KR19990016509A - 리튬 이온 고분자 이차전지 제조방법 - Google Patents

리튬 이온 고분자 이차전지 제조방법 Download PDF

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Abstract

본 발명의 리튬 이온 고분자 이차전지 제조방법은 카본 복합 음극 및 금속 산화물 복합 양극을 구리 및 알루미늄 전류 집전체(exmet) 양면에 라미네이션(lamination) 하고, 복합 음극 및 복합 양극에 첨가되었던 가소제를 추출하고, 가소제가 추출된 복합 음극 및 복합 양극을 전해액으로 활성화시키고, 활성화된 복합 음극 및 복합 양극을 고분자 전해질 양면에 압착시켜 리튬 고분자 이차전지를 제조하고, 제조된 리튬 고분자 이차전자를 진공 포장기를 사용하여 진공 포장하는 것이다. 본 발명은 액체전해액이 스며 나오는 현상을 억제할 수 있고, 고 용량이며, 싸이클 특성이 우수한 리튬 이온 고분자 이차전지에 관한 것으로, 본 발명에서는 활물질을 최대한 많은 양을 충진시키기 위하여 고압에서 라미네이션 방법으로 전극을 제조하여, 전극 물질을 호일(foil)이 아닌 그물망(exmet)에 입힘으로써 계면 접착을 향상시킬 수 있으며, 또한 전해액의 누액 현상을 방지하기 위하여 전해액과 상용성이 좋은 고분자 물질을 전해질 물질로 사용하여 두 전극 사이에 압착시켜 리튬 이온 고분자 이차전지를 제조하였다.

Description

리륨 이온 고분자 이차전지 제조방법
제1도는 본 발명에 따른 리튬 이온 고분자 이차전지의 제조공정을 나타낸 개략도이다.
제2도는 본 발명에 따른 카본 복합 음극/고분자 전해질/금속 산화물 복합양극(전해액: 1 M 리튬 헥사플루오르아세네이트, 에틸렌카보네이트/디메틸카보네이트)으로 이루어진 리튬 이온 고분자 이차전자를 2.6∼4.5 V 영역에서 0.5 mA/cm2의 전류 밀도로 충·방전시켜 얻은 방전 곡선을 나타낸 그래프이다.
제3도는 본 발명에 따른 카본 복합 음극/고분자 전해질/금속 산화물 복합양극(전해액: 1 M 리튬 헥사플루오르포스페이트, 에틸렌카보네이트/디메틸카보네이트)으로 이루어진 리튬 이온 고분자 이차 전자를 2.5∼4.3 V 영역에서 0.25 m/cm2의 전류 밀도로 충·방전시켜 얻은 방전 곡선을 나타낸 그래프이다.
발명의 분야
본 발명은 리륨 이온 고분자 이차전지에 관한 것이다. 보다 구체적으로 본 발명은 고용량이며 싸이클 특성이 우수한 리튬 이온 고분자 이차전지의 제조방법에 관한 것이다. 보다 더 구체적으로 본 발명은 액체 전해액과 상용성이 우수한 고분자를 전해질 재료로 사용하여 전해액 누액 및 전극과 전해질 계면 접착력을 크게 향상시킬 수 있는 카본계 복합 음극, 고분자 전해질, 금속 산화물계 복합 양극으로 구성된 리튬 이온 고분자 이차전지의 제조방법에 관한 것이다.
발명의 배경
리튬 이온 고분자 이차전지는 이온 전도도가 우수한 고체 고분자 전해질을 사용하여, 액체 전해질을 사용하는 리튬 이온 전지의 단점인 누액 가능성과 폭발 위험성을 제거한 것이 큰 장점이다. 또한 고체 고분자 전해질을 사용하여 다양한 형태의 전지 설계가 가능하고 제조 공정을 간단하고 빠르게 할 수 있다. 그리고 자기 방전이 약 5% 정도로 작고 메모리 효과도 전혀 없어 리튬 이온 전지의 뒤를 이을 차세대 전자로 각광받고 있다. 여러 발명자에 의해 리튬 이온 고분자 이차전지의 제조 방법에 관한 개선이 이루어지고 있다.
미국특허 제5,491,041호에는 그레파이트계 복합 음극/고분자 전해질/금속산화물계 복합 양극을 이용하여 제조한 리튬 이온 고분자 이차전지에 대한 내용이 게재되어 있다. 이 방법은 전류 집전체인 알루미늄 또는 구리 호일 위에 정극 또는 부극 활물질을 도포하여 전극을 제조하였는데, 이차 전지의 충·방전 싸이클이 진행되면서 활물질이 팽창과 수축을 반복하기 때문에 전극 물질이 전류 집전체에서 탈리되어 싸이클 특성이 좋지 못하다. 또한 전극의 두께를 늘리는데 한계가 있어 단위 면적당 전지용량을 크게 향상시킬수 없다.
미국특허 제5,540,741호에는 추출(extraction)법에 의해 플라스틱 리튬 이온 이차전지를 제조하는 방법에 관한 내용이 게재되어 있다. 이 방법은 가소제를 사용하여 이차전지를 제조한 후, 제조된 전지로부터 가소제를 추출하고, 최종적으로 건조된 전지를 액체 전해액에 담금으로써 전자를 활성화(activation) 시키는 방법에 의해 전지를 제조하는 방법이다. 이 방법은 대기중의 수분이나 공기에 민감한 전해액을 활성화 공정에서만 취급하기 때문에거의 모든 공정이 외부에서 진행되고, 단 한차례의 활성화 공정만이 무수(anhydrous) 분위기에서 진행할 수 있다는 장점을 갖고 있다. 그러나 활성화 공정에서 도입된 전해액이 고분자 전해질에 오랜 시간 동안 고정화되지 못하고 있어 전해액의 누액 현상이 관찰되며, 전해액을 원하는 양만큼 미세고분자 다공막에 함유시키기가 쉽지 않다.
본 발명은 상기와 같은 문제점을 해결하기 위하여 액체 전해액이 스며나오는 현상을 억제할 수 있고, 고 용량이며, 싸이클 특성이 우수한 리튬 이온 고분자 이차전지의 제조방법을 제공하기 위한 것이다.

Claims (9)

  1. 활물질, 도전재, 결합재, 가소제 및 공용매로 이루어진 복합 음극 슬러리로부터 제조된 음극 필름을 구리 그물망(Cu extended metal) 양면에 라미네이팅하고; 상기 라미네이팅된 복합 음극을 용매에 침지시켜 가소제를 추출하고; 그리고 상기 복합 음극을 전해액에 침적시켜 복합 음극을 활성화시키는; 단계로 이루어지는 것을 특징으로 하는 카본계 복합 음극의 제조방법.
  2. 활물질, 도전재, 결합재, 가소제 및 공용매로 이루어진 복합 양극 슬러리로부터 제조된 양극 필름을 알루미늄 그물망(Al extended metal) 양면에 라미네이팅하고; 상기 라미네이팅된 복합 양극을 용매에 침지시켜 가소제를 추출하고; 그리고 상기 복합 양극을 전해액에 침적시켜 복합 양극을 활성화시키는; 단계로 이루어지는 것을 특징으로 하는 금속 산화물 복합 양극의 제조방법.
  3. 활물질, 도전재, 결합재, 가소제 및 공용매로 이루어진 복합 음극 슬러리로부터 제조된 음극 필름을 구리 그물망(Cu extended metal) 양면에 라미네이팅하고; 상기 라미네이팅된 복합 음극을 용매에 침지시켜 가소제를 추출하고; 그리고 상기 복합 음극을 전해액에 침적시켜 복합 음극을 활성화시키는; 단계로 제조된 활성화된 복합 음극; 고분자 매트릭스, 리튬염과 비양자성 용매로 구성되는 액체 전해액, 및 세라믹 필러로 이루어진 고분자 전해질 슬러리로부터 제조된 고분자 전해질 필름; 및 활물질, 도전재, 결합재, 가소제 및 공용매로 이루어진 복합 양극 슬러리로 부터 제조된 양극 필름을 알루미늄 그물망(Al extended metal)양면에 라미네이 팅하고; 상기 라미네이팅된 복합 양극을 용매에 침적시켜 가소제를 추출하고; 그리고 상기 복합 양극을 전해액에 침적시켜 복합 양극을 활성화시키는; 단계로 제조된 활성화된 복합 양극; 을 라미네이팅하여 제조되는 것을 특징으로 하는 리튬 이온 고분자 이차전자의 제조방법.
  4. 제3항에 있어서, 상기 고분자 전해질의 고분자 매트릭스가 폴리아크릴로니트릴, 폴리비닐리덴플루오라이드, 폴리메틸메타크릴레이트, 폴리에틸렌옥사이드, 폴리염화비닐, 폴리비닐아세테이트 및 폴리스티렌으로 이루어지는 군으로부터 선택된 단일 공중합체 또는 2종 이상의 단량체로 이루어지는 것을 특징으로 하는 리튬 이온 고분자 이차전자 제조방법.
  5. 제3항에 있어서, 상기 리튬염이 리튬 퍼클로로레이트, 리튬 헥사플루오르포스페 이트, 리튬 테트라플루오르보레이트, 리튬 트리플루오르메탄설포네이트, 및 리튬 헥사플루오르아세네이트로 이루어지는 군으로부터 선택된 하나 또는 적어도 2종 이상의 혼합물로 이루어지는 것을 특징으로 하는 리륨 이온 고분자 이차전지 제조방법.
  6. 제3항에 있어서, 상기 비양자성 용매가 에틸렌 카보네이트, 프로필렌 카보네이트, 디메틸 카보네이트, 디에틸 카보네이트, 디에톡시 에탄, 디메톡시 에탄 및 디프로필 카보네이트로 이루어지는 군으로부터 선택된 하나 또는 2종 이상의 혼합물인 것을 특징으로 하는 리튬 이온 고분자 이차전지 제조방법.
  7. 제3항에 있어서, 상기 세라믹 필러로는 실리카, 알루미나, 리튬 알루미네이트, 제올라이트를 단독 또는 2종 이상 혼합하여 사용하는 것을 특징으로하는 리튬 이온 고분자 이차전지 제조방법.
  8. 제3항에 있어서, 상기 복합 양극에 사용된 양극 활물질이 LiMn2O4,LiCoO2, LiNiO2로 이루어지는 군으로부터 선택되는 것을 특징으로 하는 리튬이온 고분자 이차전지 제조방법.
  9. 제3항에 있어서, 상기 복합 음극에 사용된 음극 활물질이 페트롤늄 콕(petroleum coke), 마이크로비드 카본콕(microbead carbon coke), 합성 그레파이트(synthetic graphite), 천연 그레파이트(natural graphite)로 이루어지는 군으로부터 선택되는 것을 특징으로 하는 리튬 이온 고분자 이차전지 제조방법.
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