KR19980024918A - 금속 알루미늄을 함유하는 방사성 고체 폐기물 처리방법 - Google Patents

금속 알루미늄을 함유하는 방사성 고체 폐기물 처리방법 Download PDF

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시게히사 요시히로
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Abstract

금속 알루미늄을 함유하는 방사성 고체 폐기물을 알칼리 용액과 반응시켜 수소가스를 발생시킨 다음 이 결과의 반응액을 주성분으로써 잠재성 수경물질을 함유하는 고화물질과 혼합하여 고체화시키는 단계를 포함하는 금속 알루미늄을 함유하는 방사성 고체 폐기물 처리방법이 밝혀져 있다. 본 발명의 방법에 따라 고도로 채워진 상태(고농도)에서 알루미늄을 함유하는 방사성 고체 폐기물의 고화가 용이하고, 방사성 핵종이 새어나오는 것을 방지하는 우수한 기계적 강도 및 특성을 지니는 고화체가 얻어질 수 있다.

Description

금속 알루미늄을 함유하는 방사성 고체 폐기물 처리방법
본 발명은 무기성 고화물질을 이용하여 금속 알루미늄을 함유한 방사성 고체 폐기물을 처리하는 방법에 관한 것이다.
원자력 발전소, 원자력에 관한 실험시설, 핵연료 취급시설, 사용제 핵연료 재처리 시설, 원자력을 동력으로 하는 선박등의 방사성 물질 취급시설에서 다량의 방사성 고체 폐기물이 발생된다. 방사성 고체 폐기물 가운데 불연성의 방사성 고체 폐기물을 처리하는 방법에 있어서, 시멘트로 방사성 고체 폐기물을 고화시키는 방법, 방사성 폐기물을 압축하는 방법, 고온에서 방사성 고체 폐기물을 용융시켜 고화하는 방법등이 알려져 있다.
불연성의 방사성 고체 폐기물 대부분은 금속 알루미늄을 함유한다. 예를들어 원자력 발전소와 같은 건물 내부의 공기를 정화하기 위한 시스템에는 HEPA 필터라 불리는 배기가스용 고효율 미립자 공기 필터가 이용되고 유리섬유 필터와 알루미늄 스페이서(spacer)를 포함한다.
알루미늄을 함유하는 방사성 고체 폐기물을 가열하여 용융시키는 처리방법에서 알루미늄은 산화되어 박편 또는 덩어리 모양의 방사성 고체 폐기물 표면에 Al2O3층이 형성된다. 이 층은 보호층이므로 박편 또는 덩어리 모양의 방사성 고체 폐기물은 용융되지 않고 실상은 변화되지 않은 채로 남아있다.
알루미늄을 함유하는 방사성 고체 폐기물을 포트랜드(Portland) 시멘트와 같은 수경성(水硬性) 시멘트로 고화시키는 처리방법에서, 고체 폐기물이 시멘트와 혼합될 때 시멘트에 있는 수산화칼슘은 알루미늄과 반응하여 수소가스 기포를 발생키기고 시멘트 응고는 수소가스 발생이 완료되기 전에 시작한다. 그러므로 밀집한 시멘트 고화체가 얻어질 수 없다. 그 결과 시멘트 고화체는 방사성 핵종이 새어나오는 것을 방지하기에 빈약한 기계적 강도와 불충분한 특성을 갖는다.
금속 알루미늄을 함유하는 방사성 폐기물을 고화시켜 처리하는 방법에 관하여, 알루미늄이 알칼리 물질이나 과산화수소와 미리 반응하여 수소가스를 발생시켜 시멘트를 응고시키는 방법이 예컨데 일본특허공개공보 No. 32000/1986 및 No. 28700/1992에서 제안되어 있다. 그러나 지금까지 이용된 포트랜드 시멘트의 사용에서, 만일 알칼리 농도가 너무 높으면 혼합과정에서 빠른 응고반응이 일어난다. 그 결과 응고을 위한 동작이 불가능하게 되어 좋은 고화물 특성(예를들면 압축강도)을 갖는 고화체 시멘트가 얻어질 수 없다.
또한 방사성 고체 폐기물에 있는 알루미늄과 시멘트의 반응으로 야기된 부식을 막기 위해 질산리튬이 첨가된다는 것이 제안되어 있다. 그러나 부식 억제제로 인한 억제효과가 수백년 이상 지속되는지에 관해서는 불투명하다.
전술한 환경 하에서 본 발명자는 알루미늄을 함유하는 방사성 고체 폐기물의 처리방법을 진지하게 연구하여 왔다. 그 결과 방사성 고체 폐기물 처리는 수소가스를 발생시키기 위해 알루미늄과 알칼리 물질을 미리 반응시킨 다음 반응액에 주성분으로써 잠재성의 수경물질을 함유하는 고화물질을 첨가하여 고화가 효과적으로 이루어질 수 있다는 것을 알아냈다. 또한 본 발명자는 고화체가 방사성 핵종이 새어나오는 것을 방지하는 우수한 기계적 강도와 특성을 갖는다는 것을 알아냈다. 위 연구결과를 기초로 본 발명이 이루어졌다.
본 발명의 목적은 알루미늄을 함유하는 방사성 고체 폐기물을 고도로 채워진 상태(고농도)로 고화처리하여 핵종이 새어나오는 것을 방지하는 우수한 기계적 강도와 특성을 갖는 고화체에 의해 알루미늄을 함유하는 방사성 고체 폐기물 처리방법을 제공하는 것이다.
본 발명에 따라 금속 알루미늄을 함유하는 방사성 고체 폐기물을 처리하는 방법은 금속 알루미늄을 함유하는 방사성 고체 폐기물을 알칼리 용액과 반응시켜 수소가스를 발생시킨 다음 얻어진 반응액과 주성분으로써 잠재성 수경물질을 함유하는 고화물질을 혼합시켜 고화시키는 단계를 포함한다.
알칼리 용액에 있는 알칼리제는 알칼리 금속 수산화물, 알칼리 토금속 수산화물, 알칼리 금속 탄산염, 그리고 알칼리 금속 규산염을 구성하는 그룹에서 선택된 적어도 1종의 알칼리제이다. 금속 알루미늄에 대한 알칼리제의 몰비는 바람직하게 5/10 이상이다(알칼리/알루미늄).
본 발명에 따라 금속 알루미늄을 함유하는 방사성 고체 폐기물 처리방법은 금속 알루미늄을 함유하는 방사성 고체 폐기물이 소각재일 때 특히 유리하게 이용된다.
금속 알루미늄을 함유하는 방사성 고체 폐기물이 배기가스를 정화하기 위한 유리섬유 함유 미립자 필터일 때, 이 필터에 함유된 유리섬유는 필터에 함유된 금속 알루미늄과 알칼리 용액과의 반응중에 알칼리 용액에서 용해되는 것이 바람직하다.
금속 알루미늄을 함유하는 방사성 고체 폐기물이 잡다한 고체 폐기물일 때, 잡다한 고체 폐기물에 함유된 금속 알루미늄은 알칼리 용액과 반응한 다음 불가용성의 잡다한 고체가 제거되고, 이 결과의 반응액에 주성분으로써 잠재성 수경물질을 함유하는 고화물질이 첨가되어 액체를 고화하는 것이 바람직하다.
금속 알루미늄을 함유하는 방사성 고체 폐기물이 잡다한 고체 폐기물일 때, 잡다한 고체 폐기물에 함유된 금속 알루미늄을 알칼리제와 반응시킨 다음 불가용성 고체가 제거될 수 있다. 그런 다음에 이 반응액에 고체-액체 분리가 이루어져 고체와 같은 석출물이 얻어지고 여기에 주성분으로써 잠재성 수경물질을 함유하는 고화물질이 첨가되어 고화될 수 있다.
고화물질은 잠재성 수경물질 이외에도 필요하다면 초미세 분말물질 및 무기성의 침상(針狀)물질을 추가로 포함할 수 있다.
잠재성 수경물질로써 고로 슬랙, 전환로 슬랙, 그리고 소각로 비산재로 구성되는 그룹에서 선택된 적어도 1종의 물질이 이용될 수 있다.
초미세 분말물질로써 실리카 퓨움(fume), 실리카 암(岩) 분말, 알루미늄 분말, 초미세 무수(無水) 실리카를 구성하는 그룹에서 선택된 적어도 1종의 분말 물질이 이용될 수 있다.
무기성 침상물질로써 규회석, 해포석, 석면, 탄소섬유, 알루미늄섬유로 구성되는 그룹에서 선택된 적어도 1종의 물질이 이용될 수 있다.
이하 본 발명에 따른 방사성 고체 폐기물을 함유하는 금속 알루미늄을 처리하는 방법을 상세히 기술한다.
본 발명에 따라 금속 알루미늄을 함유하는 방사성 고체 폐기물 처리방법에서, 금속 알루미늄을 함유하는 방사성 고체 폐기물은 알칼리 용액과 반응하여 수소가스를 발생시킨 다음 이 결과의 반응액에 주성분으로써 잠재성 수경물질을 함유하는 고화물질을 혼합시켜 액체를 고화시킨다. 이런 방법에서 고화물질은 반응액에 첨가되거나 그와 대조적으로 반응액이 고화물질에 첨가될 수 있다. 금속 알루미늄을 함유하는 방사성 고체 폐기물은 원자력 발전소, 원자력에 관한 실험시설, 핵연료 취급시설, 사용제 핵연료 재처리 시설, 원자력을 동력으로 하는 선박등의 방사성 물질 취급시설에서 발생된 불연성 고체 폐기물이다. 금속 알루미늄을 함유하는 방사성 고체 폐기물의 예들은 연소성 폐기물이 소각된 후에 생긴 소각재와, 배기가스를 정화하는 유리섬유를 함유하는 고효율 미립자 공기필터(HEPA 필터)와, 보온재커버 및 전동드릴 등의 잡다한 고체 폐기물을 포함한다.
알칼리 용액에서의 알칼리제는 바람직하게 수산화나트륨 및 수산화칼륨같은 알칼리금속 수산화물; 수산화칼슘 같은 알칼리 토금속 수산화물; 탄산나트륨 및 탄산칼슘과 같은 알칼리 금속 탄산염; 규산나트륨과 같은 알칼리 금속 규산염을 구성하는 그룹에서 선택된 적어도 1종의 알칼리제이다. 이들중에서 바람직한 것은 알칼리 금속 수산화물이고 특히 수산화나트륨이 바람직하다.
알칼리 용액은 일반적으로 물에서 알칼리제 용액이고 알칼리 용액의 알칼리 농도는 알칼리와 알루미늄 사이의 반응속도를 고려하여 대략적으로 결정될 수 있다. 상기 속도는 폐기물등에서의 금속 알루미늄의 형태 등 및 반응열의 제어가능성에 달려 있다. 알칼리 농도는 일반적으로 중량 10 내지 50%의 범위에 있다.
알카리제는 5/10이상, 바람직하게 5/10 내지 12/1의 몰비(알칼리/알루미늄)에서 방사성 고체 폐기물에 함유된 금속 알루미늄과 반응되는 것이 바람직하다.
금속 알루미늄에 대한 알칼리제의 몰비(알칼리/알루미늄)는 1이하이고 미립자(수산화 알루미늄의 미립자)는 가끔 반응액에 형성된다. 이 경우 수산화 알루미늄의 미립자를 함유하는 슬러리(반응액)는 주성분으로써 잠재성 수경물질을 함유하는 고화물질과 함께 혼합되어 고화된다. 다시말하면, 수산화 알루미늄의 미립자가 슬러리에서 분리시키고 분리된 미립자(고체)와 주성분으로써 잠재성 수경물질을 함유하는 고화물질을 혼합시켜 슬러리를 고화하는 것이 가능하다. 고체-액체 분리 후에 얻어진 반응액은 알칼리 용액으로써 다시 사용될 수 있다. 반응액이 알칼리 용액으로 다시 사용될 때, 수산화 알루미늄의 석출물로 제거된 것에 알칼리가 보충될 수 있다.
금속 알루미늄과 알칼리 용액과의 반응이 방사성 폐기물의 혼합물이나 교반 세기에 따라 변하더라도 반응온도는 보통 25℃이상, 바람직하게 50 내지 120℃이다.
본 발명에서 금속 알루미늄과 알칼리 용액의 반응으로 얻어진 반응액에 주성분으로써 잠재성 수경물질을 함유하는 고화물질(SC 물질)을 혼합시켜 액체를 고화한다.
잠재성 수경물질의 예는 고로 슬랙, 전환로 슬랙, 및 소각로 비산재를 포함한다. 이들 물질은 2종 혹은 그 이상과 함께 이용될 수 있다. 이들 중에서 고로 슬랙이 바람직하다.
고로 슬랙은 1,000 cm2/g이상, 바람직하게 2,000 내지 20,000 cm2/g, 특히 5,000 내지 10,000 cm2/g이 바람직한 블레인(blaine) 비표면적을 갖는다.
다른 블레인 비표면적을 갖는 2종 이상의 고로 슬랙이 공동으로 사용될 수 있다. 예를들어 2,000 내지 5,000 cm2/g의 블레인 비표면적을 갖는 고로 슬랙(S)과 10,000 내지 30,000의 블레인 비표면적을 갖는 고로 슬랙(L)이 공동으로 사용될 수 있다. 이들은 보통 1 내지 20, 바람직하게 2 내지 10 의 S/L 비(중량)로 사용될 수 있다.
본 발명에서 이용되는 고화물질은 필요하다면 초미세 분말물질을 함유할 수 있다.
초미세 분말물질은 잠재성 수경물질보다 작은 평균입자지름을 갖는다. 초미세 분말물질의 평균입자지름은 바람직하게 적어도 한 차수, 좀더 바람직하게 둘 이상의 차수 만큼 잠재성 수경물질보다 작다. 자세히 말하자면 초미세 분말물질의 평균 입자지름은 보통 10㎛ 이하이고, 바람직하게 0.01 내지 2㎛ 이다. 초미세 분말물질의 예는 실리카 퓨움(fume), 실리카 암 분말, 알루미늄 분말, 초미세 무수 실리카를 포함한다. 이들 물질은 2종 혹은 그 이상과 함께 이용될 수 있다. 이들 중에서 실리카 퓨움(fume)이 바람직하다.
초미세 분말물질은 잠재성 수경물질의 중량 100을 기초로 보통은 중량 2 내지 100, 바람직하게 5 내지 30에서 이용될 수 있다.
본 발명에서 이용되는 고화물질은 필요하다면 초미세 분말이외에도 무기성 침상물질을 추가로 함유할 수 있다.
무기성 침상물질은 규회석, 해포석, 석면, 탄소섬유, 암모니아 섬유를 포함한다. 이들 물질은 2종 혹은 그 이상과 함께 이용될 수 있다. 이들 중에서 규회석이 바람직하다.
무기성의 침상물질은 잠재성 수경물질과 초미세 분말물질의 총 중량 100에 기초하여 보통은 중량 1 내지 50, 바람직하게 2 내지 20의 양에서 사용될 수 있다.
본 발명에서 이용되는 고화물질은 생석회, 소석회, 및 포트랜드 시멘트와 같은14C 흡수제를 추가로 포함할 수 있다.14C 흡수제는 일반적으로 약 2 내지 40wt%의 양에서 고화물질에 함유될 수 있다.
주성분으로써 잠재성 수경물질을 함유하는 고화물질은 전술한 양으로 위의 성분을 혼합하여 분말로 얻어질 수 있다.
본 발명에서 고화물질은 반응액의 중량 100에 기초하여 보통 25 내지 100, 바람직하게 34 내지 80의 양에서 사용된다.
금속 알루미늄을 함유하는 방사성 고체 폐기물과 알칼리 용액과의 반응으로 얻어진 반응액이 주성분으로써 잠재성 수경물질을 함유하는 고화물질(SC 물질)을 이용하여 고화될 때 NaOH 같은 알칼리 금속 수산화물의 무수용액은 수소발생이 끝난후에 얻어진 반응액에 알칼리 활성제로써 선택적으로 첨가될 수 있거나 물질 고화물질과 함께 첨가될 수 있다. 약 10 내지 50 %의 농도를 갖는 알칼리 활성제는 고화물질의 중량 100을 기초로 보통은 중량 3 내지 30, 바람직하게 중량 10 내지 20의 양에서 사용될 수 있다.
너무 높은 점성도 때문에 반응액이나 반응액의 혼합된 슬러리와 고화물질을 교반하는 것이 어려운 경우에 분산체가 이용될 수도 있다.
여기에서 이용가능한 분산체의 예는 폴리(meth)아크릴산, 아크릴산/말레산/비닐 에테르 혼성중합체, 아크릴산/이탄콘산(itanconic acid)/스티렌 혼성중합체, 아크릴산/이타콘산/메타아크릴산/스티렌 혼성중합체, 말렌 무수물/C5-C8올레핀 혼성중합체, 그리고 이들의 염(예를들면 나트륨 염)를 포함한다.
C5-C8올레핀은 2-메틸-1-부텐, 1-펜텐(pentene), 1-헥센(hexene), 아밀렌(amylene), 시클로펜텐, 시클로헥센을 포함한다.
또한 나프탈렌술폰산의 포르말린 농축물 및 리그닌 술폰산 농축물이 이용될 수 있고 이들은 시멘트용 수분감소제로서 일반적으로 사용된다.
위의 분산제 중에서 아크릴산/말렌산 혼성중합체의 나트륨 염, 말렌산/C5-C8올레핀 혼성중합체의 나트륨 염, 아크릴산/이타콘산/스티렌 혼성중합체의 나트륨 염이 바람직하다.
선택적으로 사용된 잠재성 수경물질과 초미세 분말물질의 총 중량 100에 기초하여 보통은 중량 0.1 내지 15 , 바람직하게 중량 0.5 내지 6 의 양으로 분산제가 이용될 수 있다.
분산제는 중량 약 10 내지 50%의 농도를 갖는 수용액으로 사용된다.
주성분으로써 잠재성 수경물질을 함유하는 고화물질에 대한 자세한 설명은 본 출원인이 미리 응용한 일본특허 공개공보 No. 179095/1996 에 기술되어 있고 공보에 게재된 기술은 본 발명을 위해 이용될 수 있다. 본 발명에서 주성분으로써 잠재성 수경물질을 함유하는 고화물질 , 및 분산제 같이 선택적으로 사용된 기타 성분은 금속 알루미늄이 용해되는 알칼리 용액에 첨가되고 이런 혼합물이 반죽되고 양생되어 고화된다.
위의 방법으로 얻어진 고체는 15kgf/cm2이상, 바람직하게 80kgf/cm2이상의 압축강도를 갖는 것이 바람직하다.
본 발명의 처리방법에 따라 금속 알루미늄을 함유하는 방사성 고체 폐기물은 알칼리제와 반응하여 수소가스를 발생시키고 수산화 알루미늄이나 알칼리 알루미늄산염이 된다. 이 때문에 비록 위의 반응(수소가스의 발생) 후에 방사성 고체 폐기물이 고화되더라도 고화물질과 금속성 알루미늄의 반응은 일어나지 않는다. 이리하여 이 결과로 인한 고화체는 공백이나 틈이 생기지 않아 방사성 핵종이 새어나오는 것을 방지하는 우수한 기계적 강도 및 특성을 갖는다.
또한 알칼리에서 불가용성인 방사성 고체 폐기물이 용해되어 위의 처리후에 고화되더라도, 금속 알루미늄은 이미 수산화 알루미늄이나 알칼리 알루미늄산염으로 되어 있기 때문에 실상은 남지 않는다. 그러므로 박편 혹은 덩어리 모양의 방사성 고체 폐기물 융융처리를 Al2O3층이 방해하지 않는다.
이하 본 발명에 따라 금속 알루미늄을 함유하는 방사성 고체 폐기물 처리방법에 대한 몇가지 실시예를 기술한다.
소각재의 고화
교반기에 관하여, 알칼리 용액과 소정량의 물이 넣어지고 여기에 소각재가 천천히 첨가된다. 소각재에 있는 금속 알루미늄이 알칼리와 반응하여 수소가스가 발생된다. 반응시간은 바람직하게 적어도 10분이고, 좀더 바람직하게 30 내지 60분이다. 그리고 반응온도는 바람직하게 5 내지 60℃이고, 좀더 바람직하게 15 내지 35℃이다. 수소가스 발생이 끝난 후에 주어진 반응액에 주성분으로써 잠재성 수경물질이 첨가되고 교반된다. 그 다음에 교반물이 교반기에서 드럼으로 배출되고 약 60℃의 실온에서 양생되어 고화된다.
HEPA 필터의 고화
HEPA필터는 Z자형으로 고정된 유리섬유 필터와 이 필터의 갭 사이에 놓인 알루미늄 스페이서를 포함한다.
HEPA 필터의 고화처리에 대하여 필터부분(유리섬유 및 금속 알루미늄)은 알맞은 크기로 잘라지고 잘라진 필터는 알칼리 용액과 교반된다. 알루미늄 스페이서는 알칼리 용액과 반응하여 수소가스를 발생시킨다. 반응액을 40 내지 120℃, 바람직하게 70 내지 120℃, 특히 바람직하게 90 내지 100℃의 온도로 가열하고 10 내지 50 시간, 바람직하게 20 내지 40 시간동안 교반하여 알칼리 용액에 있는 유리섬유를 용해시킨다. 이런 결과로 얻어진 용액에 주성분으로써 잠재성 수경물질을 함유하는 응고물질이 첨가되고 이들은 교반된다. 교반물은 드럼으로 배출되고 60℃의 실온에서 양생되어 고화된다.
잡다한 고체 폐기물의 고화
보온재커버나 전동드릴 같은 잡다한 고체 폐기물은 금속 알루미늄을 포함한다. 금속 알루미늄이 용해된 후에 금속 알루미늄과 다른 물질로 구성된 폐기물 부분이 분리되어 충전고화같은 방법으로 고화된다.
금속 알루미늄을 함유하는 잡다한 고체 폐기물의 처리에서 고체 폐기물은 예를들어 바스켓에 넣어지고 알칼리 용액에 넣어져 수소발생이 끝날때까지 반응하고,알칼리에 불가용성인 잡다한 고체 폐기물이 제거된다. 그 다음에 이런 결과로 얻어진 반응액에 주성분으로써 잠재성 수경물질을 함유하는 고화물질이 첨가되고 이들이 교반된다. 교반물은 드럼으로 배출되고 60℃의 실온에서 양생되어 고화된다.
알칼리에 대한 잡다한 고체 폐기물에서의 금속 알루미늄의 비율이 높을 때(알루미늄/알칼리(몰비):1 이상), 수산화 알루미늄은 침전된다. 이경우에 다음의 방법이 행해질 수 있다. 잡다한 고체 폐기물에 있는 금속 알루미늄은 수소발생이 끝날때까지 알칼리 용액과 반응하고 알칼리에서 불가용성인 잡다한 고체 폐기물은 제거된다. 그 다음에 이 결과의 반응액에서의 수산화 알루미늄의 미립자(고체)가 분리된다. 주성분으로써 잠재성 수경물질을 함유하는 고화물질이 이 고체에 첨가되고 물의 존재하에 교반된다. 교반물은 드럼으로 배출되고 60℃의 실온에서 양생되어 고화된다. 이 고체로써의 수산화 알루미늄은 이런 방식으로 이미 분리되었기 때문에 드럼에서의 충전효율이 증가될 수 있다. 만일 액체-고체분리 후에 얻어진 반응액이 알칼리 용액 중탕으로 되돌아 간다면 이 반응액은 금속 알루미늄에 대한 용해용액으로 다시 사용될 수 있다.
실시예
본 발명에 대하여 다음의 예들을 참고로 추가로 기술되지만 본 발명에 이들 예가 국한되는 것으로 해석해서는 안된다.
다음의 예들에서 아밀렌/말레 무수 혼성중합체(농도: 40wt%)의 나트륨염 수용액이 분산제로 사용되었다.
평가방법
본 발명의 처리방법으로 얻어진 슬러리와 고화체의 특성은 다음의 방식으로 평가되었다.
(1) 유동값
교반 후에 얻어진 슬러리의 유동값은 JIS R5201에 따라 측정되었다.
(2) 압축강도
교반 후에 얻어진 슬러리는 압축강도 시험용 형태(4cm x 4cm, 높이: 16cm)로 주조되고 24시간 동안 60℃에서 양생되어 고화체가 얻어졌다. 고체는 엠슬러(Amsler)형 만능시험기를 이용하여 0.2mm/min의 재하(載荷)속도로 압축되어 파손되었다. 고화체가 파손된 하중이 측정되고 이 측정값은 압축강도를 측정하기 위해 고체의 단면적으로 나누어진다.
(3) 내수성을 위한 형태(지름: 4.5cm, 높이: 4.4cm)로 주조되고 24시간 동안 60℃에서 양생되어 고화체가 얻어졌다. 고화체는 이 체적보다 10배나 많은 이온이 제거된 물에 담그어졌다. 1주 내지 3개월 후에 내수성을 평가하기 위해 고체는 중량변화와 체적변화에 대해 측정되었고 또한 미세균열 및 틈 발생과 및 모양보유에 대해 측정되었다. 1주 내지 3개월 후에 조차도 원래모양이 유지된 고체는 AA 등급으로 매겨졌다.
(4) 가스발생
고화체를 1N-수산화나트륨 용액에 넣어 수중치환법에 의해 가스발생을 판단했다.
실시예 1
소각재의 고화
원자력 발전소에 보관되어 있는 소각재의 분석결과에 따라 카올린 중량 63.2%, 활석 중량 10.0%, 산화철 중량 18.6%, 석고 이수화물 중량 3.5%, 철 분말 중량 1.1%, 금속 알루미늄 중량 0.5%이 혼합되어 모의 소각재로 주어졌다.
주성분으로써 잠재성 수경물질을 함유하는 고화물질(SC 물질)로써 다음의 SC 물질(1)이 이용되었다.
SC 물질 (1)
고로 슬랙(블레인 비표면적 = 8,000 cm2/g): 중량 90,
실리카 퓨움: 중량 10
마루비시 기카이 케이.케이.(Marubishi Kikai K.K.)에 의해 제조된 모르타르 혼합기에 알칼리 용액으로서 25wt% NaOH 수용액 264g 및 물 500g이 넣어졌다. 그 다음에 모의 소각재 1,066g이 140rpm으로 교반시키면서 혼합기에 천천히 공급되었다. 약 5분 후에 수소발생이 확인되었다. 모의소각재의 공급개시부터 1시간 후에 분산제 86g, SC 물질(1) 635g, 25wt% NaOH 수용액 113g, 물 100g을 첨가하고 이 혼합물을 5분동안 교반하였다. 교반 후 얻어진 유동값과, 고화체의 압축강도와, 내수성과, 가스발생이 평가되었다. 그 결과는 표 1에 기술되어 있다.
실시예 2
25wt% NaOH 수용액 113g이 첨가되지 않는 것을 제외하고 실시예 1의 과정이 반복된다. 그 다음에 실시예 1에서와 같은 평가가 수행된다. 그 결과는 표 1에 기술되어 있다.
실시예 3
HEPA 필터의 고화
캠브리지 회사에 입수할 수 있는 HEPA필터의 목재틀을 분해하여 Z자형 유리필터 및 금속 알루미늄 스페이서를 목재틀로부터 분리시킨다. 유리필터는 1 내지 3cm의 조각으로 잘린다.
마루비시 기카이 케이.케이.(Marubishi Kikai K.K.)에 의해 제조된 모르타르 혼합기에 알칼리 용액으로서 25wt% NaOH 수용액 100g 이 넣어지고 140rpm으로 NaOH 수용액을 교반시키면서 금속 알루미늄 스페이서 15.2g이 공급되었다. 수소가스 발생이 끝난 후에, 유리섬유는 금속 알루미늄 용액에 담궈지고 이 용액은 24시간 동안 90℃에서 교반되어 유리필터를 용해한다. 이 용액에 분산제 3.5g, 다음의 SC 물질(2) 75g이 첨가되고 이 혼합물을 5분동안 교반하였다. 교반 후에 얻어진 슬러리의 유동값, 고화체의 압축강도, 내수성, 가스발생이 평가되었다. 그 결과는 표 1에 기술되어 있다.
얻어진 고화체에 대한 금속 알루미늄의 충전비율은 중량 7.5%였다. 이것은 한 개의 HEPA 필터가 약 3kg의 금속 알루미늄을 함유하고 있기 때문에 약 8개의 HEPA 필터는 200리터 드럼에 충전될 수 있다는 것을 의미한다.
SC 물질 (2)
고로 슬랙(블레인 비표면적 = 10,000 cm2/g): 중량 90
실리카 퓨움: 중량 10
규회석: 중량 10
실시예 1 실시예 2 실시예 3
Na/Al 몰비 11.9 8.4 1.1
유동값(mm) 220 260 240
비중(g/cm3) 1.8 1.8 1.78
압축강도(kgf/cm2) 104 145 90
내수성 중량변화체적변화내수성능 +0.1-0.02AA +0.35-0.25AA +0.46+1.90AA
가스발생 없음 없음 없음
실시예 4
금속 알루미늄 180g과, 25wt% NaOH 수용액 1,066g과, 물 332.5g을 천천히 혼합하고 반응시켜 금속알루미늄이 용해된 모의용액을 준비하였다.
이 모의용액에 SC물질(1) 800g과 분산제 32g을 첨가하고 이 혼합물을 5분간 모르타르 혼합기로 교반하였다. 유동값, 비중, 압축강도, 내수성이 평가되었다. 그 결과는 표 2에 기술되어 있다.
실시예 5
금속 알루미늄 180g과, 25wt% NaOH 수용액 1,066g과, 물 332.5g을 혼합하고 반응시켜 금속알루미늄이 용해된 모의용액을 준비하였다.
이 모의용액에 이후에 설명하는 SC물질(3) 1,200g과 분산제 48g을 첨가하고 이 혼합물을 5분간 모르타르 혼합기로 교반하였다. 유동값, 비중, 압축강도, 내수성이 평가되었다. 그 결과는 표 2에 기술되어 있다.
SC물질 (3)
고로 슬랙(블레인 비표면적 = 4,500 cm2/g): 중량 10
실리카 증기: 중량 10
소석회: 중량 20
실시예 6
금속 알루미늄 138.9g과, 25wt% NaOH 수용액 710g과, 물 311.6g을 혼합하고 반응시켜 금속알루미늄이 용해된 모의용액을 준비하였다.
이 모의용액에 SC물질(1) 918g과 분산제 36.7g을 첨가하고 이 혼합물을 5분간 모르타르 혼합기로 교반하였다. 유동값, 비중, 압축강도, 내수성이 평가되었다. 그 결과는 표 2에 기술되어 있다.
실시예 7
금속 알루미늄 120g과, 25wt% NaOH 수용액 497.7g과, 물 418g을 혼합하고 반응시켜 금속알루미늄이 용해된 모의용액을 준비하였다.
이 모의용액에 SC물질(2) 800g과 분산제 32g을 첨가하고 이 혼합물을 5분간 모르타르 혼합기로 교반하였다. 유동값, 비중, 압축강도, 내수성이 평가되었다. 그 결과는 표 2에 기술되어 있다.
실시예 8
금속 알루미늄 180g과, 25wt% NaOH 수용액 533.3g과, 물 492g을 혼합하고 반응시켜 금속알루미늄이 용해된 모의용액을 준비하였다.
이 모의용액에 SC물질(3) 600g과 분산제 22.2g을 첨가하고 이 혼합물을 5분간 모르타르 혼합기로 교반하였다. 유동값, 비중, 압축강도, 내수성이 평가되었다. 그 결과는 표 2에 기술되어 있다.
실시예 9
금속 알루미늄 153g과, 25wt% NaOH 수용액 1,000g과, 물 43g을 혼합하고 반응시켜 금속알루미늄이 용해된 모의용액을 준비하였다.
이 모의용액에 다음의 SC물질(4) 700g과 분산제 35g을 첨가하고 이 혼합물을 5분간 모르타르 혼합기로 교반하였다. 유동값, 비중, 압축강도, 내수성이 평가되었다. 그 결과는 표 2에 기술되어 있다.
SC 물질 (4)
고로 슬랙(블레인 비표면적 = 4,000 cm2/g): 중량 90
소석회: 중량 10
비교 실시예 1
금속 알루미늄 180g과, 25wt% NaOH 수용액 1,066g과, 물 32.5g을 혼합하고 반응시켜 금속알루미늄이 용해된 모의용액을 준비하였다.
이 모의용액에 포트랜드 시멘트 1,200g과 분산제 48g을 첨가하고 이 혼합물을 모르타르 혼합기로 교반하였다. 그 결과 시멘트 일부가 빨리 양생되었고 좋지못한 고화체가 얻어졌다.
실시예 4 실시예 5 실시예 6 실시예 7 실시예 8 실시예 9 비교실시예 1
Na/Al 몰비 10 1.0 0.86 0.7 0.5 1.1 1.0
유동값(mm) 240 230 210 215 241 212 -
비중(g/cm3) 1.8 1.8 1.8 1.8 1.7 1.8 -
압축강도(kgf/cm2) 110 180 300 315 138 102 -
내수성 AA AA AA AA AA AA -
본 발명의 처리방법에 따라 금속 알루미늄을 함유하는 방사성 고체 폐기기물은 알칼리 용액과 반응하여 수산화 알루미늄이나 알칼리 알루미늄산염이 된다. 그 결과 반응액이 응고되더라도 공간이나 틈이 발생하지 않는다. 따라서 이런 고체는 방사성 핵종이 새어나오는 것을 방지하는 우수한 기계적강도와 특성을 지닐 수 있다.
또한 배기가스를 정화하기 위한 유리섬유 함유 필터가 본 발명의 처리방법으로 적용될 때 금속 알루미늄은 물론 필터의 유리섬유도 용해되어 고화될 수 있다.
더욱이 잡다한 고체 폐기물이 본 발명의 처리방법에 적용될 때, 복잡한 형태의 잡다한 고체 폐기물에 있는 금속 알루미늄이 선택적으로 처리될 수 있다.

Claims (12)

  1. 금속 알루미늄을 함유하는 방사성 고체 폐기물을 알칼리 용액과 반응시켜 수소가스를 발생시킨 다음 이 결과의 반응액을 주성분으로써 잠재성 수경물질을 함유하는 고화물질과 혼합하여 고화시키는 단계를 포함하는 것을 특징으로 하는 금속 알루미늄을 함유하는 방사성 고체 폐기물 처리방법.
  2. 제1항에 있어서, 알칼리 용액에 있는 알칼리제는 알칼리 금속 수산화물과, 알칼리 토금속 수산화물과, 알칼리 금속 탄소산염과, 알칼리 금속 질산염을 구성하는 그룹에서 선택된 적어도 1종의 알칼리제 인 것을 특징으로 하는 금속 알루미늄을 함유하는 방사성 고체 폐기물 처리방법.
  3. 제1항에 있어서, 금속 알루미늄에 대한 알칼리제의 몰비(알칼리/알루미늄)는 5/10 이상 인 것을 특징으로 하는 금속 알루미늄을 함유하는 방사성 고체 폐기물 처리방법.
  4. 제1항에 있어서, 금속 알루미늄을 함유하는 방사성 고체 폐기물은 소각재 인 것을 특징으로 하는 금속 알루미늄을 함유하는 방사성 고체 폐기물 처리방법.
  5. 제1항에 있어서, 금속 알루미늄을 함유하는 방사성 고체 폐기물은 배기가스를 정화하기 위한 유리섬유 함유 미립자 필터이며;
    상기 필터에 함유된 금속 알루미늄이 알칼리 용액과 반응될 때 필터에 함유된 유리섬유 역시 상기 용액에 용해되는 것을 특징으로 하는 금속 알루미늄을 함유하는 방사성 고체 폐기물 처리방법.
  6. 제1항에 있어서, 금속 알루미늄을 함유하는 방사성 고체 폐기물은 잡다한 고체 폐기물이며;
    상기 잡다한 고체 폐기물에 함유된 금속 알루미늄이 알칼리 용액과 반응한 후에 불가용성의 잡다한 고체가 제거되며, 이 결과의 반응액에 주성분으로써 잠재성 수경물질을 함유하는 고화물질이 첨가되어 고화되는 것을 특징으로 하는 금속 알루미늄을 함유하는 방사성 고체 폐기물 처리방법.
  7. 제6항에 있어서, 잡다한 고체 폐기물에 함유된 금속 알루미늄이 알칼리 용액과 반응한 후에 불가용성의 잡다한 고체가 제거되며, 이 결과의 반응액이 고체-액체 분리로 되어 고체 같은 미립자가 얻어지고 이 고체에 주성분으로써 잠재성 수경물질을 함유하는 고화물질을 첨가시켜 고화시키는 것을 특징으로 하는 금속 알루미늄을 함유하는 방사성 고체 폐기물 처리방법.
  8. 제1항에 있어서, 고화물질은 잠재성 수경물질 이외에도 초미세 분말물질을 함유하는 것을 특징으로 하는 금속 알루미늄을 함유하는 방사성 고체 폐기물 처리방법.
  9. 제8항에 있어서, 상기 고체화 물질은 잠재성의 수경물질 및 초미세 분말물질 이외에도 무기성 침상물질을 함유하는 것을 특징으로 하는 금속 알루미늄을 함유하는 방사성 고체 폐기물 처리방법.
  10. 제1항에 있어서, 잠재성 수경물질은 고로 슬랙과, 전환로 슬랙과, 소각로 비산재로 구성되는 그룹에서 선택된 적어도 1종의 물질인 것을 특징으로 하는 금속 알루미늄을 함유하는 방사성 고체 폐기물 처리방법.
  11. 제8항 혹은 제9항에 있어서, 초미세 분말물질은 실리카 퓨움과 실리카 암 분말과, 알루미늄 분말과, 초미세 무수 실리카를 구성하는 그룹에서 선택된 적어도 1종의 분말물질 인 것을 특징으로 하는 금속 알루미늄을 함유하는 방사성 고체 폐기물 처리방법.
  12. 제9항에 있어서, 상기 무기성 침상물질은 규회석, 해포석, 석면, 탄소섬유, 알루미늄 섬유를 구성하는 그룹에서 선택된 적어도 1종의 물질인 것을 특징으로 하는 금속 알루미늄을 함유하는 방사성 고체 폐기물 처리방법.
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KR100852383B1 (ko) * 2007-02-15 2008-08-14 한국원자력연구원 실리카 함유 무기물을 이용한 방사성 폐용융염의고화처리방법

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