KR100279880B1 - 분무법에의해급속응고시킨우라늄합금구형분말을분산재로하는고밀도분산핵연료와그제조방법 - Google Patents
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Abstract
본 발명은 분무법에 의해 급속 응고시킨 우라늄합금 구형분말을 분산재로 하는 고밀도 분산 핵연료와 그 제조방법에 관한 것으로, 그 목적은 분무 급속응고에 의해 합금용탕으로부터 직접 미세한 구형 핵연료분말을 제조하므로, 준안정상 형성, 공정 간소화, 제조공간 최소화, 분말의 회수율과 생산성 향상, 순도 향상, 성형성 우수, 기공도 감소, 열 흐름 방향의 열전도도 향상 및 계면 면적 감소에 의한 고온반응 부피팽창을 감소시키는 알루미늄등 기지의 고밀도 분산핵연료와 그 제조방법을 제공하는 것이다.
본 발명은 우라늄과 금속원료를 칭량하여 노즐이 부착된 내열도가니내로 장입하고, 상기 내열도가니를 분무장치에 설치한 다음, 진공펌프를 이용하여 내열도가니가 설치된 분무장치의 챔버내부를 10-3torr 이상의 진공도로 유지하고, 상기 내열도가니내로 장입된 우라늄과 금속원료를 고주파전류 발생장치를 이용하여 용해시키며, 상기 용해된 합금용량을 공급하면서 회전 원반 또는 전극 등의 원심력이나 고압의 가스등을 사용하여 용적(droplet)을 제조함과 아울러 아르곤 또는 헬륨 냉각가스 등 불활성 분위기에서 미세한 핵연료입자를 급속응고(104℃/초 이상) 시킨 우라늄합금 구형분말 분산핵연료와 그 제조방법을 제공함에 있다.
Description
본 발명은 분무법에 의해 급속 응고시킨 우라늄합금 구형분말을 분산재로 하는 고밀도 분산 핵연료와 그 제조방법에 관한 것으로, U-(A)Q, U-(A)Q-(B)X (Q : Mo, Nb, Zr 원소, X : Mo, Nb, Zr, Ru, Pt, Si, Ir, Pd, W, Ta등 미량 첨가원소, Q≠X,(A)=4∼9wt.％, (B)=0.1∼4wt.％) 합금등 우라늄합금 구형분말을 균질화 열처리, 파쇄 및 분쇄공정을 거치지 않고, 원심분무 급속응고법 등으로 합금용탕으로부터 직접 제조하는 구형분말을 분산시킨 우라늄합금 구형분말을 분산재로 하는 고밀도 분산 핵연료와 그 제조방법에 관한 것이다.
우라늄합금을 제조한 후 주괴를 파쇄하여 핵연료 분말을 제조하는 종래 방법은 우라늄합금 주괴내에, 900℃ 정도에서 100시간 정도 유지 후 소입시켜서 준안정한상을 가지는 합금을 제조하고, 상기 주괴를 선반 등으로 파쇄가공하여 칩(chip)형태로 제조한 다음 조대한 칩(chip)은 극저온에서 경화된 스틸 밀(steel mill)등을 사용하여 분쇄하며, 분쇄후에 절삭유를 제거하기 위한 세척/건조공정을 하였다. 이와 같은 우라늄합금 분말 제조방법은 철계 공구를 사용하기 때문에 분말제조시에는 자성분리공정이 필요하다.
그러나 합금 후 균질화 열처리한 U-8wt.％Mo 합금등의 우라늄 합금은 강인한 성질을 갖고 있기 때문에, 파쇄 및 분쇄가 매우 어렵고, 기계적인 방법으로 핵연료 분말을 제조하므로 제조공정이 다단계로 복잡하며, 극저온 밀링(milling)시, 싸이클(cycle)당 212㎛ 이하의 분말수율은 20wt.％ 이하로 생산성이 매우 낮았다.
또한, 제조된 분말은 자성분리법으로 높은 Fe 함량의 물질을 제거하면 회수분말중 30％ 정도가 다시 손실되었다.
또한, 상기와 같이 기계적인 방법으로 제조되는 핵연료분말은 피절삭물인 고온 산화성 우라늄합금을 냉각시키기 위해 사용하는 절삭유 성분과, 파쇄 또는 분쇄중에 발생되는 공구의 마모로 인한 불순물이 분말중에 혼입되어 순도가 제한되었다.
즉, 우라늄합금은 산화성이 있기 때문에 선반 등으로 조파쇄 가공시, 칩이 발화되어 격렬하게 연소할 수 있으므로 절삭유를 충분히 공급하면서 가공하여야 하며, 분쇄후에는 칩에 부착된 절삭유 성분을 제거하기 위하여 아세톤 등 유기용제를 사용하여 세척한 다음, 고온 진공분위기에서 건조하지만 절삭유 성분의 일부는 핵연료분말에 잔류하게 된다.
또한, 상기 유기용제에 의해 세척된 칩은 극저온에서 스틸 밀(steel mill)등을 사용하여 분쇄한 분말을 자성 분리하면 분말중 35％ 정도가 철분과 함께 제거되며, 핵연료분말 표면을 확대하여 조사하면 Fe 성분이 함유된 반점들이 무수히 존재한다. 이와 같이 분쇄작업시에 혼입되는 불순물은 주물질이 철성분이므로 자성분리시 우라늄 합금분말이 함유되어 있는 Fe 성분도 상당량 제거된다. 이때 핵연료원료인 저농축우라늄은 매우 고가이므로 이러한 제조방법은 경제적 손실이 크게 된다.
또한, 길쭉한 형태의 파쇄입자는 배열방향이 열 흐름 방향에 직각방향으로 위치하므로 열 흐름을 방해하며, 분산핵연료에서 알루미늄기지의 핵연료분말내 침투반응으로 말미암아 주로 우라늄합금 분말계면에서 저밀도의 우라늄 알루미나이드(UAIx)와 핵연료 기지에 기공을 형성시키고, 핵연료심재를 팽윤시킨다.
또한, 회전줄이 장착된 고속선반을 사용하여 직접 분말을 제조하는 경우, 상기 고속선반에 의해 사용 가능한 분말은 시간당 1∼2g 정도로 생산되며, 분말제조 수율은 212㎛ 이하에 대해서 50％ 정도이다. 이때 상기 핵연료 합금봉은 2,500 rpm 정도로 회전하는 티타늄 질화물이 도포된 텅스텐 탄화물이나 탄탈륨 탄화물 공구를 이용하여 제조하는데, 제조된 분말은 회전하는 줄의 마모로 인해 0.1-8％ 정도의 탄화물이나 질화물이 혼입되는 등 여러 가지 문제점이 있었다.
본 발명은 상기와 같은 문제점을 고려하여 이루어진 것으로, 그 목적은 분무 급속응고에 의해 합금용탕으로부터 직접 미세한 구형 핵연료분말을 제조하므로, 준안정상 형성, 공정 간소화, 제조공간 최소화, 분말의 회수율과 생산성 향상, 순도 향상, 성형성 우수, 기공도 감소, 열 흐름 방향의 열전도도 향상 및 계면 면적 감소에 의한 고온반응 부피팽창을 감소시키는 알루미늄등 기지의 고밀도 분산핵연료와 핵연료 제조방법을 제공하는 것이다.
본 발명은 우라늄과 금속원료를 칭량하여 노즐이 부착된 내열도가니내로 장입하고, 상기 내열도가니를 분무장치에 설치한 다음, 진공펌프를 이용하여 내열도가니가 설치된 분무장치의 챔버내부를 10-3torr 이상의 진공도로 유지하고, 상기 내열도가니내로 장입된 우라늄과 금속원료를 고주파전류 발생장치를 이용하여 용해시키며, 상기 용해된 합금용량을 공급하면서 회전 원반 또는 전극 등의 원심력이나 고압의 가스등을 사용하여 용적(droplet)을 제조함과 아울러 아르곤 또는 헬륨 냉각가스 등 불활성 분위기에서 미세한 핵연료입자를 급속응고시킨 우라늄합금 구형분말 분산핵연료와 그 제조방법을 제공함에 있다.
도 1 은 본 발명에 따른 구성을 보인 분말 제조장치의 개략도
도 2 는 본 발명의 블록 다이아그램
* 도면의 주요 부분에 대한 부호의 설명
(1) : 내열도가니 (2) : 고주파전류 발생장치
(3) : 챔버(chamber) (4) : 진공펌프
(5) : 가스공급밸브 (6) : 체크밸브
(7) : 원반 (8) : 회수용기
(9) : 사이클론(cyclone) (10) : 가스
(11) : 노즐 (13) : 출탕봉(stopper)
(31) : 가스노즐 (32) : 챔버 벽면
(71) : 전기모터 (100) : 원심분무장치
도 1 은 본 발명에 따른 구성을 보인 분말 제조장치의 개략도를, 도 2 는 본 발명의 블록다이아그램을 도시한 것으로, 본 발명은 노즐(11)이 부착된 내열도가니(1), 상기 도가니(1)내의 온도를 상승시키는 고주파전류 발생장치(2), 챔버(3)내부에 적절한 진공도를 형성하는 진공펌프(4), 챔버(3)내로 가스(10)를 공급하는 가스공급밸브(5), 상기 가스공급밸브(5)에 의해 챔버(3)내로 공급된 가스를 챔버(3)외부로 배출하는 체크밸브(6), 상기 챔버(3)내에 설치되는 원반(7), 제조된 분말이 저장되는 회수용기(8) 및 미세한 분말이 수집되는 사이클론(9)으로 구성되어 있다.
상기 내열도가니(1)는 합금조성에 맞게 칭량된 U-8wt.％Mo의 금속원료가 장입되는 곳으로, 하부에 노즐(11)을 구비하고 원심분무장치(100) 상부에 설치되며, 내부에 출탕봉(13)이 설치되어 있다.
상기 고주파전류 발생장치(2)는 내열 도가니(1)에 설치되는 것으로, 고주파 전류로 용해온도 보다 약 200℃이상 용탕을 과열(superheating)시킨다.
상기 진공펌프(4)는 챔버(3)내부가 10-3torr이상의 적절한 진공도를 형성하도록 하는 것으로, 챔버(3)일측과 연결·설치되어 있다.
상기 원반(7)은 노즐(11)의 하부에 노즐(11)과 동일 중심선을 구비하고, 챔버(3)내에 설치되는 것으로, 전기모터(71)에 의해 작동되어 노즐(11)을 통해 챔버(3)내로 토출되는 합금용탕을 미세한 핵연료입자로 형성한다. 즉, 상기 노즐(11)을 통해 토출되는 합금용탕은 전기모터(71)의 작동에 의한 원반(7)의 원심력에 의해 미세한 핵연료 입자로 형성되어 챔버(3)벽까지 비행하게 된다.
상기 가스공급밸브(5)는 챔버(3)상부와 연결·설치되는 것으로, 챔버내로 불활성 아르곤 또는 헬륨 냉각가스(10)를 공급하여 원반(7)의 회전력에 의해 형성된 미세한 핵연료입자를 급속응고시킨다. 이때 상기 가스공급밸브(5)에 의해 챔버내로 유입되는 불활성 아르곤 또는 헬륨 냉각가스(10)는 챔버(3)내 상부에 설치되는 가스노즐(31)에 의해 챔버(3)내로 분사된다.
상기 회수용기(8)는 챔버(3)내에서 형성된 구형의 핵연료분말을 수집하는 것으로, 챔버(3)하단부에 설치되어 챔버(3)의 경사진 벽면(32)을 따라 흘러내리는 구형의 핵연료 분말을 수집한다.
상기 사이클론(9)은 냉각가스(10)에 의해 급속응고된 핵연료분말중 회수용기(8)에 수집되지 않은 아주 미세한 분말을 수집하는 것으로, 챔버(3)와 회수용기(8)사이에 연결·설치되어있다.
상기 체크밸브(6)는 가스공급밸브(5)에 의해 챔버(3)내로 유입된 가스(10)의 압력이 일정 압력 이상일 경우, 유입된 가스(10)를 챔버(3)외부로 배출하는 것으로, 챔버(3)와 사이클론(9)사이에 설치되어 있다.
이와 같이 구성된 본 발명을 실시예에 의거하여 상세히 설명하면 다음과 같다.
실시예1
U-8wt.％Mo합금 분말 제조시, 우라늄과 합금원소 Mo원료를 합금조성에 맞게 칭량하고, 이를 노즐(11)이 부착된 내열도가니(1)에 장입한 다음, 원심분무장치(100)에 도가니(1) 및 단열재(도시없음)를 순서대로 조립한다. 이때 진공펌프(4)를 이용하여 상기 도가니(1)가 조립된 원심분무장치(100)의 분무장치 챔버(atomlzerchamber)내부가 10-3torr 이상으로 적절한 진공도를 유지하도록 한다.
이와 같이 도가니(1) 및 단열재가 순서대로 원심분무장치(100)에 조립되면 고주파전류 발생장치(2)를 작동시켜 고주파 전류로 용해온도 보다 약 200℃ 이상으로 용량을 과열시킨 다음, 전기모터(71)를 이용하여 원반(7)을 약 30,000rpm 까지 회전시킨다.
상기 전기모터(71)에 의해 작동되는 원반(7)의 회전속도가 30,000 rpm으로 안정되면 도가니(1)내에 설치된 출탕봉(13)을 상부방향으로 들어올리어 도가니(1)내에서 용해된 합금용탕을 출탕한다.
상기 출탕된 합금용탕은 약 Ø2mm정도의 작은 노즐(11)을 통과하여 30,000 rpm정도로 고속·회전하는 원반(7) 위로 공급되고, 원심력에 의해 미세한 핵연료입자로 형성되어 챔버 벽면(32)까지 비행하게 된다.
이때 가스공급밸브(5)를 작동하여 챔버(3)내로 불활성 아르곤 또는 헬륨 냉각가스(10)를 분사하면, 원반(7)에 의해 챔버 벽면(32)으로 비행으로 미세한 핵원료 입자는 비행중에 불활성 아르곤 또는 헬륨 냉각가스(10)에 의해 급속응고(104℃/초 이상)되어 상온에서 준안정한 γ-U상의 핵연료 입자로 제조된다.
이와 같이 분무시 급속응고 효과에 의해 바로 상온에서 준안정한 γ-U상이 얻어지기 때문에 우라늄합금 파쇄 및 분쇄에 의한 분말제조시 900℃ 정도에서 유지후 소입시켜주는 γ-U상을 얻기 위한 열처리공정이 불필요하게 된다.
이렇게 제조된 분말은 경사진 챔버 벽면(32)을 따라 흘러 내려와 챔버(3)하부에 설치된 회수용기(8)내로 수집되고, 아주 미세한 분말은 사이클론(9)에서 수집된다. 상기 회수용기(8)에 수집되는 평균분말크기는 약 65㎛정도이고, 핵연료 적정크기 125㎛ 이하는 95%이상 얻어진다.
상기와 같이 제조된 U-8wt.%Mo 합금 구형분말은 부피분율 30∼50%로 알루미늄 분말과 혼합한 다음, 상온에서 Ø40mm 정도로 압분하여 빌릿(billet)을 제조하고, 압출기의 컨테이너(container)와 다이(die)를 420℃ 정도로 예열한 후 빌릿을 장입하여 15분간 유지한 다음 불활성 분위기에서 압출하여 분산핵연료 심재를 제조한다.
실시예 2
또한 본 발명은 U(A)-Q 합금을 비롯한 U-(A)Q-(B)X (Q : Mo, Nb, Zr 원소, X : Mo, Nb, Ru, Pt, Si, Ir, Pd, W, Ta 등 미량첨가원소, Q≠X, (A)=4∼9wt.％, (B)=0.1∼4wt.％) 합금 등의 우라늄합금 분산핵연료에 대하여 응용할 수 있다. 즉, U-8wt.％Mo 합금 원심분무분말 제조시, 우라늄과 합금원소 Mo 금속원료를 합금조성에 맞게 칭량하여 세라믹도가니에 장입한 다음, U-8wt.％Mo 합금의 원심분무분말 제조과정과 같이 진공펌프(4)를 사용하여 분무장치 챔버(3) 내부 진공도를 10-3torr 이상 형성되도록 한 후에 도가니내 용탕온도를 용해온도 보다 약 200℃정도 상승시켜 용해하고, 상기 합금용탕을 약 30,000 rpm 으로 회전하는 원반(7) 위로 노즐(11)을 통해 공급한다. 공급된 용탕은 원반(7)의 원심력에 의해 미세한 입자가 형성되며, 가스공급밸브(5) 및 가스노즐(31)을 통해 챔버(3)내로 분사되는 불화성가스에 의해 급속응고(10-4℃/초 이상)되어 구형 핵연료 분말로 제조된다.
이와 같이 제조된 U-(A)Q-(B)X (Q : Mo, Nb, Zr 원소, X : Mo, Nb, Ru, Pt, Si, Ir, Pd, W, Ta 등 미량첨가원소, Q≠X, (A)=4∼9wt.％, (B)=0.1∼4wt.％) 합금 구형 분말은 부피분율 30∼ 50%로 알루미늄 분말과 혼합한 다음, 상온에서 Ø20mm 정도로 압분하여 빌릿을 제조하고, 압출기의 콘테이너와 다이를 370℃ 정도로 예열한 후 빌릿을 장입하며, 불활성 분위기에서 압출하여 분산핵연료를 제조한다.
이와 같이 본 발명은 U-Mo 합금등의 우라늄합금을 용해하고, 그 용탕을 바로 급냉하여 직접 분말을 제조하므로, 강인한 성질을 가져서 파쇄와 분쇄가 매우 힘든 우라늄합금에 대해 핵연료 분말제조 수율과 생산성이 우수하고, 550℃이상에서 안정한상을 얻기 위한 열처리공정과, 파쇄 및 분쇄시에 혼입된 절삭유성분을 제거하기 위한 세척/건조공정 및 철계 공구를 사용하는 경우에 필요한 자성분리공정을 제거할 수 있어 종래의 핵연료 제조방법에 비해 핵연료 제조공정이 단축되며, 고순도의 구형 우라늄합금 분말을 제조하여 핵연료분말의 품질을 향상시킬 수 있다.
또한, 합금용탕으로부터 직접 분말을 제조하고 분무시 표면장력이 작용하므로, 고순도의 구형 우라늄합금분말을 제조할 수 있다. 상기 구형 우라늄합금 분말은 비정형분말인 파쇄분말에 비해 비표면적이 작으므로, 고온에서 알루미늄 기지와의 확산반응을 약 30％감소시키고, 핵연료의 팽윤을 감소시킨다.
또한, 본 발명에 의한 분무분말 분산핵연료는 입자 표면이 매끄럽고 구형이기 때문에 압출방향으로 배열하는 파쇄분말 분산핵연료와는 달리 무질서하고 균일하게 배열되므로, 압출 수직방향의 열전도도를 향상시킬 수 있고, 입자의 유동성이 우수한 구형분말은 성형시 압출압력을 감소시켜 성형성을 향상시키며, 분말배합비가 높을수록 그 효과를 더욱 증대시킬 수 있다.
또한, 분무분말은 압출시에 기공형성을 감소시키고 알루미늄 기지와의 연속성을 증가시키므로 핵연료심재의 연성을 향상시킬 수 있는 등 많은 효과가 있다.
Claims (2)
- 내열도가니내로 장입되어 진공중에서 용융된 U-(A)Q, U-(A)Q-(B)X (단, Q: Mo, Nb, Zr 원소; X: Mo, Nb, Zr, Ru, Pt, Si, Ir, Pd, W, Ta 중 선택한 미량첨가원소; Q≠X; (A) = 4∼9wt.%, (B) = 0.1∼4wt.%) 합금의 구형입자를 분무법으로 급속응고시켜 준안정상인 감마상(체심입방격자)을 구비하는 핵연료분말을 형성하고,이를 알루미늄 분말과 혼합한 다음, 압연, 압출 중 선택하여 성형하여 U-(A)Q, U-(A)Q-(B)X (단, Q: Mo, Nb, Zr 원소; X: Mo, Nb, Zr, Ru, Pt, Si, Ir, Pd, W, Ta 중 선택한 미량첨가원소; Q≠X; (A) = 4∼9wt.%, (B) = 0.1∼4wt.%) 합금의 구형입자가 부피분율 30∼50% 로 알루미늄 기지에 분산된 것을 특징으로 하는 분무법에 의해 급속응고시킨 준안정상인 감마상을 구비하는 우라늄합금 구형분말을 분산재로 하는 미세한 구형의 고밀도 분산핵연료.
- 내열도가니내로 장입되어 고주파전류 발생장치에 의해 진공중에서 용융된 U-(A)Q, U-(A)Q-(B)X (단, Q: Mo, Nb, Zr 원소; X: Mo, Nb, Zr, Ru, Pt, Si, Ir, Pd, W, Ta 중 선택한 미량첨가원소; Q ≠X; (A) = 4∼9wt.%, (B) = 0.1∼4wt.%) 합금 용탕을 고속 회전하는 원반위로 노즐을 통하여 공급함과 동시에, 가스공급밸브를 작동하여 원반의 원심력에 의해 형성된 미세한 핵연료 입자를 가스노즐을 통해 챔버내로 분사되는 냉각가스에 의해 급속응고시킴으로서, U-(A)Q, U-(A)Q-(B)X (단, Q: Mo, Nb, Zr 원소; X: Mo, Nb, Zr, Ru, Pt, Si, Ir, Pd, W, Ta 중 선택하여 미량첨가원소; Q≠X; (A) = 4∼9wt.%, (B) = 0.1∼4wt.%) 합금의 준안정상인 감마상을 구비하는 구형입자를 형성하고,상기 구형입자를 알루미늄 분말과 혼합한 후, 압연, 압출 중 선택하여 성형하여 구형입자가 부피분율 30∼50%로 알루미늄 기지에 분산된 것을 특징으로 하는 분무법에 의해 급속응고시킨 준안정상인 감마상을 구비하는 우라늄합금 구형분말을 분산재로 하는 고밀도 분산핵연료 제조방법.
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