KR20010007879A - 리튬 이차전지용 전극 제조방법 - Google Patents

리튬 이차전지용 전극 제조방법 Download PDF

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Abstract

본 발명은 리튬 이차전지용 전극에 관한 것으로, 보다 상세하게는 종래 이차전지용 전극의 제조과정에서 발생하는 버(burr)크기를 효과적으로 감소시켜 버(burr)에 의한 통전을 효과적으로 방지할 수 있도록 한 리튬 이차전지용 전극의 제조방법에 관한 것이다. 따라서 본 발명은 전극의 활물질을 사용하여 슬러리를 제조하는 슬러리(slurry)제조공정과 상기 슬러리를 집전체에 코팅하여 극판을 형성하는 코팅(coating)공정; 상기 극판을 압축하는 압축(pressing)공정; 상기 압축된 극판을 절단하는 절단(cutting)공정으로 이루어진 리튬 이차전지용 전극제조방법에 있어서, 상기 절단(cutting)공정은 펄스 폭 1.0 ~ 10.0ms, 펄스 반복율 20 ~ 120Hz, 최대출력 100 ~ 300W인 Nd:YAG레이저를 이용하여 목적을 달성할 수 있다.

Description

리튬 이차전지용 전극 제조방법{Manufacturing method of Lithium secondary battery}
본 발명은 리튬 이차전지용 전극에 관한 것으로, 보다 상세하게는 종래 이차전지용 전극의 제조과정에서 발생하는 버(burr)크기를 효과적으로 감소시켜 버(burr)에 의한 통전을 효과적으로 방지할 수 있도록 한 리튬 이차전지용 전극의 제조방법에 관한 것이다.
최근 전자기기의 급속한 발달과 함께 휴대폰, 카세트 플레이어, CD 플레이어, 캠코더, 노트북 컴퓨터를 포함한 각종 전자기기의 무선화, 소형화, 박형화 및 경량화가 이루어지고 있으며, 그에 따라 상기 전자기기에 전원을 공급하기 위한 이차전지에 관해서도 고성능화, 경량화, 박형화 및 소형화가 요구되고 있는 추세이다.
이에 따라 급속충전이 가능하면서 장시간 반복 사용할 수 있고, 부피당 에너지 밀도가 높을 뿐만 아니라 충방전 사이클이 우수한 리튬 이차전지가 널리 이용되고 있다. 리튬 이차전지는 전해질의 종류에 따라 액체 전해질을 사용하는 리튬이온 이차전지와 고분자 고체 전해질을 사용하는 리튬이온 폴리머 이차전지로 구분된다. 또한 그 형상에 따라 원통형과 각형으로 구분된다.
상기 리튬 이차전지는 집전체의 양면에 활물질이 코팅된 전극과; 이들 전극간의 통전을 방지하기 위한 격리판(separator)과; 리튬이온의 전도도를 제공해주는 전해질(electrolyte)과; 전극과 격리판및 전해질을 수용할 수 있는 전지케이스로 구성된다.
도 1은 종래의 리튬이온 이차전지의 제조방법으로, 상기 전지의 전극제조방법을 포함하는 흐름도이다. 도 2a는 상기 리튬이온 이차전지의 양극과 음극의 극판에 관한 단면도이다. 또한 도 2b는 상기 리튬이온 이차전지용 전극의 평면도이다. 도시한 바와 같이 상기 리튬이온 이차전지의 전극 제조방법은 전극의 활물질 (100,101)을 이용하여 슬러리를 제조하는 슬러리(slurry)제조공정(110,111)과 상기 슬러리를 집전체에 코팅하여 극판을 형성하는 코팅(coating)공정(120,121); 상기 극판을 압축하는 압축(pressing)공정(130,131); 상기 압축된 극판을 적정크기로 절단하는 절단(cutting)공정(140,141)및 상기 절단된 극판에 전극단자를 용접하는 전극단자형성공정(150,151)으로 이루어진다.
상기 전극 제조방법 중 양극(160)의 제조방법을 보다 상세하게 설명하면, 상기 슬러리(slurry)제조공정(110)은 활물질인 리튬복합산화물과 도전제 및 결합제를 유기용매에 혼합하여 죽형태로 제조하는 것이 양극제조용 슬러리(Slurry)를 만드는 공정이다. 상기 코팅(coating)공정(120)은 상기 슬러리(Slurry)를 양극의 집전체인 알루미늄 박판(Al foil)(11)의 양면에 코팅한 다음에 건조과정을 통하여 유기용매를 제거하여 양극판(10)을 형성하는 공정이다. 상기 압축(pressing)공정(130)은 상기 양극판(10)을 압축(pressing)하여 일정두께로 조절하는 공정이다. 상기 절단(cutting)공정(140)은 압축된 양극판(10)을 적정의 크기로 길게 절단(Slitting)하는 공정이다. 도 2b에 도시한 바와 같이 일반적으로 폭이 5cm, 길이가 50cm인 형상이 된다. 상기 전극단자형성공정(150)은 양극단자(13)를 양극판(10)에 용접하여 양극을 형성하는 공정이다.
또한 음극의 제조방법은 상기 양극제조방법의 슬러리(slurry)제조공정(111)에서 활물질(22)이 다르고 상기 코팅(coating)공정(121)에서 음극 집전체가 구리 박판(Cu foil)(21)인 것 외에는 상기 양극제조방법과 동일하다.
이와 같이 제조한 양극, 음극에 폴리프로필렌계나 폴리에틸렌계의 격리판 (separator)(162) 2장을 첨가하여 와인딩(winding)(170)한 후에 리튬이온 이차전지의 케이스 속에 전해질과 함께 넣고 밀봉(sealing)하는 조립공정(180)으로 리튬이온 이차전지(190)를 제조한다.
최근 휴대폰, 캠코더등 전자기기의 소형화, 경량화, 무선화에 따라 상기 리튬이온 이차전지는 원통형 전지에서 각형 전지로의 변환이 이루어지고 있다. 상기 각형 전지에는 전극을 말아서 형성되는 젤리롤 전지와 일정 크기의 각형으로 절단한 전극을 적층하여 형성되는 적층형 전지가 있다. 도 2c는 젤리롤 전지의 내부 단면도이다. 도시한 바와 같이 상기 젤리롤 전지를 사용하는 경우 불용공간(dead space)(41)이 존재하여 단위 부피당 에너지가 적고, 그 부피 때문에 전지의 소형경량화에 한계가 있었다. 그래서 일정 크기의 각형으로 절단한 전극을 사용하는 적층형 전지가 사용되고 있다. 적층형 전지의 내부 단면도는 도 2d에 도시한 바와 같다.
이때 상기의 전극 절단은 일반적으로 기계적 방법으로 절단하여 사용하고 있으나, 상기 기계적 방법은 절단횟수가 증가할수록 금형이 마모되어 전극의 버(burr)(14)크기가 증가하기 때문에 주기적으로 금형을 교체 또는 수리해야 한다. 또한 이러한 전극의 버(burr)(14)에 의하여 전지내부에서 양극과 음극이 통전(short)되는 경우가 발생한다. 따라서 통전(short)에 의한 전지의 불량율이 증가되는 문제점이 있다.
따라서 본 발명은 위와 같은 문제점을 해결하기 위한 것으로, 리튬 이차전지의 소형, 경량화에 적합할 뿐만 아니라 전극의 버(burr)의 발생을 최소한으로 하여 전극간 통전(short)을 방지하고 전극의 불량율을 최소화하기 위한 리튬 이차전지용 전극제조방법을 제공하는 것을 목적으로 한다.
도 1은 종래의 리튬 이차전지의 제조방법에 관한 흐름도이고,
도 2a는 상기 도 1의 방법에 의하여 제조된 전극판의 단면도이고,
도 2b는 상기 도 1의 방법에 의하여 제조된 전극의 평면도이고,
도 2c는 상기 도 1의 방법에 의하여 제조된 젤리롤 전지의 단면도이고,
도 2d는 상기 도 1의 방법에 의하여 제조된 적층형 전지의 내부 단면도이고,
도 3은 본 발명의 바람직한 실시예에 따른 적층형 리튬이온 이차전지의 제조방법에 관한 흐름도이고,
도 4는 본 발명의 바람직한 실시예에 따른 적층형 리튬이온 폴리머 이차전지의 제조방법에 관한 흐름도이고,
도 5는 본 발명의 바람직한 실시예에 따른 적층형 리튬 이차전지에 관한 사시도이다.
〈도면의 주요 부분에 대한 부호의 설명〉
10 : 양극 20 : 음극
11 : 양극 집전체 12 : 양극조성물
21 : 음극 집전체 22 : 음극조성물
30 : 격리판 14 : 버(burr)
상기 목적을 달성하기 위한 본 발명의 일 양상에 따르면, 본 발명에 따른 리튬 이차전지용 전극제조방법은 전극의 활물질을 이용하여 슬러리를 제조하는 슬러리(slurry)제조공정과 상기 슬러리를 집전체에 코팅하여 극판을 형성하는 코팅(coating)공정; 상기 극판을 압축하는 압축(pressing)공정; 상기 압축된 극판을 절단하는 절단(cutting)공정으로 이루어진 리튬 이차전지용 전극제조방법에 있어서, 상기 절단(cutting)공정은 펄스 폭 1.0 ~ 10.0ms, 펄스 반복율 20 ~ 120Hz, 최대출력 100 ~ 300W인 Nd:YAG레이저를 이용하는 것을 특징으로 한다.
본 발명의 추가적인 양상에 따르면, 본 발명에 따른 리튬 이차전지용 전극제조방법의 상기 코팅공정은 리튬 이차전지용 양극활물질을 사용하여 슬러리(slurry)를 제조하여 집전체인 알루미늄 박판 또는 다공성 알루미늄 망(Al grid)의 양면에 코팅하고, 음극활물질을 사용하여 슬러리(slurry)를 제조하여 집전체인 구리 박판 또는 다공성의 구리 망(Cu grid)의 양면에 코팅하는 것을 특징으로 한다.
이하에서는 첨부된 도면을 참조하여 기술되는 바람직한 실시예를 통하여 본 발명을 당업자가 용이하게 이해하고 재현할 수 있도록 상세히 기술하기로 한다.
도 3은 본 발명의 바람직한 실시예에 따른 리튬이온 이차전지의 제조방법으로, 상기 전지의 양극과 음극제조방법을 포함하는 흐름도이다. 도시한 바와 같이 전극의 활물질(200,201)을 이용하여 슬러리를 제조하는 슬러리(slurry)제조공정 (210,211)과 상기 슬러리를 집전체에 코팅하여 극판을 형성하는 코팅(coating)공정 (220,221); 상기 극판을 건조하여 압축하는 압축(pressing)공정(230,231); 상기 압축된 극판을 절단하는 절단(cutting)공정(240,241)을 통하여 전극(250,251)을 제조한다.
상기 리튬이온 이차전지용 양극제조방법으로는, 상기 슬러리(slurry)제조공정(210)에서는 양극 활물질(200)인 리튬복합 산화물과 도전제, 결합제를 유기용매에 혼합하여 슬러리(Slurry)를 제조한다. 이때 양극 활물질(200)은 리튬코발트산화물, 리튬니켈산화물, 리튬망간산화물 등이 사용된다. 상기 코팅(coating)공정(220)에서는 슬러리(Slurry)를 양극의 집전체인 알루미늄 박판(Al foil)의 양면에 코팅(Coating)한 다음에 건조하여 유기용매를 제거한 양극판을 형성한다. 상기 압축(pressing)공정(230)에서는 양극판을 압축하여 일정두께로 조절한다. 상기 절단(cutting)공정(240)에서는 압축된 양극판을 적당한 크기로 레이저절단(Laser Cutting)한다.
상기 슬러리(slurry)제조공정(210)에서는 양극 활물질(200)인 리튬복합 산화물과 도전제, 결합제를 통상적으로 첨가하는 범위내에서 첨가할 수 있으나, 보다 바람직하게는 리튬복합 산화물과 도전제, 결합제의 비율을 95 : 3 : 2 의 비로 유기용매에 혼합하여 슬러리(Slurry)를 제조한다.
또한 리튬이온 이차전지용 음극제조방법은, 상기의 슬러리(slurry)제조공정 (211)에 있어서, 음극 활물질(201)인 탄소재료와 도전제, 결합제를 유기용매에 혼합하는 것과; 상기 코팅(coating)공정(221)에 있어서, 음극의 집전체가 구리 박판(Cu foil)이라는 것이 다르나, 그 나머지는 상기 양극의 제조공정과 동일하다.
상기 슬러리(slurry)제조공정(211)에서 음극활물질인 탄소재료와 도전제, 결합제를 적당량 첨가할 수 있으나 탄소재료와 도전제, 결합제 비율을 94 : 0 : 6 의 비로 유기용매에 혼합하는 것이 바람직하다.
상기 리튬 이차전지용 양극(250), 음극(251)의 중앙에 폴리프로필렌계의 격리판(separator)(252)을 양극/격리판/음극/격리판/양극의 순서로 또는 음극/격리판/양극/격리판/음극의 순서로 순차적으로 적층(260)하여 전지용량이 600㎃h가 되도록 한다. 이후에 양극단자와 음극단자를 각각 용접한 다음 전지 케이스에 넣고, 전해액을 주입한 후 밀봉하는 조립공정(270)으로 적층형 리튬이온 이차전지(280)가 완성된다.
본발명의 또 다른 실시예에 따르면, 본 발명은 상기 리튬이온 이차전지용 전극제조방법의 코팅(coating)공정에 있어서, 집전체는 통상적으로 알루미늄 또는 구리 박판을 사용하나 양극집전체는 다공성의 알루미늄 망(Al grid)이고; 음극집전체는 다공성의 구리 망(Cu grid)을 사용하는 것을 특징으로 하는 적층형 리튬이온 폴리머 이차전지용 전극제조방법이다. 도 4는 본 발명의 바람직한 실시예에 따른 적층형 리튬이온 폴리머 이차전지의 제조방법으로, 상기 전지의 양극과 음극제조방법을 포함하는 흐름도이다. 상기 도 3에서와 다른 공정만을 설명하면, 도시한 바와 같이 코팅(coating)공정(320,321)에서는 집전체인 다공성의 알루미늄 망(Al grid)과 구리 망(Cu grid)에 코팅한 것을 이용한다.
또한 상기 리튬이온 폴리머 이차전지용 양극(350)과 음극(351)의 통전을 방지하는 격리판(separator)(352)은 상기 리튬이온 이차전지에서 사용하는 것과는 다르게 매트릭스 폴리머(Matrix polymer)와; 전해질의 흡수가 충분하도록 하는 DBP등의 가소제와; 기계적 강도를 제공하는 SiO2, Al2O3등의 무기물첨가제를; 4 : 3 : 1 의 비율로 아세톤등의 유기용매에 혼합하여 슬러리(slurry)를 제조(332)하여 캐스팅(342)한 것을 사용하는 것이 바람직하다.
상기의 격리판(separator)(352) 2장을 이용하여, 양극/격리판/음극/격리판/양극의 순서로 놓고 이들을 일체화시키기 위하여 120℃에서 열을 가하는 러미네이팅(laminating)공정(360)과 그 다음에 가소제를 추출하고 건조하여 바이셀(Bicell)을 제조한다. 전지용량이 600mAh가 되도록 이러한 바이셀(Bicell)을 5개 적층하여 양극단자와 음극단자를 각각 용접하여 전지케이스인 파우치에 넣고 전해액을 주입한 다음에 밀봉하는 조립공정(370)으로 적층형 리튬이온 폴리머 이차전지(380)가 완성된다.
또 다른 실시예로 상기 전극의 순서를 바꾸면, 음극/격리판/양극/격리판/음극의 순서로 된 바이셀(Bicell)이 형성된다. 리튬 이차전지의 케이스인 파우치에 전지용량이 600mAh가 되도록 바이셀(Bicell)을 5개 적층하여 양극단자와 음극단자를 용접하여 넣고 전해액을 주입한 다음 전지 케이스를 밀봉하면 적층형 리튬이온 폴리머 이차전지(380)가 된다.
도 5는 본 발명의 바람직한 실시예에 따른 적층형 리튬 이차전지에 관한 사시도이다. 도시한 바와 같이 일반적으로 가로 3.3cm, 세로 5.2cm의 전극들이 적층되어 있다.
상기의 절단 공정(240,241,340,341)을 보다 상세하게 설명하면, 레이저 절단은 레이저 빔이 렌즈 또는 거울에 의해 물체 표면에 초점을 형성, 국부적인 가열로 인한 순간적인 용융 또는 증발 상태로 만든 다음 이를 가스 제트로 불어서 절단을 이룬다. 이러한 레이저 절단은 금속, 세라믹, 플라스틱등 다양한 재료에 대하여 매우 빠르고 정밀하게 절단할 수 있는 공정이다. 또한 절단 형상도 제한이 없고, 절단기구와 가공물이 접촉되지 않기 때문에 절단기구의 마모현상이 없다. 또한 렌즈에 의한 초점의 크기 변화를 이용하여 높은 에너지밀도를 얻을 수 있어 고속절단이 가능하다.
또한 절단용으로 사용되는 레이저에는 연속발진과 펄스기능을 갖는 CO2레이저와 Nd:YAG레이저가 있다. 같은 모드의 빔일 경우에 Nd:YAG레이저는 초점깊이와 초점크기에서 CO2레이저보다 10배나 우수하고, CO2레이저는 리튬 이차전지용 음극 집전체인 구리를 절단할 수 없으나 Nd:YAG레이저는 알루미늄 뿐만아니라 구리도 절단할 수 있다. Nd:YAG레이저는 연성 플라스틱( Softening plastic)을 절단할 수 없는 제약이 있지만 본 발명의 일실시예에 따른 2 ~ 5wt%의 폴리머가 포함된 전극은 절단할 수 있다.
또한 레이저 절단시 파워(Power)에 영향을 주는 인자는
1. 최대 출력
2. 펄스 폭
3. 펄스 반복율
4. 시편의 이동속도
5. 광속직경
6. 광속발산각
7. 가스의 종류
8. 가스량
등이 있다. 그 중에서 특히 1 ~ 4번 인자는 밀접한 관계를 갖는다. 즉 일정 재질의 전극을 절단하기 위하여 필요한 에너지는 일정하다. 4번의 시편의 이동속도가 빠르면 느릴때보다 1 ~ 3번의 인자중에서 적어도 한가지는 커야만 일정한 에너지를 유지할 수 있다. 또한 다른 인자들이 일정하면, 일정한 에너지를 유지하기 위해서 1번 최대출력의 값이 큰 것과 작은 것은 2번의 펄스 폭이 작은것과 큰 것으로 매칭되거나 3번의 펄스 반복율이 작은 것과 큰 것에 매칭되어야만 한다.
본 발명에 따른 리튬 이차전지용 전극의 절단에 이용되는 레이저 파워의 범위는 최대출력이 50 ~ 5000W 이고, 펄스 반복율이 10 ~ 300Hz이고, 펄스 폭이 0.1 ~ 20ms이지만 바람직하게는 최적의 레이저 파워의 범위는 최대출력이 100 ~ 300W, 펄스 반복율이 20 ~ 120Hz, 펄스 폭이 1 ~ 10ms이다.
〈실시예1〉
상기 리튬이온 이차전지 전극절단 공정(240,241)에 있어서, 아래 표1에서 보는 바와 같이, 양극의 집전체인 알루미늄 박판의 두께를 20㎛, 음극의 집전체인 구리 박판의 두께를 12㎛이고, 양음극의 두께가 150㎛인 양음극을 종래의 기계적 방법으로 절단하면 평균적으로 양극은 36㎛, 음극은 27㎛인 버(burr)가 생긴다. 동일한 사양으로 Nd:YAG레이저 절단하면, 상세하게는 양극의 경우는 펄스 폭 1.0ms, 펄스 반복율 50Hz, 크기45% 인 Nd:YAG레이저를 사용한 경우 버(burr)크기가 4㎛이고; 펄스 폭 1.0ms, 펄스 반복율 55Hz, 크기 42%인 Nd:YAG레이저를 사용한 경우는 버(burr)크기가 8㎛가 된다. 음극의 경우는 펄스 폭 2.0ms, 펄스 반복율 30Hz, 크기 46%인 Nd:YAG레이저를 사용한 경우 버(burr)크기가 2㎛가 되고, 펄스 폭 2.0ms, 펄스 반복율 35Hz, 크기 41%인 Nd:YAG 레이저를 사용한 경우 버(burr)크기가 3㎛가 된다.
〈실시예2〉
아래 표1에서 나타낸 바와 같이, 상기 리튬이온 폴리머 이차전지의 전극을 레이저 절단하면, 상세하게는 리튬이온 폴리머 이차전지용 양극의 집전체인 다공성의 알루미늄 망(Al grid)의 두께를 45㎛로 하고, 양극의 두께를 160㎛로 하고, 음극의 집전체인 다공성의 구리 망(Cu grid)의 두께를 45㎛로 하고, 음극의 두께가 180㎛인 양극과 음극을 종래의 기계적 방법으로 절단하면 평균적으로 양극은 52㎛, 음극은 33㎛인 버(burr)가 생긴다. 동일한 사양으로 Nd:YAG레이저 절단하면, 상세하게는 양극의 경우는 펄스 폭 1.0ms, 펄스 반복율 50Hz, 크기45%인 Nd:YAG레이저를 사용한 경우 버(burr)크기가 3㎛이고; 펄스 폭 1.0ms, 펄스 반복율 55Hz, 크기 42%인 Nd:YAG레이저를 사용한 경우는 버(burr)크기가 5㎛가 된다. 음극의 경우는 펄스 폭 2.0ms, 펄스 반복율 30Hz, 크기 46%인 Nd:YAG레이저를 사용한 경우 버(burr)크기가 2㎛가 되고, 펄스 폭 2.0ms, 펄스 반복율 35Hz, 크기 41%인 Nd:YAG 레이저를 사용한 경우 버(burr)크기가 5㎛가 된다. 이때 사용한 레이저도 상기 리튬이온 이차전지의 전극을 제조할 때 사용한 400W급 Nd:YAG레이저를 사용하였다.
(상기% : 1.0/50/45 는 펄스폭=1.0ms, 펄스반복율=50Hz, 크기=45% 임을 의미함)
따라서 본 발명은 리튬 이차전지용 전극의 제조공정의 절단(cutting)공정에서 레이저를 이용한 것으로, 리튬 이차전지의 전극을 적정한 크기로 절단하여 전지 케이스 공간을 최대한 이용함으로써 단위 부피당 최대의 에너지를 얻을 수 있다.
또한 이차전지의 소형, 박형, 경량화에 적합하게 전극의 버(burr)크기의 발생을 최소한으로 줄여 전지의 극판 수율과 효율을 증가하고 나아가 미세 통전(short)을 방지하여 전지의 용량유지와 리튬 이차전지의 안전성을 유지시킬 수 있다.
본 발명은 첨부된 도면을 참조하여 바람직한 실시예를 중심으로 기술되었지만 당업자라면 이러한 기재로부터 본 발명과 동일성있는 다양한 변형 및 균등실시가 가능하다. 따라서 본 발명의 기술적 보호범위는 첨부된 특허청구범위에 의해서만 제한 해석될 수 있다.

Claims (3)

  1. 전극의 활물질을 이용하여 슬러리를 제조하는 슬러리(slurry)제조공정과 상기 슬러리를 집전체에 코팅하여 극판을 형성하는 코팅(coating)공정; 상기 극판을 압축하는 압축(pressing)공정; 상기 압축된 극판을 절단하는 절단(cutting)공정으로 이루어진 리튬 이차전지용 전극제조방법에 있어서, 상기 절단(cutting)공정은 펄스 폭 1.0 ~ 10.0ms, 펄스 반복율 20 ~ 120Hz, 최대출력 100 ~ 300W인 Nd:YAG레이저를 이용하여 절단한 것을 특징으로 하는 리튬 이차전지용 전극제조방법.
  2. 청구항 1에 있어서, 상기 코팅(coating)공정은 리튬이온 이차전지용 양극활물질을 사용하여 슬러리(slurry)를 제조하여 집전체인 알루미늄 박판의 양면에 코팅하고, 음극활물질을 사용하여 슬러리(slurry)를 제조하여 집전체인 구리 박판의 양면에 코팅하는 것을 특징으로 하는 적층형 리튬이온 이차전지용 전극제조방법.
  3. 청구항 1에 있어서, 상기 코팅(coating)공정은 리튬이온 폴리머 이차전지용 양극활물질을 사용하여 슬러리(slurry)를 제조하여 집전체인 다공성 알루미늄 망(Al grid)의 양면에 코팅하고, 음극의 활물질을 사용하여 슬러리(slurry)를 제조하여 집전체인 다공성의 구리 망(Cu grid)의 양면에 코팅하는 것을 특징으로 하는 적층형 리튬이온 폴리머 이차전지용 전극제조방법.
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