KR20030074341A - 핵 연료의 제공방법, 및 그 방법에 사용하기 위한 핵연료가 제공되어 있는 연료 성분 - Google Patents

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Abstract

본 발명은 연구, 시험 및 방사성 동위원소 생산 핵 반응기에서 향상된 반응성을 제공하는 우라늄-몰리브덴 합금을 얻기 위한 방법을 제공하는 것이다. 이 우라늄-몰리브덴 합금에서, 몰리브덴이 동위원소 95-Mo이 감손(depletion)된 반면에, 우라늄은 동위원소 235-U이 농축(enrichment)된다. 이렇게 얻어진 향상된 반응성은 연료 성분의 정확한 사용에 의존하는, 두 가지 이상의 장점을 가질 수 있다:
- 연료에서 우라늄의 보다 적은 필요성,
- 반응기에서 더 긴 기간동안 연료 성분의 사용.

Description

핵 연료의 제공방법, 및 그 방법에 사용하기 위한 핵 연료가 제공되어 있는 연료 성분{A method for providing a nuclear fuel, and a fuel element, provided with a nuclear fuel intended for use in such a method}
본 발명은 핵 연료를 제공하기 위한 방법에 관한 것이고, 특히 시험 반응기로서 제공되는 핵 반응기에 관한 것이다. 고농축 우라늄을 상대적으로 낮은 밀도로 함유하는 핵 연료를 생산하는 것은 알려져 있다. 고농축 우라늄(HEU)은 평화적인 목적에서 부대에 배치될 수 있을 뿐만 아니라, 테러리스트 공격의 감행 및/또는 원자 폭탄의 제조에서의, 덜 평화적인 응용에 사용될 수 있는, 정치적인 이유 때문에, 이 물질의 사용이 바람직하지 않은 단점을 가지고 있다. 이러한 이유 때문에, 최근에는 235-U의 함량이 20%정도 적은, 저농축 우라늄(LEU)의 사용이 강하게 장려되어 왔다. HEU의 상기 단점을 고려하여, 핵 연료는 바람직하게는 235-U 동위원소에서 고도로 농축되지 않은 우라늄을 포함한다. 하지만, 이러한 연료의 단점은 유사한 반응성을 얻기 위해서는 LEU-함유 연료 성분에서의 총 우라늄 함량(모든 동위원소의 합계)이 HEU-함유 연료 성분에서의 그것보다 훨씬 높아야 한다는 것이다. 하지만, 금속성 우라늄은 본질적으로 원소의 형태에서 사용되고 있는 조사(照射)중에는 기계적 안정성이 충분하지 않다. 실리콘, 즉, U3Si2와의 화학적 조성물에서 그것을 사용함으로서 우라늄에 대하여 안정성을 주는 것은 알려져 있다. 하지만, 이 조성물에서, 우라늄의 밀도는 반응기의 유용성 또는 경제성을 높게 향상시키기에 충분한 반응성을 제공할 수 있게 하는, 원하는 높은 값을 항상 얻을 수는 없다. 이러한 이유 때문에, 연구, 시험 및 방사성 동위원소-생산 반응기에서 사용하기 위한 핵 연료의 새로운 종류는 우라늄-몰리브덴 합금을 기초로 하여 개발되고 있다. 이들 합금의 높은 우라늄 밀도는 이들 반응기에서 중성자선속의 큰 감소를 일으키는 것 없이, HEU 대신에 LEU를 사용하여 이들 반응기에 연료를 채우는 것이 가능하게 한다. 이들 우라늄-몰리브덴 합금은 추가로 일반적으로 사용되는 재처리 공장에서 재처리될 수 있는 장점을 제공한다.
우라늄-몰리브덴 합금은 일반적으로 알루미늄과 같이, 모놀리스성 (monolithic) 연료로서, 비핵분열성 매트릭스 물질에서 합금 연료 입자의 분산으로 시험되어진다. 연료의 두 가지 유형은 알루미늄과 같은 클래딩(cladding)으로 싸여져 있다. 미국 특허 5,978,432호는 우라늄-몰리브덴 합금을 사용하여 분산 연료를 생산하는 한 가지 방법을 개시한다.
U-Mo 연료 및 U-Mo 연료 플레이트를 사용하는 Material Test Reactor(MTR) 연료 성분의 가장 일반적인 디자인은 하기와 같다. U-Mo 입자는 알루미늄 매트릭스 속으로 분산된다. 분산된 입자 및 알루미늄 매트릭스는 얇은 연료층을 구성하고, 알루미늄 합금의 두 얇은 클래딩 플레이트 사이에 위치한다. 예를 들어, 이러한 클래딩은 미국 특허 4,963,317호에서 개시된다. 본 특허 출원에서, 알루미늄 매트릭스는 단지 연료의 알루미늄을 포함한다고 이해된다. 그러므로, 알루미늄 클래딩의 대부분은 본 내용에서 상기 매트릭스의 일부분을 형성하지 않는다.
이렇게 얻어진 연료 플레이트는 각각 클래딩 플레이트에 의해 싸여져 있는 연료층을 포함하고, 휘어지거나 또는 평평한 것 중 하나이다. 대략 20개의 이러한 플레이트는 구조적인 구성 성분과 함께 연료 성분을 형성한다. 플레이트 사이를 흐르는 냉각수는 그것의 작동 중에 작용기에 연료를 공급하면서 연료 플레이트를 냉각시킨다.
우라늄-몰리브덴 합금의 사용으로 연구 및 시험 반응기를 위하여 핵 연료에서 우라늄의 밀도를 증가시키는 것이 가능하다 할지라도, 몰리브덴의 사용은 중요한 중성자 흡수에 불이익을 수반하고, 첨가된 우라늄의 영향을 감소시키어, 상대적으로 낮은 반응성을 갖게 한다. 그러므로, 핵 연료에서 몰리브덴의 적용은 그것의 장점에도 불구하고 적합하지 않다.
본 발명의 목적은 우라늄-몰리브덴 합금을 포함하는 핵 연료를 제공하기 위하여 공정의 상기 문제점을 극복하는 것이고, 특히 이러한 연료의 반응성을 증가시키는 것이다.
그 목적으로, 본 발명은 핵 연료가 금속성 우라늄 및 몰리브덴의 합금을 포함하고, 상기 몰리브덴은 동위원소 95-Mo이 감손된 반면에, 상기 우라늄은 동위원소 235-U이 농축된 것이도록 특성화한다.
본 발명은 천연 몰리브덴과 비교하여 중성자를 덜 흡수하는, 95-Mo이 감손된 몰리브덴을 사용하여 핵 연료가 더욱 높은 반응성을 발생하는 창의적인 개념에 기초를 둔다. 이 영향은 하기에 설명한다. 더욱 높은 반응성은 사용되는 연료 성분 및 연료 성분이 사용되는 방법의 특정한 디자인에서의 다른 것들에서 결정되는, 많은 장점을 가지도록 사용될 수 있다. 95-Mo이 감손된 몰리브덴을 사용시에 가능한 장점은 다음과 같다:
- 높은 반응성;
- 증가된 유량;
- 일정한 유속을 유지하고, 더욱 더 안정한 연료가 되게 할 수 있게 하는 동안에, 95-Mo 감손 몰리브덴의 경우 연료에서 몰리브덴의 더 높은 농도의 달성;
- 연료 성분의 더욱 작은 양을 소비하게 하는, 단지 길어진 사이클을 가지는, 동일한 유량; 및/또는
- 동일한 유속을 유지하는 연료 성분 당 고가의 농축 우라늄의 더욱 작아진 양.
천연 몰리브덴 대신에 95-Mo 감손 몰리브덴의 사용으로 인한 영향에 대한 근거는 열중성자흡수자름넓이(thermal neutron absorption cross section) (D) 및 다양한 몰리브덴 동위원소의 공명적분을 포함하는, 하기 표 1에서 보여준다. 열중성자흡수자름넓이 및 다양한 몰리브덴 동위원소의 공명적분은 열중성자 및 상대적으로 몰리브덴에 의해 흡수된 외부 열중성자의 양을 측정한다. 표 1에서의 열중성자자름넓이(thermal neutron cross section) 데이터는 the Handbook of Chemistry and Physics의 81st edition(2000-2001), CRC Press Robert C, Weast et al, page 11-165/166으로부터 고안되었다. 공명적분 데이터는 중성자 계산의 결과의 전형적인 한 예이다.
중성자에 대 위한 몰리브덴 동위원소의 효과적인 자름넓이(cross section)(천연 Mo의 값은 동위원소에 대한 데이터의 무게 평균을 사용하여 계산되어졌다).
몰리브덴 동위원소 풍부한 원소 % D (반(barns)) 공명적분(반)
92-Mo 14.84 0.06 0.8
94-Mo 9.25 0.02 0.8
95-Mo 15.92 13.4 109
96-Mo 16.68 1.5 17
97-Mo 9.55 2.2 14
98-Mo 24.13 0.14 7.2
100-Mo 9.63 0.19 3.6
천연 Mo - 2.7 23.8
표 1은 95-Mo은 가장 높은 열중성자흡수자름넓이(D) 및 가장 높은 공명적분을 가진다. 그러므로, 천연 몰리브덴에서 상당한 분획 95-Mo이 존재하는 것(약 16%)은 천연 Mo를 함유하는 U-Mo 연료의 반응성에 대하여 현저한 부정적인 영향를 가진다. 천연 몰리브덴에 대하여 계산된 D-값 및 계산된 공명적분과 동위원소 92-Mo, 94-Mo, 96-Mo, 97-Mo, 98-Mo 및 100-Mo에 대한 그것들과의 비교는 모든 이들의 동위원소가 천연 몰리브덴과 비교하여 더 낮은 계산된 D-값 및 더 낮은 계산된 공명적분을 가진다는 것을 보인다. 이것은 모든 이들의 동위원소의 사용이 천연 몰리브덴의 사용과 비교하여 반응성을 감소시킬 것이라는 것을 보인다. 표 1에서의 데이터는 92-Mo 및 94-Mo이 열중성자흡수자름넓이(D) 및 모든 몰리브덴 동위원소의공명적분에 대하여 가장 낮은 가치를 가지는 것을 보인다. 표 1에서의 데이터는 96-Mo 및 97-Mo이 천연 몰리브덴에 대한 것들보다 약간만 더 낮은 열중성자흡수자름넓이(D) 및 공명적분에 대한 값을 가지는 것을 보인다. 표 1에서의 데이터는 98-Mo 및 100-Mo가 한쪽으로는 92-Mo 및 94-Mo 그리고 다른 한쪽으로는 96-Mo 및 97-Mo의 사이에서 중간적인 열중성자흡수자름넓이(D) 및 공명적분에 대한 값을 가지는 것을 보인다. 실용적인 응용에 적용되어질 동위원소 조성물은 98-Mo 및 100-Mo에서의 몰리브덴의 농축 비용에 비교되는 92-Mo 및 94-Mo에서의 몰리브덴의 농축 비용과 같은, 다양한 변수에 의존한다.
시험 반응기에서 U-Mo 연료에서 95-Mo이 감손된 몰리브덴의 사용의 효과는 2.5 내지 3의 연료 성분의 연간 절약을 이끌 수 있다. 이것은 더 적은 연료 성분이 고가에서 구입될 수 있고, 더 적은 소비 연료 성분은 더욱 고가로 처분될 수 있다는 것을 의미한다.
어떠한 95-Mo도 함유하지 않은 몰리브덴의 생산은 기술적인 관점에서 실행할 수 없다. 그러므로, 95-Mo 감손 몰리브덴 또한 약간의 95-Mo를 함유할 것이다. 실제 응용에서 사용되어질 95-Mo 농도는 하기와 같은 다양한 변수에 의존할 것이다:
- 235-U에서 우라늄의 농축 비용 및 95-Mo에서 몰리브덴의 감손 비용;
- 연료 플레이트 및 연료 성분의 생산비용; 및/또는
- 소비 연료 성분의 처리비용.
본 발명의 추가 성과에 따라서, 감손된 몰리브덴은 15 중량% 미만, 더 구체적으로는 대략 5 중량%의 몰리브덴 동위원소 95-Mo을 함유한다. 몰리브덴 동위원소95-Mo의 중량%에 의하면, 상대적으로 높은 반응성 값이 얻어진다.
본 발명의 이로운 성과에 따라서, 우라늄-몰리브덴 합금에서 몰리브덴의 함량은 2-20 중량%, 더 구체적으로는 5-10 중량%의 범위이다. 연료가 그만큼의 몰리브덴의 양을 함유하는 경우에, 우라늄의 상대적으로 높은 농도는 우라늄이 조사하는 동안 기계적으로 불안정하게 되는 것 없이 그 안에서 혼합될 수 있다. 특히, 5-10 중량%의 함량에서, 이전에 언급된 목적에 유용한 중성자 수득율을 얻기 위하여 우라늄은 연료에 충분히 존재할 수 있다. 더욱 바람직한 구현예에서, 연료는 우라늄 3g/㎤이상, 더 구체적으로는 4g/㎤이상 함유한다. 더 구체적으로는, 연료는 우라늄 5g/㎤이상, 더 구체적으로는 7.5g/㎤ 함유한다. 농축 우라늄의 이러한 밀도는 상대적으로 높은 중성자 수득율 및 높은 반응성 가치를 제공한다. 이러한 상대적으로 높은 밀도의 우라늄을 포함하는 연료는 우라늄 및 몰리브덴의 합금을 가지는 알루미늄 매트릭스를 포함할 수 있다.
본 발명은 추가로 연료 성분을 제공하고, 이것은 청구항 11의 특징으로, 바람직하게는 청구항 12의 특징으로 특성화한다. 이러한 핵 연료 성분을 가지고, 본 발명에 따른 방법은 간단한 방식으로 실행될 수 있다. 이런 연료 성분은 예를 들어, 우라늄-규소 화합물을 함유하는 연료 성분과 비교하여 상대적으로 재활용이 간단하다. 연료 성분이 고농축 우라늄으로 제공되지 않으므로, 이러한 연료 성분의 생산, 운송, 사용은 비확산의 관점에서, 고농축 우라늄을 함유하는 연료 성분에 대하여 바람직하다.
당 기술분야의 당업자들에게, 다양한 변형이 하기의 청구항에서 설명하는 바와 같이 본 발명의 관점 안에서는 가능하다. 동위원소 95-Mo 감손 몰리브덴의 사용하는 상기의 장점은 다른 등급에서일지라도, 우라늄 농축의 어떠한 단계로 나타난다. 그러므로, 여기에 추가된 청구항은 우라늄 농축의 모든 수준에 적용될 것을 지향한다. 농축 우라늄은 예를 들어, 동위원소 235-U의 2-40 중량%, 특히 10-20 중량%를 함유한다. 다른 한편으로는, HEU와 같은 고농축 우라늄 및 Mo-95 감손 몰리브덴의 합금을 포함하는 연료는 또한 청구항의 범위에 들어간다. 이 우라늄의 농축은 예를 들어, 초원심분리를 활용하여, 가스 확산의 방법으로, 또는 이들 또는 다른 방법을 조합하는 다른 방법으로 이행될 수 있다. 게다가, 농축 우라늄은 저농축 또는 천연 우라늄으로 고농축 우라늄을 혼합하여 얻을 수 있다. 이것은 또한 HEU 다운블렌딩(downblending)으로 알려져 있다.
추가로, 감손된 몰리브덴은 예를 들어, 초원심분리를 활용하는 다른 방법으로 얻어질 수 있다.
몰리브덴은 또한 동위원소 92-Mo, 94-Mo, 96-Mo, 97-Mo, 98-Mo 및/또는 100-가 농축되어 효과적으로 95-Mo가 감손된 몰리브덴을 생산할 수 있다.

Claims (13)

  1. 핵 연료를 특히, 시험 반응기로서 제공되는 핵 반응기에 제공하는 방법으로, 상기 연료는 금속성 우라늄 및 몰리브덴의 합금을 포함하고, 상기 우라늄은 동위원소 235-U가 농축되어 있고, 상기 몰리브덴은 동위원소 95-Mo이 감손되어 있는 것인 방법.
  2. 제 1항에 있어서, 상기 연료는 우라늄 3g/㎤ 이상, 더 구체적으로는 4g/㎤ 이상을 함유하는 방법.
  3. 제 2항에 있어서, 상기 연료는 우라늄 5g/㎤ 이상, 더 구체적으로는 7.5g/㎤ 이상을 함유하는 방법.
  4. 제 1항 내지 제 3항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 감손된 몰리브덴은 몰리브덴 동위원소 95-Mo을 15 중량% 미만, 더 구체적으로는 대략 5 중량% 미만으로 함유하는 방법.
  5. 제 1항 내지 제 4항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 몰리브덴은 동위원소 92-Mo, 94-Mo, 96-Mo, 97-Mo, 98-Mo 및/또는 100-Mo가 농축된 것인 방법.
  6. 제 1항 내지 제 4항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 우라늄-몰리브덴 합금에서 몰리브덴의 함량이 2-20 중량%, 더 구체적으로는 5-10 중량%의 범위인 방법.
  7. 제 1항 내지 제 6항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 감손된 몰리브덴이 초원심분리를 사용하여 얻어지는 것인 방법.
  8. 제 1항 내지 제 7항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 우라늄-몰리브덴 합금이 알루미늄에 분산되어 있는 것인 방법.
  9. 제 1항 내지 제 8항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 농축 우라늄이 저농축 또는 천연 우라늄과 고농축 우라늄의 혼합물로부터 얻어지는 것인 방법.
  10. 제 1항 내지 제 9항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 농축 우라늄은 동위원소 235-U 2-40 중량%, 특히 10-20 중량%를 함유하는 것인 방법.
  11. 제 1항 내지 제 10항 중 어느 한 항에 따른 방법에서 사용하기 위한 핵 연료가 제공되어 있는 연료 성분.
  12. 제 10항에 있어서, 상기 연료 성분은, 연료로서 역할하는 금속성 우라늄 및 몰리브덴의 합금을 포함하고, 상기 우라늄은 동위원소 235-U이 농축되어 있고, 상기 몰리브덴은 동위원소 95-Mo가 감손되어 있는 것인 연료 성분.
  13. 제 12항에 있어서, 상기 연료가 우라늄 및 몰리브덴 합금이 내장된 알루미늄 매트릭스를 포함하는 연료 성분.
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