적으로 연결(전력 제어용 박막 트랜지스터를 통해)된다. 광-투과성 유기 절연층(66)은 전기적으로 절연되게 한다. 제 2 유기 절연층(68)은 패드(52)의 상부 표면 일부와 엣지를 덮는다.
그 후 유기 EL 매체는 순차적으로 연속적 유기 정공-주입 및 정공수송층(53), 컬러 픽셀화된 유기 광-발산층 (54R), (54G), 및 (54B), 및 연속적 전자-수송층(55)을 형성하여 이들로 구성된다. 통상적인 제 2 전극 또는 캐소드(56)은 전자-수송층(55)에 접하여 형성된다. 서브픽셀로부터의 광 발산 유효 치수는 파선으로 표시된 라인 사이로 연장된 화살표에 의해 지시되는 반면, 픽셀 픽스는 이런 광 발산 부분 뿐만 아니라 오목한 광 발산 부분 (54R), (54G), 및 (54B)에 있는 비-발산된 융기 부분도 포함한다.
도 8은 본 발명의 실시에 유용한 증기 증착 장치(500)의 개략도이다. 도 2의 스테이션(140)은 도 2와 관련하여 기술한 바와 같이, 감압 Pc을 유지하는 챔버(140C)를 한정하는 하우징(140H)를 갖는다. 도면을 선명하게 나타내기 위해, 도 8에서는 도관(148) 및 기체 유동 제어기(149)를 갖춘 불활성 기체 공급기(147) 뿐만 아니라 스테이션 밸브(141), 스테이션 진공 펌프(142) 및 관련 펌핑 포트(144) 및 트로틀 밸브(145), 스테이션 압력 센서(146)가 생략되어 있다. 더우기, 기판(11 (51))에서의 물질, 매니폴드-대-기판 간격 배치 및 증착 온도에 의존하여, 기판은 냉각되어질 수 있는데, 설명의 편의를 위해서 냉각 구조물을 또한 도시하지 않았다.
또한 노즐 플레이트(504)로 언급되는 구조물에 의해 하나 이상의 표면에서 밀봉되어 덮힌 복합 하우징(502)을 포함하는 매니폴드(500M)는 챔버(140C) 내에 배치된다. 노즐 플레이트는 매니폴드로 연장되는 복수의 노즐(506)을 갖는다. 구조물 또는 노즐 플레이트는 컬러 픽셀화된 유기 광-발산층 (14R), (14G), 또는 (14B)중 첫번째 것을 스트라이프 패턴으로 기판상에 증기 증착하기 이전에, 노즐에 대해서 OLED 디스플레이 기판(11(51))을 정렬시키는 역할을 하는, 하나의 기판상에 형성된 정렬 마크(533)을 갖는다. 기판(11(51))은 유기 정공-주입 및 정공-수송층(HTL)(13) 또는 (53)을 포함하는 것으로 이해된다.
기판이 위치하고 있는 홀더 또는 마스크 프레임(230)에 제공된 정렬 마크(533) 및 정렬 창(233)(도 16 및 17 참조)을 통해, y-방향으로 노즐(506)에 대해 챔버(140C) 중의 기판을 정렬할 때에, 기판(11(51))은 X-방향으로 리드 스크루(lead screw)(212)에 의해 출발 지점 "I"로 움직인다. 기판(11(51)) 또는 매니폴드(500M)가 움직일 수 있다는 것이 이해될 것이다. 당연히, 이런 요소의 어느 하나가 움직이지 않는다면, 또한 증착이 수행될 수 있다.
복수의 유기 물질 증기 공급원(500VS1 내지 500VS4)은 챔버(140C)의 외부에 배치되는 것으로 도시된다. 광-발산층을 코팅하기 위해서는 증기 공급원(500VS1 내지 500VS4) 중의 하나 이상의 물질이 광-발산 물질이어야 한다. 다르게는, 상기 복수의 유기 물질 증기 공급원(500VS1 내지 500VS4)은 챔버(140C)의 내부 및/또는 매니폴드(500M)의 내부에 배치될 수 있다. 각 증기 공급원은 하우징(540)을 포함한다. 도 8에 개략적으로 도시되고, 도 15를 참고하여 보다 더 상세하게 기술되는 바와 같이, 하우징(540)은 공급원 커버(544)와 밀봉되어 마주치고, 하부 증기 수송 도관(546a)에 밀봉되어 부착되는 플랜지(541)를 포함한다. 증기 유동 제어 장치(560v)는 그의 일 말단에서 하부 증기 수송 도관(546a)에 연결되고, 다른 말단에서는 상부 증기 수송 도관(546b)에 연결된다. 각 증기 공급원(500VS1 내지500VS4)은 내부 물질을 적당한 온도로 가열하여 증기 공급원 내에 위치된 유기 물질의 증기를 발생시키기 위한 개별적인 가열 요소(도 8에 도시되지 않음)를 포함하는 것이 바람직하다. 다르게는, 상기 유기 물질은 개별적인 상기 증기 공급원(500VS1 내지 500VS4)의 사용 없이 매니폴드(500M)에 직접 적재될 수 있고, 가열 요소(도시되지 않음)의 사용에 의해 생성된 유기 증기는 매니폴드(500M) 상에 또는 내에 직접 위치될 수 있다.
불활성 기체 공급기(500IGS)는 기체 차단 밸브 및 기체 차단 밸브에서 불활성 기체 유동 및 유기 물질 증기의 유동이 모두 존재하는 요소의 내부 표면상에 유기 물질 증기의 응축을 방지하기에 충분한 온도로 기체를 가열하기 위한 불활성 기체 예열기(564)로 들어가는 도관(도면에 도시되지 않음)을 갖는다. 하부 기체 수송 도관(566a)는 불활성 기체 예열기를 기체 유동 제어 장치(560g)의 일말단에 연결하고, 상부 기체 수송 도관(566b)은 기체 유동 제어 장치(560g)의 다른 말단을 컴바이너(570)에 연결시킨다. 컴바이너(combiner)(570)는 또한 상부 증기 수송 도관(546b)를 받아 들이고, 불활성 기체 유동 및 동시에 작동되는 2개의 유기 물질 증기 공급원으로부터의 유기 물질 증기의 적어도 일부를 결합시킨다(추후, 추가적으로 기술됨). 증기 수송 및 기체 수송용 공통 도관(546c)은 컴바이너(570)의 출구 말단을 증기 증착 스테이션(140)의 하우징(140H)을 통해 매니폴드(500M)에 연결시킨다. 다르게는, 불활성 기체는 매니폴드(500M)로 직접 공급될 수 있고, 거기로 수송되거나 발생된 유기 증기와 혼합될 수 있다.
유기 물질 증기 공급원, 불활성 기체 예열기, 유동 제어 장치, 컴바이너, 및수송 도관은 파선으로 도시된 가열가능한 용기(600)에 배열된다. 가열가능한 용기는 증기 공급원, 도관, 증기 유동 제어 장치, 및 컴바이너(570)의 내부 표면 상에서 유기 물질 증기의 응축을 방지하기에 충분한 온도 Te를 용기 내에 제공하도록 제어적으로 가열될 수 있는 적당한 크기 및 형상의 실험실 오븐일 수 있다.
마찬가지로, 매니폴드(500M)의 내부 표면 및 매니폴드와 면하고 있는 구조물 또는 노즐 플레이트(504)의 표면에서 유기 물질 증기의 응축을 방지하기 위해, 그리고 증기 응축에 의해 노즐(506)의 막힘을 방지하기 위해, 매니폴드는 매니폴드 가열 램프(520)에 의해 가열될 수 있다. 제어가능한 가열 램프 전원 및 가열 램프(520)로의 전기적 연결관계는 도 8에 도시되지 않았다. 예를 들면, 가열 코일 또는 가열 스트립이 매니폴드 및 노즐 플레이트를 가열하는데 동등하게 효과적으로 사용될 수 있다는 것을 이해할 수 있을 것이다.
기체 유동이 기체 유동 제어 장치(560g)에 의해 제어되어 매니폴드(500M) 내에 생성된 기체 압력이 매니폴드에서 노즐을 통해 챔버(140C)로 가는 기체의 점성 유동을 일으키면, 노즐 축으로부터 매우 작은 각으로 분기된 기체의 고도의 배향된 빔이 노즐(506)으로부터 배출된다는 것을 예기치 못하게 알게되었다. 또한 유기 물질 증기는 컴바이너(570)에서 유동하는 불활성 기체와 결합하여 매니폴드(500M)으로 수송되고, 노즐(506)으로부터 유기 물질 증기 및 불활성 기체가 결합된 배향된 빔(510)으로 방출될 수 있다는 것을 또한 알게되었다. 또한 기체 압력의 증가에 대응한 매니폴드로의 기체 유동의 수준 및 노즐의 내부 치수에 의존하여, 구조물 또는 노즐 플레이트(504)와 약 0.02 내지 2.0 cm의 거리를 유지하면서 배향된 기체 빔을 조준할 수 있다는 것이 증명되었다.
또한, 기체 유동이 기체 유동 제어 장치(560g)에 의해 제어되어 매니폴드(500M) 내에 생성된 기체 압력이 매니폴드에서 노즐을 통해 챔버(140C)로 가는 기체의 점성 유동을 일으키면, 상기 유기 물질이 상기 매니폴드(500M) 내에서 직접적으로 증기화될 때 노즐 축으로부터 매우 작은 각으로 분기된 기체의 고도의 배향된 빔이 노즐(506)으로부터 나오는 것을 발견했다.
또한, 기체 유동이 기체 유동 제어 장치(560g)에 의해 제어되어 매니폴드(500M) 내에 생성된 기체 압력이 매니폴드에서 노즐을 통해 챔버(140C)로 가는 기체의 점성 유동을 일으키면, 상기 유기 물질이 상기 매니폴드(500M) 내에서 직접적으로 증기화되고 매니폴드(500M)에서 불활성 기체와 결합될 때 노즐 축으로부터 매우 작은 각으로 분기된 기체의 고도의 배향된 빔이 노즐(506)으로부터 나오는 것을 발견했다.
점성 유동 조건 하에서, 노즐을 통한 기체 유동의 배향된 빔을 형성하는 과정의 이해를 돕기 위해서, 레옹 아이. 마이젤(Leon I. Maissel)과 라인하드 글랭(Reinhard Glang)이 편집한 문헌["Handbook of Thin film Technology", published by McGraw Hill Book Company in 1970] 및 제임스 엠. 라퍼티(James M. Lafferty)에 의해 편집된 문헌["Foundations of Vacuum Science and Technology, published by John Wiley & Sons, Inc.]를 참고한다.
기체가 좁은 튜브를 통해 유동하고 있으면, 튜브의 벽에서의 저항과 마주친다. 그러므로, 벽에서의 및 벽에 인접한 기체 층에서는 속력이 느려지고, 점성 유동이 발생한다. 점성도 계수 η은 분자간 충돌에 의해 발생된 내부 마찰로부터 생긴다. 점성도 계수 η은 다음의 식에 의해 얻는다:
상기 식에서, f는 분자 상호작용의 가정된 모델에 의존하는, 0.3 내지 0.5 사이의 인자이다. 대부분의 기체에 대해서, 우수한 가정치는 f가 0.499일 때이다. σ는 분자 직경이고; m은 기체 분자의 질량이고; kB는 볼쯔만 상수이고; T는 캘빈(K) 단위로 나타낸 기체의 온도이다.
상세하게는, 튜브를 통한 불활성 기체 유동을 갖고, 길이 l및 반경 r인 직선 실린더형 튜브에 대해서, 점성 유동 미세 유동 속도 Qvisc는 다음의 식에 의해 얻어진다:
상기 식에서,는 튜브에서의 평균 압력이고, p2및 p1은 튜브의 반대편 말단에서의 압력이다.
기체 λ의 평균 자유 경로는 다음의 식에 의해 얻어진다:
상기 식에서, σ는 분자 직경이고, n은 단위 부피 당 분자 수이고, P는 기체 압력이다.
기체가 직경 d인 튜브를 통해 흐를 때, 일반적으로 유동을 동정하기 위해 사용될 수 있는 3개의 유동 체계, 즉 자유 분자 유동, 연속 또는 점성 유동 및 과도 유동이 있다. 다음의 식에 의해 얻어지는 크누드센(Knudsen) 수치 Kn가 유동 체계를 동정하기 위해 사용된다:
Kn > 0.5인 경우, 유동은 자유 분자 유동 체계에 있다. 여기서 기체 동역학은 튜브 또는 용기의 벽에 대한 분자 충돌에 의해 지배된다. 기체 분자는 최종 충돌이 일어날 때까지 벽에 대한 연속적인 충돌에 의해 관을 통해 유동하는데, 이는 기체 분자를 구멍을 통해 방출한다. 튜브의 직경 비에 대한 길이의 비에 의존하여 방출된 분자의 각 분포(distribution)는 코사인 쎄타 분포(길이 0에 대한) 내지 상당하게 비임화된 프로필(heavily beamed profile)(큰 길이 대 직경 비에 대해)의 범위에 존재할 수 있다(상세한 것은 라퍼티(Lafferty)의 문헌을 참고). 상당하게 비임화된 프로필의 경우 조차도, 튜브의 축에 대한 각이 0이 아닌 각에서 발산된 플럭스의 중요한 성분이 있다. 0.01<Kn<0.5인 경우, 유동은 벽에 대한 분자 충돌 및분자간 충돌 모두가 기체의 유동 특성에 영향을 미치는 과도 유동 체계에 있다. Kn이 작아질수록 점성 흐름 체계에 접근되고 유동은 분자간 충돌에 의해 지배된다. Kn < 0.01인 경우, 유동은 점성 유동 체계에 있다. 여기서 기체의 평균 자유 경로는 튜브의 직경과 비교하여 작고, 분자간 충돌은 벽과의 충돌에 비해 훨씬 더 자주 충돌한다. 점성 유동 체계에서 작동하는 경우, 튜브 오리피스에서 나온 기체는 통상적으로 오리피스의 벽과 평행한 스트림라인으로 부드럽게 유동하고 길이 대 직경의 비가 큰 경우 고도의 배향성을 가질 수 있다.
특정한 증기화 가능한 물질에 있어, 유용한 온도에서 증기압은 매우 낮아서 작은 구멍에 대해 점성 유동을 만들어내기 어려운데, 이것이 픽셀화된 OLED 디스플레이의 생산에 유용할 것이다. 이런 경우, 부가의 기체(예를 들면, 단지 캐리어로서 작용하는 불활성 기체)를 점성 유동을 산출하기 위해 사용할 수 있다.
기체의 증기압 p*은 다음의 식에 의해 근사치를 구할 수 있다:
상기 식에서, A, B, 및 C는 상수이다. Alq의 증기압은 250 - 350℃에서 0.024 - 0.573 Torr의 범위인 것으로 측정되어졌다. 가장 적합한 계수는 A = -2245.996, B = -21.714 및 C = 8.973으로 판명되었다. Alq에 대한 평균 자유 경로는 250 - 350℃의 온도 범위의 증기압에서 0.5 - 0.0254 mm의 범위이다. 그러므로, 단독 Alq 증기압은 250 - 350℃의 온도 범위에서는 100㎛의 관 직경을 갖는 원형 노즐 구조물에서 점성 유동을 생성하기에는 불충분하다. Alq 및 상기 튜브 직경의 경우에서, 점성 유동 체계로 진입하는데 약 15 Torr의 증기압이 필요할 것이다.
증기 유동 제어 장치(560v) 및 기체 유동 제어 장치(560g)는 수동으로 조정가능한 유동 제어 밸브일 수 있다. 다르게는, 이런 유동 제어 장치는 제어기에 의해 제공된 전기적 제어 신호에 반응하여 폐쇄 위치에서 개방 위치로 점진적인 방법으로 조정되고, 그 후 컴퓨터(도시되지 않음)로부터의 신호에 의해 지정될 수 있는 질량-유동 제어 장치일 수 있다.
유기 물질 증기 공급원 중 하나는, 예를 들면 증기 공급원(500VS4)는 증기화 가능한 유기 호스트(host) 물질로 채워진다. 이런 유기 호스트 물질은 분말, 단편, 미립자 또는 액체 형태일 수 있다. 풀-컬러(RGB) OLED 디스플레이가 형성되는 경우 나머지 각 유기 물질 증기 공급원, 예를 들면 증기 공급원(500VS1, 500VS2, 및 500VS3)은 서로 다른 증기화 가능한 유기 도판트(dopant) 물질로 충진된다. 예를 들면, 증기 공급원(500VS1)은 유기 호스트 물질의 픽셀화된 도핑된 층(14G)으로부터 녹색광을 발산하는 도판트 물질로 충진된다. 증기 공급원(500VS2)은 유기 호스트 물질의 픽셀화된 도핑된 층(14R)으로부터 적색광을 발산하는 도판트 물질로 충진된다. 증기 공급원(500VS3)은 유기 호스트 물질의 픽셀화된 도핑된 층(14B)으로부터 청색광을 발산하는 도판트 물질로 충진된다. 유기 도판트 물질은 분말, 단편, 미립자 또는 액체 형태일 수 있다.
상기 예시한 증기 공급원 및 각 유기 물질들의 충진을 이용하여, 증기 증착 장치(500)는 다음과 같이 구동되어, 광-발산층(14R(또는 14G, 또는 14B))의 스트라이프 패턴으로 도시된 기판(11) 또는 (51)상에 풀컬러 픽셀화를 할 수 있다. 증기 공급원(500VS2)(적색 도판트) 및 증기 공급원(VS4)(호스트 물질)은 각 유기 물질이 (통상적으로는 승화에 의해) 증기화되게 하는 증기화 온도로 가열된다. 대응하는 증기 유동 제어 장치(560v)를 작동하여 제어된 도판트 증기 유동 및 제어된 호스트 증기 유동이 상기 2개의 증기 공급원으로부터 하부 및 상부 증기 수송 도관(각각, 546a 및 546b), 컴바이너(570), 및 공통 도관(546c)을 통하여 매니폴드(500M)로 이동하는데, 여기서 호스트 물질 증기 및 도판트 물질 증기의 "분자 혼합"이 완전하게 수행된다. 이런 유기 물질의 증기는 매니폴드 내에서 Alq에 대한 250 - 350℃의 승화 온도 범위에서 약 0.024 - 0.573 Torr일 수 있는 증기압 Pv를 생성하는데, 이는 도 14와 관련하여 보다 상세하게 기술된다.
불활성 기체, 예를 들면 질소 또는 아르곤 기체의 유동은 불활성 기체 공급기(500IGS)에 포함되는 기체 차단 밸브(562)의 개방시에 기체 유동 제어 장치(560g)의 구멍을 조절함으로써 개시된다. 유동하는 불활성 기체는 불활성 기체 예열기(564)에서 예열되고, 예열된 기체는 하부 및 상부 증기 수송 도관(각각, 566a 및 566b), 컴바이너(570), 및 증기 수송 및 기체 수송용 공통 도관(546c)을 통하여 매니폴드(500M)로 간다. 불활성 기체는 구조물 또는 노즐 플레이트(504)에서 노즐(506)을 통해 기체의 점성 유동을 일으켜, 매니폴드로 도입된 유기 물질의 혼합된 기체를 불활성 기체와 함께 수송하여 유기 물질 증기 및 불활성 기체의 배향된 빔(510)을 만들 수 있는 실질적으로 불활성 기체의 배향된 빔을 제공하기에 충분하게 조정(기체 유동 제어 장치(500g)를 통해) 되는 매니폴드 내의 기체 압력PG을 제공한다.
OLED 디스플레이 기판(11(51))은 노즐 플레이트 상의 정렬 마크(533) 및 기판을 고정하기 위한 홀더 또는 마스크 플레임(230)(도 8에는 도시되지 않았음, 도 16, 17 참조) 상에 배치된 대응하는 정렬 창(233)을 통해 노즐(506)에 대해 y-방향으로 미리 배향되어 있다. 기판은 배향된 빔(510)의 위를 지나서 x-방향으로 이동되어, 스트라이프 패턴 중에서 지정된 서브픽셀에 유기 적색광-발산층(14R)을 수용한다. 스트라이프 패턴은 전진 운동"F" 중의 기판을 전진 운동의 출발 지점"I"에서 말단 지점"II"으로 움직이거나 운반하여 제공된다. 다르게는, 기판 위치를 고정하고 상기 기판에 대해 매니폴드를 운반하는 것이 가능하다.
이제, 증기 공급원(500VS4(호스트 물질) 및 500VS2(적색 도판트))으로부터의 증기 유동은 대응하는 증기 유동 제어 장치(560v)를 폐쇄하여 중단되고, 증기 공급원(500VS2)의 가열을 중단 시켜 중단된다. 예열된 기체가 노즐을 통해 매니폴드로 유동하는 것은 계속 될 수 있거나, 가스 유동 제어 장치(560g)를 폐쇄하여 중단될 수 있다. 또한, 셧터 장치(도 16 참고)는 노즐 플레이트 위에 위치되어 잔류 증기 스트림 또는 배향된 잔류 빔이 위치 "II"로부터 위치 "I"로의 역운동 또는 회귀 운동"R" 동안 기판에 도달하지 못하게 한다.
이제 기판(11(51))은 역운동 또는 회귀 운동 "R"에 의해 위치 "II"에서 출발 지점"I"로 되돌아 이동되거나 옮겨진다. 증기 공급원(500VS1)(녹색 도판트)는 가열되어 상기 도판트의 승화를 일으키고, 증기 공급원(500VS1)과 연관된 증기 유동제어 장치(560v)에 의해 제어되는 증기 유동에서 "녹색" 도판트 증기를 매니폴드로 도입시킨다. 증기 공급원(500VS4)로부터 매니폴드로 호스트 물질을 제공하는 단계, 및 노즐(506)에서 점성 유동을 일으키도록 예열된 불활성 기체를 매니폴드(500M)에 유동시켜 배향된 빔(510)을 생성하는 단계가 반복된다. 위치 "I"에서, 기판은 노즐에 대해서 재배향되거나 색인되어 유기 녹색 광-방출층(14G)을 수용하도록 지정된 서브픽셀이 노즐과 함께 정렬된다. 그 후, 기판은 전진 방향 "F"으로 노즐(506)으로부터 방출된 배향된 빔 위를 지나서 위치 "II"로 움직이거나 이동되어 지정된 서브픽셀의 스트라이프 패턴으로 유기 녹색 광-방출층(14G)을 수용한다.
상기 공정 단계들은 증기 공급원(500VS3(청색 도판트) 및 500VS4(호스트 물질))을 통해 기판(11(51))에서 지정된 서브픽셀 위치에서 유기 청색 광-방출층(14B)의 스트라이프 패턴을 형성함에 의하여 반복된다. 그러므로, 경우에 따라서는, 풀컬러 RGB 컬러 픽셀화된 OLED 디스플레이(10-3C) 또는 (50-3C)가 본 발명의 방법에 의해 증기 증착 장치(500)에서 달성될 수 있다.
다색 OLED 디스플레이가 본 발명의 방법에 의해 동일하게 효과적으로 만들어질 수 있음을 이해하게 될 것이다. 선택된 서브픽셀의 열(또는 행)에 대응되게 배열된 노즐(506)을 갖는 구조물 또는 노즐 플레이트(504)가 본 목적을 위해 사용된다.
도 8 및 이에 대한 설명에는 4개의 증기 공급원(500VS1 내지 500VS4)이 포함된다. 본 발명의 방법에 의해 컬러 픽셀화를 실시할 때에 증기 공급원을 보다 많게 또는 적게 사용할 수 있음을 이해할 것이다. 또한, 증기 공급원에 충진되는 증기화 가능한 유기 물질의 선택은 도 8과 관련하여 기술된 물질과 다를 수 있다. 예를 들면, 제 1 증기 공급원이 제 1 증기화 가능한 유기 호스트 물질로 충진될 수 있고, 제 2 증기 공급원이 제 2 증기화 가능한 유기 호스트 물질을 수용할 수 있다. 제 3 증기 공급원, 또는 제 3 및 추가적인 증기 공급원이 구동되는 OLED 디스플레이의 도핑된 유기 광-발산층의 패턴으로부터 적색, 녹색, 또는 청색광 중 하나를 발산시키기 위해 선택되는 증기화 가능한 유기 도판트 물질로 채워질 수 있다.
도핑된 유기 광-발산층을 형성하는데 있어서 2개의 유기 호스트 물질 및 하나 이상의 유기 도판트 물질을 사용하는 것은 구동되는 OLED 디스플레이의 개선된 구동 안정성, 또는 개선된 광 발산, 또는 발산된 빛의 색 개선, 또는 이렇게 개선된 특징들의 조합을 제공할 수 있다.
하나 이상의 증기화 가능한 유기 도판트 물질은 하나의 증기 공급원에 채워질 수 있다.
컬러 픽셀화가 완료될 때에, 모든 증기 공급원은 공급원의 가열을 중단시켜 부동화시키고, 불활성 기체 유동은 기체 차단 밸브(562)를 닫아서 또는 기체 유동 제어 장치(560g)를 잠금으로써 중단될 수 있다. 완성된 기판은 x-방향으로 위치 "II"에서 위치 "I"로 되돌아 움직이거나 이동된다. 챔버(140C)로 가는 불활성 기체 유동이 중단되고, 챔버(140C)가 배기되어(트로틀 밸브(145)를 통한 스테이션 진공 펌프(142)에 의해) 도 2의 완충 허브(102)에서의 압력과 거의 동일한 압력이 되면, 기판(11(51))은 도 2에 도시된 스테이션 밸브(141)을 통해 위치 "I"에서 챔버(140C)로부터 제거될 수 있다. 그 후, 컬러 픽셀화된 기판은 전자-주입 부층을 포함할 수 있는 유기 전자-수송층을 증기 증착하기 위해 스테이션(150)(ETL)으로 이동될 수 있다.
도 9에서, 중앙 라인(CL)을 따라 배열된 복수의 노즐(506)을 갖는 구조물 또는 노즐 플레이트(504)가 도시된다. 노즐 사이에서 동일하게 이격된 노즐 피치는 OLED 디스플레이에서 희망하는 서브픽셀을 정확하게 코팅하는 필요한 증착 패턴을 생성하기 위해 선택된다. 노즐(506)의 총 개수는 선택된 색의 빛, 예를 들면, 적색광, 녹색광, 또는 청색광을 발산하기 위해 지정된, OLED 디스플레이의 서브픽셀의 총수에 대응한다. 여기에서는 정렬 마크(533)가 정렬 십자 표시로 도시되지만, 다른 정렬 방법이 사용될 수 있다.
도 10은 도 9의 라인 10-10을 따라 절단된 노즐 플레이트(504)의 단면도이다. 노즐의 내부 치수 또는 노즐의 직경은 d로 지시되고, 노즐의 길이 치수는 l로 지시되었다. 노즐(506)은 원형의 외형일 수 있거나, 다각형 외형일 수 있다. 노즐 내부 치수 d는 10 내지 1000 마이크로미터의 범위일 수 있고, 유기 물질 증기 및 불활성 기체의 배향된 빔(510)(도 8 참고)은 노즐 길이 치수 l이 노즐 내부 치수 d보다 5배 이상 큰 경우에 만들어 질 수 있다.
도 11에서, 정렬 마크(533) 뿐만 아니라 노즐(506)의 2-차원 어레이를 포함하는 구조물 또는 노즐 플레이트(504T)가 도시된다. 노즐 어레이(504T)는 노즐의 m 열 및 노즐의 n 행으로 나타낸다. 이런 노즐 플레이트(504T)는 거의 매니폴드 크기로 일 면 상에 밀봉되어 위치될 수 있고, 셧터 장치는 컬러 픽셀화를 수용하는OLED 디스플레이 기판 및 노즐 어레이(504T) 사이에 위치되어 셧터 장치가 노즐(506) 및 기판 사이에 가상적인 직통 라인을 폐쇄한다. 기판은 기판을 수용하고 수송하는 홀더 또는 마스크 플레임(230)(도 16, 17 참고) 상에 형성된 정렬 마크(533) 및 대응하는 정렬창(233)을 통해 노즐에 대해 배향된다. 기판은 움직여 노즐 플레이트(504T) 위에 위치되어 정렬된다. 그 후 셧터 장치가 철수되고, 불활성 기체 및 유기 호스트 물질 및 색-형성 도판트 물질의 증기의 배향된 빔은 기판의 분리되고 선택된 서브픽셀 상에 도핑된 유기 광-발산층(예를 들면, 층 (14R), (14G), 또는 (14B))을 형성하는데, 이는 컬러 픽셀화의 스트라이프 패턴을 형성하기 위한 배향된 빔 상에 걸친 기판의 연속적 움직임 또는 이동과 구분된다.
도 12에서, 실린더형 관 매니폴드의 개략적인 상면도를 도시한다. 매니폴드(500CM)은 말단 캡(538 및 539)를 포함하는 실린더형 매니폴드 하우징(536)을 갖는다. 매니폴드 가열 요소(520)는 매니폴드를 지나 연장되고 말단 캡에 의해 지지된다. 복수의 노즐(506)은 하우징(536) 내에 중앙 라인(CL)을 따라 형성되는 라인 패턴으로 직접 형성된다. 정렬 마크(535)는 실린더형 표면을 따라 제공되고 중앙 라인(CL)을 따라 위치된다.
도 13은 도 12의 라인 13-13을 따라 절단되고, 노즐 길이 치수 l과 노즐 내부 치수 d를 갖는 실린더형 관 매니폴드의 단면도이다. 노즐 내부 치수 d는 10 내지 1000 마이크로미터의 범위일 수 있고, 노즐 길이 치수 l이 노즐 내부 치수 d보다 5배 이상 커야 한다. 다원 단면 또는 다각 단면을 갖는 관형 매니폴드와 같은 다른 형상의 관형 매니폴드를 사용할 수 있다.
도 13a는 곡선형 구조물 또는 곡선형 노즐 플레이트(504C)가 실린더형 매니폴드 하우징(536)에 형성된 슬릿-형 공극(537) 위에 밀봉되어 배치되는 변형 실린더형 관 매니폴드(500CM-1)의 단면도이다. 노즐(506)은 도 12에서 노즐 라인에 대해 도시된 바와 같이 라인을 따라 곡선형 노즐 플레이트(504C)에 형성된다. 정렬 마크(535)는 곡선형 노즐 플레이트(도 13a에는 도시되지 않음) 상에 제공된다.
도 14에서, 매니폴드 하우징(502)에서의 증기압 Pv 및 매니폴드(500M)에서의 증기압 Pv과 합한 비활성 기체압 수준 PG1및 PG2의 각각과 노즐(506)로부터 배출된 유기 물질 증기 스트림의 분기 관계를 개략적으로 나타낸 것이다. 분기는 파선 화살표 및 노즐 플레이트(504)에서 형성된 노즐(506)으로부터 방출되는 스트림에 대한 각 α1, α2, 및 α3에 의해 표시된다. 챔버(도 12 참고) 내로 유입된 불활성 기체의 압력을 포함할 수 있는 챔버(140C) 내의 감압 Pc는 10-7내지 100Torr의 범위 내일 수 있다.
매니폴드(500M) 내로의 불활성 기체의 유동이 존재하지 않는 경우, 유기 호스트 물질 및 도판트의 증기는 각 증기 공급원으로부터 매니폴드로 도입될 때, 유기 물질 증기 공급원에서 승화 온도가 약 300℃일 때 매니폴드 내의 증기압 Pv는 약 0.1 Torr(13 Pa)이다. 상기 증기압에서 이런 유기 물질 증기는 노즐(506)을 통해 비-점성 유동을 제공하고 각 α1에 의해 도시된 바와 같이 비교적 고도로 분기되어 챔버에 들어간다. 불활성 기체 유동이 기체 압력 PG1이 생기도록 추가적으로 매니폴드로 유입될 때, 노즐로부터 방출되는 증기 스트림과 불활성 기체 스트림의 분기는 각 α1에 의해 도시된 바와 같이 감소되는데, 이는 불활성 기체의 유입이 어느 정도 점성 유동 성질을 갖게 했다는 것을 시사한다. 매니폴드(500M)로 들어가는 불활성 기체 유동이 추가적으로 증가되어 매니폴드 내의 기체 압력이 PG2> PG1가 되는 경우, 노즐(506)로부터 방출되는 증기 스트림 및 불활성 기체 스트림의 분기는 추가적으로 감소되어 각 α1를 갖는 실질적인 배향된 빔을 제공하는데, 이는 매니폴드(500M) 내의 PG1기체 압력 수준의 불활성 기체가 노즐(506)을 통한 점성 유동에 실질적으로 기여했음을 가리킨다.
도 15에서, 도 8에 개략적으로 도시된 증기 공급원(500VS1 내지 500VS4) 중 대표적인 증기 공급원(500VS)의 일 양태에서의 단면도를 도시한다. 증기 공급원(500VS)는 플렌지(541)를 갖는 하우징(540)을 포함한다. 가스킷(gasket)(542)는 플렌지 및 공급원 커버의 외면 주변에 제공되는 볼트(543)를 통해 플렌지(541) 및 공급원 커버(544) 사이를 밀봉시킨다. 가스킷(542)은 금속, 예를 들면 알루미늄 또는 구리로 만들어진 환상 압축 가스킷일 수 있는데, 이는 진공 기술 분야의 당업자에게는 잘 알려져 있다.
증기화 히터(550)가 하우징(540) 내에 뻗혀 있고, 공급원 커버(544)에 구비된 피드스루(552 및 554)에 의해 지지된다. 증기화 히터(550)은 증기화 온도로 가열되어 증기 공급원(500VS)에 수용된 증기화 가능한 유기 물질(14a)(파선으로 도시됨)을 승화시키고 증기(도시되지 않음)를 하부 증기 수송 도관(546a)(또한 도 8 참고)으로 제공한다. 이 도관은 밀봉(545)에 의해 공급원 커버(544)에 결합된다.
증기화 히터 전원(750)은 리드(752)를 통해 피드스루(552)에 연결되고, 리드(754)를 통해 피드스루(554)에 연결된다. 제어된 증기화 히터(550)의 가열은 조절기(750R)를 구비한 히터(550)을 통하는 전류 흐름을 제어 또는 조절하여 달성된다. 전류 흐름은 전류계(753)에 의해 나타난다.
증기 공급원(500VS)의 하우징(540)은 공급원 커버(544)로부터 볼트(543)를 제거하여 분리될 수 있다. 하우징을 분리함으로써 유기 물질(14a)의 잔류물을 제거할 수 있고 신선한 유기 물질(14a)를 충전시킬 수 있다.
도 16에서, 도 2의 단면 라인 16-16을 따라 절단된, 증기 증착 스테이션(140)(LEL)의 개략적인 단면도를 도시한다. 증기 공급원(500VS) 및 불활성 기체 예열기(564)는 본 도면에서 생략되었다. 공통 도관(546c)은 가스킷(532)에 의해 하우징(140H)에 대하여 밀봉되는, 열적으로 절연된 매니폴드 지지체(530)를 통해 매니폴드(500M)로 연장된다. 파선으로 도시된 바와 같이 셧터(238)는 노즐(506)을 덮는 위치로 또는 배향된 빔(510)(도시되지 않음)이 OLED 디스플레이 기판(11(51))을 컬러 픽셀화시킬 수 있는 위치로 움직일 수 있다.
OLED 디스플레이 기판(11(51))은 홀더 또는 마스크 프레임(230)에 위치되고 노즐 플레이트(504)의 상부 표면으로부터 간격 D를 갖고, 따라서 노즐(506)로부터도 간격 D를 갖는다. 활주 슈(225)는 홀더(230)의 상부 표면에 고정되게 부착되고, 도브테일 글리이드 슈로 도시된다. 활주 슈(225)는 리드 스크루 종동자(214) 내에 형성된 활주 레일(225R)에서 이에 부합되게 활주한다.
활주 슈 및 활주 레일은 홀더(230) 및 y-방향으로 유지되는 기판(11(51))의 운동을 가능케하여(도 17 참조) 노즐에 대해 기판을 정렬시키고 도 8와 관련하여 기술된 컬러 픽셀화 단계의 매 단계 이전에 기판을 색인할 수 있게 한다.
리드 스크루(212)는 리드 스크루 종동자(214)와 결합되고 이것(및 홀더(230))을 출발 위치 "I"에서 종결 위치 "II"(파선 및 점선 외형으로 도시)로 가는 전진 운동 "F"의 x-방향으로 움직인다. 이런 연속적인 움직임 동안, 기판(11(51))은 유기 물질 증기 및 불활성 기체의 배향된 빔(도시되지 않음)을 지나 픽셀화된 유기층을 스트라이프 패턴으로 산출한다.
리드 스크루(212)는 적어도 두 지점에서, 즉 스테이션(140)의 하우징(140H) 내에 형성된 샤프트 밀봉(211a) 및 하우징(140H)상에 장착진 리드 스크루 샤프트 터미네이션 브라켓 내에서 지지된, 리드 스크루 샤프트(211) 부분에 형성된다.
리드 스크루 구동 모터(210)는 주입 터미날(218)로부터 리드(217)을 통하여 모터에 제어 신호를 제공하는 스위치(216)을 통해 전진 운동 "F" 또는 역운동 또는 회귀 운동 "R"을 제공한다. 스위치(216)는, 중간 또는 "중립" 위치(도 16에는 도시되지 않음; 도 17을 참고)를 갖을 수 있는데, 여기서 홀더 또는 마스크 플레임(230)(및 기판)은 전진 운동의 종말 위치 "II", 또는 이전의 노즐 통과 과정 동안 컬러 픽셀화를 받은 기판(11(51))이 홀더(230)으로부터 제거되고 새로운 기판이 홀더 또는 마스크 프레임에 수용되는 출발 위치 "I"에 유지될 수 있다.
정렬 감지기(234)는 홀더 또는 마스크 프레임(230)에 부착될 수 있는 정렬 탭(232)에 형성된 정렬창(233)을 이용하여 정렬되는 정렬 마크(533)(또는 실린더형매니폴드(500CM)가 사용되는 경우에는 정렬 마크(535)를 통해) 노즐 플레이트(504)에서 기판(11(51))을 노즐(506)에 대하여 정렬하는 역할을 한다. 정렬 감지기는 하우징(140H)에 구비된 광학창(235)을 통하여, 그리고 광학 정렬 축(236)을 따라 정렬을 감지한다. 정렬 마크(533) 중 어느 하나에서 광학 정렬하는 것으로 충분하다.
도 17에서, 도 2의 LEL 증기 증착 스테이션(140)의 개략적인 상면도를 도시한다. 매니폴드(500M)는 열적으로 절연된 매니폴드 지지체(530) 상에 위치한다. 정렬 탭(232)은 홀더 또는 마스비 프레임(230)에 부착된 것으로 도시되고, 정렬창(233)은 노즐 플레이트(504) 상에 구비된 십자-모양의 정렬 마크(533) 또는 도 12의 실린더형 매니폴드(500CM)상에 구비된 십자-모양의 정렬 마크(535)에 대응하는 십자 형태로 이들 탭에 형성된다.
스테퍼 모터(220)는 스테퍼 모터를 통과하여 연장되고 하우징(140H)에 형성된 샤프트 밀봉(223)을 통과하여 챔버(140C)로 들어가는 구동 샤프트(222)를 갖는다. 샤프트 커플링(224)은 리드 스크루 종동자(214)와 결합하는 리드 스크루(212)를 통해 홀더(230)를 x-방향으로 이동 또는 전달시키기 전에 해지될 수 있다. 샤프트 커플링(224)은 스테퍼 모터(220)을 통해 연장되는 구동 샤프트 부분에 부착된 커플링 리프터(lifter)(226)를 들어 올려 해지시킬 수 있다. 스테퍼 모터(220)는 도 17에서와 같이 샤프트 커플링(224)이 결합된 위치에 있을 때 활주 레일(225R)(도 16 참고) 및 활주 슈(225)에 의해 제공되는 활주 메커니즘을 통해 홀더(230)를 전진 또는 후진시키는 구동 샤프트(222)의 증분적 회전에 의하여 컴퓨터(221)의 제어 하에 y-방향으로 기판(11(51))을 정확하게 색인한다.
도 18에서, 챔버(140C)에 위치하는 매니폴드 어셈블리(500MA)의 개략도를 도시한다. 이 매니폴드 어셈블리는 특히 OLED 디스플레이 기판 상으로 삼색 패턴으로 유기층을 동시에 증착시킬 때에 유용하다. 매니폴드 어셈블리(500MA)는 기계적으로 연결된 3개의 매니폴드(500MB)(유기 호스트 물질 및 청색 광-발산 도판트의 증기 제공용), (500MG)(유기 호스트 물질 및 녹색 광-발산 도판트의 증기 제공용), 및 (500MR)(유기 호스트 물질 및 적색 광-발산 도판트의 증기 제공용)를 포함한다. 대응하는 노즐들(506B, 506G, 및 506R)은 OLED 디스플레이 기판(11(51)) 상에 개별적인 소정의 서브픽셀을 정확하게 코팅하기 위해 필요한 간격에 대응하여 어셈블리(500MA)의 3개의 매니폴드에서 각각 오프셋된다. 매니폴드 중 오직 하나만이 하나 또는 두개의 정렬 마크(533)에 제공된다. 다른 정렬 방법이 또한 이용될 수 있음을 주지한다.
각각의 매니폴드(500MB, 500MG, 및 500MR)는, 예를 들면 증기 공급원(500VS4)으로부터 증기 유동 제어 장치, 및 호스트 물질 증기 공급원으로부터의 증기 수송과 불활성 기체의 수송을 위한 공통 도관(547c)을 통하여 유기 호스트 물질의 증기를 수용한다. 컴바이너(570)는 유기 호스트 물질 증기 및 예열된 불활성 기체를 결합하고 그 결합물을 공통 도관(547c)으로 운반한다.
또한 매니폴드(500MB)는 본 도면에서 증기 공급원(500VS3)에 의해 제공된 "청색" 도판트 증기를 수용한다. 매니폴드(500MG)는 또한 본 도면에서 증기 공급원(500VS1)에 의해 제공된 "녹색" 도판트 증기를 수용하고, 매니폴드(500MR)는또한 본 도면에서 증기 공급원(500VS2)에 의해 제공된 "적색" 도판트 증기를 수용한다.
상기한 바와 같이, 기판(11(51))이 예를 들면, 매니폴드(500MG)와 연관된 정렬 마크(533)에 대해서 먼저 배향 또는 정렬된다. 그 후 기판은 x-방향을 따라 출발 지점 "I"로 움직이거나 이동된다. 그 다음에 배향된 빔이 노즐들(506B, 506G, 및 506R)을 통해 제공된다. 그 후 기판은 배향된 빔 위를 지나 말단 위치 "II"로 움직이거나 이동되어 각각 광-발산층 (14R), (14G), 및 (14B)의 적색, 녹색 및 청색 스트라이프 및 이에 대응하는 OLED 디스플레이 기판(11(51)) 상에 형성된 지정 서브픽셀 컬럼이 반복된 형태로 컬러 픽셀화의 패턴을 동시에 수용한다. 단순한 행/열 픽셀화 구조를 도시하지만, 보다 복잡한 다색 픽셀 증착 패턴을 만들기 위해 셔터링, 다른 매니폴드 기하구조 또는 다른 상대적 운동 패턴이 결합될 수 있다는 것을 이해할 수 있다.
구조물 또는 노즐 플레이트(들)(504, 504C, 및 504T)의 형성에 바람직한 물질에는 금속, 유리, 석영, 흑연 및 세라믹이 포함된다. 또한 매니폴드 하우징(502, 536)도 상기 바람직한 물질들 중 하나로부터 형성될 수 있다. 매니폴드 하우징을 형성하는 물질은 노즐 플레이트를 형성하는 물질과 같을 필요는 없다. 예를 들면, 매니폴드 하우징은 금속으로 만들 수 있고 노즐 플레이트는 유리로 만들 수 있다.
본 개시에서는 PVD만이 언급되지만, 본 발명은 또한 전구체 종이 매니폴드로 공급되고, 반응되어 신규한 분자 생성물을 형성하고, 이런 신규 생성물이 상기한방법으로 노즐 어레이로부터 방출되고 적당한 기판 상에 증착되는데 사용될 수 있다는 것이 이해된다.
OLED 디스플레이의 다른 특징
기판
OLED 디스플레이는 통상적으로 OLED 디스플레이의 캐소드 또는 애노드가 기판에 접할 수 있는 지지 기판 위에 제공된다. 기판에 접하는 전극들은 편의상 바닥 전극이라 지칭한다. 통상적으로, 바닥 전극은 애노드이지만, 본 발명에서는 상기 배열에 제한받지 않는다. 기판은 의도된 광-발산 방향에 따라, 광-투과성 또는 불투명 기판을 사용할 수 있다. 기판을 통한 광 발산 시인용으로는 광-투과특성을 갖는 것이 바람직하다. 이런 경우 투명한 유리 또는 플라스틱이 통상적으로 사용된다. 광 발산이 상부 전극(들)을 통해 조사되는 용도에서는, 바닥 지지체의 투과특성은 중요하지 않으므로, 광-투과성, 광-흡수성, 또는 광-반사성일 수 있다. 이 경우에서 사용되는 기판은 유리, 플라스틱, 반도체 물질, 실리콘, 세라믹, 및 회로 보드 물질을 포함하지만 이에 한정되지는 않는다. 물론, 이런 장치 배열에 광-투과성 상부 전극 또는 상부 전극들을 제공하는 것이 필요하다.
애노드
광 발산이 애노드(12) 또는 애노드 패드(52)를 통해 시인될 때, 이런 전극은 특정 발산에 대해 투명하거나 실질적으로 투명해야 한다. 본 발명에 사용된 통상적인 투명 애노드 물질은 인듐-주석 산화물(ITO) 및 산화 주석이지만, 알루미늄- 또는 인듐-도프처리된 아연 산화물(IZO), 마그네슘-인듐 산화물, 및 니켈-텅스텐산화물을 비제한적으로 포함하는 다른 금속 산화물도 사용될 수 있다. 이런 산화물 외에도, 질화 갈륨과 같은 금속 질화물, 및 아연 셀레나이드와 같은 금속 셀레나이드, 및 아연 황화물과 같은 금속 황화물이 애노드(12(52))로 사용될 수 있다. 광 발산이 캐소드 전극(들)을 통해서만 시인되는 용도에서는, 애노드의 투과특성은 중요하지 않고, 투명 물질, 불투명 물질, 반사성 물질과 같은 임의의 전도성 물질이 사용될수 있다. 상기와 같은 용도에 사용되는 전도체의 예에는 금, 이리듐, 몰리브덴, 팔라듐, 및 백금이 포함되지만, 이에 제한되지는 않는다. 투과성이거나 다른 특성을 갖는 전형적인 애노드 물질은 4.1 eV 이상의 일함수를 갖는다. 통상적으로 바람직한 애노드 물질은 증발, 스퍼터링, 화학적 증기 증착, 또는 전기화학적 방법과 같은 임의의 적당한 방법으로 증착될 수 있다. 애노드는 잘 알려진 포토리소그래피 공정을 사용하여 패턴화될 수 있다.
정공-주입층(HIL)
항상 필요한 것은 아니지만, 정공-주입층이 애노드 및 정공-수송층(13(53)) 사이에 제공되는 것이 종종 유용하다. 정공-주입 물질은 후속 유기층의 필름 형성 성질을 개선하고 정공의 정공-수송층으로 주입을 용이하게 한다. 정공-주입층에 사용되는 적당한 물질에는 미국 특허 제 4,720,432 호에 기술된 포르피린 화합물 및 미국 특허 제 6,208,075 호에 기술된 플라즈마-증착된 탄화불소 중합체가 포함되지만 이에 한정되지는 않는다. 유기 EL 장치에서 유용한 것으로 보고된 또 다른 정공-주입 물질은 유럽 특허 제 EP 0 891 121 A1 호 및 제 EP 1 029 909 A1 호에 기술되어 있다.
정공-수송층(HTL)
유기 EL 디스플레이의 정공-수송층(13(53))은 방향족 3급 아민과 같은 하나 이상의 정공-수송 화합물을 함유하는데, 방향족 3급 아민은 탄소 원자(그 중 적어도 하나는 방향족 고리의 일원임)에만 결합된 하나 이상의 3가 질소 원자를 함유하는 화합물인 것으로 이해된다. 방향족 3급 아민의 한 유형은 아릴아민, 예를 들면 모노아릴아민, 디아릴아민, 트리아릴아민 또는 다량체성 아릴아민일 수 있다. 예시적인 단량체성 삼급아민은 클루펠(Klupfel) 등의 미국 특허 제 3.180,730 호에 설명되어 있다. 하나 이상의 비닐 라디칼로 치환되고/또는 하나 이상의 활성 수소 함유 기를 포함하는 다른 적당한 3급 아민은 브란트레이(Brantley) 등의 미국 특허 제 3,567,450 호 및 제 3,658,520 호에 개시되어 있다.
보다 바람직한 부류의 방향족 3급 아민은 미국 특허 제 4,720,432 호 및 제 5,061,569 호에 기술된 바와 같은 방향족 3급 아민 부분을 두 개 이상 포함하는 것들이다. 이러한 화합물에는 화학식 A로 표시되는 화합물이 포함된다:
<화학식 A>
상기 식에서, Q1및 Q2는 독립적으로 선택된 방향족 3급 아민 부분이고 G는 연결기(linking group), 예를 들면 탄소-탄소 결합을 갖는 아릴렌, 시클로알킬렌, 또는 알킬렌기이다. 일 양태에서, 하나 이상의 Q1또는 Q2는 나프탈렌과 같은 다환 융합 고리(polycyclic fused ring) 구조를 함유한다. G가 아릴기이면, 이는 편의상 페닐렌, 비페닐렌, 또는 나트탈렌 부분이다.
화학식 A를 만족하고 두 개의 트리아릴아민 부분을 함유하는 트리아릴아민의 유용한 부류는 화학식 B로 표시된다:
<화학식 B>
상기 식에서, R1및 R2는 각각 독립적으로 수소원자, 아릴기 또는 알킬기를 나타내내거나, 또는 R1및 R2는 함께 시클로알킬기를 형성하는 원자를 나타내고, R3및 R4는 독립적으로 아릴기를 나타내어 화학식 C로 표시되는 디아릴 치환된 아미노기로 치환된다:
<화학식 C>
상기 식에서, R5및 R6은 각각 독립적으로 선택된 아릴기이다. 일 양태에서, 하나 이상의 R5또는 R6은 나프탈렌과 같은 다환 융합 고리 구조이다.
방향족 3급 아민의 다른 부류는 테트라아릴디아민이다. 바람직한 테트라아릴디아민은 화학식 C로 표시된 것과 같이 아릴렌기를 통해 연결된 두개의 디아릴아미노기를 포함한다. 유용한 테트라아릴디아민은 화학식 D로 표시되는 것들을 포함한다:
<화학식 D>
상기 식에서, 각 "아릴렌"은 독립적으로 선택된 아릴렌기, 예를 들면 페닐렌 또는 안트라센 부분이고; n은 1 내지 4의 정수이고; Ar, R7, R8, 및 R9는 독립적으로 선택된 아릴기이다. 통상적인 양태에서, Ar, R7, R8, 및 R9중 하나 이상은 나프탈렌과 같은 다환 융합 고리 구조이다.
상기 화학식 A, B, C, D에서의 다양한 알킬, 알킬렌, 아릴, 및 아릴렌 부분은 각각 치환될 수 있다. 통상적인 치환체에는 알킬기, 알케닐기, 알콕시기, 아릴기, 아릴옥시기, 및 할로겐(예를 들면, 플루오라이드, 클로라이드 및 브로마이드)가 포함된다. 다양한 알킬 및 알킬렌 부분은 통상적으로 약 1 내지 6 개의 탄소 원자를 함유한다. 시클로알킬 부분은 3 내지 약 10개의 탄소 원자를 함유할 수 있지만, 통상적으로 5, 6, 또는 7 고리 탄소 원자(예를 들면, 시클로펜틸, 시클로헥실, 및 시클로헵틸 고리 구조)를 포함한다. 아릴 및 아릴렌 부분은 통상적으로 페닐 및 페닐렌 부분이다.
정공-수송층은 단일 방향족 3급 아민 화합물 또는 방향족 3급 아민 화합물의 혼합물로 형성될 수 있다. 상세하게는, 트리아릴아민, 예를 들면 화학식 B를 만족하는 트리아릴아민을 화학식 D와 같이 표시된 테트라아릴디아민과 조합하여 사용할 수 있다. 트리아릴아민이 테트라아릴디아민과 조합하여 사용될 경우, 테트라아릴디아민은 트리아릴아민 및 전자 주입 및 수송층 사이에 배치된 층으로 된다. 유용한 방향족 3급 아민의 예를 들면 다음과 같다:
1,1-비스(4-디-p-톨릴아미노페닐)시클로헥산
1,1-비스(4-디-p-톨릴아미노페닐)-4-페닐시클로헥산
4,4'-비스(디페닐아미노)쿼드리페닐
비스(4-디메틸아미노-2-메틸페닐)페닐메탄
N,N,N-트리(p-톨릴)아민
4-(디-p-톨릴아미노)-4'-[4(디-톨릴아미노)-스티릴]스틸벤
N,N,N',N'-테트라-p-톨릴-4,4'-디아미노비페닐
N,N,N',N'-테트라페닐-4,4'-디아미노비페닐
N,N,N',N'-테트라-1-나프틸-4,4'-디아미노비페닐
N,N,N',N'-테트라-2-나프틸-4,4'-디아미노비페닐
N-페닐카바졸
4,4'-비스[N-(1-나프틸)-N-페닐아미노]비페닐
4,4'-비스[N-(1-나프틸)-N-(2-나프틸)아미노]비페닐
4,4"-비스[N-(1-나프틸)-N-페닐아미노]p-터페닐
4,4'-비스[N-(2-나프틸)-N-페닐아미노]비페닐
4,4'-비스[N-(3-아세나프테닐)-N-페닐아미노]비페닐
1,5-비스[N-(1-나프틸)-N-페닐아미노]나프탈렌
4,4'-비스[N-(9-안트릴)-N-페닐아미노]비페닐
4,4"-비스[N-(1-안트릴)-N-페닐아미노]-p-터페닐
4,4'-비스[N-(2-펜안트릴)-N-페닐아미노]비페닐
4,4'-비스[N-(8-플루오로안테닐)-N-페닐아미노]비페닐
4,4'-비스[N-(2-피레닐)-N-페닐아미노]비페닐
4,4'-비스[N-(2-나프타세닐)-N-페닐아미노]비페닐
4,4'-비스[N-(2-페릴레닐)-N-페닐아미노]비페닐
4,4'-비스[N-(2-코로네닐)-N-페닐아미노]비페닐
2,6-비스[디-p-톨릴아미노)나프탈렌
2,6-비스[디-(1-나프틸)아미노]나프탈렌
2,6-비스[N-(1-나프틸)-N-(2-나프틸)아미노]나프탈렌
N,N,N',N'-테트라(2-나프틸)-4,4"-디아미노-p-터페닐
4,4'-비스{N-페닐-N-[4-(1-나프틸)-N-페닐]아미노}비페닐
4,4'-비스[N-페닐-N-(2-피레닐)아미노]비페닐
2,6-비스[N,N-디(2-나프틸)아미노]플루오렌
1,5-비스[N-(1-나프틸)-N-페닐아미노]나프탈렌.
다른 부류의 유용한 정공-수송 물질에는 유럽 특허 제 EP 1 009 041 호에 기술된 다환 방향족 화합물이 포함된다. 또한, 중합체성 정공-수송 물질, 예를 들면 폴리(N-비닐카바졸)(PVK), 폴리티오펜, 폴리피롤, 폴리아닐린, 및 PEDOT/PSS로 불리는 폴리(3,4-에틸렌디옥시티오펜)/폴리(4-스티렌설포네이트)와 같은 공중합체가 사용될 수 있다.
광-발산층(LEL)
미국 특허 제 4,769,292 호 및 제 5,935,721 호에 보다 상세하게 기술된 바와 같이, 유기 EL 디스플레이의 광-발산층(LEL)(14 (14R, 14G, 14B)) 및 (54R, 54G, 54B)은 이 지역에서 전자-정공 쌍의 재조합의 결과로 전자발광이 발생되는 발광 또는 형광 물질을 포함한다. 광-발산층은 단일 물질로 이루어질 수 있으나, 광 발산이 주로 도판트에서 나오고 그것이 어떤 임의의 색일 수 있는 게스트(guest) 화합물(들)(도판트(들))로 도핑된 하나 이상의 호스트 물질로 구성되는 것이 보다 일반적이다. 광 발산 층에서 호스트 물질은 아래 정의된 바와 같은 전자-수송 물질, 상기에 정의된 바와 같은 정공-수송 물질, 또는 정공-전자 재조합을 돕는 물질들 또는 그의 조합일 수 있다. 도판트는 통상적으로 고형광 염료에서 선택될 수 있지만, 인광 화합물, 예를 들면 제 WO 98/55561 호, 제 WO 00/18851 호, 제 WO 00/57676 호, 및 제 WO 00/70655 호에 기술된 전이 금속 착체가 또한 유용하다. 통상적으로 도판트는 0.01 내지 10 중량%로 호스트 물질에 코팅된다. 폴리플루오렌 및 폴리비닐아릴렌(예, 폴리(p-페닐렌비닐렌); PPV)와 같은 중합체 물질이 호스트 물질로서 사용될 수 있다. 이 경우, 작은 분자의 도판트는 중합체성 호스트로 분자적으로 확산될 수 있거나, 도판트는 소량의 성분을 공중합하여 호스트 중합체로 첨가될 수 있다.
도판트로서 염료를 선택함에 있어서 중요하게 고려되는 점은 가장 높은 점유 분자 오비탈(the highest occupied molecular orbital)과 가장 낮은 비점유 분자 오비탈(the lowest unoccupied molecular orbital) 사이의 에너지 차이로 정의되는밴드갭 포텐셜을 비교하여 선택하는 것이다. 호스트에서 도판트 분자로의 효과적인 에너지 이동을 위한 필수적 조건은 도판트의 밴드갭이 호스트 물질의 밴드갭보다 작아야 하는 것이다.
사용될 수 있는 것으로 알려진 호스트 및 발산 도판트 분자는 미국 특허 제 4,768,292 호; 제 5,141,671 호; 제 5,150,006 호; 제 5,151,629 호; 제 5,405,709 호; 제 5,484,922 호; 제 5,593,788 호; 제 5,645,948 호; 제 5,683,823 호; 제 5,755,999 호; 제 5,928,802 호; 제 5,935,720 호; 제 5,935,721 호; 및 제 6,020,078 호에 개시된 것들을 포함할 수 있지만 이에 한정되지는 않는다.
8-히드록시퀴놀린 및 유사한 유도체(화학식 E)의 금속 착체는 전자형광을 지지할 수 있는 유용한 호스트 화합물의 일 부류를 구성하고, 특히 500 nm보다 긴 파장의 빛(적색, 황색, 오렌지색, 및 적색)을 발산하는데 적합하다.
<화학식 E>
상기 식에서,
M은 금속을 나타내고;
n은 1 내지 4의 정수이고;
Z는 독립적으로 각 경우 2 개 이상의 방향족 고리를 갖는 핵을 완결하는 원자를 나타낸다.
상기에서 언급된 것으로부터 금속은 1가, 2가, 3가, 또는 4가 금속일 수 있다는 것이 명백하다. 금속은 예를 들면, 리튬, 나트륨, 또는 칼륨과 같은 알칼리 금속; 마그네슘 또는 칼슘과 같은 알칼리 토금속; 알루미늄 또는 갈륨과 같은 토류 금속, 또는 아연 또는 지르코늄과 같은 전이 금속일 수 있다. 일반적으로 유용한 킬레이트 금속으로 알려진 임의의 1가, 2가, 3가, 또는 4가 금속을 사용할 수 있다.
Z는 두 개 이상의 융합된 방향족 고리(이 중 하나 이상은 아졸 또는 아진 고리이다)을 함유하는 헤테로시클릭 핵을 형성한다. 지방족 및 방향족 고리를 모두 포함하는 부가적인 고리는, 필요하다면 두 개의 필요한 고리와 융합될 수 있다. 기능에 있어서 개선됨이 없이 분자 부피를 더하는 것을 피하기 위해, 고리 원자의 개수는 일반적으로 18개 이하를 유지한다.
유용한 킬레이트화된 옥시노이드 화합물의 예를 들면 다음과 같다:
CO-1: 알루미늄 트리스옥신 [일명, 트리스(8-퀴놀리놀라토)알루미늄(III)]
CO-2: 마그네슘 비스옥신 [일명, 비스(8-퀴놀리놀라토)마그네슘(II)]
CO-3: 비스[벤조{f}-8-퀴놀리놀라토]아연(II)
CO-4: 비스(2-메틸-8-퀴놀리놀라토)알루미늄(III)-μ-옥소-비스(2-메틸-8-퀴놀리놀라토) 알루미늄(III)
CO-5: 인듐 트리스옥신 [일명, 트리스(8-퀴놀리놀라토)인듐]
CO-6: 알루미늄 트리스(5-메틸옥신) [일명, 트리스(5-메틸-8-퀴놀리놀라토)알루미늄(III)]
CO-7: 리튬 옥신 [일명, (8-퀴놀리놀라토)리튬(I)]
CO-8: 갈륨 옥신 [일명, 트리스(8-퀴놀리놀라토)갈륨(III)]
CO-9: 지르코륨 옥신 [일명, 테트라(8-퀴놀리놀라토)지르코늄(IV)]
9,10-디-(2-나프틸)안트라센의 유도체(화학식 F)는 전기형광을 지지할 수 있는 유용한 호스트의 일 부류를 구성하고, 특히 400 nm보다 긴 파장의 빛(청색, 녹색, 황색, 오렌지색 또는 적색)을 발산하는데 적합하다.
<화학식 F>
상기에서 R1, R2, R3, R4, R5및 R6은 각 고리에서의 하나 이상의 치환체를 나타내는데, 상기 각 치환체는 독립적으로 다음의 그룹에서 선택될 수 있다:
그룹 1: 수소, C1- C24의 알케닐, 알킬, 또는 시클로알킬;
그룹 2: C5- C20의 아릴 또는 치환된 아릴;
그룹 3: 융합된 방향족 고리를 완성하는데 필요한 탄소수 4 내지 24 치환체, 예를 들면 안트라세닐; 피레닐, 또는 페리레닐;
그룹 4: 퓨릴, 티에닐, 피리딜, 퀴놀리닐 또는 다른 헤테로시클릭 시스템과 같은융합된 헤테로방향족 고리를 완성하기 위해 필요한 탄소수 5 내지 24의 헤테로아릴 또는 치환된 헤테로아릴;
그룹 5: C1- C24의 알콕시아미노, 알킬아미노, 또는 아릴아미노; 및
그룹 6: 플루오르, 염소, 브롬 또는 시아노.
예시적인 예에는 9,10-디-(2-나프틸)안트라센 및 2-t-부틸-9,10-디-(2-나프틸)안트라센이 포함된다. 9,10-비스[4-(2,2-디페닐에테닐)페닐]안트라센의 유도체를 비롯한 다른 안트라센 유도체가 LEL에서 호스트로서 유용할 수 있다.
벤자졸 유도체(화학식 G)는 전기형광을 도울 수 있는 유용한 호스트의 또 다른 부류를 형성하고, 특히 400 nm보다 긴 파장의 빛(청색, 녹색, 황색, 오렌지색 또는 적색)을 발산하는데 적합하다.
<화학식 G>
상기 식에서,
n은 3 내지 8의 정수이고;
Z는 O, NR 또는 S이고;
R 및 R'는 독립적으로 수소; C1- C24의 알킬, 예를 들면 프로필, t-부틸, 헵틸 등; C5- C20의 아릴 또는 헤테로-원자 치환된 아릴, 예를 들면 페닐 및 나프틸, 퓨릴,티에닐, 피리딜, 퀴놀리닐 및 다른 헤테로시클릭 시스템; 또는 할로, 예를 들면 클로로, 플루오로; 또는 융합된 방향족 고리를 완성하는데 필요한 원자이고; 벤자졸 단위 당 R'기가 4개까지 존재할 수 있고; 및
L은 다중 벤자졸과 함께 공액 또는 비공액 결합되는, 알킬, 아릴, 치환된 알킬, 또는 치환된 아릴로 구성된 연결 단위이다.
유용한 벤자졸의 예에는 2,2',2''-(1,3,5-페닐렌)트리스[1-페닐-1H-벤즈이미다졸]이 있다.
미국 특허 제 5,121,029 호에 기술된 디스티릴아릴렌 유도체가 또한 LEL에 유용한 호스트 물질이다.
바람직한 형광 도판트는 안트라센, 테트라센, 크산텐, 페릴렌, 루브렌, 쿠마린, 로다민, 퀸아크리돈, 디시아노메틸렌피란 화합물, 티오피란 화합물, 폴리메틴 화합물, 피릴리움 및 티아피릴리움 화합물, 플루오렌 유도체, 페리플란텐 유도체, 및 카보스티릴 화합물의 유도체를 포함한다. 유용한 도판트의 예시적인 예에는 다음의 것들을 포함하지만, 이에 한정되지는 않는다:
<화학식 L1>
<화학식 L2>
<화학식 L3>
<화학식 L4>
<화학식 L5>
<화학식 L6>
<화학식 L7>
<화학식 L8>
<화학식 L9-L22>
<화학식 L1-L36>
<화학식 L37-L40>
<화학식 L41-L44>
<화학식 L45>
<화학식 L46>
<화학식 L47>
<화학식 L48>
전자-수송층(ETL)
유기 EL 디스플레이의 전자-수송층(15(55))을 형성하는 과정에 사용하기 위한 바람직한 박막-형성 물질은 통상적으로 8-퀴놀리놀 또는 8-히드록시퀴놀린이라 불리는 옥신 그 자체의 킬레이트를 포함하는 금속 킬레이트화된 옥시노이드 화합물이다. 이런 화합물은 전자의 주입 및 수송을 돕고, 둘다 높은 수준의 성능을 보이고 박막 형태로 용이하게 제조될 수 있다. 의도된 옥시노이드 화합물의 예에는 이미 기술된 화학식 E를 만족하는 것들이 있다.
다른 전자-수송 물질은 미국 특허 제 4,356,429 호에 개시된 다양한 부타디엔 유도체 및 미국 특허 제 4,539,507 호에 개시된 다양한 헤테로시클릭 광학 광택제를 포함한다. 화학식 G를 만족시키는 벤자졸이 또한 유용한 전자-수송 물질이다.
캐소드(들)
광 발산이 오직 애노드(들)를 통해서만 시인될 때, 통상의 캐소드(56) 또는 캐소드(16)는 거의 모든 임의의 전도성 물질로 될 수 있다. 바람직한 물질은 하부의 유기층과 잘 접하도록 우수한 필름-형성 성질을 갖고, 저전압에서 전자 주입 능력을 증진시키고 우수한 안정성을 갖는다. 유용한 캐소드 물질은 낮은 일 함수 금속(<4.0 eV) 또는 금속 합금을 종종 함유한다. 바람직한 하나의 캐소드 물질은 Mg:Ag 합금(상기에서 Ag의 퍼센트는 미국 특허 제 4,885,221 호에 기술된 바와 같이 1 내지 20%의 범위이다)으로 구성된다. 캐소드 물질의 또 다른 적당한 부류에는 전도성 금속의 두꺼운 층으로 도포된 유기층(예, ETL)과 접하는 얇은 전자-주입층(EIL)을 포함하는 이중층이 포함된다. 여기에서, EIL은 낮은 일 함수 금속 또는 금속 염을 포함하는 것이 바람직하고, 만약 그러면, 더 두껍게 도포한 층은 낮은 일 함수를 갖지 않아도 된다. 이러한 캐소드의 하나는 미국 특허 제 5,677,572 호에 기술된 바와 같이, 얇은 LiF층 및 그 뒤의 두꺼운 Al층으로 구성된다. 다른 유용한 캐소드 물질 세트는 미국 특허 제 5,059,861 호, 제 5,059,862 호, 및 제 6,140,763 호를 포함하지만, 이에 한정되지는 않는다.
광 발산이 캐소드를 통해서 시인되면, 캐소드는 투명하거나 거의 투명해야 한다. 이러한 경우, 금속은 얇거나, 투명한 전도성 산화물 또는 이들 물질의 조합을 사용해야 한다. 광학적으로 투명한 캐소드는 미국 특허 제 5,776,623 호에 보다 상세하게 기술되어 있다. 캐소드 물질은 증발, 스퍼터링, 또는 화학적 증기 증착법으로 증착될 수 있다. 필요한 경우, 패터닝(patterning)은 쓰루-마스크(through-mask) 증착법, 미국 특허 제 5,276,380 호 및 제 EP 0 732 868 호에 기술된 인티그럴 샤도우 마스킹(integral shadow masking)법, 레이저 절제, 및 선택적 화학 증기 증착법을 비제한적으로 포함하는, 잘 알려진 많은 방법을통해 달성될 수 있다.
캡슐화(encapsulation)
대부분의 OLED 장치 및 디스플레이는 습기 또는 산소, 또는 습기 및 산소 모두에 민감하여, 일반적으로 불활성(예를 들면 질소 또는 아르곤) 분위기에서 건조제, 예를 들면 알루미나, 복사이트, 칼슘 설페이트, 점토, 실리카 겔, 제올라이트, 알칼리 금속 산화물, 알칼리 토 금속 산화물, 설페이트, 또는 금속 할로겐화물 및 퍼클로레이트와 함께 밀봉된다. 캡슐화 및 건조화 방법은 미국 특허 제 6,226,890 호에 기술된 방법들을 포함할 수 있지만, 이에 한정되지는 않는다. 그 외에도, 장벽층, 예를 들면 SiOx, 테프론, 및 무기/중합체 교대층이 캡슐화 기술 분야에 알려져 있다.
본 발명에 따라, 다색 또는 풀컬러 유기 전자발광(EL) 디스플레이의 제조 시, 종래 기술 및 최근에 사용된 컬러 픽셀화 방법의 제약을 극복한, 개선된 유기층의 컬러 픽셀화 방법이 제공된다.
Claims (10)
- a) 감압 하에서 서로에 대해 간격을 두고서 매니폴드 및 OLED 디스플레이 기판을 챔버에 제공하는 단계;b) 매니폴드의 일 표면을 밀봉하여 덮는 구조물을 제공하는 단계로서,상기 구조물은 구조물을 통과하여 매니폴드로 연장되는 복수의 노즐을 포함하고, 상기 노즐은 OLED 디스플레이 기판상에 증착되는 패턴에 대응되도록 서로 간격을 두고 배치되는 단계;c) 구조물에 있는 노즐에 대해 OLED 디스플레이 기판을 배향하는 단계;d) 증기화된 유기 물질을 매니폴드로 운반하는 단계; 및e) 가압 하에서 불활성 기체를 매니폴드로 공급하여 불활성 기체가 각 노즐을 통해 점성 기체 유동을 제공하는 단계로서,상기 점성 기체 유동은 증기화된 유기 물질의 적어도 일부를 매니폴드에서 노즐을 통해 수송하여 불활성 기체 및 증기화된 유기 물질의 배향된 빔을 제공하고, OLED 디스플레이 기판상에 유기층의 패턴을 증착하기 위해서 OLED 디스플레이 기판상으로 배향된 빔을 투영하는 단계를 포함하는, OLED 디스플레이 기판상에 유기층을 임의의 패턴으로 증착시키는 방법.
- a) 감압 하에서 서로에 대해 간격을 두고서 매니폴드 및 OLED 디스플레이 기판을 챔버에 제공하는 단계;b) 매니폴드의 일 표면을 밀봉하여 덮는 구조물을 제공하는 단계로서,상기 구조물은 구조물을 통과하여 매니폴드로 연장되는 복수의 노즐을 포함하고, 상기 노즐은 OLED 디스플레이 기판상에 증착되는 패턴에 대응되도록 서로 간격을 두고 배치되는 단계;c) 구조물에 있는 노즐에 대해 OLED 디스플레이 기판을 배향하는 단계;d) 유기 물질을 매니폴드에서 증기화하는 단계; 및e) 가압 하에서 불활성 기체를 매니폴드로 공급하여 불활성 기체가 각 노즐을 통해 점성 기체 유동을 제공하는 단계로서,상기 점성 기체 유동은 증기화된 유기 물질의 적어도 일부를 매니폴드에서 노즐을 통해 수송하여 불활성 기체 및 증기화된 유기 물질의 배향된 빔을 제공하고, OLED 디스플레이 기판상에 유기층의 패턴을 증착하기 위해서 OLED 디스플레이 기판상으로 배향된 빔을 투영하는 단계를 포함하는, OLED 디스플레이 기판상에 유기층을 임의의 패턴으로 증착시키는 방법.
- 제 1 항에 있어서,b) 단계가i) 금속, 유리, 석영, 흑연 및 세라믹으로 구성된 군에서 선택된 물질로부터 구조물을 제조하는 단계;ii) 환형 외형 또는 다각형 외형으로 된 노즐로서 복수의 노즐을 구조물에 형성하는 단계; 및iii) OLED 디스플레이 기판 상에 증착되는 제 1 유기 광-발산층의 제 1 컬러-형성 패턴에 대응되게 노즐을 서로 간격을 두고 배치하는 단계를 포함하는 방법.
- 제 3 항에 있어서,단계 ii)가 10 내지 1000 마이크로미터의 노즐 내부 치수, 및 선택된 노즐 내부 치수보다 5배 이상 크고 구조물에 뻗힌 노즐 길이 치수를 갖는 복수의 노즐을 구조물에 형성하는 단계를 포함하는 방법.
- 제 4 항에 있어서,플레이트 구조 또는 관형 구조로 복수의 노즐을 형성하는 단계를 추가적으로 포함하는 방법.
- 제 4 항에 있어서,단일 중앙 라인을 따라 구조물에 복수의 노즐을 형성하는 단계, 및 기판 상에 유기 광-발산층의 컬러-형성 스트라이프 패턴으로 증착시키는 동안 OLED 디스플레이 기판 및 매니폴드 사이에 상대적 운동을 제공하는 단계를 추가적으로 포함하는 방법.
- 제 4 항에 있어서,기판의 선택된 픽셀 위치 상에 유기 광-발산층의 픽셀화된 패턴을 제공하기 위해,OLED 디스플레이 기판 상에서 선택된 픽셀 위치에 대응되게 노즐의 2차원 어레이로서 구조물 내에 복수의 노즐을 형성하는 단계를 추가적으로 포함하는 방법.
- 제 1 항에 있어서,a) 단계는 구조물의 적어도 한 표면으로부터 OLED 디스플레이 기판과 0.02 내지 2.0 센티미터의 간격을 두고 배치하는 단계를 포함하는 방법.
- a) 감압 하에서 서로에 대해 간격을 두고서 매니폴드 및 OLED 디스플레이 기판을 챔버에 제공하는 단계;b) 매니폴드의 일 표면을 밀봉하여 덮는 구조물을 제공하는 단계로서,상기 구조물은 구조물을 통과하여 매니폴드로 연장되는 복수의 노즐을 포함하고, 상기 노즐은 OLED 디스플레이 기판상에 증착되는 패턴에 대응되도록 서로 간격을 두고 배치되는 단계;c) 구조물에 있는 노즐에 대해 OLED 디스플레이 기판을 배향하는 단계;d) 두개의 증기화된 유기 호스트 물질 및 하나 이상의 증기화된 유기 도판트 물질을 매니폴드로 운반하여 매니폴드에 이런 증기화된 유기 물질의 선택된 증기압을 제공하는 단계; 및e) 매니폴드 내의 증기화된 유기 물질의 선택된 증기압보다 매니폴드 내에 높게 선택된 압력 하에서 불활성 기체를 매니폴드에 공급하여, 불활성 기체가 각 노즐을 통해 점성 기체 유동을 제공하는 단계로서,상기 점성 기체 유동은 증기화된 유기 물질의 적어도 일부를 매니폴드에서 노즐을 통해 수송하여 불활성 기체 및 증기화된 유기 물질의 배향된 빔을 제공하고, OLED 디스플레이 기판의 선택된 위치상에 도핑된 유기층의 패턴을 증착하기 위해서 기판상으로 배향된 빔을 투영하는 단계를 포함하는, OLED 디스플레이 기판상에 유기층을 임의의 패턴으로 증착시키는 방법.
- a) 감압 하에서 서로에 대해 간격을 두고서 매니폴드 및 OLED 디스플레이 기판을 챔버에 제공하는 단계;b) 매니폴드의 일 표면을 밀봉하여 덮는 구조물을 제공하는 단계로서,상기 구조물은 구조물을 통과하여 매니폴드로 연장되는 복수의 노즐을 포함하고, 상기 노즐은 OLED 디스플레이 기판상에 증착되는 패턴에 대응되도록 서로 간격을 두고 배치되는 단계;c) OLED 디스플레이 기판 상에 증착되는 제 1 유기 광-발산층의 제 1 컬러 패턴에 대응되게 OLED 디스플레이 기판을 구조물 내의 노즐에 대해 배향시키는 단계;d) 제 1 컬러 형성 증기화된 유기 광-발산 물질을 매니폴드로 운반하는 단계;e) 가압 하에서 불활성 기체를 매니폴드로 공급하여 불활성 기체가 각 노즐을 통해 점성 기체 유동을 제공하는 단계로서,상기 점성 기체 유동은 제 1 컬러 형성 증기화된 유기 광-발산 물질의 적어도 일부를 매니폴드에서 노즐을 통해 수송하여 불활성 기체 및 제 1 컬러 형성 증기화된 유기 물질의 배향된 빔을 제공하고, OLED 디스플레이 기판상에 제 1 유기 광-발산층의 제 1 컬러 패턴을 증착하기 위해서 OLED 디스플레이 기판상으로 배향된 빔을 투영하는 단계;f) OLED 디스플레이 기판 상에 증착되는 제 2 유기 광-발산층의 제 2 컬러 패턴에 대응되게 OLED 디스플레이 기판을 구조물 내의 노즐에 대해 재배향시키는 단계;g) 제 2 컬러 형성 증기화된 유기 광-발산 물질을 매니폴드로 운반하는 단계;h) 가압 하에서 불활성 기체를 매니폴드로 공급하여 불활성 기체가 각 노즐을 통해 점성 기체 유동을 제공하는 단계로서,상기 점성 기체 유동은 제 2 컬러 형성 증기화된 유기 광-발산 물질의 적어도 일부를 매니폴드에서 노즐을 통해 수송하여 불활성 기체 및 제 2 컬러 형성 증기화된 유기 물질의 배향된 빔을 제공하고, OLED 디스플레이 기판상에 제 2 유기 광-발산층의 제 2 컬러 패턴을 증착하기 위해서 OLED 디스플레이 기판상으로 배향된 빔을 투영하는 단계;i) OLED 디스플레이 기판 상에 증착되는 제 3 유기 광-발산층의 제 3 컬러 패턴에 대응되게 OLED 디스플레이 기판을 구조물 내의 노즐에 대해 재배향시키는 단계;j) 제 3 컬러 형성 증기화된 유기 광-발산 물질을 매니폴드로 운반하는 단계; 및k) 가압 하에서 불활성 기체를 매니폴드로 공급하여 불활성 기체가 각 노즐을 통해 점성 기체 유동을 제공하는 단계로서,상기 점성 기체 유동은 제 3 컬러 형성 증기화된 유기 광-발산 물질의 적어도 일부를 매니폴드에서 노즐을 통해 수송하여 불활성 기체 및 제 3 컬러 형성 증기화된 유기 물질의 배향된 빔을 제공하고, OLED 디스플레이 기판상에 제 3 유기 광-발산층의 제 3 컬러 패턴을 증착하기 위해서 OLED 디스플레이 기판상으로 배향된 빔을 투영하는 단계를 포함하는, OLED 디스플레이 기판상에 삼색 패턴 유기 광-발산층을 증착시키는 방법.
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